JPH05310997A - スチレン系重合体の難燃性組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 燃焼時又は熱分解時に腐食性ガス又は有毒ガ
スを発生しないスチレン重合体の難燃性組成物を開発す
る。 【構成】 難燃剤として(A)ポリ燐酸アンモニウム2.53k
g、(B)2-ピペラジニレンー4-モルホリノ-1,3,5-トリアジ
ンのポリマー(n=11;分子量約2770)970g、(C)ＰＰ(エチレ
ン含有量8.5重量%;MFR20g/10min)780g及び(D)ポリスチ
レン樹脂5.72kgからなる組成物(100×(C)／[(C)+(D)]＝
12重量%)からペレット経由で試験片(厚さ1/16インチ)を
作成し、下記の試験に供した。 【効果】 ＰＰの共存によって、UL94垂直燃焼試験でV-
0、酸素指数測定で35.4に達する高度の難燃性が達成さ
れた。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はスチレン系重合体の難燃
性組成物に関する。詳しくはポリスチレン系重合体、特
にスチレン系樹脂、スチレンとα−メチルスチレンとの
共重合体樹脂を主成分とし、組成物の熱分解時に腐食性
のガス又は有毒性のガスを殆ど発生しないスチレン系重
合体の難燃性組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来より、スチレン系重合体はその加工
性、成形時の寸法安定性及び電気的特性等の優位性を活
かして、電気工業製品、家具建材、一般日用品雑貨の分
野に広く用いられている。

【０００３】通常のスチレン系重合体を成形する場合に
は、これに各種の添加剤を配合後に得られる組成物を融
解させて金型に充填し、成形する工程を経る。本来、ス
チレン系重合体は可燃性の成形材料である。処が、使用
される用途の拡大に伴って、スチレン系重合体成形材料
にも難燃材料としての性能が要求され始め、それに応じ
て種々の組成物が呈示されている。特に最近では、従来
のスチレン系重合体の難燃化技術の主流であるハロゲン
化合物と酸化アンチモンとの組合せにおいて、難燃性組
成物の燃焼時または成形時に発生するハロゲン系ガスの
毒性が問題視されている。そこで燃焼時及び成形時の何
れにおいても、これらのハロゲン系ガスや有毒性のガス
を発生しないことが難燃性スチレン系重合体に対しても
要求され始めている。

【０００４】この様な燃焼時及び成形時の何れにおいて
もハロゲン系ガスを発生しない難燃性組成物として、オ
レフィン系重合体においては、特開昭５２−１４６４５
２号公報及び特開昭５９−１４７０５０号公報に開示さ
れている様に、燐酸アンモニウム（もしくは燐酸アミ
ン）及び環状構造に挿入された基＞Ｃ＝Ｏ（もしくは＞
Ｃ＝Ｓもしくは＞ＮＨ）を含有する窒素含有化合物とア
ルデヒドとの反応生成物又は1,3,5-トリアジン誘導体の
オリゴマー（もしくはポリマー）をポリオレフィン樹脂
に添加した組成物が提案されている。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、スチレ
ン系重合体に上記燐酸アンモニウムと上記窒素含有化合
物とアルデヒドとの反応生成物（もしくは1,3,5-トリア
ジン誘導体のオリゴマーもしくはポリマー）とを配合し
た場合に、難燃効果は得られるが、その場合に多量の上
記燐酸アンモニウムと上記窒素化合物とを配合する必要
があることから、多様の難燃剤に起因する加工性低下に
加えてコスト上昇を招き、不経済でもあるという問題点
が残されている。

【０００６】以上の記述から明かな様に、本発明の目的
は上述の問題を解決し、高度の難燃性を備えた成形品を
形成し得るスチレン系重合体の難燃性組成物を提供する
ことにある。

【０００７】

【課題を解決しようとする手段】本発明者らは組成物の
加工時又は燃焼時に腐食性のガス又は有毒性のガスを殆
ど発生せず、難燃剤成分である上記燐酸アンモニウムと
上記窒素化合物との配合量を低減しても実質的に難燃性
を低下させないスチレン系重合体の難燃性組成物を得る
べく鋭意研究を行なった。

