JPH0450171A

JPH0450171A - ＡｌＮ焼結体の製造方法

Info

Publication number: JPH0450171A
Application number: JP2157542A
Authority: JP
Inventors: Satoshi Uenosono; 聡上ノ薗; Masato Kumagai; 正人熊谷; Toshihiko Funabashi; 敏彦船橋
Original assignee: Kawasaki Steel Corp
Current assignee: JFE Steel Corp
Priority date: 1990-06-18
Filing date: 1990-06-18
Publication date: 1992-02-19

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野Ｊ本発明は、室温３点曲げ強度が５０ｋｇｆ／ｍｍ”以上
の強度と、高熱伝導率とを有するＡβＮ焼結体の製造方
法に関する。

［従来の技術］近年、ＬＳＩなどの半導体素子の集積度が上がるにした
がってＬＳＩなどの発熱量が増大するために、その発熱
した熱を速やかに外部へ伝熱、放熱する必要が生じた。

また、パワートランジスタ、レーザダイオードなどの高
出力素子を実装するための基板及びパッケージにおいて
も、素子の動作時に発生する熱を短時間の内に素子外へ
放出しなければならない。

このような発熱量の多い半導体素子を実装するために熱
伝導率の高い基板材料が必要とされ、従来このような熱
伝導率の高い絶縁性基板として酸化ベリリウム（Ｂｅｄ
）系焼結体が用いられてきたが毒性があるため使用範囲
が限定されてきた。

最近、ＡｌＮは毒性がな（、高い熱伝導率をもち、その
熱膨張率が八β２０３より低くシリコンと同程度である
ため、高熱伝導性基板として注目を集めている。

ＡｌＮを工業的に使用する場合、以下の最低限特性項目
を満たす必要がある。すなわち、■　焼結体が均一で緻
密で、機械的強度が太きしλ。

■　熱伝導率ができるだけ大きい。

■　体積抵抗が大きい（＞１０１２Ωｃｍ）。

■　焼土がりの焼結体表面が平滑平坦である。

■　焼結体の外観は、色むら、着色がなく均一な色調で
ある。

ＡβＮ焼結体に銅板を接合した基板は、高出力素子から
発生する熱を除去するために非常に有益な材料である。

しかし、銅板接合基板にはＡｌＮ側に繰返し熱応力が発
生する。このため繰返し使用するとＡＪ２Ｎ基板と銅板
がはがれるといった問題が発生し易い。

この問題を解決するには、熱応力を緩和するために銅と
ＡｌＮの間に活性金属を挿入し中間相を設けることが提
案されている（特開昭６０−３２６４８号公報）。この
場合においてもＡｊＺＮ側に引張応力が発生する。銅板
接合基板の信頼性を高めるためにはＡｌＮ基板自身が引
張応力に耐えつるほど強度が大きいことが当然好ましい
。このため熱伝導率が高く、強度の大きな基板が求めら
れていた。

往来の技術では、ＡｌＮは本来難焼結性であるため、Ｙ
２Ｏ３などの焼結助剤を添加する製造方法が検討されて
きた（特開昭６０−１２７２６７号公報）。しかし、そ
の室温３点曲げ強度は３０〜５０　ｋ　ｇ　ｆ　／ｍｒ
ｎ”程度であった。

［発明が解決しようとする課題１本発明は、上記従来技術の問題点を解決し、生産性に優
れる常圧焼成を用いて、室温３点曲げ強度が５０ｋｇｆ
／ｍｒｎ”を越える高強度と高熱伝導率とを有するＡβ
Ｎ焼結体を製造する方法を提供するものである。

［課題を解決するための手段］本発明は前記課題を解決するために、主成分のＡｌＮに
、焼結助剤としてＹ　２０３０．５〜１０重量％を添加
した混合物を、成形脱脂した後、窒素気流中で、１５０
０℃以上での線収縮速度を０．２％／時間以上として昇
温し、１７５０〜１９５０℃にて常圧焼成することを特
徴とするＡβＮ焼結体の製造方法、及び、焼結助剤とし
て、さらに、炭素または焼成により炭素を生成する化合
物を炭素換算で０．０１〜０．１重量％未満添加する請
求項１記載のＡｌＮ焼結体の製造方法を提供するもので
ある。

［作用］本発明者らは前記課題を解決するため鋭意検討を行った
結果、ＡβＮ焼結体の破壊の起点はほとんどが直径３０
ｕｍ以上の異常粒成長粒子であることがわかった。従っ
てＡｌＮ焼結体の強度を上げるためには、微細な粒子か
ら構成され、気孔のない焼結体が望ましい。

種々検討の結果、焼成中１５００℃以上での線収縮速度
を０．２％／時間以上として昇温することより、平均粒
径３〜５μｍ程度のきわめて微細な焼結体が得られるこ
とがわかった。線収縮速度とは線収縮率の時間変化率で
ある。このため焼結体の破壊は表面の加工傷からしか進
行しないようになり、室温３点曲げ強度が５０ｋｇｆ／
ｍｒｎ”以上の強度を有するようになった。

