JPH04283230A - 共重合ポリエステルおよびその組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は溶融重合が可能であり、
優れた溶融流動性、成形性を有し、通常の成形方法によ
り優れた耐熱性および剛性、耐衝撃性に代表される機械
的性質を有する成形品を与え得る流動性の改良された共
重合ポリエステルおよびその組成物に関するものである
。

【０００２】

【従来の技術】近年プラスチックの高性能化に対する要
求がますます高まり、種々の新規性能を有するポリマが
数多く開発されており、なかでも光学異方性の液晶ポリ
マが優れた機械的性質を有する点で注目されている（特
開昭５１−８３９５号公報、特開昭４９−７２３９３号
公報）。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】上記液晶ポリマとして
は例えばｐ−ヒドロキシ安息香酸にポリエチレンテレフ
タレートを共重合した液晶ポリマが知られている（特開
昭４９−７２３９３号公報）。しかしながらこのポリマ
は耐熱性が十分でなかったり、機械物性が不良であると
いう欠点を有し、このポリマからは両者の特性を満足す
る射出成形品が得られないことがわかった。しかも耐熱
性を向上させるにはｐ−ヒドロキシ安息香酸の量を８０
モル％以上必要とするが、この際重合時に固化が起こり
、固相重合が必要であることもわかった。

【０００４】一方、このようなポリマの流動性を向上さ
せて、溶融成形性を改良し、さらに機械的性質を向上さ
せる手段としては、例えば特開昭５１−８３９５号公報
に記載されているように、ポリエチレンテレフタレート
にｐ−アシルオキシ安息香酸と芳香族ジカルボン酸およ
び芳香族ジオールを共重合する方法が提案されているが
、この方法とて得られる射出成形品の機械的性質は向上
するが耐熱性が不十分であることがわかった。一方、特
公昭４７−４７８７０号公報に記載されているようにｐ
−ヒドロキシ安息香酸に４，４´−ジヒドロキシビフェ
ニルとテレフタル酸を共重合せしめた全芳香族ポリエス
テルの射出成形品は耐熱性は良好であるが軟化温度が４
００℃以上であるため溶融重合が困難となり、その機械
的性質とて十分満足できるものではないことがわかった
。

【０００５】さらに、電気・電子部品等の高密度実装化
がすすむにつれ、半田耐熱性、薄肉成形性（流動性）を
有する材料が求められているが、これらのバランスにお
いては上記の液晶ポリマとて必ずしも十分ではないこと
がわかった。

【０００６】よって、本発明は上記の問題を解決し、溶
融重合のみで得られ、優れた溶融流動性、成形性を有し
、通常の成形方法により優れた耐熱性および剛性、強度
、耐衝撃性に代表される機械的性質を有する成形品を与
え得る流動性の改良された共重合ポリエステルを得るこ
とを課題とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上記課題を
達成すべく鋭意検討した結果、本発明に到達した。

【０００８】すなわち、本発明は、１）下記構造単位（
Ｉ）〜（ＩＶ）からなり、構造単位［（Ｉ）＋（ＩＩ）
］が［（Ｉ）＋（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］の８０〜９９
モル％、構造単位（ＩＩＩ　）が［（Ｉ）＋（ＩＩ）＋
（ＩＩＩ　）］の２０〜１モル％であり、構造単位（Ｉ
）／（ＩＩ）のモル比が７５／２５〜９５／５、かつ（
ＩＩ）／（ＩＩＩ　）のモル比が９０／１０〜４０／６
０であり、融点（Ｔｍ，℃）が（１）式を満足し、対数
粘度が３．０〜１０．０ｄｌ／ｇである溶融異方性を有
する共重合ポリエステル、

【０００９】

【化２】

【００１０】 　　−１５＜Ｔｍ＋７．７０ｘ−３７４．４＜１５　　
　　…（１）（ただし（１）式中のｘは構造単位（ＩＩ
Ｉ　）の［（Ｉ）＋（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］に対する
割合（モル％）を示す。） ２）融点（Ｔｍ）＋１０℃の温度、剪断速度１０００ｓ
−１で測定した溶融粘度が１００〜２０００ポイズであ
る１）項記載の共重合ポリエステル、 ３）融点（Ｔｍ）＋３０℃　　以下の温度で重合するこ
とにより製造された、１）項記載の共重合ポリエステル
、４）１）項記載の共重合ポリエステルに充填剤を含有
させてなる共重合ポリエステル組成物および ５）荷重たわみ温度（ＨＤＴ，℃，１８．６ｋｇｆ／ｃ
ｍ２　）が下式（２）を満足する４）項記載の共重合ポ
リエステル組成物を提供するものである。

