JPH06218232A - 亜酸化窒素含有排ガスの浄化方法 - Google Patents
亜酸化窒素含有排ガスの浄化方法Info
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- JPH06218232A JPH06218232A JP5047578A JP4757893A JPH06218232A JP H06218232 A JPH06218232 A JP H06218232A JP 5047578 A JP5047578 A JP 5047578A JP 4757893 A JP4757893 A JP 4757893A JP H06218232 A JPH06218232 A JP H06218232A
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- nitrous oxide
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/30—Capture or disposal of greenhouse gases of perfluorocarbons [PFC], hydrofluorocarbons [HFC] or sulfur hexafluoride [SF6]
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- Exhaust Gas After Treatment (AREA)
- Chimneys And Flues (AREA)
- Treating Waste Gases (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】還元性ガスの共存下において、ルテニウム（Ｒ
ｕ）、ロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、レニウ
ム（Ｒｅ）、オスミウム（Ｏｓ）、イリジウム（Ｉ
ｒ）、白金（Ｐｔ）から選ばれた少なくとも１種以上の
貴金属を担持することを特徴とする触媒を用いる亜酸化
窒素分解方法。 【効果】排ガス中の亜酸化窒素を、低温度においても効
率よく接触分解することが出来る。
ｕ）、ロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、レニウ
ム（Ｒｅ）、オスミウム（Ｏｓ）、イリジウム（Ｉ
ｒ）、白金（Ｐｔ）から選ばれた少なくとも１種以上の
貴金属を担持することを特徴とする触媒を用いる亜酸化
窒素分解方法。 【効果】排ガス中の亜酸化窒素を、低温度においても効
率よく接触分解することが出来る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、排ガス中の窒素酸化
物、とりわけ亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）の分解除去用触媒に
係わり、詳しくは工場、自動車、ゴミ焼却炉、下水汚泥
焼却炉などの廃棄物処理設備などから排出される排気ガ
ス中に含まれる亜酸化窒素を分解除去する際に用いる好
適な方法に関する。
物、とりわけ亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）の分解除去用触媒に
係わり、詳しくは工場、自動車、ゴミ焼却炉、下水汚泥
焼却炉などの廃棄物処理設備などから排出される排気ガ
ス中に含まれる亜酸化窒素を分解除去する際に用いる好
適な方法に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】多種の
排ガス中の窒素酸化物（以下、ＮＯｘ）は、健康に有害
であり、かつ光化学スモッグや酸性雨の発生原因ともな
りうるため、その排出は厳しく制限されており、その効
果的な除去手段の開発が望まれている。ところで、従来
排出規制が義務づけられている窒素酸化物は主として一
酸化窒素（ＮＯ）及び二酸化窒素（ＮＯ２）である。
排ガス中の窒素酸化物（以下、ＮＯｘ）は、健康に有害
であり、かつ光化学スモッグや酸性雨の発生原因ともな
りうるため、その排出は厳しく制限されており、その効
果的な除去手段の開発が望まれている。ところで、従来
排出規制が義務づけられている窒素酸化物は主として一
酸化窒素（ＮＯ）及び二酸化窒素（ＮＯ２）である。
【０００３】これらＮＯｘの除去方法としては、触媒を
用いて排ガス中のＮＯｘを低減する方法が既にいくつか
実用化されている。例えば（イ）ガソリン自動車におけ
る三元触媒法や、（ロ）ボイラー等の大型設備排出源か
らの排ガスについて、アンモニアを用いる選択的接触還
元法が挙げられる。また、最近では（ハ）炭化水素を用
いた排ガス中のＮＯｘ除去方法として、銅等の金属を担
持したゼオライト、あるいはアルミナ等の金属酸化物を
触媒として炭化水素の共存下でＮＯを含むガスと接触さ
せる方法などが提案されるている。ところが、こうした
方法ではいずれも、排ガス中のＮ２Ｏの処理は不可能で
はないが十分ではなく、従来これらは、前述した脱硝設
備の後流に未処理のまま排出されてきた。これは、これ
までＮ２Ｏに対する法的な規制値がなく、又、ＪＩＳの
ような公的な測定方法も定められてなかったことなどと
も関連しており、実質的にはこれらの処理は、脱硝の対
象としては黙視されてきたというのが現実であった。
用いて排ガス中のＮＯｘを低減する方法が既にいくつか
実用化されている。例えば（イ）ガソリン自動車におけ
る三元触媒法や、（ロ）ボイラー等の大型設備排出源か
らの排ガスについて、アンモニアを用いる選択的接触還
元法が挙げられる。また、最近では（ハ）炭化水素を用
いた排ガス中のＮＯｘ除去方法として、銅等の金属を担
持したゼオライト、あるいはアルミナ等の金属酸化物を
触媒として炭化水素の共存下でＮＯを含むガスと接触さ
せる方法などが提案されるている。ところが、こうした
方法ではいずれも、排ガス中のＮ２Ｏの処理は不可能で
はないが十分ではなく、従来これらは、前述した脱硝設
