JPH0515703A - 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の再生方法 - Google Patents
核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の再生方法Info
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- JPH0515703A JPH0515703A JP3172320A JP17232091A JPH0515703A JP H0515703 A JPH0515703 A JP H0515703A JP 3172320 A JP3172320 A JP 3172320A JP 17232091 A JP17232091 A JP 17232091A JP H0515703 A JPH0515703 A JP H0515703A
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- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
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Abstract
(57)【要約】
【目的】核燃料サイクルにおける溶媒抽出工程から排出
される使用済溶媒(n−ドデカン+リン酸トリブチル
(TBP))から、リン酸ジブチル(DBP)等の劣化
物を選択的に除去することによって、使用済溶媒を再生
する方法を提供する。 【構成】n−ドデカン、TBPおよびその劣化物を含む
使用済溶媒を、含水濃度100〜750g/lのメタノ
ール−水と接触させ、非メタノール−水相とメタノール
−水相とに分相する。使用済溶媒中のDBP等の劣化物
はメタノール−水相へ選択的に移行し、n−ドデカンと
TBPは非メタノール−水相として回収することができ
る。
される使用済溶媒(n−ドデカン+リン酸トリブチル
(TBP))から、リン酸ジブチル(DBP)等の劣化
物を選択的に除去することによって、使用済溶媒を再生
する方法を提供する。 【構成】n−ドデカン、TBPおよびその劣化物を含む
使用済溶媒を、含水濃度100〜750g/lのメタノ
ール−水と接触させ、非メタノール−水相とメタノール
−水相とに分相する。使用済溶媒中のDBP等の劣化物
はメタノール−水相へ選択的に移行し、n−ドデカンと
TBPは非メタノール−水相として回収することができ
る。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は、使用済核燃料の再処
理工場や核燃料製造工場などの核燃料サイクルにおける
溶媒抽出工程から排出される使用済溶媒の再生方法に関
するものである。
理工場や核燃料製造工場などの核燃料サイクルにおける
溶媒抽出工程から排出される使用済溶媒の再生方法に関
するものである。
【0002】
【従来の技術】使用済核燃料の再処理プロセスや核燃料
製造工場のスクラップ湿式回収プロセスにおける溶媒抽
出工程には、リン酸トリブチル(TBP)のごときリン
酸エステルをn−ドデカン(本明細書中では単にドデカ
ンと略記する)やケロシンのごとき高級炭化水素で希釈
した溶媒が広く使用されている。
製造工場のスクラップ湿式回収プロセスにおける溶媒抽
出工程には、リン酸トリブチル(TBP)のごときリン
酸エステルをn−ドデカン(本明細書中では単にドデカ
ンと略記する)やケロシンのごとき高級炭化水素で希釈
した溶媒が広く使用されている。
【0003】溶媒抽出工程に使用された使用済溶媒は、
TBPの一部が酸、熱、放射線により分解されて劣化し
たリン酸ジブチル(DBP)やリン酸モノブチル(MB
P)等の劣化物を含んでおり、使用済溶媒を循環使用す
る場合にはかような劣化物は分相や抽出効率に悪影響を
及ぼすため、水酸化ナトリウムや炭酸ナトリウム等の水
溶液でアルカリ洗浄して劣化物を除去している。かくし
て除去されたDBP等の劣化物を含む放射性廃棄物は、
ガラス添加剤やアスファルト添加剤を混合してガラス固
化体やアスファルト固化体とされる。
TBPの一部が酸、熱、放射線により分解されて劣化し
たリン酸ジブチル(DBP)やリン酸モノブチル(MB
P)等の劣化物を含んでおり、使用済溶媒を循環使用す
る場合にはかような劣化物は分相や抽出効率に悪影響を
及ぼすため、水酸化ナトリウムや炭酸ナトリウム等の水
溶液でアルカリ洗浄して劣化物を除去している。かくし
て除去されたDBP等の劣化物を含む放射性廃棄物は、
ガラス添加剤やアスファルト添加剤を混合してガラス固
化体やアスファルト固化体とされる。
【0004】一方、使用済溶媒中のTBP、DBP、ド
デカン等を分離する方法として、これら各成分の沸点の
差を利用した凍結真空乾燥や低温真空蒸留等の方法も行
われている。
デカン等を分離する方法として、これら各成分の沸点の
差を利用した凍結真空乾燥や低温真空蒸留等の方法も行
われている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、アルカ
リ洗浄で劣化物を除去する方法は、放射性廃棄物をガラ
ス固化やアスファルト固化するに際して、アルカリ洗浄
で多量に混合したナトリウム成分を安定化させるために
多量のガラス添加剤やアスファルト添加剤を使用しなけ
ればならず、このため廃棄物量を増大させるという欠点
がある。従ってナトリウムを使用せずにDBP等の劣化
物を除去できる使用済溶媒の再生方法の開発が望まれ
る。
リ洗浄で劣化物を除去する方法は、放射性廃棄物をガラ
