JPH01279939A - Propylene polymer composition - Google Patents

Abstract

PURPOSE:To obtain the title composition having good adhesion to an adhesive and excellent moldability without requiring any pretreatment by mixing a crystalline propylene polymer with a plurality of specified copolymers. CONSTITUTION:The title composition comprises a crystalline propylene polymer (A) of a melt index of 0.01-100g/10min, a copolymer (B) of 5-50wt.% vinyl ester and/or unsaturated carboxylic ester with ethylene, a modified propylene polymer (C) obtained by treating a propylene polymer with both an organic compound having an unsaturated bond and an OH group and an organic peroxide and an ethylene/propylene copolymer (D) having a propylene content of 15-40wt.%, a melt flow index of 0.01-10g/10min, a melting peak >=80 deg.C (as determined by differential scanning calorimetry), a crystallinity >=3wt.% (as determined by X-ray crystallography) and a weight-average MW/number-average MW ratio >=4 or comprising these components and a filler (E). The composition of the above composition is such that 5-30wt.% component B, 5-40wt.% component C and 3-20wt.% component D are present based on the total amount of the polymers comprising components A-D, and the amount of the filler is at most 40pts.wt. per 100pts.wt. above polymers.

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はブライマーを使用しなくてもクロロブレン系二
液混合タイプの接着剤や塩素化ポリプロピレンタイプの
接着剤との密着性がすぐれたプロピレン系重合体組成物
に関する。さらにくわしくは、ブライマーを使用しなく
ともクロロブレン系二液混合タイプの接着剤や塩素化ポ
リプロピレンタイプの接着剤との密着性がすぐれている
ばかりでなく、剛性、耐衝撃性などの機械的特性が良好
であるプロピレン系重合体組成物゛に関する。[Detailed Description of the Invention] [Industrial Application Field] The present invention is a propylene-based adhesive that has excellent adhesion to chlorobrene-based two-component adhesives and chlorinated polypropylene-based adhesives without using a brimer. The present invention relates to polymer compositions. More specifically, it not only has excellent adhesion with chloroprene two-component adhesives and chlorinated polypropylene adhesives even without the use of a brimer, but also has excellent mechanical properties such as rigidity and impact resistance. The present invention relates to a propylene-based polymer composition having good properties.

〔従来の技術〕[Conventional technology]

プロピレン系重合体は周知のごとく、成形性がすぐれて
いるのみならず、機械的特性、耐熱性、耐溶剤性、耐油
性および耐薬品性のごとき特性が良好であるため、広く
工業的に製造され、自動車、電機器具、電子機具などの
部品および日用品として多方面にわたって利用されてい
る。しかし、分子内に極性基を有さない（いわゆる非極
性）のみならず、はとんどの有機溶剤に対する溶解性が
極端に低いため、種々の接着剤（接着材）との密着性が
非常に乏しい。これらのことから、種々の点について問
題がある。これらの問題について、−例として自動車の
内装材の一部であるドアライニングについて説明する。As is well known, propylene polymers not only have excellent moldability, but also have good properties such as mechanical properties, heat resistance, solvent resistance, oil resistance, and chemical resistance, so they are widely manufactured industrially. It is used in a wide range of fields as parts of automobiles, electrical appliances, electronic equipment, etc., and as daily necessities. However, not only does it not have a polar group in its molecule (so-called non-polar), but its solubility in most organic solvents is extremely low, so it has very poor adhesion with various adhesives (adhesives). poor. For these reasons, there are various problems. These problems will be explained with reference to door linings, which are part of the interior material of automobiles, as an example.

ドアライニングは通常塩ビレザーが使われており、この
塩ビレザーにポリプロピレンフオーム、ポリエチレンフ
オーム、ポリウレタンフォームなどがラミネートされた
物（以下「塩ビレザー」と云う）が使用されているが、
塩ビレザーは、剛性が低いため、そのままでは使用でき
ず、ライニング材としての剛性を高めるために基材とし
てアクリロニトリル−ブタジェン・スチレン三元共重合
樹脂（ＡＢＳ樹脂）の成形品や木粉などの充填剤を配合
させたポリプロピレン樹脂のボードと接着剤を介在させ
、接着させて用いられている。PVC leather is usually used for door lining, and PVC leather is laminated with polypropylene foam, polyethylene foam, polyurethane foam, etc. (hereinafter referred to as "PVC leather").
Due to its low rigidity, PVC leather cannot be used as it is, and in order to increase its rigidity as a lining material, it is filled with a molded product of acrylonitrile-butadiene-styrene terpolymer resin (ABS resin) or wood flour as a base material. It is used by adhering it to a polypropylene resin board mixed with an adhesive using an adhesive.

しかしながら、近年、自動車の軽量化、コストダウン志
向の下で、ＡＢＳ樹脂や充填剤含有ポリプロピレン樹脂
のかわりに、安価であり、かつ成形加工性が良好なポリ
プロピレン樹脂（プロピレン系重合体）が使われるよう
になってきている。However, in recent years, with the aim of reducing the weight and cost of automobiles, polypropylene resin (propylene polymer), which is inexpensive and has good moldability, has been used instead of ABS resin or filler-containing polypropylene resin. It's starting to look like this.

〔発明が解決しようとする課題〕[Problem to be solved by the invention]

ところで、前記のごとくプロピレン系重合体は分子内に
極性基を有さないために化学的に極めて不活性な高分子
物質であるため、塩ビレザーと接着するにあたり、あら
かじめ成形物（ドアライナー基材）にプロピレン系重合
体と接着可能なブライマーを下塗りするか、あるいはプ
ラズマ処理、コロナ放電処理、紫外線照射処理などの前
処理を施してから接着剤を塗布し、塩ビレザーを接着さ
せているのが現実である。そのために生産工程に時間が
かかり、コスト高となっている。By the way, as mentioned above, propylene-based polymers are chemically extremely inert polymeric substances because they do not have polar groups in their molecules. ) is undercoated with a propylene-based polymer and an adhesive binder, or pre-treated with plasma treatment, corona discharge treatment, ultraviolet irradiation treatment, etc., and then an adhesive is applied to adhere the PVC leather. It's reality. Therefore, the production process takes time and costs are high.

そのほかの自動車内装材、たとえばインストルメントパ
ネル、ピラー、天井材、アームレスト、その他のライニ
ング類を製造するさいにも、プロピレン系重合体を使用
し、塩ビレザーを接着するさいにも以上と同様な問題が
ある。Similar problems arise when manufacturing other automotive interior materials, such as instrument panels, pillars, ceiling materials, armrests, and other linings, when propylene-based polymers are used and PVC leather is bonded. There is.

以上のことから、本発明の目的は煩雑な操作が必要であ
る前処理を必要とせず、接着剤との密着性が良好である
ばかりでなく、成形性もすぐれており、しかもプロピレ
ン系重合体が有する機械的特性（たとえば、耐衝撃性、
剛性）についても同等であり、さらに成形物の外観もす
ぐれているプロピレン系重合体組成物を得ることである
。Based on the above, the purpose of the present invention is to provide a material that does not require pre-treatment that requires complicated operations, has good adhesion with adhesives, has excellent moldability, and is made of propylene polymer. mechanical properties (e.g. impact resistance,
It is an object of the present invention to obtain a propylene polymer composition which is equivalent in terms of rigidity and also has an excellent appearance of molded products.

〔課題を解決するための手段および作用〕本発明にした
がえば、前記課題は、 （Ａ）　　メルトフローインデックス（ＪＩＳ　Ｋ７２
１０にしたがい、条件が１４で測定、以下ｒＭＦＲ（１
）」と云う）が０．０１−１００ｇ／　１０分である結
晶プロピレン系重合体、 （Ｂ）　　ビニルエステルおよび／または不飽和カルボ
ン酸エステルの共重合割合がそれらの合計量として５．
０〜５０重二％雪皿るエチレンとビニルエステルおよび
／または不飽和カルボン酸エステルとの共重合体（以下
「エチレン系共重合体」と云う）、 （Ｃ）（１）プロピレン系重合体１００重量部に（２）
「分子中に少なくとも一個の不飽和結合を有し、かつヒ
ドロキシル基を含有する有機化合物」　（以下「ヒドロ
キシル系化合物」と云う）　０．０Ｌ−１０重量部 および （３）有機過酸化物０．０１〜１０重量部を処理させる
ことによって得られる変性プロピレン系重合体（以下「
変性プロピレン系重合体」と云う） （Ｄ）　　プロピレンの含有量が１５〜４０重量％であ
り、かつメルトフローインデックスが０．０１〜１０ｇ
／１０分であり、差動走査熱量計で測定した融解ピーク
が８０℃以上であり、Ｘ線で測定した結晶化度が３％以
上であり、しかもゲルパーミェーションクロマトグラフ
ィーで測定した分子量分布の指標である重量平均分子量
／数平均分子量が４以上であるエチレン−プロピレン系
共重合体 あるいはこれらと （Ｅ）充填剤 とからなる組成物であり、結晶性プロピレン系重合体、
エチレン系共重合体、変性プロピレン系重合体ならびに
エチレン−プロピレン系共重合体からなる高分子物質の
合計量中に占める組成割合は、変性プロピレン系重合体
（１）が５．０〜４０重量％であり、エチレン系共重合
体が５．０〜３０重量％であり、かつエチレン−プロピ
レン系共重合体が３．０〜２０重量％であり、しがちこ
れらの高分子物質中のビニルエステルに由来するモノマ
ー単位および不飽和カルボン酸エステルに由来するモノ
マー単位は合＃量として２．５〜１０重量％であり、こ
れらの高分子物質の合計量１００重量部に対する充填剤
の組成割合は多くとも４０重量部であるプロピレン系重
合体組成物、 によって解決することができる。以下、本発明を具体的
に説明する。[Means and effects for solving the problem] According to the present invention, the problem is solved by: (A) melt flow index (JIS K72
10, measured under conditions 14, hereinafter rMFR (1
)" is 0.01-100 g/10 min. (B) A copolymerization ratio of vinyl ester and/or unsaturated carboxylic acid ester is 5.
Copolymer of 0 to 50% ethylene and vinyl ester and/or unsaturated carboxylic acid ester (hereinafter referred to as "ethylene copolymer"), (C) (1) Propylene polymer 100 Weight part (2)
"An organic compound that has at least one unsaturated bond in its molecule and contains a hydroxyl group" (hereinafter referred to as "hydroxyl compound") 0.0 L - 10 parts by weight and (3) 0.0 L of organic peroxide. A modified propylene polymer obtained by treating 01 to 10 parts by weight (hereinafter referred to as "
(D) The propylene content is 15 to 40% by weight and the melt flow index is 0.01 to 10 g.
/10 minutes, the melting peak measured by differential scanning calorimeter is 80°C or higher, the degree of crystallinity measured by X-ray is 3% or higher, and the molecular weight measured by gel permeation chromatography. It is an ethylene-propylene copolymer whose weight average molecular weight/number average molecular weight, which is an index of distribution, is 4 or more, or a composition consisting of these and (E) a filler, and is a crystalline propylene polymer,
The composition ratio of the modified propylene polymer (1) in the total amount of the polymeric substances consisting of the ethylene copolymer, modified propylene polymer, and ethylene-propylene copolymer is 5.0 to 40% by weight. The ethylene copolymer is 5.0 to 30% by weight, and the ethylene-propylene copolymer is 3.0 to 20% by weight. The total amount of the derived monomer units and the monomer units derived from the unsaturated carboxylic acid ester is 2.5 to 10% by weight, and the composition ratio of the filler to 100 parts by weight of the total amount of these polymeric substances is at most This problem can be solved by using a propylene polymer composition of 40 parts by weight. The present invention will be explained in detail below.

