JPH0582131A - 非水系電解液二次電池 - Google Patents
非水系電解液二次電池Info
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- JPH0582131A JPH0582131A JP3245930A JP24593091A JPH0582131A JP H0582131 A JPH0582131 A JP H0582131A JP 3245930 A JP3245930 A JP 3245930A JP 24593091 A JP24593091 A JP 24593091A JP H0582131 A JPH0582131 A JP H0582131A
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- Japan
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- lithium
- active material
- crystal structure
- positive electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 非水系電解液二次電池のサイクル特性の向上
を目的としている。 【構成】 非水系電解液二次電池のインタ−カレ−ショ
ン型正極活物質として放電時に結晶構造が膨張し、充電
時に結晶構造が収縮する活物質と放電時に結晶構造が収
縮し充電時に結晶構造が膨張する活物質を混合して用い
ている。
を目的としている。 【構成】 非水系電解液二次電池のインタ−カレ−ショ
ン型正極活物質として放電時に結晶構造が膨張し、充電
時に結晶構造が収縮する活物質と放電時に結晶構造が収
縮し充電時に結晶構造が膨張する活物質を混合して用い
ている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、正極と、負極と、非水
系電解液とを備えた非水系電解液二次電池に係り、特に
正極活物質の改良に関する。
系電解液とを備えた非水系電解液二次電池に係り、特に
正極活物質の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】現在リチウム二次電池の正極活物質とし
て研究されている物質は、カーボン、リチウム含有二酸
化マンガン、ＬｉｘＭｎＯｙ（３≦２ｙ−ｘ≦４）、ス
ピネル型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ
4（０≦Ｘ≦１），リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-X
ＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）などがあり、一部実用化されてい
る。これらの正極活物質は、カーボン以外は、その結晶
構造中にリチウムイオンが侵入、脱離することによって
充放電を行う、インターカレーション型の活物質であ
り、カーボンのようにその表面にリチウムイオンを吸
着、脱離することによって充放電を行う表面吸着型の活
物質よりも容量が大きいという利点がある。従って高容
量なリチウム二次電池の正極活物質として、インターカ
レーション型の正極活物質が有利とされている。
て研究されている物質は、カーボン、リチウム含有二酸
化マンガン、ＬｉｘＭｎＯｙ（３≦２ｙ−ｘ≦４）、ス
ピネル型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ
4（０≦Ｘ≦１），リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-X
ＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）などがあり、一部実用化されてい
る。これらの正極活物質は、カーボン以外は、その結晶
構造中にリチウムイオンが侵入、脱離することによって
充放電を行う、インターカレーション型の活物質であ
り、カーボンのようにその表面にリチウムイオンを吸
着、脱離することによって充放電を行う表面吸着型の活
物質よりも容量が大きいという利点がある。従って高容
量なリチウム二次電池の正極活物質として、インターカ
レーション型の正極活物質が有利とされている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】然し乍ら、インターカ
レーション型の正極活物質を用いた場合の問題点とし
て、充放電時のリチウムイオンの結晶構造中への進入、
脱離に伴い、結晶格子が伸長、収縮し、これによって活
物質粒子も膨張、収縮を繰り返すため正極の強度が低下
し、活物質粒子と導電剤粒子の接触が不十分になり、正
極の利用率が低下したり、或るいは正極が集電体から剥
離するなどの問題点があった。
レーション型の正極活物質を用いた場合の問題点とし
て、充放電時のリチウムイオンの結晶構造中への進入、
脱離に伴い、結晶格子が伸長、収縮し、これによって活
物質粒子も膨張、収縮を繰り返すため正極の強度が低下
し、活物質粒子と導電剤粒子の接触が不十分になり、正
極の利用率が低下したり、或るいは正極が集電体から剥
離するなどの問題点があった。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、非水系電解液
二次電池のインターカレーション型正極活物質として放
電時に結晶構造が膨張し、充電時に結晶構造が収縮する
活物質と放電時に結晶構造が収縮し充電時に結晶構造が
膨張する活物質を混合して用いることを特徴とするもの
で、この時、用いられる正極活物質としては、スピネル
型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ
≦１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ
2（０≦Ｘ≦１）が適しており、またその混合比はモル
比で ３：７〜７：３ の範囲が望ましい。
二次電池のインターカレーション型正極活物質として放
電時に結晶構造が膨張し、充電時に結晶構造が収縮する
活物質と放電時に結晶構造が収縮し充電時に結晶構造が
膨張する活物質を混合して用いることを特徴とするもの
で、この時、用いられる正極活物質としては、スピネル
型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ
≦１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ
2（０≦Ｘ≦１）が適しており、またその混合比はモル
比で ３：７〜７：３ の範囲が望ましい。
【０００５】
