JPH071570A - 結晶性ポリ（アルキレンカーボネート）ならびに非晶質ポリ（アルキレンカーボネート）の結晶化法と、高酸素遮断性高透明度積層板ならびにその製法 - Google Patents
結晶性ポリ（アルキレンカーボネート）ならびに非晶質ポリ（アルキレンカーボネート）の結晶化法と、高酸素遮断性高透明度積層板ならびにその製法Info
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 二酸化炭素と、アルキレンオキシド例えばエ
チレンとポリプロピレンオキシドの重合により従来行わ
れてきた結晶性ポリ（アルキレンカルボネート）をその
延伸による非晶質ポリ（アルキレンカーボネート）の結
晶化とその方法。 【構成】 低酸素遮断性、結晶性重合体からなる１つの
層と、結晶性ポリ（アルキレンカルボネート）からなる
付着性隣接層を備える耐離層性高酸素遮断性高透明度積
層板。 【効果】 積層板を３つ以上の多層板にも、又平板のも
のに代り、管状にも棒状にも作成できる。
チレンとポリプロピレンオキシドの重合により従来行わ
れてきた結晶性ポリ（アルキレンカルボネート）をその
延伸による非晶質ポリ（アルキレンカーボネート）の結
晶化とその方法。 【構成】 低酸素遮断性、結晶性重合体からなる１つの
層と、結晶性ポリ（アルキレンカルボネート）からなる
付着性隣接層を備える耐離層性高酸素遮断性高透明度積
層板。 【効果】 積層板を３つ以上の多層板にも、又平板のも
のに代り、管状にも棒状にも作成できる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は合成樹脂、詳述すれば酸
化アルキレンと二酸化炭素の高分子量の常態では固体の
重合体に関する。このような重合体は技術上、ポリ（ア
ルキレンカーボネート）と言われ、この明細書ではしば
しば複数形にして“ＰＡＣｓ”もしくは単数形で“ＰＡ
Ｃ”と称している。
化アルキレンと二酸化炭素の高分子量の常態では固体の
重合体に関する。このような重合体は技術上、ポリ（ア
ルキレンカーボネート）と言われ、この明細書ではしば
しば複数形にして“ＰＡＣｓ”もしくは単数形で“ＰＡ
Ｃ”と称している。
【０００２】
【従来の技術】ＰＡＣｓは長年材料として周知であった
がいろいろな理由があって商業用として広範囲な利用は
達成されなかった。その１つの理由として、今までのと
ころ市場でもっと容易に入手できる酸化アルキレンでつ
くった重合体例えば酸化エチレンや酸化プロピレンが非
晶質であることである。それには明確な融点というもの
がなく、一般にいう合成樹脂と比較して、ガラス転移温
度と分解温度とがともに低い。例えば５０，０００平均
分子量のポリ（エチレンカーボネート）、（“ＰＥ
Ｃ”）の典型的Ｔｇが１０乃至２８℃であり、５０，０
００平均分子量のポリ（プロピレンカーボネート）、
（“ＰＰＣ”）の典型的Ｔｇが４０℃である。ＰＥＣの
典型的分解温度は２２０℃、ＰＰＣｐｐｃの分解温度は
２５０℃である。あれこれの特性がこれらの重合体を金
属の鋳造による物品製造に分解形金型パターンとして、
又成形セラミックや金属粉の焼結による物品製造に犠牲
バインダーとして実用的にする一方、これらのＰＡＣｓ
の用途を限定してしまった。
がいろいろな理由があって商業用として広範囲な利用は
達成されなかった。その１つの理由として、今までのと
ころ市場でもっと容易に入手できる酸化アルキレンでつ
くった重合体例えば酸化エチレンや酸化プロピレンが非
晶質であることである。それには明確な融点というもの
がなく、一般にいう合成樹脂と比較して、ガラス転移温
度と分解温度とがともに低い。例えば５０，０００平均
分子量のポリ（エチレンカーボネート）、（“ＰＥ
Ｃ”）の典型的Ｔｇが１０乃至２８℃であり、５０，０
００平均分子量のポリ（プロピレンカーボネート）、
（“ＰＰＣ”）の典型的Ｔｇが４０℃である。ＰＥＣの
典型的分解温度は２２０℃、ＰＰＣｐｐｃの分解温度は
２５０℃である。あれこれの特性がこれらの重合体を金
属の鋳造による物品製造に分解形金型パターンとして、
又成形セラミックや金属粉の焼結による物品製造に犠牲
バインダーとして実用的にする一方、これらのＰＡＣｓ
の用途を限定してしまった。
【０００３】米国特許第３，７０６、７１３号は二酸化
炭素と、１分子当り少くとも４つの炭素原子を有する１
つ以上の脂肪族（脂環式を含む）１、２−モノエポキシ
ドの重合体からなる組成物を開示している。前記組成物
は成形品、フィルムや繊維に有用であると述べられてい
る。前記米国特許は、前記重合体が脂環式エポキシドで
つくられている時に結晶性を備えるが、それが酸化イソ
ブチレンでつくられた時には、その結晶性は極めて小さ
いことを開示している。
炭素と、１分子当り少くとも４つの炭素原子を有する１
つ以上の脂肪族（脂環式を含む）１、２−モノエポキシ
ドの重合体からなる組成物を開示している。前記組成物
は成形品、フィルムや繊維に有用であると述べられてい
る。前記米国特許は、前記重合体が脂環式エポキシドで
つくられている時に結晶性を備えるが、それが酸化イソ
ブチレンでつくられた時には、その結晶性は極めて小さ
いことを開示している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】いくつかの結晶性重合