（Ａ）　　結晶性プロピレン系重合体 本発明において使用される結晶性プロピレン系重合体は
プロピレンを主成分とする重合体であり、プロピレン単
独重合体ならびにプロピレンとエチレンおよび／または
他のα−オレフィンとのランダムおよびブロック共重合
体が好んで用いられる。(A) Crystalline propylene polymer The crystalline propylene polymer used in the present invention is a polymer containing propylene as a main component, and includes propylene homopolymer and propylene combined with ethylene and/or other α-olefins. Random and block copolymers of are preferably used.

ランダムおよびブロック共重合体中のエチレンおよびα
−オレフィンの共重合割合は合計量として多くとも２０
重量％であり、１５重量％以下が好ましく、特に１０重
量％以下が好適である。また、他のα−オレフィンとし
ては、炭素数が４〜１２個のα−オレフィンが望ましく
、とりわけ４〜８個のα−オレフィンが好適である。好
適なα−オレフィンとしては、ブテン−１、ヘプテン−
１，４−メチルペンテン−１およびヘキセン−１があげ
られる。Ethylene and α in random and block copolymers
- The total copolymerization ratio of olefins is at most 20
The amount is preferably 15% by weight or less, particularly preferably 10% by weight or less. Further, as other α-olefins, α-olefins having 4 to 12 carbon atoms are desirable, and α-olefins having 4 to 8 carbon atoms are particularly preferred. Suitable α-olefins include butene-1, heptene-1,
Mention may be made of 1,4-methylpentene-1 and hexene-1.

該プロピレン系重合体のＭ　Ｆ　Ｒ（１）は０．Ｏ１〜
１００ｇ／１０分であり、０．０１〜８０ｇ／ｌｏ分の
ものが好ましく、特に０，１〜７０　［／　１０分のも
のが好適である。M F R (1) of the propylene polymer is 0. O1～
100 g/10 min, preferably 0.01 to 80 g/lo, particularly preferably 0.1 to 70 g/10 min.

Ｍ　Ｆ　Ｒ（１）が０．０１ｇ／１０分未満のプロピレ
ン系重合体を用いると、混線性がよくない。一方、１０
０ｇ／１０分を超えたプロピレン系重合体を使用すると
、組成物の耐衝撃性がよくない。When a propylene polymer having an M F R (1) of less than 0.01 g/10 minutes is used, crosstalk is not good. On the other hand, 10
If the propylene polymer is used in an amount exceeding 0 g/10 minutes, the impact resistance of the composition will be poor.

（Ｂ）　　エチレン系共重合体 また、本発明において用いられるエチレン系共重合体は
エチレンと後記のビニルエステルおよび／または不飽和
カルボン酸エステルとの共重合体（これらを主成分とす
る第三コモノマーとの多元共重合体も含む）である。該
エチレン系共重合体中のビニルエステルおよび／または
不飽和カルボン酸エステルの共重合割合は合計量として
５．０〜５０重量％であり、５．０〜４５′重量％が好
ましく、特に５．０〜４０重量％が好適である。エチレ
ン系共重合体中のビニルエステルおよび／または不飽和
カルボン酸エステルの共重合割合が合計量として５．０
重量％未満のエチレン系共重合体を使用すれば、改質の
効果が満足すべきものではないから望ましくない。一方
、ビニルエステルおよび／または不飽和カルボン酸エス
テルの共重合割合が合計量として５０重量％を超えたエ
チレン系重合体を使った場合、組成物の物性が低下する
のみならず、得られる成形物が層剥離などを生じるため
に好ましくない。該エチレン系共重合体のメルトフロー
インデックス（ＪＩＳ　Ｋ７２１０にしたがい、条件が
４で測定、以下ｒＭ　Ｆ　Ｒ（２）Ｊと云う）は、一般
には０．１〜３００ｇ／１０分であり、０．１〜２００
ｇ／ＩＯ分が望ましく、とりわけ０．５〜１５０ｇ／１
０分が好適である。Ｍ　Ｆ　Ｒ（２）が０．０１に／ｌ
ｏ分未満のエチレン系共重合体を用いるならば、混練性
がよくない。一方、２００ｇ／１０分を超えたエチレン
系共重合体を使うならば、組成物の機械的強度がよくな
い。(B) Ethylene copolymer The ethylene copolymer used in the present invention is a copolymer of ethylene and a vinyl ester and/or unsaturated carboxylic acid ester (described below) (a third comonomer containing these as the main component). (including multi-component copolymers with). The copolymerization ratio of vinyl ester and/or unsaturated carboxylic acid ester in the ethylene copolymer is 5.0 to 50% by weight in total, preferably 5.0 to 45'% by weight, particularly 5.0 to 45% by weight. 0 to 40% by weight is preferred. The total copolymerization ratio of vinyl ester and/or unsaturated carboxylic acid ester in the ethylene copolymer is 5.0.
If less than % by weight of the ethylene copolymer is used, the modification effect will not be satisfactory, which is not desirable. On the other hand, if an ethylene polymer in which the total copolymerization ratio of vinyl ester and/or unsaturated carboxylic acid ester exceeds 50% by weight is used, not only the physical properties of the composition will deteriorate, but also the resulting molded product However, this is not preferable because it causes layer peeling. The melt flow index (measured according to JIS K7210 under conditions 4, hereinafter referred to as rMFR(2)J) of the ethylene copolymer is generally 0.1 to 300 g/10 min, and 0.1 to 300 g/10 min. 1-200
g/IO is desirable, especially 0.5 to 150 g/1
0 minutes is preferred. M F R (2) becomes 0.01/l
If an ethylene copolymer with a content of less than 0 is used, kneading properties are not good. On the other hand, if an ethylene copolymer exceeding 200 g/10 minutes is used, the mechanical strength of the composition will be poor.

ビニルエステルとしては、炭素数が多くとも２０個（好
適には、４〜１６個）のものが好ましい。好適なビニル
エステルとしては、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、
ビニルブチレート、ビニルビバレートなどがあげられ、
特に酢酸ビニルが最適である。The vinyl ester preferably has at most 20 carbon atoms (preferably 4 to 16 carbon atoms). Suitable vinyl esters include vinyl acetate, vinyl propionate,
Examples include vinyl butyrate and vinyl vivalate.
In particular, vinyl acetate is most suitable.

また、不飽和カルボン酸エステルの炭素数は通常４〜４
０個であり、４〜３０個のものが望ましく、とりわけ４
〜２０個のものが好適である。不飽和カルボン酸エステ
ルの代表例としては、メチル（メタ）アクリレートおよ
びエチル（メタ）アクリレートならびにアルコキシアル
キルアクリレートがあげられる。該アルコキシアルキル
アクリレートのアルコキシ基の炭素数が１〜８個（好適
には、１〜４個）であり、かつアルキル基の炭素数が１
〜８個（好適には、１〜４個）のものが好ましい。好適
なアルコキシアルキルアクリレートの代表例としては、
メトキシエチルアクリレート、エトキシメチルアクリレ
ートおよびブトキシエチルアクリレートがあげられる。In addition, the number of carbon atoms in the unsaturated carboxylic acid ester is usually 4 to 4.
0, preferably 4 to 30, especially 4
~20 pieces are preferred. Representative examples of unsaturated carboxylic acid esters include methyl (meth)acrylate and ethyl (meth)acrylate and alkoxyalkyl acrylate. The number of carbon atoms in the alkoxy group of the alkoxyalkyl acrylate is 1 to 8 (preferably 1 to 4), and the number of carbon atoms in the alkyl group is 1.
-8 pieces (suitably 1-4 pieces) are preferred. Representative examples of suitable alkoxyalkyl acrylates include:
Mention may be made of methoxyethyl acrylate, ethoxymethyl acrylate and butoxyethyl acrylate.

（Ｃ）　　変性プロピレン系重合体（１）さらに、本発
明において使用される変性プロピレン系重合体（１）は
後記のプロピレン系重合体にヒドロキシル系化合物およ
び有機過酸化物を処理させることによって得られるもの
であり、その製造方法については特開昭５８−１５４７
３２号公報明細書に詳細に記載されている。(C) Modified propylene polymer (1) Furthermore, the modified propylene polymer (1) used in the present invention can be obtained by treating the propylene polymer described below with a hydroxyl compound and an organic peroxide. The manufacturing method is described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 58-1547.
It is described in detail in the specification of Publication No. 32.