【作用】インターカレーション型の正極活物質のうち、
スピネル型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4
（０≦Ｘ≦１）は、放電時にリチウムイオンの挿入に伴
って、結晶構造が膨張し、また、充電時にリチウムイオ
ンの脱離に伴い結晶構造が収縮する。これとは逆に、リ
チウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）
は、放電時に結晶構造が収縮し、充電時に結晶構造が膨
張する。従って、正極活物質としてスピネル型リチウム
含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦１）とリ
チウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）
を混合して用いることにより、充放電時に、両正極活物
質の結晶構造の膨張と収縮が互いに打ち消し合い、正極
の強度の低下や、これによる利用率に低下を抑えること
ができる。
スピネル型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4
（０≦Ｘ≦１）は、放電時にリチウムイオンの挿入に伴
って、結晶構造が膨張し、また、充電時にリチウムイオ
ンの脱離に伴い結晶構造が収縮する。これとは逆に、リ
チウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）
は、放電時に結晶構造が収縮し、充電時に結晶構造が膨
張する。従って、正極活物質としてスピネル型リチウム
含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦１）とリ
チウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）
を混合して用いることにより、充放電時に、両正極活物
質の結晶構造の膨張と収縮が互いに打ち消し合い、正極
の強度の低下や、これによる利用率に低下を抑えること
ができる。
【０００６】またスピネル型リチウム含有マンガン酸化
物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦１）とリチウム含有コバル
ト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）は、充電電圧及び
放電電圧が比較的近く、体積当りの放電容量も同程度で
あるため、両者を混合して用いても、互いに充放電特性
に悪影響を及ぼすことなく混合して用いることが可能で
ある。従って活物質粒子が膨張、収縮しても結着剤が低
下することがなく、正極活物質と導電剤、或るいは正極
と集電体の接触が良好なままに保たれ、正極物質を有利
に利用することができる。
物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦１）とリチウム含有コバル
ト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）は、充電電圧及び
放電電圧が比較的近く、体積当りの放電容量も同程度で
あるため、両者を混合して用いても、互いに充放電特性
に悪影響を及ぼすことなく混合して用いることが可能で
ある。従って活物質粒子が膨張、収縮しても結着剤が低
下することがなく、正極活物質と導電剤、或るいは正極
と集電体の接触が良好なままに保たれ、正極物質を有利
に利用することができる。
【０００７】
【実施例】以下に本発明の非水系電解液二次電池の実施
例と比較例とを対比して詳述する。
例と比較例とを対比して詳述する。
【０００８】［実施例１］図１は本発明の一実施例とし
ての扁平形非水系電解液二次電池の断面図を示す。この
図において、１はリチウムより成る負極であり、負極缶
２の内底面に固着された負極集電体３に圧着されてい
る。４は正極であって、スピネル型リチウム含有マンガ
ン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦１）と、リチウム含
有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）とをモル
比で５：５に混合して得た正極活物質８５重量％に、導
電剤としてアセチレンブラック１０重量％及び結着剤と
してフッ素樹脂５重量％の割合で加え、十分混合した
後、成型したものである。そしてこれを正極缶５の内底
面に固着された正極集電体６に圧着した。７はポリプロ
ピレン製多孔性膜よりなるセパレータであって、プロピ
レンカーボネイトと１，２−ジメトキシエタンの混合溶
媒（体積比５０：５０）にリチウム塩としてのヘキサフ
ルオロリン酸リチウム（フッ素系ルイス酸リチウム）を
１モル／ｌの割合で溶解した電解液が含浸されている。
８は絶縁パッキングであり、この電池寸法は直径２４ｍ
ｍ、高さ３ｍｍである。そしてこの電池を本発明電池Ａ
１とした。
ての扁平形非水系電解液二次電池の断面図を示す。この
図において、１はリチウムより成る負極であり、負極缶
２の内底面に固着された負極集電体３に圧着されてい
る。４は正極であって、スピネル型リチウム含有マンガ
ン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦１）と、リチウム含
有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）とをモル
比で５：５に混合して得た正極活物質８５重量％に、導
電剤としてアセチレンブラック１０重量％及び結着剤と
してフッ素樹脂５重量％の割合で加え、十分混合した
後、成型したものである。そしてこれを正極缶５の内底
面に固着された正極集電体６に圧着した。７はポリプロ
ピレン製多孔性膜よりなるセパレータであって、プロピ
レンカーボネイトと１，２−ジメトキシエタンの混合溶
媒（体積比５０：５０）にリチウム塩としてのヘキサフ
ルオロリン酸リチウム（フッ素系ルイス酸リチウム）を
１モル／ｌの割合で溶解した電解液が含浸されている。
８は絶縁パッキングであり、この電池寸法は直径２４ｍ
ｍ、高さ３ｍｍである。そしてこの電池を本発明電池Ａ
１とした。
【０００９】［実施例２］正極活物質として、スピネル
型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ
≦１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ
2（０≦Ｘ≦１）とをモル比で７：３に混合したものを
用いること以外は、実施例１と同様の本発明電池Ａ２を
作製した。
型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ
