JP7376599B2 - 電極用成形体の製造方法 - Google Patents

Description

本開示は、電極用成形体の製造方法に関する。

従来から、リチウムイオン電池等の電池に含まれる電解質として、電解液が用いられてきた。近年では、安全性（例えば、液漏れの防止）の観点から、電解液を固体電解質に置き換えた全固体電池の開発が検討されている。

また、上記のような電池に適用される電極の製造においては、一般に活物質等の電極材料及び溶剤を含む塗布液が用いられている（例えば、特許文献１～２参照）。

リチウムイオン二次電池及び電気二重層キャパシタなどの電気化学素子に用いられる電極用シートの製造方法として、電極材料を略水平に配置された一対のプレス用ロール又はベルトに供給し、プレス用ロール又はベルトで電極材料をシート状成形体に成形する方法が開示されている（例えば、特許文献３参照）。

一対のプレス用ロールがそれぞれのプレス部における接線が水平方向になるように配置され、プレス用ロールに当接又は近接して配置された気流制御板により、空気の同伴を抑制しつつ電極活物質を含む粉体を基材上に圧密し、リチウムイオン電池用電極を製造するリチウムイオン電池用電極の製造方法が開示されている（例えば、特許文献４参照）。

特許文献１：国際公開第２０１７／１０４４０５号
特許文献２：特許第３７４３７０６号公報
特許文献３：特開２００７－５７４７号公報
特許文献４：特許第６２１１４２９号公報

塗布液を用いて電極を形成する方法（例えば、特許文献１～２）においては、通常、塗布液を乾燥することが必要である。乾燥が十分でない場合、電極に溶剤が残留することによって電池性能（例えば、放電容量、及び出力特性）が低下する可能性がある。特に、全固体電池においては、電極に残留する溶剤は少ないことが好ましい。

一方、塗布液を用いずに電極を成形する方法としては、例えば特許文献３～４に記載の方法が提案されているが、得られる電極の密度分布（すなわち、質量分布）が不均一となる傾向にある。そのため、成形性に改善の余地がある。不均一な密度分布を有する電極は、電池性能の低下を招く可能性がある。

上記特許文献３では、粉体が密度分布の極めて均一な状態で供給されない場合、供給された粉体に脈動が生じ、結果、粉体の密度分布が不均一となる。供給される粉体の密度分布の不均一さは、成形膜に反映され、膜の面内均一性の悪化を招来する。
また、上記特許文献４では、気流制御板によって長手方向への空気を減らすことができる反面、ロールの幅手方向に気流が生じる。気流は、ロールの幅手方向において不均一な密度分布が生じる一因となる。

上記した課題は、乾燥した電極材料を用いる場合に限られず、湿った電極材料を用いる場合においても発生し得る。また、電極の成形性は、電極を形成するための成分が多くなるほど低下する傾向にある。

本開示は、上記に鑑みてなされたものである。
本開示の実施形態が解決しようとする課題は、質量分布の面内均一性を保ち、かつ、生産性に優れた電極用成形体の製造方法を提供することにある。

課題を解決するための具体的手段には、以下の態様が含まれる。
＜１＞ 電極活物質を含む電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に落下させて、一対の搬送ベルトの搬送面の間に上記電極材料を導入する第１工程と、導入された上記電極材料を、上記一対の搬送ベルトによって、ベルト搬送し、かつ、加圧する第２工程と、上記ベルト搬送及び上記加圧を行った後の上記電極材料を成膜ベルトの上に移送する第３工程と、を有し、上記成膜ベルトの上記電極材料を搬送する搬送路における搬送方向と、上記一対の搬送ベルトの上記電極材料を搬送する搬送路における搬送方向と、が交差する、電極用成形体の製造方法である。
＜２＞ 上記電極材料が、粉体を含む＜１＞に記載の電極用成形体の製造方法である。
＜３＞ 上記第２工程は、上記電極材料をベルト搬送する搬送路のベルト搬送方向下流に向かって上記電極材料に加える圧力を漸増する工程である＜１＞又は＜２＞に記載の電極用成形体の製造方法である。
＜４＞ 上記一対の搬送ベルトは、側面視で上記電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が反重力方向に対して左右方向の一方に傾斜角度θ１を０°＜θ１≦６０°として傾く第１ベルトと、側面視で上記電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が反重力方向に対して左右方向の他方に傾斜角度θ２を０°＜θ２≦６０°として傾く第２ベルトと、を備える＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法である。
＜５＞ 上記成膜ベルトの上記電極材料の搬送方向に並んで上記第２ベルトと上記第１ベルトとがこの順に配置されており、上記傾斜角度θ１と上記傾斜角度θ２とはθ２≦θ１の関係にある、＜４＞に記載の電極用成形体の製造方法である。
＜６＞ 上記成膜ベルトの上記電極材料の搬送方向に並んで上記第２ベルトと上記第１ベルトとがこの順に配置されており、上記第１ベルト及び上記第２ベルトは、それぞれ、少なくとも２つのロールに巻き掛けられた無端ベルトであり、上記一対の搬送ベルトにおける電極材料の搬送路の最下流に位置する、上記第１ベルトのロールと上記第２ベルトのロールとが、下記の式１を満たす、＜４＞又は＜５＞に記載の電極用成形体の製造方法である。
第１ベルトのロールの直径ｒ１≦第２ベルトのロールの直径ｒ２ 式１