（１）　　プロピレン系重合体 該プロピレン系重合体としては、プロピレン単独重合体
、エチレンとプロピレンとのブロック共重合体ならびに
プロピレンと炭素数が多くとも１２個の他のα−オレフ
ィンとのブロック共重合体（α−オレフィンの共重合割
合は多くとも２０重量％）があげられる。このプロピレ
ン系重合体のＭ　Ｆ　Ｒ（１）は成形性、得られる組成
物の機械的特性などの点から、通常０．０１〜ｌｏｎｇ
／１０分であり、０、Ｏ１〜５０ｇ／ｌｏ分が好ましく
、特に０．０２〜５０ｇ／１０分のものが好適である。(1) Propylene-based polymers The propylene-based polymers include propylene homopolymers, block copolymers of ethylene and propylene, and block copolymers of propylene and other α-olefins having at most 12 carbon atoms. Examples include copolymerization (copolymerization ratio of α-olefin is at most 20% by weight). The MFR(1) of this propylene polymer is usually 0.01 to long from the viewpoint of moldability and mechanical properties of the resulting composition.
/10 minutes, preferably 0.01 to 50 g/10 minutes, particularly preferably 0.02 to 50 g/10 minutes.

（２）　　ヒドロキシル系化合物 また、ヒドロキシル系化合物は少なくとも一個の不飽和
結合（二重結合、三重結合）を有し、かつヒドロキシル
基を含有する化合物である。この代表的なものとしては
、二重結合を有するアルコール、三重結合を有するアル
コール、−価または二価の不飽和カルボン酸と非置換二
価アルコールとのエステル、該不飽和カルボン酸と非置
換三価アルコールとのエステル、非置換四価アルコール
とのエステルおよび非置換三価以上アルコールとのエス
テルがあげられる。(2) Hydroxyl Compound A hydroxyl compound is a compound that has at least one unsaturated bond (double bond, triple bond) and contains a hydroxyl group. Typical examples include alcohols with double bonds, alcohols with triple bonds, esters of -valent or divalent unsaturated carboxylic acids and unsubstituted dihydric alcohols, and unsaturated carboxylic acids and unsubstituted trihydric alcohols. Examples include esters with alcohols, esters with unsubstituted tetrahydric alcohols, and esters with unsubstituted trihydric or higher alcohols.

（３）有機過酸化物 さらに、有機過酸化物は一般にラジカル重合における開
始剤および重合体の架橋剤として使われているものであ
り、１分間の半減期が１００℃以上のものが好ましく、
とりわけ１３０℃以上のものが好適である。上記の温度
が１００℃以下のものでは、その取り扱いが難しいばか
りでなく、使用した効果もあまり認められないから望ま
しくない。(3) Organic peroxide Furthermore, organic peroxides are generally used as initiators in radical polymerization and crosslinking agents for polymers, and those with a half-life of 1 minute of 100°C or more are preferable.
Particularly preferred is a temperature of 130°C or higher. If the above-mentioned temperature is 100° C. or lower, it is not only difficult to handle, but also the effect of using it is not very noticeable, which is not desirable.

（４）混合割合 本発明の変性プロピレン系重合体（１）を製造するにあ
たり、１００重量部のプロピレン系重合体に対するヒド
ロキシル系化合物の混合割合は０．０１〜１０重量部で
あり、０．０２〜１０重量部が好ましく、特に０．０２
〜７．０重量部が好適である。１００重量部のプロピレ
ン系重合体に対するヒドロキシル系化合物の混合割合が
０．０１重量部未満では、密着性の改良効果が不十分で
ある。一方、１０重量部を超えて使用したとしても、使
用量に応じた密着性の改良効果が認められず、むしろプ
ロピレン系重合体が有する本来の特性がそこなわれるた
めに好ましくない。(4) Mixing ratio In producing the modified propylene polymer (1) of the present invention, the mixing ratio of the hydroxyl compound to 100 parts by weight of the propylene polymer is 0.01 to 10 parts by weight, and 0.02 parts by weight. ~10 parts by weight is preferred, especially 0.02 parts by weight.
~7.0 parts by weight is preferred. If the mixing ratio of the hydroxyl compound to 100 parts by weight of the propylene polymer is less than 0.01 part by weight, the effect of improving adhesion is insufficient. On the other hand, even if it is used in an amount exceeding 10 parts by weight, no improvement in adhesion is observed depending on the amount used, and rather the original properties of the propylene polymer are impaired, which is not preferable.

また、１００重量部のプロピレン系重合体に対する有機
過酸化物の混合割合は０．０１〜１０重量部であり、０
．０１〜７．０重量部が望ましく、とりわけ０．０２〜
５．０重量部が好適である。１００重量部のプロピレン
系重合体に対する有機過酸化物の混合割合が０．０１重
量部以下では、密着性の改善効果が低いばかりでなく、
混合物の密着強度の耐久性も低下する。一方、１０重量
部を超えると、該重合体が有する未来のすぐれた機械的
特性が低下するため、いずれの場合でも望ましくない。The mixing ratio of organic peroxide to 100 parts by weight of propylene polymer is 0.01 to 10 parts by weight, and 0.01 to 10 parts by weight.
．． 01 to 7.0 parts by weight is desirable, especially 0.02 to 7.0 parts by weight.
5.0 parts by weight is preferred. If the mixing ratio of the organic peroxide to 100 parts by weight of the propylene polymer is 0.01 parts by weight or less, not only will the effect of improving adhesion be low;
The durability of the adhesion strength of the mixture also decreases. On the other hand, if it exceeds 10 parts by weight, it is undesirable in any case because the excellent mechanical properties of the polymer will be reduced.

（５）変性プロピレン系重合体（１）の製造方法本発明
の変性プロピレン系重合体（１）を製造するには、以上
のプロピレン系重合体、ヒドロキシル系化合物および有
機過酸化物を以上の混合割合で処理（加熱）させること
によって製造することができる。このさい、プロピレン
系重合体、ヒドロキシル系化合物および有機過酸化物を
混合させながら処理してもよいが、あらかじめこれらを
トライブレンドで混合するか、または比較的低温（ヒド
ロキシル系化合物が反応しない温度）で混練し、得られ
る混合物を後記のごとく加熱させることによって得られ
る。(5) Method for producing modified propylene polymer (1) To produce the modified propylene polymer (1) of the present invention, the above propylene polymer, hydroxyl compound, and organic peroxide are mixed in the above manner. It can be manufactured by processing (heating) at a certain ratio. At this time, the propylene polymer, hydroxyl compound, and organic peroxide may be mixed together during the treatment, but they must be mixed in advance in a triblend, or at a relatively low temperature (temperature at which the hydroxyl compound does not react). The resulting mixture is heated as described below.

処理を高い温度で実施すると、プロピレン系重合体が劣
化することがある。しかし、使用されるプロピレン系重
合体とヒドロキシル系化合物とがグラフト重合するため
に用いられる有機過酸化物が分解する温度で実施しなけ
ればならない。以上のことから、使われる有機過酸化物
の種類によって異なるが、この処理は一般には１８０〜
３００℃（好ましくは、２００〜２８０℃）において実
施される。If the treatment is carried out at high temperatures, the propylene-based polymer may deteriorate. However, the graft polymerization between the propylene polymer and the hydroxyl compound must be carried out at a temperature at which the organic peroxide used is decomposed. Based on the above, this treatment generally has a
It is carried out at 300°C (preferably 200-280°C).

前記ヒドロキシル系化合物および有機過酸化物の一般式
や代表例ならびに混合方法および処理方法などについて
は特開昭５８−１５４７３２号公報明細書に詳細に記載
されている。The general formulas and representative examples of the hydroxyl compounds and organic peroxides, as well as mixing methods and treatment methods are described in detail in the specification of JP-A-58-154732.

（Ｄ）　　エチレン−プロピレン系共重合体また、本発
明において使われるエチレン−プロピレン系共重合体の
プロピレンの含有量は１５〜４０重量％であり、１８〜
４０重量％が好ましく、特に２０〜３８重量％が好適で
ある。プロピレンの含有量が１５重量％未満であるエチ
レン−プロピレン系共重合体を用いると、得られる組成
物の耐衝撃性の改良効果が乏しい。一方、４０重量％を
超えたエチレン−プロピレン系共重合体を使用すると、
得られる組成物の耐衝撃性の改良効果はよいが、その他
の機械的特性（たとえば、剛性）がよくない。(D) Ethylene-propylene copolymer The propylene content of the ethylene-propylene copolymer used in the present invention is 15 to 40% by weight, and 18 to 40% by weight.
40% by weight is preferred, particularly 20-38% by weight. When an ethylene-propylene copolymer having a propylene content of less than 15% by weight is used, the effect of improving the impact resistance of the resulting composition is poor. On the other hand, when using an ethylene-propylene copolymer exceeding 40% by weight,
Although the impact resistance of the resulting composition is improved, other mechanical properties (eg, stiffness) are poor.

また、該エチレン−プロピレン系共重合体のＭ　Ｆ　Ｒ
（１）は０．０１〜１０ｇ／１０分であり、０，０２〜
１０ｇ／分が望ましく、とりわけ０．０５〜８．０ｇ／
１０分が好適である。Ｍ　Ｆ　Ｒ（１）が０．０１ｇ／
１０分未満のエチレン−プロピレン系共重合体を使うな
らば、得られる組成物の加工性がよくない。一方、１０
ｉ／１０分を超えたエチレン−プロピレン系共重合体を
用いると、得られる組成物の耐衝撃性の改良効果がよく
ない。Moreover, the M F R of the ethylene-propylene copolymer
(1) is 0.01~10g/10min, 0.02~
10 g/min is desirable, especially 0.05-8.0 g/min.
10 minutes is preferred. MFR(1) is 0.01g/
If the ethylene-propylene copolymer is used for less than 10 minutes, the processability of the resulting composition is poor. On the other hand, 10
If an ethylene-propylene copolymer with a ratio exceeding i/10 minutes is used, the effect of improving the impact resistance of the resulting composition will not be good.

該エチレン−プロピレン系共重合体のムーニー粘度（Ｍ
Ｌ１＋４，１００℃）は通常１０〜１５０であり、１０
〜１３０が好ましく、特に１０〜１２０が好適であるム
ーニー粘度が１０未満のエチレン−プロピレン系共重合
体を使用すれば、成形性は向上するが、衝撃性の改良効
果が低いばかりでなく、成形物のゲートカット時などに
層剥離が発生する場合もあり、トラブルの原因となるこ
とがある。−方、１５０を超えたエチレン−プロピレン
系共重合体を使うならば、混線時の分散が困難になるの
みならず、たとえ均一な組成物が得られたとしても、成
形物の表面にフローマーク、ウェルドラインなどの目立
ちが激しくなり、外観の良好な成形物が得られない。Mooney viscosity (M
L1+4,100℃) is usually 10 to 150, and 10
If an ethylene-propylene copolymer having a Mooney viscosity of less than 10 is used, preferably 130 to 130, particularly 10 to 120, the moldability will improve, but the effect of improving impact strength will be low, and the moldability will be lower. Layer peeling may occur when gate-cutting an object, which may cause trouble. - On the other hand, if an ethylene-propylene copolymer with a molecular weight exceeding 150 is used, not only will it be difficult to disperse the crosstalk, but even if a uniform composition is obtained, flow marks will appear on the surface of the molded product. , weld lines, etc. become more noticeable, making it impossible to obtain a molded product with a good appearance.

