JPH03290308A - 硫化水素を含有するガス流から硫黄を回収する方法 - Google Patents
硫化水素を含有するガス流から硫黄を回収する方法Info
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- C01—INORGANIC CHEMISTRY
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- C01B17/02—Preparation of sulfur; Purification
- C01B17/04—Preparation of sulfur; Purification from gaseous sulfur compounds including gaseous sulfides
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
［０００１］
本発明は、Ｈ２ Ｓを含有するガスから硫黄を回収する
改良法に関する。態様の一においては、本発明は、低濃
度のＨ２Ｓを含有するガスから硫黄を回収する改良法に
関する。より特定的には、本発明は、Ｈ２Ｓを含有する
ガスから硫黄を回収する改良法において、実質上全ての
含硫黄成分を効率的、より経済的方法によりガスから除
去し、大気中に放出することが環境的に許容される排ガ
スとする方法に関する。 ［０００２］
改良法に関する。態様の一においては、本発明は、低濃
度のＨ２Ｓを含有するガスから硫黄を回収する改良法に
関する。より特定的には、本発明は、Ｈ２Ｓを含有する
ガスから硫黄を回収する改良法において、実質上全ての
含硫黄成分を効率的、より経済的方法によりガスから除
去し、大気中に放出することが環境的に許容される排ガ
スとする方法に関する。 ［０００２］
Ｈ２ Ｓを含有するガスから硫黄を回収するプロセスは
、技術に色々既知であるが、Ｈ２Ｓから硫黄元素を回収
するために商業的に用いられている主プロセスは、クラ
ウス法及びその変形である。回収効率が高いことと、経
済性を比較すると有利であることから、このクラウス法
は、第一級の商業的硫黄回収プロセスであると昔から認
められてきた。このクラウス法においては、原料ガスの
中に含まれているＨＳの三分の一を燃焼して、ＳＯ２を
生成させる。このようにして生成したＳＯ を、次いで
原料ガスの中に含まれていたＨ２Ｓの残りの三分の二と
触媒上で反応させ、単体硫黄を生成させる。この反応を
複数の接触転化帯域で繰り返し行うことによって、クラ
ウス法は、原料ガス中のＨ２Ｓの濃度にもよるが、約８
０〜約９６％の範囲の回収率を達成することができるの
が典型的である。しかしながら、高回収率を達成するた
めには、これは、現行の環境規準の観点からは望ましい
のであるが、クラウス法で用いられている接触転化帯域
の数を増加しなければならず、そうすると経済的に容認
し得ない程度になってしまう恐れかある。従って、クラ
ウス法は、色々ある他の排ガス処理プロセスの少なくと
も一つと一緒に用いて、クラウス法プロセスから排出さ
れる排ガスの硫黄含有量を、環境的に許容される濃度ま
で低下させるのが典型的である。更に、Ｈ２Ｓ濃度が低
すぎてクラウス法の主燃焼反応を支えることができない
ガスから硫黄を回収するには、このクラウス法は望まし
いものではない。このような場合、主燃焼反応を支える
ために炭化水素流体を転化する必要が生じる。このよう
な変形法は、Ｈ２Ｓを含有するガスから硫黄を回収する
のに効果的であることが知られているが、関連する経済
性の観点からは、主クラウス法の効率とメカニズムを改
良することは常に望ましいことである。 ［０００３］
、技術に色々既知であるが、Ｈ２Ｓから硫黄元素を回収
するために商業的に用いられている主プロセスは、クラ
ウス法及びその変形である。回収効率が高いことと、経
済性を比較すると有利であることから、このクラウス法
は、第一級の商業的硫黄回収プロセスであると昔から認
められてきた。このクラウス法においては、原料ガスの
中に含まれているＨＳの三分の一を燃焼して、ＳＯ２を
生成させる。このようにして生成したＳＯ を、次いで
原料ガスの中に含まれていたＨ２Ｓの残りの三分の二と
触媒上で反応させ、単体硫黄を生成させる。この反応を
複数の接触転化帯域で繰り返し行うことによって、クラ
ウス法は、原料ガス中のＨ２Ｓの濃度にもよるが、約８
０〜約９６％の範囲の回収率を達成することができるの
が典型的である。しかしながら、高回収率を達成するた
めには、これは、現行の環境規準の観点からは望ましい
のであるが、クラウス法で用いられている接触転化帯域
の数を増加しなければならず、そうすると経済的に容認
し得ない程度になってしまう恐れかある。従って、クラ
ウス法は、色々ある他の排ガス処理プロセスの少なくと
も一つと一緒に用いて、クラウス法プロセスから排出さ
れる排ガスの硫黄含有量を、環境的に許容される濃度ま
で低下させるのが典型的である。更に、Ｈ２Ｓ濃度が低
すぎてクラウス法の主燃焼反応を支えることができない
ガスから硫黄を回収するには、このクラウス法は望まし
いものではない。このような場合、主燃焼反応を支える
ために炭化水素流体を転化する必要が生じる。このよう
な変形法は、Ｈ２Ｓを含有するガスから硫黄を回収する
のに効果的であることが知られているが、関連する経済
性の観点からは、主クラウス法の効率とメカニズムを改
良することは常に望ましいことである。 ［０００３］
本発明は、Ｈ２Ｓを含有するガスから、特に、低濃度の
Ｈ２Ｓを含有するガスから、硫黄を回収する改良法に関
する。本発明は、またガス相で運転されている硫黄回収
装置から排出される排ガスの硫黄含有量を、環境的に許
容される濃度まで減少する方法を提供する。本発明は、
更に、通常のクラウス法で効果的に用い得る温度よりも
高い温度で運転を行うことができ、しかもＳＯ２生成の
ための燃焼工程を必要としない方法を提供する。 ［０００４］
Ｈ２Ｓを含有するガスから、硫黄を回収する改良法に関
する。本発明は、またガス相で運転されている硫黄回収
装置から排出される排ガスの硫黄含有量を、環境的に許
容される濃度まで減少する方法を提供する。本発明は、
更に、通常のクラウス法で効果的に用い得る温度よりも
高い温度で運転を行うことができ、しかもＳＯ２生成の
ための燃焼工程を必要としない方法を提供する。 ［０００４］
本発明によれば、Ｈ２Ｓを含有するガスは、硫黄回収装
置へ導入され、そこでＳＯ２とガス相にて反応し、硫黄
を生成する。硫黄回収装置へ導入されるＳＯ２の量は、
注意深く制御し、硫黄回収装置中のＨＳ／ＳＯ２の初期
モル比が約３／１の大きさに確実に維持するようにする
。ＨＳ／ＳＯ３の初期モル比を定義する場合、Ｈ２Ｓ成
分には、原料ガス中に存在する硫黄成分（Ｈ２Ｓ 、