＜７＞ 上記成膜ベルトの上記電極材料の搬送方向に並んで上記第２ベルトと上記第１ベルトとがこの順に配置されており、上記第１ベルトのベルト搬送速度は、上記第２ベルトのベルト搬送速度より大きい、＜４＞～＜６＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法である。
＜８＞ 上記第２ベルトの上記電極材料を搬送する搬送面、及び上記成膜ベルトの上記電極材料を成膜する成膜面に、長尺の第１支持部材を連続供給する工程を更に有し、
上記第２工程は、導入された上記電極材料を、上記第２ベルト上の上記第１支持部材と上記第１ベルトとによりベルト搬送し、かつ、加圧し、
上記第３工程は、上記電極材料を、上記成膜ベルト上の上記第１支持部材の表面に移送する、＜４＞～＜７＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法である。
＜９＞ 上記第１ベルトの上記電極材料を搬送する搬送面、及び上記成膜ベルトの上に移送された電極材料上に、長尺の第２支持部材を連続供給する工程を更に有し、
上記第２工程は、導入された上記電極材料を、上記第２ベルト上の上記第１支持部材と上記第１ベルト上の上記第２支持部材とを介してベルト搬送し、かつ、加圧し、
上記第３工程は、上記電極材料を、上記成膜ベルト上の上記第１支持部材の表面に上記第２支持部材と接触した状態で移送する、＜８＞に記載の電極用成形体の製造方法である。

＜１０＞ 上記成膜ベルトの上に長尺の第３支持部材を連続供給する工程を更に有し、
上記第３工程は、上記電極材料を、成膜ベルト上の上記第３支持部材の表面に移送する、＜４＞～＜７＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法である。
＜１１＞ 上記第１ベルトの上記電極材料を搬送する搬送面、及び上記成膜ベルトの上に移送された電極材料上に、長尺の第２支持部材を連続供給する工程を更に有し、
上記第２工程は、導入された上記電極材料を、上記第２ベルトと上記第１ベルト上の上記第２支持部材とによりベルト搬送し、かつ、加圧し、
上記第３工程は、上記電極材料を、上記成膜ベルト上の上記第３支持部材の表面に上記第２支持部材と接触した状態で移送する、＜１０＞に記載の電極用成形体の製造方法である。
＜１２＞ 上記第１支持部材、上記第２支持部材、及び上記第３支持部材の少なくとも１つは、集電体又は離型材である、＜８＞～＜１１＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法である。
＜１３＞ 上記成膜ベルトの上記電極材料の搬送方向に並んで上記第２ベルトと上記第１ベルトとがこの順に配置され、成膜ベルトのベルト搬送速度が、上記一対の搬送ベルトの第１ベルトのベルト搬送速度より大きい、＜４＞～＜１２＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法である。
＜１４＞ 上記第１工程は、上記電極材料を供給用ベルトで搬送し、搬送された上記電極材料を上記供給用ベルトの搬送方向下流で落下させる＜１＞～＜１３＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法である。
＜１５＞ 上記第１工程は、上記電極材料を、均一化部材を上記電極材料に接触させて上記供給用ベルトにより搬送する＜１４＞に記載の電極用成形体の製造方法である。
＜１６＞ 上記第３工程は、上記電極材料を、均し部材を上記電極材料に接触させて上記成膜ベルトで移送する＜１＞～＜１５＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法である。

本発明の一実施形態によれば、質量分布の面内均一性を保ち、かつ、生産性に優れた電極用成形体の製造方法が提供される。

図１は、本開示の電極用成形体の製造方法の第１実施形態を示す概略図である。 図２は、本開示の電極用成形体の製造方法の第２実施形態を示す概略図である。 図３は、本開示の電極用成形体の製造方法の第３実施形態を示す概略図である。 図４は、本開示の電極用成形体の製造方法の第４実施形態を示す概略図である。 図５は、本開示の電極用成形体の製造方法の第５実施形態を示す概略図である。 図６は、本開示における一対の搬送ベルトの一例を示す概略構成図である。 図７は、本開示における一対の搬送ベルトの他の例を示す概略構成図である。 図８は、一対の搬送ベルトの第１ベルトと成膜ベルトとの距離Ｄを説明するための概略側面図である。

以下、本開示の電極用成形体の製造方法について詳細に説明する。
なお、本開示は、以下において図面を参照して説明する実施形態に何ら制限されず、本開示の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。各図面において同一の符号を用いて示す構成要素は、同一の構成要素であることを意味する。各実施形態において重複する構成要素及び符号については、説明を省略することがある。
図面における寸法は、必ずしも実際の寸法及び比率を表すものではない。

本開示において、「工程」の用語は、独立した工程だけではなく、他の工程と明確に区別できない場合であっても、その工程の所期の目的が達成されれば本用語に含まれる。

また、本明細書において、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。本開示に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。

本開示において、「（メタ）アクリル」とは、アクリル、メタクリル、又はアクリル及びメタクリルの双方を意味する。
本開示において、組成物中の各成分の量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する複数の物質の合計量を意味する。
本開示において、「質量％」と「重量％」とは同義であり、「質量部」と「重量部」とは同義である。
本開示において、２以上の好ましい態様の組み合わせはより好ましい態様である。
本開示において、「固形分」とは、１ｇの試料に対して、窒素雰囲気下、２００℃で６時間乾燥処理を行った際に、揮発又は蒸発によって消失しない成分を意味する。