備の後流に未処理のまま排出されてきた。これは、これ
までＮ２Ｏに対する法的な規制値がなく、又、ＪＩＳの
ような公的な測定方法も定められてなかったことなどと
も関連しており、実質的にはこれらの処理は、脱硝の対
象としては黙視されてきたというのが現実であった。
【０００４】ところが、前述した脱硝方法においては、
その運転条件によってＮ２Ｏが生成することが認められ
ており、又、最近ではゴミ焼却炉や下水汚泥焼却炉など
からも比較的高濃度のＮ２Ｏが生成することも報告され
ている。加えて近年、Ｎ２Ｏは、ＣＯ２、フロン、ＣＨ
４等とともに、成層圏でのオゾン層の破壊、ないしは温
室効果による温度上昇などもたらす地球規模的汚染物質
として特に注目されてきている。
その運転条件によってＮ２Ｏが生成することが認められ
ており、又、最近ではゴミ焼却炉や下水汚泥焼却炉など
からも比較的高濃度のＮ２Ｏが生成することも報告され
ている。加えて近年、Ｎ２Ｏは、ＣＯ２、フロン、ＣＨ
４等とともに、成層圏でのオゾン層の破壊、ないしは温
室効果による温度上昇などもたらす地球規模的汚染物質
として特に注目されてきている。
【０００５】こうした事情からＮ２Ｏの処理方法、とり
わけその分解触媒についての関心が高まっており、いく
つかの方法が提案されてきた。それらは例えば、ゼオラ
イト系の担体に各種の遷移金属を担持させたものあるい
は又、酸化マグネシウムや酸化亜鉛などの塩基性担体に
各種の遷移金属を担持させたものである。しかしながら
これらはいずれも活性を示す温度が高く、低温では充分
なる性能が得られず、又処理ガス中に水分があるとその
影響を強く受けて失活するなどの弱点を有していた。本
発明はこうした状況に鑑みてなされたものであり、その
目的とするところは排ガス中のＮ２Ｏを効率よく分解す
ることが出来る好適な方法を提供することにある。
わけその分解触媒についての関心が高まっており、いく
つかの方法が提案されてきた。それらは例えば、ゼオラ
イト系の担体に各種の遷移金属を担持させたものあるい
は又、酸化マグネシウムや酸化亜鉛などの塩基性担体に
各種の遷移金属を担持させたものである。しかしながら
これらはいずれも活性を示す温度が高く、低温では充分
なる性能が得られず、又処理ガス中に水分があるとその
影響を強く受けて失活するなどの弱点を有していた。本
発明はこうした状況に鑑みてなされたものであり、その
目的とするところは排ガス中のＮ２Ｏを効率よく分解す
ることが出来る好適な方法を提供することにある。
【０００６】
【問題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係る亜酸化窒素分解方法は、還元性ガスの共
存下において、ルテニウム（Ｒｕ）、ロジウム（Ｒ
ｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、レニウム（Ｒｅ）、オスミ
ウム（Ｏｓ）、イリジウム（Ｉｒ）、白金（Ｐｔ）から
選ばれた少なくとも１種以上の貴金属を担持させてな
る、又、より好ましくはこれらの方法においてこれらの
貴金属が疎水性担体、あるいはフツ素処理担体に担持さ
れている触媒を用いることを特徴としている。
の本発明に係る亜酸化窒素分解方法は、還元性ガスの共
存下において、ルテニウム（Ｒｕ）、ロジウム（Ｒ
ｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、レニウム（Ｒｅ）、オスミ
ウム（Ｏｓ）、イリジウム（Ｉｒ）、白金（Ｐｔ）から
選ばれた少なくとも１種以上の貴金属を担持させてな
る、又、より好ましくはこれらの方法においてこれらの
貴金属が疎水性担体、あるいはフツ素処理担体に担持さ
れている触媒を用いることを特徴としている。
【０００７】本発明に係る亜酸化窒素分解用触媒は、例
えば次のようにして調製される。すなわち、本発明にお
けるフッ素処理担体とは、種々のフッ素化剤を用いて、
担体を前処理したものであり、これらフッ素化剤として
は、フッ化水素酸、フッ素カリウム、フツ化アンモニウ
ム、酸性フツ化アンモニウム、フッ化テトラアルキルア
ンモニウムなどの水溶液、あるいは又、クロロフルオロ
カーボン（ＣＦＣ）、ヒドロクロロフルオロカーボン
（ＨＣＦＣ）、ヒドロフルオロカーボン（ＨＦＣ）など
種々のフロンガスが用いられる。ただ、これらフロンガ
スは、前述したように、成層圏でのオゾン層破壊の原因
物質であるのでその取扱いには十分に注意を要する。す
なわち、ＣＦＣは容易にハロゲン化水素と二酸化炭素と
に転化するので、アルカリ水を用いて吸収、除去出来
る。又、未反応のフロンは活性炭などの吸着剤によって
固定化出来るので、これらガスの使用による還元汚染は
回避することが出来る。これらフッ素化剤によって処理
されるべき担体は、種々のゼオライト、シリカ、活性ア
ルミナ、シリカ−アルミナ、チタニア、ジルコニアなど
をあげることが出来る。これら担体は、フッ素化剤が水
溶液であればその一定濃度の水溶液に浸漬し、十分水洗
し乾燥した後、３００〜６００℃で焼成処理することに
よって得られ、又、フッ素化剤がフロンガスであれば、
通常の常圧気相連続流通方式で処理される。この場合に
は、温度、処理時間、反応剤の種類及び濃度などが適切
な選択されるのはもちろんである。
えば次のようにして調製される。すなわち、本発明にお
けるフッ素処理担体とは、種々のフッ素化剤を用いて、
担体を前処理したものであり、これらフッ素化剤として
は、フッ化水素酸、フッ素カリウム、フツ化アンモニウ
ム、酸性フツ化アンモニウム、フッ化テトラアルキルア
ンモニウムなどの水溶液、あるいは又、クロロフルオロ
カーボン（ＣＦＣ）、ヒドロクロロフルオロカーボン
（ＨＣＦＣ）、ヒドロフルオロカーボン（ＨＦＣ）など
種々のフロンガスが用いられる。ただ、これらフロンガ
スは、前述したように、成層圏でのオゾン層破壊の原因
物質であるのでその取扱いには十分に注意を要する。す
なわち、ＣＦＣは容易にハロゲン化水素と二酸化炭素と
に転化するので、アルカリ水を用いて吸収、除去出来
