JPH04132794A - １種またはそれ以上の軽質炭化水素油留出物の製造方法 - Google Patents
１種またはそれ以上の軽質炭化水素油留出物の製造方法Info
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- JPH04132794A JPH04132794A JP2415513A JP41551390A JPH04132794A JP H04132794 A JPH04132794 A JP H04132794A JP 2415513 A JP2415513 A JP 2415513A JP 41551390 A JP41551390 A JP 41551390A JP H04132794 A JPH04132794 A JP H04132794A
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C10G—CRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
［０００１］
本発明は、炭化水素系の原料油（ｆ ｅ ｅ ｄ ｓ
ｔ ｏ ｃ ｋ）から１種またはそれ以上の軽質炭化
水素油留出物を製造する方法に関するものである。 ［０００２］
ｔ ｏ ｃ ｋ）から１種またはそれ以上の軽質炭化
水素油留出物を製造する方法に関するものである。 ［０００２］
原油の常圧蒸留は、石油の精製工場においてガソリン画
分等の軽質炭化水素油留出物の製造のために大規模に行
われているが、該常圧蒸留の際には副生成物として残油
が得られる。本明細書中に使用された用語「ガソリン」
は、大気圧下においてｎ−へブタンの沸点と２２０℃と
の間の沸点範囲の画分を意味する。原油から得られる軽
質炭化水素油留出物の収量を増加させるために次の操作
が実施でき、すなわち、前記残油の真空蒸留によって該
残油から重質炭化水素油留出物を得、そして該炭化水素
油留出物に水素化分解操作または接触分解操作を比較的
簡単な方法で行うことによって、前記留出物を１種また
はそれ以上の軽質炭化水素油留出物に変換させることが
できる。 ［０００３］ 大気圧下に１８０℃ないし３７０℃の沸点を有する留出
物、すなわち中質留出物（ｍｉｄｄｌｅ ｄｉｓｔｉ
ｌｌａｔｅｓ）の需要増加に対応できる操作方法が、［
オイル、アンド、ガス、ジャーナルｊ １９８７年２月
１６日号、第５５頁−第６６頁に記載されている。 水素化分解操作および接触分解操作を或特定の方法に従
って一体的に実施した場合には、軽質炭化水素留出物の
うちのガソリン画分が予想外に高い収率で得られること
が今や発見された。 ［０００４］
分等の軽質炭化水素油留出物の製造のために大規模に行
われているが、該常圧蒸留の際には副生成物として残油
が得られる。本明細書中に使用された用語「ガソリン」
は、大気圧下においてｎ−へブタンの沸点と２２０℃と
の間の沸点範囲の画分を意味する。原油から得られる軽
質炭化水素油留出物の収量を増加させるために次の操作
が実施でき、すなわち、前記残油の真空蒸留によって該
残油から重質炭化水素油留出物を得、そして該炭化水素
油留出物に水素化分解操作または接触分解操作を比較的
簡単な方法で行うことによって、前記留出物を１種また
はそれ以上の軽質炭化水素油留出物に変換させることが
できる。 ［０００３］ 大気圧下に１８０℃ないし３７０℃の沸点を有する留出
物、すなわち中質留出物（ｍｉｄｄｌｅ ｄｉｓｔｉ
ｌｌａｔｅｓ）の需要増加に対応できる操作方法が、［
オイル、アンド、ガス、ジャーナルｊ １９８７年２月
１６日号、第５５頁−第６６頁に記載されている。 水素化分解操作および接触分解操作を或特定の方法に従
って一体的に実施した場合には、軽質炭化水素留出物の
うちのガソリン画分が予想外に高い収率で得られること
が今や発見された。 ［０００４］
したがって本発明は、
（ａ）第１炭化水素油画分に水素化分解操作を行い、（
ｂ）前記の第１炭化水素油画分と実質的に同一であるか
またはそれと異なっている第２炭化水素油画分に接触分
解操作を行い、（ｃ）前記の工程（ｂ）で得られた生成
物を、蒸留によって、１種またはそれ以上の留出物と残
留物とに分け、 （ｄ）前記の工程（ｃ）で得られた残留物に、前記第１
炭化水素油画分と共に、工程（ａ）において水素化分解
操作を行い、そして（ｅ）前記の工程（ａ）および（ｂ
）で得られた生成物から、１種またはそれ以上の軽質炭
化水素油留出物を単離することを特徴とする、１種また