本開示の電極用成形体の製造方法は、電極活物質を含む電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に落下させて、一対の搬送ベルトの搬送面の間に電極材料を導入する第１工程と、導入された電極材料を、一対の搬送ベルトによって、ベルト搬送し、かつ、加圧する第２工程と、ベルト搬送及び加圧を行った後の電極材料を成膜ベルトの上に移送する第３工程と、を有し、成膜ベルトの電極材料を搬送する搬送路における搬送方向と、一対の搬送ベルトの電極材料を搬送する搬送路における搬送方向と、は交差する関係にある。
本開示の電極用成形体の製造方法は、第１工程～第３工程に加え、電極材料を準備する工程、電極材料を均す工程等の他の構成を更に有していてもよい。

従来から、例えば特許文献３のように、略水平に配置された一対のプレス用ロール又はベルトにより電極材料に圧力を与えて電極材料を加圧成形する方法が知られている。また、例えば特許文献４のように、一対のプレス用ロールの間に粉体を供給し、重力方向に進行する基材の両面に粉体層を圧密する方法が知られている。電極材料等の粉体をロール又はベルトのプレス部に供給して圧密する場合、プレス成形性の均一性を高めるには、プレス部への粉体の供給は均一に行われることが重要である。
しかしながら、従来から知られている上記方法では、一対のプレス用ロール等の間隙に供給される粉体の量に脈動が生じやすい。プレス部に供給される粉体における多少又は脈動は、プレス成形された成形体の形状に直接影響を与える。結果、成形体には、不均一な質量分布が発生することになる。
本開示の電極用成形体の製造方法では、一対の搬送ベルトの間隙に電極材料を落下させて導入し、導入された電極材料を一対の搬送ベルトにより、ベルト搬送し、かつ、加圧した後、別の成膜ベルト上に移送する。つまり、以下の製造プロセスを採用する。電極材料の供給先を一対の搬送ベルトの間隙とし、間隙として所望の間隔を有する搬送ベルトが、２つのベルト面で電極材料を扱いてあらかじめ定めた量にて搬送する搬送機能と、電極材料を加圧して密度を高める圧密機能とを担う。その後、電極材料を成膜ベルトに移送する。これにより、電極材料がベルト搬送されるベルト搬送方向及びベルト搬送方向に直交するベルト幅方向を含む面内における、電極材料の質量分布の均一性が保たれ、かつ、電極用成形体の生産性に優れたものとなる。

本開示における電極材料は、粒子状の材料を含むものであることが好ましく、複数の粒子の集合体である粉体を含むことがより好ましい。電極材料は、例えば、粉体と液体成分（例：電解液）とを含むものでもよい。
以下において説明する具体的な実施形態（第１実施形態～第５実施形態）では、粉体を用いた場合を中心に示す。

本開示において、「ベルト搬送方向」とは、ベルトを用いて電極材料をベルト搬送する場合において、電極材料をベルト搬送する搬送路において電極材料が搬送される方向を意味する。例えば、少なくとも２つのロールに巻き掛けられた無端ベルトを用いた場合、走行する無端ベルトの面のうち、電極材料が接触する部分における無端ベルトの面（即ち、搬送面）が移動する方向のことである。

ベルト幅方向とは、ベルトが走行（「搬送」ともいう）する方向（即ち、上記のベルト搬送方向）と直交する方向を意味する。

－第１工程－
本開示の電極用成形体の製造方法における第１工程では、電極活物質を含む電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に落下させて、一対の搬送ベルトの搬送面の間に電極材料を導入する。電極材料を重力方向に落下させて搬送ベルトの間隙に導入するので、搬送ベルトの間隙におけるベルト幅方向（ベルト搬送方向と直交する方向）に均一性の高い導入操作を行いやすい。
なお、電極活物質を含む電極材料の詳細については後述する。

電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に導入する方法としては、特に制限はなく、ベルト幅方向の電極材料の量的バラツキを考慮しながら手動で電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に落下させる方法でもよい。また、均一性により優れた電極材料の導入を実現する観点から、電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に導入する方法としては、例えば、電極材料を吐出する吐出口を備えた吐出装置（例えば、ホッパー、フィーダー）、電極材料を搬送する搬送装置（例えば、回転ベルト等の供給用ベルト）などの供給装置を用いて一対の搬送ベルトの間隙に電極材料を落下させる方法でもよい。

電極材料をより均一化して一対の搬送ベルトの間隙に導入する観点から、電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に導入する方法としては、供給装置を用いることが好ましい。

吐出口を備えた吐出装置は、電極材料の飛散による汚染を防止する観点から、吐出口が電極材料の供給を制御する開閉機構を有することが好ましい。ここで、「開閉機構」とは、電極材料の流路を開閉できる可動機構を意味する。開閉機構に用いられる弁体としては、例えば、板状の弁体、及び球状の弁体が挙げられる。
開閉機構は、吐出装置から吐出口までの流路に配置されることも好ましい。

回転ベルト等の供給用ベルトとしては、少なくとも２つのロールに巻き掛けられて環状の軌道を連続走行する無端ベルトでもよい。回転ベルトは、均一性により優れた電極材料の導入を行い得る点で好ましい。具体的には、図１等に示すように、回転ベルト上に電極材料を供給し、供給された電極材料を回転する回転ベルトの上流から下流に向けて移送する過程で、電極材料を落下前にあらかじめベルト上で均一化することができる。電極材料があらかじめ均一化されることで、落下により導入された電極材料の、一対の搬送ベルトの間隙における均一性が高められる。

供給装置としては、例えば、複数のフィーダーを用いてもよい。複数のフィーダーを、一対の搬送ベルトのベルト幅方向に配置して電極材料を吐出することにより電極材料を落下させてもよい。複数のフィーダーは、一対の搬送ベルトのベルト幅方向に等間隔に配置されていることが好ましい。

