JPH06504949A - ハイブリッド膜分離システムを用いる酸性ガスの処理 - Google Patents

ハイブリッド膜分離システムを用いる酸性ガスの処理

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JPH06504949A JP5500178A JP50017892A JPH06504949A JP H06504949 A JPH06504949 A JP H06504949A JP 5500178 A JP5500178 A JP 5500178A JP 50017892 A JP50017892 A JP 50017892A JP H06504949 A JPH06504949 A JP H06504949A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ハイブリッド膜分離システムを用いる酸性ガスの処理本発明は一般に天然ガスフ ィード流からの硫化水素及び二酸化炭素の分離に対する種々のハイブリッド膜分 離システムの使用に関する。詳しくは、ハイブリッド膜分離システムは酸性ガス 膜システムと少なくとも1つの硫化水素膜システムを、炭化水素リッチリチンテ ートを直接バイブラインへ送ることができ、生じた硫化水素リッチパーミエート 流がクラウス硫黄プラントにおける使用に対して十分であるように天然ガスフィ ード流からの酸性ガスの分離及び硫化水素の濃縮を与えるために種々の配置で組 み合わせる。
発明の背景 硫化水素と他のガス例えば二酸化炭素及びメタンとの混合物は多くのガス流中に 見いだされる。例えば、硫化水素、二酸化炭素、水及びメタンの混合物が天然ガ ス中に見いだされる。天然ガスに対する米国パイプライン規格は2%二酸化炭素 及び4ppm硫化水素を許容するにすぎない。従って、ガス混合物の精製又は酸 性ガスの回収のためにガス混合物から硫化水素及び二酸化炭素(また「酸性ガス 」として示される)を除去することが必要である。また、気体炭化水素流を精製 して、一定の触媒を被毒せず、また通常のバイブライン規格に適合できるスィー ト乾燥ガスを生成させることがし1.fシば必要である。また、硫化水素を元素 硫黄の原料として回収することもまた非常に望ましい。すなわち、サワー天然ガ スからの硫化水素の分離の間に、二酸化炭素のすべてを除去することなく硫化水 素を選択的に分離することが望ましい。通常、分離された硫化水素及び二酸化炭 素の一部が元素硫黄への転化のためにクラウス硫黄プラントへ供給される。
典型的な天然ガス処理プラントフローシートが図1及び2中に示される。図1は 、サワー天然ガスが気/液分離装置10へ供給され、生ずる気体生成物が、ガス から硫化水素及び二酸化炭素を除去するためにアミン吸収又は低温分別装置12 へ送られる天然ガスプロセスを示す。アミン吸収装置12は成分を分離し、硫化 水素をクラウス硫黄プラント14へ、二酸化炭素を圧縮機16へ、メタンを脱水 装置18へ供給する。クラウス硫黄プラント14は貯蔵設備20へ送られる元素 硫黄及び洗浄装置22へ送られるテールガスを生ずる。脱水装置lB中で脱水さ れたメタンは、ヘリウムが回収される窒素リジェクション装置24へ送られる。
メタンは次いで圧縮機26中で圧縮さ札ヘリウムは精製装置28へ送られる。
図2は酸性ガス濃縮と組み合わされる二酸化炭素及び硫化水素除去のための他の プロセスを示す。このプロセスフローシートによれば、サワー天然ガスがアミン 吸収又は低温分別装置30へ送られ、分離された酸性ガスは約16%硫化水素を 含み、残部は実質的に二酸化炭素である。分離された酸性ガスは、硫化水素がク ラウス硫黄プラント34への供給前に約60%に濃縮される酸性ガス濃縮装置3 2へ送られる。クラウス硫黄プラント34は元素硫黄及び、水素化され(36) 、クラウス硫黄プラント34ヘリサイクルされる残留硫化水素から分離される( 38)残留ガスを生ずる。
硫化水素及び二酸化炭素を天然ガスから除去するための従来の方法はアミン吸収 又は低温分別システムを用いる。ガス混合物からの酸性ガスの除去に使用される 吸収システムの若干の例が米国特許第3.594,985号〔アミーン(Ame en)ほか〕、1971年7月27日発行;第27日80.424号〔ミラー( Miller)ほか〕、1978年3月21日発行;及び第3,664,091 号〔ヒグワー(Hegwer) ]、1197255月23日発行中に示されて いる。
さらに他の人が吸収又は分留塔と膜の組合せによる天然ガスからの酸性ガスの分 離を試みた、すなわち米国特許第4.374.657号[ジエンデル(Sche ndel)ほか〕、1198322月22日発行及び第4.466.946号〔 ゴブイン(Godden、 Jr、)ほか〕、1198488月21日発行ジエ ンデル(Schenclel)ほかは、メタンが初めに炭化水素フィード流から 低温蒸留により分離さね、次いで酸性ガスガスが残留炭化水素から残留物を半透 膜システムに通すことにより分離される方法を開示している。ジエンデルはかに より使用された半透膜は酢酸セルロース、二酢酸セルロース、三酢酸セルロース 、プロピオン酸セルロース、酪酸セルロース、セルロースシアノエチラート、メ タクリル酸セルロース、又はそれらの混合物を含む。
ゴブイン(Godden、 Jr、)ほかの特許には、気体流を処理する工程が =(a)浸透帯域において気体流から特異に透過性の膜を横切る二酸化炭素の選 択的透過により二酸化炭素の第1部分を分離して二酸化炭素パーミエート流及び 炭化水素濃縮第1流を生成させること;及び(b)さらに、少なくとも1つの二 酸化炭素除去帯域において炭化水素濃縮第1流から炭化水素濃縮第1流の低温分 別により二酸化炭素を分離して少なくともカーボン流及び二酸化炭素流を生成さ せること、を含む1つの態様が含まれる。