ＣＳ２ 。 ＣＯ３，ＣＨ３ＳＨ，など８．）の全モル数を勘定にい
れるものとする。Ｈ２Ｓ／ＳＯ２のモル比をこのように
注意深く制御すると、適当な反応条件下に、硫黄回収装
置の中の実質上含てのＳＯ３をＨ２Ｓと反応させて硫黄
を生成することが確実に行われる。従って、この硫黄回
収装置から排出させる排ガスの中に含まれている硫黄化
合物は主としてＨ２Ｓの形であり、これは、その後で、
再生可能の、低硫黄ガス選択的吸収剤にこの排ガスを接
触させることによって除去することができる。この再生
可能の、低硫黄ガス選択的吸収剤に接触した後は、排ガ
スは含硫黄化合物を実質上含んでいないので、環境規準
に従って大気中に放出して差し支えない。本発明の好ま
しい実施態様によれば、再生可能の、低硫黄ガス選択的
吸収剤は、少量の硫黄化合物（主としてＨ２Ｓ）の吸収
に効果がなくなる点まで硫黄を吸収した後、含酸素ガス
と接触され、吸収液としては再生され、含ＳＯ゜流出ガ
スが生成する。この含ＳＯ２ガスは、硫黄回収装置へ循
環され、主クラウス反応に必要なＳＯ３を提供すること
になる。硫黄回収装置中にてＨ２Ｓ／Ｓ○２のモル比を
約３／１の大きさに維持することによって、吸収された
Ｈ２Ｓの再生によって生成したＳＯ２の量は、主クラウ
ス反応におけるＳＯ２の化学両輪的所要量を満たすこと
になる。この関係は、以下の式で示される。 ［０００５］
置へ導入され、そこでＳＯ２とガス相にて反応し、硫黄
を生成する。硫黄回収装置へ導入されるＳＯ２の量は、
注意深く制御し、硫黄回収装置中のＨＳ／ＳＯ２の初期
モル比が約３／１の大きさに確実に維持するようにする
。ＨＳ／ＳＯ３の初期モル比を定義する場合、Ｈ２Ｓ成
分には、原料ガス中に存在する硫黄成分（Ｈ２Ｓ 、
ＣＳ２ 。 ＣＯ３，ＣＨ３ＳＨ，など８．）の全モル数を勘定にい
れるものとする。Ｈ２Ｓ／ＳＯ２のモル比をこのように
注意深く制御すると、適当な反応条件下に、硫黄回収装
置の中の実質上含てのＳＯ３をＨ２Ｓと反応させて硫黄
を生成することが確実に行われる。従って、この硫黄回
収装置から排出させる排ガスの中に含まれている硫黄化
合物は主としてＨ２Ｓの形であり、これは、その後で、
再生可能の、低硫黄ガス選択的吸収剤にこの排ガスを接
触させることによって除去することができる。この再生
可能の、低硫黄ガス選択的吸収剤に接触した後は、排ガ
スは含硫黄化合物を実質上含んでいないので、環境規準
に従って大気中に放出して差し支えない。本発明の好ま
しい実施態様によれば、再生可能の、低硫黄ガス選択的
吸収剤は、少量の硫黄化合物（主としてＨ２Ｓ）の吸収
に効果がなくなる点まで硫黄を吸収した後、含酸素ガス
と接触され、吸収液としては再生され、含ＳＯ゜流出ガ
スが生成する。この含ＳＯ２ガスは、硫黄回収装置へ循
環され、主クラウス反応に必要なＳＯ３を提供すること
になる。硫黄回収装置中にてＨ２Ｓ／Ｓ○２のモル比を
約３／１の大きさに維持することによって、吸収された
Ｈ２Ｓの再生によって生成したＳＯ２の量は、主クラウ
ス反応におけるＳＯ２の化学両輪的所要量を満たすこと
になる。この関係は、以下の式で示される。 ［０００５］
【化１】
１） ３Ｈ２Ｓ＋ｌＳＯ２→ｌＨ２Ｓ＋２Ｈ２０＋３Ｓ
［０００６］
［０００６］
【化２】
２） ｌＨ２Ｓ＋１金属酸化物→ｌＨ２Ｏ＋１金属硫
化物［０００７］
化物［０００７］
【化３】
３） １金Ｒ流化物＋３７２０２−１金属酸化物＋ｌ
５０２従って、この硫黄回収プロセスは、主クラウス反
応においてＨ２Ｓ含有酸性ガスとの反応に必要なＳＯ２
に関して自己持続性となる。 ［０００８］ 本発明の他の目的及び利点は、前述の説明及び特許請求
の範囲、並びに以下に記述する本発明の詳細な説明から
、明白となるであろう。 ［０００９］ 本発明によれば、Ｈ２Ｓを含有するガスがＳＯ２と反応
し、硫黄を生ずる。Ｈ２Ｓを含有するガスが反応するＳ
Ｏの量は、ＨＳ／ＳＯ２の初期モル比が確実に約３／１
になるように注意深く制御される。この点に関して、注
記するのは過剰のＨ２Ｓが反応内に存在するので、クラ
ウス反応が進行するにつれてＨ２Ｓ／ＳＯ２のモル比は
、次第に増加するということである。従って、本明細書
の中で用いる「初期モル比」というのは、反応物が最初
に結合する際のモル比を意味するものとする。このよう
にＨＳ／ＳＯ２の初期モル比を注意深く制御すると、適
当な反応条件下には、反応ガス中に含まれていた殆ど全
部のＳＯ２と反応しながら、所望の硫黄を生成すること
が可能で、従って、含まれる硫黄分は、殆ど全て低濃度
の硫黄化合物（主としてＨ２Ｓ）の形である流出ガスが
生成する。 この低濃度の硫黄化合物は、低硫黄選択性吸収剤との接
触により除去することが可能である。このようなやり方
で硫黄回収プロセスを運転すると、ガス中に含まれる硫
黄化合物を殆ど全て除去する方法が提供され、二段の二
次回収プロセス又は排ガス燃焼器を用いる必要がなくな
るので、硫黄回収プロセスの運転コスト及び建設コスト
は共に減少する。更に、本発明の方法を用いると、硫黄
回収プロセスの総括効率を増大しつつ、高温範囲で運転
することが可能となる。そのため、今度は対応する高反
応速度ゆえ、より小さな寸法の触媒床を使用することが
でき従って更に硫黄回収プロセスの総括建設コストを低
下させることになる。最後に、このやり方で、含ＳＯ。 ガスを生成するように再生される低硫黄吸収剤と組合わ
せて硫黄回収プロセスを運転すると、主クラウス反応で
必要とされるＳＯ２に関して自己持続性のプロセスが得
られる。このことは、Ｈ２Ｓ濃度が極めて低く、代表的
クラウス反応の主燃焼反応を維持することができないガ
スを処理する場合に特に好ましい。 ［００１０］ 本発明の好ましい実施態様によれば、図１に示されるよ
うに、Ｈ２Ｓを含有する酸性ガスは、ライン１を経て、
硫黄回収装置４１内に収められている接触転化帯域７へ
導入される。接触転化帯域７においては、酸性ガスはガ
ス相でＳＯ２と４から硫黄回収装置４１へ導入される。 ライン４から接触転化帯域７へ添加されるＳＯ２の量は
、接触転化帯域７内でＨ２Ｓ／ＳＯ２の初期モル比を確
実に約３／１とするに必要な量である。約３／１の初期
モル比は、本発明の「自己持続性」態様を実現するのに
必要である。従って、ある所与の時間に接触転化帯域７
へ導入される実際の初期モル比は、いろいろな初期モル
比の平均が約３７１であるかぎり、約２．１７１〜約３
．９７１の範囲で差し支えない。接触転化帯域７へ導入
されるＳＯ２の量は、弁６の操作によって制御される。 ［００１１］ 接触転化帯域７及び１２においては、Ｈ２Ｓを含有する
酸性ガスは、好適な反応条件下にＳＯと反応し、硫黄、
水蒸気、及びＨ２Ｓ／ＳＯ３のモル比が約２０／１を超
える流出ガス流を生成する。接触転化帯域７及び１２に
は、高表面積物質が収められており、この物質は、好適
な条件下に、Ｈ３とＳＯ２との間の反応を触媒的に起こ
