JP7504102B2 - Sims質量スペクトルデータを分析するための方法及びデバイス - Google Patents
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Description
a)データ処理手段を使用して、前記質量スペクトルデータにおけるピークを検出し、検出されたピークごとに対応する質量を第1のメモリ要素に記憶するステップ;
b)データ処理手段を使用して、検出された各ピークを、対応する質量を有するイオン種及び/又はクラスタイオンと関連づけ、質量とイオン種/クラスタイオンとの間の対応は、第2のメモリ要素に事前記録されており、結果を第3のメモリ要素に記憶するステップ
を含む。
各ピークの関連づけステップが、増加する質量の順に行われ、前記関連づけステップが、複数のクラスタイオンに対応する所与の質量でのピークについて、前記ピークをそれらクラスタイオンのうちの選択と関連づけるステップを含み、より小さい質量でのピークと関連づけられている構成イオンを含むクラスタイオンが選択される。
- 2つ以上のイオン及び/又はクラスタイオンと関連づけられているピークを決定するステップ;
- 決定されるピークごとに、前記ピークにおける前記イオン及び/又はクラスタイオンの寄与を識別するために、対応する質量スペクトルデータをデコンボリューションするステップ、
および、結果を前記第3のメモリ要素に記憶するステップ、
をさらに含み得る。
- 少なくとも第1の質量での第1のピーク及び第2の質量での第2のピークを含む、質量スペクトルデータの少なくとも一部を決定するステップであって、第2の質量と第1の質量との差が、質量スペクトルデータの分解能で分解され得る最小の質量差よりも小さい、ステップ;
- 前記質量スペクトルデータ中の、前記第1及び第2のピークと関連づけられるイオン及び/又はクラスタイオンの寄与を識別するために、対応する質量スペクトルデータをデコンボリューションするステップ
を含み得る。
ここで、pi,jは、単原子又はクラスタイオンjのイオン化確率であり、
ni,jは、2次単原子又はクラスタイオンjの種iの原子数であり、
si,jは、jの単原子又はクラスタイオンの強度であり、
jについての総和は、化学種iを含む単原子又はクラスタイオンだけを含み、
kについての総和は、質量スペクトルに存在するすべての化学元素にわたり、lについての総和は、元素kを含むすべての単原子又はクラスタイオンを含み、
qkは、元素kを含む単原子又はクラスタイオンの数であり;
- イオン化確率pi,jは、負の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって:
ここで、piは、単原子又はクラスタイオンiのイオン化確率であり、p0は9.5×10-7に等しい定数であり、
χi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陰性度であり、
EAi,SIMSは、実験的に得られた電子親和力であり、χCSは、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電子親和力であり、
- イオン化確率pi,jは、正の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって:
ここで、p0は9.5×10-7に等しい定数であり、εΨ,Iは特性エネルギーであり、
Ψi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陽性度であり、
Ii,SIMSは、イオン化エネルギーであり、Ψ0は、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電気陽性度である。
ここで、Vは、単原子又はクラスタイオンiの検出中にスパッタされた材料の体積であり、
pi,jは、単原子又はクラスタイオンjのイオン化確率であり、
ni,jは、2次単原子又はクラスタイオンjの種iの原子数であり、
si,jは、jの単原子又はクラスタイオンの強度であり、
jについての総和は、化学種iを含む単原子又はクラスタイオンだけを含み、
kについての総和は、質量スペクトルに存在するすべての化学元素にわたり、lについての総和は、元素kを含むすべての単原子又はクラスタイオンを含み、
qkは、元素kを含む単原子又はクラスタイオンの数であり、
- イオン化確率pi,jは、負の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって:
ここで、piは、単原子又はクラスタイオンiのイオン化確率であり、p0は9.5×10-7に等しい定数であり、
χi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陰性度であり、
EAi,SIMSは、実験的に得られた電子親和力であり、χCSは、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電子親和力であり、
- イオン化確率pi,jは、正の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって:
ここで、p0は9.5×10-7に等しい定数であり、εΨ,Iは特性エネルギーであり、
Ψi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陽性度であり、