フィーダーの例としては、スクリューフィーダー、ディスクフィーダー、ロータリーフィーダー、及びベルトフィーダーが挙げられる。

上記のうち、第１工程は、電極材料を供給用ベルトで搬送し、搬送された電極材料を供給用ベルトの搬送方向下流で落下させることにより電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に導入することが好ましい。供給用ベルトとしては、少なくとも２つのロールに巻き掛けられて環状の軌道を連続走行する無端ベルトとしてもよい。また、複数の吐出装置（例えばフィーダー）と供給用ベルトとを組み合わせた供給装置を用いることが好ましい。例えば図２に示す場合のように、無端の回転ベルトと回転ベルトのベルト幅方向に配置した複数のフィーダーとにより電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に導入することが好ましい。

なお、供給用ベルトを用いる場合、供給用ベルトのベルト搬送速度は、特に制限されず、好ましくは０．１ｍ／分～３００ｍ／分の範囲で適宜選択することができる。

－均一化工程－
第１工程において供給用ベルトなどの搬送装置を用いる場合、均一化部材を電極材料に接触させて均一化する工程（以下、均一化工程ともいう。）を有することが好ましい。
第１工程は、均一化部材を電極材料に接触させて電極材料を供給用ベルトにより搬送することが好ましい。搬送装置の電極材料が搬送される搬送路に、付与された電極材料を均一化するための均一化部材を配置し、後述する第２工程の前に電極材料の偏りをあらかじめより均一化しておくことが好ましい。

均一化部材による電極材料の偏りの均一化は、均一化部材を電極材料と接触させて電極材料を周囲方向に移動させる方法、均一化部材により供給された電極材料を掘り返す方法等により行うことができる。

均一化部材としては、例えば、ロール、板状の部材が挙げられる。
均一化部材がロールである場合、ロール（以下、均一化ロールともいう。）の例としては、ロール面に複数の突状構造を有するロール、ロール面に凹凸状に傾斜面を有する凹凸ロール、ロール表面に軸方向中心から両端に左右対称の溝が加工形成されたヘリカルロール、回転軸の外周に螺旋構造を有するスパイラルロール、等が挙げられる。また、均一化部材として、後述する均し部材として挙げる部材も用いることができる。

均一化部材がロールである場合、ロール径及びロール面の性状等については、供給用ベルト上への電極材料の供給方法及びその条件、又は電極材料の存在状態等に合わせて適宜選択すればよい。

均一化工程において、電極材料と均一化部材とを相対的に移動させてもよい。例えば、電極材料と均一化部材とを相対的に移動させながら、供給用ベルト上の電極材料を均一化することができる。本開示において、「電極材料と均一化部材とを相対的に移動させる」とは、電極材料に対して均一化部材を移動させること、均一化部材に対して電極材料を移動させること、及び電極材料と均一化部材とを相互に移動させることを含む。電極材料と均一化部材とを相互に移動させる場合、同一の方向軸に沿って互いに離間する方向に、電極材料と均一化部材とをそれぞれ移動させることが好ましい。

－第２工程－
本開示の電極用成形体の製造方法における第２工程は、第１工程で導入された電極材料を、一対の搬送ベルトによってベルト搬送し、かつ、加圧する。
第２工程から第３工程へ移送される電極材料の量は、第１工程で導入される電極材料の量に依存し、第２工程においては、一対の搬送ベルトの間隙を調節することで第３工程へ移送される電極材料の厚みを制御することができる。

一対の搬送ベルトは、２つの搬送ベルトを、電極材料を挟んで搬送し得る位置に対向配置されたものである。
２つの搬送ベルトの配置関係は、電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が互いに平行とされていてもよく、電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が互いに交差する向き、又は電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向の延長線において互いに交差する向きとされていてもよい。

第２工程では、一対の搬送ベルトを用いることにより、第１工程で一対の搬送ベルトの間隙に導入された電極材料を、ベルト搬送し、かつ、電極材料のベルト搬送方向の少なくとも下流側において加圧することが好ましい。更には、一対の搬送ベルトは、第１工程で導入された電極材料を２つの搬送ベルトで挟んで搬送し、かつ、圧力を漸増させて加圧を行う観点から、電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が互いに交差する向き、又は電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向の延長線において互いに交差する向きに配置（以下、「Ｖ字形配置」ともいう。）された２つの搬送ベルトを備えたものが好ましい。

Ｖ字形配置とは、２つの搬送ベルトの、電極材料を搬送する搬送路における搬送面（以下、「材料搬送面」ともいう。）同士が互いに向き合う状態にある場合において、２つの搬送ベルトが、互いに向き合う各々の材料搬送面が互いに交差するか、又は各々の材料搬送面を電極材料の搬送方向に延長した平面が互いに交差して、側面視でＶ字の形状と捉えることができる配置関係にあることを指す。

Ｖ字形配置の具体例を図６に示す。
一対の搬送ベルト１１では、一対の搬送ベルト１１を構成している一方の第１ベルトの一例である搬送ベルト１１ａは、側面視で反重力方向の中心軸Ｃに対して左右方向の一方（即ち、左右方向の右）に傾斜角度θ１で傾斜させて配置されている。他方の第２ベルトの一例である搬送ベルト１１ｂは、側面視で反重力方向の中心軸Ｃに対して左右方向の他方（即ち、左右方向の左）に傾斜角度θ２で傾斜させて配置されている。これにより、搬送ベルト１１を構成している第１ベルト及び第２ベルトはＶ字形配置となっている。