はそれ以上の軽質炭化水素油留出物の製造方法に関する
ものである。 ［０００５］ 本発明の好ましい実施態様について、添付図面第１図お
よび第２図の参照下に詳細に説明する。これらの図面に
おいて、同一部材は同一参照番号で示されている。 第１図記載の装置において、重質炭化水素油留出物は管
（１）を経て水素化分解装置（２）に入れ、そこでこれ
に水素化分解反応を行う（工程（ａ））。水素化分解装
置（２）で得られた生成物は管（３）を通じて取出し、
そして放置を経て蒸留塔（４）に導入する。蒸留塔（４
）で生じたガス画分は管（５）を経て取出し、ガソリン
画分は管（６）を通じて取出し、灯油画分は管（７）を
通じて取出し、ガス油画分は管（８）を通じて取出し、
残留物は管（９）を経て取出す。 水素を水素化分解装置（２）に管（１０）を通じて供給
する。実質的に同じ重質炭化水素油留出物（真空蒸留留
出物）を、管（１１）を経て接触分解装置（１２）に導
入し、そこで該留出物に接触分解反応を行う（工程（ｂ
））。接触分解装置（１２）で得られた生成物はそこか
ら管（１３）を通じて取出し、そして放置を経て蒸留塔
（１４）に導入する。蒸留塔（１４）で得られたガソリ
ン画分はそこから管（１５）を経て取出し、中質留出物
画分は管（１６）を通じて取出す。 コークスの付着した触媒は、接触分解装置（１２）から
管（１７）を通じて取出して再生処置を行い、次いで或
量（図示せず）を通じて接触分解装置（１２）に戻す。 蒸留塔（１４）内の残留物は管（１８）を通じて取出し
、ガス画分は管１９を通じて取出す。塔（４）および塔
（１４）内の残留物は管（１８）および管（１）を通じ
て水素化分解装置に入れ、そこで該残留物に水素化分解
反応を行う（工程（ｄ））。工程（ａ）および（ｂ）で
得られた残留物には、前記の方法によって工程（ｄ）に
おいて水素化分解反応が行われるが、工程（ｄ）は、既
述の重質炭化水素油留出物（真空蒸留留出物）と共に行
うのが有利である。 ［０００６］ 第２図記載の製造装置について説明する。管（１ａ）お
よび管（１）を通じて重質炭化水素留出物（真空蒸留の
留出物）を水素化分解装置（２）に入れ、カリ、該重質
炭化水素留出物を接触分解装置（１２）に、管（１ａ）
および管（１１）を通じて導入する。この方法では、蒸
留塔（１４）で得られた残留物に、工程（ａ）において
、別の酸量の重質炭化水素油留出物と共に水素化分解反
応が行われるのである。一方、蒸留塔（４）で得られた
残留物には、工程（ｂ）において行われる。前記の態様
で水素化分解装置および接触分解装置を使用することに
よって、ガソリンが予想外の高収量で得られる。 ［０００７］ 本発明方法によって変換されるべき炭化水素油画分は、
原油から得られた任意の炭化水素油留出物（真空蒸留の
留出物）であってよい。好ましくは、前記の炭化水素油
留出物（真空蒸留の留出物）は、大気圧下の沸点範囲が
２２０−７００℃である油（真空蒸留の留出物）である
。このような油は、真空蒸留（すなわち大気圧より低い
圧力のもとての蒸留）によって得られたガス油、および
常圧蒸留によって得られたガス油の混合物であってもよ
い。本発明方法によって変換されるべき炭化水素油画分
は、５４０℃より上の沸点を有する物質を少なくとも１
０重量％含有するものであることが好ましい。本発明方
法における別の好適な実施態様によれば、そこで使用さ
れる第１炭化水素油画分は、第２炭化水素油画分よりも
多少軽質のものである。好ましくは、第１炭化水素油画
分は５４０℃より上の沸点を有する物質をせいぜい１０
重量％含有するものであって、その例には、真空蒸留で
得られる比較的軽質の炭化水素油留出物があげられ、一
方、第２炭化水素油留分は、好ましくは、５４０℃より
上の沸点を有する物質を少なくとも１０重量％含有する
ものであって、その例には、真空蒸留で得られる比較的
重質の炭化水素油留出物があげられる。 ［０００８］ 好ましくは、工程（ａ）で得られる生成物を、蒸留によ
って、１種またはそれ以上の留出物と残留物とに分け、
該残留物には其後に第２炭化水素油画分と共に、工程（
ｂ）において接触分解操作を行う。本発明方法における
別の好ましい実施態様では、工程（ａ）で得られた生成
物を、蒸留によって、１種またはそれ以上の留出物と残
留物とに分け、該残留物に其後に工程（ａ）の水素化分
解操作を、工程（ｂ）で得られた残留物および第１炭化
水素油画分と共に行う。 ［０００９］ 工程（ａ）の水素化分解操作は、触媒系を使用して実施
される。該触媒系は、Ｎｉ、ＭｏおよびＣｏからなる群