Ii,SIMSは、イオン化エネルギーであり、Ψ0は、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電気陽性度である。
- 前記メモリ要素に予め提供された前記質量スペクトルデータにおけるピークを検出し、検出されたピークごとに対応する質量をメモリ要素に記憶し;
- 検出された各ピークを、対応する質量を有するイオン種及び/又はクラスタイオンと関連づけ、質量とイオン種/クラスタイオンとの間の対応は、メモリ要素に事前記録されており、結果をメモリ要素に記憶する;
ように構成されており、
各ピークの関連づけステップは、増加する質量の順に行われ、前記関連づけステップでは、複数のクラスタイオンに対応する所与の質量でのピークが、それらクラスタイオンのうちの選択と関連づけられ、選択は、より小さい質量でのピークの、それらクラスタイオンの構成イオンの少なくとも一部との以前の関連づけに依存する。
SIMSでの定量化の難しさは、主に2つのプロセスに起源がある:サンプルからの優先スパッタリング、及び2次イオンのイオン化確率の変化。2次イオンのイオン化確率の変化は、サンプル組成のばらつき又は優先スパッタリングによって引き起こされる表面組成の変動によって引き起こされ得る。優先スパッタリングは、様々なサンプル種の質量及び1次イオンの質量の違いに依存する。「Surface modifications due to preferential sputtering;1982年;Vol.13、80-93頁」において、Taglauerは、いくつかの酸素と炭素を含むサンプルの表面組成の変化について研究した。優先スパッタリングは、Ar+よりも軽いHe+の場合、及び化学元素が原子の質量に大きな差を有する標的の場合に、より顕著になる。Ar+及びXe+イオンを含むいくつかの合金の照射に関して、同様の傾向が観察される、Holloway等、「Journal of Vacuum Science & Technology、1982年、444-448頁」を参照されたい。効果はやはり、より大きい衝撃エネルギーよりもより小さい衝撃エネルギーで、一層顕著である。より大きい衝撃エネルギーの場合、表面偏析が重要な役割を果たすことも期待される。ただし、これらだけがパラメータではない。表面結合エネルギーは、サンプル種が同様の質量を有し、衝撃エネルギーがより大きい場合により重要となり、Sigmundのスパッタリング理論との定性的な一致につながる、「Malherbe等、Preferential sputtering of oxides:A comparison of model predictions with experimental data;North-Holland、1986年;Vol.27、355-365頁」を参照されたい。この状況では、定常状態条件での表面組成は:
ここで、
ここで、Iiは、iの2次イオン強度であり、Imは、マトリックス元素mの強度である。RSF係数は、知られている濃度、及び関心があるサンプルの1つに類似した元素iの濃度のサンプルを測定することによって決定され得る。所与のサンプルについて、この方法は、iの濃度があまり変化せず、したがってRSF係数が一定であるときに成功する。用途の例は、アルミニウム中の窒素の定量化(Hofmeister等、Materials Science and Engineering:A、412-417頁)又は半導体のサンプル(Zalm,P.C.、Reports on Progress in Physics、1995年、1321-1374頁)である。この方法が高い精度を提供する場合でも、分析されるべきサンプルと同様の組成の基準サンプルを有している必要があることが、特に未知の組成のサンプルが分析される必要がある場合、苦痛になる。加えて、同じ日に分析される必要のある基準サンプルの使用が、方法を、時間のかかるものにしている。
ここで、pi,jは、単原子又はクラスタイオンjのイオン化確率であり、
ni,jは、2次単原子又はクラスタイオンjの種iの原子数であり、
si,jは、jの単原子又はクラスタイオンの強度であり、
jについての総和は、化学種iを含む単原子又はクラスタイオンだけを含み、
kについての総和は、質量スペクトルに存在するすべての化学元素にわたり、lについての総和は、元素kを含むすべての単原子又はクラスタイオンを含み、
qkは、元素kを含む単原子又はクラスタイオンの数であり;
- イオン化確率pi,jは、負の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって:
ここで、
χi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陰性度であり、
EAi,SIMSは、実験的に得られた電子親和力であり、χCSは、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電子親和力であり、
- イオン化確率pi,jは、正の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって計算され:
Ψi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陽性度であり、
Ii,SIMSは、イオン化エネルギーであり、Ψ0は、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電気陽性度である。
ここで、Vは、単原子又はクラスタイオンiの検出中にスパッタされた材料の体積であり、
pi,jは、単原子又はクラスタイオンjのイオン化確率であり、
