JPH06104230B2 - 生体触媒固定化電極及び同電極を用いた水処理方法 - Google Patents
生体触媒固定化電極及び同電極を用いた水処理方法Info
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- JPH06104230B2 JPH06104230B2 JP16338192A JP16338192A JPH06104230B2 JP H06104230 B2 JPH06104230 B2 JP H06104230B2 JP 16338192 A JP16338192 A JP 16338192A JP 16338192 A JP16338192 A JP 16338192A JP H06104230 B2 JPH06104230 B2 JP H06104230B2
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- C02F1/46—Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods
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- C02F2101/10—Inorganic compounds
- C02F2101/20—Heavy metals or heavy metal compounds
- C02F2101/22—Chromium or chromium compounds, e.g. chromates
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は微生物菌体、酵素などの
生体触媒の生化学反応と電極表面における電気化学反
応、更には電流により前記生体触媒の生化学反応を向上
させて、水中における有用物質の生産、回収、環境汚染
物質の分解などを行うバイオリアクター用の生体触媒固
定化電極、及び同固定化電極を用いる水の処理方法に関
する。
生体触媒の生化学反応と電極表面における電気化学反
応、更には電流により前記生体触媒の生化学反応を向上
させて、水中における有用物質の生産、回収、環境汚染
物質の分解などを行うバイオリアクター用の生体触媒固
定化電極、及び同固定化電極を用いる水の処理方法に関
する。
【0002】
【従来の技術】被処理水が供給される処理槽の液中に、
生体触媒として、好気性菌或いは嫌気性菌を存在させ、
基質(水素供与体として有機物或いは水素)を供給する
ことにより処理水中の有機物や無機イオンを分解除去す
ること及び電極の存在する電解質溶液に、処理水を供給
し、通電することにより、有機物や無機イオンを電気分
解させる方法は従来から公知である。
生体触媒として、好気性菌或いは嫌気性菌を存在させ、
基質(水素供与体として有機物或いは水素)を供給する
ことにより処理水中の有機物や無機イオンを分解除去す
ること及び電極の存在する電解質溶液に、処理水を供給
し、通電することにより、有機物や無機イオンを電気分
解させる方法は従来から公知である。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】前述の方法において前
者では有機物を供給する場合には、水の処理効率を高め
るためには過剰に供給する必要があり、このことは過剰
有機物により処理水が汚染される虞れがある。又水素の
場合は水に対する溶解度は小であり、又反応は水素供給
律速であるため汚染物質の完全除去は極めて困難であ
り、更には中間体が生成し、しかも除去されず残存する
虞れが大きい。又後者の電気分解法は副生成物が生成す
る虞れがあり充分に目的を達成することは困難である。
者では有機物を供給する場合には、水の処理効率を高め
るためには過剰に供給する必要があり、このことは過剰
有機物により処理水が汚染される虞れがある。又水素の
場合は水に対する溶解度は小であり、又反応は水素供給
律速であるため汚染物質の完全除去は極めて困難であ
り、更には中間体が生成し、しかも除去されず残存する
虞れが大きい。又後者の電気分解法は副生成物が生成す
る虞れがあり充分に目的を達成することは困難である。
【0004】
【課題を解決するための手段】本発明は上述した問題点
を解消することを目的として開発されたものである。即
ち本発明は陰極用材料に生体触媒を固定化した電極及び
被処理水中に前記電極を陰極とし、更に陽極を存在させ
通電して触媒の生化学反応及び電気化学反応により水を
処理する方法に関する。前記本発明の電極はバイオリア
クターの陰極として用いられるので、その構成材料は陰
極用として好適であり、導電性、耐久性が高く、又表面
に生体触媒が固定し易いものである必要がある。具体的
に炭素質材料が好適である。電極用材料は表面に生体触