一対の搬送ベルトをなす２つの搬送ベルトがＶ字形配置とされている場合、一対の搬送ベルトは、側面視で電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が反重力方向に対して左右方向の一方に傾斜角度θ１を０°＜θ１≦６０°として傾く第１ベルトと、側面視で電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が反重力方向に対して左右方向の他方に傾斜角度θ２を０°＜θ２≦６０°として傾く第２ベルトと、を備えるものであることが好ましい。

第１ベルトの傾斜角度θ１の範囲としては、電極材料の導入の容易さの点で、１°≦θ１≦６０°がより好ましく、５°≦θ１≦５０°が更に好ましく、１０°≦θ１≦４５°が特に好ましく、１５°≦θ１≦４０°が最も好ましい。

第２ベルトの傾斜角度θ２の範囲としては、電極材料の導入の容易さの点で、０°≦θ２≦６０°がより好ましく、５°≦θ２＜５０°が更に好ましく、１０°≦θ２＜４５°が特に好ましい。

傾斜角度θ１及び傾斜角度θ２は、一対の搬送ベルト１１における第２ベルト及び第１ベルトが、成膜ベルト２１において電極材料を搬送する搬送路の搬送方向（例えば、図１の矢印方向Ｂ）に並んでこの順に配置された位置関係では、θ２≦θ１の関係にあることが好ましい。

θ２＝θ１とは、一対の搬送ベルトの側面視で反重力方向に対して左右方向に同じ傾斜角度で搬送ベルトの材料搬送面が傾斜していることを意味する。

θ２＜θ１とは、一対の搬送ベルトの側面視で反重力方向に対して左右方向に傾斜する搬送ベルトの材料搬送面の傾斜角度が異なることを意味する。それに加えて、θ２＜θ１とは、一対の搬送ベルトを側面視した場合に反重力方向に対して左右方向の一方（即ち、側面視で左右方向の左）に傾斜角度θ２で傾斜する搬送ベルトの材料搬送面の傾斜角が、側面視した場合に反重力方向に対して左右方向の他方（即ち、側面視で左右方向の右）に傾斜角度θ１で傾斜する搬送ベルトの材料搬送面の傾斜角より小さいことを意味する。この場合、例えば図１及び図６に示すように、成膜ベルトの電極材料を成膜する成膜面を含む平面において、傾斜角度θ２の搬送ベルト１１ｂ側から、成膜ベルトの電極材料を成膜する成膜面の移動方向である傾斜角θ１の搬送ベルト１１ａ側へ、電極材料を送り出しやすくなる。

傾斜角度θ１と傾斜角度θ２との関係を図６を参照して説明する。
傾斜角度θ１と傾斜角度θ２とは、図６に示すように、反重力方向である中心軸Ｃに対して同一（即ち、θ１＝θ２）の関係にあってもよい。傾斜角度θ１と傾斜角度θ２との関係は、θ１＝θ２に限られず、傾斜角度θ１と傾斜角度θ２とが大小異なっていてもよい。中でも、例えば図１に示す場合のように、成膜ベルトに移送された電極材料（粉体）１５を成膜ベルトのベルト搬送方向である矢印方向Ｂに送りやすくし、膜厚の均一化を図る観点から、傾斜角度θ１と傾斜角度θ２との関係は、側面視でθ２＜θ１であってもよい。傾斜角度θ１と傾斜角度θ２とがθ２＜θ１の関係にある場合、０°＜θ２＜１５°、かつ、１５°＜θ１≦４０°であることが好ましい。

一対の搬送ベルトをなす上記の第１ベルト及び第２ベルトは、それぞれ、少なくとも２つのロールに巻き掛けられた無端ベルトであることが好ましい。２つのロールの回転により回転走行する２つの無端ベルトの材料搬送面の間に電極材料を挟むことで、電極材料は２つの材料搬送面で扱かれて所望量に調整され、電極材料をベルト搬送方向下流へ移送することができる。

また、一対の搬送ベルトは、電極材料をベルト搬送方向下流へ移送する機能を担うだけでなく、移送しながら電極材料を加圧する機能をも担っている。
一対の搬送ベルトが電極材料を加圧する際、一対の搬送ベルトにおいて電極材料をベルト搬送するベルト搬送方向の下流に向かって電極材料に加える圧力を漸増しながら加圧することが好ましい。本開示における一対の搬送ベルトが、２つの搬送ベルトをＶ字形に配置したものである場合、電極材料を、電極材料のベルト搬送方向において下流側へ移送するに従って電極材料に加えられる圧力を漸増する。この際、一対の搬送ベルトの下流端（例えば図１に示す場合では、一対の搬送ベルト１１の下流に位置するロール１７及びロール１９間）において、電極材料への加圧が所望圧に達していることが好ましい。

一対の搬送ベルト１１の下流端における電極材料に加える圧力は、電極材料又は厚み等に応じて適宜選択すればよいが、例えば、１ＭＰａ～１０００ＭＰａの範囲としてもよく、５ＭＰａ～５００ＭＰａの範囲としてもよい。
圧力は、圧力測定用の感圧記録材料を用いた測定により得られる値であり、例えば、圧力・面圧測定フィルム（商品名：プレスケール（登録商標）、富士フイルム株式会社製）を用いて測定することができる。