体は通常の室温以上ではあるが、その融点以下の温度範
囲（重合体による）では破断点もしくは破損点まで延伸
でき、又それらを延伸状態に保ちながら、前記温度範囲
又はその融点以上の温度に加熱されるまで、延伸状態が
保てる温度に冷却できることが周知である。その結果、
透明度や、その他衝撃強さを含む物性が改善されること
を特徴として生成された重合体は配向性のあるものとし
て説明されている。延伸が例えばこのような重合体のフ
ィルムの平面での一方向に限られている場合、前記重合
体もしくはフィルムは単軸方向に配向性をもっていると
説明される。延伸が横方向になった場合、重合体は双軸
方向に配向性をもっていると説明される。配向性をもた
せ得る結晶性重合体の実施例は約１４０乃至１６５℃の
配向温度範囲をもつ結晶性ポリプロピレンである。むし
ろ、双軸方向に配向性をもたせたポリプロピレン包装用
フィルムは周知の市場商品である。
体は通常の室温以上ではあるが、その融点以下の温度範
囲（重合体による）では破断点もしくは破損点まで延伸
でき、又それらを延伸状態に保ちながら、前記温度範囲
又はその融点以上の温度に加熱されるまで、延伸状態が
保てる温度に冷却できることが周知である。その結果、
透明度や、その他衝撃強さを含む物性が改善されること
を特徴として生成された重合体は配向性のあるものとし
て説明されている。延伸が例えばこのような重合体のフ
ィルムの平面での一方向に限られている場合、前記重合
体もしくはフィルムは単軸方向に配向性をもっていると
説明される。延伸が横方向になった場合、重合体は双軸
方向に配向性をもっていると説明される。配向性をもた
せ得る結晶性重合体の実施例は約１４０乃至１６５℃の
配向温度範囲をもつ結晶性ポリプロピレンである。むし
ろ、双軸方向に配向性をもたせたポリプロピレン包装用
フィルムは周知の市場商品である。
【０００５】米国特許第４，１４２，０２１号は水なら
びに酸素遮断性を有し、基層と接着剤遮断層からなる積
層板を開示している。前記基層は重合体、金属もしくは
繊維状であっても差支えない。基層の実施例はポリエチ
レン、ポリプロピレンとエチレン−プロピレン共重合体
を含む。前記接着剤遮断層はＰＡＣである。この米国特
許は前記積層板を、（ａ）前記ＰＡＣを基層の上に溶剤
注形し、前記溶剤を蒸発させる工程と；（ｂ）前記ＰＡ
Ｃの溶融体を前記基層に塗布し、その後で前記２つの層
を圧縮する工程、もしくは（ｃ）前記２つの層の溶融体
を同時押出して、前記２つの層を押出時に一緒に接着さ
せる工程により形成する方法を開示している。結晶性Ｐ
ＡＣ、前記ＰＡＣの延伸、もしくは配向性をもたせた重
合体積層についての特定の開示はこの米国特許には何も
存在していないようである。
びに酸素遮断性を有し、基層と接着剤遮断層からなる積
層板を開示している。前記基層は重合体、金属もしくは
繊維状であっても差支えない。基層の実施例はポリエチ
レン、ポリプロピレンとエチレン−プロピレン共重合体
を含む。前記接着剤遮断層はＰＡＣである。この米国特
許は前記積層板を、（ａ）前記ＰＡＣを基層の上に溶剤
注形し、前記溶剤を蒸発させる工程と；（ｂ）前記ＰＡ
Ｃの溶融体を前記基層に塗布し、その後で前記２つの層
を圧縮する工程、もしくは（ｃ）前記２つの層の溶融体
を同時押出して、前記２つの層を押出時に一緒に接着さ
せる工程により形成する方法を開示している。結晶性Ｐ
ＡＣ、前記ＰＡＣの延伸、もしくは配向性をもたせた重
合体積層についての特定の開示はこの米国特許には何も
存在していないようである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】要約すれば一態様による
本発明は新規な結晶性ＰＡＣからなり、そのアルキレン
構成単位がＣ２乃至Ｃ８のアクリル炭化水素とＣ１乃至
Ｃ４炭化水素置換基の有無に関係なくシクロプロピレン
とからなり、そのアルキレン構成単位が同一であっても
異っていても差支えない群より選ばれることを特徴とす
る。
本発明は新規な結晶性ＰＡＣからなり、そのアルキレン
構成単位がＣ２乃至Ｃ８のアクリル炭化水素とＣ１乃至
Ｃ４炭化水素置換基の有無に関係なくシクロプロピレン
とからなり、そのアルキレン構成単位が同一であっても
異っていても差支えない群より選ばれることを特徴とす
る。
【０００７】もう１つ別の態様による本発明は非消質Ｐ
ＡＣを結晶化する方法からなる。本方法は前記非晶質Ｐ
ＡＣをその分解温度以下、ガラス転移温度以上の温度で
延伸させる工程からなり、前記延伸の程度はかなりの結
晶を生成させるだけのものである。なるべくなら、延伸
の程度が破損を起させない、換言すれば、重合体が引き
ちぎられない程度にすることである。
ＡＣを結晶化する方法からなる。本方法は前記非晶質Ｐ
ＡＣをその分解温度以下、ガラス転移温度以上の温度で
延伸させる工程からなり、前記延伸の程度はかなりの結
晶を生成させるだけのものである。なるべくなら、延伸
の程度が破損を起させない、換言すれば、重合体が引き
ちぎられない程度にすることである。
【０００８】又別の態様での本発明は、高耐離層性を備
える高酸素遮断性にしてかつ高透明度を有する積層板か
らなる。本積層板は少くとも２つの隣接する層からな
り、その第１層が本質的に結晶性ＰＡＣからなり、第２
層が低酸素遮断性結晶性重合体からなるもので前記第１
層が前記第２層の直接付着していることを特徴とする。