媒を固定化するので、表面は固定化し易い状態、即ち凹
凸のある粗面であったり、又多孔質であることが好まし
い。又予めプラズマ処理すると生体触媒の材料への接着
性が高くなる。炭素質材料としては黒鉛等を例示でき
る。電極の形態は特定されないが、棒状、板状、フィル
ム状等を例示できる。又断面形状としてはY字型、十字
型、星型等任意に決めることができる。更に実際に本発
明の電極の使用に際して生体触媒が被処理水中の毒性物
質等により活性が低下することのないように生体触媒を
包括固定化することが好ましい。この包括固定化材料と
しては、セルロース、デキストラン、デンプン、寒天、
カラギーナン、アルギン酸及びその誘導体、ゼラチン、
アルブミン、コラーゲン、タンニン、ポリビニルアルコ
ール、光架橋性樹脂、ウレタン、ポリアクリルアミドゲ
ル、ポリエチレングリコール、エポキシなどを例示でき
る。又、生体触媒は陰極材料に直接固定化する以外に更
に支持材を介して固定化することもできる。この支持材
としては天然、合成炭素質繊維による織布、不織布等を
例示できる。陽極としては特に限定されないが、炭素、
白金、ニッケル等を用いることができる。処理水中にN
O3 -が存在した場合、通電すると次の反応によりNO3 -
はN2 となり除去される。 H2 O+e- → 1/2H2 +OH- (1) 2NO3 -+2H+ +5H2 → N2 +6H2 O (2) 次に本発明に用いられる生体触媒の例を次に示す。 Paracoccus denitrificans,
Micrococcus denitrifican
s,Alcaligenous,Pseudomona
s,C.aceticum,A.woodii,Met
hanobacterium,Enterobacte
r cloacal,硫酸還元菌 又、本発明における生体触媒の固定化方法の例を次に示
す。即ち生体触媒含有スラリー中に固定化用材料を浸漬
し、次いで基質を所要濃度になるように添加し、一定時
間保持することにより、該材料に生体触媒を固定する方
法や固定化用材料表面を吸水性高分子の繊維マトリック
スで被覆し、生体触媒含有スラリー中に浸漬して生体触
媒を固定する方法等を例示できる。尚、本発明において
例えば処理液の脱窒の場合、脱窒の進行につれて液のp
Hが上昇するが、これは例えば炭酸ガスを吹込めば脱窒
菌の活性の高い中性に液を保持できる。又、固定化微生
物の増殖は有機物を添加しない場合は極めて少ない。有
機物を添加した場合は、消費有機物中その約20%が微
生物に転化した。本発明方法の他の利用例を次に示す。 1.A.woodiiによる次の反応に基づくCO2 と
H2 からのCH3 COOHの生成、 CO2 +H2 O → HCO3 -+H+ HCO3 -+H2 → CH3 COOH 2.Enterobacter cloacalによる
次の反応に基づく6価クロムイオンの3価クロムイオン
への還元 CrO4 2- +H2 → Cr3+ 3.硫酸還元菌による次の反応に基づく硫酸イオンの還
元 SO4 2- +H2 → H2 S 4.Methanobacteriumによる次の反応
に基づくCH4 の生成 CO2 +H2 O → HCO3 -+H+ HCO3 -+H2 → CH4
を解消することを目的として開発されたものである。即
ち本発明は陰極用材料に生体触媒を固定化した電極及び
被処理水中に前記電極を陰極とし、更に陽極を存在させ
通電して触媒の生化学反応及び電気化学反応により水を
処理する方法に関する。前記本発明の電極はバイオリア
クターの陰極として用いられるので、その構成材料は陰
極用として好適であり、導電性、耐久性が高く、又表面
に生体触媒が固定し易いものである必要がある。具体的
に炭素質材料が好適である。電極用材料は表面に生体触
媒を固定化するので、表面は固定化し易い状態、即ち凹
凸のある粗面であったり、又多孔質であることが好まし
い。又予めプラズマ処理すると生体触媒の材料への接着
性が高くなる。炭素質材料としては黒鉛等を例示でき
る。電極の形態は特定されないが、棒状、板状、フィル
ム状等を例示できる。又断面形状としてはY字型、十字
型、星型等任意に決めることができる。更に実際に本発
明の電極の使用に際して生体触媒が被処理水中の毒性物
質等により活性が低下することのないように生体触媒を
包括固定化することが好ましい。この包括固定化材料と
しては、セルロース、デキストラン、デンプン、寒天、
カラギーナン、アルギン酸及びその誘導体、ゼラチン、
アルブミン、コラーゲン、タンニン、ポリビニルアルコ
ール、光架橋性樹脂、ウレタン、ポリアクリルアミドゲ
ル、ポリエチレングリコール、エポキシなどを例示でき
る。又、生体触媒は陰極材料に直接固定化する以外に更
に支持材を介して固定化することもできる。この支持材
としては天然、合成炭素質繊維による織布、不織布等を
