JPH07100367B2 - ポリエステル積層成形体およびその用途 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、耐熱性および透明性に優れ、耐衝撃性などの
機械的特性に優れたポリエステル積層成形体に関する。
さらに詳細には、ポリアルキレンテレフタレートからな
る層とポリアルキレンテレフタレートおよびポリカーボ
ネートからなる透明性に優れたポリエステル組成物から
なる層から形成され、耐熱性および透明性に優れかつ耐
衝撃性などの機械的特性に優れたポリエステル積層成形
体およびその用途に関する。

〔従来の技術〕

従来、調味料、油、ジユース、炭酸飲料、ビール、日本
酒、化粧品、洗剤などの容器用の素材としてはガラスが
広く使用されていた。しかし、ガラス容器は製造コスト
が高いので通常使用後の空容器を回収し、循環再使用す
る方法が採用されている。また、ガラス容器は重いので
運送経費がかさむことの他に、破損し易く、取り扱いに
不便であるなどの欠点があつた。

ガラス容器のこれらの欠点を解消するものとしてガラス
容器から種々のプラスチツク容器への転換が最近急速に
進んでいる。その素材としては、充填内容物の種類およ
びその使用目的に応じて種々のプラスチツクが採用され
ており、これらのブラスチツク素材のうちでポリエチレ
ンテレフタレートは耐熱性、透明性およびガスバリヤー
性に優れているので、ジユース、清涼飲料、炭酸飲料、
調味料、洗剤、化粧品などの容器の素材として採用され
ている。また、これらの用途のうちで、ジュース、清涼
飲料、炭酸飲料の充填用中空成形容器には殺菌および最
近の高速充填性への要望が強く、高温充填に耐え得る耐
熱性樹脂が要求されており、またこれらの充填用中空成
形容器はいずれも透明性が要求されている。ポリエチレ
ンテレフタレートはこれらの物性に優れたプラスチツク
であるが、前述の高温充填性に耐え得る耐熱性および透
明性を備えたポリエチレンテレフタレートは従来知られ
ていなかつた。

従つて、従来ポリエチレンテレフタレートから耐熱性の
中空成形容器を成形する方法としては、ポリアレートな
どの耐熱性樹脂を積層する方法〔プラスチツクス、Vol3
6（No.9）、121（1985）など〕、成形後にヒートセツト
を施す方法〔特公昭59−3301号公報、特開昭55−12031
号公報、特開昭56−75833号公報、特開昭56−13142号公
報など〕、成形後の容器を溶媒処理することにより結晶
化度を向上させる方法〔特公昭59−15807号公報など〕
が提案されている。しかし、いずれの方法も本来耐熱性
が不充分のポリエチレンテレフタレートに成形手段また
は成形後の処理により耐熱性を付与しようとするもので
あるが、いずれの方法で得られた中空成形容器もジユー
スなどの高温充填時の耐熱性ならびに透明性を充足する
ものではなかつた。そこで、前記高温充填性の要求され
るポリエチレンテレフタレート中空成形容器の用途の分
野では、ポリエチレンテレフタレートの透明性を維持
し、高温充填性、耐熱性および機械的特性に優れた中空
成形体用の素材が強く要望されている。

〔発明が解決しようとする問題点〕

本発明者らは、従来のポリエチレンテレフタレートから
なる中空成形容器が前述の状況にあることを認識し、耐
熱性および透明性に優れかつ耐衝撃性などの機械的特性
に優れ、積層中空成形体用プリフオームおよび積層中空
成形体の用途の素材として適したポリアルキレンテレフ
タレートの積層成形体について鋭意検討した結果、ポリ
アルキレンテレフタレートからなる層およびポリアルキ
レンテレフタレートとポリカーボネートとからなる特定
のポリエステル組成物からなる層から形成されたポリエ
ステル積層成形体が前記目的を達成することを見出し、
本発明に到達した。本発明のポリエステル積層成形体
は、耐熱性および透明性に優れ、耐衝撃性などの機械的
特性に優れ、積層中空成形体用プリフオームおよび積層
中空成形体の用途に適しており、とくに本発明のポリエ
ステル積層中空成形体からなるポリエステル積層中空成
形容器は前述の特徴を有していることに加えて、高温充
填性を兼備しておりかつ高速充填性を兼備している。

本発明によれば、 〔Ｉ〕エチレンテレフタレートを主構成単位とし、ｏ−
クロルフエノール中で25℃で測定した極限粘度〔η〕が
0.6ないし1.2dl/gの範囲にあるポリアルキレンテレフタ
レート（Ａ）20ないし80重量％と、ｏ−クロルフエノー
ル中で25℃で測定した極限粘度〔η〕が0.6ないし1.2dl
/gの範囲にあるポリカーボネート（Ｂ）が20ないし80重
量％とを、減圧下かつ溶融下で撹拌混練して形成された
透明化されたポリエステル組成物であつて、該組成物の
ｏ−クロルフエノール中で25℃で測定した極限粘度
〔η〕が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあり、ガラス転移温
度〔Tg〕が80ないし130℃の範囲にありかつ単一ピーク
を有するポリエステル組成物層、および 〔II〕エチレンテレフタレートを主構成単位とするポリ
アルキルテレフタレート層、 から構成されるポリエステル積層成形体が第一の発明と
して提供され、該ポリエステル積層成形体からなる延伸
積層成形体が第二の発明として提供され、該ポリエステ
ル積層成形体からなる多層中空成形体用プリフオームが
第三の発明として提供され、そして該ポリエステル積層
成形体からなる多層中空成形体が第四の発明として提供
される。

本発明のポリエステル積層成形体のポリエステル組成物
層〔Ｉ〕を構成するポリアルキレンテレフタレート
（Ａ）は、エチレンテレフタレートを主構成単位とする
ポリエステルである。該ポリアルキレンテレフタレート
のうちのエチレンテレフタレート構成単位の含有率は通
常50モル％以上、好ましくは70モル％以上の範囲であ
る。該ポリアルキレンテレフタレートを構成するジカル
ボン酸成分単位としては、テレフタル酸成分単位以外に
他の芳香族系ジカルボン酸成分単位の少量を含有してい
ても差しつかえない。テレフタル酸成分単位以外の他の
芳香族系ジカルボン酸成分単位として具体的にはイソフ
タル酸、フタル酸、ナフタリンジカルボン酸などを例示
することができる。該ポリアルキレンテレフタレートを
構成するジオール成分単位としては、エチレングリコー
ル成分単位以外に他のジオール成分単位の少量を含有い
ていても差しつかえない。エチレングリコール成分単位
以外の他のジオール成分単位として具体的には、1,3−
プロパンジオール、1,4−ブタンジオール、ネオペンチ
ルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキサ
ンジメタノール、1,4−ビス（β−ヒドロキシエトキ
シ）ベンゼ、1,3−ビス（β−ヒドロキシエトキシ）ベ
ンゼン、2,2−ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフエ
ニル）プロパン、ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフ
エニル）スルホンなどの炭素原子数が３ないし15のジオ
ール成分単位を例示することができる。