残念ながら、酸性ガス除去に対するアミン吸収又は低温分別システムの使用は非 常にエネルギー効率が悪(、費用がか\す、かさばる。アミン基ガス処理に対す る米国エネルギー消費は約0.22コツト(quad)と評価される。さらに、 大きい天然ガス田から小さい、低品質の、遠隔ガス田への米国におけるガス供給 の変化は実質的に小型化された処理プラントを必要とするであろう。アミン基ガ ス処理システムはこれらの小ガス田における使用に対して経済的かつ構造的に実 用的でないであろう。
最近まで、酸性ガス除去に対する膜技術の使用は2つの主な理由:(1)4pp mの許容可能レベルに達するほど十分に硫化水素を分離できなかった;及び(2 )酸性ガスの組成が多量の二酸化炭素を含み、クラウス硫黄プラントフィード規 格に適合しない、のために考慮されなかった。
天然ガスから二酸化炭素及び硫化水素の両方を分離できる種々の酸性ガス膜が知 られている。それらの膜は次の米国特許:第4.589.896号〔チャン(C hen)ほか〕、1986年5月20日発行:第20日59,353号〔ケリー (Kelly)]、1987年4月21日発行;第4,435.191号〔グラ ハム(Graham) ]、1984年3月6日発行;及び第4.857.07 8号〔ワトラー(Watler)l、1989年8月15日発行、中に開示され ている。それらはすべてこ\に参照される。
チャン(Chen)ほかはスパイラル巻酢酸セルロース型又はポリスルホン中空 糸型膜のような酸性ガス膜を開示している。これらの膜は大部分の二酸化炭素及 び実質的にすべての硫化水素を炭化水素残留ガスから分離する。その後硫化水素 が酸性ガス除去溶媒を含む分留塔により二酸化炭素から分離される。
ケリー(Kelly)は炭化水素から二酸化炭素を分離できる種々の膜、すなわ ち酢酸セルロース、二酢酸セルロース、三酢酸セルロース、プロピオン酸セルロ ース、酪酸セルロース、セルロースシアノエチラート、メタクリル酸セルロース 及びそれらの混合物を開示している。同様に、グラハム(Graham)はメタ ンからの二酸化炭素の分離に有用である種々のポリスルホン膜を開示している。
ワトラー(Watler)は酸性ガス及び他の炭化水素からのメタンの分離のた めにゴム状ポリマーの極薄透過選択性層を上にコートされる微孔質支持体を含む 多層膜を開示している。
前記膜はいずれもクラウス硫黄プラント要件を満たすほど十分に二酸化炭素から 硫化水素を分離できない。チャン(Chen)ほかの特許のみが硫化水素を二酸 化炭素から分離する段階を備え、この段階は小天然ガス田における使用に対して 経済的及び構造的に実用的でない分留塔の使用を必要とする。
硫化水素選択性膜による天然ガスからの硫化水素の除去における若干の試みが米 国特許第3,819.808号〔ワード(Ward)ほか〕、1197466月 25日発行及び第4.824.443号〔マトソン(Matson)ほか〕、1 198944月25日発行中に示される。これらの特許もまたすべてこ−に参照 される。
ワード(Ward)ほかは酸性ガス例えば硫化水素が、その間を水溶性塩中の硫 化水素の溶解及び解離に基づいて輸送される固定化液膜を開示している。
マトソン(!1latson)ほかは、窒素、酸素、リン又は硫黄原子を含む種 類の高沸点、高極性溶媒と相容性で、それにより膨潤できるポリマーで作られ、 膨潤した液膜が他の微孔質支持体の細孔の上又は中に支持される固定化液膜を開 示している。
この膜は酸性ガスすなわち二酸化炭素及び硫化水素を他のガス及びガス混合物か ら選択的に除去することができ、さらに、硫化水素を二酸化炭素に先立って、ま た二酸化炭素を水素に先立って選択的に除去することができる。
前記透過選択性膜システムのいずれも、クラウス硫黄プラント中の使用に十分な 天然ガスからの硫化水素リッチパーミエート流の分離法を与えない。本発明者は 、酸性ガスを天然ガスフィード流から除去し、硫化水素をクラウス硫黄プロセス 中の使用に対して十分なレベルに分離することができる酸性ガス選択性膜及び硫 化水素選択性膜の両方を含む特有の組合せ又はハイブリッド膜システムを開発し た。
さらに、酸性ガス又は天然ガスフィード流からの酸性ガスの除去及び硫化水素リ ッチパーミエート流の分離における硫化水素選択性膜及び酸性ガス膜の両方の使 用は非常に費用効果性である。そのような膜は小型化処理プラント又は改造アミ ン吸収システム中に使用することができる。
また、天然ガススィートニングのための膜基プロセスは酸性ガス除去に追加エネ ルギーを必要とせず、それによりアミン吸収システムに関連する高いエネルギー コストを克服する。高選択性、高流束膜の使用はまた最低のメタン損失を生ずる であろう。そのようなプロセスの追加利点は:(1)低い資本投下、(2)設置 の容易さ、(3)簡単な運転、(4)低い重量及び所要空間、(5)低い環境影 響、(6)高適応性の膜システム、及び(7)電力、水又は空気が運転に要求さ れないこと、である。
本発明はまた下記のように明らかになるであろう多くの追加利点を与える。
発明の概要 硫化水素膜アセンブリー及び酸性ガス膜アセンブリーを含む天然ガスから酸性ガ スを分離するためのハイブリッド膜システム。本発明によるハイブリッド膜シス テムは好ましくは、分離された硫化水素リッチパーミエートを元素硫黄に転化す る装置、すなわちクラウス硫黄プラント、とともに使用される。
場合により脱水膜アセンブリーを、炭化水素ガスをパイプラインへ供給する前に 水を除去するためにシステムに取り付けることができる。
前記の各膜アセンブリーは少なくとも1つの膜モジュールを含む。しかし、高分 離係数を望むならば、リチンテートリサイクル装置をもつ2及び3段階膜モジユ ールが好ましい。
