JP7455105B2 - リチウムイオン電池の非水電解液及びその使用 - Google Patents
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Description
第1の態様では、本発明はリチウムイオン電池の非水電解液を提供しており、前記リチウムイオン電池の非水電解液はリチウム塩、非水溶媒及び添加剤を含み、前記添加剤は式(1)で示される環状構造を有するアルケニルシロキサン化合物、インピーダンス低減添加剤及び成膜添加剤を含む。
(1)本発明は環状構造のアルケニルシロキサン化合物を用いて正極と負極材料の表面に緻密なSEI膜を形成できるとともに、添加される他の添加剤も界面成膜過程に関与し、SEI膜の緻密性及び安定性を高めることにより、高温条件で破壊されにくくなり、一方で消費される活性リチウムイオンを削減し、リチウムイオン電池の容量を確保する。
(2)本発明に係る非水電解液はアルケニルシロキサン化合物の添加剤を含み、ジフルオロリン酸リチウム、炭酸ビニレン、ジフルオロ(オキサラト)ホウ酸リチウムの1種又は複数種と配合して使用することにより、SEI膜のイオン導通性能とイオン輸送速度を向上させ、電池のインピーダンスを低減させ、電池の内部分極とリチウムデンドライトの形成を減少させ、これにより、電解液の消費による電池の内部インピーダンスの増加とガス発生の問題を改善するだけでなく、電池の体積膨張を抑制することができる。
(3)本発明で添加される環状構造のアルケニルシロキサン化合物の-Si-O-結合は正極から溶出された金属イオンを錯化することができ、電解液の触媒反応に対する金属イオンの影響を低減し、また、Si原子はフッ素イオンを非常に吸収しやすく、フッ素含有リチウム塩の加水分解を抑制することもできる。
本実施例はリチウムイオン電池の非水電解液を提供しており、前記リチウムイオン非水電解液は、非水電解液の総質量を100%として、含有量の質量パーセントで13.5%のヘキサフルオロリン酸リチウム、21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネート(Methyl vinyl carbonate)の非水溶媒、2.50%のT01アルケニルシロキサン化合物(上海TCI化成工業発展有限公司から購入したもの)、10.00%の炭酸ビニレン(江蘇華盛材料科技集団有限公司から購入したもの)及び5.00%の硫酸エチレン(石家荘聖泰化工有限公司から購入したもの)の添加剤を含んだ。
グローブボックス内で電解液を調製し、グローブボックス内の窒素含有量は99.999%であり、グローブボックス内の実際の酸素含有量<2ppm、水分含有量<0.1ppmである。非水電解液の総質量を100%として、含有量の質量パーセントが21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネートの電池グレード有機溶媒を均一に混合した後に、十分に乾燥させた含有量の質量パーセントが13.5%のヘキサフルオロリン酸リチウムを上記非水溶媒に加え、含有量の質量パーセントが2.50%のT01アルケニルシロキサン化合物を加え、さらに含有量の質量パーセントが10.00%の炭酸ビニレン及び5.00%の硫酸エチレンを加え、リチウムイオン電池の非水電解液を調製した。
正極の調製:LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2粉末、粘着剤のポリフッ化ビニリデン(PVDF)、導電剤のアセチレンブラックを97.5:1.5:1.5の重量比で混合し、N-メチルピロリドン(NMP)を加え、混合系は流動性が均一な正極スラリーになるまで、真空撹拌機の作用で撹拌し、正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布したアルミニウム箔を5階段の異なる温度勾配のオーブンでベーキングしてから、120℃のオーブンで8時間乾燥させ、その後圧延、スリットして所望の正極片を得た。
本実施例はリチウムイオン電池の非水電解液を提供しており、非水電解液の総質量を100%として、前記リチウムイオン非水電解液は、含有量の質量パーセントが2.0%のヘキサフルオロリン酸リチウム、12.0%のエチレンカーボネート、4.0%のジエチルカーボネート及び24.0%のメチルビニルカーボネートの非水溶媒、0.01%のT03アルケニルシロキサン化合物(上海TCI化成工業発展有限公司から購入したもの)、0.01%の炭酸ビニレン(江蘇華盛材料科技集団有限公司から購入したもの)及び0.01%のジフルオロリン酸リチウム(江蘇国泰超威新材料有限公司から購入したもの)の添加剤を含んだ。