また、該ポリアルキレンテレフタレートには、前記芳香
族系ジカルボン酸成分単位および前記ジオール成分単位
の他に必要に応じて多官能性化合物の少量を含有してい
ても差しつかえない。多官能性化合物として具体的に
は、トリメリツト酸、トリメシン酸、3,3′,5,5′−テ
トラカルボキシジフエニルなどの芳香族系多塩基酸、ブ
タンテトラカルボン酸などの脂肪族系多塩基酸、フロロ
グルシン、1,2,4,5−テトラヒドロキシベンゼンなどの
芳香族系ポリオール、グリセリン、トリメチロールエタ
ン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトールな
どの脂肪族系ポリオール、酒石酸、リンゴ酸などのオキ
シポリカルボン酸などを例示することができる。

該ポリアルキレンテレフタレートの構成成分の組成は、
テレフタル酸成分単位の含有率が通常50ないし100モル
％、好ましくは70ないし100モル％の範囲にあり、テレ
フタル酸成分単位以外の芳香族系ジカルボン酸成分単位
の含有率が通常０ないし50モル％、好ましくは０ないし
30モル％の範囲にあり、エチレングリコール成分単位の
含有率が通常50ないし100モル％、好ましくは70ないし1
00モル％の範囲にあり、エチレングリコール成分単位以
外のジオール成分単位の含有率が通常０ないし50モル
％、好ましくは０ないし30モル％の範囲および多官能性
化合物成分単位の含有率が通常０ないし２モル％、好ま
しくは０ないし１モル％の範囲にある。また、該ポリア
ルキレンテレフタレートを製造する方法としては、テレ
フタル酸を主成分とする芳香族系ジカルボン酸とエチレ
ングリコールを主成分とするジオールとより直接重縮合
によつて製造する方法、あるいはジメチルテレフタレー
トなどのテレフタル酸のジエステルを主成分とする芳香
族系ジカルボン酸のジエステルとエチレングリコールを
主成分とするジオールとよりエステル交換法によつて製
造する方法のいずれの方法も採用することができる。こ
れらの中では、直接重縮合法を採用すると色相および透
明性が優れたポリアルキレンテレフタレートが得られる
ので好ましい。また重縮合時における触媒としては、ア
ンチモン化合物、チタニウム化合物およびゲルマニウム
化合物など一般的に重縮合反応に用いられる触媒を用い
ることができるが、これらの中では酸化ゲルマニウム、
テトラアルコキシゲルマニウムなどのゲルマニウム化合
物を用いると、得られるポリアルキレンテレフタレート
およびそのポリカーボネートとのポリエステル組成物の
色相および透明性が優れるので好ましい。さらに、該ポ
リアルキレンテレフタレートの極限粘度〔η〕〔ｏ−ク
ロルフエノール中で25℃で測定した値〕は0.6ないし1.2
dl/g、好ましくは0.65ないし1.15dl/g、とくに好ましく
は0.7ないし1.1dl/gの範囲にある。該ポリアルキレンテ
レフタレートの極限粘度〔η〕が0.6dl/gより小さくな
ると、ポリエステル積層成形体の耐衝撃性などの機械的
特性が低下するようになり、1.2dl/gより大きくなる
と、該ポリエステル組成物を製造する際の溶融物の粘度
が大きくなり、それに伴つて強力な撹拌が必要となるた
めに該ポリエステル組成物ひいては該ポリエステル積層
成形体の経済性が低下するようになる。また、該ポリア
ルキレンテレフタレートの示差走査熱量計（DSC）で測
定した融点は通常は220ないし260℃、好ましくは230な
いし260℃の範囲にある。また、ポリアルキレンテレフ
タレートのDSCで測定したガラス転移温度〔Tg〕は通常
は50ないし80℃、好ましくは55ないし78℃、とくに好ま
しくは60ないし75℃の範囲である。

該ポリエステル組成物を構成するポリカーボネート
（Ｂ）は、ビスフエノールＡ〔2,2−ビス（４−ヒドロ
キシフエニル）プロパン〕をジオール成分とするポリカ
ーボネートである。該ポリカーボネートはビスフエノー
ルＡとホスゲンまたは炭酸ジエステルとの重縮合反応に
よつて得ることがきる。該ポリカーボネートの極限粘度
〔η〕〔ｏ−クロルフエノール中で25℃て測定した値〕
は0.6ないし1.2dl/g、好ましくは0.65ないし1.15dl/g、
とくに好ましくは0.7dl/gないし1.1dl/gの範囲にある。
該ポリカーボネートの極限粘度〔η〕が0.6dl/gより小
さくなると、ポリエステル組成物の分子量が向上し難く
なり、従つて耐衝撃性、耐ストレスクラツク性などの機
械的強度が低下するようになる。また、該ポリカーボネ
ートの極限粘度〔η〕が1.2dl/gよりも大きくなると、
ポリエステル組成物を製造する際の組成物の溶融粘度が
大きくなりすぎるため、強力な撹拌を要するようになり
経済性が低下するようなる。また該ポリカーボネートの
DSCで測定したガラス転移温度は通常140ないし150℃の
範囲である。

該ポリエステル組成物は、前記ポリアルキレンテレフタ
レート（Ａ）が20ないし80重量％、好ましくは20ないし
70重量％、とくに好ましくは20ないし60重量％の範囲お
よび前記ポリカーボネート（Ｂ）が20ないし80重量％、
好ましくは30ないし80重量％、とくに好ましくは40ない
し80重量％の範囲にある〔ただし、（Ａ）成分および
（Ｂ）成分の合計が100重量％である〕。該ポリアルキ
レンテレフタレート（Ａ）の配合割合が80重量％より多
くなりかつポリカーボネート（Ｂ）の配合割合が20重量
％より少なくなると、該ポリエステル組成物のTgがポリ
アルキレンテレフタレートの値に近づくために耐熱性が
低下するようになり、したがつて、該ポリエステル積層
成形体の耐熱性が低下するようになる。また、該ポリア
ルキレンテレフタレート（Ａ）の配合割合が20重量％よ
り少なくなりかつポリカーボネート（Ａ）の配合割合が
80重量％より多くなると、該ポリエステル組成物の溶融
流動性が低下するために該ポリエステル積層成形体を製
造する際の成形性が低下するようになる。