好ましい膜モジユール設計は、例えば並流膜モジュール、向流膜モジュール及び アドパンテージド膜モジュールである。各膜モジュールは適当な、すなわち硫化 水素、酸性ガス又は水、選択性をもつ膜を含む。これらの膜はスパイラル巻層、 フラットシート膜、中空糸膜、プレート・アンド・フレーム膜又は任意の他の適 当な膜配置であることができる。
本発明の他の態様によれば、天然ガスから酸性ガスを分離するハイブリッド膜シ ステムはまた酸性ガス膜アセンブリー、第1硫化水素膜アセンブリー、及び第2 硫化水素膜アセンブリーを含むことができる。
本発明の他の目的は:天然ガスフィード流を、硫化水素が天然ガスフィード流か ら硫化水素リッチパーミエートとして分離される硫化水素膜アセンブリーへ供給 すること:硫化水素膜アセンブリーからの天然ガスリチンテートを、二酸化炭素 リッチパーミエートが天然ガスリチンテートから分離さね、炭化水素リッチリチ ンテートがパイプラインへ送られる酸性ガス膜アセンブリーへ供給すること:及 び硫化水素リッチパーミエートを、硫化水素を元素硫黄に転化できる装置へ供給 すること、を含む天然ガスフィード流から酸性ガスを分離する方法である。この 方法は、場合により酸性ガス膜アセンブリーの炭化水素リッチリチンテートを脱 水膜アセンブリーへ供給し、脱水された炭化水素リッチリチンテートをパイプラ インへ供給する前に水を除去する段階を含むことができる。 。
本発明による天然ガスフィード流から酸性ガスを分離する他の方法は:天然ガス フィード流を、硫化水素及び二酸化炭素が天然ガスフィード流から酸性ガスパー ミエートとして分離さ採炭化水素リッチリチンテートがパイプラインへ送られる 酸性ガス膜アセンブリーへ供給する段階;酸性ガスパーミエートを、硫化水素が 酸性ガスパーミエートから硫化水素リッチパーミエートとして分離される硫化水 素膜アセンブリーへ供給する段階:及び硫化水素リッチパーミエートを、硫化水 素を元素硫黄に転化できる装置へ供給する段階、を含む。炭化水素リッチリチン テートは、場合により脱水膜アセンブリーへ供給し、脱水された炭化水素リッチ リチンテートをパイプラインへ供給する前に水を除去することができる。
本発明による天然がスフイード流から酸性ガスを分離するなお他の方法は:天然 ガスフィード流を、硫化水素及び二酸化炭素が天然ガスフィード流から酸性ガス バーミエートとして分離される酸性ガス膜アセンブリーへ供給すること;酸性ガ ス膜アセンブリーからの酸性ガスパーミエートを、硫化水素が酸性ガスパーミエ ートから第1硫化水素リツチバーミエートとして分離される第1硫化水素システ ム膜アセンブリーへ供給すること;天然ガスリチンテートを、硫化水素が天然ガ スリチンテートから第2硫化水素リツチパーミエートとして分離され、炭化水素 リッチリチンテートがパイプラインへ送られる第2硫化水素膜アセンブリーへ供 給すること:並びに第1及び第2硫化水素リツチパーミエートを、前記硫化水素 を元素硫黄に転化できる装置へ供給すること、を含むことができる。この方法は 、場合により第2硫化水素膜アセンブリーの炭化水素リッチリチンテートを脱水 膜アセンブリーへ供給し、脱水された炭化水素リチンテートをパイプラインへ供 給する前に水を除去する段階を含むことができる。
前記システム又は方法のいずれも、場合により、膜アセンブリーのりテンテート から残留硫化水素を分離できる少なくとも1つの直接転化装置を含むことができ る。
本発明の他の及び一層の目的、利点及び特徴は次の明細を、類似部分に類似番号 を与えた添付図面とともに参照することにより理解されるであろう。
図面の簡単な説明 図1は従来の天然ガス処理プラントフローシートを示す:図2はアミン吸収及び 酸性ガス濃縮プロセスフローシートを示す;図3aは向流膜モジュールの略図で ある;図3bはりテンテートの一部がパーミエートに対するキャリヤーガスとし て使用される向流膜モジュールの略図である:図30はパーミエートが濃度差に よりモジュール外へ運ばれる向流膜モジュールの略図である; 図3dは並流膜モジュールの略図である;図3eはアドパンテージド又は自然膜 モジュールの略図である:図4aは本発明による2段階膜アセンブリーの略図で ある;図4bは本発明による3段階膜アセンブリーの略図である:図5aは本発 明の1態様による組合せ硫化水素及び酸性ガス膜システムの略図である: 図5bは脱水膜アセンブリーもまた含む本発明の他の態様による組合せ硫化水素 及び酸性ガス膜システムの略図である;図6aは本発明の他の態様による組合せ 酸性ガス及び硫化水素膜システムの略図である; 図6bはシステム中に配置された脱水膜アセンブリー及び直接転化装置もまた含 む本発明の他の態様による組合せ酸性ガス及び硫化水素膜システムの略図である ; 図7aは酸性ガス膜アセンブリー及び2硫化水素膜アセンブリーを含む本発明の なお他の態様によるマルチプル膜システムの略図である:図7bは酸性ガス膜ア センブリー、2硫化水素膜アセンブリー及び脱水膜アセンブリーを含む本発明の 他の態様によるマルチプル膜システムの略図である。
好ましい態様の説明 本発明は二酸化炭素に比べて硫化水素に対して高い優先性をもつ膜をもつ硫化水 素膜アセンブリー並びに炭化水素及び水に比べて酸性ガスに対して高い優先性を もつ膜をもつ酸性ガス膜アセンブリーを含むハイブリッド膜システムを提供する 。硫化水素膜アセンブリーと酸性ガス膜アセンブリーとのハイブリッド化は、殊 に小プラントに対して、また高い酸含量をもつガスの処理において、従来の吸収 及び低温プラントより良好な性能及び低い建設コストを示すシステムを生ずる。