グローブボックス内で電解液を調製し、グローブボックス内の窒素含有量は99.999%であり、グローブボックス内の実際の酸素含有量<2ppm、水分含有量<0.1ppmである。非水電解液の総質量を100%として、含有量の質量パーセントが12.0%のエチレンカーボネート、4.0%のジエチルカーボネート及び24.0%のメチルビニルカーボネートの電池グレード有機溶媒を均一に混合した後に、十分に乾燥させた含有量の質量パーセントが2.0%のヘキサフルオロリン酸リチウムを上記非水溶媒に加え、含有量の質量パーセントが0.01%のT03アルケニルシロキサン化合物を加え、さらに含有量の質量パーセントが0.01%の炭酸ビニレン及び0.01%のジフルオロリン酸リチウムを加え、リチウムイオン電池の非水電解液を調製した。
正極の調製:LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2粉末、粘着剤のポリフッ化ビニリデン(PVDF)、導電剤のアセチレンブラックを97.5:1.5:1.5の重量比で混合し、N-メチルピロリドン(NMP)を加え、混合系は流動性が均一な正極スラリーになるまで、真空撹拌機の作用で撹拌し、正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布したアルミニウム箔を5階段の異なる温度勾配のオーブンでベーキングしてから、120℃のオーブンで8時間乾燥させ、その後圧延、スリットして所望の正極片を得た。
本実施例はリチウムイオン電池の非水電解液を提供しており、非水電解液の総質量を100%として、前記リチウムイオン非水電解液は、含有量の質量パーセントが25.0%のヘキサフルオロリン酸リチウム、28.5%のエチレンカーボネート、9.5%のジエチルカーボネート及び57.0%のメチルビニルカーボネートの非水溶媒、5.00%のT05アルケニルシロキサン化合物(上海TCI化成工業発展有限公司から購入したもの)、20.00%の炭酸ビニレン(江蘇華盛材料科技集団有限公司から購入したもの)及び10.00%のジフルオロ(オキサラト)ホウ酸リチウム(江蘇華盛材料科技集団有限公司から購入したもの)の添加剤を含んだ。
グローブボックス内で電解液を調製し、グローブボックス内の窒素含有量は99.999%であり、グローブボックス内の実際の酸素含有量<2ppm、水分含有量<0.1ppmである。非水電解液の総質量を100%として、含有量の質量パーセントが28.5%のエチレンカーボネート、9.5%のジエチルカーボネート及び57.0%のメチルビニルカーボネートの電池グレード有機溶媒を均一に混合した後に、十分に乾燥させた含有量の質量パーセントが25.0%のヘキサフルオロリン酸リチウムを上記非水溶媒に加え、含有量の質量パーセントが5.00%のT05アルケニルシロキサン化合物を加え、含有量の質量パーセントが20.00%の炭酸ビニレン及び10.00%のジフルオロ(オキサラト)ホウ酸リチウムを加え、リチウムイオン電池の非水電解液を調製した。
正極の調製:LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2粉末、粘着剤のポリフッ化ビニリデン(PVDF)、導電剤のアセチレンブラックを97.5:1.5:1.5の重量比で混合し、N-メチルピロリドン(NMP)を加え、混合系は流動性が均一な正極スラリーになるまで、真空撹拌機の作用で撹拌し、正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布したアルミニウム箔を5階段の異なる温度勾配のオーブンでベーキングしてから、120℃のオーブンで8時間乾燥させ、その後圧延、スリットして所望の正極片を得た。
本実施例はリチウムイオン電池の非水電解液を提供しており、非水電解液の総質量を100%として、前記リチウムイオン非水電解液は、含有量の質量パーセントが12.5%のヘキサフルオロリン酸リチウム、21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネートの非水溶媒、0.01%のT02アルケニルシロキサン化合物(上海Macklin生化科技有限公司から購入したもの)、1.00%の炭酸ビニレン(江蘇華盛材料科技集団有限公司から購入したもの)及び1.00%のジフルオロリン酸リチウム(江蘇国泰超威新材料有限公司から購入したもの)の添加剤を含んだ。