なお、該エチレン−プロピレン系共重合体は、通常差動
走査熱量計（Ｄｉｆ’ｆｅｒｅｎｔｉａｌ　Ｓｃａｎｎ
ｉｎｇＣａｌｏｒｉｍｅｔｅｒ、　ＤＳＣ）で測定した
融解ピークが８０℃以上であり、かつＸ線で測定した結
晶化度が５％以上であり、８０〜１２５℃が好ましく、
特に８５〜１２５℃が好適である。前記融解ピークが８
０℃未満では得られる組成物の剛性および引張強度がよ
くない。Incidentally, the ethylene-propylene copolymer is usually measured using a differential scanning calorimeter (Dif'ferential Scann calorimeter).
ingCalorimeter, DSC) has a melting peak of 80°C or higher, and has a crystallinity of 5% or higher as measured by X-rays, preferably 80 to 125°C;
A temperature of 85 to 125°C is particularly suitable. The melting peak is 8
If the temperature is below 0°C, the resulting composition will have poor rigidity and tensile strength.

また、該エチレン−プロピレン系共重合体はＸ線で測定
した結晶化度が３％以上であり、３〜３０％が望ましく
、とりわけ３〜２５％が好適である。Further, the ethylene-propylene copolymer has a crystallinity of 3% or more as measured by X-rays, preferably 3 to 30%, and particularly preferably 3 to 25%.

この結晶化度が３％未満のエチレン−プロピレン系共重
合体を使用すると、剛性および引張強度がよくない。一
方、３０％を超えたものを用いると、耐衝撃性がよくな
い。If an ethylene-propylene copolymer having a crystallinity of less than 3% is used, the rigidity and tensile strength will be poor. On the other hand, if it exceeds 30%, the impact resistance will be poor.

さらに、該エチレン−プロピレン系共重合体はゲルパー
ミェーションクロマトグラフィー（Ｇ　Ｐ　Ｃ）で測定
した分子量分布の指標である重量平均分子ｍ　（Ｍｙ）
／数平均分子ｆｆｉ（Ｍｎ）は４以上であり、４〜８が
好ましい。Ｍｙ／Ｍｎが４未満のエチレン−プロピレン
系共重合体を使用するならば、得られる組成物の加工性
がよくない。Furthermore, the ethylene-propylene copolymer has a weight average molecule m (My), which is an index of molecular weight distribution measured by gel permeation chromatography (GPC).
/Number average molecular ffi (Mn) is 4 or more, preferably 4 to 8. If an ethylene-propylene copolymer having My/Mn of less than 4 is used, the processability of the resulting composition will be poor.

本発明のプロピレン系重合体組成物を製造するには以上
の結晶性プロピレン系重合体、エチレン系共重合体、変
性プロピレン系重合体（１）およびエチレン−プロピレ
ン系共重合体を後記の組成割合で均一に混合することに
よって得ることができるけれども、これらの重合体にさ
らに後記の充填剤を配合させることによって組成物の剛
性をさらに向上することができる。To produce the propylene polymer composition of the present invention, the above-mentioned crystalline propylene polymer, ethylene copolymer, modified propylene polymer (1), and ethylene-propylene copolymer are mixed in the following composition ratios. However, the rigidity of the composition can be further improved by blending these polymers with fillers described below.

（Ｅ）充填剤 本発明において用いられる充填剤は一般に合成樹脂およ
びゴムの分野において広く使われているものである。こ
れらの充填剤のうち、無機充填剤としては、酸素および
水と反応しない無機化合物であり、混練時および成形時
において分解しないものが好んで用いられる。該無機充
填剤としては、アルミニウム、銅、鉄、鉛、ニッケル、
マグネシウム、カルシウム、バリウム、亜鉛、ジルコニ
ウム、モリブデン、ケイ素、アンチモン、チタンなどの
金属の酸化物、その水和物（水酸化物）、硫酸塩、炭酸
塩、ケイ酸塩のごとき化合物、これらの複塩ならびにこ
れらの混合物に大別される。該無機充填剤の代表例は特
願昭５９−８５３５号明細書に記載されている。これら
の無機充填剤のうち、粉末状のものはその径が３０−以
下（好適には１０塵以下）のものが好ましい。また繊維
状のものでは、径が１〜５００虜（好適には１〜３００
ｍ）であり、長さが０．１〜６ｍｍ（好適には０．１〜
５ｍ＋ｓ）のものが望ましい。さらに、平板状のものは
径が３０−以下（好適には１０虜以下）のものが好まし
い。これらの無機充填剤のうち、特に平板状（フレーク
状）のものおよび粉末状のものが好適である。好適な無
機充填剤としては、タルク、マイカ、シリカ、ガラス繊
維、グラファイトなどがあげられる。(E) Filler The filler used in the present invention is generally one widely used in the fields of synthetic resins and rubber. Among these fillers, inorganic compounds that do not react with oxygen and water and do not decompose during kneading and molding are preferably used as inorganic fillers. The inorganic fillers include aluminum, copper, iron, lead, nickel,
Metal oxides such as magnesium, calcium, barium, zinc, zirconium, molybdenum, silicon, antimony, and titanium, as well as their hydrates (hydroxides), sulfates, carbonates, and compounds such as silicates. It is broadly classified into salt and mixtures thereof. Representative examples of the inorganic filler are described in Japanese Patent Application No. 8535/1983. Among these inorganic fillers, those in powder form preferably have a diameter of 30 mm or less (preferably 10 mm or less). For fibrous materials, the diameter is 1 to 500 mm (preferably 1 to 300 mm).
m) and has a length of 0.1 to 6 mm (preferably 0.1 to 6 mm).
5m+s) is desirable. Furthermore, it is preferable that the diameter of the flat plate-like material is 30 mm or less (preferably 10 mm or less). Among these inorganic fillers, those in the form of flat plates (flake) and those in the form of powder are particularly suitable. Suitable inorganic fillers include talc, mica, silica, glass fiber, graphite, and the like.

また、有機充填剤としては、木粉、有機繊維、わら、も
みがら、ビーナツツのからなどがあげられる。Examples of organic fillers include wood flour, organic fibers, straw, rice husks, and peanut shells.

木粉は通常１２メツシユパスのものであり、特に４５メ
ツシユパス以下の平均粒径を有するものが好ましい。な
お、この木粉の木の種類は特に限定されるものではない
。The wood flour is usually of 12 mesh pass, and preferably has an average particle size of 45 mesh pass or less. Note that the type of wood from which this wood powder is made is not particularly limited.

また有機繊維は、羊毛などの動物繊維、綿、ジュート、
バルブなどの植物繊維や一般に使われているビニロン繊
維、ポリエステル繊維、ナイロン繊維、アクリル繊維な
どの合成繊維である。Organic fibers include animal fibers such as wool, cotton, jute,
These include plant fibers such as bulbs, and commonly used synthetic fibers such as vinylon fibers, polyester fibers, nylon fibers, and acrylic fibers.

該有機繊維の長さおよび平均径は最終的に得られるポリ
プロピレン組成物の用途、混合条件などによって異なる
から、−概に規定することができないが、一般的には平
均径の範囲が３〜５００ｔｍ１平均の長さが０．１〜６
ｍｍであるものが適当である。Since the length and average diameter of the organic fibers vary depending on the use of the polypropylene composition finally obtained, mixing conditions, etc., they cannot be generally defined, but generally the average diameter is in the range of 3 to 500 tml. Average length is 0.1-6
A suitable size is mm.

そのほか、わらについては混合性の点から、有機繊維と
同様な平均径および長さを有するように裁断されて使用
される。In addition, straw is used after being cut to have the same average diameter and length as organic fibers from the viewpoint of mixability.

また、もみがら、ビーナツツのからは前記の木粉のよう
に破砕されて用いられる。In addition, rice husks and peanut husks are crushed and used like the wood flour mentioned above.

本発明の組成物を製造するために充填剤（とりわけ、無
機充填剤）を配合する場合、後記の変性プロピレン系重
合体（２）をさらに配合させることによって組成物の剛
性を一層向上させることができる。When blending a filler (particularly an inorganic filler) to produce the composition of the present invention, it is possible to further improve the rigidity of the composition by further blending the modified propylene polymer (2) described below. can.

（Ｐ）　　変性プロピレン系重合体（２）この変性プロ
ピレン系重合体はプロピレン系重合体に「α、β−不飽
和カルボン酸および／またはその無水物」　（以下「カ
ルボン酸系化合物」と云う）ならびに有機過酸化物を処
理させることによって得ることができる。(P) Modified propylene polymer (2) This modified propylene polymer is a propylene polymer containing "α, β-unsaturated carboxylic acid and/or its anhydride" (hereinafter referred to as "carboxylic acid compound"). It can also be obtained by treating organic peroxides.

該変性プロピレン系重合体（２）を製造するために使用
されるプロピレン系重合体および有機過酸化物は前記の
変性プロピレン系重合体（１）を製造するために使った
ものと同種のものを用いることができる。The propylene polymer and organic peroxide used to produce the modified propylene polymer (2) are the same as those used to produce the modified propylene polymer (1). Can be used.