る。又、未反応のフロンは活性炭などの吸着剤によって
固定化出来るので、これらガスの使用による還元汚染は
回避することが出来る。これらフッ素化剤によって処理
されるべき担体は、種々のゼオライト、シリカ、活性ア
ルミナ、シリカ−アルミナ、チタニア、ジルコニアなど
をあげることが出来る。これら担体は、フッ素化剤が水
溶液であればその一定濃度の水溶液に浸漬し、十分水洗
し乾燥した後、３００〜６００℃で焼成処理することに
よって得られ、又、フッ素化剤がフロンガスであれば、
通常の常圧気相連続流通方式で処理される。この場合に
は、温度、処理時間、反応剤の種類及び濃度などが適切
な選択されるのはもちろんである。
【０００８】次に、本発明における疎水性担体とは、使
用される温度領域において水分の吸着能を示さないか、
あるいは又、その吸着量が、極めて小さいものである。
この水吸着能は、常温にて水を飽和吸着させた試料のＴ
Ｇ−ＤＴＡ曲線を解析することなどによって見つもるこ
とが出来るものである。こうした疎水性担体としては富
士デヴィソン化学製の微粉末合成シリカ、ＳＹＬＯＩＤ
９７８、同３０８、同２５５、同じく富士デヴィソン化
学製の球状シリカゲルＣＡＲＩＡＣＴ１０、同１５、同
３０、同５０及び住友化学製の球状活性アルミナＫＨＤ
−２４（−４６）、同ＮＫＨＤ−２４（−４６）などを
挙げることが出来る。あるいは又、ソーダ塩などの水溶
性塩やアルコキシドのアルコール溶液を均一に混合した
溶液を中和あるいは加水分解させる方法などによって沈
殿を生成させ、さらにろ過・水洗・リパルブを繰り返し
た後乾燥、焼成することによって、それぞれ、シリカゲ
ル、アルミナあるいは又、シリカ−アルミナなどの微粉
末を調製することも可能である。
用される温度領域において水分の吸着能を示さないか、
あるいは又、その吸着量が、極めて小さいものである。
この水吸着能は、常温にて水を飽和吸着させた試料のＴ
Ｇ−ＤＴＡ曲線を解析することなどによって見つもるこ
とが出来るものである。こうした疎水性担体としては富
士デヴィソン化学製の微粉末合成シリカ、ＳＹＬＯＩＤ
９７８、同３０８、同２５５、同じく富士デヴィソン化
学製の球状シリカゲルＣＡＲＩＡＣＴ１０、同１５、同
３０、同５０及び住友化学製の球状活性アルミナＫＨＤ
−２４（−４６）、同ＮＫＨＤ−２４（−４６）などを
挙げることが出来る。あるいは又、ソーダ塩などの水溶
性塩やアルコキシドのアルコール溶液を均一に混合した
溶液を中和あるいは加水分解させる方法などによって沈
殿を生成させ、さらにろ過・水洗・リパルブを繰り返し
た後乾燥、焼成することによって、それぞれ、シリカゲ
ル、アルミナあるいは又、シリカ−アルミナなどの微粉
末を調製することも可能である。
【０００９】本発明に係る触媒は、例えば以下の方法に
より調製することが出来る。前述した各種処理をした担
体を含む担体を、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉ
ｒ、Ｐｔなどの貴金属の塩化物の水溶液中に一定時間浸
漬させ、貴金属を含浸し、乾燥した後、ヒドラジンで還
元し乾燥後、４００℃〜５００℃で３なこ５時間焼成す
る。以上のようにして本発明に係る触媒が得られるが、
これら貴金属の好適な担持量は、金属として０．３〜２
ｗｔ％である。０．３ｗｔ％以下では、これらの効果が
十分に発揮されず、又２ｗｔ％を超えてもそれに見合う
だけの向上は得られなかった。これらの貴金属のうちで
より好ましいのはＲｈ、Ｒｕ、Ｉｒであった。
より調製することが出来る。前述した各種処理をした担
体を含む担体を、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉ
ｒ、Ｐｔなどの貴金属の塩化物の水溶液中に一定時間浸
漬させ、貴金属を含浸し、乾燥した後、ヒドラジンで還
元し乾燥後、４００℃〜５００℃で３なこ５時間焼成す
る。以上のようにして本発明に係る触媒が得られるが、
これら貴金属の好適な担持量は、金属として０．３〜２
ｗｔ％である。０．３ｗｔ％以下では、これらの効果が
十分に発揮されず、又２ｗｔ％を超えてもそれに見合う
だけの向上は得られなかった。これらの貴金属のうちで
より好ましいのはＲｈ、Ｒｕ、Ｉｒであった。
【００１０】本発明に係る亜酸化窒素分解用触媒は、従
来公知の成形方法により、ハニカム状球状等の種々の形
状に成形することが出来る。さらに又、担体のみを成形
し、貴金属を成形後に含浸させてもよい。さらに又、別
に成形したセラミックス担体あるいはセラミックファイ
バー製基材、コージェライト製ハニカム等の上に前述し
た触媒粉をウオッシュコートしてもよい。又、成形の際
には、成形助剤、無機繊維、有機バインダー等を適宜配
合してもよい。
来公知の成形方法により、ハニカム状球状等の種々の形
状に成形することが出来る。さらに又、担体のみを成形
し、貴金属を成形後に含浸させてもよい。さらに又、別
に成形したセラミックス担体あるいはセラミックファイ
バー製基材、コージェライト製ハニカム等の上に前述し
た触媒粉をウオッシュコートしてもよい。又、成形の際
には、成形助剤、無機繊維、有機バインダー等を適宜配
合してもよい。
【００１１】本発明による触媒を用いる酸化窒素の接触
分解において用いられる還元性ガスとしては、例えば、
気体状のものとして、ＣＯ及びメタン、エタン、プロパ
ン、プロピレン、ブチレン等の炭化水素ガス、液体状の
ものとして、ペンタン、ヘキサン、オクタン、ヘブタ
ン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の単一成分系の炭
化水素、カソリン、灯油、軽油、重油等の鉱油系炭化水
素等、及びメタノール、エタノール、プロパノール、ブ
タノール等のアルコール類等を用いることが出来る。特
に、本発明によれば、上記したなかでも、ＣＯ、アセチ
レン、メチルアセチレン、１−ブチン等の低級アルキ
ン、エチレン、プロピレン、イソブチレン、１−ブテ
ン、２−ブテン等の低級アルケン、ブタジエン、イソプ