例示できる。陽極としては特に限定されないが、炭素、
白金、ニッケル等を用いることができる。処理水中にN
O3 -が存在した場合、通電すると次の反応によりNO3 -
はN2 となり除去される。 H2 O+e- → 1/2H2 +OH- (1) 2NO3 -+2H+ +5H2 → N2 +6H2 O (2) 次に本発明に用いられる生体触媒の例を次に示す。 Paracoccus denitrificans,
Micrococcus denitrifican
s,Alcaligenous,Pseudomona
s,C.aceticum,A.woodii,Met
hanobacterium,Enterobacte
r cloacal,硫酸還元菌 又、本発明における生体触媒の固定化方法の例を次に示
す。即ち生体触媒含有スラリー中に固定化用材料を浸漬
し、次いで基質を所要濃度になるように添加し、一定時
間保持することにより、該材料に生体触媒を固定する方
法や固定化用材料表面を吸水性高分子の繊維マトリック
スで被覆し、生体触媒含有スラリー中に浸漬して生体触
媒を固定する方法等を例示できる。尚、本発明において
例えば処理液の脱窒の場合、脱窒の進行につれて液のp
Hが上昇するが、これは例えば炭酸ガスを吹込めば脱窒
菌の活性の高い中性に液を保持できる。又、固定化微生
物の増殖は有機物を添加しない場合は極めて少ない。有
機物を添加した場合は、消費有機物中その約20%が微
生物に転化した。本発明方法の他の利用例を次に示す。 1.A.woodiiによる次の反応に基づくCO2 と
H2 からのCH3 COOHの生成、 CO2 +H2 O → HCO3 -+H+ HCO3 -+H2 → CH3 COOH 2.Enterobacter cloacalによる
次の反応に基づく6価クロムイオンの3価クロムイオン
への還元 CrO4 2- +H2 → Cr3+ 3.硫酸還元菌による次の反応に基づく硫酸イオンの還
元 SO4 2- +H2 → H2 S 4.Methanobacteriumによる次の反応
に基づくCH4 の生成 CO2 +H2 O → HCO3 -+H+ HCO3 -+H2 → CH4
【0005】電流の印加により、触媒の活性が向上す
る。電流量は0.001mA〜数Aが実用的である。 H2 O+e- → 1/2H2 +OH- (1) 2NO3 -+2H+ +5H2 → N2 +6H2 O (2) 生体触媒を包括固定した場合は、処理液により触媒の活
性が低下する虞れはない。更に生体触媒の代謝による生
産物の処理水のマイクロコンタミネーションが防止され
る。従来の水素供与体として有機物を添加する場合は、
有機物は生体触媒の増殖に利用される。そしてその添加
量は例えば脱窒の場合同化代謝もあるため化学量論量の
約2.5倍程度が必要である。本発明の方法でも例えば
NO3 -濃度の高い水の処理の場合は水素供与体を添加す
ると脱窒速度を早くすることができる。しかし、本発明
では水素が供給されているので(電解により)その添加
量は最大で化学量論量であり有機物の増殖は極めて少な
く、又液の汚染はない。
る。電流量は0.001mA〜数Aが実用的である。 H2 O+e- → 1/2H2 +OH- (1) 2NO3 -+2H+ +5H2 → N2 +6H2 O (2) 生体触媒を包括固定した場合は、処理液により触媒の活
性が低下する虞れはない。更に生体触媒の代謝による生
産物の処理水のマイクロコンタミネーションが防止され
る。従来の水素供与体として有機物を添加する場合は、
有機物は生体触媒の増殖に利用される。そしてその添加
量は例えば脱窒の場合同化代謝もあるため化学量論量の
約2.5倍程度が必要である。本発明の方法でも例えば
NO3 -濃度の高い水の処理の場合は水素供与体を添加す
ると脱窒速度を早くすることができる。しかし、本発明
では水素が供給されているので(電解により)その添加
量は最大で化学量論量であり有機物の増殖は極めて少な
く、又液の汚染はない。
【0006】
【発明の効果】従来の電解法では陰極で発生する水素は
液に拡散し酸素と反応するので水素の利用率は低い。こ
れに対し本発明では処理水の電解により、電極表面で水
素が発生し、極めて効率よく水素が生体触媒に供される
ので、その反応が円滑に且つ高能率に進行する。有機物
を添加しないので、添加物による汚染はない。又、水素
の供給速度は電流により制御できるので管理が容易であ
る。又電流により生体触媒の活性が高められる。 実験例 1(NO3 -含有液における電流と発生N2 との
関係について) 直径8mm、長さ200mm、表面の粗度 ε=0.0
1〜0.1 (ε=表面の凹凸巾/電極の直径) の炭素棒の表面にParacoccus denitr
ificansを次に述べる手段で固定し、その表面に