（１）カルボン酸系化合物 本発明の変性プロピレン系重合体（２）を製造するため
に使用されるカルボン酸系化合物はα、β−不飽和カル
ボン酸およびその無水物である。該不飽和カルボン酸系
化合物の炭素数は通常多くとも３０個であり、とりわけ
２５個以下のものが望ましい。該不飽和カルボン酸系化
合物は一塩基性不飽和カルボン酸および二塩基性不飽和
カルボン酸ならびにその無水物に大別される。−塩基性
不飽和カルボン酸の代表例としては、アクリル酸および
メタクリル酸があげられる。また、二塩基性不飽和カル
ボン酸の代表例としては、マレイン酸、フマル酸、イタ
コン酸、シトラコン酸および３．６−エンドメチレン−
１，２，３，６−チトラヒドローシスーフタル酸があげ
られる。また、無水物は該二塩基性不飽和カルボン酸の
無水物であり、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、無
水シトラコン酸および３．６−ニンドメチレンー１．２
．３．６−チトラヒドローシスーフタル酸の無水物があ
げられる。(1) Carboxylic acid compound The carboxylic acid compound used to produce the modified propylene polymer (2) of the present invention is an α,β-unsaturated carboxylic acid and its anhydride. The number of carbon atoms in the unsaturated carboxylic acid compound is usually at most 30, and preferably 25 or less. The unsaturated carboxylic acid compounds are broadly classified into monobasic unsaturated carboxylic acids, dibasic unsaturated carboxylic acids, and anhydrides thereof. - Representative examples of basic unsaturated carboxylic acids include acrylic acid and methacrylic acid. Typical examples of dibasic unsaturated carboxylic acids include maleic acid, fumaric acid, itaconic acid, citraconic acid, and 3,6-endomethylene-
Examples include 1,2,3,6-titrahydrosis-phthalic acid. Further, the anhydride is an anhydride of the dibasic unsaturated carboxylic acid, and includes maleic anhydride, citraconic anhydride, citraconic anhydride, and 3.6-nindomethylene-1.2
．． Examples include 3.6-titrahydrosis-phthalic acid anhydride.

（２）使用割合 該変性オレフィン系重合体（２）を製造するにあたり、
１００重量部のプロピレン系重合体に対するカルボン酸
系化合物の使用割合は０．０１〜１０重量部であり、０
，０２〜１０重量部が好ましく、特に０．０２〜７．０
重量部が好適である。１００重量部のプロピレン系重合
体に対するカルボン酸系化合物の使用割合が０．０１重
量部未満では、剛性の改良効果が不充分である。一方、
１０重量部を超えて使用したとしても、使用量に応じて
剛性の改良効果が認められない。(2) Usage ratio In producing the modified olefin polymer (2),
The usage ratio of the carboxylic acid compound to 100 parts by weight of the propylene polymer is 0.01 to 10 parts by weight, and 0.01 to 10 parts by weight.
,02 to 10 parts by weight are preferred, particularly 0.02 to 7.0 parts by weight.
Parts by weight are preferred. If the ratio of the carboxylic acid compound to 100 parts by weight of the propylene polymer is less than 0.01 parts by weight, the effect of improving rigidity is insufficient. on the other hand,
Even if more than 10 parts by weight is used, no effect of improving rigidity is observed depending on the amount used.

また、有機過酸化物の混合割合は前記の変性プロピレン
系重合体（１）と同じ理由で０．０１−１０重量部であ
り、０．０１〜７．０玉量部が望ましく、とりわけ０．
０２〜５．０重量部が好適である。The mixing ratio of the organic peroxide is 0.01 to 10 parts by weight for the same reason as the modified propylene polymer (1), preferably 0.01 to 7.0 parts by weight, and especially 0.01 to 10 parts by weight.
02 to 5.0 parts by weight is suitable.

（３）変性プロピレン系重合体（２）の製造方法本発明
の変性プロピレン系重合体（２）は、前記の変性プロピ
レン系重合体（１）と同様にプロピレン系重合体、カル
ボン酸系化合物および有機過酸化物を以上の混合割合で
処理（加熱）させることによって製造することができる
。なお、加熱温度は前記の変性プロピレン系重合体（１
）の場合と同様である。(3) Method for producing modified propylene polymer (2) The modified propylene polymer (2) of the present invention is a propylene polymer, a carboxylic acid compound and It can be produced by treating (heating) organic peroxides at the above mixing ratio. In addition, the heating temperature is the same as that of the above-mentioned modified propylene polymer (1
).

なお、充填剤を添加するさいに該変性プロピレン系重合
体（２）を配合する場合、充填剤１００重量部に対して
該変性プロピレン系重合体の割合は通常多くとも１００
重量部であり、１０〜１００重量部が好ましく、さらに
１０〜８０重量部が望ましく１５〜７５重量％が好適で
ある。１００重量部の充填剤に対して１００重量部を超
えて充填剤を配合したとしても、使用量に応じて剛性の
改良効果が認められない。When adding the modified propylene polymer (2) when adding a filler, the ratio of the modified propylene polymer to 100 parts by weight of the filler is usually at most 100 parts by weight.
It is preferably 10 to 100 parts by weight, more preferably 10 to 80 parts by weight, and more preferably 15 to 75 parts by weight. Even if more than 100 parts by weight of filler is added to 100 parts by weight of filler, no effect of improving rigidity will be observed depending on the amount used.

本発明のプロピレン系重合体組成物を製造するには、以
上の結晶性プロピレン系重合体、エチレン系共重合体、
変性プロピレン系重合体（１）およびエチレン−プロピ
レン系共重合体あるいはこれらと充填剤を後記の組成割
合で均一に混合させることによって得ることができるけ
れども、これらにさらに後記のエチレン系重合体を配合
させてもよい。To produce the propylene polymer composition of the present invention, the above crystalline propylene polymer, ethylene copolymer,
Although it can be obtained by uniformly mixing modified propylene polymer (1) and ethylene-propylene copolymer or these and a filler in the composition ratios described below, it is possible to further blend the ethylene polymer described below. You may let them.

（Ｇ）　　エチレン系重合体 本発明において使用されるエチレン系重合体の密度は０
．９００ｇ／ｃＩａ以上であり、０．９００〜０．９７
５ｇ／−のものが好ましく、特に０．９１０〜０．９７
０ｇ／ｃ１１１のものが好適である。(G) Ethylene polymer The density of the ethylene polymer used in the present invention is 0.
．． 900g/cIa or more, 0.900 to 0.97
5g/- is preferable, especially 0.910 to 0.97
0 g/c111 is preferred.

該エチレン系重合体としては、エチレン単独重合体、エ
チレンとα−オレフィンとのランダムまたはブロック共
重合体があげられる。α−オレフィンとしては一般には
炭素数が３〜１２個（好適には、３〜８個）のものが好
ましい。該α−オレフィンの代表例としては、プロピレ
ン、ブテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１および４
−メチルペンテン−１があげられる。このα−オレフィ
ンの共重合割合は、一般には多くとも２０重量％であり
、とりわけ１０重量％以下のものが望ましい。Examples of the ethylene polymer include ethylene homopolymers and random or block copolymers of ethylene and α-olefin. In general, α-olefins having 3 to 12 carbon atoms (preferably 3 to 8 carbon atoms) are preferred. Representative examples of the α-olefins include propylene, butene-1, hexene-1, octene-1 and octene-1.
-Methylpentene-1. The copolymerization ratio of α-olefin is generally at most 20% by weight, and preferably 10% by weight or less.

該エチレン系重合体のＭＦＲ（２）は少なくともｏ、１
ｇ／１０分であり、０．１〜５０　ｇ　／　１０分のも
のが望ましく、とりわけ０．５〜５０ｇ／１０分のもの
が好適である。ＭＦＲ（２）が０．１ｇ／１０分未満の
ものを用いるならば、分散性が悪く、均一の組成物を得
ることが難しく、かりに均一な組成物が得られたとして
も、接着性の改良がわずかであり、形成物の外観がよく
ない。The MFR (2) of the ethylene polymer is at least o, 1
g/10 minutes, preferably 0.1 to 50 g/10 minutes, particularly preferably 0.5 to 50 g/10 minutes. If an MFR (2) of less than 0.1 g/10 minutes is used, the dispersibility will be poor and it will be difficult to obtain a uniform composition, and even if a uniform composition is obtained, it will be difficult to improve the adhesion. The appearance of the formed product is not good.

（Ｈ）組成割合 本発明の組成物において、結晶性プロピレン系重合体、
エチレン系共重合体、変性プロピレン系重合体（１）お
よびエチレン−プロピレン系共重合体からなる高分子物
質（さらにエチレン系重合体を配合する場合では、この
エチレン系重合体も含めて、以下同様）の合計量中に占
める変性プロピレン系重合体（１）の組成割合は５．０
〜４０重量％であり、５．０〜３５重量％が望ましく、
とりわけ５．０〜３０重量％が好適である。変性プロピ
レン系重合体（１）の組成割合が５．０重量％未満では
、密着性の改良効果が乏しい。一方、４０重量％を超え
て配合すれば経済上問題となる。(H) Composition ratio In the composition of the present invention, a crystalline propylene polymer,
A polymeric substance consisting of an ethylene copolymer, a modified propylene polymer (1), and an ethylene-propylene copolymer (if an ethylene polymer is further blended, this ethylene polymer is also included, and the same applies hereinafter) ) The composition ratio of the modified propylene polymer (1) in the total amount is 5.0
-40% by weight, preferably 5.0-35% by weight,
Particularly suitable is 5.0 to 30% by weight. If the composition ratio of the modified propylene polymer (1) is less than 5.0% by weight, the effect of improving adhesion is poor. On the other hand, if the amount exceeds 40% by weight, it will cause economic problems.

また、これらの高分子物質の合計量中に占めるエチレン
系共重合体の組成割合は５．０〜３０重量％であり、５
．０〜２５重量％が好ましく、特に６．０〜２５重量％
が好適である。エチレン系共重合体の組成割合が５．０
重量％未満では、得られる組成物の接着剤との密着性が
よくない。一方、３０重量％を超えるならば、機械的強
度（とりわけ剛性）がよくない。In addition, the composition ratio of the ethylene copolymer in the total amount of these polymeric substances is 5.0 to 30% by weight, and 5.0% to 30% by weight.
．． 0-25% by weight is preferred, especially 6.0-25% by weight
is suitable. Composition ratio of ethylene copolymer is 5.0
If the amount is less than % by weight, the resulting composition will not have good adhesion to the adhesive. On the other hand, if it exceeds 30% by weight, mechanical strength (especially rigidity) is poor.