レン等の低級ジエン、プロパン、ブタン等の低級アルカ
ン、及びメタノール、エタノール等の低級アルコール類
等が好ましく用いられる。これら還元性ガスは、単独で
用いてもよく、又は必要に応じて二種以上併用してもよ
い。
分解において用いられる還元性ガスとしては、例えば、
気体状のものとして、ＣＯ及びメタン、エタン、プロパ
ン、プロピレン、ブチレン等の炭化水素ガス、液体状の
ものとして、ペンタン、ヘキサン、オクタン、ヘブタ
ン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の単一成分系の炭
化水素、カソリン、灯油、軽油、重油等の鉱油系炭化水
素等、及びメタノール、エタノール、プロパノール、ブ
タノール等のアルコール類等を用いることが出来る。特
に、本発明によれば、上記したなかでも、ＣＯ、アセチ
レン、メチルアセチレン、１−ブチン等の低級アルキ
ン、エチレン、プロピレン、イソブチレン、１−ブテ
ン、２−ブテン等の低級アルケン、ブタジエン、イソプ
レン等の低級ジエン、プロパン、ブタン等の低級アルカ
ン、及びメタノール、エタノール等の低級アルコール類
等が好ましく用いられる。これら還元性ガスは、単独で
用いてもよく、又は必要に応じて二種以上併用してもよ
い。
【００１２】上記還元性ガスは、その種類によって異な
るが、通常、亜酸化窒素に対するモル比で、０．１〜２
程度の範囲にて用いられる。還元性ガスの使用量が亜酸
化窒素に対するモル比にて、０．１未満であるときは、
亜酸化窒素に対して十分な分解活性を得ることができ
ず、他方、モル比が２を越えるときは、未反応の還元性
ガスの排出量が多くなるために、亜酸化窒素の接触分解
処理の後に、これを回収するための後処理が必要とな
る。
るが、通常、亜酸化窒素に対するモル比で、０．１〜２
程度の範囲にて用いられる。還元性ガスの使用量が亜酸
化窒素に対するモル比にて、０．１未満であるときは、
亜酸化窒素に対して十分な分解活性を得ることができ
ず、他方、モル比が２を越えるときは、未反応の還元性
ガスの排出量が多くなるために、亜酸化窒素の接触分解
処理の後に、これを回収するための後処理が必要とな
る。
【００１３】上記還元性ガスが亜酸化窒素に対して選択
的分解活性を示す温度は、アルキン＜ＣＯ＜アルケン＜
芳香族系炭化水素＜アルカンの順に高くなる。また、同
系の炭化水素においては、炭素数が大きくなるに従っ
て、その温度は低くなる。本発明による触媒が亜酸化窒
素に対して分解活性を示す最適な温度は、使用する還元
性ガスや触媒種により異なるが、通常、１００〜８００
℃である。この温度領域においては、空間速度（ＳＶ）
５００〜１０００００程度で排ガスを流通させることが
好ましい。本発明において特に好適な温度領域は２００
〜４００℃である。
的分解活性を示す温度は、アルキン＜ＣＯ＜アルケン＜
芳香族系炭化水素＜アルカンの順に高くなる。また、同
系の炭化水素においては、炭素数が大きくなるに従っ
て、その温度は低くなる。本発明による触媒が亜酸化窒
素に対して分解活性を示す最適な温度は、使用する還元
性ガスや触媒種により異なるが、通常、１００〜８００
℃である。この温度領域においては、空間速度（ＳＶ）
５００〜１０００００程度で排ガスを流通させることが
好ましい。本発明において特に好適な温度領域は２００
〜４００℃である。
【００１４】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。 （Ｉ）、触媒の調製 実施例１ 粒径が２ｍｍ〜４ｍｍ、細孔容積０．３８ｍｌ／ｇ、吸
水率４８％の住友化学製の球状活性アルミナＮＫＨＤ−
２４を１ｍｏｌ／ｌのＨＦ水溶液中に一昼夜浸漬し、十
分に水洗した後１２０℃で５時間乾燥した。さらに５０
０℃で４時間焼成することによってフッ素処理球状アル
ミナ担体を得た。次にこれを、ＲｈＣｌ３水溶液中に浸
漬し、Ｒｈとして０．５ｗｔ％となるように含浸した。
余分な水分を吹きとばしした後、１００℃で５時間乾燥
した。次に５％のヒドラジン溶液にて気泡が出なくなる
まで浸漬し、還元した。これらを温水で十分水洗し、余
分な水分を吹きとばした後１００℃で２時間乾燥、さら
に５００℃で４時間焼成してＲｈを０．５ｗｔ％担持し
たフッ素処理球状アルミナ触媒を得た。
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。 （Ｉ）、触媒の調製 実施例１ 粒径が２ｍｍ〜４ｍｍ、細孔容積０．３８ｍｌ／ｇ、吸
水率４８％の住友化学製の球状活性アルミナＮＫＨＤ−
２４を１ｍｏｌ／ｌのＨＦ水溶液中に一昼夜浸漬し、十
分に水洗した後１２０℃で５時間乾燥した。さらに５０
０℃で４時間焼成することによってフッ素処理球状アル
ミナ担体を得た。次にこれを、ＲｈＣｌ３水溶液中に浸
漬し、Ｒｈとして０．５ｗｔ％となるように含浸した。
余分な水分を吹きとばしした後、１００℃で５時間乾燥
した。次に５％のヒドラジン溶液にて気泡が出なくなる
まで浸漬し、還元した。これらを温水で十分水洗し、余
分な水分を吹きとばした後１００℃で２時間乾燥、さら
に５００℃で４時間焼成してＲｈを０．５ｗｔ％担持し
たフッ素処理球状アルミナ触媒を得た。
【００１５】実施例２ 実施例１において、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＲｕＣ
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｒｕを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｒｕを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
【００１６】実施例３ 実施例１において、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＰｄＣ
