JPH06500565A - 軟体動物の抑制および低減方法 - Google Patents
軟体動物の抑制および低減方法Info
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- JPH06500565A JPH06500565A JP3517826A JP51782691A JPH06500565A JP H06500565 A JPH06500565 A JP H06500565A JP 3517826 A JP3517826 A JP 3517826A JP 51782691 A JP51782691 A JP 51782691A JP H06500565 A JPH06500565 A JP H06500565A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
軟体動物の抑制および低減方法
背景技術
本発明は、軟体動物の抑制および低減方法に関し、さらに詳細には、工業用冷却
水システム内および市井の水供給システム内における広範な汚染を抑制するだめ
の軟体動物の防除に関する。二枚貝の軟体動物であるドレイセナボリモルファ熱
交換を目的として湖沼や河川からの淡水を使用する他の工業用システムの水道水
システム(SWS)に定着することができ、広範な汚染(macrofoul
ing)を生じさせる種である。これらの軟体動物は、小径のパイプや熱交換器
において流れを低減イブの曲がり、貯水槽等)に定着するようになる小さな幼生
の軟体動物により主として問題が生じる。ひとたびこれらの流れのある領域に定
着すると、幼生は速やかに成長して小径の管を閉塞するような大きさとなる。シ
ステムの部材を閉塞し得る大きさに成長した後、C,f lumineaは低速
流領域から高速流のパイプ中に遊泳ないしは水流によって運ばれて殻が管を塞ぐ
ように停留する他の場所に輸送され、その結果、流れを制限または遮断すること
もある。
に優先的に定着するが、同時に付着した成体の股上にも付着するので、もつれ合
った多数のムール貝の殻が低速流領域に厚みをなして成長する。さらに、死んだ
ムール貝の殻ともつれ合ったムール貝の殻が、低速流領域の壁から剥がれること
かあり、熱交換器のような広範な汚染を受けやすい部材に運ばれる。成体は足糸
により堅い表面(ボートの覆いを含む)に付着し、幼生は長期間プランクトン中
水システムに大規模に付着する主要生物となるだろう。
水システムにおけるC、 f lumineaおよびり、 po lymorp
haの両生物に対する防除は、通常、主として約0.3〜0.5ppmの遊離溶
存レベルの塩素を定常的に作用させることを含む。これらのレベルにおいてさえ
、連続的な塩素処理により軟体動物は排除されないかもしれず、また塩素の存在
は腐食速度を増大させる。さらに、塩素処理は多くの領域で厳密な制御監視下に
ある。最近では、典型的には殺生剤として知られている多くの非酸化毒物が軟体
動物防除剤として使用されている。従来技術は、主として、多くの異なる型の毒
性かつ持続性の有機化合物を含み、例えば、チオカーボネートが普通である。成
る種の芳香族(即ち、ベンゼン環)四級アミン及びシアニド軟体動物防除剤が知
られているが、これらの化合物はまた軟体動物の防除にそれらの有効な濃度以下
でも標的としない水生種に対して毒性である。また、これらの化合物はしばしば
生分解に対し抵抗性であり、飲料水供給系に使用するにはあまり適していないか
もしれない。さらに、従来技術の成る種の化合物、即ち、芳香族化合物は、環境
中に存続し、しかも容易に生分解し得ないことがある。従って、二枚貝の広範な
汚染を抑制するために効果的であり、環境的に許容され、非酸化性の軟体動物防
除剤の開発がめられている。
さらに、一方では軟体動物の増殖を抑制する濃度で使用することができ、他方で
は非標的種に対しかなり少ない影響を有する濃度での使用に有効である軟体動物
防除剤を提供することは、それらの環境的許容性を改良し、さらに飲用に適する
ものであるために望ましいであろう。使用されている多くの通常の酸化的及び非
酸化的殺生物剤は、環境保護の基準によると活性が高すぎるので、その使用に際
して解毒処理が要求されることが多い。従って、そのような解毒処理を要しない
軟体動物防除剤が望まれている。
従って、本発明の目的は、軟体動物、特にり、 polymorpha及びC,