さらに、これらの高分子物質の合計量中に占めるエチレ
ン−プロピレン系共重合体の組成割合は３．０〜２０重
量％であり、３．０〜１５重二％雪皿まし５未満では、
得られる組成物の耐衝撃性がよくない。一方、２０重量
％を超えるならば、組成物の耐衝撃性は良好であるが、
その他の機械的特性（たとえば、剛性）がよくない。Furthermore, the composition ratio of the ethylene-propylene copolymer in the total amount of these polymeric substances is 3.0 to 20% by weight, and if it is less than 3.0 to 15% by weight,
The resulting composition has poor impact resistance. On the other hand, if it exceeds 20% by weight, the impact resistance of the composition is good, but
Other mechanical properties (eg, stiffness) are poor.

また、エチレン系重合体を配合する場合、高分子物質の
合計量中に占める組成割合は多くとも２０重量％であり
、とりわけ１８重量％以下が望ましい。Further, when an ethylene polymer is blended, the composition ratio in the total amount of polymeric substances is at most 20% by weight, and particularly desirably 18% by weight or less.

高分子物質の合計量中に占めるエチレン系重合体の組成
割合が２０１￥ｌｒ量％を超えるならば、得られる組成
物の接着性が低下する。If the composition ratio of the ethylene polymer in the total amount of polymeric substances exceeds 201 yen lr amount %, the adhesiveness of the resulting composition will decrease.

以上のことから、全高分子物質の合計量中に占める結晶
性プロピレン系重合体の組成割合は少なくとも４０重量
％であり、４５重量％以上が好ましく、特に５０重量％
以上が好適である。結晶性プロピレン系重合体の組成割
合が４０重量％未満では、得られる組成物の機械的強度
がよくない。From the above, the composition ratio of the crystalline propylene polymer in the total amount of all polymeric substances is at least 40% by weight, preferably 45% by weight or more, particularly 50% by weight.
The above is preferable. If the composition ratio of the crystalline propylene polymer is less than 40% by weight, the resulting composition will have poor mechanical strength.

これらの高分子物質中のビニルエステルに由来する七ツ
マー単位および不飽和カルボン酸エステルに由来するモ
ノマー単位は合計量として２．５〜１０重量％である。The total amount of heptad units derived from vinyl esters and monomer units derived from unsaturated carboxylic acid esters in these polymeric substances is 2.5 to 10% by weight.

高分子物質中の酢酸ビニルに由来する単位の割合が２．
５重量％未満では、得られる組成物の密着性がよくない
。一方、１０重量％を超えると、組成物の機械的強度（
とりわけ、剛性）がよくない。The proportion of units derived from vinyl acetate in the polymer substance is 2.
If it is less than 5% by weight, the resulting composition will have poor adhesion. On the other hand, if it exceeds 10% by weight, the mechanical strength of the composition (
In particular, the rigidity is not good.

また、前記高分子物質の合計ｆｆ１１００重量部に対す
る充填剤の組成割合は０．１〜４０重量部であり、０．
５〜４０重量部が望ましく、とりわけ１．０〜３５重量
部が好適である。高分子物質の合計ｆｆｉ　１００重量
部に対して充填剤の組成割合が０．１重量部未満では、
得られる組成物の剛性が低い。一方、４０重量部を超え
て配合すると、成形性が悪いばかりでなく、接着性が低
下し、しかも耐衝撃性がよくない。Further, the composition ratio of the filler to the total ff1100 parts by weight of the polymeric substance is 0.1 to 40 parts by weight, and 0.1 to 40 parts by weight.
It is preferably 5 to 40 parts by weight, particularly preferably 1.0 to 35 parts by weight. If the composition ratio of the filler is less than 0.1 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total ffi of the polymeric substances,
The resulting composition has low rigidity. On the other hand, if it is blended in an amount exceeding 40 parts by weight, not only the moldability is poor but also the adhesiveness is reduced and the impact resistance is poor.

（ハ　組成物の製造 本発明の組成物を製造するには、前記結晶性プロピレン
系重合体、エチレン系共重合体、変性プロピレン系重合
体（１）およびエチレン−プロピレン系共重合体あるい
はこれらの高分子物質と充填剤と変性プロピレン系重合
体（２）および／またはエチレン系重合体を均一に配合
すればよい、このさい、必要に応じて、オレフィン系重
合体に一般に使われている酸素、光または熱に対する安
定剤、難燃化剤、加工性改良剤、滑剤、帯電防止剤およ
び顔料のごとき添加剤を添加してもよいことはもちろん
のことである。(C) Production of Composition In order to produce the composition of the present invention, the crystalline propylene polymer, ethylene copolymer, modified propylene polymer (1) and ethylene-propylene copolymer or any of these may be used. The polymer substance, filler, modified propylene polymer (2) and/or ethylene polymer may be uniformly blended. At this time, if necessary, oxygen, which is commonly used in olefin polymers, It is of course possible to add additives such as light or heat stabilizers, flame retardants, processability improvers, lubricants, antistatic agents and pigments.

該組成物を得るには、タンブラ−、リボンブレンダ−お
よびヘンシェルミキサーのごとき混合機を使ってトライ
ブレンドしてもよく、またバッチ式混練り機（たとえば
、バンバリーミキサ−）または連続式混練り機（たとえ
ば、押出機）を用いて混練りすることができるが、前記
したごとく連続式混合機を使用して連続的に混練りする
こともできる。また、これらの方法を併用する（たとえ
ば、トライブレンドした後、連続的に混練りする）こと
によってさらに均一に混合することもできる。The composition may be triblended using mixers such as tumblers, ribbon blenders, and Henschel mixers, or may be triblended using mixers such as tumblers, ribbon blenders, and Henschel mixers, or batch mixers (e.g., Banbury mixers) or continuous mixers. (for example, an extruder), but it is also possible to knead continuously using a continuous mixer as described above. Further, by using these methods in combination (for example, triblending and then continuously kneading), more uniform mixing can be achieved.

（Ｋ）成形方法 このようにして得られる組成物は通常ペレット状に成形
され、それぞれの熱可塑性樹脂の分野において一般に行
なわれている射出成形法、押出成形法などの成形方法に
よって所望の成形物に製造される。(K) Molding method The composition obtained in this way is usually molded into pellets, and the desired molded product is formed by molding methods such as injection molding and extrusion molding that are commonly used in the respective fields of thermoplastic resins. Manufactured in

前記の組成物を製造するさいに溶融混練する場合でも、
成形する場合でも、使われる重合体の融点よりも高い温
度であるが、熱分解しない温度である。これらのことか
ら、一般には１８０〜２８０℃（好適には、２００〜２
６０℃）で実施される。Even when melt-kneading is performed when producing the above composition,
Even when molding, the temperature is higher than the melting point of the polymer used, but at a temperature that does not cause thermal decomposition. For these reasons, the temperature is generally 180-280°C (preferably 200-280°C).
60°C).

〔作　　用〕[For production]

本発明の組成物において、組成物中に均一に分散した前
記エチレン系共重合体は、接着剤の溶媒により膨潤する
ため、接着剤成分がエチレン系共重合体中に拡散し、相
溶効果を発揮すると考えられる。また、前記変性プロピ
レン系重合体（１）中のグラフトしたヒドロキシル系化
合物がプロピレン系重合体またはその成形物の表面に極
性基に富んだ化学的に活性サイトを与え、かつ接着剤と
の相溶性が向上した結果、ブライマーを使用しなくても
接着性の向上という効果が得られると考えられる。さら
に、変性プロピレン系重合体（２）が組成物中に均一に
分散して充填剤と主成分である結晶性プロピレン系重合
体との界面の相溶性を向上する作用として働く結果、組
成物の剛性を向上さすという効果が得られると考えられ
る。In the composition of the present invention, the ethylene copolymer uniformly dispersed in the composition is swollen by the solvent of the adhesive, so that the adhesive component diffuses into the ethylene copolymer, resulting in a compatibility effect. It is thought that it will be effective. In addition, the grafted hydroxyl compound in the modified propylene polymer (1) provides chemically active sites rich in polar groups on the surface of the propylene polymer or its molded product, and is compatible with adhesives. It is thought that as a result of this improvement, the effect of improved adhesion can be obtained without using a brimer. Furthermore, the modified propylene polymer (2) is uniformly dispersed in the composition and works to improve the compatibility at the interface between the filler and the main component, the crystalline propylene polymer. It is thought that the effect of improving rigidity can be obtained.

〔実施例および比較例〕[Examples and comparative examples]

以下、実施例によって本発明をさらにくわしく説明する
。Hereinafter, the present invention will be explained in more detail with reference to Examples.

なお、実施例および比較例において、曲げ弾性率はＡＳ
ＴＭ　０７９０にしたがって測定し、アイゾツト衝撃強
度はＡＳＴＭ　Ｄ２５Ｂにしたがって測定した。In addition, in the examples and comparative examples, the flexural modulus is AS
Measurements were made according to TM 0790 and Izod impact strength was measured according to ASTM D25B.

また、室温接着性は射出成形によって作成した平板試験
片（厚さ　３ｍ鵬、１４０Ｘ　１４０關、シボ加工品）
にクロロブレン系二液混合タイプ溶剤型接着剤（日立化
成ポリマー社製、商品名ハイボンＸ　Ａ　３２２−１０
）をスプレーし、　１００〜１５０ｇ／イになるように
均一に塗布し、８０℃の温度にて５分間乾燥した後、あ
らかじめ１４０℃にて３分間加熱した塩化ビニル樹脂（
ＰＶＣ）のシート（プロピレン系樹脂のフオームブライ
マーコート品がラミネートしであるもの）のプロピレン
系樹脂のフオーム面と相互に貼り合わせ、加熱プレス機
を使って（平板試験片側を５０℃、ＰｖＣシート側を１
５０℃）圧力が１ｋｇ／ｃ−で３０秒間圧着した。つい
で、恒温室（温度２３℃、相対湿度６５％）中で４８時
間放置した。得られた試験片を２５ｍ＋ｗ幅に切断し、
試験片の樹脂部よりＰｖＣシートを強制的に剥離させた
後、残りの密着部を引張試験機を用いて２００　ｍｍ７
分の速度でＰｖＣシートに対して逆方向（１８０度）に
引張り、剥離強度を測定することによって求めた。さら
に、耐熱接着性は前記のようにして圧着によって得られ
た試験片を８０℃に調整した恒温室に３００時間放置し
、８０℃の温度において前記と同様に引張り、剥離強度
を測定することによって求めた。In addition, room temperature adhesion was measured using a flat plate test piece made by injection molding (3 m thick, 140 x 140 mm, textured product).
A chloroprene-based two-component solvent-based adhesive (manufactured by Hitachi Chemical Polymer Co., Ltd., trade name: Hybon X A 322-10)
) was applied uniformly at a rate of 100 to 150 g/day, dried at a temperature of 80°C for 5 minutes, and then coated with vinyl chloride resin (previously heated at 140°C for 3 minutes).
PVC) sheets (laminated with propylene resin foam primer coated products) are laminated to the propylene resin foam side, and using a hot press (flat plate test, one side is heated at 50℃, the PvC sheet side 1
(50°C) pressure was 1 kg/c- for 30 seconds. Then, it was left in a constant temperature room (temperature 23°C, relative humidity 65%) for 48 hours. The obtained test piece was cut into a width of 25 m + w,
After forcibly peeling off the PvC sheet from the resin part of the test piece, the remaining adhesion part was tested using a tensile tester to a length of 200 mm7.
The peel strength was determined by pulling the PvC sheet in the opposite direction (180 degrees) at a speed of 10 minutes. Furthermore, heat-resistant adhesion was determined by leaving the test piece obtained by pressure bonding as described above in a constant temperature room adjusted to 80°C for 300 hours, and measuring the tensile and peel strength in the same manner as above at a temperature of 80°C. I asked for it.