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｐｄを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｐｄを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
【００１７】実施例４ 実施例１において、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＲｅＣ
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｒｅを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｒｅを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
【００１８】実施例５ 実施例１において、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＯｓＣ
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｏｓを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｏｓを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
【００１９】実施例６ 実施例１において、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＩｒＣ
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｉｒを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
ｌ３水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｉｒを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得
た。
【００２０】実施例７ 実施例１において、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、Ｈ２Ｐ
ｔＣｌ６水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｐ
ｔを０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒
を得た。
ｔＣｌ６水溶液とする以外は実施例１と同様にして、Ｐ
ｔを０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミナ触媒
を得た。
【００２１】実施例８ 実施例１において、ＲｈＣｌ３水溶液の濃度を２倍とす
る以外は実施例１と同様にして、Ｒｈを１．０ｗｔ％担
持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得た。
る以外は実施例１と同様にして、Ｒｈを１．０ｗｔ％担
持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得た。
【００２２】実施例９ 実施例１において、ＲｈＣｌ３水溶液の濃度を４倍とす
る以外は実施例１と同様にして、Ｒｈを２．０ｗｔ％担
持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得た。
る以外は実施例１と同様にして、Ｒｈを２．０ｗｔ％担
持したフッ素処理球状アルミナ触媒を得た。
【００２３】実施例１０ 実施例１において、ＫＨＤ−２４にかえて、粒径が２ｍ
ｍ〜４ｍｍ、細孔容積１．０５ｍｌ／ｇ、吸水率１１１
％の富士デヴィソン化学製の球状シリカＣＡＲＩＡＣＴ
５０とする以外は、実施例１と同様にして、Ｒｈを０．
５ｗｔ％担持したフッ素処理球状シリカ触媒を得た。
ｍ〜４ｍｍ、細孔容積１．０５ｍｌ／ｇ、吸水率１１１
％の富士デヴィソン化学製の球状シリカＣＡＲＩＡＣＴ
５０とする以外は、実施例１と同様にして、Ｒｈを０．
５ｗｔ％担持したフッ素処理球状シリカ触媒を得た。
【００２４】実施例１１ 実施例１において、１ｍｏｌ／ｌのＨＦ水溶液にかえ
て、同じく１ｍｏｌ／ｌのＫＦ水溶液とする以外は、実
施例１と同様にして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフッ
素処理球状アルミナ触媒を得た。
て、同じく１ｍｏｌ／ｌのＫＦ水溶液とする以外は、実
施例１と同様にして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフッ
素処理球状アルミナ触媒を得た。
【００２５】実施例１２ 実施例１０において、１ｍｏｌ／ｌのＨＦ水溶液にかえ
て、同じく１ｍｏｌ／ｌのＫＦ水溶液とする以外は、実
施例１０と同様にして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフ
ッ素処理球状シリカ触媒を得た。
て、同じく１ｍｏｌ／ｌのＫＦ水溶液とする以外は、実
施例１０と同様にして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフ
ッ素処理球状シリカ触媒を得た。
【００２６】実施例１３ 実施例１において用いた球状アルミナＫＨＤ−２４を、
常圧気相流通反応装置中で、Ｎ２ガスを希釈剤として、
ＣＣＩＦ３（ＣＣＩＦ３／Ｎ２ｍｏｌａｒ ｒａｔｉｏ
＝１／１）を、温度５００℃、流量１００ｃｃ／ｍｉｎ
で３０分間フッ素処理をした。以下実施例１と同様にし
て、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミ
ナ触媒を得た。
常圧気相流通反応装置中で、Ｎ２ガスを希釈剤として、
ＣＣＩＦ３（ＣＣＩＦ３／Ｎ２ｍｏｌａｒ ｒａｔｉｏ
＝１／１）を、温度５００℃、流量１００ｃｃ／ｍｉｎ
で３０分間フッ素処理をした。以下実施例１と同様にし