させ、硫黄と水を生成させる。これらの物質は技術の既
知であり、商業的に入手可能である。好適な触媒物質の
例を幾つか挙げてみると、酸化チタン、アルミナ、シリ
カ、ジルコニア、及びこれらを組合わせたものがそうで
ある。これらは単独でも、あるいはバナジウム、ビスマ
ス、及びニッケルのような促進剤金属と−緒に組み合わ
せて用いてもよい。好ましい触媒としては、アルミナ及
び酸化チタンが挙げられる。 ［００１２］ どんな反応条件でも、Ｈ３とＳＯ３どの間の反応が起こ
すことができ、硫黄水蒸気、及び所望の流出ガス流が生
成する限り、本発明に従って用いて差し支えない。一般
に、このような反応条件の幅としては、約３００°Ｆ〜
約１２００Ｆの範囲、好ましくは約４００°Ｆ〜約９０
０°Ｆの範囲の温度、約０ｐｓｉｇ〜約３０ｐｓｉｇの
範囲、好ましくは約２ｐｓｉｇ〜約１５ｐｓｉｇの範囲
の圧力、及び約２００〜約１０，０００の範囲、好まし
くは約７５０〜約４，０００の範囲のガス時間空間速度
（ＧＨ３Ｖ、ｃｃガス／ｃｃ触媒／時間）である。 ［００１３］ 好適な反応条件下において接触転化帯域７及び１２で反
応した後、流出ガス流は、Ｈ３及びＳＯ２から主として
構成され、そのモル比は約２０／１を超えている。最も
経済的に好適な反応条件下に本発明を実施する場合、流
出ガス中のＨ２Ｓ／ＳＯ２のモル比は、２０／１より大
きく、より好ましくは５０／１より大きい。この点、注
記すべきは、流出ガス流中のＳＯ２濃度がゼロに近づく
と、この値は無限大に近づくことである。流出ガス中に
含まれているＳＯ２の量は、−般に約２０００ｐｐｍよ
り少なく、より好ましくは約２００ｐｐｍより少ない。 従って、流出ガス中に含まれているＳＯ２の濃度は、一
般に十分に低いので、それに含まれるＳＯ□を大気中に
放出しても現行の環境規準に十分合致することができＳ
Ｏ２をそれ以上除去する必要は存在しない。 ［００１４］ 接触転化帯域７及び１２各々の下流にある凝縮器９及び
１４からの液体硫黄はライン１０及び１５を経て硫黄回
収装置から抜き出される。凝縮器９及び１４は、一般に
約２５０°Ｆ〜約３６０°Ｆの範囲の温度に維持され、
好ましくは約２５０°Ｆ〜約２９０°Ｆの範囲の温度に
維持される。流出ガスは、Ｈ２Ｓ及びＳＯ２から主とし
て構成され、そのモル比は約２０／１より太きいが、ラ
イン１６を経て、変形された硫黄回収装置４１から抜き
出される。 ［００１５］ 本発明は、Ｈ２Ｓを含むガスならどんなガスからも硫黄
を回収するのに使用し得るが、Ｈ２Ｓ濃度が低い、例え
ば約２５モル％以下のガスから硫黄を回収する時に本発
明を使用するのが好ましい。このような低濃度ガスでは
、典型的なりラウス法の主燃焼反応に使われる自己持続
性燃焼を支えることができないからである。例えば、約
２５モル％を超える高Ｈ２Ｓ濃度を有するガスから硫黄
を除去する時は、Ｈ３の一部分をＳＯ２へ酸化するため
には従来型のバーナー設計を使用するのが比較的容易な
ので、本発明の方法を使用するのは経済的魅力が少なく
なる。 ［００１６］ 流出ガス流は、Ｈ３及びＳＯ２から主として構成され、
そのモル比は約２０／１より大きいが、この流出ガスは
硫黄回収装置から抜き出され、少なくとも一基の吸収床
へ導かれる。この吸収床では、流出ガス流に含まれてい
る少量の硫黄の環境規準に十分合致しているので大気中
に放出して差し支えないものである。 本発明の好ましい態様では、少なくとも二基の吸収床が
用いられるが、それは、第二の吸収床が吸収の役目を果
たしている時に、第一に吸収床を再生することができ、
かくして連続の吸収／再生サイクルを確立することがで
きるからである。 ［００１７］ 吸収床に含まれる吸収剤は、流出ガス流からＨ２Ｓを吸
収する能力があり、含酸素ガスと接触してＳＯ２含有の
再生排ガスを発生して再生可能可能な吸収剤ならどんな
ものでもよい。本発明に従って用いることができる好適
な吸収剤の例を挙げると、酸化亜鉛、チタン酸亜鉛、亜
鉛−五酸化バナジウム、亜鉛フェライト酸化鋼、アルン
ミン酸銅、銅フエライト、モリブデン酸銅、酸化鉄、及
びこれらを組み合わせたものなどのような固体金属吸収
剤がある。このような吸収剤は高耐火性の固体、例えば
アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、及びこれら
を組み合わせたものに支持させた方がよい。また、促進
剤としては、いろいろな金属、例えば、ニッケル、コバ
ルト、鉄、銅、及びモリブデンなどを使用するのもよい
。これら各種吸収剤のうちでは、ニッケルを促進剤とし
て酸化亜鉛が特に好ましい。 ［００１８］ Ｈ２Ｓの実質的に全てが流出ガスから吸収され、その結
果、吸収塔原料流に含まれていたＨ３の１％以下しかＨ
２Ｓを含有しない流出ガスが得られるならばどんな吸収
条件下でも吸収床を運転してもよい。一般に、吸収床を
流出する流出ガスに含まれている低濃度の硫黄化合物の
量は、約２００ｐｐｍ未満であるが、好ましくは約１１
００ｐｐ未満となる。吸収条件は、どんな吸収剤を使用
するかに左右される。しかし、一般には、吸収温度は、
約１００°Ｆ〜約１２００°Ｆの範囲、好ましくは約２
００°Ｆ〜約１０００°Ｆの範囲、吸収圧力は、約０ｐ
ｓｉｇ〜約１０００ｐｓｉｇの範囲、好ましくは約０
、 １ ｐｓｉｇ〜約１００ｐｓｉｇの範囲、及びＧＨ
３Ｖ （ガス時間空間速度、ＣＣガス／ｃｃ触媒／時間
）は、約１００〜約２０００の範囲、好ましく約２００
〜約１０００の範囲である。 ［００１９］ 吸収床が、流出ガス流からＨ２Ｓを吸収するのにもはや
効果がなくなる点まで硫黄を吸収した時、吸収床を流れ
る流出ガス流の流れは、中断され、吸収塔床が再生され
る。本発明の態様では、二基又はそれ以上の吸収床が使
用され、流出ガス流の流れは、硫黄分が飽和した吸収床
から新規の再生された吸収床へと切り換られ、次に硫黄
分が飽和した吸収床が今度は再生されることになる。吸
収床は、低濃度の硫黄化合物を吸収する吸収剤の能力を
回復する再生条件ならどんな条件下にも再生して差し支
えない。本発明の吸収剤が再生される再生条件の幅とし
ては、典型的には、約１００°Ｆ〜約１７００°Ｆの範
囲、好ましくは約２５０゜Ｆ〜約１５００°Ｆ（７）範
囲の再生温度、約０ｐｓｉｇ〜約１００ｐｓｉｇの範囲
、好ましくは約０ｐｓｉｇ〜約２５ｐｓｉｇの範囲の再
生圧力、及び約１００〜約１，０００の範囲、好ましく
は約２００〜約８００の範囲のＧＨ３Ｖである。 ［００２０］ 本発明の好ましい態様においては、ＳＯ３含有再生ガス
は、分子酸素を含有するガスとの接触によって硫黄分が
飽和した吸収剤を再生することによって生成されるわけ
であるが、このＳＯ２含有再生ガスは、主クラウス反応
に必要なＳＯ２を供給する目的のために硫黄回収装置へ
導入される。 ［００２１］ さて、図１に示された本発明の実施態様を参照する。硫