ni,jは、2次単原子又はクラスタイオンjの種iの原子数であり、
si,jは、jの単原子又はクラスタイオンの強度であり、
jについての総和は、化学種iを含む単原子又はクラスタイオンだけを含み、
kについての総和は、質量スペクトルに存在するすべての化学元素にわたり、lについての総和は、元素kを含むすべての単原子又はクラスタイオンを含み
qkは、元素kを含む単原子又はクラスタイオンの数であり;
- イオン化確率pi,jは、負の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって:
ここで、
χi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陰性度であり、
EAi,SIMSは、実験的に得られた電子親和力であり、χCSは、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電子親和力であり、
- イオン化確率pi,jは、正の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって:
ここで、p0は9.5×10-7に等しい定数であり、εΨ,Iは特性エネルギーであり、
Ψi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陽性度であり、
Ii,SIMSは、イオン化エネルギーであり、Ψ0は、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電気陽性度である。
Claims (17)
- ある範囲の質量についての、所与の質量分解能での、それぞれの2次イオンカウントを表す、2次イオン質量スペクトルデータを分析するための方法であって、前記質量スペクトルデータは、サンプルの少なくとも1つのボクセルの2次イオン質量分析、SIMS、によって得られたものであり、方法は、
a)データ処理手段を使用して、前記質量スペクトルデータにおけるピークを検出し、検出されたピークごとに対応する質量を第1のメモリ要素に記憶するステップ、
b)データ処理手段を使用して、第2のメモリ要素に事前記録された質量とイオン種/クラスタイオンとの間の対応に基づいて、検出された各ピークを、対応する質量を有するイオン種及び/又はクラスタイオンと関連づけ、関連づけられた結果を第3のメモリ要素に記憶するステップ
を含み、
各ピークの関連づけステップが、増加する質量の順に行われ、前記関連づけステップが、複数のクラスタイオンに対応する所与の質量でのピークについて、前記ピークを複数のクラスタイオンの部分集合と関連づけるステップを含み、部分集合がより小さい質量でのピークと関連づけられている構成イオンを含むクラスタイオンを含む、方法。 - - 2つ以上のイオン及び/又はクラスタイオンと関連づけられているピークを決定するステップ、
- 決定されるピークごとに、前記ピークにおける前記イオン及び/又はクラスタイオンの寄与を識別するために、対応する質量スペクトルデータをデコンボリューションするステップ、
および、デコンボリューションされた質量スペクトルデータを前記第3のメモリ要素に記憶するステップ
をさらに含む、請求項1に記載の方法。 - - 少なくとも第1の質量での第1のピーク及び第2の質量での第2のピークを含む、質量スペクトルデータの少なくとも一部を決定するステップであって、第2の質量と第1の質量との差が、質量スペクトルデータの分解能で分解され得る最小の質量差よりも小さい、ステップ、
- 前記質量スペクトルデータ中の、前記第1及び第2のピークと関連づけられるイオン及び/又はクラスタイオンの寄与を識別するために、対応する質量スペクトルデータをデコンボリューションするステップ
をさらに含む、請求項1又は2に記載の方法。 - 前記デコンボリューションするステップが、ガウス関数のセットを検出されたピークの形にフィットさせる最適化問題を解くステップを含み、各ガウス関数は、ピークが検出された質量の中心に合わせられ、各ガウス関数が、前記ピークと関連づけられているイオン種/クラスタイオンを表している、請求項2又は3に記載の方法。
- 前記データ処理手段を使用して、前記質量スペクトルデータにおける検出されたピークと関連づけられている、単原子及び/又はクラスタイオンとして検出されたそれぞれの種iの濃度ciを、相対的定量化する後続のステップをさらに含み、
ここで、pi,jは、単原子又はクラスタイオンjのイオン化確率であり、
ni,jは、2次単原子又はクラスタイオンjの種iの原子数であり、
si,jは、jの単原子又はクラスタイオンの強度であり、
jについての総和が、化学種iを含む単原子イオン又はクラスタイオンだけを含み、
kについての総和が、質量スペクトルに存在するすべての化学元素にわたり、lについての総和が、元素kを含むすべての単原子又はクラスタイオンを含み、
qkは、元素kを含む単原子又はクラスタイオンの数であり、
- イオン化確率pi,jが、負の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって、
ここで、piは、単原子又はクラスタイオンiのイオン化確率であり、p0は、9.5×10-7に等しい定数であり、
χi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陰性度であり、
EAi,SIMSは、実験的に得られた電子親和力であり、
χCSは、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電子親和力であり、