フィルムもしくはシート状の積層板は食品や医療用包装
に有用である。管状にした積層板は水又は感酸素性液体
の導管として有用である。棒状にした積層板は繊維もし
くはロードベアリング構造素子として有用である。
える高酸素遮断性にしてかつ高透明度を有する積層板か
らなる。本積層板は少くとも２つの隣接する層からな
り、その第１層が本質的に結晶性ＰＡＣからなり、第２
層が低酸素遮断性結晶性重合体からなるもので前記第１
層が前記第２層の直接付着していることを特徴とする。
フィルムもしくはシート状の積層板は食品や医療用包装
に有用である。管状にした積層板は水又は感酸素性液体
の導管として有用である。棒状にした積層板は繊維もし
くはロードベアリング構造素子として有用である。
【０００９】更に別の態様による本発明は、高耐離層性
を備える高酸素遮断性の高透明度積層板の製法からな
る。本方法は３つの固有工程からなる。第１の工程は少
くとも２つの隣接層を備え、その第１層が前記層の平面
の少くとも１つの軸の方向に配向していない配向性、結
晶性重合体からなり、第２層が非晶質ＰＡＣから本質的
になり、かつ第２層が前記第１層に直接付着しているこ
とを特徴とする積層板作成の工程からなる。第２工程
は、前記積層板の温度を前記重合体が配向可能で、その
分解温度以下しかも前記非晶質ＰＡＣのガラス転移温度
以上の範囲内にあることが必要である。本工程は前記積
層体を少くとも前記方向に前記結晶性重合体がその方向
に配向するようになるまで延伸させることからなる。第
３工程は前記積層板を延伸状態に保ちながら、前記結晶
性重合体がその配向を保てる温度まで冷却することから
なる。
を備える高酸素遮断性の高透明度積層板の製法からな
る。本方法は３つの固有工程からなる。第１の工程は少
くとも２つの隣接層を備え、その第１層が前記層の平面
の少くとも１つの軸の方向に配向していない配向性、結
晶性重合体からなり、第２層が非晶質ＰＡＣから本質的
になり、かつ第２層が前記第１層に直接付着しているこ
とを特徴とする積層板作成の工程からなる。第２工程
は、前記積層板の温度を前記重合体が配向可能で、その
分解温度以下しかも前記非晶質ＰＡＣのガラス転移温度
以上の範囲内にあることが必要である。本工程は前記積
層体を少くとも前記方向に前記結晶性重合体がその方向
に配向するようになるまで延伸させることからなる。第
３工程は前記積層板を延伸状態に保ちながら、前記結晶
性重合体がその配向を保てる温度まで冷却することから
なる。
【００１０】
【作用】本発明の新規な結晶性ＰＡＣについて、Ｃ２乃
至Ｃ８のアクリル炭化水素の実施例はエチレン、プロピ
レン、ブチレン、イソブチレン、ｔ−ブチレン、ペンチ
レン、４−メチルペンチレンヘキシレン、ヘプチレン、
オクチレンその他同種のものである。Ｃ１乃至Ｃ４の炭
化水素置換基を有するシクロプロピレンの実施例は３−
メチル−シクロプロピレン、２−エチル−シクロ−プロ
ピレンその他同種のものからなる。前記結晶性ＰＡＣの
好ましい実施例は結晶性ポリ（エチレンカーボネート）
と結晶性ポリ（プロピレンカーボネート）を含む。
至Ｃ８のアクリル炭化水素の実施例はエチレン、プロピ
レン、ブチレン、イソブチレン、ｔ−ブチレン、ペンチ
レン、４−メチルペンチレンヘキシレン、ヘプチレン、
オクチレンその他同種のものである。Ｃ１乃至Ｃ４の炭
化水素置換基を有するシクロプロピレンの実施例は３−
メチル−シクロプロピレン、２−エチル−シクロ−プロ
ピレンその他同種のものからなる。前記結晶性ＰＡＣの
好ましい実施例は結晶性ポリ（エチレンカーボネート）
と結晶性ポリ（プロピレンカーボネート）を含む。
【００１１】この発明の結晶性ＰＡＣの特定実施例は融
点温度を特徴とする。なるほど、これらの温度は、これ
らの実施例の非晶質対応品が分解をきたす温度を事実上
上回る。透明度とウエブへの強化された接着力を含むあ
れこれの物性は食品や医薬包装用のフィルムとシートと
積層板の遮断層として使用する非晶質対応品よりもずっ
と好ましいものにする。
点温度を特徴とする。なるほど、これらの温度は、これ
らの実施例の非晶質対応品が分解をきたす温度を事実上
上回る。透明度とウエブへの強化された接着力を含むあ
れこれの物性は食品や医薬包装用のフィルムとシートと
積層板の遮断層として使用する非晶質対応品よりもずっ
と好ましいものにする。
【００１２】本発明の結晶化の方法はどのような非晶質
ＰＡＣにも適用できる。それは本発明の結晶性ＰＡＣｓ
の非晶質対応品に限定されない。
ＰＡＣにも適用できる。それは本発明の結晶性ＰＡＣｓ
の非晶質対応品に限定されない。
【００１３】前記結晶化方法では、延伸工程を行う方法
が多数ある。一実施例では、前記非晶質ＰＡＣのフィル
ムもしくはシートを反対方向に引張る。もう１つの方法
では、それは片端を抑え他端を引張る。更に別の実施例
では、それを押出ダイから出るＰＡＣよりも速く移動す
るウエブの上に押出すとそれが容易に付着して、前記非
晶質ＰＡＣが延伸し始め、塗被ウエブすなわち積層板が
形成される。ウエブの実施例は上記米国特許第４，１４
２、０２１号に示されている。前記延伸工程の適温範囲
は１２０乃至１５０℃である。
が多数ある。一実施例では、前記非晶質ＰＡＣのフィル
ムもしくはシートを反対方向に引張る。もう１つの方法
では、それは片端を抑え他端を引張る。更に別の実施例