該ポリエステル組成物のｏ−クロルフエノール中で25℃
で測定した極限粘度〔η〕は0.6ないし1.2dl/g、好まし
くは0.65ないし1.15dl/g、さらに好ましくは0.7ないし
1.1dl/gの範囲にある。該ポリエステル組成物の極限粘
度〔η〕が0.6dl/gより小さくなると、該ポリエステル
積層成形体の耐衝撃性などの機械的特性が低下するよう
になり、また高温での形状保持性などが低下するように
なり、1.2dl/gより大きくなると、該ポリエステル組成
物の溶融流動性が低下するようになり、したがつて該ポ
リエステル積層成形体を製造する際の成形性が低下する
ようになる。

また、該ポリエステル組成物のDSCで測定したガラス転
移温度〔Tg〕は80ないし130℃、好ましくは85ないし125
℃、とくに好ましくは90ないし120℃の範囲にあり、か
つ単一ピークを有している。該ポリエステル組成物のガ
ラス転移温度〔Tg〕が80℃より低くなると、該ポリエス
テル積層成形体の耐熱性が低下するようになり、130℃
より高くなると該ポリエステル積層成形体を製造する際
の成形性が低下するようになる。また、該ポリエステル
組成物のDSCで測定したガラス転移温度〔Tg〕が上記範
囲にあつても、２個以上のピークを有しているならば、
該ポリエステル組成物および積層成形体の透明性が低下
ずるようになる。

さらに、本発明のポリエステル組成物から形成された2m
m厚の成形板の曇り度（Haze）は通常25％以下、好まし
くは20％以下、とくに好ましくは15％以下の範囲にあ
る。

本発明のポリエステル組成物を調整する方法として具体
的には次の方法を例示することができる。

ポリアルキレンテレフタレートは使用前に乾燥空気、乾
燥窒素あるいは減圧下などの雰囲気のもとで、例えば14
0℃で15時間以上乾燥する。また、ビスフエノールＡポ
リカーボネートも同様の乾燥空気、乾燥窒素あるいは減
圧下などの雰囲気のもとで、例えば120℃で15時間以上
乾燥する。これらの乾燥したポリアルキレンテレフタレ
ートおよびビスフエノールＡポリカーボネートを製造す
るポリエステル組成物の組成割合で混合し、まず例えば
一軸押出機、二軸押出機、グラベンダー混練機などある
いはこれらと同等の混練能力を有する機器を用いて、24
0℃ないし320℃、好ましくは250℃ないし310℃、とくに
好ましくは260℃ないし300℃の温度範囲で溶融下に混練
する。これらの溶融混練では混練に要する時間を例えば
１時間以上のような長時間としない限りにおいて、得ら
れる組成物は前述した多くの先行技術文献に述べられて
いる通りに不透明であり、かつ示差走査熱量計（DSC）
で測定したガラス転移温度〔Tg〕はポリアルキレンテレ
フタレートに近いピークとビスフエノールＡポリカーボ
ネートに近いピークの２つのピークによつて示される。
つぎにその溶融混練された組成物は、水と接触したりあ
るいは大気下におかれて吸湿した状態にある場合には乾
燥空気、乾燥窒素あるいは減圧下などの雰囲気のもと
で、例えば80℃ないし100℃で15時間以上の乾燥を行っ
たのち撹拌装置を装備した減圧操作ができる反応槽中に
装填し、該ポリエステル組成物を溶融下に撹拌混練して
透明化する。このときの混練温度は240℃ないし320℃、
好ましくは250℃ないし310℃、さらに好ましくは260℃
ないし300℃の範囲で実施される。

また、このときの混練の雰囲気は窒素などの不活性ガス
雰囲気下でも透明化は可能であるが、減圧下に操作すれ
ば透明化とともに重縮合反応も進行することによつて組
成物の分子量が向上するために耐衝撃性などの機械的強
度や耐ストレスクラツク性などが優れた組成物が得られ
るので好ましい。減圧下に操作する場合の減圧度は0.1m
mHgないし300mmHg、好ましくは1mmHgないし200mmHgの範
囲が適当であり、このときの混練の時間は0.5時間ない
し15時間、好ましくは１時間ないし10時間の範囲であ
り、また混練時間の経過とともに重合度が伸長して系の
粘度が上昇する場合には、混練温度は上述の範囲で徐々
に昇温しながら操作する方法がもつとも適当である。か
くして得られた透明な組成物は反応槽から加圧下でスト
ランド状に抜き出し、カツテイングするなど常法に従つ
て回収する。

該ポリエステル組成物には、前記ポリアルキレンテレフ
タレート（Ａ）および前記ポリカーボネート（Ｂ）の他
に必要に応じて従来公知の滑剤、スリツプ剤、アンチブ
ロツキング剤、安定剤、帯電防止剤、防曇剤、顔料など
の各種の添加剤の適量が配合されていても差しつかえな
い。

本発明の積層成形体を構成するポリアルキレンテレフタ
レート層〔II〕を形成するポリアルキレンテレフタレー
トは、エチレンテレフタレートを主構成単位とするポリ
エステルである。該ポリアルキレンテレフタレートのう
ちのエチレンテレフタレート構成単位の含有率は通常50
モル％以上、好ましくは70モル％以上の範囲である。該
ポリアルキレンテレフタレートを構成するジカルボン酸
成分単位としては、テレフタル酸成分単位以外に他の芳
香族系ジカルボン酸成分単位の少量を含有していても差
しつかえない。テレフタル酸成分単位以外の他の芳香族
系ジカルボン酸成分単位として具体的にはイソフタル
酸、フタル酸、ナフタリンジカルボン酸などを例示する
ことができる。該ポリアルキレンテレフタレートを構成
するジオール成分単位としては、エチレングリコール成
分単位以外に他のジオール成分単位の少量を含有してい
ても差しつかえない。エチレングリコール成分単位以外
の他のジオール成分単位として、例えば、1,3−プロパ
ンジオール、1,4−ブタンジオール、ネオペンチルグリ
コール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキサンジメ
タノール、1,4−ビス（β−ヒドロキシエトキシ）ベン
ゼン、1,3−ビス（β−ヒドロキシエトキシ）ベンゼ
ン、2,2−ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフエニ
ル）プロパン、ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフエ
ニル）スルホンなどの炭素数が３ないし15のジオール成
分単位を例示することができる。