ス固化やアスファルト固化するに際して、アルカリ洗浄
で多量に混合したナトリウム成分を安定化させるために
多量のガラス添加剤やアスファルト添加剤を使用しなけ
ればならず、このため廃棄物量を増大させるという欠点
がある。従ってナトリウムを使用せずにDBP等の劣化
物を除去できる使用済溶媒の再生方法の開発が望まれ
る。
【0006】また、凍結真空乾燥や低温真空蒸留等の方
法は、低温が必要となるため高エネルギーを要し、しか
も処理能力が小さいという欠点がある。
法は、低温が必要となるため高エネルギーを要し、しか
も処理能力が小さいという欠点がある。
【0007】そこでこの発明の目的は、ナトリウム等の
試薬を使用せずにDBP等の劣化物の除去ができ、溶媒
の循環使用が可能であるため放射性廃棄物発生量の低減
化をも図ることができる、使用済溶媒の再生方法を提供
することである。
試薬を使用せずにDBP等の劣化物の除去ができ、溶媒
の循環使用が可能であるため放射性廃棄物発生量の低減
化をも図ることができる、使用済溶媒の再生方法を提供
することである。
【0008】この発明のさらに別な目的は、高エネルギ
ーを要する低温処理をすることなく省エネルギー化を図
ることができ、しかも処理能力も大きく、連続処理も容
易にできる使用済溶媒の再生方法を提供することであ
る。
ーを要する低温処理をすることなく省エネルギー化を図
ることができ、しかも処理能力も大きく、連続処理も容
易にできる使用済溶媒の再生方法を提供することであ
る。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】上記の目的を達成する
ためのこの発明による使用済溶媒の再生方法は、核燃料
サイクルで使用した高級炭化水素、TBPおよびその劣
化物を含む使用済溶媒を、含水濃度100〜750g/
lのメタノール−水と接触させ、高級炭化水素およびリ
ン酸トリブチルを主として含む非メタノール−水相と、
劣化物を含むメタノール−水相とに分相することを特徴
とするものである。
ためのこの発明による使用済溶媒の再生方法は、核燃料
サイクルで使用した高級炭化水素、TBPおよびその劣
化物を含む使用済溶媒を、含水濃度100〜750g/
lのメタノール−水と接触させ、高級炭化水素およびリ
ン酸トリブチルを主として含む非メタノール−水相と、
劣化物を含むメタノール−水相とに分相することを特徴
とするものである。
【0010】上記したごときこの発明によれば、使用済
溶媒中のDBP等の劣化物はメタノール−水相へ移行
し、高級炭化水素およびTBPは非メタノール−水相
(主として高級炭化水素からなる相)に残留する。図1
のグラフは、種々の含水濃度のメタノール−水に模擬使
用済溶媒(1%DBP、29%TBP、70%ドデカ
ン)を20℃で混合接触させたのち分相したときの、メ
タノール−水相へのDBPとTBPの移行率([メタノ
ール−水相中のi成分量/i成分の総量]×100
(%))を調べた結果である。グラフからわかるよう
に、メタノール100%のときは、TBPおよびDBP
ともにほとんど100%メタノールへ移行するが、含水
濃度が増加するにつれてTBPはメタノール−水相へ移
行しにくくなり、DBPのみが移行する。これによって
DBPを選択的にメタノール相中へ移行させることがで
きる。メタノール−水の含水濃度は100g/lより少
ないとTBPとDBPのメタノール−水相への移行率の
差が十分に大きくなく、一方含水濃度が750g/lよ
り多いとDBPのメタノール−水相への移行率も低下し
てしまうため、DBPの効率の良い抽出除去ができなく
なる。
溶媒中のDBP等の劣化物はメタノール−水相へ移行
し、高級炭化水素およびTBPは非メタノール−水相
(主として高級炭化水素からなる相)に残留する。図1
のグラフは、種々の含水濃度のメタノール−水に模擬使
用済溶媒(1%DBP、29%TBP、70%ドデカ
ン)を20℃で混合接触させたのち分相したときの、メ
タノール−水相へのDBPとTBPの移行率([メタノ
ール−水相中のi成分量/i成分の総量]×100
(%))を調べた結果である。グラフからわかるよう
に、メタノール100%のときは、TBPおよびDBP
ともにほとんど100%メタノールへ移行するが、含水
濃度が増加するにつれてTBPはメタノール−水相へ移
行しにくくなり、DBPのみが移行する。これによって
DBPを選択的にメタノール相中へ移行させることがで
きる。メタノール−水の含水濃度は100g/lより少
ないとTBPとDBPのメタノール−水相への移行率の
差が十分に大きくなく、一方含水濃度が750g/lよ
り多いとDBPのメタノール−水相への移行率も低下し
てしまうため、DBPの効率の良い抽出除去ができなく
なる。
【0011】メタノール−水による抽出操作は室温で行
えるため、省エネルギー化、省コスト化を図ることがで
きる。加えて、液−液接触操作も容易に連続化すること
ができるため、処理能力の向上を図ることができる。
えるため、省エネルギー化、省コスト化を図ることがで
きる。加えて、液−液接触操作も容易に連続化すること
ができるため、処理能力の向上を図ることができる。
【0012】メタノール−水による抽出処理を1回行っ
ただけでは劣化物の除去が十分でない場合には、得られ
た非メタノール−水相を必要に応じて再度メタノール−
水と混合接触させて、抽出操作を繰り返すことができ
る。
ただけでは劣化物の除去が十分でない場合には、得られ
た非メタノール−水相を必要に応じて再度メタノール−
水と混合接触させて、抽出操作を繰り返すことができ
る。
【0013】
【実施例】図2はこの発明の好ましい実施態様を示すフ
ローシートである。ドデカン、TBPおよびDBP等の