それはまた、クラウス硫黄プラント、すなわち硫化水素を元素硫黄に転化するシ ステム、における使用に十分な硫化水素の濃度を可能にする。
本発明による特存のハイブリッド膜システムは添付図面の参照により最もよく説 明することができ、図5aは硫化水素膜アセンブリー50及び酸性ガス膜アセン ブリー52を含む天然ガスから酸性ガスを分離するハイブリッド膜システムを示 す。このハイブリッド膜システムは、好ましくは分離された硫化水素リッチパー ミエートを元素硫黄に転化する装置54、すなわちクラウス硫黄プラント、とと もに使用される。
図5b中に示されるように、脱水膜アセンブリー56を、場合により炭化水素リ ッチリチンテートをパイプラインへ供給する前に水を除去するためにシステムに 取り付けることができる。
各膜アセンブリー50,52及び56は少なくとも1つの膜モジュールを含む。
図4a及び4b中に示されるように、リチンテートリサイクル装置をもっ2及び 3段階膜モジユールが、高い分離係数を望むならば好ましい。
図4aは直列に取り付けられた2膜モジユール60及び62をもつ膜アセンブリ ーを示す。モジュール60及び62は導管64及び圧縮機66により連結され、 モジュール60からのバーミエートが満足な分離の促進に十分な圧力下にモジュ ール62へ供給される。膜モジュール62からのりテンテートは、好ましくはリ サイクル導管68を経てモジュール60ヘリサイクルされる。濃縮されたパーミ エートは、導管64を経て第1膜モジユール60を出るパーミエートの濃度より 高い濃度で導管70を経て2段階膜アセンブリーを出る。
図4bは3膜モジユール76.78及び8oをもつ膜アセンブリーを示す。モジ ュール76はパーミエート導管82及び圧縮機84によりモジュール78に連結 され、モジュール76からのバーミエートは追加分離のためにモジュール78へ 送られる。モジュール78からのりテンテートは再処理のためにリサイクル導管 86を経てモジュール76へリサイクルされる。同様に、モジュール78はパー ミエート導管88及び圧縮機90によりモジュール80に連結され、モジュール 78からのパーミエートは追加分離のためにモジュール8oへ送られる。モジュ ール80からのりテンテートはリサイクル導管92を経て再処理のためにモジュ ール78へリサイクルされる。濃縮されたパーミエートは、モジュール76に供 給されたもとのフィード流より非常に高い濃度で導管94を経てモジュール80 を出る。
硫化水素、酸性ガス及び脱水膜モジュールのいずれにも使用される好ましい膜モ ジユール設計の若干が図3a〜3e中に示される。図3a〜3cはパーミエート がフィード流の方向と反対又は逆の方向にモジュールから取出される。すなわち 、図3aは不活性キャリヤーガス例えば窒素がバーミエートをモジュールから取 出すために供給される向流膜モジュールである。図3bはパーミエートをモジュ ールから取出すためにリチンテートの一部を用いる。図3c中に示される向流膜 モジユール中でパーミエートはパーミエート領域中の濃度における差異に基づい て取出される。
図3dはパーミエートがフィード流と同方向にモジュールから取出される。
図3eはバーミエートが自然に又は強制的に混合されて濃度を平均化させるアド パンテージド膜モジュールを示す。
図5a及び5bのシステムはメタン、二酸化炭素、硫化水素及び水を含む天然ガ スフィード流が、硫化水素リッチバーミエートが硫化水素及び二酸化炭素を含む 硫化水素膜アセンブリー50へ供給されるように作用する。膜アセンブリーリッ チバーミエートは、硫化水素が元素硫黄に転化されるクラウス硫黄プラント54 へ供給される。硫化水素膜アセンブリー50からの天然ガスリチンテートは、酸 性ガスリッチパーミエート並びに多量のメタン及び水を含む炭化水素り・ソチリ テンテートが生成される酸性ガス膜アセンブリー52へ送られる。炭化水素り・ ノチリテンテート内の水濃度がパイプライン規格を満たすならば、炭化水素り・ ノチリテンテートを酸性ガス膜アセンブリー52からパイプラインへ直接送るこ とができる。しかし、水濃度がパイプライン規格を越えるならば、炭化水素リッ チリチンテートは、図5b中に示されるように、脱水膜アセンブリー56へ送ら れ、適当な炭化水素リッチフィードがパイプラインへ送られることができるよう にそれから水を除去されるべきである。
あるいは、天然ガスフィード流を初めに、酸性ガスすなわち二酸化炭素及び硫化 水素が酸性ガスとしてそれから分離され、それが次いで硫化水素膜アセンブリー 50へ送られる酸性ガス膜アセンブリーへ送ることができる(図6a参照)。
硫化水素膜アセンブリー50は、アセンブリー50からの硫化水素リッチパーミ 工−トを元素硫黄に転化するためのクラウス硫黄プラント54へ送ることができ るように、酸性ガス膜アセンブリー52により生じた酸性ガスパーミエートより 実質的に高い硫化水素濃度をもつ硫化水素リッチパーミエートを生ずる。図6b 中に示されるように、酸性ガス膜アセンブリー52により生じた炭化水素リッチ リチンテートがパイプライン規格より大きい水濃度を含むならば、脱水膜アセン ブリー56を使用することができる。場合により、直接転化装置57.58及び 59を用いてそれぞれ酸性ガス膜アセンブリー52からのりテンテート、硫化水 素膜アセンブリー50からのりテンテート及びクラウス硫黄プラントからの排気 内に含まれる硫化水素の量をさらに低下させることができる。これらの直接転化 装置は、典型的にはよく知られたポリッシング技術による残留硫化水素の不可逆 化学スカベンジングを含む。