グローブボックス内で電解液を調製し、グローブボックス内の窒素含有量は99.999%であり、グローブボックス内の実際の酸素含有量<2ppm、水分含有量<0.1ppmである。非水電解液の総質量を100%として、含有量の質量パーセントが21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネートの電池グレード有機溶媒を均一に混合した後に、十分に乾燥させた含有量の質量パーセントが12.5%のヘキサフルオロリン酸リチウムを上記非水溶媒に加え、含有量の質量パーセントが0.01%のT02アルケニルシロキサン化合物を加え、さらに含有量の質量パーセントが1.00%の炭酸ビニレン及び1.00%のジフルオロリン酸リチウムを加え、リチウムイオン電池の非水電解液を調製した。
正極の調製:LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2粉末、粘着剤のポリフッ化ビニリデン(PVDF)、導電剤のアセチレンブラックを97.5:1.5:1.5の重量比で混合し、N-メチルピロリドン(NMP)を加え、混合系は流動性が均一な正極スラリーになるまで、真空撹拌機の作用で撹拌し、正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布したアルミニウム箔を5階段の異なる温度勾配のオーブンでベーキングしてから、120℃のオーブンで8時間乾燥させ、その後圧延、スリットして所望の正極片を得た。
本実施例はリチウムイオン電池の非水電解液を提供しており、非水電解液の総質量を100%として、前記リチウムイオン非水電解液は、含有量の質量パーセントが12.5%のヘキサフルオロリン酸リチウム、21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネートの非水溶媒、3.00%のT05アルケニルシロキサン化合物(上海TCI化成工業発展有限公司から購入したもの)、1.00%の炭酸ビニレン(江蘇華盛材料科技集団有限公司から購入したもの)及び0.01%のジフルオロ(オキサラト)ホウ酸リチウム(江蘇華盛材料科技集団有限公司から購入したもの)の添加剤を含んだ。
グローブボックス内で電解液を調製し、グローブボックス内の窒素含有量は99.999%であり、グローブボックス内の実際の酸素含有量<2ppm、水分含有量<0.1ppmである。非水電解液の総質量を100%として、含有量の質量パーセントが21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネートの電池グレード有機溶媒を均一に混合した後に、十分に乾燥させた含有量の質量パーセントが12.5%のヘキサフルオロリン酸リチウムを上記非水溶媒に加え、含有量の質量パーセントが3.00%のT05アルケニルシロキサン化合物を加え、さらに含有量の質量パーセントが1.00%の炭酸ビニレン及び0.01%のジフルオロ(オキサラト)ホウ酸リチウムを加え、リチウムイオン電池の非水電解液を調製した。
正極の調製:LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2粉末、粘着剤のポリフッ化ビニリデン(PVDF)、導電剤のアセチレンブラックを97.5:1.5:1.5の重量比で混合し、N-メチルピロリドン(NMP)を加え、混合系は流動性が均一な正極スラリーになるまで、真空撹拌機の作用で撹拌し、正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布したアルミニウム箔を5階段の異なる温度勾配のオーブンでベーキングしてから、120℃のオーブンで8時間乾燥させ、その後圧延、スリットして所望の正極片を得た。
本実施例はリチウムイオン電池の非水電解液を提供しており、非水電解液の総質量を100%として、前記リチウムイオン非水電解液は、含有量の質量パーセントが12.5%のヘキサフルオロリン酸リチウム、21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネートの非水溶媒、1.00%のT03アルケニルシロキサン化合物(上海TCI化成工業発展有限公司から購入したもの)、1.00%の炭酸ビニレン(江蘇華盛材料科技集団有限公司から購入したもの)及び1.00%のジフルオロリン酸リチウム(江蘇国泰超威新材料有限公司から購入したもの)の添加剤を含んだ。