劣化物を含む使用済溶媒1をメタノール−水2と混合3
したのち分相4して、メタノール−水相5と非メタノー
ル−水相6とに分離する。メタノール−水相5には、メ
タノールに可溶で比較的親水性のDBP等の劣化物が選
択的に抽出され、疎水性の強いドデカンとTBPは非メ
タノール−水相6として回収される。得られた非メタノ
ール−水相6については、メタノール−水2との混合
7、分相8を繰り返し、微量に含まれているDBP等の
劣化物をメタノール−水相5へ抽出除去する。
ローシートである。ドデカン、TBPおよびDBP等の
劣化物を含む使用済溶媒1をメタノール−水2と混合3
したのち分相4して、メタノール−水相5と非メタノー
ル−水相6とに分離する。メタノール−水相5には、メ
タノールに可溶で比較的親水性のDBP等の劣化物が選
択的に抽出され、疎水性の強いドデカンとTBPは非メ
タノール−水相6として回収される。得られた非メタノ
ール−水相6については、メタノール−水2との混合
7、分相8を繰り返し、微量に含まれているDBP等の
劣化物をメタノール−水相5へ抽出除去する。
【0014】かくして回収された非メタノール−水相9
は劣化物除去が効率よく行われているため、再生溶媒1
0として再利用することができる。一方、劣化物を含む
メタノール−水相5は、蒸留11操作により、比較的蒸
気圧の高いメタノールと水12を選択的に分離し、残留
劣化物13は廃棄14する。回収メタノールと水12は
必要に応じて再利用15する。
は劣化物除去が効率よく行われているため、再生溶媒1
0として再利用することができる。一方、劣化物を含む
メタノール−水相5は、蒸留11操作により、比較的蒸
気圧の高いメタノールと水12を選択的に分離し、残留
劣化物13は廃棄14する。回収メタノールと水12は
必要に応じて再利用15する。
【0015】実施例1
模擬使用済溶媒(1%DBP、29%TBP、70%ド
デカン)と、等量のメタノール−水(含水濃度530g
/l)とを、室温で混合接触させたのち分相した。この
1回の操作によりDBPのみ(DBP全量の半分)がメ
タノール−水相中に移行し、DBPの選択的除去がなさ
れた。
デカン)と、等量のメタノール−水(含水濃度530g
/l)とを、室温で混合接触させたのち分相した。この
1回の操作によりDBPのみ(DBP全量の半分)がメ
タノール−水相中に移行し、DBPの選択的除去がなさ
れた。
【0016】実施例2
実施例1で用いたと同様な模擬使用済溶媒と、等量のメ
タノール−水(含水濃度500g/l)とを室温で混合
接触させたのち分相した。この1回の抽出操作によりD
BP全量の50%、TBP全量の5%およびドデカン全
量の1%がメタノール−水相へ移行した。得られた非メ
タノール−水相をさらにメタノール−水で抽出し、この
抽出操作を繰り返し行なった。非メタノール−水相中の
DBPおよびTBP濃度の変化と抽出回数との関係を図
3に示す。
タノール−水(含水濃度500g/l)とを室温で混合
接触させたのち分相した。この1回の抽出操作によりD
BP全量の50%、TBP全量の5%およびドデカン全
量の1%がメタノール−水相へ移行した。得られた非メ
タノール−水相をさらにメタノール−水で抽出し、この
抽出操作を繰り返し行なった。非メタノール−水相中の
DBPおよびTBP濃度の変化と抽出回数との関係を図
3に示す。
【0017】使用済核燃料の再処理工程で使用する溶媒
中のDBP濃度の許容量は10-5mol/l(約0.2
vol%)以下とするという報告があるので、使用済溶
媒からのDBP除去の目標を0.1vol%以下となる
ようにすれば、抽出回数4回でほぼ目標が達成できるこ
とが図3のグラフよりわかる。
中のDBP濃度の許容量は10-5mol/l(約0.2
vol%)以下とするという報告があるので、使用済溶
媒からのDBP除去の目標を0.1vol%以下となる
ようにすれば、抽出回数4回でほぼ目標が達成できるこ
とが図3のグラフよりわかる。
【0018】
【発明の効果】以上説明したところからわかるように、
この発明によれば以下のような優れた効果が得られる。 1) 所定の含水濃度のメタノール−水と使用済溶媒とを
接触混合して分相することによって、使用済溶媒から選
択的にDBP等の劣化物を除去することができるため、
ドデカンおよびTBPからなる溶媒の再生が可能にな
る。 2) ナトリウム洗浄を行なわずに使用済溶媒の再生が可
能になった。その結果、ガラス固化設備やアスファルト
固化設備が省略でき、ガラス固化処分やアスファルト固
化処分による放射性廃棄物の発生量が大幅に低減され
る。 3) 再生溶媒の循環使用によって、溶媒の長期安定使用
が可能になる。 4) 分相も効果的に行なうことができ、液−液分離とし
て連続的に処理が可能であるため、処理能力の向上が可
能になる。 5) 基本的に液−液分離操作だけであり、室温で操作で
きるため、エネルギーを必要とせず、省エネルギー化や
省コスト化が図れる。
この発明によれば以下のような優れた効果が得られる。 1) 所定の含水濃度のメタノール−水と使用済溶媒とを
接触混合して分相することによって、使用済溶媒から選
択的にDBP等の劣化物を除去することができるため、
ドデカンおよびTBPからなる溶媒の再生が可能にな
る。 2) ナトリウム洗浄を行なわずに使用済溶媒の再生が可
能になった。その結果、ガラス固化設備やアスファルト
固化設備が省略でき、ガラス固化処分やアスファルト固
化処分による放射性廃棄物の発生量が大幅に低減され
る。 3) 再生溶媒の循環使用によって、溶媒の長期安定使用
が可能になる。 4) 分相も効果的に行なうことができ、液−液分離とし