【００１１】Ｔｍ−ＨＤＴ＜８０℃　　　　…（２）上
記構造単位（Ｉ）はｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成し
たポリエステルの構造単位であり、構造単位（ＩＩ）は
４，４´−ジヒドロキシビフェニルから生成した構造単
位を、上記構造単位（ＩＩＩ　）は２，６−ジヒドロキ
シナフタレンから生成した構造単位を、そして構造単位
（ＩＶ）はテレフタル酸から生成した構造単位を各々示
す。

【００１２】一方、上記構造単位（Ｉ）〜（ＩＶ）のう
ち構造単位［（Ｉ）＋（ＩＩ）］は構造単位［（Ｉ）＋
（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］の８０〜９９モル％であり、
好ましくは８８〜９８モル％である。

【００１３】また構造単位（ＩＩＩ　）は構造単位［（
Ｉ）＋（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］の２０〜１モル％であ
り、好ましくは１２〜２モル％である。構造単位［（Ｉ
）＋（ＩＩ）］が構造単位［（Ｉ）＋（ＩＩ）＋（ＩＩ
Ｉ　）］の９９モル％より大きいと溶融流動性が低下し
て重合時に固化したり、成形性が損なわれる。８０モル
％より小さいと耐熱性が不良となりいずれの場合も好ま
しくない。また構造単位（Ｉ）／（ＩＩ）のモル比は７
５／２５〜９５／５であり、好ましくは８０／２０〜９
２／８であり、より好ましくは８０／２０〜９０／１０
である。７５／２５未満であったり９５／５より大きい
場合には耐熱性が不良となったり、流動性が不良となっ
たりして本発明の目的を達成することができない。

【００１４】また、構造単位（ＩＩ）／（ＩＩＩ　）の
モル比は本発明において重要な点の１つであり、その範
囲は９０／１０〜４０／６０であり、８５／１５〜４５
／５５が好ましい。９０／１０より大きい場合や４０／
６０未満の場合、前記（１）式を満足せず流動性が不良
となるため好ましくない。

【００１５】また、構造単位（ＩＶ）は実質的に構造単
位［（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］と等モルである。

【００１６】本発明の共重合ポリエステルの製法はポリ
マのランダム性の点から溶融重合法による方法が好まし
く、ポリマの一部または全てが固体の多分散状態になる
塊状重合法は好ましくない。また、かくして得られたポ
リマに固相重合を併用してもよい。

【００１７】特に好ましい製造法としてはｐ−ヒドロキ
シ安息香酸、４，４´−ジヒドロキシビフェニルと無水
酢酸，２，６−ジアセトキシナフタレンおよびテレフタ
ル酸を反応させ、溶融状態で脱酢酸重合によって製造す
る方法が挙げられる。

【００１８】この重縮合反応は無触媒でも進行するが、
酢酸第一錫、テトラブチルチタネート、酢酸ナトリウム
および酢酸カリウム、三酸化アンチモン、金属マグネシ
ウム等の金属化合物を添加した方が好ましいときもある
。

【００１９】また、本発明の共重合ポリエステルを溶融
重合法により製造するにあたっては、融点（Ｔｍ）＋３
０℃　　以下の温度で重合を行うことが好ましい。なお
、さらに固相重合を併用する場合には融点（Ｔｍ）以下
の温度で行うことは言うまでもない。

【００２０】最高重合温度が融点（Ｔｍ）＋３０℃　　
よりも高くなる場合、得られたポリマの流動性が不良に
なる場合がある。

【００２１】かくして得られる共重合ポリエステルの融
点（Ｔｍ，℃）は下記（１）式を満足する必要がある。

【００２２】 　　−１５＜Ｔｍ＋７．７０ｘ−３７４．４＜１５　　
　　　　…（１）ここに（１）式中のｘは構造単位（Ｉ
ＩＩ　）の［（Ｉ）＋（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］に対す
る割合（モル％）を示す。