以下、本発明の詳細な説明する。

主成分のＡｌＮに、焼結助剤としてＹ２Ｏ３を０．５〜
１０重量％添加する。Ｙ２Ｏ３が０．５重量％未満では
焼結中に生成する液相量が少ないため十分に緻密化せず
、焼結体の熱伝導率が低下する。添加量が１０重量％を
越えると液相量が多すぎるためかえって熱伝導率が低下
することが多くなり、同時に基板の一部に黄色い着色が
起こりやすくなる。

焼結助剤として、Ｙ２Ｏ３に加えて炭素又は焼成により
炭素を生成する化合物を、炭素換算で０、Ｏ１〜０．１
重量％未満添加することができる。

Ｙ２Ｏ３に炭素を０．０１〜０．１重量％未満添加する
ことにより、１７０Ｗ／ｍＫ以上の高熱伝導率が容易に
得られる。

炭素の添加量が０．０１重量％未満では実質上添加した
効果が認められない。また、炭素の添加量が０．１重量
％以上になると、焼結後に焼結体中に炭素が残留し、焼
結体が黒く変色すると同時に、熱伝導率もかえって低下
し商品価値がなくなる。

焼成中の雰囲気は窒素気流中でよいが、炭素を遮断した
雰囲気、例えばＡｊ２Ｎ製の坩堝で焼成することなどが
好適である。炭素製坩堝中で焼成することに代表される
還元性雰囲気では完全な緻密体が得られない。

焼成中１５００℃以上での線収縮速度を０．２％／時間
以上となるように昇温速度を制御しながら昇温する。こ
の場合ＡｆｆＮ焼結体は平均粒径３〜５μｍ程度のきわ
めて微細な焼結体が得られ、室温３点曲げ強度５０がｋ
ｇｆ／ｍｒｎ”以上の強度を有する。線収縮速度が０．
２％／時間未満では、低温で粒成長が進行すると同時に
大きな残留気孔が生成するし、この気孔が焼結中になく
ならないので、緻密な焼結体が得られない。このため低
強度のＡｊ２Ｎ焼結体しか得られない。

線収縮速度の上限は特に限定されるものではないが、大
きな線収縮速度で昇温すると、炉内位置により成形体の
昇温速度が異なりやす（、同一焼成ロット内での焼結体
の強度のばらつきが生じやすいので好ましく、また焼成
炉の加熱電力も太き（なり経済的でない。線収縮速度は
、ロットの大きさ、焼成炉の大きさ、要求される品質特
性等を勘案して、０，２％／時間以上の適切な値が用い
られる。

昇温中線収縮速度が所定の値になるように昇温速度を決
定する方法について述べる。熱膨張計を内装した焼結炉
を用いて、収縮率の変化を連続的に測定し、測定した収
縮率の時間変化を求めながら、設定した収縮速度より小
さい場合は加熱電力を大きくし、逆に設定した収縮速度
より大きい場合は加熱電力を小さくするようなＰＩＤ制
御を行いながら加熱すればよい。

線収縮速度が一定になるように昇温すると、焼結体の結
晶粒径が揃い、焼結体の強度のばらつきが小さくなるの
で好ましい。

焼結温度は１７５０〜１９５０℃とする。

１７５０℃未満では完全な緻密体が得られない。

１９５０℃を越えると焼結体の粒子径が大きくなり強度
が劣化する。

焼結体の粒界組成はＹ４Ａｊ２２０９とＹ２Ｏ３が共存
することが好ましい。粒界相にＹ４／１２０９とＹ２Ｏ
３とが共存する時は、高熱伝導化と共に外観の異常発生
率がきわめて小さい。

粒界相がＡｌ２２０３　、ＹＡＧ相あるいはＹＡＪ２０
３相を含有する場合は、熱伝導率が低下する。

また網目状の模様や基板の一部に着色が発生しやす（な
る。

炭素としてはカーボンブラック、グラファイト等、焼成
中炭素を生成する物質としてはフェノールレジン等が好
ましい。

使用するＡｌＮ粉末は、平均粒径が１〜２μｍ程度、粉
末に含有される酸素量は２％未満が好ましい。またＹ２
０３は、純度９９．９％以上、平均粒径５μｍ以下が好
ましい。

〔実施例〕

実施例１平均粒径０．８μｍ、酸素含有量０．６％、純度９８％
のＡｌＮ粉末を主成分とし、これに平均粒径１．ＯＬＬ
ｍのＹ２Ｏ３粉末を３重量％添加した。

バインダとしてポリビニルブチラール（ＰＶＢ）を適量
添加、成形し、この成形体を窒素中で脱脂した。

次に、得られた成形体をＡｊ２Ｎ坩堝に充填し常圧のも
と１５００℃までは５００℃／時間の昇温速度で昇温し
、１５００℃を越えてからは種々の一定の線収縮速度と
なるように昇温し、窒素気流中、１８２０℃で４時間焼
成した。