【０００８】その結果、ポリ燐酸アンモニウム（Ａ）及
び（Ｂ）特定の窒素含有化合物及び（Ｃ）プロピレン系
重合体を（Ｄ）スチレン系重合体に配合した組成物が
（Ａ）ポリ燐酸アンモニウムと（Ｂ）特定の窒素化合物
のみを単純に（Ｄ）スチレン系重合体に配合した場合よ
りも良好な難燃性を示し、しかも（Ａ）と（Ｂ）との配
合量を少なくできることを見出し、この知見に基づいて
本発明を完成した。

【０００９】本発明のスチレン系重合体、特にポリスチ
レン樹脂又はスチレンとα−メチルスチレンとの共重合
樹脂を基材とする難燃性組成物は下記の構成を有する：
下記成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）からなる組
成物であり、組成物全量１００重量％から難燃剤成分と
して下記配合割合の（Ａ）と（Ｂ）とを差し引いた残量
である［（Ｃ）＋（Ｄ）］中の３〜３０重量％が（Ｃ）
であることを特徴とするスチレン系重合体の難燃性組成
物：難燃剤成分として、 （Ａ）ポリ燐酸アンモニウム １４ 〜３３重量％ （Ｂ）下記の群から選ばれる１種以上 ５ 〜１３重量％ ２個以上の窒素原子を環内に含有する五員以上の複素
環からなる環状ケトンとホルムアルデヒドとの反応生成
物群、 ２個以上の窒素原子を環内に含有する五員以上の複素
環からなる環状チオケトンとホルムアルデヒドとの反応
生成物群又は 下記の一般式（「化２」＝「化１」）で表わされる構
造を含有す1,3,5-トリアジン誘導体群

【００１０】

【化２】

【００１１】［式中、Ｘはモルホリノ基もしくはピペリ
ジノ基、Ｙはピペラジンから誘導される２価の基、ｎは
２〜５０の正数である］。樹脂成分として、 （Ｃ）プロピレン系重合体 （Ｄ）スチレン系重合体。

【００１２】本発明で用いる（Ａ）成分であるポリ燐酸
アンモニウムとして好ましいものは一般式 (NH₄PO₃)
_n(ｎ≧50の正数)で表わされるものである。通常の市販
品がこの範囲のものであれば、そのまま用いることがで
きる。好ましいポリ燐酸アンモニウムの市販品の例とし
ては、以下に示すものを挙げることができる： ・商品名：Ｅｘｏｌｉｔ ４２２（ヘキスト社製）及び ・商品名：Ｐｈｏｓ−Ｃｈｅｋ Ｐ−４０（モンサント
社製） 本発明で用いる成分（Ｂ）（以下、「窒素含有複素環状
有機化合物」と略称することがある）とは、以下のもの
をいう。 ２個以上の窒素原子を環内に含有する五員以上の複素
環からなる環状ケトンとホルムアルデヒドとの反応生成
物群、 ２個以上の窒素原子を環内に含有する五員以上の複素
環からなる環状チオケトンとホルムアルデヒドとの反応
生成物群、又は 下記の一般式（「化３」＝「化１」）で表わされる構
造を含有する1,3,5-トリアジン誘導体群

【００１３】

【化３】

【００１４】［式中、Ｘはモルホリノ基もしくはピペリ
ジノ基、Ｙはピペラジンから誘導される２価の基、ｎは
２〜５０の正数である］。上記の窒素含有複素環状有機
化合物（Ｂ）はポリ燐酸アンモニウム（Ａ）と共にスチ
レン系重合体中に存在する場合に、発火又は炎との接触
等による熱分解によっても非引火性ガス（水、二酸化炭
素及び窒素等）を発生するが、分解後には炭素質残渣の
みを生ずるに過ぎない。

【００１５】これらの化合物の例としては、エチレン尿
素、エチレンチオ尿素、ヒダントイン、ヘキサヒドロピ
リミジン-2-オン、ピペラジン-3,6-ジオン及びバルビツ
ル酸等で構成される群から選ばれるものとアルデヒドと
の反応生成物、2-ピペラジニレン-4-モルホリノ-1,3,5-
トリアジンのオリゴマーもしくはポリマー又は2-ピペラ
ジニレン-4-ピペリジノ-1,3,5-トリアジンのオリゴマー
もしくはポリマー等を挙げ得る。