から選択された少なくとも１種の金属を担体（好ましく
はアルミナ）上に含有する１種以上の触媒からなるもの
である。一般に、工程（ａ）の水素化分解操作は水素の
存在下に温度３５０−４５０℃、圧力１Ｏ−５００ＯＮ
１− ｋｇ ’において実施される。非常に好ましい触
媒は、アルミナ上にコバルトおよびモリブデンを含有し
てなる触媒、および、アルミナ上にニッケルおよびモリ
ブデンを含有してなる触媒である。 工程（ａ）の水素化分解操作を実施する場合には、累床
型触媒系を配置し、前記の触媒を上部触媒床として使用
し、金属含有ゼオライ）Ｙ等を下部触媒床として使用す
るのが有利である。下部触媒床用の好適な触媒は、ゼオ
ライトＹ上にＮｉおよび／またはＷを含有してなる触媒
である。 ［００１０］ 本発明方法によれば、接触分解装置に供給された原料の
かなりの部分が留出物型画分に変換される。接触分解工
程はゼオライト系触媒の存在下に実施するのが好ましい
。該工程の実施中に触媒上にコークスが付着する。該コ
ークスは、触媒再生工程において触媒を燃焼することに
よって該触媒から除去できる。再生された触媒は、再び
接触分解装置に戻される。接触分解工程は、温度４００
−９００℃、圧力１−１０バールにおいて実施するのが
有利である。 ［００１１］ 本発明の好ましい実施態様によれば、工程（ｂ）の接触
分解操作は、細孔直径０．３−０．７ｎｍのゼオライト
を含有するゼオライト系触媒に第２炭化水素油画分を、
４８０℃より上の温度において１０秒間未満の時間にわ
たって接触させることによって有利に実施できる。この
方法によって、低級オレフィン類（ｃ２−０４が高収量
で同時に得られる（ｃ ｏ−ｐ ｒ ｏ ｄｕｃ ｅ
ｄ）。エチレンおよびプロピレンは種々の化学的方法に
おいて有用な出発物質であり、一方、Ｃ４オレフィンは
、高オクタンガソリンおよび／または中質留出物を製造
するためのアルキル化反応および／またはオリゴマー化
反応の出発物質として有利に使用できる。イソブチンは
有利にメチルｔ−ブチルエーテルに変換できる。 ［００１２］ 好ましくは、最低接触時間は０．１秒である。第２炭化
水素油画分とゼオライト系触媒とを０．２−６秒間接触
させるように操作を行ったときに、非常に良い結果が得
られる。 接触分解反応の際の温度は、比較的高い温度である。高
温使用と短時間接触との２つの条件を組合わせて操作を
行ったときに、オレフィンへの変換率が高くなる。好ま
しい温度範囲は４８０−９００℃、−層好ましくは５５
０−８００℃である。 ［００１３］ 工程（ｂ）で使用されるゼオライト系触媒の例には、細
孔直径０．３−０．７ｎｍ（好ましくは０．５−０．７
ｎｍ）の１種またはそれ以上のゼオライトを含有する触
媒があげられる。さらにまた該触媒は、結合剤（ｂｉｎ
ｄｅｒ ｍａｔｅｒｉａｌ）として耐火性酸化物を有
利に含有し得る。適当な耐火性酸化物の例にはアルミナ
、シリカ、シリカ−アルミナ、マグネシア、チタニア、
ジルコニアおよびその混合物があげられる。アルミナが
特に好ましい。好ましくは、耐火性酸化物とゼオライト
との重量比は１０：９０ないし９０：１０、−層好まし
くは５０ ： ５０ないし８５：１５である。前記のゼ
オライト系触媒は、細孔直径がＯ７ｎｍよりも大きいゼ
オライトを約４０重量％以下含んでいてもよい。前記ゼ
オライトの好ましい例にはホージャサイト型ゼオライト
、ゼオライト−ベータ、ゼオライト−オメガ、および、
特に好ましくはゼオライトＸおよびＹがあげられる。好
ましいゼオライト系触媒は、実質的に細孔直径０．３−
０．７ｎｍのゼオライトからなる触媒である。 本明細書中に使用された用語「ゼオライト」は決して結
晶質珪酸アルミニウムのみに限定された用語ではない。 用語「ゼオライト」はまた、結晶質シリカ（シリカライ
ト） シリコアルミノ燐酸塩（ＳＡＰＯ） クロム珪
酸塩、珪酸ガリウム、珪酸鉄、燐酸アルミニウム（ＡＬ
ＰＯ） アルミノ珪酸、チタン（ＴＡＰＯ）およびアル
ミノ珪酸鉄等もまた包合する用語である。 ［００１４］ 本発明方法の工程（ｂ）において使用できる細孔直径０
．３−０．７ｎｍのゼオライトノ例にＬｔＳＡＰＯ−１
−３！：び５ＡＰＯ−１１（米国特許第４，４４０゜８
７１号明細書） ＡＬＰＯ−１１（米国特許第４，３
１０，４４０号明細書）ＴＡＰＯ−１１（米国特許第４
，５００，６５１号明細書）、ＴＡＳＯ−４５（欧州特
許第２２９，２９５号明細書）、珪酸硼素（米国特許第
４，２５４，２９７号明細書等） および珪酸アルミニ
ウムたとえばエリオナイト、フェリエライト、シータ型