では、それを押出ダイから出るＰＡＣよりも速く移動す
るウエブの上に押出すとそれが容易に付着して、前記非
晶質ＰＡＣが延伸し始め、塗被ウエブすなわち積層板が
形成される。ウエブの実施例は上記米国特許第４，１４
２、０２１号に示されている。前記延伸工程の適温範囲
は１２０乃至１５０℃である。
【００１４】本発明の積層板の好ましい実施例は本発明
の積層法で達成されるものを含む。
の積層法で達成されるものを含む。
【００１５】積層の方法において、配向できる結晶性重
合体にはなるべくならその融点以下でそれが寸法的に安
定している、換言すれば重力以外に加えた力のない時、
その自立形状を保つよう十分な結晶度を備えることであ
る。そのうえ、少くとも一方向に配向できる、換言すれ
ば、その融点温度以下でしかも標準的室温以上の温度範
囲でその一片が破損点を超えないでぎりぎり一杯にその
方向に延伸でき、その延伸状態にある間に、その状態を
保てる温度、すなわち寸法的に安定している温度まで冷
却した後にもその能力を備える必要がある。なるべくな
ら又普通にはそれが前記層の平面のｘとｙの両軸に配向
できることである。又、それが前記非晶質ＰＡＣのガラ
ス転移温度と分解温度の間の温度で配向できる必要があ
る。このような重合体の実施例は前記市場にある結晶
性、配向性のあるポリオレフィンを含む。好ましいポリ
オレフィンは配向性結晶性ポリプロピレンである。この
重合体の典型的軟化点は約１６０℃である。それは又低
酸素遮断性重合体として周知である。
合体にはなるべくならその融点以下でそれが寸法的に安
定している、換言すれば重力以外に加えた力のない時、
その自立形状を保つよう十分な結晶度を備えることであ
る。そのうえ、少くとも一方向に配向できる、換言すれ
ば、その融点温度以下でしかも標準的室温以上の温度範
囲でその一片が破損点を超えないでぎりぎり一杯にその
方向に延伸でき、その延伸状態にある間に、その状態を
保てる温度、すなわち寸法的に安定している温度まで冷
却した後にもその能力を備える必要がある。なるべくな
ら又普通にはそれが前記層の平面のｘとｙの両軸に配向
できることである。又、それが前記非晶質ＰＡＣのガラ
ス転移温度と分解温度の間の温度で配向できる必要があ
る。このような重合体の実施例は前記市場にある結晶
性、配向性のあるポリオレフィンを含む。好ましいポリ
オレフィンは配向性結晶性ポリプロピレンである。この
重合体の典型的軟化点は約１６０℃である。それは又低
酸素遮断性重合体として周知である。
【００１６】積層法の第１工程の実施には多数の方法が
ある。例えば、本方法の１つの実施例では、出発積層を
溶剤流延すなわち、非晶質ＰＡＣの溶液を前記配向性結
晶性重合体を含む予備成形層すなわちウエブ上に付着さ
せ、その後前記溶剤を蒸発させて非晶質ＰＡＣの層を形
成させて行う。別の実施例では、非晶質ＰＡＣの溶融液
を前記予備成形ウエブに流延（押出）し、生成溶融層を
それが圧縮されるとほぼ定位置に留るまで冷却して、前
記層の圧縮を行って接着を達成させる。更に別の実施例
では、前記２層を同時押出し、冷却して前記重合体ウエ
ブを凝固させる間に圧縮して接着を達成する。
ある。例えば、本方法の１つの実施例では、出発積層を
溶剤流延すなわち、非晶質ＰＡＣの溶液を前記配向性結
晶性重合体を含む予備成形層すなわちウエブ上に付着さ
せ、その後前記溶剤を蒸発させて非晶質ＰＡＣの層を形
成させて行う。別の実施例では、非晶質ＰＡＣの溶融液
を前記予備成形ウエブに流延（押出）し、生成溶融層を
それが圧縮されるとほぼ定位置に留るまで冷却して、前
記層の圧縮を行って接着を達成させる。更に別の実施例
では、前記２層を同時押出し、冷却して前記重合体ウエ
ブを凝固させる間に圧縮して接着を達成する。
【００１７】更に、積層板は、前記非晶質ＰＡＣを含む
層が前記配向性結晶性重合体層に隣接し、又直接付着し
ている限り３枚以上の層にすることもできる。
層が前記配向性結晶性重合体層に隣接し、又直接付着し
ている限り３枚以上の層にすることもできる。
【００１８】更に、積層板が平板のものに代り、前記配
向性結晶性重合体が非晶質ＰＡＣ層に囲まれた中間層又
は芯となるか、あるいは非晶質ＰＡＣが配向性結晶性重
合体層に囲まれた中間層もしくは芯となる管状もしくは
棒状（フィラメント状を含む）にすることもできる。
向性結晶性重合体が非晶質ＰＡＣ層に囲まれた中間層又
は芯となるか、あるいは非晶質ＰＡＣが配向性結晶性重
合体層に囲まれた中間層もしくは芯となる管状もしくは
棒状（フィラメント状を含む）にすることもできる。
【００１９】積層法での延伸工程の実施をいくつかの方
法で行える。一実施例では、シートもしくはフィルム片
の形状の積層板をフィルム製造に用いられるようなテン
ター又は同種の他のものに入れて、ウエブの配向温度範
囲に加熱、前記積層板の温度が前記範囲以下の場合、単
軸方向もしくは双軸方向あるいは全方向に前記ウエブが
配向するまで延伸させ、前記配向結晶性重合体がその延
伸状態を保つ温度まで冷却する。もう１つの実施例で
は、シート状もしくはフィルム状の積層板を第１組の対
応回転ロールのニップルに導入する。前記ロールは前記
積層板が前記ニップに導入される時、積層板が同時押出
により丁度形成された時に起こることがあるように配向
性結晶性重合体の配向温度範囲を上回る温度である場合