【００１６】これらの中で高度の難燃性を付与する点か
ら好ましいものは次の通りである： ・エチレン尿素とホルムアルデヒドの反応生成物、 ・エチレンチオ尿素とホルムアルデヒドとの反応生成物
又は ・下記一般式（「化４」＝「化１」）で表される構造を
有する1,3,5- トリアジン誘導体である2-ピペラジニレ
ンー4-モルホリノ-1,3,5-トリアジンのオリゴマーもしく
はポリマ−並びに ・2-ピペラジニレン-4-ピペリジノ-1,3,5-トリアジンの
オリゴマーもしくはポリマー。

【００１７】

【化４】

【００１８】［式中、Ｘはモルホリノ基もしくはピペリ
ジノ、基Ｙはピペラジンから誘導される２価の基、ｎは
２〜５０の正数である］。本発明において（Ｂ）成分と
して用いられる1,3,5-トリアジン誘導体の１例の性状は
以下の通りである： ・溶解性：水及び通常の有機溶剤に不溶； ・融点 ：なし（分解点３１０℃付近）； ・真密度：1.2g/cc ； ・名称 ：2-ピペラジニレン-4-モルホリノ-1,3,5-トリ
アジンのポリマー； ・構造式：下記「化５」の通り

【００１９】

【化５】

【００２０】本発明組成物の基材となるスチレン系重合
体（Ｄ）を構成するスチレン系樹脂としては、次のもの
を例示できる： (1)スチレンの単独重合体樹脂 (2)スチレンとα−メチルスチレンとの共重合体樹脂 (3)上記(1)と(2)との混合物 (4)上記(1)〜(3)の何れかと下記の1,3-ブタジエン系モ
ノマーのシス-1,4-重合による弾性体の１種以上との組
成物である通称「耐衝撃性ポリスチレン(HIPS)」例え
ば、1,4-シスポリ-1,3-ブタジエン、1,4-シスポリ-1,3-
イソプレン、1,4-シスポリ-1,3-クロロプレン又はこれ
らシスポリブタジエン類の幹ポリマーにスチレン系モノ
マーをグラフト結合させたグラフトポリマー。 ［基材スチレン系重合体（Ｄ）］上記スチレン系樹脂
（Ｄ）として用いるものは通常、ガラス転移点８１〜８
３℃、密度１.０３〜１.０７g/cm³のものである。尤
も、耐衝撃性ポリスチレンにおいてはガラス転移点が上
記範囲から外れる場合があり、ブタジエン系単位として
クロロプレンを含有する耐衝撃性ポリスチレンを用いる
場合には、密度が大幅に増大する場合がある。 ［プロピレン系重合体（Ｃ）］本発明の組成物を構成す
るプロピレン系重合体（Ｃ）としては、例えば下記のも
のを用いることができる： ・プロピレンの結晶性単独重合体樹脂、プロピレン主成
分とエチレンもしくは１−ブテン以上の１−オレフィン
との結晶性共重合体樹脂； ・プロピレンとエチレンもしくは１−ブテン以上の１−
オレフィンとの共重合体樹脂； ・上記樹脂の２種類以上からなる樹脂ブレンド； ・上記樹脂の変性物。

【００２１】本発明の難燃性組成物の（Ｃ）成分として
好適な結晶性ポリプロピレン系樹脂は上記の様な結晶性
の単独重合体及びプロピレンを主成分とする共重合体の
何れでも良い。

【００２２】本発明の難燃性組成物から得られる成形体
の剛性が重視される用途には、（Ｃ）成分としてメルト
フローレート［ＭＦＲ(230 ℃;2.16kgf)］通常０.５ 〜
５０g/10min、好ましくは １〜３０g/10min の高結晶性
プロピレン系重合体を用いれば十分である。

【００２３】本発明の難燃性組成物が成分重合体間の相
溶性を重視する場合には、プロピレン系重合体としてプ
ロピレン含有エラストマーを（Ｃ）成分に用いれば良
い。好適なプロピレン含有エラストマーはエチレン−プ
ロピレン共重合エラストマー(EPM)及び／又はエチレン
−プロピレン−非共役ジエン共重合エラストマー(EPDM)
である。