およびＺＳＭ型ゼオライト（たとえばＺＳＭ−５、ＺＳ
Ｍ−１１ＺＳＭ−１２、ＺＳＭ−３５、ＺＳＭ−２３、
ＺＳＭ−３８）があげられる。 好ましくは、前記ゼオライトはＺＳＭ−５型構造を有す
る結晶質金属珪酸塩、フェリエライト、エリオナイトお
よびその混合物からなる群から選択される。ＺＳＭ−５
型構造を有する好適な結晶質金属珪酸塩の例には、英国
特許第２．１１０５５９号明細書等に記載のアルミニウ
ム、ガリウム、鉄、スカンジウム、ロジウム、および／
またはその類似金属の珪酸塩があげられる。 ［００１５］ 工程（ｂ）で使用される触媒と、変換されるべき炭化水
素混合物画分との重量比（触媒／油化：ｇ／ｇ）は、広
い範囲内で種々変えることができ、たとえば触媒１５０
ｋｇ／ｋｇ（炭化水素混合物画分）までの比率であって
よく、あるいはそれより高い比率であってもよい。 ［０’０１６］
ｂ）前記の第１炭化水素油画分と実質的に同一であるか
またはそれと異なっている第２炭化水素油画分に接触分
解操作を行い、（ｃ）前記の工程（ｂ）で得られた生成
物を、蒸留によって、１種またはそれ以上の留出物と残
留物とに分け、 （ｄ）前記の工程（ｃ）で得られた残留物に、前記第１
炭化水素油画分と共に、工程（ａ）において水素化分解
操作を行い、そして（ｅ）前記の工程（ａ）および（ｂ
）で得られた生成物から、１種またはそれ以上の軽質炭
化水素油留出物を単離することを特徴とする、１種また
はそれ以上の軽質炭化水素油留出物の製造方法に関する
ものである。 ［０００５］ 本発明の好ましい実施態様について、添付図面第１図お
よび第２図の参照下に詳細に説明する。これらの図面に
おいて、同一部材は同一参照番号で示されている。 第１図記載の装置において、重質炭化水素油留出物は管
（１）を経て水素化分解装置（２）に入れ、そこでこれ
に水素化分解反応を行う（工程（ａ））。水素化分解装
置（２）で得られた生成物は管（３）を通じて取出し、
そして放置を経て蒸留塔（４）に導入する。蒸留塔（４
）で生じたガス画分は管（５）を経て取出し、ガソリン
画分は管（６）を通じて取出し、灯油画分は管（７）を
通じて取出し、ガス油画分は管（８）を通じて取出し、
残留物は管（９）を経て取出す。 水素を水素化分解装置（２）に管（１０）を通じて供給
する。実質的に同じ重質炭化水素油留出物（真空蒸留留
出物）を、管（１１）を経て接触分解装置（１２）に導
入し、そこで該留出物に接触分解反応を行う（工程（ｂ
））。接触分解装置（１２）で得られた生成物はそこか
ら管（１３）を通じて取出し、そして放置を経て蒸留塔
（１４）に導入する。蒸留塔（１４）で得られたガソリ
ン画分はそこから管（１５）を経て取出し、中質留出物
画分は管（１６）を通じて取出す。 コークスの付着した触媒は、接触分解装置（１２）から
管（１７）を通じて取出して再生処置を行い、次いで或
量（図示せず）を通じて接触分解装置（１２）に戻す。 蒸留塔（１４）内の残留物は管（１８）を通じて取出し
、ガス画分は管１９を通じて取出す。塔（４）および塔
（１４）内の残留物は管（１８）および管（１）を通じ
て水素化分解装置に入れ、そこで該残留物に水素化分解
反応を行う（工程（ｄ））。工程（ａ）および（ｂ）で
得られた残留物には、前記の方法によって工程（ｄ）に
おいて水素化分解反応が行われるが、工程（ｄ）は、既
述の重質炭化水素油留出物（真空蒸留留出物）と共に行
うのが有利である。 ［０００６］ 第２図記載の製造装置について説明する。管（１ａ）お
よび管（１）を通じて重質炭化水素留出物（真空蒸留の
留出物）を水素化分解装置（２）に入れ、カリ、該重質
炭化水素留出物を接触分解装置（１２）に、管（１ａ）
および管（１１）を通じて導入する。この方法では、蒸
留塔（１４）で得られた残留物に、工程（ａ）において
、別の酸量の重質炭化水素油留出物と共に水素化分解反
応が行われるのである。一方、蒸留塔（４）で得られた
残留物には、工程（ｂ）において行われる。前記の態様
で水素化分解装置および接触分解装置を使用することに
よって、ガソリンが予想外の高収量で得られる。 ［０００７］ 本発明方法によって変換されるべき炭化水素油画分は、
原油から得られた任意の炭化水素油留出物（真空蒸留の
留出物）であってよい。好ましくは、前記の炭化水素油
留出物（真空蒸留の留出物）は、大気圧下の沸点範囲が
２２０−７００℃である油（真空蒸留の留出物）である
。このような油は、真空蒸留（すなわち大気圧より低い
圧力のもとての蒸留）によって得られたガス油、および
常圧蒸留によって得られたガス油の混合物であってもよ