図7a及び7b中に示される本発明の他の態様によれば、天然ガスからの酸性ガ スを分離するハイブリッド膜システムはまた酸性ガス膜アセンブリー100、第 1硫化水素膜アセンブリー102及び第2硫化水素膜アセンブリー104を含む ことができる。こりらのシステムはメタン、二酸化炭素、硫化水素及び水を含む 天然ガスが、生ずる酸性ガスパーミエートすなわち硫化水素及び二酸化炭素が第 1硫化水素膜アセンブリー102へ送られる酸性ガス膜アセンブリー100へ供 給されるように作用する。酸性ガスバーミエートはさらに第1硫化水素膜アセン ブリー中で分離されて、酸性ガスパーミエートに比べて高い濃度の硫化水素をも つ硫化水素リッチパーミエートを生ずる。硫化水素リッチバーミエートはその後 硫化水素の元素硫黄への転化のためのクラウス硫黄プラント106へ供給される 。酸性ガス膜アセンブリー100からの炭化水素リッチリチンテート、すなわち メタン、水及び硫化水素は第2硫化水素膜アセンブリー104へ送られてその中 に含まれる残留硫化水素の大部分を、膜アセンブリー104から生ずる炭化水素 リッチリチンテートがパイプライン規格に適合するように分離される。さらに、 第2硫化水素膜アセンブリー104から出る炭化水素リッチリチンテートが水を パイプライン規格を越える量で含むならば、炭化水素リッチリチンテートを脱水 膜アセンブリー108へ送り、望ましくない水をそれから除去することが望まし いであろう。
各膜モジュールは好ましくは所望の選択性、すなわち硫化水素、酸性ガス又は水 、をもつ膜を含む。これらの膜はスパイラル巻層、フラットシート膜、中空糸膜 、プレート・アンド・フレーム膜又は任意の他の適当な膜配置であることができ る。
硫化水素選択性膜 硫化水素選択性膜の若干の例はゲルポリマー膜、融解塩膜及びゴムコポリマー膜 である。
好ましいゲルコポリマー膜の1例は米国特許第4,824,443号〔マトソン (!1latson)ほか〕、1198944月25日発行中に記載さね、それ がこ−に参照される。このゲルポリマー膜は、(a)微孔質支持体及び(b)溶 媒の分子構造中に高度に極性の基をもち、高度に極性の基が窒素、酸素、リン及 び硫黄から選ばれる少なくとも1つの原子を含み、溶媒が少なくとも100℃の 沸点及び約7.5〜約13. 5 (cat/cm’−atm)””の溶解パラ メーターをもつ溶媒を含む種類の溶媒から選ばれる少な(とも1つの溶媒と相容 性でそれにより膨潤できる溶媒膨潤ポリマーを含む複合固定化液膜である。
気体フィード流からの硫化水素ガスの分離に使用できる融解塩水和物膜は米国特 許第4.780.114号〔ライン(Quinn)ほか〕中に開示され、エア・ プロダクツ−アンド・ケミカルズ(Air Products & Chemi cals、 Inc、、 Allentown、 Penn5ylvania) により販売される。
ゴムコポリマー膜は米国特許第4.857.078号〔ワトラー(Watler )、1989年8月15日発行、中に示され、それがこ\に参照される。それは ゴム状ポリマーの極薄透過選択性層を上にコートされた微孔質支持体を含む多層 膜である。
酸性ガス選択性膜 酸性ガス透過性膜は、好ましくは酢酸セルロース膜、ポリイミド膜、ポリシロキ サン膜及びピロロン(pyrolone)膜からなる群から選ばれる。しかし、 多くの他のポリマー膜もまた天然ガスフィード流からの酸性ガスの分離に使用す ることができると考えられる。
酸性ガス選択性膜の若干の例は米国特許第4,589,896号〔チャン(Ch en)はか〕、1986年5月20日発行:米国特許第4,659,343号〔 ケリー (Kelly))、1987年4月21日発行、及び米国特許第4,4 35.191号〔グラハム(Graham))、1984年3月6日発行、中に 示されている。前記各特許がこ\に参照される。
酸性ガス膜における使用に適する例示的ポリマー組成物はポリスルホン、ポリエ ーテルスルホン、スチレン類ポリマー及びコポリマー、ポリカーボネート、セル ロースポリマー、ポリアミド、ポリイミド、ポリエーテル、ポリアリーレンオキ シド、ポリウレタン、ポリエステル、ポリアクリレート、ポリスルフィド、ポリ オレフィン、ポリビニル並びにポリビニルエステルから選ぶことができる。イン ターポリマー、前記ポリマーに相当する単位を反復するブロックを含むインター ポリマー、並びにグラフトポリマー及び前記のブレンドもまた膜における使用に 適する。
膜として好ましいものはセルロースエステル例えば酢酸セルロース、二酢酸セル ロース、三酢酸セルロース、プロピオン酸セルロース、酪酸セルロース、セルロ ースシアノエチラート、メタクリル酸セルロース及びそれらの混合物である。
脱水選択性膜 そのような脱水選択性膜の1つの例はベンド・リサーチ(Bend Re5ea rch Inc、。
Bend、 Oregon)により製造されるポリシロキサン膜である。
本発明による若干の態様が示され、記載されたけれども、それらが当業者に明ら かな多くの変化を受けやすいことを明らかに理解すべきである。従って、示し、 記載した詳細に限定されることが望まれないで、請求の範囲内になるすべての変 化及び変更を示すことが意図される。
八 手続補正書

Claims (74)

    【特許請求の範囲】
  1. 1.硫化水素膜アセンブリー;及び 酸性ガス膜アセンブリー を含む、天然ガスから酸性ガスを分離するためのハイブリッド膜システム。
  2. 2.さらに、硫化水素を元素硫黄に転化するための装置を含む、請求項1に記載 のシステム。
  3. 3.さらに、脱水膜アセンブリーを含む、請求項1に記載のシステム。
  4. 4.硫化水素膜アセンブリーが少なくとも1つの硫化水素膜モジュールを含む、 請求項1に記載のシステム。
  5. 5.硫化水素膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びアド バンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項4に記載のシステム 。