【００２４】上記目的に用いるエチレン−プロピレン共
重合体エラストマーはプロピレン成分含有量通常２０〜
５０重量％で、そのムーニー粘度[ＭＬ1+4(100℃)]通常
１０〜１００のものである。エチレン−プロピレン−非
共役ジエン共重合体エラストマーはＥＰＭの構成に第三
成分である非共役ジエン成分を沃素価で表わして通常５
〜３０含有し、そのムーニー粘度[ＭＬ1+4(100℃)]通常
１０〜１２０のもので十分である。

【００２５】上記のＥＰＤＭにおける非共役ジエン成分
は5-エチリデン-2-ノルボルネン、ジシクロペンタジエ
ン又は1,4-ヘキサジエンの群から選ばれる１種以上であ
ることが好ましい。 ［重合体間の親和性向上］本発明の組成物には、スチレ
ン系重合体成分とプロピレン系重合体成分との間の親和
性向上、特に耐衝撃性向上の目的で例えば、スチレン類
−プロピレン共重合体、スチレン−ブタジエンゴム（Ｓ
ＢＲ）又はポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレ
ン共重合体（ＳＢＳ）水素添加物等のスチレン系熱可塑
性エラストマーの様な相溶化剤を配合することができ
る。 ［組成物の作成］本発明の難燃性組成物を作成するに
は、例えば次の様に行なうことができる：所定量の上述
の難燃剤（Ａ）及び（Ｂ）並びに重合体成分（Ｃ）及び
（Ｄ）を添加した混合物を適切な攪拌混合装置、例えば
ヘンシェルミキサー（商品名）、スーパーミキサー又は
タンブラーミキサー等に装入する。次いで、１〜１０分
間攪拌混合した後、得られた混合物をスクリュー押出機
等を用いて溶融混練温度１７０〜２２０℃で溶融混練
し、ペレット化することによって目的の難燃性組成物を
得ることができる。 ［各成分の配合量］ポリ燐酸アンモニウム（Ａ）の配合
割合は組成物基準（含有量）で通常、１４〜３３重量
％、好ましくは１８〜２５重量％である。該配合割合が
１２重量％以下では高度の難燃性を発揮する組成物が得
られず、また３５重量％以上配合してもそれを超える難
燃性の向上が殆ど期待できない。

【００２６】窒素含有複素環状有機化合物（Ｂ）の配合
割合は組成物基準で５〜１３重量％である。該配合割合
が３重量％未満では高度の難燃性を発揮する組成物が得
られず、また１５重量％を超える量で配合してもそれを
超える難燃性の向上を期待し難い。

【００２７】プロピレン系重合体（Ｃ）の配合割合は本
発明の難燃性組成物全量を１００重量％とした場合に、
ポリ燐酸アンモニウム（Ａ）と窒素含有複素環状有機化
合物（Ｂ）との合計量の残量である重合体成分[(C)+
(D)]の中の３〜３０重量％、好ましくは５〜２０重量％
に選ぶ。（Ｃ）成分の該配合割合が１重量％以下では所
期の難燃性を発揮する組成物が得られず、逆に該配合割
合が３３重量％を超えても難燃性の一層の向上が認めら
れなくなる外に、スチレン系重合体（Ｄ）本来の良好な
特性が温存され難くなる。

【００２８】本発明の組成物にあっては、スチレン系重
合体及びプロピレン系重合体に通常添加される各種の添
加剤例えば酸化防止剤、帯電防止剤、銅害防止剤、滑
剤、中和剤（ステアリン酸金属塩、ハイドロタルサイト
もしくはマナセアイト等）又は顔料等を併用することが
できる。

【００２９】

【実施例】 ＜好適な実施態様＞以下に、実施例及び比較例を用いて
本発明を具体的に説明するが、本発明はこれに限定され
るものではない。実施例及び比較例において行なった評
価は次の方法によった。 １）難燃性 ＵＬサブジェクト９４（アンダーライター
・ラボラトリーズインコーポレーテッド）の「機器の部
品用プラスチック材料の燃焼試験」に規定された垂直燃
焼試験に準拠。試験片の肉厚１.６mm（1/16インチ）。 ２）酸素指数（Ｏ.Ｉ.） ＪＩＳ Ｋ７２０１ に準拠 所定の試験条件下において、材料が燃焼を持続する為に
必要な酸素と窒素との混合気体の容量％で表される最低
酸素濃度の数値であり、この値が大きな程、難燃性に優
れていることになる。大気中の酸素濃度が約２１％であ
ることから、この値を超える酸素指数を示す試料は難燃
性を備えていることになる。しかし、本発明において
は、酸素指数２４を難燃性の判定基準としてこの値以上
の試料を「難燃性あり」と評価する。