一対の搬送ベルトを構成している第２ベルトと第１ベルトとは、成膜ベルトにおいて電極材料を搬送する搬送路の搬送方向に並んでこの順に配置されていることが好ましい。また、一対の搬送ベルトにおける電極材料の搬送路の最下流（即ち、電極材料の移送側）に位置する、第１ベルトのロールと第２ベルトのロールとが、下記の式１を満たしていることが好ましい。
第１ベルトのロールの直径ｒ１≦第２ベルトのロールの直径ｒ２ ：式１

例えば図１に示す場合（後述する第１実施形態）のように、一対の搬送ベルト１１における、第２ベルトの一例である搬送ベルト１１ｂと、第１ベルトの一例である搬送ベルト１１ａとが、成膜ベルト２１のベルト走行方向である矢印方向Ｂに並んでこの順に配置されている。そして、図７に示すように、一対の搬送ベルト１１における電極材料（例えば、粉体）１５の搬送路（図１の矢印方向Ａに電極材料を搬送する搬送路）の最下流に位置する、搬送ベルト１１ａのロール１７と搬送ベルト１１ｂのロール１９とが、上記の式１を満たしていることが好ましい。

第１ベルト（例えば、図１中の搬送ベルト１１ａ）及び第２ベルト（例えば、図１中の搬送ベルト１１ｂ）が式１を満たす関係にある場合、第１ベルトの材料搬送面と成膜ベルトの成膜面との間の距離を、第２ベルトの材料搬送面と成膜ベルトの成膜面との間の距離に対して大きくとることができる。これにより、例えば図１に示す場合のように、成膜ベルトに移送される電極材料１５を、成膜ベルトの搬送方向である矢印方向Ｂに送りやすくなる。

式１の中でも、下記の式２を満たすことがより好ましく、下記の式３を満たすことが更に好ましい。直径ｒ１及びｒ２の単位は、「ｍｍ」である。
０≦（ロールの直径ｒ２－ロールの直径ｒ１）≦１００ ：式２
１≦（ロールの直径ｒ２－ロールの直径ｒ１）≦３０ ：式３

第１ベルトのロールの直径ｒ１、及び第２ベルトのロールの直径ｒ２は、特に制限されず、目的又は場合に応じて適宜選択すればよい。

第１ベルト及び第２ベルトが、それぞれ無端ベルトを少なくとも２つのロールに巻き掛けてなるものである場合、第１ベルトと第２ベルトと間の距離（搬送面間距離）は、以下の範囲とすることができる。搬送面間距離は、第１ベルトの最表面と第２ベルトの最表面の最短距離である。
一対の搬送ベルトにおける電極材料の搬送路の、最上流（即ち、電極材料の導入側）に位置する第１ベルトの搬送面と第２ベルトの搬送面との間の距離（導入側の搬送面間距離）は、０．１ｍｍ～５０ｍｍの範囲で適宜選択することができる。導入側の搬送面間距離は、例えば図６に示すように、側面視で搬送ベルト１１ａにおけるロール１６の軸心を通る線と搬送ベルト１１ａの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送面）とが垂直に交わる点Ｐと、側面視で搬送ベルト１１ｂにおけるロール１８の軸心を通る線と搬送ベルト１１ｂの材料搬送面とが垂直に交わる点Ｑと、の最短距離である。
また、一対の搬送ベルトにおける電極材料の搬送路の、最下流（即ち、電極材料の移送側）に位置する第１ベルトの搬送面と第２ベルトの搬送面との間の距離（移送側の搬送面間距離）は、０．１ｍｍ～５０ｍｍの範囲で適宜選択することができる。移送側の搬送面間距離は、例えば図６に示すように、側面視で搬送ベルト１１ａにおけるロール１７の軸心を通る線と搬送ベルト１１ａの材料搬送面とが垂直に交わる点Ｒと、側面視で搬送ベルト１１ｂにおけるロール１９の軸心を通る線と搬送ベルト１１ｂの材料搬送面とが垂直に交わる点Ｓと、の最短距離である。

一対の搬送ベルト１１における第２ベルト及び第１ベルトは、成膜ベルト２１における電極材料の搬送路の搬送方向である矢印方向Ｂに並んでこの順に配置された位置関係では、第１ベルト（例えば、図１中の搬送ベルト１１ａ）のベルト搬送速度が、第２ベルト（例えば、図１中の搬送ベルト１１ｂ）のベルト搬送速度以上であることが好ましい。これにより、電極材料を搬送方向である矢印方向Ｂに送りやすくなり、膜状の電極材料の質量分布の均一性がより向上する。

第１ベルトのベルト搬送速度が第２ベルトのベルト搬送速度以上である場合、第１ベルト（例えば、図１中の搬送ベルト１１ａ）のベルト搬送速度が、第２ベルト（例えば、図１中の搬送ベルト１１ｂ）のベルト搬送速度に対し、０．１ｍ／ｍｉｎ～５ｍ／ｍｉｎの範囲で大きい速度差を有することが好ましい。

なお、一対の搬送ベルトにおいて、第１ベルトのベルト搬送速度、及び第２ベルトのベルト搬送速度は、特に制限されず、好ましくは０．１ｍ／ｍｉｎ～３００ｍ／ｍｉｎの範囲で適宜選択することができる。

－第３工程－
本開示の電極用成形体の製造方法における第３工程は、第２工程でのベルト搬送及び加圧の後の電極材料を成膜ベルトの上に移送する。この際、成膜ベルトの電極材料を搬送する搬送路における搬送方向と、一対の搬送ベルトの電極材料を搬送する搬送路における搬送方向と、は互いに交差する位置関係となっている。