チルロールであるか、あるいは積層板がニップに導入さ
れる時の温度が配向温度範囲以下である場合、ヒートロ
ールであっても差支えない。前記ロールから出てくる積
層板を前記第１組のロールから出てくる積層体を前記結
晶性重合体層が単軸方向に配向されるようになる程度に
引伸ばすか延伸できるだけの高速で対応回転する第２組
のロールのニップに導入する。前記第２組のロールはチ
ルロールであっても、あるいは、積層板の温度を配向温
度範囲以下に低下させる機能をするもう１つ別の組のロ
ールが後に続いても差支えない。更に別の実施例では、
管状の積層板を同時押出成形した後、壜の吹込成形ある
いはエアブローンフィルムの周知の方法と同様に延伸で
きる。
法で行える。一実施例では、シートもしくはフィルム片
の形状の積層板をフィルム製造に用いられるようなテン
ター又は同種の他のものに入れて、ウエブの配向温度範
囲に加熱、前記積層板の温度が前記範囲以下の場合、単
軸方向もしくは双軸方向あるいは全方向に前記ウエブが
配向するまで延伸させ、前記配向結晶性重合体がその延
伸状態を保つ温度まで冷却する。もう１つの実施例で
は、シート状もしくはフィルム状の積層板を第１組の対
応回転ロールのニップルに導入する。前記ロールは前記
積層板が前記ニップに導入される時、積層板が同時押出
により丁度形成された時に起こることがあるように配向
性結晶性重合体の配向温度範囲を上回る温度である場合
チルロールであるか、あるいは積層板がニップに導入さ
れる時の温度が配向温度範囲以下である場合、ヒートロ
ールであっても差支えない。前記ロールから出てくる積
層板を前記第１組のロールから出てくる積層体を前記結
晶性重合体層が単軸方向に配向されるようになる程度に
引伸ばすか延伸できるだけの高速で対応回転する第２組
のロールのニップに導入する。前記第２組のロールはチ
ルロールであっても、あるいは、積層板の温度を配向温
度範囲以下に低下させる機能をするもう１つ別の組のロ
ールが後に続いても差支えない。更に別の実施例では、
管状の積層板を同時押出成形した後、壜の吹込成形ある
いはエアブローンフィルムの周知の方法と同様に延伸で
きる。
【００２０】前記積層板法とこの発明の積層板では、お
のおのの層が、この明細書で詳述された前記層の不可欠
の高分子成分の他に、１つ以上の抗崩壊剤例えば抗酸化
剤、熱安定剤や紫外線防止剤；加工助剤；特性改良剤例
えば可塑剤；着色剤；その他同種のものから、このよう
なものが本発明の原理の適用に対して事実上逆の濃度効
果をもたらさないという条件でなることができる。この
点で、本明細書で用いられている“事実上…からなる”
という用語は決めようとする物質の組成の本質的特性に
事実上悪影響を及ぼしかねない濃度の列挙されていない
物質を除外する一方、前記本質的特性に事実上悪影響を
与えないような濃度であれば列挙されていない物質であ
っても１つ以上共存していても差支えない。
のおのの層が、この明細書で詳述された前記層の不可欠
の高分子成分の他に、１つ以上の抗崩壊剤例えば抗酸化
剤、熱安定剤や紫外線防止剤；加工助剤；特性改良剤例
えば可塑剤；着色剤；その他同種のものから、このよう
なものが本発明の原理の適用に対して事実上逆の濃度効
果をもたらさないという条件でなることができる。この
点で、本明細書で用いられている“事実上…からなる”
という用語は決めようとする物質の組成の本質的特性に
事実上悪影響を及ぼしかねない濃度の列挙されていない
物質を除外する一方、前記本質的特性に事実上悪影響を
与えないような濃度であれば列挙されていない物質であ
っても１つ以上共存していても差支えない。
【００２１】
【実施例】本発明の特性は下記に示される実験室のデー
タにより実証される。これらのデータは次のように調製
されたフィルムの試料で得られた：試料１のフィルムは
市場で入手できる汎用結晶性ポリプロピレン（プロ−フ
ァックス６５２３プロピレン単独重合体樹脂）のペレッ
トから溶融押出しした未配向結晶性ポリプロピレンの
０．６ｍｍ流し込み成形板を先ずつくって調製された。
このポリプロピレンの典型的溶融流量はＡＳＴＭ試験法
Ｄ１２３８−条件Ｌによる１分間当り約４ｄｇである。
更に、それには、通常の抗酸化剤を含む比較的低いが有
効な濃度の抗分解剤が含まれる。前記押出を次の諸条件
で操作される３．８ｃｍキリアン押出機により行った。
２３２℃、２４９℃、２４９℃、２４９℃、２５４℃の
温度分布；１００ｒｐｍの回転速度；９８．４ｋｇ／ｃ
ｍ２の圧力；２７６℃の融点；９．５ａｍｐｓの電化と
４７℃のチルロール、その後、フィルムを１秒当り７．
６ｃｍの速度と１４５℃の温度で操作されるＴ．Ｍ．ロ
ングフィルム伸長機で双軸方向に配向させた。伸長機の
作業では、フィルムを延伸させた後、それを延伸の状態
のままその温度が１４０℃以下に降下するまで保持し
た。
タにより実証される。これらのデータは次のように調製
されたフィルムの試料で得られた：試料１のフィルムは
市場で入手できる汎用結晶性ポリプロピレン（プロ−フ
ァックス６５２３プロピレン単独重合体樹脂）のペレッ
トから溶融押出しした未配向結晶性ポリプロピレンの
０．６ｍｍ流し込み成形板を先ずつくって調製された。
このポリプロピレンの典型的溶融流量はＡＳＴＭ試験法
Ｄ１２３８−条件Ｌによる１分間当り約４ｄｇである。
更に、それには、通常の抗酸化剤を含む比較的低いが有