【００３０】

【実施例１】ポリ燐酸アンモニウム（Ａ）［商品名：Ex
olit422（ヘキスト社製）］２.５３kg及び窒素含有複素
環状有機化合物（Ｂ）として2-ピペラジニレン-4-モル
ホリノ-1,3,5-トリアジンのポリマー(n＝11;分子量約27
70)９７０g、更に本組成物の総仕込量１０kgから上記
（Ａ）と（Ｂ）との合計量を差し引いた残量である樹脂
成分量［(C)+(D)］の中の１２重量％をポリプロピレン
樹脂（Ｃ）として結晶性プロピレン−エチレンブロック
共重合体［エチレン成分含有量８.５重量％、ＭＦＲ(23
0℃;2.16kgf)２０g/10min］７８０g、ポリスチレン樹脂
（Ｄ）として耐衝撃性ポリスチレン［商品名:スタイロ
ン475S(旭化成社製)］５.７２kgをヘンシェルミキサー
（商品名）に装入して３min攪拌混合した。得られた混
合物を押出機(口径45mm)で溶融混練(200℃)後に押出し
てペレット化した。

【００３１】得られたペレットを乾燥(100℃;3h)し、射
出成形機で物性評価用の試験片を成形した（シリンダー
最高温度220℃）。作成された試験片を用いて前記のUL9
4垂直燃焼試験及び酸素指数における難燃性評価を実施
した。その結果を表１に示す。

【００３２】

【比較例１】ポリスチレン樹脂（Ｄ）の配合量を６.５k
gに変え、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）を配合しない外に
は、実施例１に準拠した配合割合で各成分をヘンシェル
ミキサー（商品名）に装入して実施例１に準拠した攪拌
混合及び押出を行なってペレットを作成した。

【００３３】

【実施例２及び３並びに比較例２及び３】ポリ燐酸アン
モニウム（Ａ）、窒素含有複素環状有機化合物（Ｂ）、
ポリプロピレン樹脂（Ｃ）及びポリスチレン樹脂（Ｄ）
の配合割合を表１に示す値に変更した外には、実施例１
に準拠して各組成物をペレット化し、得られた各ペレッ
トから各試験片を作成して、同様に評価を行なった。そ
れらの結果を表１に併せて示す。 ［所見］実施例１〜３及び比較例１〜３で得られた結果
から、ＵＬ９４垂直燃焼試験及び酸素指数測定の何れに
おいてもポリプロピレン樹脂（Ｃ）を配合した処方が非
配合に比較して、優れた難燃性を示すことが判る。

【００３４】

【実施例４〜６】窒素含有複素環状有機化合物（Ｂ）と
して2-ピペラジニレン-4-ピペリジノ-1,3,5-トリアジン
のポリマー（Ｂ₂）、エチレン尿素とホルムアルデヒド
との反応生成物（Ｂ₃）並びにエチレンチオ尿素とホル
ムアルデヒドとの反応生成物（Ｂ₄）を用いた以外に
は、実施例１に準拠して各ペレットを作成した。

【００３５】得られた各ペレットを乾燥(100℃;3h)し、
射出成形機で物性評価用の各試験片を成形した（シリン
ダー最高温度220℃）。作成された各試験片を用いて前
記のＵＬ９４垂直燃焼試験及び酸素指数における難燃性
評価を実施した。それらの結果を表１に示す。

【００３６】

【比較例４〜６】ポリプロピレン樹脂（Ｃ）を配合せ
ず、ポリスチレン樹脂（Ｄ）の配合割合を表１に示す値
に変更した外には、実施例４〜６に準拠して各組成物を
ペレット化し、得られた各ペレットから各試験片を作成
して、同様に評価を行なった。それらの結果を表１に併
せて示す。 ［所見］実施例４〜６の結果及び比較例４〜６の結果か
ら、窒素含有複素環状有機化合物（Ｂ）の種類を変更し
た場合にも、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）を配合した処方
が非配合に比較して、優れた難燃性を示すことが判る。