また、該ポリアルキレンテレフタレートには、前記芳香
族系ジカルボン酸成分単位および前記ジオール成分単位
の他に必要に応じて多官能性化合物の少量を含有してい
ても差しつかえない。多官能性化合物として具体的に
は、トリメリツト酸、トリメシン酸、3,3′,5,5′−テ
トラカルボキシジフエニルなどの芳香族系多塩基酸、ブ
タンテトラカルボン酸などの脂肪酸系多塩基酸、フロロ
グルシン、1,2,4,5−テトラヒドロキシベンゼンなどの
芳香族系ポリオール、グリセリン、トリメチロールエタ
ン、トリメチロールプロパン、ペタエリスリトールなど
の脂肪族系ポリオール、酒石酸、リンゴ酸などのオキシ
ポリカルボン酸などを例示することができる。

該ポリアルキレンテレフタレートの構成成分の組成は、
テレフタル酸成分単位の含有率が通常50ないし100モル
％、好ましくは70ないし100モル％の範囲にあり、テレ
フタル酸成分単位以外の芳香族系ジカルボン酸成分単位
の含有率が通常０ないし50モル％、好ましくは０ないし
30モル％の範囲にあり、エチレングリコール成分単位の
含有率が通常50ないし100モル％、好ましくは70ないし1
00モル％の範囲にあり、エチレングリコール成分単位以
外のジオール成分単位の含有率が通常０ないし50モル
％、好ましくは０ないし30モル％の範囲にあり、また多
官能性化合物成分単位の含有率が通常０ないし２モル
％、好ましくは０ないし１モル％の範囲にある。また、
該ポリアルキレンテレフタレートの極限粘度〔η〕〔ｏ
−クロルフエノール中で25℃で測定した値〕は通常0.5
ないし1.5dl/g、好ましくは0.6ないし1.2dl/gの範囲で
あり、融点は通常210ないし265℃、好ましくは220ない
し260℃の範囲であり、ガラス転移温度は通常50ないし1
20℃、好ましくは60ないし100℃の範囲にある。

該ポリエスエル積層成形体の該ポリアルキレンテレフタ
レート層〔II〕を構成するポリアルキレンテレフタレー
ト層は前記ポリエステル組成物〔Ｉ〕を構成するポリア
ルキレンテレフタレート（Ａ）と同一である必要は必ず
しもない。該ポリアルキレンテレフタレートを構成する
ポリアルキレンテレフタレートには必要に応じて従来の
ポリエステルに配合されている核剤、無機充填剤、滑
剤、アンチブロツキング剤、顔料などの各種の添加剤の
適量が配合されていても差しつかえない。

本発明のポリエステル組成物層〔Ｉ〕とエチレンテレフ
タレートを主構成単位とするポリアルキレンテレフタレ
ート層〔II〕とから構成された積層成形体として具体的
には、該ポリエステル組成物層およびポリアルキレンテ
レフタレート層の二層から構成される二層積層成形体、
該ポリエステル組成物層を中間層としかつ両外側層を該
ポリアルキレンテレフタレート層とする三層積層成形
体、該ポリアルキレンテレフタレート層を中間層としか
つ両側層を該ポリエステル組成物層とする三層積層成形
体、該ポリエステル組成物層および該ポリアルキレンテ
レフタレート層を積層した四層構造以上の積層成形体で
あつて両最外層が該ポリアルキレンテレフタレート層か
ら構成される多層積層成形体、該ポリエステル組成物層
および該ポリアルキレンテレフタレート層を交互に積層
した四層構造以上の積層成形体であつて両最外層が該ポ
リエステル組成物層から構成される多層積層成形体、該
ポリエステル組成物層および該ポリアルキレンテレフタ
レート層を交互に積層した四層構造以上の積層成形体で
あつて最外層が該ポリエステル組成物層および該ポリア
ルキレンテレフタレート層から構成される多層積層成形
体などを例示することができる。該積層成形体はシート
状物、板状物、管状物のみならず、種々の中空体、容
器、種々の形状の構造などにも適用できる。該積層体成
形体は従来から公知の方法によつて製造することができ
る。

該積層成形体を構成するポリエステル組成物層および該
ポリアルキレンテレフタレート層の厚さは該積層成形体
の用途に応じて適宜決定されるものであり、特に限定さ
れない。該積層成形体が前記二層積層成形体である場合
には、該ポリエステル組成物層の厚さは通常４ないし35
0μ、好ましくは６ないし200μ範囲にあり、該ポリアル
キレンテレフタレート層の厚さは８ないし600μ、好ま
しくは10ないし500μの範囲にある。該積層体成形体が
前記三層積層成形体のうちの前者である場合には、該ポ
リエステル組成物層からなる中間層の厚さは通常４ない
し350μ、好ましくは６ないし200μの範囲であり、該ポ
リアルキレンテレフタレート層からなる両最外側層の夫
々の厚さは通常４ないし300μ、好ましくは５ないし250
μの範囲である。また、該積層成形体が前記三層積層成
形体のうちの後者である場合には、該ポリアルキレンテ
レフタレート層からなる中間層の厚さは通常８ないし60
0μ、好ましくは10ないし500μの範囲にあり、該ポリエ
ステル組成物層からなる両最外側層の厚さは通常４ない
し100μ、好ましくは６ないし50μの範囲である。該積
層成形体が前記四層構造以上の多層積層成形体である場
合にも、該ポリエステル組成物層からなる中間層および
最外側層の厚さならびに該ポリアルキレンテレフタレー
ト層からなる中間層および最外側層の厚さは前記同様に
選択することができる。

該積層成形体は、透明性および耐熱性に優れ、耐衝撃性
などの機械的特性などの性質に優れているので、種々の
用途に利用することができる。

次に、ポリエステル組成物層〔Ｉ〕とエチレンテレフタ
レートを主構成単位とするポリアルキレンテレフタレー
ト層〔II〕から構成される本発明のポリエステル延伸積
層成形体について説明する。本発明のポリエステル延伸
積層成形体は、該ポリエステル組成物層および該ポリア
ルキレンテレフタレート層からなり、前述の積層構造を
有するポリエステル積層成形体でありかつ少なくとも該
ポリアルキレンテレフタレート層のうちの１層が延伸さ
れた状態にあるポリエステル延伸積層体成形体である。
好ましくはポリエステル組成物層〔Ｉ〕および該ポリア
ルキレンテレフタレート層〔II〕からなり、前述の積層
構造を有するポリエステル積層成形体でありかつ少なく
とも該ポリアルキレンテレフタレート層のすべての層が
延伸された状態にあるポリエステル延伸積層成形体であ
り、とくに好ましくは該ポリエステル組成物層〔Ｉ〕お
よび該ポリアルキレンテレフタレート層〔II〕からな
り、前述の積層構造を有するポリエステル積層成形体で
ありかつ該ポリエステル組成物層および該ポリアルキレ
ンテレフタレート層のすべての層が延伸された状態にあ
る。延伸された層は、一軸延伸された状態にあつてもよ
いし、二軸延伸された層であつてもよい。また、該ポリ
エステル延伸積層成形体の形態はフイルム、シートなど
のいかなる形状であつてもよい。