い。本発明方法によって変換されるべき炭化水素油画分
は、５４０℃より上の沸点を有する物質を少なくとも１
０重量％含有するものであることが好ましい。本発明方
法における別の好適な実施態様によれば、そこで使用さ
れる第１炭化水素油画分は、第２炭化水素油画分よりも
多少軽質のものである。好ましくは、第１炭化水素油画
分は５４０℃より上の沸点を有する物質をせいぜい１０
重量％含有するものであって、その例には、真空蒸留で
得られる比較的軽質の炭化水素油留出物があげられ、一
方、第２炭化水素油留分は、好ましくは、５４０℃より
上の沸点を有する物質を少なくとも１０重量％含有する
ものであって、その例には、真空蒸留で得られる比較的
重質の炭化水素油留出物があげられる。 ［０００８］ 好ましくは、工程（ａ）で得られる生成物を、蒸留によ
って、１種またはそれ以上の留出物と残留物とに分け、
該残留物には其後に第２炭化水素油画分と共に、工程（
ｂ）において接触分解操作を行う。本発明方法における
別の好ましい実施態様では、工程（ａ）で得られた生成
物を、蒸留によって、１種またはそれ以上の留出物と残
留物とに分け、該残留物に其後に工程（ａ）の水素化分
解操作を、工程（ｂ）で得られた残留物および第１炭化
水素油画分と共に行う。 ［０００９］ 工程（ａ）の水素化分解操作は、触媒系を使用して実施
される。該触媒系は、Ｎｉ、ＭｏおよびＣｏからなる群
から選択された少なくとも１種の金属を担体（好ましく
はアルミナ）上に含有する１種以上の触媒からなるもの
である。一般に、工程（ａ）の水素化分解操作は水素の
存在下に温度３５０−４５０℃、圧力１Ｏ−５００ＯＮ
１− ｋｇ ’において実施される。非常に好ましい触
媒は、アルミナ上にコバルトおよびモリブデンを含有し
てなる触媒、および、アルミナ上にニッケルおよびモリ
ブデンを含有してなる触媒である。 工程（ａ）の水素化分解操作を実施する場合には、累床
型触媒系を配置し、前記の触媒を上部触媒床として使用
し、金属含有ゼオライ）Ｙ等を下部触媒床として使用す
るのが有利である。下部触媒床用の好適な触媒は、ゼオ
ライトＹ上にＮｉおよび／またはＷを含有してなる触媒
である。 ［００１０］ 本発明方法によれば、接触分解装置に供給された原料の
かなりの部分が留出物型画分に変換される。接触分解工
程はゼオライト系触媒の存在下に実施するのが好ましい
。該工程の実施中に触媒上にコークスが付着する。該コ
ークスは、触媒再生工程において触媒を燃焼することに
よって該触媒から除去できる。再生された触媒は、再び
接触分解装置に戻される。接触分解工程は、温度４００
−９００℃、圧力１−１０バールにおいて実施するのが
有利である。 ［００１１］ 本発明の好ましい実施態様によれば、工程（ｂ）の接触
分解操作は、細孔直径０．３−０．７ｎｍのゼオライト
を含有するゼオライト系触媒に第２炭化水素油画分を、
４８０℃より上の温度において１０秒間未満の時間にわ
たって接触させることによって有利に実施できる。この
方法によって、低級オレフィン類（ｃ２−０４が高収量
で同時に得られる（ｃ ｏ−ｐ ｒ ｏ ｄｕｃ ｅ
ｄ）。エチレンおよびプロピレンは種々の化学的方法に
おいて有用な出発物質であり、一方、Ｃ４オレフィンは
、高オクタンガソリンおよび／または中質留出物を製造
するためのアルキル化反応および／またはオリゴマー化
反応の出発物質として有利に使用できる。イソブチンは
有利にメチルｔ−ブチルエーテルに変換できる。 ［００１２］ 好ましくは、最低接触時間は０．１秒である。第２炭化
水素油画分とゼオライト系触媒とを０．２−６秒間接触
させるように操作を行ったときに、非常に良い結果が得
られる。 接触分解反応の際の温度は、比較的高い温度である。高
温使用と短時間接触との２つの条件を組合わせて操作を
行ったときに、オレフィンへの変換率が高くなる。好ま
しい温度範囲は４８０−９００℃、−層好ましくは５５
０−８００℃である。 ［００１３］ 工程（ｂ）で使用されるゼオライト系触媒の例には、細
孔直径０．３−０．７ｎｍ（好ましくは０．５−０．７
ｎｍ）の１種またはそれ以上のゼオライトを含有する触
媒があげられる。さらにまた該触媒は、結合剤（ｂｉｎ
ｄｅｒ ｍａｔｅｒｉａｌ）として耐火性酸化物を有
利に含有し得る。適当な耐火性酸化物の例にはアルミナ
、シリカ、シリカ−アルミナ、マグネシア、チタニア、
ジルコニアおよびその混合物があげられる。アルミナが
特に好ましい。好ましくは、耐火性酸化物とゼオライト
との重量比は１０：９０ないし９０：１０、−層好まし