【００２３】構造単位（Ｉ）〜（ＩＶ）の組成比が上記
の条件を満足する場合であっても、ポリマの組成分布、
ランダム性の違いにより上記（１）式の融点をはずれる
場合には流動性、成形品の耐熱性および機械特性のバラ
ンスが不良になったり、高温時のポリマの分解が起こり
やすいなどの問題があるため好ましくない。ここで、融
点（Ｔｍ）とは示差走査熱量計により、昇温速度２０℃
／分で測定した際に観測される吸熱ピーク温度、後述の
Ｔｍ２　を指す。

【００２４】また、前述の示差熱量測定においては、重
合を完了したポリマを室温から融点以上の温度まで２０
℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク
温度（以下Ｔｍ１　と略す）と、Ｔｍ１　の観測後Ｔｍ
１　＋２０℃の温度で５分間保持した後−２０℃／分の
降温条件で室温まで一旦冷却した後、再度２０℃／分の
昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度（以
下Ｔｍ２　と略す）の間に｜Ｔｍ１　−Ｔｍ２　｜≦１
０℃の関係があるのが好ましく、｜Ｔｍ１　−Ｔｍ２　
｜≦６℃がより好ましい。この温度差が１０℃より大き
い時にはポリマに不均一な構造が存在している可能性が
あり、好ましくない。

【００２５】本発明の共重合ポリエステルは、構造単位
（ＩＩＩ　）の［（Ｉ）＋（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］に
対する共重合量および、（ＩＩ）／（ＩＩＩ　）のモル
比が重要であり、（ＩＩ）／（ＩＩＩ　）のモル比が本
発明範囲を満足し、かつ構造単位（ＩＩＩ　）の［（Ｉ
）＋（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］に対する共重合量と融点
が一定の関係にある場合にのみ、本発明の効果を奏する
ものである。

【００２６】また、この共重合ポリエステルの対数粘度
は０．１ｇ／ｄｌ濃度、６０℃のペンタフルオロフェノ
ール中で測定した値が、３．０〜１０．０ｄｌ／ｇであ
り、３．５〜７．５ｄｌ／ｇが好ましい。対数粘度の値
が３．０ｄｌ／ｇ未満では機械的特性が不十分であり、
１０．０ｄｌ／ｇを越える場合は流動性が損なわれるた
めいずれの場合も好ましくない。

【００２７】また、本発明の共重合ポリエステルの分子
量分布は、例えば高分子論文集４５巻５３１頁（１９８
８）に記載されている方法で測定可能であるが、分子量
分布を示す重量平均分子量（ＭＷ）と数平均分子量（Ｍ
Ｎ）の比ＭＷ／ＭＮの値が３．０未満が好ましく、２．
８未満がより好ましい。ＭＷ／ＭＮの値が３．０よりも
大きくなると流動性が損なわれる場合があるため好まし
くない。