生物膜を生成させた。即ち菌体濃度3000mg/lで
あるスラリーに前記炭素棒を浸漬し、NO3 -濃度で20
0〜300mg/lに相当する基質(NaNO3 及び酢
酸等)を添加し、約一カ月保持して生物膜を形成させ
て、本発明の生体触媒を固定した。得られた本発明の生
体触媒を固定化した炭素棒を陰極とし、陽極として同様
の大きさの炭素棒を用い、内容積約2000ccの反応
槽に取付けた。同槽に被処理水(含有組成NO3 -20m
g/l)を3cc/分の割で供給した。被処理水の温度
を30℃に保ち、両極間に電圧を印加し、電流量を変化
させ、電流と発生N2 との関係を測定した。その結果を
図1の線に示す。その関係は直線1に示される。即ち1
モルのエレクトロンは0.1モルのN2 を発生すること
を示している。 実験例 2(NO3 -濃度と発生N2 量の経時変化) 実験例1反応槽に2000ccの被処理水(NO3 -含
有、含有量Nとして10mg/l)を注入、25mAの
電流を通じ、液温30℃で含有NO3 -と発生N2量の経
時変化を測定した。結果を図2に示す。図2において線
2はNO3 -濃度の経時変化を、線3は発生N2 量の累積
量を示す。
液に拡散し酸素と反応するので水素の利用率は低い。こ
れに対し本発明では処理水の電解により、電極表面で水
素が発生し、極めて効率よく水素が生体触媒に供される
ので、その反応が円滑に且つ高能率に進行する。有機物
を添加しないので、添加物による汚染はない。又、水素
の供給速度は電流により制御できるので管理が容易であ
る。又電流により生体触媒の活性が高められる。 実験例 1(NO3 -含有液における電流と発生N2 との
関係について) 直径8mm、長さ200mm、表面の粗度 ε=0.0
1〜0.1 (ε=表面の凹凸巾/電極の直径) の炭素棒の表面にParacoccus denitr
ificansを次に述べる手段で固定し、その表面に
生物膜を生成させた。即ち菌体濃度3000mg/lで
あるスラリーに前記炭素棒を浸漬し、NO3 -濃度で20
0〜300mg/lに相当する基質(NaNO3 及び酢
酸等)を添加し、約一カ月保持して生物膜を形成させ
て、本発明の生体触媒を固定した。得られた本発明の生
体触媒を固定化した炭素棒を陰極とし、陽極として同様
の大きさの炭素棒を用い、内容積約2000ccの反応
槽に取付けた。同槽に被処理水(含有組成NO3 -20m
g/l)を3cc/分の割で供給した。被処理水の温度
を30℃に保ち、両極間に電圧を印加し、電流量を変化
させ、電流と発生N2 との関係を測定した。その結果を
図1の線に示す。その関係は直線1に示される。即ち1
モルのエレクトロンは0.1モルのN2 を発生すること
を示している。 実験例 2(NO3 -濃度と発生N2 量の経時変化) 実験例1反応槽に2000ccの被処理水(NO3 -含
有、含有量Nとして10mg/l)を注入、25mAの
電流を通じ、液温30℃で含有NO3 -と発生N2量の経
時変化を測定した。結果を図2に示す。図2において線
2はNO3 -濃度の経時変化を、線3は発生N2 量の累積
量を示す。
【0007】
【実施例】実験例1に示されると同様な手段で直径8m
m、長さ20cmの炭素棒の表面に膜厚略100μmの
脱窒菌を含む生物膜を生成させて、本発明の生体触媒固
定化電極を作成した。内容積略200ccの反応槽に前
記電極を陰極とし、別に炭素製の陽極を取付けた。該反
応槽に合成排水(組成NaNO3 略20mg/l)を毎
分3.3ccの割合で供給し、且つ両極に電圧を印加し
て陰極電流密度0.019mA/cm2 とした。120
時間連続運転した。反応槽よりの排水の組成はNO3 -濃
度1mg/l以下であった。
m、長さ20cmの炭素棒の表面に膜厚略100μmの
脱窒菌を含む生物膜を生成させて、本発明の生体触媒固
定化電極を作成した。内容積略200ccの反応槽に前
記電極を陰極とし、別に炭素製の陽極を取付けた。該反
応槽に合成排水(組成NaNO3 略20mg/l)を毎
分3.3ccの割合で供給し、且つ両極に電圧を印加し
て陰極電流密度0.019mA/cm2 とした。120
時間連続運転した。反応槽よりの排水の組成はNO3 -濃
度1mg/l以下であった。
【図1】実験例1における電流と発生N2 との関係を示
す図である。
す図である。
【図2】実験例2における含有NO3 -と発生N2 量の経
時変化を示す図である。
時変化を示す図である。
1 電流と発生N2 との関係を示す 2 NO3 -濃度の経時変化を示す 3 発生N2 量の累積量
Claims (7)
- 【請求項1】 陰極用材料に生体触媒を固定化した電
極。 - 【請求項2】 陰極用材料は多孔性である請求項1の電
極。 - 【請求項3】 固定化触媒が包括されている請求項1の
電極 - 【請求項4】 生体触媒を支持材を介して固定化した請