黄回収装置４１がら抜は出された流出ガス流は、ライン
１６を経て吸収床２２又は２３へ通され、ここで流出ガ
ス流に含まれている。低濃度の硫黄化合物（主としてＨ
２Ｓ）が吸収される。従って排ガスは、ライン２４又は
２５及び２８を経て大気へ放出される。図示の態様では
、流出ガス流は、ライン１６又は１８を経て制御弁２０
を通って吸収床２２又は２３へ流される。流出ガス流に
含まれている低濃度の硫黄化合物が吸収床２２によって
吸収された後、排ガスは、切替弁２６を通ってライン２
８を経て流され、ライン２８を経て大気へ排出される。 この吸収操作と並行して、硫黄分が飽和した吸収床２３
は、空気との接触により再生されているが、空気は冷却
器３０及びブロワ−３１を通り、次いでライン３２及び
３４を経て制御弁３６を通り吸収床２３へ流されるが、
この時選択的にＳＯ２も空気に添加される。硫黄分が飽
和した吸収床２３との接触後、ＳＯ２を含有する再生ガ
スは、弁４０を通ってライン３９を経て抜き出され、ラ
イン４を通って硫黄回収装置４１の入口部へ導入される
。かくして、ＳＯ２を含有する再生排ガスは、硫黄回収
のためのクラウス反応に用いられるＳＯ２を供給するの
に用いられる。 ［００２２］ 以下の実施例は、本発明を更に説明するために示される
。 ［００２３］
５０２従って、この硫黄回収プロセスは、主クラウス反
応においてＨ２Ｓ含有酸性ガスとの反応に必要なＳＯ２
に関して自己持続性となる。 ［０００８］ 本発明の他の目的及び利点は、前述の説明及び特許請求
の範囲、並びに以下に記述する本発明の詳細な説明から
、明白となるであろう。 ［０００９］ 本発明によれば、Ｈ２Ｓを含有するガスがＳＯ２と反応
し、硫黄を生ずる。Ｈ２Ｓを含有するガスが反応するＳ
Ｏの量は、ＨＳ／ＳＯ２の初期モル比が確実に約３／１
になるように注意深く制御される。この点に関して、注
記するのは過剰のＨ２Ｓが反応内に存在するので、クラ
ウス反応が進行するにつれてＨ２Ｓ／ＳＯ２のモル比は
、次第に増加するということである。従って、本明細書
の中で用いる「初期モル比」というのは、反応物が最初
に結合する際のモル比を意味するものとする。このよう
にＨＳ／ＳＯ２の初期モル比を注意深く制御すると、適
当な反応条件下には、反応ガス中に含まれていた殆ど全
部のＳＯ２と反応しながら、所望の硫黄を生成すること
が可能で、従って、含まれる硫黄分は、殆ど全て低濃度
の硫黄化合物（主としてＨ２Ｓ）の形である流出ガスが
生成する。 この低濃度の硫黄化合物は、低硫黄選択性吸収剤との接
触により除去することが可能である。このようなやり方
で硫黄回収プロセスを運転すると、ガス中に含まれる硫
黄化合物を殆ど全て除去する方法が提供され、二段の二
次回収プロセス又は排ガス燃焼器を用いる必要がなくな
るので、硫黄回収プロセスの運転コスト及び建設コスト
は共に減少する。更に、本発明の方法を用いると、硫黄
回収プロセスの総括効率を増大しつつ、高温範囲で運転
することが可能となる。そのため、今度は対応する高反
応速度ゆえ、より小さな寸法の触媒床を使用することが
でき従って更に硫黄回収プロセスの総括建設コストを低
下させることになる。最後に、このやり方で、含ＳＯ。 ガスを生成するように再生される低硫黄吸収剤と組合わ
せて硫黄回収プロセスを運転すると、主クラウス反応で
必要とされるＳＯ２に関して自己持続性のプロセスが得
られる。このことは、Ｈ２Ｓ濃度が極めて低く、代表的
クラウス反応の主燃焼反応を維持することができないガ
スを処理する場合に特に好ましい。 ［００１０］ 本発明の好ましい実施態様によれば、図１に示されるよ
うに、Ｈ２Ｓを含有する酸性ガスは、ライン１を経て、
硫黄回収装置４１内に収められている接触転化帯域７へ
導入される。接触転化帯域７においては、酸性ガスはガ
ス相でＳＯ２と４から硫黄回収装置４１へ導入される。 ライン４から接触転化帯域７へ添加されるＳＯ２の量は
、接触転化帯域７内でＨ２Ｓ／ＳＯ２の初期モル比を確
実に約３／１とするに必要な量である。約３／１の初期
モル比は、本発明の「自己持続性」態様を実現するのに
必要である。従って、ある所与の時間に接触転化帯域７
へ導入される実際の初期モル比は、いろいろな初期モル
比の平均が約３７１であるかぎり、約２．１７１〜約３
．９７１の範囲で差し支えない。接触転化帯域７へ導入
されるＳＯ２の量は、弁６の操作によって制御される。 ［００１１］ 接触転化帯域７及び１２においては、Ｈ２Ｓを含有する
酸性ガスは、好適な反応条件下にＳＯと反応し、硫黄、
水蒸気、及びＨ２Ｓ／ＳＯ３のモル比が約２０／１を超
える流出ガス流を生成する。接触転化帯域７及び１２に
は、高表面積物質が収められており、この物質は、好適
な条件下に、Ｈ３とＳＯ２との間の反応を触媒的に起こ
させ、硫黄と水を生成させる。これらの物質は技術の既
知であり、商業的に入手可能である。好適な触媒物質の
例を幾つか挙げてみると、酸化チタン、アルミナ、シリ
カ、ジルコニア、及びこれらを組合わせたものがそうで
ある。これらは単独でも、あるいはバナジウム、ビスマ
ス、及びニッケルのような促進剤金属と−緒に組み合わ
せて用いてもよい。好ましい触媒としては、アルミナ及
び酸化チタンが挙げられる。 ［００１２］ どんな反応条件でも、Ｈ３とＳＯ３どの間の反応が起こ
すことができ、硫黄水蒸気、及び所望の流出ガス流が生
成する限り、本発明に従って用いて差し支えない。一般
に、このような反応条件の幅としては、約３００°Ｆ〜
約１２００Ｆの範囲、好ましくは約４００°Ｆ〜約９０
０°Ｆの範囲の温度、約０ｐｓｉｇ〜約３０ｐｓｉｇの
範囲、好ましくは約２ｐｓｉｇ〜約１５ｐｓｉｇの範囲
の圧力、及び約２００〜約１０，０００の範囲、好まし
くは約７５０〜約４，０００の範囲のガス時間空間速度
（ＧＨ３Ｖ、ｃｃガス／ｃｃ触媒／時間）である。 ［００１３］ 好適な反応条件下において接触転化帯域７及び１２で反
応した後、流出ガス流は、Ｈ３及びＳＯ２から主として
構成され、そのモル比は約２０／１を超えている。最も
経済的に好適な反応条件下に本発明を実施する場合、流
出ガス中のＨ２Ｓ／ＳＯ２のモル比は、２０／１より大
きく、より好ましくは５０／１より大きい。この点、注
記すべきは、流出ガス流中のＳＯ２濃度がゼロに近づく
と、この値は無限大に近づくことである。流出ガス中に
含まれているＳＯ２の量は、−般に約２０００ｐｐｍよ
り少なく、より好ましくは約２００ｐｐｍより少ない。 従って、流出ガス中に含まれているＳＯ２の濃度は、一
般に十分に低いので、それに含まれるＳＯ□を大気中に
放出しても現行の環境規準に十分合致することができＳ
Ｏ２をそれ以上除去する必要は存在しない。 ［００１４］ 接触転化帯域７及び１２各々の下流にある凝縮器９及び
１４からの液体硫黄はライン１０及び１５を経て硫黄回