グローブボックス内で電解液を調製し、グローブボックス内の窒素含有量は99.999%であり、グローブボックス内の実際の酸素含有量<2ppm、水分含有量<0.1ppmである。非水電解液の総質量を100%として、含有量の質量パーセントが21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネートの電池グレード有機溶媒を均一に混合した後に、十分に乾燥させた含有量の質量パーセントが12.5%のヘキサフルオロリン酸リチウムを上記非水溶媒に加え、含有量の質量パーセントが1.00%のT03アルケニルシロキサン化合物を加え、さらに含有量の質量パーセントが1.00%の炭酸ビニレン及び1.00%のジフルオロリン酸リチウムを加え、リチウムイオン電池の非水電解液を調製した。
正極の調製:LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2粉末、粘着剤のポリフッ化ビニリデン(PVDF)、導電剤のアセチレンブラックを97.5:1.5:1.5の重量比で混合し、N-メチルピロリドン(NMP)を加え、混合系は流動性が均一な正極スラリーになるまで、真空撹拌機の作用で撹拌し、正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布したアルミニウム箔を5階段の異なる温度勾配のオーブンでベーキングしてから、120℃のオーブンで8時間乾燥させ、その後圧延、スリットして所望の正極片を得た。
本実施例はリチウムイオン電池の非水電解液を提供しており、非水電解液の総質量を100%として、前記リチウムイオン非水電解液は、含有量の質量パーセントが12.5%のヘキサフルオロリン酸リチウム、21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネートの非水溶媒、4.00%のT01アルケニルシロキサン化合物(上海TCI化成工業発展有限公司から購入したもの)、2.00%のフルオロエチレンカーボネート(陝西中藍化工科技新材料有限公司から購入したもの)及び1.00%のジフルオロリン酸リチウム(江蘇国泰超威新材料有限公司から購入したもの)の添加剤を含んだ。
グローブボックス内で電解液を調製し、グローブボックス内の窒素含有量は99.999%であり、グローブボックス内の実際の酸素含有量<2ppm、水分含有量<0.1ppmである。非水電解液の総質量を100%として、含有量の質量パーセントが21.0%のエチレンカーボネート、7.0%のジエチルカーボネート及び42.0%のメチルビニルカーボネートの電池グレード有機溶媒を均一に混合した後に、十分に乾燥させた含有量の質量パーセントが12.5%のヘキサフルオロリン酸リチウムを上記非水溶媒に加え、含有量の質量パーセントが4.00%のT01アルケニルシロキサン化合物を加え、さらに含有量の質量パーセントが2.00%のフルオロエチレンカーボネート及び1.00%のジフルオロリン酸リチウムを加え、リチウムイオン電池の非水電解液を調製した。
正極の調製:LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2粉末、粘着剤のポリフッ化ビニリデン(PVDF)、導電剤のアセチレンブラックを97.5:1.5:1.5の重量比で混合し、N-メチルピロリドン(NMP)を加え、混合系は流動性が均一な正極スラリーになるまで、真空撹拌機の作用で撹拌し、正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布正極スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に均一に塗布し、上記塗布したアルミニウム箔を5階段の異なる温度勾配のオーブンでベーキングしてから、120℃のオーブンで8時間乾燥させ、その後圧延、スリットして所望の正極片を得た。
本実施例と実施例1の区別は、リチウムイオン電池の非水電解液の調製過程で硫酸エチレン及び炭酸ビニレンを添加しないことにあり、その他はいずれも実施例1と同様である。