flumineaの増殖を抑制するのに有効であることが見出された一連の化学
物質をその生育地に適用することにより、毒性レベルより低く、生分解性であり
、カリ飲用水系に対し本発明の他の目的は、軟体動物防除作用に加えて、広範な
汚染をさらにコントロールする機構として足糸付着に対する化学的作用を有する
化学物質を使用する軟体動物の増殖の抑制方法を提供することにある。
これらの及び他の目的は下記の記載及び本発明の実施例から明らかであろう。
発明の要約
本発明は、広範な汚染(macrofouling)の抑制が要求されている系
内の水中に存在する軟体動物、特にり、 polymorpha及びC,flu
I[1ineaによる広範な汚染を抑制又は低減する方法であって、これらの水
を軟体動物の増殖を抑制する量の実質的にアミン類、エトキシル化アミン類、非
芳香族四級アミン類、エトキシル化された非芳香族四級アミン類及び環状アミン
類からなる群より選択される化合物の1種またはこれらの化合物の混合物を含む
組成物で処理する方法を提供するものである。このような化合物の使用の好まし
い実施態様を開示する。軟体動物の増殖を有効に抑制するために要求される組成
物の投与量は、選択される処理様式に依存して、低(て約1.0■/l程度、高
くて約20■/I!程度であってもよい。有効な処処理様式としては、例えば低
濃度の連続的適用、低濃度〜中程度の濃度の不連続または間欠的適用、並びによ
り高いレベルのスラッグタイプの処理が挙げられるが、これに限定されることは
ない。これらの方法は静止又は流動条件下で実施されてもよい。本発明は、軟体
動物の物体への付着の抑制及びそれらの物体からの脱離により軟体動物を抑制な
いし死滅させる。
好ましい態様の説明
特に好ましいアミン類としては、脂肪酸アミン、脂肪アミン、それらのアミン塩
及び非芳香族四級アミンが挙げられる。好ましい脂肪族アミンは約c2〜CWt
の範囲のアルキル基またはアリール基(これらはそのエトキシル化誘導体または
プロポキシル化誘導体を含んでいてもよい)を有していてもよい。環状アミンは
ヒドロキシル化またはエトキシル化されたイミダシリンまたはその他の環状アミ
ンであってもよい。
従来技術の芳香族四級アミン軟体動物防除剤よりも標的としない水生種に対して
毒性の少ない投与量で有効である非芳香族四級アミン及びエトキシル化された非
芳香族四級アミンの例として、ポリエトキシル化脂肪アミンが挙げられる。四級
アミンの特に好ましい類として、Akzo Chemicals Inc、によ
り商品名Ethoquadとして販売される薬品が挙げられる。特に好ましい四
級アミンはEthoquad C/12−75であり、これは四級アンモニウム
塩のココアルキルメチルエトキシレートである。さらに別の四級アミンの例とし
て、メチル化ココ誘導体が挙げられる。四級アミンの特に好ましい類として、A
kzo Chemicals Inc、により商品名Arquadとして販売さ
れる薬品が挙げられる。特に好ましい四級アミンはArquad 2C−75で
あり、これはジココジメチルアンモニウムクロリドである。
脂肪アミンの例として、脂肪族アミン及びエトキシル化脂肪族アミンが挙げられ
る。脂肪アミンの特に好ましい類として、Akzo Chemicals In
c、により商品名Duomeen 、 Ethomeen及びEthoduom
eenとして販売される薬品が挙げられる。特に好ましい脂肪アミンとして、D
uomeen C(これはN−アルキルプロパンジアミンである) 、Etho
meen O/+2 (これはエトキシル化された三級オレイルアミンである)
及びEthoduomeen T/+3(これはエトキシル化されたN−牛脂肪
ジアミンである)が挙げられる。
環状アミンの例として、イミダシリン並びにココ疎水体(hydrophobe
)及びオレイン疎水体の脂肪族アミンが挙げられる。イミダシリンの特に好ま
しい類として、Alkaril Chemicalsにより商品名Alkazi
neとして販売される薬品及hona Indu−strjes Inc、によ
り商品名Monazol jneとして販売される薬品が挙げられる。特に好ま
しいイミダシリンとして、Alkaril製のAlkazine C(これはコ
コヒドロキシエチルイミダシリンである)及U′Mona製のMonazoli
ne O(これは環状三級アミンである置換オレイン酸イミダシリンである)が