  6. 6.硫化水素膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜、 及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる硫化水素選択性膜を 含む、請求項5に記載のシステム。
  7. 7.硫化水素選択性膜が、ゲルポリマー膜、融解塩膜及びゴムコポリマー膜から なる群から選ばれる、請求項6に記載のシステム。
  8. 8.酸性ガス膜アセンブリーが少なくとも1つの酸性ガス膜モジュールを含む、 請求項1に記載のシステム。
  9. 9.酸性ガス膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びアド バンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項8に記載のシステム 。
  10. 10.酸性ガス膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜 、及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる酸性ガス選択性膜 を含む、請求項9に記載のシステム。
  11. 11.酸性ガス選択性膜が、酢酸セルロース膜、ポリイミド膜、ポリシロキサン 膜、及びピロロン膜からなる群から選ばれる、請求項10に記載のシステム。
  12. 12.脱水膜アセンブリーが少なくとも1つの脱水膜モジュールを含む、請求項 3に記載のシステム。
  13. 13.脱水膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びアドバ ンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項12に記載のシステム 。
  14. 14.脱水膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜、及 びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる脱水選択性膜を含む、 請求項13に記載のシステム。
  15. 15.脱水選択性膜がポリシロキサン膜である、請求項14に記載のシステム。
  16. 16.酸性ガス膜アセンブリー; 第1硫化水素膜アセンブリー;及び 第2硫化水素膜アセンブリー、 を含む、天然ガスから酸性ガスを分離するためのハイブリッド膜システム。
  17. 17.さらに、硫化水素を元素硫黄に転化するための装置を含む、請求項16に 記載のシステム。
  18. 18.さらに、脱水膜アセンブリーを含む、請求項16に記載のシステム。
  19. 19.第1及び第2硫化水素膜アセンブリーがそれぞれ少なくとも1つの硫化水 素膜モジュールを含む、請求項16に記載のシステム。
  20. 20.硫化水素膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びア ドバンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項19に記載のシス テム。
  21. 21.硫化水素膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜 、及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる硫化水素選択性膜 を含む、請求項20に記載のシステム。
  22. 22.硫化水素選択性膜が、ゲルポリマー膜、融解塩膜及びゴムコポリマー膜か らなる群から選ばれる、請求項21に記載のシステム。
  23. 23.酸性ガス膜アセンブリーが少なくとも1つの酸性ガス膜モジュールを含む 、請求項16に記載のシステム。
  24. 24.酸性ガス膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びア ドバンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項23に記載のシス テム。
  25. 25.酸性ガス膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜 、及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる酸性ガス選択性膜 を含む、請求項24に記載のシステム。
  26. 26.酸性ガス選択性膜が、酢酸セルロース膜、ポリイミド膜、ポリシロキサン 膜、及びピロロン膜からなる群から選ばれる、請求項25に記載のシステム。
  27. 27.脱水膜アセンブリーが少なくとも1つの脱水膜モジュールを含む、請求項 18に記載のシステム。
  28. 28.脱水膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びアドバ ンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項27に記載のシステム 。
  29. 29.脱水膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜、及 びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる脱水選択性膜を含む、 請求項28に記載のシステム。
  30. 30.脱水選択性膜がポリシロキサン膜である、請求項29に記載のシステム。