該ポリエステル延伸積層成形体を構成する樹脂層が一軸
延伸されたものである場合には、その延伸倍率は通常1.
1ないし10倍、好ましくは1.2ないし８倍、とくに好まし
くは1.5ないし７倍の範囲であり、また該構成樹脂が二
軸延伸された層である場合には、その延伸倍率は縦軸方
向に通常1.1ないし８倍、好ましくは1.2ないし７倍、と
くに好ましくは1.5ないし６倍の範囲であり、横方向に
は通常1.1ないし８倍、好ましくは1.2ないし７倍、とく
に好ましくは1.5ないし６倍の範囲である。さらに、該
延伸積層成形体はその使用目的に応じてヒートセツトを
施すことも可能である。

該ポリエステル延伸積層成形体がフイルムまたはシート
である場合に、その製造法としては従来から公知のいず
れの方法を採用することもできる。

一般には、前記ポリエステル組成物および前記ポリアル
キレンテレフタレートをそれぞれ別個の押出機で溶融
し、多層Ｔダイから溶融共押出法により成形した多層積
層フイルムまたは多層積層体シートなどの原積層成形体
を加熱状態のままあるいは一旦ガラス転移点以下の温度
に冷却固化させ、さらに再加熱した後に延伸処理を施す
方法が採用される。また、他の方法として、前記ポリア
ルキレンテレフタレートから予め成形されたフイルムま
たはシートに前記ポリエステル組成物を押出ラミネート
する方法あるいはサンドイツチラミネートする方法があ
るが、その際ポリアルキレンテレフタレートからなるフ
イルムまたはシートはラミネートする前に一軸延伸され
ていても差しつかえないし、二軸延伸されていても差し
つかえないし、ラミネート後に同様に延伸処理を施して
もよい。これらの延伸方法のうちでは、第一番目の共押
出法により原積層成形体を形成させた後延伸処理を施す
方法を採用すると、工程が簡素でかつ層間接着力に優れ
たポリエステル延伸積層成形体が得られるのでとくに好
ましい。

また、該ポリエステル延伸積層成形体を製造する際に、
延伸処理を施す方法としては、原成形体がフイルムまた
はシートである場合には、該原成形体を一軸方向に延伸
する方法（一軸延伸）、縦軸方向に延伸した後さらに横
軸方向に延伸する方法（二軸延伸）、縦軸方向および横
軸方向に同時に延伸する方法（二軸延伸）、二軸延伸し
た後さらにいずれかの一方向に逐次延伸を繰返す方法、
二軸延伸した後にさらに両方向に延伸する方法、原成形
体と金型との間の空間を減圧することによつて延伸する
いわゆる真空成形体などを例示することができる。延伸
処理の際の温度は原成形体を構成する樹脂のガラス転移
点ないし融点、好ましくはガラス転移温度ないしガラス
転移温度よりも80℃高い温度の範囲である。該ポリエス
テル延伸積層成形体にヒートセツトを施すには前記延伸
温度ないしそれより高い温度で適宜の短時間加熱処理が
行われる。

本発明の延伸積層成形体は、耐熱性および透明性に優
れ、耐衝撃性などの機械的特性などの性質に優れている
ので、種々の用途に利用することができる。とくに、本
発明の延伸成形体がフイルムである場合には、例えば電
気電子製品や部品、あるいは金属の被覆用として用いる
と電気電子回路の保護あるいは金属の腐食の予防に対し
て長期間効果を持続する。また該延伸積層フイルムはコ
ンデンサー用、モーター用、トランス用あるいは電線被
覆用などの電気電子用途に対しても有用である。さらに
該延伸積層フイルムは食品包装用などの一般用途に対し
てもまた有用である。さらに本発明の延伸積層成形体は
フイルムの形態のみならず、容器の形態としてその優れ
た耐熱性や耐薬品性を活かして、食品や医薬、農薬など
の保存のためにも有用である。

本発明のポリエステル延伸中空成形体用プリフオーム
は、該ポリエステル組成物層〔Ｉ〕およびエチレンテレ
フタレートを主構成単位とするポリアルキレンテレフタ
レート層〔II〕から構成される積層構造を有する多層中
空成形体用プリフオームであり、さらには前述の積層体
構造を有する多層中空成形体用プリフオームである。積
層体構造を有するプリフオームとしては、前述の本発明
の積層成形体において例示した二層積層成形体用プリフ
オーム、同様の三層積層成形体用プリフオーム、同様の
四層以上の多層積層成形体用プリフオームを同様に例示
することができる。これらの多層中空成形体用プリフオ
ームのうちでは、該ポリエステル組成物層〔Ｉ〕および
該ポリアルキレンテレフタレート層〔II〕の二層から構
成される積層構造を有するプリフオーム、該ポリエステ
ル組成物層〔Ｉ〕を中間層としかつ両外側層を該ポリア
ルキレンテレフタレート層〔II〕の三層から構成される
積層構造を有するプリフオームから延伸多層中空成形体
を形成させると、機械的強度に優れ、透明性および耐熱
性などの性質に優れた延伸多層中空体を得ることができ
るので好ましい。

本発明の多層中空成形体法プリフオームを構成する該ポ
リエステル組成物層〔Ｉ〕および該ポリアルキルテレフ
タレート層〔II〕のいずれにも必要に応じて従来公知の
核剤、無機充填剤、滑剤、スリツプ剤、アンチブロツキ
ング剤、安定剤、帯電防止剤、防曇剤、顔料などの各種
の添加剤の適宜量が配合されていても差しつかえない。

本発明のポリエステル多層中空成形体用プリフオームは
従来から公知の方法によつて作成される。たとえば、前
記積層構造を有する管状物を成形加工することによつて
本発明のポリエステル多層中空成形体用プリフオームが
得られる。