【００２８】本発明の共重合ポリエステルの溶融粘度は
１００〜２，０００ポイズが好ましく、特に１００〜１
，０００ポイズが好ましい。

【００２９】なお、この溶融粘度は（融点（Ｔｍ）＋１
０）℃でずり速度１，０００ｓ−１の条件下で高化式フ
ローテスターによって測定した値である。

【００３０】なお、本発明における共重合ポリエステル
を重縮合する際には上記構造単位（Ｉ）〜（ＩＶ）を構
成する成分以外に４，４´−ジフェニルジカルボン酸、
３，３´−ジフェニルジカルボン酸、２，２´−ジフェ
ニルジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、
４，４´−ジフェニルエーテルジカルボン酸、１，２−
ビス（フェノキシ）エタン−４，４´−ジカルボン酸、
１，２−ビス（２−クロルフェニキシ）エタン−４，４
´−ジカルボン酸およびイソフタル酸などの芳香族ジカ
ルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ド
デカンジオン酸などの脂肪族ジカルボン酸、ヘキサヒド
ロテレフタル酸などの脂環式ジカルボン酸、ハイドロキ
ノン、２，７−ジヒドロキシナフタレン、ｔ−ブチルハ
イドロキノン、３，３´，５，５´−テトラメチル−４
，４´−ジヒドロキシビフェニル、フェニルハイドロキ
ノン、クロルハイドロキノン、メチルハイドロキノン、
４，４´−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４´
−ジヒドロキシジフェニルプロパン、４，４´−ジヒド
ロキシジフェニルスルフィド、４，４´−ジヒドロキシ
ベンゾフェノン、４，４´−ジヒドロキシジフェニルエ
ーテル等の芳香族ジオール、エチレングリコール、１，
４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオ
ペンチルグリコール、１，４−シクロヘキサンジオール
、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の脂肪族、脂
環式ジオールおよびｍ−ヒドロキシ安息香酸、２，６−
ヒドロキシナフトエ酸などの芳香族ヒドロキシカルボン
酸、ｐ−アミノフェノール、ｐ−アミノ安息香酸および
芳香族イミド化合物などを本発明の目的を損なわない程
度の少割合の範囲でさらに共重合せしめることができる
。かくしてなる溶融重合法により得られた本発明の流動
性の改良された共重合ポリエステルは、優れた溶融流動
性、成形性を有し、射出成形、押出成形、ブロー成形な
どの通常の成形方法により優れた耐熱性および剛性、強
度、耐衝撃性に代表される機械的性質を有する三次元成
形品、フィルム、容器、ホースなどに加工することが可
能である。

【００３１】本発明の共重合ポリエステルに対し、ガラ
ス繊維、炭素繊維、アスベストなどの充填剤、核剤、顔
料、酸化防止剤、安定剤、可塑剤、滑剤、離型剤および
難燃剤などの添加剤や他の熱可塑性樹脂を添加して、所
望の特性を付与することができる。

【００３２】また、本発明の共重合ポリエステルに対し
て充填剤を添加することにより、機械的特性、耐熱性を
いっそう改善することができる。

【００３３】充填剤を添加する場合、その添加量は共重
合ポリエステル１００重量部に対して２００重量部以下
が好ましく、１５〜１３０重量部が特に好ましい。

【００３４】充填剤を添加することにより得られる共重
合ポリエステル組成物の荷重たわみ温度は（２）式を満
足するものが好ましい。

【００３５】Ｔｍ−ＨＤＴ＜８０℃　　　　…（２）た
だし、（２）式においてＨＤＴは成形品の荷重たわみ温
度（１８．６ｋｇｆ／ｃｍ２　）を示す。

【００３６】荷重たわみ温度がポリマの組成分布、ラン
ダム性の違い、あるいは重合の不均一性のために上記（
２）式を満足する場合、ポリマの溶融流動性、成形品の
機械的特性と耐熱性の相互のバランスが極めて優れたも
のとなる。

【００３７】本発明において好ましく用いることができ
る充填剤としては、ガラス繊維、炭素繊維、芳香族ポリ
アミド繊維、チタン酸カリウム繊維、石コウ繊維、黄銅
繊維、ステンレス繊維、スチール繊維、セラミックス繊
維、ボロンウイスカ繊維、ロックウール、マイカ、タル
ク、シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフ
レーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、ワラステナ
イト、酸化チタン等の繊維状、粉状、粒状あるいは板状
の無機フィラーが挙げられる。

【００３８】上記充填剤中、ガラス繊維が好ましく使用
される。ガラス繊維の種類は、一般に樹脂の強化用に用
いるものなら特に限定はなく、例えば長繊維タイプや単
繊維タイプのチョップドストランド、ミルドファイバー
などから選択して用いることができる。また、ガラス繊
維はエチレン／酢酸ビニル共重合体などの熱可塑性樹脂
、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂で被覆あるいは集束
されていても良く、またシラン系、チタネート系などの
カップリング剤、その他の表面処理剤で処理されていて
も良い。