≦１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ
2（０≦Ｘ≦１）とをモル比で７：３に混合したものを
用いること以外は、実施例１と同様の本発明電池Ａ２を
作製した。
【００１０】［実施例３］正極活物質として、スピネル
型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ
≦１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ
2（０≦Ｘ≦１）とをモル比で３：７に混合したものを
用いること以外は、実施例１と同様の本発明電池Ａ３を
作製した。
型リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ
≦１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ
2（０≦Ｘ≦１）とをモル比で３：７に混合したものを
用いること以外は、実施例１と同様の本発明電池Ａ３を
作製した。
【００１１】［比較例１］正極活物質としてスピネル型
リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦
１）のみを用いること以外は、実施例１と同様の比較電
池Ｂ１を作製した。
リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦
１）のみを用いること以外は、実施例１と同様の比較電
池Ｂ１を作製した。
【００１２】［比較例２］正極活物質としてスピネル型
リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦
１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０
≦Ｘ≦１）とをモル比で９：１に混合したものを用いる
こと以外は、実施例１と同様の比較電池Ｂ２を作製し
た。
リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦
１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０
≦Ｘ≦１）とをモル比で９：１に混合したものを用いる
こと以外は、実施例１と同様の比較電池Ｂ２を作製し
た。
【００１３】［比較例３］正極活物質としてスピネル型
リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦
１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０
≦Ｘ≦１）とをモル比で１：９に混合したものを用いる
こと以外は、実施例１と同様の比較電池Ｂ３を作製し
た。
リチウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦
１）と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０
≦Ｘ≦１）とをモル比で１：９に混合したものを用いる
こと以外は、実施例１と同様の比較電池Ｂ３を作製し
た。
【００１４】［比較例４］正極活物質として、リチウム
含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）のみを
用いること以外は、実施例１と同様の比較電池Ｂ４を作
製した。
含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）のみを
用いること以外は、実施例１と同様の比較電池Ｂ４を作
製した。
【００１５】これらの電池Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ｂ１、Ｂ
２、Ｂ３、Ｂ４を用い、サイクル特性を比較した。この
ときの充放電条件は、充放電電流を３ｍＡ、充電終始電
圧を４．２Ｖ、放電終始電圧を３．０Ｖとした。この結
果を図２に示す。これより、非水系電解液二次電池の正
極活物質として、スピネル型リチウム含有マンガン酸化
物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦１）と、リチウム含有コバ
ルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ 2（０≦Ｘ≦１）とをモル比で
７：３〜３：７の範囲で混合して用いた本発明電池Ａ
１、Ａ２、及びＡ３は、正極活物質としてスピネル型リ
チウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦
１）のみを用いた比較電池Ｂ１や、リチウム含有コバル
ト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）のみを用いた比較
電池Ｂ４に比べてサイクル特性に優れていることが分か
る。
２、Ｂ３、Ｂ４を用い、サイクル特性を比較した。この
ときの充放電条件は、充放電電流を３ｍＡ、充電終始電
圧を４．２Ｖ、放電終始電圧を３．０Ｖとした。この結
果を図２に示す。これより、非水系電解液二次電池の正
極活物質として、スピネル型リチウム含有マンガン酸化
物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦１）と、リチウム含有コバ
ルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ 2（０≦Ｘ≦１）とをモル比で
７：３〜３：７の範囲で混合して用いた本発明電池Ａ
１、Ａ２、及びＡ３は、正極活物質としてスピネル型リ
チウム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦
１）のみを用いた比較電池Ｂ１や、リチウム含有コバル
ト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）のみを用いた比較
電池Ｂ４に比べてサイクル特性に優れていることが分か
る。
【００１６】また、正極活物質としてスピネル型リチウ
ム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ 4（０≦Ｘ≦１）
と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ
≦１）とを混合して用いた場合でも、混合比が９：１、
或るいは、１：９と偏っている比較電池Ｂ２、やＢ３の
場合には、サイクル特性の改善は不十分であることが分
かる。
ム含有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ 4（０≦Ｘ≦１）