本発明のポリエステル延伸多層中空成形体は、該ポリエ
ステル組成物層〔Ｉ〕および該ポリアルキレンテレフタ
レート層〔II〕から構成される延伸多層中空成形体であ
り、前記多層中空成形体用プリフオームを延伸ブローす
ることにより製造される。該ポリエステル延伸多層中空
成形体は、該ポリエステル組成物層および該ポリアルキ
レンテレフタレート層から構成された延伸二層中空成形
体である場合もあるし、該ポリエステル組成物層と交互
に積層した三層から構成された延伸三層中空成形体であ
る場合もあるし、該ポリエステル組成物層と該ポリアル
キレンテレフタレート層とが交互に積層した四層以上の
多層から構成される延伸多層中空成形体である場合もあ
る。該延伸中空体が前記二層中空成形体である場合に
は、該ポリエステル組成物層が外側層でありかつ該ポリ
アルキレンテレフタレート層が内側層である延伸二層中
空成形体であつてもよいし、該ポリエステル組成物層が
内側層でかつ該ポリアルキレンテレフタレート層が外側
層である延伸成形体であつてもよい。また、該延伸多層
中空成形体が前記三層中空成形体である場合には、該ポ
リエステル組成物層が中間層でありかつ該ポリアルキレ
ンテレフタレート層が内側層および外側層である延伸三
層中空成形体であつてもよいし、該ポリエステル組成物
層が内側層および外側層でありかつ該ポリアルキレンテ
レフタレート層が中間層である延伸三層中空成形体であ
つてもよい。該延伸多層中空成形体が前記四層以上の多
層から構成される延伸多層中空成形体である場合には、
該ポリエステル組成物層が内側層であつてもよく、該ポ
リアルキレンテレフタレート層が内側層であつてもよ
い。本発明のポリエステル多層中空成形体のうちでは、
内側層がポリアルキレンテレフタレート層である延伸多
層中空成形体であることが好ましく、とくに該ポリエス
テル組成物が中間層でありかつ該ポリアルキレンテレフ
タレート層が内側層および外側層である延伸三層中空成
形体であることが好ましい。該延伸多層中空成形体は一
軸延伸状物である場合もあるし、二軸延伸状物である場
合もあるが、一般には二軸延伸状物が機械的強度および
耐熱性に優れているので好適である。該延伸多層中空成
形体の延伸倍率は前記該ポリエステル組成物と該ポリア
ルキレンテレフタレートからなる延伸積層成形体におい
て記載した延伸倍率がそのまま適用される。

本発明のポリエステル延伸多層中空成形体は前記ポリエ
ステル多層中空成形体用プリフオームを延伸ブロー成形
することにより製造される。その方法としては、前記温
度のプリフオームを縦軸方向に延伸した後にさらにブロ
ー成形することによつて横軸方向に延伸する方法（二軸
延伸ブロー成形）などを例示することができる。

本発明のポリエステル延伸多層中空成形体は、透明性お
よび耐熱性に優れ、耐衝撃性などの機械的特性に優れて
いるので種々用途に利用することができる。とくに、本
発明の二軸延伸多層中空容器は上記性質に加えて高温充
填性および高速充填性に優れているので、調味料、油、
ジヤム、シロツプ、日本酒などの酒類、ジユースなどの
清涼飲料、化粧品、洗剤などの容器として優れている
が、とりわけジヤムやシロツプなどの食料用の容器とし
て使用すると充填時に高温での滅菌を同時に行うことも
可能となり、また賞味期間を延長させることが可能とな
る。

〔実施例〕

次に、本発明を実施例によつて具体的に説明する。な
お、実施例において使用したポリエステル組成物は参考
例に示す方法で製造した。また、参考例、実施例および
比較例において、部は重量部を意味しており、さらに性
能は以下の方法に従つて行つた。

ポリエステル組成物の極限粘度〔η〕はｏ−クロルフエ
ノール中25℃で測定した。また、ポリエステル組成物の
ガラス転移温度は示差走査熱量計を用いて昇温速度およ
び降温速度を10℃/minで測定して求めた。

また、ポリエステル組成物および積層成形体の熱的性質
や機械的強度はJIS K 6719、JIS K 6911およびJIS K 67
19など標準測定法に従つて測定した。

さらに、ポリエステル組成物および積層成形体の透明性
は、日本電色工業（株）製NDH−20D型曇度計を用いて測
定した。

参考例 １ 乾燥空気の雰囲気下140℃で14時間乾燥したポリエチレ
ンテレフタレート（三井ペツト樹脂株式会社製、三井PE
T J 135）50部および乾燥空気の雰囲気下130℃で15時間
乾燥したポリカーボネート（帝人化成株式会社製、パン
ライトK1250）50部をペレツト状で混合し、一軸押出機
を用いて250〜270℃で混練し、チツプ化することによつ
て混合組成物のペレツトを調製した。ついで、この混合
組成物のペレツトを撹拌装置および減圧下に操作するこ
とによつて留去される留分を凝縮する装置を備えた反応
槽中に充填し、窒素雰囲気下に270℃ないし290℃に加熱
して、混合組成物を溶融し、撹拌下に約１時間（前記処
理時間）をかけて系内を大気圧から約10mmHgまでに減圧
にし、さらに270℃ないし290℃で約10mmHgの減圧下約５
時間（後期処理時間）継続させた。その操作の時間が進
行するとともに内容物の透明性が向上し、また粘度も徐
々に向上した。その加熱処理を終了後系を窒素で大気圧
にもどし、さらに窒素で加圧しながら処理した組成物を
ストランド状に抜き出し、カツターで粒状に切断して回
収した。得られたポリエステル組成物は透明であり、そ
の極限粘度〔η〕は0.77dl/gであり、またガラス転移温
度〔Tg〕は98℃であつた。さらにこの粒状ポリエステル
組成物を約270℃でプレス成形して試験片を作製して物
性を評価した。その結果、熱変形温度は91℃、曲げ強度
は1120kg/cm²、曲げ弾性率は29000kg/cm²、アイゾツト
衝撃強度（ノツチ付、23℃）は11.5kg・cm/cm、また曇
り度（HAZE）は7.4％であつた。

参考比較例２ 参考例１において、一軸押出機を用いて混練したのち、
チツプ化して回収した混合組成物のガラス転移温度を測
定した結果、ポリエチレンテレフタレートのガラス転移
温度に近い76℃とポリカーボネートのガラス転移温度に
近い143℃の二つの転移温度が検出された。さらにその
混合組成物をプレス成形して曇り度（HAZE）を測定した
結果、76％という透明性が劣つた値であつた。

参考例 ２〜６ 参考例１において、ポリエチレンテレフタレートとポリ
カーボネートとの使用量および一軸押出機を用いて調製
した混練組成物を反応槽中で溶融撹拌下に処理するにあ
たつて、約１時間をかけて系内を大気圧から約10mmHgに
した後さらに270℃ないし290℃の温度範囲で約10mmHgの
減圧下に保持する時間（後期処理時間）をそれぞれ表１
記載のとおりとする以外は同様にして、透明なポリエス
テル組成物を製造した。得られたポリエステル組成物の
極限粘度〔η〕、ガラス転移温度〔Tg〕および参考例１
と同様にして作製したプレス成形による試験片を用いて
測定した熱変形温度、機械的強度および曇り度（HAZE）
はそれぞれ表１記載のとおりであつた。