効な濃度の抗分解剤が含まれる。前記押出を次の諸条件
で操作される３．８ｃｍキリアン押出機により行った。
２３２℃、２４９℃、２４９℃、２４９℃、２５４℃の
温度分布；１００ｒｐｍの回転速度；９８．４ｋｇ／ｃ
ｍ２の圧力；２７６℃の融点；９．５ａｍｐｓの電化と
４７℃のチルロール、その後、フィルムを１秒当り７．
６ｃｍの速度と１４５℃の温度で操作されるＴ．Ｍ．ロ
ングフィルム伸長機で双軸方向に配向させた。伸長機の
作業では、フィルムを延伸させた後、それを延伸の状態
のままその温度が１４０℃以下に降下するまで保持し
た。
【００２２】試料２と３のフィルムの使用には、結晶性
ポリプロピレンの０．３ｍｍ流し込み成形板を試料１の
フィルム作成に用いられた市場で入手できる汎用結晶性
ポリプロピレンの同一ロットのペレットから溶融押出し
してつくった。押出を次の条件で操作される３．８ｃｍ
キリアン押出機により行った：２３２℃、２３２℃、２
３２℃、２４３℃と２４３℃の温度分布；２６０℃の融
点；６６℃のチルロール。
ポリプロピレンの０．３ｍｍ流し込み成形板を試料１の
フィルム作成に用いられた市場で入手できる汎用結晶性
ポリプロピレンの同一ロットのペレットから溶融押出し
してつくった。押出を次の条件で操作される３．８ｃｍ
キリアン押出機により行った：２３２℃、２３２℃、２
３２℃、２４３℃と２４３℃の温度分布；２６０℃の融
点；６６℃のチルロール。
【００２３】前記試料２のフィルムの作成には、約０．
０５ｍｍフィルムの小片を非晶質ｐｅｃ（ＱＰＡＣ２５
樹脂）から本質的になり、その典型的Ｔｇが１０乃至２
８℃、又典型的溶融流量指数がＡＳＴＭ試験法Ｄ−１２
３８による２，１６０ｇ当り１５０℃の温度で１０分間
当り１．４ｇのペレットを１６０℃の温度と７０ｒｐｍ
の回転速度で操作される１．９ｃｍのグラベンダー押出
機で行った。これらの試験片をカーバープレスに入れて
１４９℃の温度で押圧して必要な大きさの０．０５ｍｍ
の次の工程に必要なフィルムを作った。この工程で、前
記０．０５ｍｍの非晶質ｐｅｃフィルムを前記０．０３
ｍｍ流し込みポリプロピレン成形フィルムの２枚のパネ
ルの間に入れ、この組合わせを１６０℃の温度と４２３
ｋｇ／ｃｍ２の圧力で２分間圧縮し、この圧力で圧縮中
に冷却した。その後、前記フィルムを１秒間当り７．６
ｃｍの速度と１５０℃の温度で操作されるＴ．Ｍ．ロン
グのフィルム伸長機にかけて双軸方向に配向させ６Ｘ−
６Ｘの同時延伸を起こさせた。前記伸長機の作業では、
フィルムを延伸させた後、その延伸の状態をその温度が
１４０℃以下になるまで保たせた。
０５ｍｍフィルムの小片を非晶質ｐｅｃ（ＱＰＡＣ２５
樹脂）から本質的になり、その典型的Ｔｇが１０乃至２
８℃、又典型的溶融流量指数がＡＳＴＭ試験法Ｄ−１２
３８による２，１６０ｇ当り１５０℃の温度で１０分間
当り１．４ｇのペレットを１６０℃の温度と７０ｒｐｍ
の回転速度で操作される１．９ｃｍのグラベンダー押出
機で行った。これらの試験片をカーバープレスに入れて
１４９℃の温度で押圧して必要な大きさの０．０５ｍｍ
の次の工程に必要なフィルムを作った。この工程で、前
記０．０５ｍｍの非晶質ｐｅｃフィルムを前記０．０３
ｍｍ流し込みポリプロピレン成形フィルムの２枚のパネ
ルの間に入れ、この組合わせを１６０℃の温度と４２３
ｋｇ／ｃｍ２の圧力で２分間圧縮し、この圧力で圧縮中
に冷却した。その後、前記フィルムを１秒間当り７．６
ｃｍの速度と１５０℃の温度で操作されるＴ．Ｍ．ロン
グのフィルム伸長機にかけて双軸方向に配向させ６Ｘ−
６Ｘの同時延伸を起こさせた。前記伸長機の作業では、
フィルムを延伸させた後、その延伸の状態をその温度が
１４０℃以下になるまで保たせた。
【００２４】試料３の調製では、約０．０５ｍｍのフィ
ルムを非晶質ＰＰＣ（ＱＰＡＣ４０樹脂）から本質的に
なり、その典型的Ｔｇが４０℃、典型的溶融流量指数が
ＡＳＴＭ試験法Ｄ−１２３８による１５０℃／２，１６
０ｇで０．９ｇ／１０分のペレットを、１７７℃の温度
と７０ｒｐｍの回転速度で操作される１．９ｃｍのブラ
ベンダー押出機で行った。前記０．０５ｍｍ非晶質ＰＰ
Ｃフィルムを０．３ｍｍの流し込みポリプロピレンフィ
ルムの２枚のパネルの間に入れて、その組合わせを１７
１℃の温度と８４６Ｋｇ／ｃｍ２の圧力にかけて２分間
圧縮し、この圧力で圧縮しながら冷却した。その後、前
記フィルムを７．６ｃｍ／秒の速度と１４５℃の温度で
操作されるＴ．Ｍ．ロングのフィルム延伸機にかけて双
軸方向に配向させて、６Ｘ−６Ｘの同時延伸を起こさせ
た。前記延伸機の作業では、フィルムを延伸させた後、
それを延伸状態のまま、その温度が１４０℃以下に降下
するまで保たせた。
ルムを非晶質ＰＰＣ（ＱＰＡＣ４０樹脂）から本質的に
なり、その典型的Ｔｇが４０℃、典型的溶融流量指数が
ＡＳＴＭ試験法Ｄ−１２３８による１５０℃／２，１６
０ｇで０．９ｇ／１０分のペレットを、１７７℃の温度
と７０ｒｐｍの回転速度で操作される１．９ｃｍのブラ
ベンダー押出機で行った。前記０．０５ｍｍ非晶質ＰＰ
Ｃフィルムを０．３ｍｍの流し込みポリプロピレンフィ
ルムの２枚のパネルの間に入れて、その組合わせを１７
１℃の温度と８４６Ｋｇ／ｃｍ２の圧力にかけて２分間
圧縮し、この圧力で圧縮しながら冷却した。その後、前
記フィルムを７．６ｃｍ／秒の速度と１４５℃の温度で