て、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状アルミ
ナ触媒を得た。
【００２７】実施例１４ 実施例１０において用いた球状シリカＣＡＲＩＡＣＴ５
０を、常圧気相流通反応装置中で、Ｎ２ガスを希釈剤と
して、ＣＦＣ（ＣＦＣ／Ｎ２ｍｏｌａｒ ｒａｔｉｏ＝
１／１）を、温度５００℃、流量１００ｃｃ／ｍｉｎで
３０分間フッ素処理をした。以下実施例１０と同様にし
て、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状シリカ
触媒を得た。
０を、常圧気相流通反応装置中で、Ｎ２ガスを希釈剤と
して、ＣＦＣ（ＣＦＣ／Ｎ２ｍｏｌａｒ ｒａｔｉｏ＝
１／１）を、温度５００℃、流量１００ｃｃ／ｍｉｎで
３０分間フッ素処理をした。以下実施例１０と同様にし
て、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状シリカ
触媒を得た。
【００２８】実施例１５ 粒径が２ｍｍ〜４ｍｍ、細孔容積０．６２ｍｌ／ｇ、吸
水率５３％の日本化学製球状モルデナイトＮＭ−１００
Ｓを、常圧気相流通反応装置中で、Ｎ２ガスを希釈剤と
して、ＣＨＣｌＦ２（ＣＨＣｌＦ２／Ｎ２ ｍｏｌａｒ
ｒａｔｉｏ＝１／１）を、温度５０℃、流量１００ｃ
ｃ／ｍｉｎで１時間フッ素処理をした。以下実施例１と
同様にして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球
状モルデナイト触媒を得た。
水率５３％の日本化学製球状モルデナイトＮＭ−１００
Ｓを、常圧気相流通反応装置中で、Ｎ２ガスを希釈剤と
して、ＣＨＣｌＦ２（ＣＨＣｌＦ２／Ｎ２ ｍｏｌａｒ
ｒａｔｉｏ＝１／１）を、温度５０℃、流量１００ｃ
ｃ／ｍｉｎで１時間フッ素処理をした。以下実施例１と
同様にして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球
状モルデナイト触媒を得た。
【００２９】実施例１６ 平均粒径２．５μ、比表面積１０３ｍ２／ｇの活性二酸
化チタンパウダーの一部をチタニアゾルをバインダーと
して、顆粒機にかけ篩を通して約１ｍｍの顆粒状物とし
た。次にこれらを核として、残りのパウダーを同じくチ
タニアゾルをバインダーとして転動造粒機にかけ、篩を
通して粒径が２ｍｍ〜４ｍｍの球状造粒物を得た。これ
らを１２０℃で５時間乾燥し、さらに５００℃で５時間
焼成して球状チタニア担体を得た。次にこれらを常圧気
相流通反応装置中でＮ２ガスを希釈剤として、ＣＨＦ３
（ＣＨＦ３／Ｎ２ ｍｏｌａｒ ｒａｔｉｏ＝１／）
を、温度３５０℃、流量１００ｃｃ／ｍｉｎで１時間フ
ッ素化処理をした。以下実施例１と同様にして、Ｒｈを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状チタニア触媒を得
た。
化チタンパウダーの一部をチタニアゾルをバインダーと
して、顆粒機にかけ篩を通して約１ｍｍの顆粒状物とし
た。次にこれらを核として、残りのパウダーを同じくチ
タニアゾルをバインダーとして転動造粒機にかけ、篩を
通して粒径が２ｍｍ〜４ｍｍの球状造粒物を得た。これ
らを１２０℃で５時間乾燥し、さらに５００℃で５時間
焼成して球状チタニア担体を得た。次にこれらを常圧気
相流通反応装置中でＮ２ガスを希釈剤として、ＣＨＦ３
（ＣＨＦ３／Ｎ２ ｍｏｌａｒ ｒａｔｉｏ＝１／）
を、温度３５０℃、流量１００ｃｃ／ｍｉｎで１時間フ
ッ素化処理をした。以下実施例１と同様にして、Ｒｈを
０．５ｗｔ％担持したフッ素処理球状チタニア触媒を得
た。
【００３０】実施例１７ 実施例１において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせず
して、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
して、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
【００３１】実施例１８ 実施例２において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせず
して、Ｒｕを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
して、Ｒｕを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
【００３２】実施例１９ 実施例３において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせず
して、Ｐｄを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
して、Ｐｄを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
【００３３】実施例２０ 実施例４において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせず
して、Ｒｅを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
して、Ｒｅを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
【００３４】実施例２１ 実施例５において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせず
して、Ｏｓを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
して、Ｏｓを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
【００３５】実施例２２ 実施例６において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせず
して、Ｉｒを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
して、Ｉｒを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
【００３６】実施例２３ 実施例７において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせず
して、Ｐｔを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
して、Ｐｔを０．５ｗｔ％担持した球状アルミナ触媒を
得た。
【００３７】実施例２４ 実施例１０において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせ
ずして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持した球状シリカ触媒を
得た。
ずして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持した球状シリカ触媒を
得た。
【００３８】実施例２５ 実施例１０において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせ
ず、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＲｕＣｌ３水溶液とす
る以外は実施例１０と同様にして、Ｒｕを０．５ｗｔ％
担持した球状シリカ触媒を得た。
ず、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＲｕＣｌ３水溶液とす
る以外は実施例１０と同様にして、Ｒｕを０．５ｗｔ％
担持した球状シリカ触媒を得た。
【００３９】実施例２６ 実施例１０において、ＨＦ水溶液によるフッ素処理をせ
ず、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＩｒＣｌ４水溶液とす
る以外は実施例１０と同様にして、Ｉｒ ０．５ｗｔ％
担持した球状シリカ触媒を得た。
ず、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＩｒＣｌ４水溶液とす
る以外は実施例１０と同様にして、Ｉｒ ０．５ｗｔ％
担持した球状シリカ触媒を得た。
【００４０】実施例２７ 実施例１５において、ＣＨＣｌＦ２によるフッ素処理を
せずして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持した球状モルデナイ
ト触媒を得た。
せずして、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持した球状モルデナイ
ト触媒を得た。
【００４１】実施例２８ 実施例１５において、ＣＨＣｌＦ２によるフッ素処理を
せずして、又、ＲｈＣｌ３水溶液にかえてＲｕＣｌ３水
溶液とする以外は実施例１５と同様にして、Ｒｕを０．
５ｗｔ％担持した球状モルデナイト触媒を得た。
せずして、又、ＲｈＣｌ３水溶液にかえてＲｕＣｌ３水
溶液とする以外は実施例１５と同様にして、Ｒｕを０．
５ｗｔ％担持した球状モルデナイト触媒を得た。
【００４２】実施例２９ 実施例１５において、ＣＨＣｌＦ２によるフッ素処理を
せず、又、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＩｒＣｌ４水溶
液とする以外は実施例１５と同様にして、Ｉｒを０．５
ｗｔ％担持した球状モルデナイト触媒を得た。
せず、又、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＩｒＣｌ４水溶
液とする以外は実施例１５と同様にして、Ｉｒを０．５
ｗｔ％担持した球状モルデナイト触媒を得た。
【００４３】実施例３０ 実施例１６において、ＣＨＦ３によるフッ素処理をせす
して、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したチタニア触媒を得
た。
して、Ｒｈを０．５ｗｔ％担持したチタニア触媒を得
た。
【００４４】実施例３１ 実施例１６において、ＣＨＦ３によるフッ素処理をせ
ず、又、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＲｕＣｌ３水溶液
とする以外は実施例１６と同様にして、Ｒｕを０．５ｗ
ｔ％担持した球状チタニア触媒を得た。
ず、又、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＲｕＣｌ３水溶液
とする以外は実施例１６と同様にして、Ｒｕを０．５ｗ
ｔ％担持した球状チタニア触媒を得た。
【００４５】実施例３２ 実施例１６において、ＣＨＦ３によるフッ素処理をせ
ず、又、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＩｒＣｌ４水溶液
とする以外は実施例１６と同様にして、Ｉｒを０．５ｗ
ｔ％担持した球状チタニア触媒を得た。
ず、又、ＲｈＣｌ３水溶液にかえて、ＩｒＣｌ４水溶液
とする以外は実施例１６と同様にして、Ｉｒを０．５ｗ
ｔ％担持した球状チタニア触媒を得た。
【００４６】（ＩＩ）、評価試験 実施例１〜３２で得た触媒について、下記の試験条件に
より、常圧流通式反応装置を用い、還元性ガスの共存及
び非共存下で亜酸化窒素含有ガスの接触分解を行い、亜
酸化窒素のＮ２への転換率をガスクロマトグラフ法によ
りＮ２を定量し、測定した。試験条件 、ガス組成 Ｎ２Ｏ ５０ｐｐｍ 還元ガス １００ｐｐｍ Ｏ２ ５％ Ｈ２Ｏ ２％ Ｈｅ 残部 還元性ガス；一酸化炭素、エチレン、プロピレン、メタ
ノール 、空間速度 １００００Ｈｒ１ 、反応温度 ２５０℃、３５０℃、４５０℃ 結果を表１〜表５に示す。
より、常圧流通式反応装置を用い、還元性ガスの共存及
び非共存下で亜酸化窒素含有ガスの接触分解を行い、亜
酸化窒素のＮ２への転換率をガスクロマトグラフ法によ