なお、実施例および比較例において使った結晶性プロピ
レン系重合体、エチレン系共重合体、変性プロピレン系
重合体（１）、変性プロピレン系重合体（２）、充填剤
、エチレン系重合体およびエチレン−プロピレン系共重
合体の物性および製造方法を下記に示す。In addition, the crystalline propylene polymer, ethylene copolymer, modified propylene polymer (1), modified propylene polymer (2), filler, ethylene polymer, and ethylene used in the Examples and Comparative Examples -The physical properties and manufacturing method of the propylene copolymer are shown below.

〔（Ａ）結晶性プロピレン系重合体〕[(A) Crystalline propylene polymer]

結晶性ブ台ピレン系重合体として、Ｍ　Ｆ　Ｒ（１）が
１０ｓｒ／１０分であり、かつエチレンの共重合割合が
１５重量％であるエチレン−プロピレンブロック共重合
体（以下ｒＰＰ（Ａ）Ｊと云う）　、ＭＦＲ（１）が８
．０　ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体（以下ｒ
ＰＰ（Ｂ）Ｊと云う）およびＭ　Ｆ　Ｒ（１）が１２ｇ
／１０分であり、かつエチレンの共重合割合が２．０重
量％であるエチレン−プロピレンランダム共重合体（以
下ｒＰＰ（Ｃ）Ｊと云う）を使った。As a crystalline butypyrene-based polymer, an ethylene-propylene block copolymer (hereinafter referred to as rPP (A) ), MFR(1) is 8
．． Propylene homopolymer (hereinafter referred to as r
PP (B) J) and M F R (1) are 12 g
/10 minutes and an ethylene-propylene random copolymer (hereinafter referred to as rPP(C)J) having an ethylene copolymerization ratio of 2.0% by weight was used.

〔（Ｂ）エチレン系共重合体〕[(B) Ethylene copolymer]

また、エチレン系共重合体として、Ｍ　Ｆ　Ｒ＜２）が
３０ｇ／１０分であり、かつ酢酸ビニルの共重合割合が
３３重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（以下
ｒＥＶＡ（ａ）Ｊと云う）　、ＭＦＲ（２）が２１ｇ／
１０分であり、かつ酢酸ビニルの共重合割合が２０重量
％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（以下ｒＥＶＡ
（ｂ）Ｊと云う）およびＭ　Ｆ　Ｒ（２）が７．２ｇ／
１０分であり、かつ酢酸ビニルの共重合割合が４重量％
であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（以下ｒＥＶＡ（
ｃ）Ｊと云う）　、ＭＦＲ（２）が４５ｇ／１０分であ
り、かつメチルメタクリレートの共重合割合が３５重量
％であるエチレン−メタクリレート共重合体（以下「Ｅ
ＭＭＡＪと云う）およびＭ　Ｆ　Ｒ（２）が２０．／１
０分であり、かつエチルアクリレートの共重合割合が２
０ｆｌＩ量％であるエチレン−エチルアクリレート共重
合体（以下「ＥＥＡＪと云う）を用いた。In addition, as an ethylene copolymer, an ethylene-vinyl acetate copolymer (hereinafter referred to as rEVA (a) J ), MFR (2) is 21g/
Ethylene-vinyl acetate copolymer (hereinafter referred to as rEVA) in which the copolymerization ratio of vinyl acetate is 20% by weight
(b) J) and M F R (2) are 7.2 g/
10 minutes, and the copolymerization ratio of vinyl acetate is 4% by weight.
is an ethylene-vinyl acetate copolymer (hereinafter referred to as rEVA).
c) Ethylene-methacrylate copolymer (hereinafter referred to as "E
MMAJ) and M F R (2) are 20. /1
0 minutes, and the copolymerization ratio of ethyl acrylate is 2
An ethylene-ethyl acrylate copolymer (hereinafter referred to as "EEAJ") having a content of 0flI was used.

〔（Ｃ）変性プロピレン系重合体（１）〕さらに、変性
プロピレン系重合体（１）として、Ｍ　Ｆ　Ｒ（１）が
０．０５ｇ／１０分であり、かつエチレンの共重合割合
が１８重量％であるエチレン−プロピレンブロック共重
合体１００重量部に４．０重量部の２−ヒドロキシエチ
ルアクリレートおよび１．ｏｉ量部の２，２′−ビス（
第３級−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンをあ
らかじめヘンシェルミキサーを使って５分間トライブレ
ンドを行なった。得られた混合物をベント付押出機（径
　４０ｍｍ、シリンダー温度　１６０〜２００℃）を用
いて混練しながらベレットを製造したもの（以下「変性
ＰＰ（Ｉ）」と云う）を使用した。[(C) Modified propylene polymer (1)] Furthermore, the modified propylene polymer (1) has a M F R (1) of 0.05 g/10 min and an ethylene copolymerization ratio of 18 wt. % of 2-hydroxyethyl acrylate and 1.0 parts by weight of 100 parts by weight of ethylene-propylene block copolymer. oi parts of 2,2'-bis(
Tri-blending of tertiary-butylperoxyisopropyl)benzene was performed in advance for 5 minutes using a Henschel mixer. The obtained mixture was kneaded using a vented extruder (diameter: 40 mm, cylinder temperature: 160 to 200°C) to produce pellets (hereinafter referred to as "modified PP(I)"), which were then used.

〔（Ｄ）エチレン−プロピレン系共重合体〕また、エチ
レン−プロピレン系共重合体として、プロピレンの共重
合割合が２２重量％であり、ムーニー粘度（ＭＬ　　　
、１００℃）が９５であり、か■＋４ つＭ　Ｆ　Ｒ（１）が０．０８ｇ／１０分であるエチレ
ン−プロピレン共重合体（融点　１１５℃、結晶化度２
０％、　Ｍｙ　／Ｍｎ　　５．０．以下「ゴム（１）」
と云う）、プロピレンの共重合割合が３７重量％であり
、ムーニー粘度（ＭＬ　　　、１００℃）が４１であり
、かつＭ　Ｆ　Ｒ（１）が１．０ＦＣ／ｌｏ分であるエ
チレン−プロピレン共重合体（融点　１０５℃、結晶化
度７．５％、　Ｍｙ　／］ｌＪｎ　　４．８．以下「ゴ
ム（２）」と云う）およびプロピレンの共重合割合が２
４重量％であり、ムーニー粘度（ＭＬ　　　、１００℃
）が１２であ１＋４ す、かつＭ　Ｆ　Ｒ（１）が４．５ｇ／１０分であるエ
チレン−プロピレン共重合体（融点　１１０℃、結晶化
度　２１％、　Ｍｙ　／Ｍｎ　　５．８．以下「ゴム（
３）Ｊと云う）を用いた。[(D) Ethylene-propylene copolymer] In addition, as an ethylene-propylene copolymer, the copolymerization ratio of propylene is 22% by weight, and the Mooney viscosity (ML
, 100°C) is 95, and an ethylene-propylene copolymer (melting point 115°C, crystallinity 2
0%, My/Mn 5.0. "Rubber (1)" below
), the copolymerization ratio of propylene is 37% by weight, the Mooney viscosity (ML, 100°C) is 41, and MFR(1) is 1.0FC/lomin. Coalescence (melting point 105°C, crystallinity 7.5%, My/]lJn 4.8.hereinafter referred to as "rubber (2)") and propylene copolymerization ratio of 2
4% by weight, Mooney viscosity (ML, 100°C
) is 12 and 1+4, and M F R (1) is 4.5 g/10 min (melting point 110 ° C., crystallinity 21%, My /Mn 5.8. or less. Rubber (
3) J) was used.

〔（Ｅ）エチレン系重合体〕[(E) Ethylene polymer]

さらに、Ｍ　Ｆ　Ｒ（２）が１．Ｑ　７７１０分であり
、かつ密度が０．９５０ｒ／−である高密度ポリエチレ
ン（以下ｒＰＥ（１）Ｊと云う）、ＭＦＲ（２）が７．
１ｇ／１０分であり、かつ密度が０．９２０ｒ／−であ
るエチレンとブテン−１との直鎖状共重合体（ブテン〜
１の共重合割合８．２重量％、以下ｒＰＥ（２）と云う
）およびＭ　Ｆ　Ｒ（２）が３．０ｇ／１０分であり、
かつ密度が０．９２０ｒ／−である高圧法低密度ポリエ
チレン（以下ｒ　Ｐ　Ｅ　（３）と云う）を使った。Furthermore, M F R (2) is 1. Q High-density polyethylene (hereinafter referred to as rPE(1)J) with a temperature of 7710 minutes and a density of 0.950r/-, and an MFR(2) of 7.
A linear copolymer of ethylene and butene-1 (butene ~
The copolymerization ratio of 1 is 8.2% by weight, hereinafter referred to as rPE(2)) and MFR(2) is 3.0g/10 minutes,
High-pressure low-density polyethylene (hereinafter referred to as r PE (3)) having a density of 0.920 r/- was used.