操作されるＴ．Ｍ．ロングのフィルム延伸機にかけて双
軸方向に配向させて、６Ｘ−６Ｘの同時延伸を起こさせ
た。前記延伸機の作業では、フィルムを延伸させた後、
それを延伸状態のまま、その温度が１４０℃以下に降下
するまで保たせた。
【００２５】試料４を試料１乃至３の作成に用いた同一
ロットから結晶性ポリプロピレンから本質的になるペレ
ットの９５重量部と、試料２の作成に用いた同一ロット
からの非晶質ＰＥＣから本質的になるペレットの５重量
部でつくった。前記ペレットを配合して、２パス操作で
溶融押出を行い、前記第１のパスから押出物をペレット
化し、再度押出してペレット化した。前記配合物の生成
ペレットの一部分をその後、次の条件で圧縮成形した：
５分間２１３℃の温度に熱入れ；この温度で２分間に亘
り圧縮して２，８２０ｋｇ／ｃｍ２に加圧し、この圧力
を１分間続け；そして、この圧力で温度が１４０℃以下
になるまで冷却。その後、前記フィルムを７．６ｃｍ／
秒の速度と１５５℃の温度で操作されるＴ．Ｍ．ロング
のフィルム伸長機にかけて双軸方向に配向させて、６Ｘ
−６Ｘの同時延伸を起こさせた。前記延伸作業では、前
記フィルムを延伸させた後、延伸状態をその温度が１４
０℃に降下するまで接続させた。
ロットから結晶性ポリプロピレンから本質的になるペレ
ットの９５重量部と、試料２の作成に用いた同一ロット
からの非晶質ＰＥＣから本質的になるペレットの５重量
部でつくった。前記ペレットを配合して、２パス操作で
溶融押出を行い、前記第１のパスから押出物をペレット
化し、再度押出してペレット化した。前記配合物の生成
ペレットの一部分をその後、次の条件で圧縮成形した：
５分間２１３℃の温度に熱入れ；この温度で２分間に亘
り圧縮して２，８２０ｋｇ／ｃｍ２に加圧し、この圧力
を１分間続け；そして、この圧力で温度が１４０℃以下
になるまで冷却。その後、前記フィルムを７．６ｃｍ／
秒の速度と１５５℃の温度で操作されるＴ．Ｍ．ロング
のフィルム伸長機にかけて双軸方向に配向させて、６Ｘ
−６Ｘの同時延伸を起こさせた。前記延伸作業では、前
記フィルムを延伸させた後、延伸状態をその温度が１４
０℃に降下するまで接続させた。
【００２６】試料２と３のフィルムの目視検査と触手検
査の後、経験のあるポリプロピレン応用専門家が前記フ
ィルムには著しい透明度が備わり、離層しなかったとい
う観察結果を出した。
査の後、経験のあるポリプロピレン応用専門家が前記フ
ィルムには著しい透明度が備わり、離層しなかったとい
う観察結果を出した。
【００２７】フィルム試料１乃至４の示差走査熱分析
（“ＤＳＣ”）試験の結果はＤＳＣ走査で結晶性溶融吸
熱量となり、次表１の数値が測定された：
（“ＤＳＣ”）試験の結果はＤＳＣ走査で結晶性溶融吸
熱量となり、次表１の数値が測定された：
【００２８】
【表１】 試料No． 溶融開始 溶融ピーク 溶融開始 溶融ピーク （℃） （℃） （℃） （℃） ────────────────────────────────── １ 162.2 168.4 − − ２ 155.5 168.9 238.7 240.2 ３ 161.2 170.7 265.0 270.5 ４ 163.4 171.2 − − ────────────────────────────────── 左側２つの溶融データ欄の溶融データは結晶性ポリプロ
ピレンが試料中に共存していることを表している。右側
２つの溶融データ欄の溶融データは結晶性ＰＥＣが試料
２に、又結晶性ＰＰＣに試料３に共存していることを表
している。更に前記２つの右側２つの溶融データ欄の溶
融ピークが非晶質ＰＥＣの分解温度（２２０℃）と非晶
質ＰＰＣの分解温度（２５０℃）に比較して著しく高い
温度で現れることを示す。
ピレンが試料中に共存していることを表している。右側
２つの溶融データ欄の溶融データは結晶性ＰＥＣが試料
２に、又結晶性ＰＰＣに試料３に共存していることを表
している。更に前記２つの右側２つの溶融データ欄の溶
融ピークが非晶質ＰＥＣの分解温度（２２０℃）と非晶
質ＰＰＣの分解温度（２５０℃）に比較して著しく高い
温度で現れることを示す。
【００２９】前記２つの右側溶融データ欄に溶融開始と
溶融ピーク数値がないことは試料１と４に他の結晶性重
合体の構成成分が共存していないことを表している。従
って、少量の非晶質ＰＥＣと結晶性ポリプロピレンの配
合物を双軸方向に配向させても前記非晶質ＰＥＣを結晶
性にするものとは考えられない。
溶融ピーク数値がないことは試料１と４に他の結晶性重
合体の構成成分が共存していないことを表している。従
って、少量の非晶質ＰＥＣと結晶性ポリプロピレンの配
合物を双軸方向に配向させても前記非晶質ＰＥＣを結晶
性にするものとは考えられない。
【００３０】試料を２３℃の温度で行った酸素転移速度
試験（ＡＳＴＭ試験法Ｄ３９８５）の結果は次表２に示
されたデータに出ている：
試験（ＡＳＴＭ試験法Ｄ３９８５）の結果は次表２に示
されたデータに出ている：
【００３１】
【表２】 試料No． フィルム厚さ 速 度 （ｍｍ） ｃｃ／６４５．２ｃｍ２２４時間 ───────────────────────────────── １ １．９ １４８ ２ １．９ ２４．８ ３ １．５ ８９．７ ４ ２．０ １４２ ───────────────────────────────── 表２のデータは結晶性ＰＡＣｓから本質的になる遮断層