挙げられる。
本発明は、上記の化合物の1種または2種もしくはそれ以上の混合物を含む組成
物を標的とする成育地に周期的にまたは連続的に適用する工程を含む、該目標成
育地における軟体動物の増殖を制御する方法を提供する。本発明のアミン化合物
は、塩、それらの脂肪族疎水体並びにそのエトキシル化誘導体及びプロポキシル
化誘導体としてのそれらの性質を特徴とする。
カチオン性アミン化合物、特に芳香族四級アミン並びにチオカーボネート及びシ
アニドを含む化合物(これらは従来技術の例である)は一般的な毒性または生物
致死性を示すことがあることが公知である。この一般的な毒性はしばしば軟体動
物防除剤としての使用濃度以下で存在する。さらに、これらの化合物の多くは生
分解を生じる。
本発明の化合物は、それらの脂肪族の直鎖の特徴及びベンジル基、チオカーボネ
ート、シアニドまたはその他の関連毒物の不在のために従来技術とは区別される
。それ故、この特徴は飲料用、改良された生分解性に対する許容性を改良するた
め、またそれらの一般的な目的の生物致死限界または一般的な毒性限界よりも低
い濃度におけるそれらの効力のために本発明の範囲内で好ましい。
本明細書に記載された例示化合物は軟体動物防除剤として活性である。C,−C
,。
またはそれ以上の範囲の脂肪族の鎖長、並びに1〜40またはそれ以上の範囲の
エトキシル化、プロポキシル化及び混合エトキシル化/プロポキシル化のモル分
率が全て活性であるべきである。また、本発明に従って使用される化合物は、そ
の他の所望される性質、例えば、溶解性、表面への直接性(substanti
vity) 、起泡レベル、等のために、その他の化合物とともに配合物中に使
用されてもよい。
本明細書中で説明した発見から当業者に明らかであろうが、特定の適用方法にお
いては、配合された製品を使用することができ、軟体動物防除剤を単独で、およ
び酸化性殺生物剤又は他の毒物とともに使用して作用を増強することができる。
さらに、本発明の軟体動物防除剤の効力は、薬品化合物の分配、溶解性及び浸透
を改良する種々の型の分散剤により増強し得る。水系中の毒性分子と種々の型の
分散剤、表面活性剤及び湿潤剤との相乗作用は文献で良(確立されている。分散
剤、表面活性剤及び湿潤剤は表面張力及び界面張力を低下し、それにより水中の
毒物がバイオマスを浸透する能力を改善する。また、それらは、硬質表面、例え
ば、軟体動物の殻及び生物表面、例えば、えら、等の両方の湿潤を改良し、こう
して毒性分子への生物の暴露を増大する。これらの効果の全てが本発明の分子と
普通の分散剤、表面活性剤及び湿潤剤の混合物で生じると予想し得る。それ故、
上記の化合物は単独で、またはその他の既知の軟体動物防除剤及び種々の型の分
散剤または担体化合物と組み合わせて投与し得ることが明らかである。
静的試験
本発明による化合物の有効性を証明するために、縞イガイ(Zebra mus
sels、 D。
po lymorpha )の標本を合衆国中西部の様々な場所から取り寄せ、
283.51(75ガロン)タンクに収容して一定の通気を行い、試験に利用す
るまで約10℃(約50°F)に冷却した。また、アジアハマグリ(Asian
clans、 C,flumin弘)を北中央テキサス地域の様々な水域から
取り寄せ、同じ薬品に曝した。静的試験は恒温実験室において20〜22.8℃
(68〜73°F)で行った。ここで各種試験を行う前に、前記イガイを7日間
飼育した。適当な溶媒17A’(4,5ガロン)を入れた18.91(5ガロン
)の水槽で、前記イガイを本発明の範囲内で様々な濃度で各種薬剤に曝した。試
験水槽の水は、一定の曝気をし、循環させた。タンクの溶媒は、薬剤の適当な濃
度のストック溶液と塩素を除いた水道水とを混合することにより調製した。コン
トール用タンクには塩素を除いた水道水のみを入れた。個々のイガイは、近時初
生のfan未溝のものから、数年を経て成熟した2、5cmより大きいものまで
を試験に使用した。イガイの試料(1皿当たり個体15個、タンク当たり2皿の
個体30個、試験毎にイガイ210個)を、10.16x10.16x2.54
cm(4X4X1インチ)の高いガラス製の皿に置き、18.1+(5ガロン)
の試験水槽のそれぞれの底に置いた。当初、水槽には脱塩素水道水のみを入れた
。全てのイガイの殻に恒久的な同定マークを削り入れ、0.1mm精度でそれら