- イオン化確率pi,jが、正の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって、
ここで、p0は、9.5×10-7に等しい定数であり、εΨ,Iは、特性エネルギーであり、
Ψi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陽性度であり、
Ii,SIMSは、イオン化エネルギーであり、Ψ0は、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電気陽性度である、請求項1から4のいずれか一項に記載の方法。 - 前記データ処理手段を使用して、前記質量スペクトルデータにおける検出されたピークと関連づけられている、単原子イオン及び/又はクラスタイオンとして検出されたそれぞれの種iの濃度ciを、絶対的定量化する後続のステップをさらに含み、
ここで、Vは、単原子又はクラスタイオンiの検出中にスパッタされた材料の体積であり、
pi,jは、単原子又はクラスタイオンjのイオン化確率であり、
ni,jは、2次単原子又はクラスタイオンjの種iの原子数であり、
si,jは、jの単原子又はクラスタイオンの強度であり、
jについての総和が、化学種iを含む単原子又はクラスタイオンだけを含み、
- イオン化確率pi,jが、負の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって、
ここで、piは、単原子又はクラスタイオンiのイオン化確率であり、p0は、9.5×10-7に等しい定数であり、
χi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陰性度であり、
EAi,SIMSは、実験的に得られた電子親和力であり、
χCSは、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電子親和力であり、
- イオン化確率pi,jが、正の単原子又はクラスタイオンについては、データ処理手段によって、
ここで、p0は、9.5×10-7に等しい定数であり、εΨ,Iは、特性エネルギーであり、
Ψi,SIMSは、SIMSに対して補正される電気陽性度であり、
Ii,SIMSは、イオン化エネルギーであり、Ψ0は、質量スペクトルデータを得るために使用されるSIMS機器で1次ビームとして使用されるイオン種の電気陽性度である、請求項1から4のいずれか一項に記載の方法。 - ステップa)の前に、平滑化フィルタが前記スペクトルデータに適用され、ステップa)-b)が、平滑化されたスペクトルデータに対して適用される、請求項1から6のいずれか一項に記載の方法。
- 前記平滑化フィルタが、平滑化されたスペクトルデータの1次及び2次導関数が存在することを保証しながら、元のスペクトルデータにおけるピークを維持する、請求項7に記載の方法。
- 前記平滑化フィルタが、Savitzky-Golayフィルタである、請求項7又は8のいずれか一項に記載の方法。
- 前記平滑化されたスペクトルデータにおけるピークの識別が、前記平滑化されたスペクトルデータの2次導関数が極小値を与える質量の識別を含む、請求項7から9のいずれか一項に記載の方法。
- 前記質量スペクトルデータが、前記サンプルの複数のボクセルについて得られた集計データである、請求項1から10のいずれか一項に記載の方法。
- 前記質量スペクトルデータが、磁気セクタ分析器を備えるSIMS機器を使用して得られたものである、請求項1から11のいずれか一項に記載の方法。
- 前記質量スペクトルデータが、ある範囲の電荷/質量比内のイオンを検出可能な、検出器組立体を使用して得られたものである、請求項1から12のいずれか一項に記載の方法。
- 2次イオン質量スペクトルデータ分析デバイスであって、質量スペクトルデータが、サンプルの少なくとも1つのボクセルの2次イオン質量分析、SIMS、によって得られたものであり、所与の質量分解能での、ある範囲の質量についての、それぞれの2次イオンカウントを表し、デバイスが、データ処理手段及び少なくとも1つのメモリ要素を備え、データ処理手段は、
- 前記メモリ要素に予め提供された前記質量スペクトルデータにおけるピークを検出し、検出されたピークごとに対応する質量をメモリ要素に記憶し、
- メモリ要素に事前記録された質量とイオン種/クラスタイオンとの間の対応に基づいて、検出された各ピークを、対応する質量を有するイオン種及び/又はクラスタイオンと関連づけ、関連づけられた結果をメモリ要素に記憶する
ように構成されており、
各ピークの関連づけステップが、増加する質量の順に行われ、前記関連づけステップでは、複数のクラスタイオンに対応する所与の質量でのピークが、複数のクラスタイオンの部分集合と関連づけられ、部分集合が、より小さい質量でのピークの、複数のクラスタイオンの構成イオンの少なくとも一部との以前の関連づけに依存する、デバイス。 - データ処理手段が、請求項2から13のいずれか一項に記載の方法ステップのいずれかを実行するようにさらに構成される、請求項14に記載のデバイス。
- コンピュータ上で走らされると、コンピュータに請求項1から13のいずれか一項に記載の方法を実行させる、コンピュータ可読コード手段を含む、コンピュータプログラム。
- 請求項16に記載のコンピュータプログラムが記憶されているコンピュータ可読媒体を含む、コンピュータプログラム製品。
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