からなる結晶性ポリプロピレンフィルムの酸素転移速度
にかなりの低下があることを示す。データは更に、双軸
方向に配向させられたポリプロピレンに配合された少量
の非晶質ＰＡＣが前記ポリプロピレンの酸素転移特性を
著しく改善させていないことも示唆している。
からなる結晶性ポリプロピレンフィルムの酸素転移速度
にかなりの低下があることを示す。データは更に、双軸
方向に配向させられたポリプロピレンに配合された少量
の非晶質ＰＡＣが前記ポリプロピレンの酸素転移特性を
著しく改善させていないことも示唆している。
【００３２】
【発明の効果】従って、本発明によれば、溶融ピーク温
度が著しく高く且つ酸素転移温度が低くいという優れた
特性を示している。
度が著しく高く且つ酸素転移温度が低くいという優れた
特性を示している。
Claims (16)
- 【請求項１】 アルキレン構成単位をＣ２乃至Ｃ８のア
クリル炭化水素とＣ１乃至Ｃ４の炭化水素置換基の有無
に関係なく、又アルキレンの構成単位が同一でも異なる
ものであっても差支えないシクロプロピレンからなる群
より選ぶ結晶性ポリ（アルキレンカーボネート）。 - 【請求項２】 結晶性ポリ（エチレンカーボネート）で
あることを特徴とする結晶性ポリ（アルキレンカーボネ
ート）。 - 【請求項３】 結晶性ポリ（プロピレンカーボネート）
であることを特徴とする結晶性ポリ（アルキレンカーボ
ネート）。 - 【請求項４】 非晶質ポリ（アルキレンカーボネート）
をその分解温度以下で、しかもそのガラス転移温度以上
の温度で延伸することからなり、前記延伸の程度が実質
的結晶生成をもたらすに十分なものであることを特徴と
する非晶質ポリ（アルキレンカーボネート）の結晶化の
方法。 - 【請求項５】 前記延伸の温度が１２０乃至１５０℃の
範囲であることを特徴とする請求項４の方法。 - 【請求項６】 高耐離層性を備え、少くとも２つの隣接
層からなり、その第１層が結晶性ポリ（アルキレンカー
ボネート）から本質的になり、又その第２層が低酸素遮
断性結晶性重合体から本質的になり、前記第１層が第２
層に直接付着していることを特徴とする高酸素遮断性高
透明度積層板。 - 【請求項７】 前記第１層を前記第２層と、前記結晶性
ポリ（アルキレンカーボネート）と異なる結晶性重合体
から本質的になる第３層の間にサンドイッチすること
と、前記第１層が前記第３層に直接付着していることを
特徴とする請求項６の積層板。 - 【請求項８】 前記結晶性重合体が結晶性ポリプロピレ
ンであることを特徴とする請求項６の積層板。 - 【請求項９】 前記ポリ（アルキレンカーボネート）が
結晶性ポリ（エチレンカーボネート）であることを特徴
とする請求項８の積層板。 - 【請求項１０】 前記ポリ（アルキレンカーボネート）
が結晶性ポリ（プロピレンカーボネート）であることを
特徴とする請求項８の積層板。 - 【請求項１１】 高耐離層性を備える高酸素遮断性高透
明度積層体の製法で次の工程： (1) 少くとも２つの隣接層からなり、その第１層がその
層の平面の少くとも１つの軸の方向に配向していない配
向性結晶性重合体から本質的になり、その第２の層が非
晶質ポリ（アルキレンカーボネート）から本質的にな
り、かつ前記第１層に直接付着する積層板を形成する工
程と； (2) 前記非晶質ポリ（アルキレンカーボネート）の分解
温度以下で、しかも前記重合体が配向できる範囲にある
第１層の温度で、前記積層板を少くとも前記方向に、前
記結晶性ポリオレフィン層が前記方向に配向されるよう
になり、それにより前記非晶質ポリ（アルキレンカーボ
ネート）が結晶性となるまで延 伸させる工程と； (3) 前記結晶性重合体をその延伸状態に保ちながら、前
記積層板を、前記結晶性重合体がその配向に保つ温度に
冷却する工程と；からなる方法。 - 【請求項１２】 前記第２層を前記第１層と、少くとも
前記方向に配向されていない配向性結晶性重合体から本
質的になる第３層の間にサンドイッチするもので、前記
第２層が前記第３層に直接付着していることを特徴とす
る請求項１１の方法。 - 【請求項１３】 前記工程（１）の積層板の第１と第３
の結晶性重合体層を前記層のＸとＹの両軸の方向に配向
させていないもので、工程（２）において、前記積層板
を前記両軸の方向におのおのの重合体層が双軸方向に配
向されるようになるまで延伸させることを特徴とする請
求項１２の方法。 - 【請求項１４】 前記第１と第３両層の配向性結晶性重
合体が結晶性ポリプロピレンであることを特徴とする請
求項１３の方法。 - 【請求項１５】 前記ポリ（アルキレンカーボネート）
がポリ（エチレンカーボネート）であることを特徴とす
る請求項１４の方法。 - 【請求項１６】 前記ポリ（アルキレンカーボネート）
がポリ（プロピレンカーボネート）であることを特徴と
する請求項１４の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US5442993A | 1993-04-28 | 1993-04-28 | |
| US08/054,429 | 1993-04-28 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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