収装置から抜き出される。凝縮器９及び１４は、一般に
約２５０°Ｆ〜約３６０°Ｆの範囲の温度に維持され、
好ましくは約２５０°Ｆ〜約２９０°Ｆの範囲の温度に
維持される。流出ガスは、Ｈ２Ｓ及びＳＯ２から主とし
て構成され、そのモル比は約２０／１より太きいが、ラ
イン１６を経て、変形された硫黄回収装置４１から抜き
出される。 ［００１５］ 本発明は、Ｈ２Ｓを含むガスならどんなガスからも硫黄
を回収するのに使用し得るが、Ｈ２Ｓ濃度が低い、例え
ば約２５モル％以下のガスから硫黄を回収する時に本発
明を使用するのが好ましい。このような低濃度ガスでは
、典型的なりラウス法の主燃焼反応に使われる自己持続
性燃焼を支えることができないからである。例えば、約
２５モル％を超える高Ｈ２Ｓ濃度を有するガスから硫黄
を除去する時は、Ｈ３の一部分をＳＯ２へ酸化するため
には従来型のバーナー設計を使用するのが比較的容易な
ので、本発明の方法を使用するのは経済的魅力が少なく
なる。 ［００１６］ 流出ガス流は、Ｈ３及びＳＯ２から主として構成され、
そのモル比は約２０／１より大きいが、この流出ガスは
硫黄回収装置から抜き出され、少なくとも一基の吸収床
へ導かれる。この吸収床では、流出ガス流に含まれてい
る少量の硫黄の環境規準に十分合致しているので大気中
に放出して差し支えないものである。 本発明の好ましい態様では、少なくとも二基の吸収床が
用いられるが、それは、第二の吸収床が吸収の役目を果
たしている時に、第一に吸収床を再生することができ、
かくして連続の吸収／再生サイクルを確立することがで
きるからである。 ［００１７］ 吸収床に含まれる吸収剤は、流出ガス流からＨ２Ｓを吸
収する能力があり、含酸素ガスと接触してＳＯ２含有の
再生排ガスを発生して再生可能可能な吸収剤ならどんな
ものでもよい。本発明に従って用いることができる好適
な吸収剤の例を挙げると、酸化亜鉛、チタン酸亜鉛、亜
鉛−五酸化バナジウム、亜鉛フェライト酸化鋼、アルン
ミン酸銅、銅フエライト、モリブデン酸銅、酸化鉄、及
びこれらを組み合わせたものなどのような固体金属吸収
剤がある。このような吸収剤は高耐火性の固体、例えば
アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、及びこれら
を組み合わせたものに支持させた方がよい。また、促進
剤としては、いろいろな金属、例えば、ニッケル、コバ
ルト、鉄、銅、及びモリブデンなどを使用するのもよい
。これら各種吸収剤のうちでは、ニッケルを促進剤とし
て酸化亜鉛が特に好ましい。 ［００１８］ Ｈ２Ｓの実質的に全てが流出ガスから吸収され、その結
果、吸収塔原料流に含まれていたＨ３の１％以下しかＨ
２Ｓを含有しない流出ガスが得られるならばどんな吸収
条件下でも吸収床を運転してもよい。一般に、吸収床を
流出する流出ガスに含まれている低濃度の硫黄化合物の
量は、約２００ｐｐｍ未満であるが、好ましくは約１１
００ｐｐ未満となる。吸収条件は、どんな吸収剤を使用
するかに左右される。しかし、一般には、吸収温度は、
約１００°Ｆ〜約１２００°Ｆの範囲、好ましくは約２
００°Ｆ〜約１０００°Ｆの範囲、吸収圧力は、約０ｐ
ｓｉｇ〜約１０００ｐｓｉｇの範囲、好ましくは約０
、 １ ｐｓｉｇ〜約１００ｐｓｉｇの範囲、及びＧＨ
３Ｖ （ガス時間空間速度、ＣＣガス／ｃｃ触媒／時間
）は、約１００〜約２０００の範囲、好ましく約２００
〜約１０００の範囲である。 ［００１９］ 吸収床が、流出ガス流からＨ２Ｓを吸収するのにもはや
効果がなくなる点まで硫黄を吸収した時、吸収床を流れ
る流出ガス流の流れは、中断され、吸収塔床が再生され
る。本発明の態様では、二基又はそれ以上の吸収床が使
用され、流出ガス流の流れは、硫黄分が飽和した吸収床
から新規の再生された吸収床へと切り換られ、次に硫黄
分が飽和した吸収床が今度は再生されることになる。吸
収床は、低濃度の硫黄化合物を吸収する吸収剤の能力を
回復する再生条件ならどんな条件下にも再生して差し支
えない。本発明の吸収剤が再生される再生条件の幅とし
ては、典型的には、約１００°Ｆ〜約１７００°Ｆの範
囲、好ましくは約２５０゜Ｆ〜約１５００°Ｆ（７）範
囲の再生温度、約０ｐｓｉｇ〜約１００ｐｓｉｇの範囲
、好ましくは約０ｐｓｉｇ〜約２５ｐｓｉｇの範囲の再
生圧力、及び約１００〜約１，０００の範囲、好ましく
は約２００〜約８００の範囲のＧＨ３Ｖである。 ［００２０］ 本発明の好ましい態様においては、ＳＯ３含有再生ガス
は、分子酸素を含有するガスとの接触によって硫黄分が
飽和した吸収剤を再生することによって生成されるわけ
であるが、このＳＯ２含有再生ガスは、主クラウス反応
に必要なＳＯ２を供給する目的のために硫黄回収装置へ
導入される。 ［００２１］ さて、図１に示された本発明の実施態様を参照する。硫
黄回収装置４１がら抜は出された流出ガス流は、ライン
１６を経て吸収床２２又は２３へ通され、ここで流出ガ
ス流に含まれている。低濃度の硫黄化合物（主としてＨ
２Ｓ）が吸収される。従って排ガスは、ライン２４又は
２５及び２８を経て大気へ放出される。図示の態様では
、流出ガス流は、ライン１６又は１８を経て制御弁２０
を通って吸収床２２又は２３へ流される。流出ガス流に
含まれている低濃度の硫黄化合物が吸収床２２によって
吸収された後、排ガスは、切替弁２６を通ってライン２
８を経て流され、ライン２８を経て大気へ排出される。 この吸収操作と並行して、硫黄分が飽和した吸収床２３
は、空気との接触により再生されているが、空気は冷却
器３０及びブロワ−３１を通り、次いでライン３２及び
３４を経て制御弁３６を通り吸収床２３へ流されるが、
この時選択的にＳＯ２も空気に添加される。硫黄分が飽
和した吸収床２３との接触後、ＳＯ２を含有する再生ガ
スは、弁４０を通ってライン３９を経て抜き出され、ラ
イン４を通って硫黄回収装置４１の入口部へ導入される
。かくして、ＳＯ２を含有する再生排ガスは、硫黄回収
のためのクラウス反応に用いられるＳＯ２を供給するの
に用いられる。 ［００２２］ 以下の実施例は、本発明を更に説明するために示される
。 ［００２３］
以下の計算例は、本明細書に記載のように、Ｈ２Ｓ／Ｓ
Ｏ２の初期モル比を約３／１に維持する時の硫黄回収プ
ロセスからの期待収率を示す。この計算例は、異なった
初期モル比で行われた関連するパイロットプラントによ
り正しいことが実証される。 ［００２４］ 実狭錬直 多くのプロセス構成が用い得るけれども、図１に示され
る概略系統図は、本明細書に既に記載のように、本発明
の硫黄回収プロセスを実施するのに用い得る実験装置の
概略を示すものである。 ［００２５］ 実施例の目的のために、この接触転化帯域に供給される
酸性ガスは、Ｈ２Ｓ濃度１０容量％を有するものとする
。典型的な痕跡濃度の不純物も全てこの酸性ガスに含ま
れているものと仮定する。少量の炭化水素もこの酸性ガ