参考比較例２ 参考例１においてポリエチレンテレフタレートおよびポ
リカーボネートの使用量をそれぞれ90部および10部と
し、さらに280℃ないし290℃の温度範囲で約10mmHgの減
圧下に保持する後期処理時間を4.0時間にする以外は同
様に処理して、透明なポリエステル組成物を製造した。
得られたポリエステル組成物の極限粘度〔η〕は0.77dl
/gであつた。また、ガラス転移温度〔Tg〕は１ピークの
吸収が認められただけであつたが、その温度は78℃であ
り、ポリエチレンテレフタレートのガラス転移温度とほ
とんど差が認められなかつた。

参考例 ７〜10 参考例１におけるポリエチレンテレフタレートのかわり
に表２記載のポリエチレンテレフタレートを、また参考
例１におけるポリカーボネートのかわりに表２記載のポ
リカーボネートをそれぞれ使用し、またポリエチレンテ
レフタレートとポリカーボネートとの使用量をそれぞれ
40部および60部とし、また後期処理の温度と時間をそれ
ぞれ表２記載のとおりとする以外は、参考例１と同様に
して透明なポリエステル組成物を製造した。得られたポ
リエステル組成物の極限粘度〔η〕、ガラス転移温度
〔Tg〕、および参考例１に同様として作製したプレス成
形による試験片を用いて測定した熱変形温度、機械的強
度および曇り度（HAZE）はそれぞれ表２記載のとおりで
あつた。

実施例１ 乾燥したポリエチレンテレフタレート（三井ペツト樹脂
株式会社製、三井PET J 125）を１台の押出機を用いて
溶融し、別途参考例４におけるポリスチレン組成物を他
の１台の押出機を用いて溶融し、二種三層のＴ−ダイに
それぞれ供給して、ポリエチレンテレフタレート／ポリ
エステル組成物／ポリエチレンテレフタレート（厚さ約
30μ/40μ/30μ）から構成される共押出しシートを作製
した。この共押出しシートは透明であり、ポリエチレン
テレフタレート層とポリエステル組成物層との密着性は
良好であつた。

さらにこの複層の共押出しシートを二軸延伸装置を用い
て約100℃ないし約115℃の温度でまず横軸（流れに垂
直）方向に２倍、ついで縦軸（流れ）方向に３倍の逐次
延伸を行つて平均厚みが約17μである二種三層からなる
二軸延伸フイルムを作製した。この二軸延伸フイルムの
ポリエステル組成物層とポリエチレンテレフタレート層
との密着性も良好であつた。この積層二軸延伸フイルム
のポリエステル組成物層の厚みは約６μでありまたポリ
エチレンテレフタレート層の厚みは約５μであつた。ま
たこの積層二軸延伸フイルムの機械的性質は、引張破断
強度1250kg/cm²（流れ方向）ないし1180kg/cm²（流れに
垂直方向）、伸び60％（流れ方向）ないし44％（流れに
垂直方向）ないし33000kg/cm²（流れに垂直方向）であ
つた。またこの二種延伸フイルムを約95℃の熱湯中に浸
漬したところ、形状の変化は認められなかつた。

実施例 ２ 参考例１のポリエステル組成物をプレス成形機によつて
約260℃、50kg/cm²の条件で圧縮成形して厚みが約100μ
のプレスシートを作製した。一方、乾燥したポリエチレ
ンテレフタレート（実施例１と同じもの）を同様に約27
℃、50kg/cm²の条件下で圧縮成形して厚みが約100μの
プレスシートを作製した。さらに、ポリエステル組成物
のシートがポリエチレンテレフタレートのシートによつ
て両面をはさまれるように重ね合わせて、約260℃、50k
g/cm²の条件下でプレス成形して厚みが約200μのポリエ
チレンテレフタレート／ポリエステル組成物／ポリエチ
レンテレフタレートからなる二種三層のプレスシートを
作製した。この複層のプレスシートは透明であり、ポリ
エステル組成物層とポリエチレンテレフタレート層との
密着性も良好であつた。

さらにこの複層のプレスシートを約100℃の条件で同時
二軸延伸して平均厚み22μの二軸延伸フイルムを作製し
た。この二軸延伸フイルムは透明であり、ポリエステル
組成物層の厚みは約８μ、またポリエチレンテレフタレ
ート層の厚みは約７μであつた。またこの二軸延伸フイ
ルムのポリエステル組成物層とポリエチレンテレフタレ
ート層との密着性も良好であつた。この積層二軸延伸フ
イルムの機械的性質を測定した結果、引張破断強度1230
kg/cm²、伸び45％および引張弾性率35000kg/cm²であつ
た。さらにこの二軸延伸フイルムを約90℃の熱湯中に浸
漬したところ、形状の変化は認められなかつた。

比較例 １ 乾燥させたポリエチレンテレフタレート（実施例１と同
じもの）を用いてプレス成形を行い、厚みが約100μで
あるプレスシートを作製した。

さらにこのプレスシートを実施例２と同様に縦軸方向お
よび横軸方向にそれぞれ３倍に同時二軸延伸して厚みが
約11μである二軸延伸フイルムを作製した。この二軸延
伸フイルムの機械的性質は引張破断強度1530kg/cm²、伸
び50％および引張弾性率46000kg/cm²であつた。一方、
この二軸延伸体を約80℃の熱湯中に浸漬したところ、収
縮が認められた。

実施例 ３〜７ 実施例２におけるポリエチレンテレフタレートあるいは
ポリエステル組成物のかわりに表３記載のポリエチレン
テレフタレートあるいは表３記載のポリエステル組成物
を用いる以外は実施例２と同様にして、厚みが約200μ
である二種三層の積層プレスシートを作製した。得られ
たシートはいずれも透明であり、またポリエチレンテレ
フタレート層とポリエステル組成物との接着力が良好で
あつた。

さらにこれらの積層プレスシートを実施例２と同様に表
３記載の延伸温度でいずれも縦軸方向および横軸方向と
もに３倍に同時二軸延伸して延伸フイルムを作製した。
得られた二軸延伸フイルムはいずれも透明であり、また
平均厚みはいずれも約22μであり、均一に延伸されたも
のであつた。またこれらの二軸延伸フイルムはいずれも
ポリエチレンテレフタレート層とポリエステル組成物層
との層間の接着性も良好であつた。またこれらの積層二
軸延伸フイルムを実施例３および実施例４においてはい
ずれも約80℃の熱湯に、また実施例５、実施例６および
実施例７においてはいずれも約95℃の熱湯にそれぞれ浸
漬したところ、いずれの場合もフイルムの形状に変化は
認められなかつた。さらに、これらの積層二軸延伸フイ
ルムの機械的強度を測定した結果はそれぞれ表３記載の
とおりであつた。