りＮ２を定量し、測定した。試験条件 、ガス組成 Ｎ２Ｏ ５０ｐｐｍ 還元ガス １００ｐｐｍ Ｏ２ ５％ Ｈ２Ｏ ２％ Ｈｅ 残部 還元性ガス；一酸化炭素、エチレン、プロピレン、メタ
ノール 、空間速度 １００００Ｈｒ１ 、反応温度 ２５０℃、３５０℃、４５０℃ 結果を表１〜表５に示す。
【００４７】
【表１】
【００４８】
【表２】
【００４９】
【表３】
【００５０】
【表４】
【００５１】
【表５】
【００５２】
【発明の効果】以上詳細に説明したように、本発明に係
る亜酸化窒素含有排ガスの浄化方法は、排ガス中の亜酸
化窒素を低温度においても効率よく分解処理することが
出来るなど、優れた特有の効果を有する。
る亜酸化窒素含有排ガスの浄化方法は、排ガス中の亜酸
化窒素を低温度においても効率よく分解処理することが
出来るなど、優れた特有の効果を有する。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｆ２３Ｊ 15/00 ＺＡＢ Ａ 7367−3Ｋ (72)発明者 中平 健二 大阪府堺市戎島町５丁１番地 堺化学工業 株式会社内
Claims (3)
- 【請求項１】還元性ガスの共存下において、ルテニウム
（Ｒｕ）、ロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、レ
ニウム（Ｒｅ）、オスミウム（Ｏｓ）、イリジウム（Ｉ
ｒ）、白金（Ｐｔ）から選ばれた少なくとも１種以上の
貴金属を担持することを特徴とする触媒を用いる亜酸化
窒素分解方法。 - 【請求項２】請求項１の範囲において、触媒がフッ素処
理担体に担持されることを特徴とする亜酸化窒素分解方
法。 - 【請求項３】請求項１の範囲において、触媒が疎水性担
体に担持されることを特徴とする亜酸化窒素分解方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5047578A JPH06218232A (ja) | 1993-01-26 | 1993-01-26 | 亜酸化窒素含有排ガスの浄化方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5047578A JPH06218232A (ja) | 1993-01-26 | 1993-01-26 | 亜酸化窒素含有排ガスの浄化方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06218232A true JPH06218232A (ja) | 1994-08-09 |
Family
ID=12779137
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5047578A Pending JPH06218232A (ja) | 1993-01-26 | 1993-01-26 | 亜酸化窒素含有排ガスの浄化方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06218232A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2011083714A (ja) * | 2009-10-16 | 2011-04-28 | Idemitsu Kosan Co Ltd | 活性アルミナ触媒及び亜酸化窒素の除去方法 |
| JP2014113585A (ja) * | 2012-12-10 | 2014-06-26 | Hyundai Motor Company Co Ltd | 窒素酸化物還元反応用担持触媒、その製造方法、及びこれを利用した窒素酸化物の除去方法 |
| WO2023021806A1 (ja) | 2021-08-18 | 2023-02-23 | 住友化学株式会社 | 亜酸化窒素の分解方法および亜酸化窒素の分解装置 |
| WO2023084825A1 (ja) | 2021-11-15 | 2023-05-19 | 住友化学株式会社 | 亜酸化窒素分解用触媒の再生方法および亜酸化窒素の分解方法 |
| WO2023219074A1 (ja) * | 2022-05-12 | 2023-11-16 | 住友化学株式会社 | 触媒、触媒前駆体、触媒の製造方法、触媒充填反応管および亜酸化窒素の分解方法 |
-
1993
- 1993-01-26 JP JP5047578A patent/JPH06218232A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2011083714A (ja) * | 2009-10-16 | 2011-04-28 | Idemitsu Kosan Co Ltd | 活性アルミナ触媒及び亜酸化窒素の除去方法 |
| JP2014113585A (ja) * | 2012-12-10 | 2014-06-26 | Hyundai Motor Company Co Ltd | 窒素酸化物還元反応用担持触媒、その製造方法、及びこれを利用した窒素酸化物の除去方法 |
| WO2023021806A1 (ja) | 2021-08-18 | 2023-02-23 | 住友化学株式会社 | 亜酸化窒素の分解方法および亜酸化窒素の分解装置 |
| KR20240041953A (ko) | 2021-08-18 | 2024-04-01 | 스미또모 가가꾸 가부시끼가이샤 | 아산화질소의 분해 방법 및 아산화질소의 분해 장치 |
| WO2023084825A1 (ja) | 2021-11-15 | 2023-05-19 | 住友化学株式会社 | 亜酸化窒素分解用触媒の再生方法および亜酸化窒素の分解方法 |
| WO2023219074A1 (ja) * | 2022-05-12 | 2023-11-16 | 住友化学株式会社 | 触媒、触媒前駆体、触媒の製造方法、触媒充填反応管および亜酸化窒素の分解方法 |
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