成膜ベルトの搬送路における搬送方向と一対の搬送ベルトの搬送路における搬送方向とが交差するとは、一対の搬送ベルトによって移送された電極材料が、成膜ベルトによって一対の搬送ベルトによる電極材料の搬送方向とは異なる方向へ電極材料が移送されることを意味する。

上記一対の搬送ベルトの、成膜ベルトの電極材料を搬送する搬送路の搬送方向に並んで配置された２つの搬送ベルトのうち、搬送方向下流側に配置された搬送ベルトと成膜ベルトとの位置関係は、任意に設定することができる。中でも、一対の搬送ベルトの搬送方向下流側に配置された搬送ベルトの材料搬送面と成膜ベルトの成膜面との距離（搬送成膜面間距離）は、電極材料の厚みを安定的に制御する観点から、一対の搬送ベルトにおける上記「移送側の搬送面間距離」と同じ距離に設定されることが好ましい。一対の搬送ベルトの搬送方向下流側に配置された搬送ベルトと成膜ベルトとの間の搬送成膜面間距離は、０．１ｍｍ～５０ｍｍの範囲で適宜選択すればよい。
一対の搬送ベルトの搬送方向下流側の搬送ベルトと成膜ベルトとの搬送成膜面間距離は、図８に示すように、側面視で成膜ベルト２１における電極材料の搬送路の最表面の点Ｔと、点Ｔを通る成膜ベルトの法線が搬送ベルト１１ａの最表面と交わる点Ｕと、の長さが最短となる距離を指す。

成膜ベルトの電極材料の搬送方向と、一対の搬送ベルトの電極材料の搬送方向と、が交差する交差角としては、重力方向と平行な軸を含む平面において、１８０°未満の角度であれば制限はなく、目的や場合に応じて適宜選択すればよく、例えば、４５°～１３５°の範囲としてもよく、６０°～１２０°の範囲としてもよい。

一対の搬送ベルトの第２ベルトと第１ベルトとが、成膜ベルトにおける電極材料の搬送路の搬送方向に並んでこの順に配置された位置関係である場合、成膜ベルトのベルト走行速度は、少なくとも一対の搬送ベルトの第１ベルトのベルト搬送速度以上であることが好ましい。第３工程において、一対の搬送ベルトから電極材料を成膜ベルトに移送する際、成膜ベルトのベルト走行方向における第２ベルトの上流へ電極材料が逆流する現象が抑制され、膜状の電極材料の質量分布の均一性をより高めることができる。

この場合、成膜ベルトのベルト走行速度が、第１ベルト（例えば、図１中の搬送ベルト１１ａ）のベルト搬送速度に対し、０．１ｍ／ｍｉｎ～５ｍ／ｍｉｎの範囲で大きい速度差を有することが好ましい。

－均し工程－
第３工程では、電極材料を、均し部材を電極材料に接触させて均す工程を有することが好ましい。均し工程を有することで、電極材料を均しながら搬送することができる。

均し部材としては、例えば、ロール、プレス、スクレーパー、及び板状の部材（例えば、スキージ）が挙げられる。上記の中でも、均し部材は、連続性の観点から、ロールであることが好ましい。均し部材は、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。

均し部材がロールである場合、ロールのロール径及びロール面の性状等については、電極材料の状態等に合わせて適宜選択すればよい。

均し工程において、電極材料と均し部材とを相対的に移動させてもよい。例えば、電極材料と均し部材とを相対的に移動させながら、成膜ベルト上の電極材料を均すことができる。本開示において、「電極材料と均し部材とを相対的に移動させる」とは、電極材料に対して均し部材を移動させること、均し部材に対して電極材料を移動させること、及び電極材料と均し部材とを相互に移動させることを含む。電極材料と均し部材とを相互に移動させる場合、同一の方向軸に沿って互いに離間する方向に、電極材料と均し部材とをそれぞれ移動させることが好ましい。

－第１支持部材供給工程－
本開示の電極用成形体の製造方法は、上記の第１工程～第３工程に加えて、一対の搬送ベルトの第２ベルトの電極材料を搬送する搬送面、及び成膜ベルトの電極材料を成膜する成膜面に、長尺の第１支持部材を連続供給する工程（以下、「第１支持部材供給工程」ともいう。）を更に有していることが好ましい。

第１支持部材供給工程を設ける場合、上記の第２工程では、一対の搬送ベルトに導入された電極材料を、第２ベルト上の第１支持部材と第１ベルトとによりベルト搬送し、かつ、加圧する。この場合、電極材料のベルト搬送方向の少なくとも下流側において電極材料を加圧することが好ましく、電極材料のベルト搬送方向に向かって電極材料に対する圧力を漸増させて加圧することがより好ましい。そして、上記の第３工程では、電極材料を、成膜ベルト上の第１支持部材の表面に移送する。

一対の搬送ベルトの第２ベルトの電極材料を搬送する搬送面及び成膜ベルトの成膜面に長尺の第１支持部材を連続供給することにより、電極材料が接し得る成膜ベルトの成膜面に支持部材を付与することが可能になる。これにより、支持部材上への成膜を行うことができる。また、第１支持部材が配置されることにより、電極材料が接し得る成膜ベルトの成膜面の性状が制御され、性状が制御された成膜面に電極材料を成膜することができる。