【００３９】更に、本発明の組成物には、本発明の目的
を損なわない程度の範囲で、酸化防止剤および熱安定剤
（たとえばヒンダードフェノール、ヒドロキノン、ホス
ファイト類およびこれらの置換体など）、紫外線吸収剤
（たとえばレゾルシノール、サリシレート、ベンゾトリ
アゾール、ベンゾフェノンなど）、滑剤および離型剤（
モンタン酸およびその塩、そのエステル、そのハーフエ
ステル、ステアリルアルコール、ステアラミドおよびポ
リエチレンワックスなど）、染料（たとえばニトロシン
など）および顔料（たとえば硫化カドミウム、フタロシ
アニン、カーボンブラックなど）を含む着色剤、可塑剤
、帯電防止剤などの通常の添加剤や他の熱可塑性樹脂を
添加して、所定の特性を付与することができる。

【００４０】本発明の樹脂組成物は溶融混練することが
好ましく、溶融混練には公知の方法を用いることができ
る。たとえば、バンバリーミキサー、ゴムロール機、ニ
ーダー、単軸もしくは二軸押出機などを用い、２５０〜
３８０℃の温度で溶融混練して組成物とすることができ
る。

【００４１】

【実施例】以下に実施例により本発明をさらに説明する
。

【００４２】実施例１ 留出管、攪拌翼を備えた反応容器にｐ−ヒドロキシ安息
香酸（Ｉ）９９４ｇ（７．２モル）、４，４´−ジヒド
ロキシビフェニル（ＩＩ）２２３ｇ（１．２モル）、２
，６−ジアセトキシナフタレン（ＩＩＩ　）１４７ｇ（
０．６モル）、テレフタル酸（ＩＶ）２９９ｇ（１．８
モル）および無水酢酸１０７７ｇ（１０．６モル）を仕
込み、次の条件で脱酢酸重合を行った。

【００４３】まず窒素雰囲気下１３０〜１５０℃で４時
間反応させた。この時点までの酢酸の留出液量は５２ｇ
であり、理論留出量の４．０％であった。その後、２．
５時間かけて２５０℃まで昇温し、さらに２５０℃で２
．５時間反応を続けた。この時点までの留出液量は１０
９８ｇであり、理論留出量の８３％であった。さらに、
２時間かけて系内温度を３３０℃まで昇温させた後、１
．５時間で系内を１．０ｍｍＨｇまで減圧し、さらに３
０分間反応を続け重縮合を完結させた。減圧開始までに
酢酸の理論留出量の９０％に相当する１１９３ｇの留出
液が留出した。上記の反応の結果、ベージュ色のポリマ
が得られた。

【００４４】このポリマの理論構造式は次のとおりであ
り、このポリエステルの元素分析結果は理論値とよい一
致を示した。

【００４５】

【化３】

【００４６】このポリマの融点をパーキンエルマー社製
ＤＳＣ−７型を用いて、昇温速度２０℃／分の条件で測
定したところ、Ｔｍ１　のピーク温度は３２７℃、Ｔｍ
２　のピーク温度は３２３℃であった。また、式（１）
（Ｔｍ＋７．７ｘ−３７４．４）の値は０．１９であっ
た。

【００４７】なお、このポリマの対数粘度（０．１ｇ／
ｄｌの濃度でペンタフルオロフェノール中、６０℃で測
定）は５．２１ｄｌ／ｇであり、溶融粘度は３３３℃、
ずり速度１０００（１／秒）で５９０ポイズと流動性が
極めて良好であった。

【００４８】このポリマを住友ネスタール射出成形機・
プロマット４０／２５（住友重機械工業（株）製）に供
し、シリンダー温度３４０℃、金型温度９０℃の条件で
１／４″厚×２・１／２″長の衝撃試験片を作成した。 カットノッチ付きアイゾット衝撃試験を行ったところ、
７５ｋｇｆ　・ｃｍ／ｃｍと極めて高い値を示した。

【００４９】実施例２ 実施例１と同じ方法により得られたポリマ１００重量部
に対して、ガラス繊維（チョップドストランド３ｍｍ長
）４５重量部をドライブレンドした後、３０ｍｍφ二軸
押出機により３３０℃で溶融混練−ペレタイズした。

【００５０】得られたペレットを実施例１と同じ条件で
、荷重たわみ温度（ＨＤＴ）測定用試験片（１／８”幅
×１／２”厚×５”長）およびアイゾット衝撃試験片を
成形した。これらの試験片について、荷重たわみ温度（
ＨＤＴ）、カットノッチ付きアイゾット衝撃強度の測定
を行った。