て連続的に処理が可能であるため、処理能力の向上が可
能になる。 5) 基本的に液−液分離操作だけであり、室温で操作で
きるため、エネルギーを必要とせず、省エネルギー化や
省コスト化が図れる。
【図1】種々の含水濃度のメタノール−水と使用済溶媒
とを混合接触させたのち分相したときの、メタノール−
水相へのDBPとTBPの移行率を示すグラフである。
とを混合接触させたのち分相したときの、メタノール−
水相へのDBPとTBPの移行率を示すグラフである。
【図2】この発明の実施態様を説明するフローシートで
ある。
ある。
【図3】メタノール−水による抽出操作を繰り返し行な
ったときの、非メタノール−水相中のDBPおよびTB
P濃度の変化と抽出回数との関係を示すグラフである。
ったときの、非メタノール−水相中のDBPおよびTB
P濃度の変化と抽出回数との関係を示すグラフである。
Claims (2)
- 【請求項1】核燃料サイクルで使用した高級炭化水素、
リン酸トリブチルおよびその劣化物を含む使用済溶媒
を、含水濃度100〜750g/lのメタノール−水と
接触させ、高級炭化水素およびリン酸トリブチルを主と
して含む非メタノール−水相と、劣化物を含むメタノー
ル−水相とに分相することを特徴とする核燃料サイクル
から発生した使用済溶媒の再生方法。 - 【請求項2】前記非メタノール−水相に対してさらにメ
タノール−水との接触および分相工程を繰り返すことを
特徴とする請求項1記載の再生方法。
Priority Applications (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3172320A JPH0798122B2 (ja) | 1991-07-12 | 1991-07-12 | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の再生方法 |
US07/907,104 US5430226A (en) | 1991-07-12 | 1992-06-30 | Method for regenerating spent solvent generated from nuclear fuel cycle |
DE4222784A DE4222784C2 (de) | 1991-07-12 | 1992-07-10 | Verfahren zur Regenerierung von verbrauchtem, in einem Kernbrennstoffzyklus gebildetem Lösungsmittel |
GB9214723A GB2258558B (en) | 1991-07-12 | 1992-07-10 | Method for regenerating spent solvent generated from nuclear fuel cycle |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3172320A JPH0798122B2 (ja) | 1991-07-12 | 1991-07-12 | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の再生方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0515703A true JPH0515703A (ja) | 1993-01-26 |
JPH0798122B2 JPH0798122B2 (ja) | 1995-10-25 |
Family
ID=15939730
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3172320A Expired - Fee Related JPH0798122B2 (ja) | 1991-07-12 | 1991-07-12 | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の再生方法 |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US5430226A (ja) |
JP (1) | JPH0798122B2 (ja) |
DE (1) | DE4222784C2 (ja) |
GB (1) | GB2258558B (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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US6202014B1 (en) | 1999-04-23 | 2001-03-13 | Clark Equipment Company | Features of main control computer for a power machine |
JP5085954B2 (ja) * | 2007-02-23 | 2012-11-28 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | フッ素系溶剤含有溶液の精製方法及び精製装置ならびに洗浄装置 |
US8621855B2 (en) * | 2007-06-08 | 2014-01-07 | Deere & Company | Electro-hydraulic auxiliary mode control |
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BE819818A (nl) * | 1974-09-12 | 1974-12-31 | Werkwijze voor het behandelen van organische afvalstoffen | |