求項1の電極。 - 【請求項5】 生体触媒は好気性菌及び又は嫌気性菌で
ある請求項1の電極。 - 【請求項6】 水中に請求項1〜5のいずれか1項の電
極である陰極と陽極とを存在させ、通電して触媒の生化
学反応及び電気化学反応により水を処理する方法。 - 【請求項7】 水中に請求項1〜5のいずれか1項の電
極である陰極と陽極とを存在させ、最大で化学量論量の
水素供与体を添加しつゝ、通電して触媒の生化学反応及
び電気化学反応により水を処理する方法。
Priority Applications (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP16338192A JPH06104230B2 (ja) | 1992-06-01 | 1992-06-01 | 生体触媒固定化電極及び同電極を用いた水処理方法 |
US08/054,197 US5360522A (en) | 1992-06-01 | 1993-04-30 | Biocatalyst-immobilized electrode and method for treatment of water by use of the electrode |
EP19930304169 EP0573226B1 (en) | 1992-06-01 | 1993-05-28 | Biocatalyst-immobilized electrode and method for treatment of water by use of the electrode |
DE1993625855 DE69325855T2 (de) | 1992-06-01 | 1993-05-28 | Elektrode mit immobilisierten Biokatalysatoren und Verfahren zur Wasserbehandlung unter Verwendung der Elektrode |
US08/266,626 US5443706A (en) | 1992-06-01 | 1994-06-28 | Biocatalyst-immobilized electrode and method for treatment of water by use of the electrode |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP16338192A JPH06104230B2 (ja) | 1992-06-01 | 1992-06-01 | 生体触媒固定化電極及び同電極を用いた水処理方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH05329497A JPH05329497A (ja) | 1993-12-14 |
JPH06104230B2 true JPH06104230B2 (ja) | 1994-12-21 |
Family
ID=15772808
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP16338192A Expired - Fee Related JPH06104230B2 (ja) | 1992-06-01 | 1992-06-01 | 生体触媒固定化電極及び同電極を用いた水処理方法 |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
US (2) | US5360522A (ja) |
EP (1) | EP0573226B1 (ja) |
JP (1) | JPH06104230B2 (ja) |
DE (1) | DE69325855T2 (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2005256155A (ja) * | 2004-03-11 | 2005-09-22 | Uerushii:Kk | 高効率電極配列よりなる電解水素供給装置とそれを用いた水処理方法 |
Families Citing this family (31)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
GB9410805D0 (en) * | 1994-05-28 | 1994-07-20 | British Nuclear Fuels Plc | Biosensors |
GB9626018D0 (en) * | 1996-12-14 | 1997-01-29 | Univ Ulster The | Biosorption system |
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