得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの大きさの試験片５
０本に研削加工し、ＪＩＳＲ１６０１に準拠し３点曲げ
試験を行い、焼結体の強度ばらつきをワイブル係数で示
した。また、レーザフラッシュ法で熱伝導率を測定した
。第１表に焼結体の熱伝導率、強度、ワイブル係数をま
とめて示した。また、レーザフラッシュ法で熱伝導率を
測定した６第１表に焼結体の熱伝導率、強度、ワイブル
係数をまとめて示した。

Ｎｏ、　１では、線収縮速度が、０．２％／時間未満の
ため、低温で粒成長が進行すると同時に大きな残留気孔
が生成するので、緻密な焼結体が得られず強度が小さい
。

−２〜６では、焼成中１５００℃以上での線収縮速度を
０．２％／時間以上、８％／時間以下の範囲で一定とす
れば熱伝４率が高く、焼結体の強度が５０ｋｇｆ／ｍｒ
ｒ１″以上となり、そのばらつきも小さいことがわかる
。

Ｎｏ、　７．８では線収縮速度が８％／時間をこえると
昇温速度が太き（なるので焼成炉内の温度分布が大きく
なり、このため同一ロット内での品質のばらつきが生じ
易く、強度は５０ｋｇｆ／ｍｍ”以上あるが、ワイブル
係数が５〜６と小さく強度のばらつきが大きかった。

実施例２平均粒径０．８μｍ、酸素含有量０．６％、純度９８％
のＡｌＮ粉末を主成分とし、これに平均粒径１．０４ｔ
ｍのＹ２０３粉末、カーボンブラックを第２表に示すヤ
合で添加した。バインダとしてボＪビニルブチラール（
ＰＶＢ）を適量添加し形成し、この成形体を窒素中で脱
脂した。

得られた成形体をＡｆｆＮ坩堝に充填し、常圧のもと１
５００°Ｃまでは５００℃／時間の昇温速度で昇温し、
１５００℃を越えてからは、種々の一定の線収縮速度と
なるように昇温し、窒素気流中１８２０℃４時間昇温焼
成した。

得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの大きさの試験片に
研削加工し、Ｊ　Ｉ　ＳＲｌ　６０１に準拠し３点曲げ
試験を行った。またレーザフラッシュ法で熱伝導率を測
定した。

第２表に原料配合割合、焼結体の熱伝導率、強度、粒界
相、外観等をまとめて示した。また、同じ条件で２０回
焼成した場合、焼結体外観異常の発生する割合も合わせ
て示した。

述１〜１９では、主成分のＡｌＮに焼結助剤としてＹ２
Ｏ３０，５〜ＩＯ重量％、またはＹ２Ｏ３０，５〜１０
重量％とともに、炭素または焼成により炭素を生成する
化合物を炭素換算で０．０１〜０、１％未満添加し、成
形脱脂した後、焼成中１５００℃以上での線収縮速度を
０．２％／時間以上の一定となるように昇温すれば、焼
結体の強度が５０ｋｇｆ／ｍｒｎ’以上で１６５Ｗ／ｍ
Ｋ以上の高熱伝導化が達成される。また、ＡβＮ焼結体
の粒界相がＹ４ＡＪ２２０９とＹ２Ｏ３からなる場合は
あみめや着色といった焼結体表面の外観の異常の発生率
が非常に小さくなることをあわせて示している。また、
この助剤配合であれば粒界相がＹ４ＡＪ２２０９とＹＡ
氾０３となっても外観異常発生率は１０％以下と小さく
なる。

Ｎｏ、２０．２１では、Ｙ２Ｏ３の配合量が０．５重量
％以下では焼結中に生成する液相量が小ないため充分に
緻密化しないので強度が小さい。このため熱伝導率も低
（、粒界相がＹＡＧ＋ＹＡｆｆ０３となり、あみめ状の
焼結体の表面の外観異常の発生率が大きい。

Ｎ０２２〜２６では、炭素の配合量が０．１重量％以上
では焼結体の強度は大きいが、焼結後に焼結体に炭素が
残留し焼結体が黒っぽく変色し易（なり、熱伝導率もか
えって低下し商品価値がなくなる。また、外観異常発生
率も多大である。

陥、２７では、Ｙ２Ｏ３が１０重量％を越えると焼結体
中の液相量が多すぎるためかえって熱伝導率が低下し、
同時に基板の一部に黄色い着色が起こりやすくなる。ま
た、外観異常発生率も多大である。

［発明の効果］本発明により、生産性に優れる常圧焼結を用いて、強度
が大きく、高熱伝導性で、外観の良好なＡｊ２Ｎ基板を
容易に製造することができる。

Claims

【特許請求の範囲】１　主成分のＡｌＮに、焼結助剤としてＹ＿２Ｏ＿３０．５〜１０重量％を添加した混合物を、
成形脱脂した後、窒素気流中で、１５００℃以上での線収縮速度を０．２％／時間以上と
して昇温し、１７５０〜１９５０℃にて常圧焼成するこ
とを特徴とするＡｌＮ焼結体の製造方法。２　焼結助剤として、さらに、炭素または焼成により炭
素を生成する化合物を炭素換算で０．０１〜０．１重量
％未満添加する請求項１記載のＡｌＮ焼結体の製造方法
。