の殻の長さを測定した。個体を、これらの皿の1つに入れ、タンク中で実験に先
立って3日間維持し、足糸による付着を形成させた。他の15個体の群は第2の
皿に入れ、殺生物剤に曝す直前に各タンクに置いた。このイガイの第2群は、試
験薬剤に曝される前に、新しい足糸付着の糸を形成する時間はなかった。その結
果、15個の付着イガイと15個の非付着イガイの群が、7個の各タンク(実験
用6個、コントロール用1個)の中に置かれた。タンクに入れた直後に、この化
学試薬の適量を加えて所望のテスト濃度とした。その後、タンク中の培地を3〜
4日毎に交換して化学滴定濃度を維持し、イガイに有害となり得る***物を除去
した。固体の挙動、すなわち、殻を開き、通常鱈を通して水を吸い上げているも
のの数、及び殻を閉じているものの数を、各評価の際に測定した。滑らかなガラ
ス棒で各固体をやさしくつついて、足糸から付着及び離脱したイガイの数をタン
ク中の各群について測定した。足糸で付着した固体はガラス棒でやさしくつつい
てもはがれないが、付着していないものは容易にはがれる。
観察の度毎に生きている固体と死んでいる固体の数を測定した。死んだイガイと
クラムは、各試料中の各固体の後方の露出した外套膜と吸管にガラス棒の滑らか
な先端をそっと触れることにより判定した。この刺激に対して生きている固体は
殻を直ちに閉じるという応答を示す。応答が見られない場合には、第2のより強
い刺激をガラス棒で与える。この第2の刺激によっても殻を閉じない場合には、
その固体を死んでいるものと判定した。死んだ固体はすぐに、テスト水槽から除
去した。
化学試薬への露出を24時間に制限した他は同じ手順により、さらにテストを行
い、次いで清浄な未処理水中に入れた。これらのテストは一貫性のない処理様式
を可能とする潜在死亡率を調べるために設計された。
さらに、同様の手順を使用して本発明の非酸化性薬品と強酸化剤である塩素との
相乗効果を誘発した。一般に、このポテンシャルは、非酸化性化合物の露出後に
観察されるストレス徴候により証明され、これはさらに強力な酸化性化合物に対
する感受性を増大する。これらのテストは非酸化性軟体動物防除剤への24時間
の露出、続いて2.0mg/Itの塩素への2時間または4時間の露出を含んで
いた。軟体動物防除剤のみに露出されたイガイの潜在死亡率及び軟体動物防除剤
と塩素の両方に露出されたイガイの潜在死亡率を別々に測定した。短期露出に関
する塩素による効力の欠如は、公表された文献に良く記録されており、重複のテ
ストを行うのに正当性はなかった。
テストは、表1にその物性とともに示したこれらの薬品(A−G)を用いて成功
裏に行われた。
分類 細分類 代表的な商品名 製造元■、四級アミン及び んエトキシル化
EthoQuad C/12−75 AKZOエトキシル化四 B、シアルキノ
kuat Arquad 2C−75AKZO級アミシ
アミンミン及び C,エトキシル化 Bthoduomeen T/13 AK
ZOエトキシル化 ジアミン
アミン D、エトキシル化 EthoIIIeen O/12 AKZO三級ア
ミン
E、ジアミン Duomeen CAKZO3、環状アミン及び F、ヒドロキ
シエチ Alkazine CAlkarilイミダシリン ルイミダゾリン
G、環状三級イミダ Monozoline OMonaプリン
て優れた効力を示した。これらの薬品はそれらの性能によって、C>E>F>A
>B>GODの順でランク付けすることができた。一般に、ジアミン及びエトキ
シル化ジアミンは付着したり、ポリモルファに対して優れた効力を示し、その後
にイミダシリン、エトキシル化四級アミン及び四級アミンが続いた。環状三級ア
ミン及びエトキシル化三級アミンの両方は、さらに低い効力を示した。
表2
付着したり、ポリモルファに対する効力2A、連続した化学的暴露における累積
死亡率対照 ooooooo。
AH00000000
A’+ 0 0 0 0 0 0 0 0As O0767931001001
00A+o 0 0 13 53 100 too 100 100B、 0
0 0 67 93
B+o O013100100
Cts 0 0 0 0 0
C+ 0 0 0 0 0 0 7 7Cs 13 20 67 100 10
0 100 100 100C1゜ 33 40 87 100 100 10
0 100 100D、 0 0 0 0 0