〔（Ｆ）変性プロピレン系重合体（２）〕また、変性プ
ロピレン系重合体（２）として、Ｍ　Ｆ　Ｒ（１）が０
．８ｇ／１０分のプロピレン単独重合体１００重量部に
０．７０重量部の無水マレイン酸および０．４重量部の
ベンゾイルパーオキサイドをあらかじめヘンシェルミキ
サーを用いて５分間トライブレンドを行なった。得られ
た混合物を押出機（径　４０＋ｗｍｓシリンダー温度　
１８０〜２３０℃）を使用して混練しながらベレットを
製造したもの（以下「変性ＰＰ（■）と云う）を使用し
た。[(F) Modified propylene polymer (2)] Also, as the modified propylene polymer (2), M F R (1) is 0
．． 0.70 parts by weight of maleic anhydride and 0.4 parts by weight of benzoyl peroxide were triblended in advance for 5 minutes using a Henschel mixer to 100 parts by weight of a propylene homopolymer of 8 g/10 minutes. The resulting mixture was transferred to an extruder (diameter 40+wms cylinder temperature
180 to 230[deg.] C.) to produce pellets while kneading (hereinafter referred to as "modified PP (■)").

〔（Ｅ）充填剤〕[(E) Filler]

さらに、充填剤として、平均粒径が２．Ｄｕｎであり、
かつアスペクト比が５．５であるタルク、平均粒径が７
．０μｓであり、かつアスペクト比が３０であるマイカ
、木粉（４５メツシユパス）およびジュート（平均半径
　２０趨、平均繊維長　３龍）を使った。Furthermore, as a filler, the average particle size is 2. Dun,
Talc with an aspect ratio of 5.5 and an average particle size of 7
．． Mica, wood flour (45 mesh passes), and jute (average radius 20 threads, average fiber length 3 dragons) were used.

実施例１〜１２、比較例１〜１０ 第１表にそれぞれの配合量および種類が示されている結
晶性プロピレン系重合体（以下ｒＰ　ＰＪと云う）、エ
チレン系共重合体（以下「エチレン系共重合体」と云う
）、エチレン系重合体（以下ｒＰＥｌと云う）、エチレ
ン−プロピレン系共重合体（以下「ゴム」と云う）およ
び充填剤ならびに第１表に配合量が示されている変性プ
ロピレン系重合体（１）（変性ＰＰ（Ｉ））および変性
プロピレン系重合体（２）（変性ＰＰ（Ｉｆ））をスー
パーミキサーを使って５分間混合した。得られた各混合
物をベント付二軸押出機（シリンダー温度１８（１〜２
００℃、径　３０ｆｆＩ１１）を用いて混練させながら
ベレット（組成物）を製造した。各ペレットを５オンス
の射出成形機を使用して平板ならびに曲げ弾性率測定用
試片およびアイゾツト衝撃強度測定用試片を製造した。Examples 1 to 12, Comparative Examples 1 to 10 Crystalline propylene polymers (hereinafter referred to as rP PJ) and ethylene copolymers (hereinafter referred to as ethylene copolymers) whose blending amounts and types are shown in Table 1 copolymer), ethylene polymer (hereinafter referred to as rPEI), ethylene-propylene copolymer (hereinafter referred to as ``rubber''), filler, and modified resins whose blending amounts are shown in Table 1. Propylene polymer (1) (modified PP (I)) and modified propylene polymer (2) (modified PP (If)) were mixed for 5 minutes using a super mixer. Each of the obtained mixtures was transferred to a vented twin-screw extruder (cylinder temperature 18 (1 to 2
A pellet (composition) was produced while kneading at 00° C. and a diameter of 30ffI11). Each pellet was used in a 5-ounce injection molding machine to produce flat plates, specimens for measuring flexural modulus, and specimens for measuring Izod impact strength.

得られた各試片のアイゾツト衝撃強度（測定温度２３℃
）および曲げ弾性率の測定ならびに室温接着性および耐
熱接着性の測定を行なった。それらの結果を第２表に示
す。Izod impact strength of each specimen obtained (measurement temperature 23℃
) and flexural modulus, as well as room temperature adhesion and heat resistant adhesion. The results are shown in Table 2.

第２表の“室温接着性”および“耐熱接着性”の欄にお
いて、「材質破壊」とは、プロピレン系樹脂のフオーム
が破壊したことを意味する。In the columns of "Room Temperature Adhesion" and "Heat Resistant Adhesion" in Table 2, "material destruction" means that the foam of the propylene resin was destroyed.

（以下余白） 第　　　２　　　表　（その１） １）　ｋｇ／２！ｍ、　　　２）　）ｃｇ　・ｃＱＩ／
ｃｍ第　　　２　　　表　（その２） １）　ｋｇ／２５ｍｍ ２）　ｋｇ　φａｎ／ｃｍ ３）破壊せず 〔発明の効果〕 本発明のプロピレン系重合体組成物は下記のごとき効果
（特徴）を発揮する。(Left below) Table 2 (Part 1) 1) kg/2! m, 2) )cg ・cQI/
cm Table 2 (Part 2) 1) kg/25mm 2) kg φan/cm 3) No destruction [Effects of the Invention] The propylene polymer composition of the present invention exhibits the following effects (characteristics).

（１）剛性（曲げ弾性率）および耐衝撃性のごとき機械
的強度がすぐれている。(1) Excellent mechanical strength such as rigidity (flexural modulus) and impact resistance.

（２１）加工性および成形性が良好である。(21) Good workability and moldability.

■成形品の外観がすぐれている。■The appearance of the molded product is excellent.

に）接着剤との接着性が良好であり、接着面の前処理（
ブライマー塗布、プラズマ処理、コロナ放電処理、紫外
線照射）工程を省略することができるのみならず、接着
トラブルを減少させることが期待され、かつ熱老化後の
接着性がすぐれている。) has good adhesion with the adhesive, and pre-treatment of the adhesive surface (
Not only can it omit the steps (brimer coating, plasma treatment, corona discharge treatment, ultraviolet irradiation), it is expected to reduce adhesion problems, and it has excellent adhesion after heat aging.

本発明のプロピレン系重合体組成物は以上のごとき効果
を発揮するために多方面にわたって利用することができ
る。その代表例として、ドアライナー、インストルメン
トパネル、各種ライニングのごとき自動車部品があげら
れる。The propylene polymer composition of the present invention can be used in a wide variety of ways in order to exhibit the above-mentioned effects. Typical examples include automobile parts such as door liners, instrument panels, and various linings.

Claims (1)

【特許請求の範囲】 （Ａ）メルトフローインデックスが０．０１〜１００ｇ
／１０分である結晶プロピレン系重合体、 （Ｂ）ビニルエステルおよび／または不飽和カルボン酸
エステルの共重合割合がそれらの合計量として５．０〜
５０重量％であるエチレンとビニルエステルおよび／ま
たは不飽和カルボン酸エステルとの共重合体、 （Ｃ）（１）プロピレン系重合体１００重量部に（２）
分子中に少なくとも一個の不飽和結合を有し、かつヒド
ロキシル基を含有する有機化合物０．０１〜１０重量部 および （３）有機過酸化物０．０１〜１０重量部 を処理させることによって得られる変性プロピレン系重
合体、 ならびに （Ｄ）プロピレンの含有量が１５〜４０重量％であり、
かつメルトフローインデックスが０．０１〜１０ｇ／１
０分であり、差動走査熱量計で測定した融解ピークが８
０℃以上であり、Ｘ線で測定した結晶化度が３％以上で
あり、しかもゲルパーミェーションクロマトグラフィー
で測定した分子量分布の指標である重量平均分子量／数
平均分子量が４以上であるエチレン−プロピレン系共重
合体 あるいはこれらと （Ｅ）充填剤 とからなる組成物であり、結晶性プロピレン系重合体、
エチレンとビニルエステルおよび／または不飽和カルボ
ン酸エステルとの共重合体、変性プロピレン系重合体な
らびにエチレン−プロピレン系共重合体からなる高分子
物質の合計量中に占める組成割合は、変性プロピレン系
重合体が５．０〜４０重量％であり、エチレンとビニル
エステルおよび／または不飽和カルボン酸エステルとの
共重合体が５．０〜３０重量％であり、かつエチレン−
プロピレン系共重合体が３．０〜２０重量％であり、し
かもこれらの高分子物質中のビニルエステルに由来する
モノマー単位および不飽和カルボン酸エステルに由来す
るモノマー単位は合計量として２．５〜１０重量％であ
り、これらの高分子物質の合計量１００重量部に対する
充填剤の組成割合は多くとも４０重量部であるプロピレ
ン系重合体組成物。[Claims] (A) Melt flow index is 0.01 to 100g
/10 minutes, the copolymerization ratio of (B) vinyl ester and/or unsaturated carboxylic acid ester is 5.0 to 5.0 as the total amount thereof.
50% by weight of a copolymer of ethylene with a vinyl ester and/or an unsaturated carboxylic acid ester, (C) (1) 100 parts by weight of a propylene polymer (2)
Obtained by treating 0.01 to 10 parts by weight of an organic compound having at least one unsaturated bond in the molecule and containing a hydroxyl group and (3) 0.01 to 10 parts by weight of an organic peroxide. The content of the modified propylene polymer and (D) propylene is 15 to 40% by weight,
and melt flow index is 0.01 to 10g/1
0 min, and the melting peak measured by differential scanning calorimeter was 8 min.
The temperature is 0°C or higher, the degree of crystallinity measured by X-ray is 3% or more, and the weight average molecular weight/number average molecular weight, which is an index of molecular weight distribution measured by gel permeation chromatography, is 4 or more. A composition consisting of an ethylene-propylene copolymer or a filler (E) and a crystalline propylene copolymer,
The composition ratio in the total amount of polymer substances consisting of copolymers of ethylene and vinyl esters and/or unsaturated carboxylic acid esters, modified propylene polymers, and ethylene-propylene copolymers is The amount of copolymerization is 5.0 to 40% by weight, the amount of copolymer of ethylene and vinyl ester and/or unsaturated carboxylic acid ester is 5.0 to 30% by weight, and ethylene-
The propylene copolymer is 3.0 to 20% by weight, and the total amount of monomer units derived from vinyl esters and monomer units derived from unsaturated carboxylic acid esters in these polymer substances is 2.5 to 20% by weight. 10% by weight of the filler, and the composition ratio of the filler is at most 40 parts by weight based on 100 parts by weight of the total amount of these polymeric substances.