DE2449589C2 (de) * | 1974-10-18 | 1984-09-20 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur Entfernung von Zersetzungsprodukten aus Extraktionsmitteln, die zur Wiederaufarbeitung abgebrannter Kernbrenn- und/oder Brutstoffe verwendet werden |
DE2624936C3 (de) * | 1976-06-03 | 1979-12-13 | Gesellschaft Zur Wiederaufarbeitung Von Kernbrennstoffen Mbh, 7514 Eggenstein- Leopoldshafen | Einrichtung zum Abzug einer oder mehrerer Phasen |
DE2633112C2 (de) * | 1976-07-23 | 1985-04-11 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur Entfernung von Zersetzungsprodukten aus Extraktionsmitteln die zur Wiederaufarbeitung abgebrannter Kernbrenn- und/oder Brutstoffe verwendet werden |
US4595529A (en) * | 1984-03-13 | 1986-06-17 | The United States Of America As Represented By The Department Of Energy | Solvent wash solution |
SU1271266A1 (ru) * | 1985-02-18 | 1991-12-07 | Ордена Трудового Красного Знамени Институт Физической Химии Ан Ссср | Способ обработки жидких радиоактивных отходов АЭС |
DE3718338A1 (de) * | 1987-06-01 | 1989-01-05 | Karlsruhe Wiederaufarbeit | Verfahren und vorrichtung zur loesungsmittelwaesche bei der wiederaufarbeitung von bestrahlten kernbrennstoffen |
JPH0833485B2 (ja) * | 1990-04-11 | 1996-03-29 | 動力炉・核燃料開発事業団 | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の分離精製方法 |
JPH0495899A (ja) * | 1990-08-14 | 1992-03-27 | Power Reactor & Nuclear Fuel Dev Corp | 核燃料サイクルから発生する使用済溶媒の抽出分離方法 |
US5171144A (en) * | 1991-09-09 | 1992-12-15 | A. O. Smith Corporation | Pressurized air seal for combustion chamber |
-
1991
- 1991-07-12 JP JP3172320A patent/JPH0798122B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1992
- 1992-06-30 US US07/907,104 patent/US5430226A/en not_active Expired - Fee Related
- 1992-07-10 DE DE4222784A patent/DE4222784C2/de not_active Expired - Fee Related
- 1992-07-10 GB GB9214723A patent/GB2258558B/en not_active Expired - Fee Related
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2017176974A (ja) * | 2016-03-29 | 2017-10-05 | 三菱重工業株式会社 | 被処理液の処理装置及び被処理液の処理方法 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
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DE4222784A1 (de) | 1993-02-04 |
JPH0798122B2 (ja) | 1995-10-25 |
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GB2258558B (en) | 1995-03-01 |
US5430226A (en) | 1995-07-04 |
GB2258558A (en) | 1993-02-10 |
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