スに存在していると考えられるが、この計算例ではその
ような量は無視するものとする。 ［００２６］ さて、硫黄回収装置を通る酸性ガスの流れをもう一度記
載する。酸性ガス１は温度調節が３００°Ｆ〜４００°
Ｆの範囲で行われる加熱器２を通って流れる。この加熱
された酸性ガス流は、第一接触転化帯域７に入る直前で
再生ガス流４と一緒になる。合流した流れの温度は、平
均温度的４５０°Ｆに維持される。接触転化帯域７を通
るこの合流された流れは、平均ガス時間空間速度約２８
００ｃｃガス／ｃｃ触媒／時間を有する。接触転化帯域
７においては、転化床温度は、床の頂部に於ける約５７
０°Ｆから床の底部近くの約８５０°Ｆまでの平均温度
である。 ［００２７］ 第一接触転化帯域７に入る合流ガス流のＨＳ／ＳＯ２の
モル比は、概略３／１であり、床を出て第二接触転化帯
域１２へ入るガス流１１に対するモル比は、概略９／１
である。 第一接触転化帯域７を出る流れは、加圧沸騰水型熱交換
器９を通って流れ、この熱交換器ではガスの温度は概略
３８０°Ｆに冷却される。硫黄生成物の一部は、液状１
０に凝縮され、硫黄貯蔵室（図示せず）に滴下される。 定期的にではあるが、捕集した硫黄は、シールトラップ
（図示せず）から抜いて、硫黄生成速度を得るために秤
量する。 ガス流１１は、同伴された硫黄（未凝縮の硫黄か小液滴
状の硫黄のいずれか）を含むが、このガス流は加熱器４
３に通され、この流れの温度は概略４００°Ｆに上げら
れる。 ［００２８］ 第二接触転化帯域１２におけるガス流１１の温度は、床
の頂部近くの約４８０Ｆから床の底部近くの約５００°
Ｆまでの平均温度である。第二接触転化帯域１２を出る
ガス１３のＨ２Ｓ／ＳＯ２のモル比は、概略１００／１
である。 ［００２９］ 第二接触転化帯域１２を出る流れ１３は加圧沸騰水型熱
交換器１４を通って流れ、この熱交換器ではガスの温度
は概略２７５°Ｆに冷却される。硫黄生成物１５は、ガ
ス流から凝縮され、硫黄貯蔵室（図示せず）に集められ
、シールポット（図示せず）から手動で抜いて、硫黄生
成速度を得るために秤量する。 ［００３０］ プロセスガス流１６は、次にプロセス加熱器１７に通さ
れ、この流れの温度は約７００°Ｆ〜約１０００°Ｆの
範囲に加熱される。 ［００３１］ この高温ガス流１６は、次に二基の低硫黄選択性吸収床
２２の一方の塔へ流される。吸収塔床２２内で起こる反
応は、次のように代表的に示すことができる。 ［００３２］
Ｏ２の初期モル比を約３／１に維持する時の硫黄回収プ
ロセスからの期待収率を示す。この計算例は、異なった
初期モル比で行われた関連するパイロットプラントによ
り正しいことが実証される。 ［００２４］ 実狭錬直 多くのプロセス構成が用い得るけれども、図１に示され
る概略系統図は、本明細書に既に記載のように、本発明
の硫黄回収プロセスを実施するのに用い得る実験装置の
概略を示すものである。 ［００２５］ 実施例の目的のために、この接触転化帯域に供給される
酸性ガスは、Ｈ２Ｓ濃度１０容量％を有するものとする
。典型的な痕跡濃度の不純物も全てこの酸性ガスに含ま
れているものと仮定する。少量の炭化水素もこの酸性ガ
スに存在していると考えられるが、この計算例ではその
ような量は無視するものとする。 ［００２６］ さて、硫黄回収装置を通る酸性ガスの流れをもう一度記
載する。酸性ガス１は温度調節が３００°Ｆ〜４００°
Ｆの範囲で行われる加熱器２を通って流れる。この加熱
された酸性ガス流は、第一接触転化帯域７に入る直前で
再生ガス流４と一緒になる。合流した流れの温度は、平
均温度的４５０°Ｆに維持される。接触転化帯域７を通
るこの合流された流れは、平均ガス時間空間速度約２８
００ｃｃガス／ｃｃ触媒／時間を有する。接触転化帯域
７においては、転化床温度は、床の頂部に於ける約５７
０°Ｆから床の底部近くの約８５０°Ｆまでの平均温度
である。 ［００２７］ 第一接触転化帯域７に入る合流ガス流のＨＳ／ＳＯ２の
モル比は、概略３／１であり、床を出て第二接触転化帯
域１２へ入るガス流１１に対するモル比は、概略９／１
である。 第一接触転化帯域７を出る流れは、加圧沸騰水型熱交換
器９を通って流れ、この熱交換器ではガスの温度は概略
３８０°Ｆに冷却される。硫黄生成物の一部は、液状１
０に凝縮され、硫黄貯蔵室（図示せず）に滴下される。 定期的にではあるが、捕集した硫黄は、シールトラップ
（図示せず）から抜いて、硫黄生成速度を得るために秤
量する。 ガス流１１は、同伴された硫黄（未凝縮の硫黄か小液滴
状の硫黄のいずれか）を含むが、このガス流は加熱器４
３に通され、この流れの温度は概略４００°Ｆに上げら
れる。 ［００２８］ 第二接触転化帯域１２におけるガス流１１の温度は、床
の頂部近くの約４８０Ｆから床の底部近くの約５００°
Ｆまでの平均温度である。第二接触転化帯域１２を出る
ガス１３のＨ２Ｓ／ＳＯ２のモル比は、概略１００／１
である。 ［００２９］ 第二接触転化帯域１２を出る流れ１３は加圧沸騰水型熱
交換器１４を通って流れ、この熱交換器ではガスの温度
は概略２７５°Ｆに冷却される。硫黄生成物１５は、ガ
ス流から凝縮され、硫黄貯蔵室（図示せず）に集められ
、シールポット（図示せず）から手動で抜いて、硫黄生
成速度を得るために秤量する。 ［００３０］ プロセスガス流１６は、次にプロセス加熱器１７に通さ
れ、この流れの温度は約７００°Ｆ〜約１０００°Ｆの
範囲に加熱される。 ［００３１］ この高温ガス流１６は、次に二基の低硫黄選択性吸収床
２２の一方の塔へ流される。吸収塔床２２内で起こる反
応は、次のように代表的に示すことができる。 ［００３２］
【化４】
不活性物質十金属酸化物＋Ｈ３−Ｈ２Ｓ＋金属硫化物＋
不活性物質この発熱反応により、ガス流中に残存する低
濃度硫黄化合物の殆ど全てが除去される。吸収床２２を
出るガス流２４は、次に大気２８へ放出される。 ［００３３］ 二基の吸収床２２及び２３は、タンデム型に運転される
。第一の吸収床２２が低濃度硫黄化合物を吸収している
間、第二の吸収床２３は再生されている。再生プロセス
には、含酸素ガス２５を吸収剤の高温床２３へ導入する
必要がある。この後に起こる発熱反応は、以下のように
示すことができる。
不活性物質この発熱反応により、ガス流中に残存する低
濃度硫黄化合物の殆ど全てが除去される。吸収床２２を
出るガス流２４は、次に大気２８へ放出される。 ［００３３］ 二基の吸収床２２及び２３は、タンデム型に運転される
。第一の吸収床２２が低濃度硫黄化合物を吸収している
間、第二の吸収床２３は再生されている。再生プロセス
には、含酸素ガス２５を吸収剤の高温床２３へ導入する
必要がある。この後に起こる発熱反応は、以下のように
示すことができる。
【化５】
不活性物質十金属硫化物＋１．５０゜−金属酸化物干Ｓ