D1゜ 0 0 7 40 60
Ex 0 0 60 100 100
E1゜ 0 13 73 100 100F+o o o 53 93 100
Goo 0 0 27 60 80
2B、24時間化学的暴露後の潜在死亡率As O020505050
C1゜ 0 13 33 60 67
下付きの文字は濃度(■/リットル)を表す。
付着していない成体り、ポリモルファに対する効力全ての場合、試験した薬品は
表3に示されるように、付着していないり、ポリモらの性能によって、C>E>
A>F>B>G>Dの順にランク付けすることができる。この性能のランク付け
は、付着されたり、ポリモルファに対する効力に関する性能(薬品分類群による
性能を含む)のランク付けに匹敵する。
3A、連続的な化学的暴露に対する累積死亡率対称 o oooooo。
AH500000000
A、 0 0 0 7 7 7 7 7As O33409310010010
010100A 20 27 27 87 93 100 100 100B、
0 0 13 93100
Boo 0 7 27 93 93
C!5 0 0 0 0 0 0 0 7C,000777713
Cs 13 53 80 87 100 100 100 100CIO204
0100100100100100100D、 0 0 0 7 7
D+00 7 20 67 80
E、 0 27 87 100 10100E 0 47 100 100 1
00F+。
GIo 0 0 40 93 100
3B、 24時間薬品へ暴露した後の潜在的死亡率Coo O53879393
注)下添字は、■/Iで示される濃度を表す。
成熟C,flumineaに対する効力薬品Cは、表4に示すようにC,flu
mineaに対して優れた効果を示した。続LXて薬品E及びFが良好ないし優
れた効力を示した。C,f lumineaiこ対する総合性能は、C>E>F
>G>B>Dの順であった。
表4
C,flumineaに対する効力
4A、連続的な薬品への暴露に対する累積死亡率対称 o 0000000
C□ 0 07713131313
C,000753606767
Cm 0 7 47 67 73 73 100 100C3゜ O76773
808693to。
G+o 0 0 0 0 53
4B、 24時間薬品へ暴露した後の潜在的死亡率C1゜ 0007380
注)下添字は、■/lで示される濃度を表す。
により説明される。
吸水及び給水活性
変化した吸水活性の観察を毎日記録した。これらの観察は、種々の濃度の化学果
の違いを決定するのに有用である。他のストレス指示観察と組合せると、化学物
質暴露に対する軟体動物の回避能を妨げることによって、塩素のような毒物によ
る相乗的処理に対して軟体動物を感受性にすることは、当業者にとって明らかと
なろう。
利用できる基層に付着する自然な応答を観察して記録した。結果を表5に示す。
これらの観察は、予防的防除処理方式において最も有用である。多くの薬品は優
れた防除を示した。
表5
対称 >20 >20 >20 >20 >20 >20 >20 >20At
s 8 8 8 0 0 0 0 0A、 27 2020202214 7
0As 93 87100100100
A、。 100100100100100B、 10010010010010
0B1゜ 100 27100100100Cts 33 404020202
02013C,000777713
C,8792100100100
CI0 93100100
D、93 806760100
D+e 93 93100100100E、 100100100100100
E1゜ 100100100100100F1゜ 9310010010010
0G1゜ 1001001001001005B、 24時間薬品へ暴露した後
の潜在的死亡率C0゜ 93 80 100 100 100注)下添字は、■
/lで示される濃度を表す。
酸化性殺生物剤との相乗効果
非酸化性化学物質と、通常適用される酸化性殺生物剤を使用する本発明の相乗効
果に関する試験は、顕著な結果を生じた。さらに、これらの結果は、本発明によ
り処理された標本のストレス指示において観察されるような有毒薬品に対する増
大された感受性と一致する。
薬品Aと塩素の相乗効果に関するデータを表6に示す。その効果は死亡までの時
間の加速と総合のさらに高い死亡率として見られる。薬品の暴露のこのサイクル