くは５０ ： ５０ないし８５：１５である。前記のゼ
オライト系触媒は、細孔直径がＯ７ｎｍよりも大きいゼ
オライトを約４０重量％以下含んでいてもよい。前記ゼ
オライトの好ましい例にはホージャサイト型ゼオライト
、ゼオライト−ベータ、ゼオライト−オメガ、および、
特に好ましくはゼオライトＸおよびＹがあげられる。好
ましいゼオライト系触媒は、実質的に細孔直径０．３−
０．７ｎｍのゼオライトからなる触媒である。 本明細書中に使用された用語「ゼオライト」は決して結
晶質珪酸アルミニウムのみに限定された用語ではない。 用語「ゼオライト」はまた、結晶質シリカ（シリカライ
ト） シリコアルミノ燐酸塩（ＳＡＰＯ） クロム珪
酸塩、珪酸ガリウム、珪酸鉄、燐酸アルミニウム（ＡＬ
ＰＯ） アルミノ珪酸、チタン（ＴＡＰＯ）およびアル
ミノ珪酸鉄等もまた包合する用語である。 ［００１４］ 本発明方法の工程（ｂ）において使用できる細孔直径０
．３−０．７ｎｍのゼオライトノ例にＬｔＳＡＰＯ−１
−３！：び５ＡＰＯ−１１（米国特許第４，４４０゜８
７１号明細書） ＡＬＰＯ−１１（米国特許第４，３
１０，４４０号明細書）ＴＡＰＯ−１１（米国特許第４
，５００，６５１号明細書）、ＴＡＳＯ−４５（欧州特
許第２２９，２９５号明細書）、珪酸硼素（米国特許第
４，２５４，２９７号明細書等） および珪酸アルミニ
ウムたとえばエリオナイト、フェリエライト、シータ型
およびＺＳＭ型ゼオライト（たとえばＺＳＭ−５、ＺＳ
Ｍ−１１ＺＳＭ−１２、ＺＳＭ−３５、ＺＳＭ−２３、
ＺＳＭ−３８）があげられる。 好ましくは、前記ゼオライトはＺＳＭ−５型構造を有す
る結晶質金属珪酸塩、フェリエライト、エリオナイトお
よびその混合物からなる群から選択される。ＺＳＭ−５
型構造を有する好適な結晶質金属珪酸塩の例には、英国
特許第２．１１０５５９号明細書等に記載のアルミニウ
ム、ガリウム、鉄、スカンジウム、ロジウム、および／
またはその類似金属の珪酸塩があげられる。 ［００１５］ 工程（ｂ）で使用される触媒と、変換されるべき炭化水
素混合物画分との重量比（触媒／油化：ｇ／ｇ）は、広
い範囲内で種々変えることができ、たとえば触媒１５０
ｋｇ／ｋｇ（炭化水素混合物画分）までの比率であって
よく、あるいはそれより高い比率であってもよい。 ［０’０１６］
本発明を具体的に例示するために、次に実施例を示す。
実施例中に記載の沸点は、大気圧下の沸点である。
例１
第１図に記載の製造装置を用いて下記の操作を行った。
管（１）を通じて供給された原料はアラビア産原油の重
質フラッシュ留出物であり、その性質は次の通りであっ
た。 初留点 ３５０℃４００℃
、留出量 １１重量％５００℃、留出
量 ６５ り５７５℃、留出量
９２ り終留点
６５０℃工程（ａ）の水素化分解操作は温度３７０
℃、圧力１２０バール、１時間当り１５開平４−４−１
３２７９４（１ ０）において行った。使用された触媒系は累床型のもの
であって、上部床の触媒は、担体としてのアルミナ上に
Ｎｉ２．８重量％およびＭｏ１２．８重量％（触媒全重
量基準）を含有してなるものであり、下部床の触媒は、
担体としてのゼオライトＹ上にＷ８．２重量％およびＮ
ｉ２．６重量％（触媒全重量基準）を含有してなるもの
であった。上部床の触媒の表面積は１７１ｍ２／ｇ、細
孔容積は０４６ ｍ ｌ ／ ｇ、圧密時のかさ密度（
すなわちバルク密度）は０．８４ｇ／ｍｌであった。下
部床の触媒の表面積は４９２ｍ２７ｇ、細孔容積は０．
４３ｍ１／ｇ、圧密時のかさ密度は０．６４ｋｇ／ｌで
あった。 ［００１７］ 前記の原料と同じ原料を、管（１１）を通じて供給した
。 工程（ｂ）の接触分解操作は、温度５３０℃、圧力１バ
ール、ボールヒースのシビアリテイ （Ｖｏｏｒｈｉｅ
ｓ ５ｅｖｅｒｉｔｙ）４．５という条件のもとで行
った。使用されたゼオライト系触媒は、ゼオライトＹか
らなるものであった。該触媒の表面積は１１３ｍ２７ｇ
、細孔容積は０．２９ｍ１／ｇ、がさ密度は０．４３ｍ
１／ｇであった。 接触分解装置（１２）の操作は、ガソリンが最高収率で
得られるように、かつコークスの全生成量が７重量％に
なるように行った。 ［００１８］ 前記原料の９０重量部を管（１）を通じて供給し、前記
原料の１０重量部を管（１１）を通じて供給することに
よって、下記の種々の画分が生成物として得られた。 ガス画分（管５） ガソリン画分（管６） 灯油画分（管７） ガス油画分（管８） 残留物画分（管９） ガス画分（管１９） ガソリン画分（管１５） 中質留出物画分（管１６） ８．９重量部 ５７．９ ／／ １５、Ｏ／／ １２．５ ／／ ３１．６ ／／ ２．４ ／／ ４．１ ／／ １．８ り ＳＯＯ− 残留物画分（管１８） １． １ り