Ｏ２＋不活性物質［００３４］ ＳＯ２含有のガス流３９は、再生中の吸収床２３を出て
、本プロセスの入口のところの第一接触転化帯域７ヘラ
イン４を通って循環される。ここで、ＳＯ３はＨ２Ｓと
反応させられ、上記のように硫黄、水蒸気、及び流出ガ
スを生成する［００３５］ 再生中の吸収床２３の温度は、約１５０°Ｆ〜約１７０
０°Ｆの範囲である、再生中のガス時間空間速度は、約
３００〜約６００で、平均ガス時間空間速度約４８０を
有する。 ［００３６］ Ｈ２Ｓ／ＳＯ２の初期モル比が約３／１に維持される場
合の実験例に対する計算データは、表１に示され、これ
らのデータを点綴した結果は、図２に示される。これら
の結果を計算するのに使われる式は次の通りである。 ［００３７］
Ｏ２＋不活性物質［００３４］ ＳＯ２含有のガス流３９は、再生中の吸収床２３を出て
、本プロセスの入口のところの第一接触転化帯域７ヘラ
イン４を通って循環される。ここで、ＳＯ３はＨ２Ｓと
反応させられ、上記のように硫黄、水蒸気、及び流出ガ
スを生成する［００３５］ 再生中の吸収床２３の温度は、約１５０°Ｆ〜約１７０
０°Ｆの範囲である、再生中のガス時間空間速度は、約
３００〜約６００で、平均ガス時間空間速度約４８０を
有する。 ［００３６］ Ｈ２Ｓ／ＳＯ２の初期モル比が約３／１に維持される場
合の実験例に対する計算データは、表１に示され、これ
らのデータを点綴した結果は、図２に示される。これら
の結果を計算するのに使われる式は次の通りである。 ［００３７］
【数月
転化用ｌ及び２に対して：
【数２】
［００３８］
図２に示される結果を検討すると、上記のＳＯ２除去効
率は、硫黄回収装置と吸収床画方での総括硫黄除去効率
であることが示される。更に、図２に点綴された曲線は
、本発明のプロセスによって得られる改良硫黄除去効率
を、典型的化学量論的クラウス反応によって得られるも
のと対比して示すものである。 ［００３９］ 図２に収められている参考曲線は、ＮＡＳＡ平衡プログ
ラムから点綴されたもので、このＮＡＳＡ平衡プログラ
ムは、商務省国家標準局、１９７１年報告書１６９５５
号のＪＡＮＡＦ表から採録した平衡データに基づくもの
である。 ［００４０］ 本発明は、説明の目的のため以上詳細に記述してきたが
、これらの説明が、本発明を限定するものとしてはなら
ない。これらの説明は、当業者が本発明の記述及び前記
特許請求の範囲に基づいてできる合理的な変形並びに改
変を全て包含するためのものである。 ［００４１］
率は、硫黄回収装置と吸収床画方での総括硫黄除去効率
であることが示される。更に、図２に点綴された曲線は
、本発明のプロセスによって得られる改良硫黄除去効率
を、典型的化学量論的クラウス反応によって得られるも
のと対比して示すものである。 ［００３９］ 図２に収められている参考曲線は、ＮＡＳＡ平衡プログ
ラムから点綴されたもので、このＮＡＳＡ平衡プログラ
ムは、商務省国家標準局、１９７１年報告書１６９５５
号のＪＡＮＡＦ表から採録した平衡データに基づくもの
である。 ［００４０］ 本発明は、説明の目的のため以上詳細に記述してきたが
、これらの説明が、本発明を限定するものとしてはなら
ない。これらの説明は、当業者が本発明の記述及び前記
特許請求の範囲に基づいてできる合理的な変形並びに改
変を全て包含するためのものである。 ［００４１］
【表１】
第一 第一
酸性 再生 反応器 反応器
ガス ガス 原料 生成物
１ 」−り五Ｊ８ユ −に−
表１
第二 第二 吸収塔
反応器 反応器 への
原料 生成物 原料
吸収塔
排出 への再
ガス 生空気
ｕ２ｓ ｉｏ、ｏ −・・ ＩＯｌＯｓｏｗ−
３，４３，４ ＣＯ□ ８５．０ ・・−８５，０Ｏ□ Ｎ２ −・ １９．５ １９．５Ｈ！０ ５．
Ｏ ３・・−−ｍ−・−・ ８．６ ４．３４ ０．４Ｂ ８５．０り １９、５０ １０．６６ ３．４４６ ０．０３４ ０．０３４ ８５．００ Ｂ５．００ １９．５０ １９．５ １１．５５ １５．０
３，４３，４ ＣＯ□ ８５．０ ・・−８５，０Ｏ□ Ｎ２ −・ １９．５ １９．５Ｈ！０ ５．
Ｏ ３・・−−ｍ−・−・ ８．６ ４．３４ ０．４Ｂ ８５．０り １９、５０ １０．６６ ３．４４６ ０．０３４ ０．０３４ ８５．００ Ｂ５．００ １９．５０ １９．５ １１．５５ １５．０
【図１】
図１は、本発明を使用する硫黄回収装置の概略図である
。
。
【図２】
図２は、硫黄回収効率に対する反応温度のグラフで、本
発明で得られる利点を説明するものである。
発明で得られる利点を説明するものである。
１．３，４，８，１０，１１，１３，１５，１６，１８
，１９，２４，２５，２８．２９，３２，３３，３４，
３７．３９ ライン２．１７．４２ 加熱器 ６弁 ７．１２ 接触転化帯域 ９．１４ 凝縮器 ２０．２１，２６，２７，３５，３６，３８．４０
切替弁２２．２３ 吸収床 ３０ 冷却器 ３１ ブロアー ４１ 硫黄回収装置
，１９，２４，２５，２８．２９，３２，３３，３４，
３７．３９ ライン２．１７．４２ 加熱器 ６弁 ７．１２ 接触転化帯域 ９．１４ 凝縮器 ２０．２１，２６，２７，３５，３６，３８．４０
切替弁２２．２３ 吸収床 ３０ 冷却器 ３１ ブロアー ４１ 硫黄回収装置
図面
【図１】
【図２】
Claims (15)
- 【請求項１】 Ｈ＿２Ｓを含有するガスから硫黄元素を回収する方法に
おいて、前記ガス及びＳＯ＿２を硫黄回収装置へ導入し
、その際に前記硫黄回収装置へ導入した前記ＳＯ＿２の
量を制御して、前記硫黄回収装置内のＨ＿２Ｓ／ＳＯ＿
２の平均初期モル比を約３／１とすること、及び 好適な反応条件下に前記硫黄回収装置内で前記ＳＯ＿２
と前記ガスとを反応させ、硫黄及びＨ＿２Ｓ、ＳＯ＿２
と水蒸気とから構成される流出ガス流を生成せしめ、こ
の際に前記流出ガス流内のＨ＿２Ｓ／ＳＯ＿２のモル比
を約２０／１を超えるものとすること、 を特徴とする硫化水素含有流から硫黄回収方法。 - 【請求項２】 前記流出ガス流内の前記Ｈ＿２Ｓ／ＳＯ＿２のモル比が
約５０／１を超えていることを特徴とする請求項１記載
の方法。 - 【請求項３】 前記反応条件が、約３００°Ｆ〜約１２００°Ｆの範囲
の前記反応温度、約０ｐｓｉｇ〜約３０ｐｓｉｇの範囲
の反応圧力、及び約２００〜約１０，０００の範囲のガ
ス時間空間速度を包含することを特徴とする請求項１又
は２記載の方法。 - 【請求項４】 前記反応条件が、約４００°Ｆ〜約９００°Ｆの範囲の
前記反応温度、約２ｐｓｉｇ〜約１５ｐｓｉｇの範囲の
前記反応圧力、及び約７５０〜約４，０００の範囲の前
記ガス時間空間速度であることを特徴とする請求項３記
載の方法。 - 【請求項５】 前記流出ガス流を、前記流出ガス中に残存するＨ＿２Ｓ
の殆ど全てを除去する力のある再生可能の、低硫黄含有
吸収剤と接触させ、低濃度硫黄化合物約１００ｐｐｍ未
満及び二酸化硫黄約２０００ｐｐｍ未満を含有する、大