  31. 31.天然ガスフィード流から酸性ガスを分離する方法であって;前記天然ガス フィード流を、硫化水素が前記天然ガスフィード流から硫化水素リッチパーミエ ートとして分離される硫化水素膜アセンブリーへ供給すること; 前記硫化水素膜アセンブリーからの天然ガスリテンテートを、二酸化炭素が前記 天然ガスリテンテートから分離され、炭化水素リッチリテンテートがパイプライ ンへ送られる酸性ガス膜アセンブリーへ供給すること;及び前記硫化水素リッチ パーミエートを、前記硫化水素を元素硫黄に転化できる装置へ供給すること、 を含む方法。
  32. 32.さらに、酸性ガス膜アセンブリーの炭化水素リッチリテンテートを、脱水 された炭化水素リッチリテンテートをパイプラインへ送る前に水を除去するため に脱水膜アセンブリーへ供給する段階を含む、請求項31に記載の方法。
  33. 33.硫化水素膜アセンブリーが少なくとも1つの硫化水素膜モジュールを含む 、請求項31に記載の方法。
  34. 34.硫化水素膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びア ドバンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項33に記載の方法 。
  35. 35.硫化水素膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜 、及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる硫化水素選択性膜 を含む、請求項34に記載の方法。
  36. 36.硫化水素選択性膜が、ゲルポリマー膜、融解塩膜及びゴムコポリマー膜か らなる群から選ばれる、請求項35に記載の方法。
  37. 37.酸性ガス膜アセンブリーが少なくとも1つの酸性ガス膜モジュールを含む 、請求項31に記載の方法。
  38. 38.酸性ガス膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びア ドバンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項37に記載の方法 。
  39. 39.酸性ガス膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜 、及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる酸性ガス選択性膜 を含む、請求項38に記載の方法。
  40. 40.酸性ガス選択性膜が、酢酸セルロース膜、ポリイミド膜、ポリシロキサン 膜、及びピロロン膜からなる群から選ばれる、請求項39に記載の方法。
  41. 41.脱水膜アセンブリーが少なくとも1つの脱水膜モジュールを含む、請求項 32に記載の方法。
  42. 42.脱水膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びアドバ ンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項41に記載の方法。
  43. 43.脱水膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜、及 びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる脱水選択性膜を含む、 請求項42に記載の方法。
  44. 44.脱水選択性膜がポリシロキサン膜である、請求項43に記載の方法。
  45. 45.天然ガスフィード流から酸性ガスを分離する方法であって:前記天然ガス フィード流を、硫化水素及び二酸化炭素が前記天然ガスフィード流から酸性ガス パーミエートとして分離され、炭化水素リッチリテンテートがパイプラインへ送 られる酸性ガス膜アセンブリーへ供給すること;前記酸性ガスパーミエートを、 硫化水素が前記酸性ガスパーミエートから硫化水素リッチパーミエートとして分 離される硫化水素膜アセンブリーへ供給すること;及び 前記硫化水素リッチパーミエート流を、前記硫化水素を元素硫黄に転化できる装 置へ供給すること、 を含む方法。
  46. 46.さらに、酸性ガス膜アセンブリーの炭化水素リッチリテンテートを、脱水 された炭化水素リッチリテンテートをパイプラインへ供給する前に水を除去する ために脱水膜アセンブリーへ供給する段階を含む、請求項45に記載の方法。
  47. 47.硫化水素膜アセンブリーが少なくとも1つの硫化水素膜モジュールを含む 、請求項45に記載の方法。
  48. 48.硫化水素膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びア ドバンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項47に記載の方法 。
  49. 49.硫化水素膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜 、及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる硫化水素選択性膜 を含む、請求項48に記載の方法。
  50. 50.硫化水素選択性膜が、ゲルポリマー膜、融解塩膜及びゴムコポリマー膜か らなる群から選ばれる、請求項49に記載の方法。
  51. 51.酸性ガス膜アセンブリーが少なくとも1つの酸性ガス膜モジュールを含む 、請求項45に記載の方法。