［００１９］ 例２ 第２図記載の製造装置において下記の操作を行った。例
１の場合と同じ原料を使用した。工程（ａ）の水素化分
解操作は、例１の場合と実質的同じ方法によって行った
。工程（ｂ）の接触分解操作では例１の場合と同じ触媒
を使用し、そして該操作は温度４９０℃、圧力２バール
、ボールヒースシビアリティ２．５において行った。接
触分解装置（１２）の操作は、ガソリンが最高収率で得
られるように、かつ、コークスの全生成量が４重量％に
なるように行った。 ［００２０１ 原料１００重量部を管１ａを通じて供給した。生成物と
して、下記の量の種々の画分が得られた。 重質フラッシュ留出物画分（管１） ９０重
量部重質フラッシュ留出物画分（管１１） １
０ ？ガス画分（管５）
５．０／／ガソリン画分（６）
１８．１り灯油画分（管７）
１１．５クガス油画分（管８）
１５．３４残留物画分（管９）
４３．７０ガス画分（管１９
） １１．ｌ／／ガソリン（
管１５） ３０．３／／中質
留出物画分（管１６） ８．１
り残留物画分（管１８） １
，９．。
質フラッシュ留出物であり、その性質は次の通りであっ
た。 初留点 ３５０℃４００℃
、留出量 １１重量％５００℃、留出
量 ６５ り５７５℃、留出量
９２ り終留点
６５０℃工程（ａ）の水素化分解操作は温度３７０
℃、圧力１２０バール、１時間当り１５開平４−４−１
３２７９４（１ ０）において行った。使用された触媒系は累床型のもの
であって、上部床の触媒は、担体としてのアルミナ上に
Ｎｉ２．８重量％およびＭｏ１２．８重量％（触媒全重
量基準）を含有してなるものであり、下部床の触媒は、
担体としてのゼオライトＹ上にＷ８．２重量％およびＮ
ｉ２．６重量％（触媒全重量基準）を含有してなるもの
であった。上部床の触媒の表面積は１７１ｍ２／ｇ、細
孔容積は０４６ ｍ ｌ ／ ｇ、圧密時のかさ密度（
すなわちバルク密度）は０．８４ｇ／ｍｌであった。下
部床の触媒の表面積は４９２ｍ２７ｇ、細孔容積は０．
４３ｍ１／ｇ、圧密時のかさ密度は０．６４ｋｇ／ｌで
あった。 ［００１７］ 前記の原料と同じ原料を、管（１１）を通じて供給した
。 工程（ｂ）の接触分解操作は、温度５３０℃、圧力１バ
ール、ボールヒースのシビアリテイ （Ｖｏｏｒｈｉｅ
ｓ ５ｅｖｅｒｉｔｙ）４．５という条件のもとで行
った。使用されたゼオライト系触媒は、ゼオライトＹか
らなるものであった。該触媒の表面積は１１３ｍ２７ｇ
、細孔容積は０．２９ｍ１／ｇ、がさ密度は０．４３ｍ
１／ｇであった。 接触分解装置（１２）の操作は、ガソリンが最高収率で
得られるように、かつコークスの全生成量が７重量％に
なるように行った。 ［００１８］ 前記原料の９０重量部を管（１）を通じて供給し、前記
原料の１０重量部を管（１１）を通じて供給することに
よって、下記の種々の画分が生成物として得られた。 ガス画分（管５） ガソリン画分（管６） 灯油画分（管７） ガス油画分（管８） 残留物画分（管９） ガス画分（管１９） ガソリン画分（管１５） 中質留出物画分（管１６） ８．９重量部 ５７．９ ／／ １５、Ｏ／／ １２．５ ／／ ３１．６ ／／ ２．４ ／／ ４．１ ／／ １．８ り ＳＯＯ− 残留物画分（管１８） １． １ り
［００１９］ 例２ 第２図記載の製造装置において下記の操作を行った。例
１の場合と同じ原料を使用した。工程（ａ）の水素化分
解操作は、例１の場合と実質的同じ方法によって行った
。工程（ｂ）の接触分解操作では例１の場合と同じ触媒
を使用し、そして該操作は温度４９０℃、圧力２バール
、ボールヒースシビアリティ２．５において行った。接
触分解装置（１２）の操作は、ガソリンが最高収率で得
られるように、かつ、コークスの全生成量が４重量％に
なるように行った。 ［００２０１ 原料１００重量部を管１ａを通じて供給した。生成物と
して、下記の量の種々の画分が得られた。 重質フラッシュ留出物画分（管１） ９０重
量部重質フラッシュ留出物画分（管１１） １
０ ？ガス画分（管５）
５．０／／ガソリン画分（６）
１８．１り灯油画分（管７）
１１．５クガス油画分（管８）
１５．３４残留物画分（管９）
４３．７０ガス画分（管１９
） １１．ｌ／／ガソリン（
管１５） ３０．３／／中質
留出物画分（管１６） ８．１
り残留物画分（管１８） １
，９．。
【図１】
本発明の好ましい実施態様に使用される製造装置の略図