【００３７】

【実施例７〜９及び比較例７】ポリプロピレン樹脂
（Ｃ）とポリスチレン樹脂（Ｄ）との配合割合を表１に
示す値に変更した外には、実施例１に準拠して各組成物
をペレット化し、得られた各ペレットから各試験片を作
成して、同様に評価を行なった。それらの結果を表１に
併せて示す。 ［所見］実施例７〜９及び比較例７の結果からポリプロ
ピレン樹脂（Ｃ）の配合割合を帰納すれば、組成物全量
１００重量％からポリ燐酸アンモニウム（Ａ）と窒素含
有複素環状有機化合物（Ｂ）との合計量を差し引いた残
量である樹脂分［(C)+(D)］の中の３〜３０重量％をポ
リプロピレン樹脂（Ｃ）の配合割合とすれば所期の難燃
性が達成されことが判る。

【００３８】

【実施例１０及び１１】ポリ燐酸アンモニウム（Ａ）、
窒素含有複素環状有機化合物（Ｂ）、ポリプロピレン樹
脂（Ｃ）及びポリスチレン樹脂（Ｄ）の配合割合を表１
に示す値に変更した外には、実施例１に準拠して各組成
物をペレット化し、得られた各ペレットから各試験片を
作成して、同様に評価を行なった。それらの結果を表１
に併せて示す。

【００３９】

【比較例８】ポリプロピレン樹脂（Ｃ）を配合せず、ポ
リスチレン樹脂（Ｄ）の配合割合を表１に示す値に変更
した外には、実施例１０に準拠して組成物をペレット化
し、得られたペレットから試験片を作成して、同様に評
価を行なった。その結果を表１に併せて示す。 ［所見］実施例１０の結果及び比較例８の結果からは、
UL94垂直燃焼試験においてはポリプロピレン樹脂（Ｃ）
の有無に起因する差異が認められない。しかし、酸素指
数測定においてはポリプロピレン樹脂（Ｃ）の配合によ
る難燃性の向上が認められる。

【００４０】この結果から導出すると、組成物全量１０
０重量％から、成分（Ａ）１４〜３３重量％と成分
（Ｂ）５〜１３重量％との合計量を差し引いた残量
［(C)+(D)］の中でポリプロピレン樹脂（Ｃ）の配合割
合が３重量％以上の範囲に、所期の難燃性向上の効果が
認められる。

【００４１】

【発明の効果】本発明の難燃処方によれば、加工時にも
燃焼時にも腐食性ガス又は有毒性ガスを発生せず、しか
も高価な難燃剤の配合量を低減することができる。その
寄与によって、難燃性組成物の価格を低下させることが
できる。従って、この処方が価格面からの従来の制約を
解消して普及することが期待される。

【００４２】特に、文房具、家具類、内装材類、電気製
品及び工業製品等に本発明の難燃性処方は有用である。

【００４３】

【表１】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 25/04 ＬＤＳ 9166−4Ｊ 51/04 ＬＬＢ 7142−4Ｊ Ｄ２１Ｈ 21/34

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 下記成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び
   （Ｄ）からなる組成物であり、組成物全量１００重量％
   から難燃剤成分として下記配合割合の（Ａ）と（Ｂ）と
   を差し引いた残量である［（Ｃ）＋（Ｄ）］中の３〜３
   ０重量％が（Ｃ）であることを特徴とするスチレン系重
   合体の難燃性組成物：難燃剤成分として、 （Ａ）ポリ燐酸アンモニウム １４ 〜３３重量％、 （Ｂ）下記の群から選ばれる１種以上 ５ 〜１３重量％、 ２個以上の窒素原子を環内に含有する五員以上の複素
   環からなる環状ケトンとホルムアルデヒドとの反応生成
   物群、 ２個以上の窒素原子を環内に含有する五員以上の複素
   環からなる環状チオケトンとホルムアルデヒドとの反応
   生成物群又は 下記の一般式（「化１」）で表わされる構造を含有す
   る1,3,5-トリアジン誘導体群 【化１】 ［式中、Ｘはモルホリノ基もしくはピペリジノ基、Ｙは
   ピペラジンから誘導される２価の基、ｎは２〜５０の正
   数である］。樹脂成分として、 （Ｃ）プロピレン系重合体 （Ｄ）スチレン系重合体。