【００５１】その結果、荷重たわみ温度２６２℃、アイ
ゾット衝撃強度８．２ｋｇｆ　・ｃｍ／ｃｍであり、耐
熱性、耐衝撃性が良好であることがわかった。

【００５２】実施例３〜６、比較例１〜３実施例１と同
様の留出管、攪拌翼を備えた反応容器にｐ−ヒドロキシ
安息香酸（Ｉ）、４，４´−ジヒドロキシビフェニル（
ＩＩ）、２，６−ジアセトキシナフタレン（ＩＩＩ　）
、テレフタル酸（ＩＶ）および無水酢酸を表１に示す組
成で仕込み、実施例１と同様の条件で脱酢酸重合を行っ
た。

【００５３】得られたポリマの融点（Ｔｍ）、対数粘度
、溶融粘度を実施例１の方法で測定した。結果を表１に
示す。

【００５４】

【表１】

【００５５】さらに、得られたポリマ１００重量部に対
して、ガラス繊維（チョップドストランド３ｍｍ長）４
５重量部をドライブレンドした後、３０ｍｍφ二軸押出
機により溶融混練−ペレタイズした。

【００５６】得られたペレットを実施例１の射出成形機
を用い、荷重たわみ温度（ＨＤＴ）測定用試験片、アイ
ゾット衝撃試験片を成形した。これらの試験片について
、荷重たわみ温度、カットノッチ付きアイゾット衝撃強
度の測定を行った。これらの結果も合わせて表１に示す
。

【００５７】比較例のポリマはいずれも上記（１）式を
満たさない。比較例１のポリマは４，４´−ジヒドロキ
シビフェニル（ＩＩ）単位を含まない組成のものである
が、実施例のポリマに比べ溶融粘度が高く流動性が十分
とは言えない。また、カットノッチ付きアイゾット衝撃
強度が低く、靭性に乏しいことが分かった。また、比較
例２および３は本発明の共重合組成の範囲外のポリマで
あるが、やはり溶融粘度が高く、流動性が不良であるこ
とがわかる。

【００５８】

【発明の効果】本発明の共重合ポリエステルは、良好な
流動性を有し、優れた耐熱性および機械的特性を示す成
形品を与えるため電気・電子部品など種々の用途に使用
することができる。

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　下記構造単位（Ｉ）〜（ＩＶ）からな
   り、構造単位［（Ｉ）＋（ＩＩ）］が［（Ｉ）＋（ＩＩ
   ）＋（ＩＩＩ　）］の８０〜９９モル％、構造単位（Ｉ
   ＩＩ）が［（Ｉ）＋（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］の２０〜
   １モル％であり、構造単位（Ｉ）／（ＩＩ）のモル比が
   ７５／２５〜９５／５、かつ（ＩＩ）／（ＩＩＩ　）の
   モル比が９０／１０〜４０／６０であり、融点（Ｔｍ，
   ℃）が（１）式を満足し、対数粘度が３．０〜１０．０
   ｄｌ／ｇである溶融異方性を有する共重合ポリエステル
   。 【化１】 　　−１５＜Ｔｍ＋７．７０ｘ−３７４．４＜１５　　
   　　…（１）（ただし（１）式中のｘは構造単位（ＩＩ
   Ｉ　）の［（Ｉ）＋（ＩＩ）＋（ＩＩＩ　）］に対する
   割合（モル％）を示す。）
2. 【請求項２】　　融点（Ｔｍ）＋１０℃の温度、剪断速
   度１０００ｓ−１で測定した溶融粘度が１００〜２００
   ０ポイズである請求項１記載の共重合ポリエステル。
3. 【請求項３】　　融点（Ｔｍ）＋３０℃　　以下の温度
   で重合することにより製造された請求項１記載の共重合
   ポリエステル。
4. 【請求項４】　　請求項１記載の共重合ポリエステルに
   充填剤を含有させてなる共重合ポリエステル組成物。
5. 【請求項５】　　荷重たわみ温度（ＨＤＴ，℃，１８．
   ６ｋｇｆ／ｃｍ２　）が下式（２）を満足する請求項４
   記載の共重合ポリエステル組成物。 Ｔｍ−ＨＤＴ＜８０（℃）　　　　…（２）