を反復する処理様式は、さらに理想的な結果を生じることが予想される。
表6
アミンと酸化性生物致死剤の相乗効果
条件 観察日数
薬品As 0 0 20 50 50 50−24時間
薬品As 0 70 70 70 70 70=24時間十
塩素(2)2時間
薬品As 0 40 50 70 70 80−24時間十
塩素(2)2時間
注)下添字は、■/lで示される濃度を表す。
化学物質の性能の要約
本発明は、軟体動物の防除に重要である一つ以上の効果を発揮するのに効果的に
作用する種々の分類を有する幅広い範囲の薬品を提供する。テストした薬品及び
それらの一つ以上の効果の並行した比較を表7に示した。この表示から、当業者
はテストした薬品のうちの1種または組み合わせから所望の効果を選択し、軟体
動物のそれぞれの種に対してより効果的なものにすることができるであろう。
表7
A エトキシル化四級アミン 4 3 − ■B 四級アミン 5 5 5 l
Cエトキシル化ジアミン l l 11D エトキシル化三級アミン 7 7
6 lE ジアミン 2 2 2 l
F イミダシリン 3 4 3 l
G 環状三級イミダシリン 6 6 4 I注二
A =付着の対称
l =最高の性能
2 =最低の性能
工業用、蒸気用、電気用や都市用、及び軟体動物による広範な汚染によりシステ
ムの性能が損なわれるかもしれないような同様の用途に用いる新鮮な水や塩水供
給のような種々の水系のシステムにおいて、軟体動物による広範な汚染の制御や
緩和を含む多くの用途(本発明はこれらの用途に限定されるものではない)に本
発明の方法を利用できることは当業者に明らかであろう。本発明の方法により保
護することができる具体的な水のシステムには、−回使用及び循環冷却水、ポー
タプル水システム、防火システム及び他のタイプの予備水システムがあげられる
が、本発明はこれらに限定されるものではない。
国際調査報告
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(81)指定国 EP(AT、BE、CH,DE。
DK、 ES、FR,GB、 GR,IT、 LU、 NL、SE)、0A(B
F、BJ、CF、CG、CI、CM、GA、GN、ML、MR,SN、TD、T
G)、AU、BB、 BG、BR,CA、 C3,FI、 HU、JP、 KP
。
KR,LK、 MC,MG、 MN、 MW、 No、PL、、 RO,SD、
5U
(72)発明者 ラロンジ トーマス エムアメリカ合衆国 ワシントン州 9
8662ヴアンクーヴアー ノースイースト フォース プレイン ロード 1
0439
(72)発明者 フリートマン アーサー ジェイアメリカ合衆国 ニューシャ
ーシー州
08833 レバノン ロングヴイユー ロード 246
Claims (10)
- 1.目標となる成育地中で軟体動物の増殖を抑制する方法であって、該成育地に 対して軟体動物の増殖を抑制するのに有効な量るのアミン類、エトキシル化アミ ン類、非芳香族四級アミン類、エトキシル化非芳香族四級アミン類および環状ア ミン類からなる群から選ばれる化合物またはこれらの化合物の混合物を投与する 工程を含むことを特徴とする軟体動物の増殖を抑制する方法。
- 2.該有効量が該成育地中で付着されていない軟体動物の増殖を阻害するのに十 分な量である請求の範囲第1項に記載の方法。
- 3.該有効量が該成育地中で付着軟体動物の増殖を阻害するのに十分な量である 請求の範囲第1項に記載の方法。
- 4.該軟体動物がドレイセナ・ポリモルファ(Dressena polymo rpha)を含む請求の範囲第1項に記載の方法。
- 5.該軟体動物がコルビキュラ・フルミネア(Corbicula flumi nea)を含む請求の範囲第1項に記載の方法。
- 6.該有効量か該成育地中で約1−20mg/リットルである請求の範囲第1項 に記載の方法。
- 7.該アミン類が脂肪族アミン類、脂肪アミン類、またはそれらの塩を含む請求 の範囲第1項に記載の方法。
- 8.該四級アミン類がジアルキル四級アンモニウム塩を含む請求の範囲第1項に 記載の方法。
- 9.該環状アミン類かイミダゾリンを含む請求の範囲第1項に記載の方法。
- 10.該イミダゾリンがヒドロキシエチルイミダゾリンを含む請求の範囲第9項 に記載の方法。
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