気中に放出しても差し支えない排ガスを生成させること
を包含することを特徴とする請求項１〜４のいずれか一
つに記載の方法。 - 【請求項６】 前記再生可能の、低硫黄含有吸収剤が、酸化亜鉛を包含
することを特徴とする請求項５記載の方法。 - 【請求項７】 前記再生可能の、低硫黄含有吸収剤が、アルミナ、シリ
カ、チタニア、ジルコニア、又はこれらの混合物である
支持体を更に包含することを特徴とする請求項６記載の
方法。 - 【請求項８】 前記再生可能の、低硫黄含有吸収剤が、ニッケル、コバ
ルト、鉄、銅、又はモリブテンである促進剤を少なくと
も一つ包含することを特徴とする請求項７記載の方法。 - 【請求項９】 前記促進剤が、ニッケルであることを特徴とする請求項
８記載の方法。 - 【請求項１０】 前記流出ガス流と前記再生可能の、低硫黄含有吸収剤と
の接触を定期的に停止すること、前記流出ガス流との接
触を停止した後で、好適な再生条件下に含酸素ガスと前
記再生可能の、低硫黄含有吸収剤とを接触させること、
その結果、前記再生可能の、低硫黄含有吸収剤を再生し
、ＳＯ＿２含有ガスを生成させることを特徴とする請求
項５〜９のいずれか一つに記載の方法。 - 【請求項１１】 前記ＳＯ＿２含有排ガスを前記硫黄回収装置内へ導入し
、前記反応に必要なＳＯ＿２を前記Ｈ＿２Ｓ含有ガスに
供給することを特徴とする請求項１０記載の方法。 - 【請求項１２】 前記含酸素ガスが、空気であることを特徴とする請求項
１０又は１１記載の方法。 - 【請求項１３】 前記再生条件が、約１００°Ｆ〜約１７００°Ｆの範囲
の再生温度、約０ｐｓｉｇ〜約１００ｐｓｉｇの範囲の
再生圧力、及び約１００〜約１，０００の範囲のガス時
間空間速度を包含することを特徴とする請求項１０〜１
２いずれか一つに記載の方法。 - 【請求項１４】 前記再生条件が、約２５０°Ｆ〜約１，５００°Ｆの範
囲の前記再生温度、約０ｐｓｉｇ〜約２５ｐｓｉｇの範
囲の前記再生圧力、及び約２００〜約８００の範囲の前
記ガス時間空間速度であることを特徴とする請求項１３
記載の方法。 - 【請求項１５】 硫黄回収装置中に導入される前記含Ｈ＿２Ｓガス中の前
記Ｈ＿２Ｓの濃度が約２５モル％未満であることを特徴
とする前記請求項いずれか一つに記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US45886489A | 1989-12-29 | 1989-12-29 | |
| US458864 | 1989-12-29 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03290308A true JPH03290308A (ja) | 1991-12-20 |
Family
ID=23822395
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP40332090A Pending JPH03290308A (ja) | 1989-12-29 | 1990-12-18 | 硫化水素を含有するガス流から硫黄を回収する方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0435299A1 (ja) |
| JP (1) | JPH03290308A (ja) |
| CA (1) | CA2027764A1 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2718726B1 (fr) * | 1995-04-14 | 1997-03-21 | Air Liquide | Traitement de courants contenant du soufre. |
| DE69940314D1 (de) * | 1998-02-24 | 2009-03-05 | Intercat Inc | Abnutzungsresistentes, zink-titan enthaltendes gas-sorbens mit vermindertem schwefelgehalt |
Family Cites Families (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB8407843D0 (en) * | 1984-03-27 | 1984-05-02 | Shell Int Research | Removal of sulphur compounds from off-gases |
| NL8600960A (nl) * | 1986-04-16 | 1987-11-16 | Veg Gasinstituut Nv | Werkwijze voor het winnen van zwavel uit zwavelhoudende gassen. |
| CA1271310A (en) * | 1986-08-04 | 1990-07-10 | Min-Hsiun Lee | Sulfur recovery process using metal oxide absorbent with reducing gas purge |
| US4871521A (en) * | 1987-09-18 | 1989-10-03 | Amoco Corporation | Sulfur recovery process using metal oxide absorbent with improved purge |
| US4797268A (en) * | 1987-11-30 | 1989-01-10 | Amoco Corporation | Sulfur recovery process using metal oxide absorbent with regenerator recycle to Claus catalytic reactor |
-
1990
- 1990-10-16 CA CA002027764A patent/CA2027764A1/en not_active Abandoned
- 1990-12-18 JP JP40332090A patent/JPH03290308A/ja active Pending
- 1990-12-27 EP EP90125610A patent/EP0435299A1/en not_active Withdrawn
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP0435299A1 (en) | 1991-07-03 |
| CA2027764A1 (en) | 1991-06-30 |
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