本比較例と実施例1の区別は、リチウムイオン電池の非水電解液の調製過程で非水電解液の総質量を100%として、アルケニルシロキサン化合物の含有量の質量パーセントが10.00%であることにあり、その他はいずれも実施例1と同様である。
本比較例と実施例1の区別は、リチウムイオン電池の非水電解液の調製過程でアルケニルシロキサン化合物を添加しないことにあり、その他はいずれも実施例1と同様である。
本比較例と実施例1の区別は、リチウムイオン電池の非水電解液の調製過程でアルケニルシロキサン化合物を下記の構造を有するシロキサン化合物A(上海Meryer化学技術有限公司から購入したもの)に変更することにあり、その他はいずれも実施例1と同様である。
本比較例と実施例1の区別は、リチウムイオン電池の非水電解液の調製過程でアルケニルシロキサン化合物及び硫酸エチレンを添加せず、1,3-プロパンスルトン及び炭酸ビニレンを添加することにある。非水電解液の総質量を100%として、1,3-プロパンスルトンの含有量の質量パーセントが7.50%で、炭酸ビニレンの含有量の質量パーセントが10.00%であり、その他はいずれも実施例1と同様である。
本比較例と実施例1の区別は、リチウムイオン電池の非水電解液の調製過程でアルケニルシロキサン化合物、硫酸エチレン及び炭酸ビニレンを添加せず、1,3-プロパンスルトンを添加することにある。非水電解液の総質量を100%として、1,3-プロパンスルトンの含有量の質量パーセントが17.50%であり、その他はいずれも実施例1と同様である。
本比較例と実施例1の区別は、リチウムイオン電池の非水電解液の調製過程でアルケニルシロキサン化合物、硫酸エチレン及び1,3-プロパンスルトンを添加せず、炭酸ビニレンを添加することにある。非水電解液の総質量を100%として、炭酸ビニレンの含有量の質量パーセントが17.50%であり、その他はいずれも実施例1と同様である。
本比較例と実施例1の区別は、リチウムイオン電池の非水電解液の調製過程でアルケニルシロキサン化合物、硫酸エチレン、1,3-プロパンスルトン及び炭酸ビニレンを添加せず、非水溶媒が含有量の質量パーセントが25.95%のエチレンカーボネート、8.65%のジエチルカーボネート及び51.9%のメチルビニルカーボネートの非水溶媒を含むことにあり、その他はいずれも実施例1と同様である。
実施例1~9及び比較例1~6で調製されたリチウムイオン電池に対して、それぞれ高温サイクル、高温保存性能及びイオン電導率性能テストを行い、テスト方法は次のとおりである。
45℃で200サイクル後の容量保持率の計算式は次のとおりである。
200サイクル目の容量保持率(%)=(200サイクル目の放電容量/1サイクル目の放電容量)*100%
容量保持率、容量回復率、体積膨脹率の計算式は次のとおりである。
電池の容量保持率(%)=保持容量/初期容量*100%
電池の容量回復率(%)=回復容量/初期容量*100%
電池の体積膨脹率(%)=(30日後の体積-初期体積)/初期体積*100%
Claims (7)
- リチウム塩、非水溶媒及び添加剤を含み、前記添加剤は式(1)で示される環状構造を有するアルケニルシロキサン化合物、インピーダンス低減添加剤及び成膜添加剤を含む、ことを特徴とするリチウムイオン電池の非水電解液であって、
前記インピーダンス低減添加剤はジフルオロリン酸リチウム、硫酸エチレン又はジフルオロ(オキサラト)ホウ酸リチウムのいずれか1種又は少なくとも2種の組み合わせを含み、
前記リチウムイオン電池の非水電解液におけるインピーダンス低減添加剤の含有量の質量パーセントは0.01~10.00%である、ことを特徴とするリチウムイオン電池の非水電解液。
- 前記リチウムイオン電池の非水電解液における式(1)で示される環状構造を有するアルケニルシロキサン化合物の含有量の質量パーセントは0.01~5.00%である、ことを特徴とする請求項1に記載のリチウムイオン電池の非水電解液。
- 前記リチウムイオン電池の非水電解液は成膜添加剤をさらに含み、前記成膜添加剤は硫酸プロピレン、1,3-プロパンスルトン、炭酸ビニレン、炭酸ビニルエチレン、フルオロエチレンカーボネート、プロペンスルトン、1,4-ブタンスルトン、亜硫酸エチレン、ジフルオロビスオキサラトリン酸リチウムテトラフルオロホウ酸リチウム、ビス(オキサラト)ホウ酸リチウム、スクシノニトリル、アジポニトリル、無水コハク酸、ホウ酸トリス(トリメチルシリル)、リン酸トリス(トリメチルシリル)、メチレンメタンジスルホネート、エチレングリコールビス(プロピオニトリル)エーテル、1,3,6-ヘキサントリカルボニトリル、リン酸トリプロパルギル、フルオロベンゼン又は1,1,2,3-テトラフルオロエチル-2,2,3,3-テトラフルオロプロピルエーテルのいずれか1種又は少なくとも2種の組み合わせを含み、