と、リチウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ
≦１）とを混合して用いた場合でも、混合比が９：１、
或るいは、１：９と偏っている比較電池Ｂ２、やＢ３の
場合には、サイクル特性の改善は不十分であることが分
かる。
【００１７】
【発明の効果】本発明は以上の説明から明らかなよう
に、非水系電解液二次電池の正極活物質として、放電時
に結晶構造が膨張し、充電時に結晶構造が収縮する活物
質と、放電時に結晶構造が収縮し、充電時に結晶構造が
膨張する活物質とを混合して用いることにより、サイク
ル特性を向上させることができ、その工業的価値は極め
て大きい。
に、非水系電解液二次電池の正極活物質として、放電時
に結晶構造が膨張し、充電時に結晶構造が収縮する活物
質と、放電時に結晶構造が収縮し、充電時に結晶構造が
膨張する活物質とを混合して用いることにより、サイク
ル特性を向上させることができ、その工業的価値は極め
て大きい。
【００１８】また、放電時に結晶構造が膨張し、充電時
に結晶構造が収縮する活物質と、放電時に結晶構造が収
縮し、充電時に結晶構造が膨張する活物質との組み合わ
せとしては、本実施例に述べたスピネル型リチウム含有
マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ 4（０≦Ｘ≦１）とリチウ
ム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）以外
の組み合わせも可能であり、その場合の、サイクル特性
改善に有効な混合比率の範囲も異なってくる。
に結晶構造が収縮する活物質と、放電時に結晶構造が収
縮し、充電時に結晶構造が膨張する活物質との組み合わ
せとしては、本実施例に述べたスピネル型リチウム含有
マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ 4（０≦Ｘ≦１）とリチウ
ム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）以外
の組み合わせも可能であり、その場合の、サイクル特性
改善に有効な混合比率の範囲も異なってくる。
【図１】本発明非水系電解液二次電池の内部構成を示す
断面図である。
断面図である。
【図２】本発明電池と比較電池とのサイクル特性図であ
る。
る。
１ 負極 ４ 正極 ７ セパレータ Ａ１〜Ａ３ 本発明電池 Ｂ１〜Ｂ４ 比較電池
Claims (3)
- 【請求項１】 正極活物質として結晶構造中にリチウム
を吸蔵・放出可能なインターカレーション型物質を用い
ると共に、リチウム、或るいはリチウムを吸蔵・放出可
能な炭素材料、または合金を負極とする非水系電解液二
次電池において、 前記正極活物質として、放電時に結晶構造が膨張し、充
電時に結晶構造が収縮する活物質と、放電時に結晶構造
が収縮し、充電時に結晶構造が膨張する活物質を混合し
て用いることを特徴とした非水系電解液二次電池。 - 【請求項２】 前記正極活物質がスピネル型リチウム含
有マンガン酸化物Ｌi1-XＭn2Ｏ4（０≦Ｘ≦１）と、リ
チウム含有コバルト酸化物Ｌi1-XＣOＯ2（０≦Ｘ≦１）
であることを特徴とする請求項１記載の非水系電解液二
次電池。 - 【請求項３】 前記正極活物質のスピネル型リチウム含
有マンガン酸化物と、前記リチウム含有コバルト酸化物
との混合比が、モル比において、３：７〜７：３である
ことを特徴とする特許請求項２記載の非水系電解液二次
電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3245930A JPH0582131A (ja) | 1991-09-25 | 1991-09-25 | 非水系電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3245930A JPH0582131A (ja) | 1991-09-25 | 1991-09-25 | 非水系電解液二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0582131A true JPH0582131A (ja) | 1993-04-02 |
Family
ID=17140972
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3245930A Pending JPH0582131A (ja) | 1991-09-25 | 1991-09-25 | 非水系電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0582131A (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5677083A (en) * | 1995-12-19 | 1997-10-14 | Fuji Photo Film Co., Ltd. | Non-aqueous lithium ion secondary battery |
| JP2004259677A (ja) * | 2003-02-27 | 2004-09-16 | Sanyo Electric Co Ltd | リチウム二次電池 |
| JP2007053110A (ja) * | 2006-10-26 | 2007-03-01 | Hitachi Maxell Ltd | ボタン形小型二次電池 |
| US7656125B2 (en) | 2005-07-14 | 2010-02-02 | Boston-Power, Inc. | Method and device for controlling a storage voltage of a battery pack |
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| WO2017145894A1 (ja) * | 2016-02-24 | 2017-08-31 | 富士フイルム株式会社 | 二次電池用電極活物質、固体電解質組成物、全固体二次電池用電極シートおよび全固体二次電池、並びに、二次電池用電極活物質、全固体二次電池用電極シートおよび全固体二次電池の製造方法 |
| CN115642292A (zh) * | 2022-12-26 | 2023-01-24 | 中国科学院宁波材料技术与工程研究所 | 一种零应变全固态锂铝电池 |
-
1991
- 1991-09-25 JP JP3245930A patent/JPH0582131A/ja active Pending
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