  52. 52.酸性ガス膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びア ドバンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項51に記載の方法 。
  53. 53.酸性ガス膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜 、及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる酸性ガス選択性膜 を含む、請求項52に記載の方法。
  54. 54.酸性ガス選択性膜が、酢酸セルロース膜、ポリイミド膜、ポリシロキサン 膜、及びピロロン膜からなる群から選ばれる、請求項53に記載の方法。
  55. 55.脱水膜アセンブリーが少なくとも1つの脱水膜モジュールを含む、請求項 46に記載の方法。
  56. 56.脱水膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びアドバ ンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項55に記載の方法。
  57. 57.脱水膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜、及 びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる脱水選択性膜を含む、 請求項56に記載の方法。
  58. 58.脱水選択性膜がポリシロキサン膜である、請求項57に記載の方法。
  59. 59.天然ガスフィード流から酸性ガスを分離する方法であって:前記天然ガス フィード流を、硫化水素及び二酸化炭素が前記天然ガスフィード流から酸性ガス パーミエートとして分離される酸性ガス膜アセンブリーへ供給すること; 前記酸性ガス膜アセンブリーからの前記酸性ガスパーミエートを、硫化水素が前 記酸性ガスパーミエートから第1硫化水素リッチパーミエートとして分離される 第1硫化水素システム膜アセンブリーへ供給すること;天然ガスリテンテートを 、硫化水素が前記天然ガスリテンテートから第2硫化水素リッチパーミエートと して分離され、炭化水素リッチリテンテートがパイプラインへ送られる第2硫化 水素膜アセンブリーへ供給すること;前記第1及び第2硫化水素リッチパーミエ ートを、前記硫化水素を元素硫黄に転化できる装置へ供給すること、 を含む方法。
  60. 60.さらに、第2硫化水素膜アセンブリーの炭化水素リッチリテンテートを、 脱水された炭化水素リッチリテンテートをパイプラインへ供給する前に水を除去 するために脱水膜アセンブリーへ供給する段階を含む、請求項59に記載の方法 。
  61. 61.硫化水素膜アセンブリーが少なくとも1つの硫化水素膜モジュールを含む 、請求項59に記載の方法。
  62. 62.硫化水素膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びア ドバンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項61に記載の方法 。
  63. 63.硫化水素膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜 、及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる硫化水素選択性膜 を含む、請求項62に記載の方法。
  64. 64.硫化水素選択性膜が、ゲルポリマー膜、融解塩膜及びゴムコポリマー膜か らなる群から選ばれる、請求項63に記載の方法。
  65. 65.酸性ガス膜アセンブリーが少なくとも1つの酸性ガス膜モジュールを含む 、請求項59に記載の方法。
  66. 66.酸性ガス膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びア ドバンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項65に記載の方法 。
  67. 67.酸性ガス膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜 、及びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる酸性ガス選択性膜 を含む、請求項66に記載の方法。
  68. 68.酸性ガス選択性膜が、酢酸セルロース膜、ポリイミド膜、ポリシロキサン 膜、及びピロロン膜からなる群から選ばれる、請求項67に記載の方法。
  69. 69.脱水膜アセンブリーが少なくとも1つの脱水膜モジュールを含む、請求項 60に記載の方法。
  70. 70.脱水膜モジュールが、並流膜モジュール、向流膜モジュール、及びアドバ ンテージド膜モジュールからなる群から選ばれる、請求項69に記載の方法。
  71. 71.脱水膜モジュールが、スパイラル巻膜、フラットシート膜、中空糸膜、及 びプレート・アンド・フレーム膜からなる群から選ばれる脱水選択性膜を含む、 請求項70に記載の方法。
  72. 72.脱水選択性膜がポリシロキサン膜である、請求項71に記載の方法。
  73. 73.残留硫化水素が任意の膜アセンブリーのリテンテートから直接転化により 分離される、請求項31、45又は59のいずれか一項に記載の方法。
  74. 74.さらに、任意の膜アセンブリーのリテンテートから残留硫化水素を分離で きる少なくとも1つの直接転化装置を含む、請求項1又は16のいずれか一項に 記載の方法。
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