である。
である。
【図２】
本発明において、別の好ましい実施態様に使用される製
造装置の略図である。
造装置の略図である。
水素化分解装置
蒸留塔
接触分解装置
蒸留塔
図面
［図１］
【図２】
Claims (10)
- 【請求項１】 （ａ）第１炭化水素油画分に水素化分解操作を行い、 （ｂ）前記の第１炭化水素油画分と実質的に同一である
かまたはそれと異なっている第２炭化水素油画分に接触
分解操作を行い、 （ｃ）前記の工程（ｂ）で得られた生成物を、蒸留によ
って、１種またはそれ以上の留出物と残留物とに分け、 （ｄ）前記の工程（ｃ）で得られた残留物に、前記第１
炭化水素油画分と共に、工程（ａ）において水素化分解
操作を行い、 そして（ｅ）前記の工程（ａ）および（ｂ）で得られた
生成物から、１種またはそれ以上の軽質炭化水素油留出
物を単離することを特徴とする１種またはそれ以上の軽
質炭化水素油留出物の製造方法。 - 【請求項２】 第１炭化水素油画分および第２炭化水素油画分の両者が
、５４０℃より上の沸点を有する物質を少なくとも１０
重量％含有するものである請求項１に記載の方法。 - 【請求項３】 第１炭化水素油画分が、５４０℃より上の沸点を有する
物質をせいぜい１０重量％含有するものであり、第２炭
化水素油画分が５４０℃より上の沸点を有する物質を少
なくとも１０重量％含有するものである請求項１に記載
の方法。 - 【請求項４】 工程（ａ）で得られた生成物を、蒸留によって、１種ま
たはそれ以上の留出物と残留物とに分け、該残留物には
其後に第２炭化水素油画分と共に、工程（ｂ）において
接触分解操作を行う請求項１−３のいずれか一項に記載
の方法。 - 【請求項５】 工程（ａ）で得られた生成物を、蒸留によって、１種ま
たはそれ以上の留出物と残留物とに分け、該残留物には
其後に、工程（ｂ）で得られた残留物および第１炭化水
素油画分と共に、工程（ａ）において水素化分解操作を
行う請求項１−３のいずれか一項に記載の方法。 - 【請求項６】 工程（ａ）を温度３５０−４５０℃、圧力１０−３００
バールにおいて実施する請求項１−５のいずれか一項に
記載の方法。 - 【請求項７】 工程（ａ）において触媒系を使用し、該触媒系は、担体
としてのアルミナ上に、Ｎｉ、ＭｏおよびＣｏからなる
群から選択された少なくとも１種の金属を含有してなる
ものである請求項１−６のいずれか一項に記載の方法。 - 【請求項８】 工程（ｂ）を温度４００−９００℃、圧力１−１０バー
ルにおいて実施する請求項１−７のいずれか一項に記載
の方法。 - 【請求項９】 工程（ｂ）においてゼオライト系触媒を使用する請求項
１−８のいずれか一項に記載の方法。 - 【請求項１０】 請求項１−９のいずれか一項に記載の方法によって製造
された軽質炭化水素油留出物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GB909000024A GB9000024D0 (en) | 1990-01-02 | 1990-01-02 | Process for preparing one or more light hydrocarbon oil distillates |
| GB9000024.1 | 1990-01-02 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04132794A true JPH04132794A (ja) | 1992-05-07 |
Family
ID=10668749
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2415513A Pending JPH04132794A (ja) | 1990-01-02 | 1990-12-28 | １種またはそれ以上の軽質炭化水素油留出物の製造方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0436253A1 (ja) |
| JP (1) | JPH04132794A (ja) |
| AU (1) | AU634612B2 (ja) |
| CA (1) | CA2031781A1 (ja) |
| GB (1) | GB9000024D0 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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