実施例 ８ まず最初に実施例１におけポリエチレンテレフタレート
の射出成形を行い、つぎに参考例４のポリエステル組成
物を再度射出成形して、ポリエチレンテレフタレート層
とポリエステル組成物層とからなり、各々の厚みがいず
れも約1.6mmであるプリフオームを作製した。ついでこ
のプリフオームを遠赤外線の加熱装置を用いて100〜115
℃に加熱し、これを延伸ブロー成形機を用いて縦約2.5
倍、横約4.3倍に延伸して、最小肉厚部のポリエチレン
テレフタレート層が約150μ、またポリエステル組成物
層が約150μであり、内容積が約１の延伸ボトルを成
形した。この延伸ボトルは透明であり、また約90℃の熱
湯を注いだところ形状の変化は認められなかつた。

比較例 ２ 実施例８で用いたと同じポリエチレンテレフタレートを
射出成形して実施例８のプリフオームと同じ厚み（約3.
2mm）をもつポリエチレンテレフタレート層だけからな
るプリフオーを作製した。ついでこのプリフオームを実
施例８と同様に約95℃で延伸ブローして、最小肉厚部が
約300μであり、内容積約１の延伸ボトルを作製し
た。この延伸ボトルに約90℃の熱湯を注いだところ、原
形をとどめないほどの大きな収縮変形を起こした。

実施例 ９ まず実施例１におけるポリエチレンテレフタレートを１
台の押出機を用いて溶融し、別途参考例４のポリエステ
ル組成物を他の１台の押出機を用いて溶融し、二種三層
のパイプダイにそれぞれ供給し、ポリエチレンテレフタ
レート／ポリエステル組成物／ポリエチレンテレフタレ
ート（厚さ約1.2mm/1.2mm/1.2mm）から構成される三層
パイプを押出し、水で冷却し、外径24.8mm、厚さ3.6mm
の三層パイプを得た。次いで、このパイプを切り取り、
一端を加熱溶融させて底部加工し、他端を同様に加熱溶
融させた口栓部加工を行い全長16.5cm、重量約50gの予
備成形体（プリフオーム）を得た。次いで二軸延伸吹込
成形機〔コーポプラスト（CORPOPLAST）社製LB01〕を用
いて、縦2.5倍及び横４倍に二軸延伸し、内容積が1.5
の多層容器（ポリエチレンテレフタレート／ポリエステ
ル組成物／ポリエチレンテレフタレート＝約120μ／約1
20μ／約120μ）を得た。次にこの多層容器に約90℃の
熱湯を注いだところ、形状には変化が認められなかつ
た。さらに０℃の水を充填して落下試験を行つた結果、
1mの高さからの落下では多層容器が破壊に到らなかつ
た。また各層のデラミネーシヨンも認められなかつた。

〔発明の効果〕

本発明のポリエステル積層成形体、ポリエステル延伸積
層成形体、ポリエステル多層中空成形体用プリフオー
ム、ポリエステル延伸多層中空成形体は、いずれも溶融
成形性、延伸成形性、透明性および耐熱性に優れてい
る。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】［Ｉ］エチレンテレフタレートを主構成単
   位とし、ｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極限
   粘度［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあるポリアルキ
   レンテレフタレート（Ａ）20ないし80重量％と、 ｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極限粘度
   ［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあるポリカーボネー
   ト（Ｂ）20ないし80重量％とを、 減圧下かつ溶融下で撹拌混練して形成された透明化され
   たポリエステル組成物であって、 該組成物のｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極
   限粘度［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあり、ガラス
   転移温度［Tg］が80ないし130℃の範囲にありかつ単一
   ピークを有するポリエステル組成物層、および［II］エ
   チレンテレフタレートを主構成単位とするポリアルキレ
   ンテレフタレート層、 から構成されるポリエステル積層成形体。
2. 【請求項２】［Ｉ］エチレンテレフタレートを主構成単
   位とし、ｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極限
   粘度［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあるポリアルキ
   レンテレフタレート（Ａ）20ないし80重量％と、 ｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極限粘度
   ［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲であるポリカーボネー
   ト（Ｂ）20ないし80重量％とを、 減圧下かつ溶融下で撹拌混練して形成された透明化され
   たポリエステル組成物であって、 該組成物のｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極
   限粘度［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあり、ガラス
   転移温度［Tg］が80ないし130℃の範囲にありかつ単一
   ピークを有するポリエステル組成物層、および［II］エ
   チレンテレフタレートを主構成単位とするポリアルキレ
   ンテレフタレート層、 から構成されるポリエステル延伸積層成形体。
3. 【請求項３】［Ｉ］エチレンテレフタレートを主構成単
   位とし、ｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極限
   粘度［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあるポリアルキ
   レンテレフタレート（Ａ）20ないし80重量％と、 ｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極限粘度
   ［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあるポリカーボネー
   ト（Ｂ）20ないし80重量％とを、 減圧下かつ溶融下で撹拌混練して形成された透明化され
   たポリエステル組成物であって、 該組成物のｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極
   限粘度［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあり、ガラス
   転移温度［Tg］が80ないし130℃の範囲にありかつ単一
   ピークを有するポリエステル組成物層、および［II］エ
   チレンテレフタレートを主構成単位とするポリアルキレ
   ンテレフタレート層、 から構成されるポリエステル積層成形体からなる多層中
   空成形体用プリフォーム。
4. 【請求項４】［Ｉ］エチレンテレフタレートを主構成単
   位とし、ｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極限
   粘度［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあるポリアルキ
   レンテレフタレート（Ａ）20ないし80重量％と、 ｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極限粘度
   ［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあるポリカーボネー
   ト（Ｂ）20ないし80重量％とを、 減圧下かつ溶融下で撹拌混練して形成された透明化され
   たポリエステル組成物であって、 該組成物のｏ−クロルフェノール中で25℃で測定した極
   限粘度［η］が0.6ないし1.2dl/gの範囲にあり、ガラス
   転移温度［Tg］が80ないし130℃の範囲にありかつ単一
   ピークを有するポリエステル組成物層、および［II］エ
   チレンテレフタレートを主構成単位とするポリアルキレ
   ンテレフタレート層、 から構成されるポリエステル積層成形体からなる多層中
   空成形体。