前記リチウムイオン電池の非水電解液における成膜添加剤の含有量の質量パーセントは0.01~20.00%である、ことを特徴とする請求項1又は2に記載のリチウムイオン電池の非水電解液。 - 前記リチウム塩はヘキサフルオロリン酸リチウム、過塩素酸リチウム、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム、ビスフルオロスルホニルイミドリチウム又はビストリフルオロメタンスルホニルイミドリチウムのいずれか1種又は少なくとも2種の組み合わせを含み、
前記リチウムイオン電池の非水電解液におけるリチウム塩の含有量の質量パーセントは2.0~25.0%である、ことを特徴とする請求項1~3のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池の非水電解液。 - 前記非水溶媒はエチレングリコールジエチルエーテル、プロピオン酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸プロピル、酪酸メチル、酪酸エチル、酢酸プロピル、酪酸ブチル、アセトニトリル、メチルプロピルカーボネート、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン、スルホラン、ジメチルスルホキシド、テトラヒドロフラン、プロピレンカーボネート、酢酸エチル、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジメチルカーボネート又はエチレンカーボネートのいずれか1種又は少なくとも2種の組み合わせであり、前記リチウムイオン電池の非水電解液における非水溶媒の含有量の質量パーセントは40.00~97.97%である、ことを特徴とする請求項1~4のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池の非水電解液。
- 請求項1~5のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池の非水電解液を含む、ことを特徴とするリチウムイオン電池。
- 前記リチウムイオン電池は電池ケース及び電池セルをさらに含み、前記電池セル及び前記リチウムイオン電池の非水電解液は電池ケース内に密封され、
前記電池セルは正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に設けられたセパレータ又は固体電解質層とを含み、
前記正極の材料はリチウムを吸蔵及び放出可能な活物質であり、前記負極の材料はリチウムを放出するか、又はリチウムと合金を形成可能な金属、合金、或いはリチウムを挿入/脱離可能な金属酸化物であり、
前記リチウムを吸蔵及び放出可能な活物質はLiNixCoyMnzL(1-x-y-z)O2、LiCox’L(1-x’)O2、LiNix’’L’y’Mn(2-x’’-y’)O4又はLiz’MPO4の少なくとも1種であり、ただし、LはAl、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si又はFeの少なくとも1種であり、0≦x≦1、0≦y≦1、0≦z≦1、0<x+y+z≦1、0<x’ ≦1、0.3<x’’ ≦0.6、0.01≦y’ ≦0.2、L’はCo、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si又はFeの少なくとも1種であり、0.5≦z’ ≦1、MはFe、Mn又はCoの少なくとも1種であり、
前記負極の材料は結晶性炭素、リチウム金属、LiMnO2、LiAl、Li3Sb、Li3Cd、LiZn、Li3Bi、Li4Si、Li4.4Pb、Li4.4Sn、LiC6、Li3FeN2、Li2.6CoN0.4、Li2.6CuN0.4又はLi4Ti5O12の少なくとも1種である、ことを特徴とする請求項6に記載のリチウムイオン電池。
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