第１支持部材は、集電体又は離型材とすることができる。
第１支持部材の形状は、制限されない。第１支持部材の形状は、平板状であることが好ましい。

第１支持部材の厚さは、制限されない。第１支持部材の平均厚さは、自己支持性、搬送性、及び貫通耐性の観点から、１μｍ～５００μｍであることが好ましく、３μｍ～３００μｍであることがより好ましく、５μｍ～２００μｍであることが特に好ましい。第１支持部材の平均厚さは、断面観察によって測定される３か所の厚さの算術平均とする。断面観察においては、公知の顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡）を用いることができる。

集電体としては、制限されず、公知の集電体を利用できる。第１支持部材が集電体であることで、電極材料を集電体上に容易に配置することができ、さらに、生産性を向上させることもできる。

正極集電体としては、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス鋼、ニッケル、及びチタンが挙げられる。正極集電体は、アルミニウム、又はアルミニウム合金であることが好ましい。正極集電体は、表面にカーボン、ニッケル、チタン、若しくは銀を含む被覆層を有する、アルミニウム、又はステンレス鋼であることも好ましい。

負極集電体としては、例えば、アルミニウム、銅、銅合金、ステンレス鋼、ニッケル、及びチタンが挙げられる。負極集電体は、アルミニウム、銅、銅合金、又はステンレス鋼であることが好ましく、銅、又は銅合金であることがより好ましい。負極集電体は、表面にカーボン、ニッケル、チタン、若しくは銀を含む被覆層を有する、アルミニウム、銅、銅合金、又はステンレス鋼であることも好ましい。

集電体としては、アルミニウム箔、又は銅箔であることが好ましい。アルミニウム箔は、通常、正極における集電体として利用される。銅箔は、通常、負極における集電体として利用される。

離型材としては、例えば、離型紙、表面処理が施された金属（例えば、表面処理が施されたアルミニウム）、及びステンレス鋼（一般的に「ＳＵＳ」と称される。）、被覆層を有するフィルム、及び被覆層を有する紙が挙げられる。被覆層は、例えば、シリコーンコーティング、又はフッ素コーティングによって形成できる。

第１支持部材は、電極材料の離型性の向上という観点から、離型材であることが好ましく、離型紙であることがより好ましい。

－第２支持部材供給工程－
本開示の電極用成形体の製造方法は、上記の第１工程～第３工程及び第１支持部材供給工程に加えて、更に、第１ベルトの電極材料を搬送する搬送面、及び成膜ベルトの上に移送された電極材料上に、長尺の第２支持部材を連続供給する工程（以下、「第２支持部材供給工程Ａ」ともいう。）を有していることが好ましい。
第２支持部材供給工程Ａでは、第１支持部材供給工程も行っている。

第２支持部材供給工程Ａを設ける場合、第１支持部材供給工程が行われるので、一対の搬送ベルトの第２ベルトの電極材料を搬送する搬送面及び成膜ベルトの成膜面に長尺の第１支持部材も連続供給されている。したがって、上記の第２工程では、一対の搬送ベルトに導入された電極材料を、第２ベルト上の第１支持部材と第１ベルト上の第２支持部材とを介してベルト搬送し、かつ、加圧する。この場合、電極材料のベルト搬送方向の少なくとも下流側において電極材料を加圧することが好ましく、電極材料のベルト搬送方向に向かって電極材料に対する圧力を漸増させて加圧することがより好ましい。そして、上記の第３工程では、電極材料を、成膜ベルト上の第１支持部材の表面に第２支持部材と接触した状態で移送する。

一対の搬送ベルトの第２ベルトの電極材料を搬送する搬送面及び成膜ベルトの成膜面に長尺の第１支持部材を連続供給する利点は、上記の通りである。そして、一対の搬送ベルトの第１ベルトの電極材料を搬送する搬送面、及び成膜ベルトの上に移送された電極材料上に、長尺の第２支持部材を連続供給することの利点は、一対の搬送ベルトにおける電極材料の搬送路の第１ベルトと電極材料との接触状態を制御することが可能になることにある。第１ベルトの表面に第２支持部材が配置されることにより、電極材料が接し得る第１ベルトの表面の性状が制御される。結果、第１ベルトの表面への電極材料の付着が低く抑えられる等の効果が奏される。

上記の第１支持部材及び第２支持部材は、集電体又は離型材とすることができる。
集電体及び離型材の詳細及び好ましい態様等の詳細については、上記の第１支持部材供給工程における第１支持部材における場合と同様である。
第２支持部材供給工程Ａでは、第１支持部材及び第２支持部材としては、一方が集電体であり、他方が離型材であることが好ましい。

また、本開示の電極用成形体の製造方法は、上記の第１支持部材供給工程を設けず、上記の第１工程～第３工程に加えて、第１ベルトの電極材料を搬送する搬送面、及び成膜ベルトの上に移送された電極材料上に、長尺の第２支持部材を連続供給する工程（以下、「第２支持部材供給工程Ｂ」ともいう。）を更に有していてもよい。
第２支持部材供給工程Ｂでは、第１支持部材供給工程は行われていない。

第２支持部材供給工程Ｂを設ける場合、上記の第２工程では、一対の搬送ベルトに導入された電極材料を、第２ベルトと第１ベルト上に位置する第２支持部材とによりベルト搬送し、かつ、加圧する。この場合、電極材料のベルト搬送方向の少なくとも下流側において電極材料を加圧することが好ましく、電極材料のベルト搬送方向に向かって電極材料に対する圧力を漸増させて加圧することがより好ましい。そして、上記の第３工程では、電極材料を、成膜ベルト上に移送する。

一対の搬送ベルトの第１ベルトの電極材料を搬送する搬送面、及び成膜ベルトの上に移送された電極材料上に、長尺の第２支持部材を連続供給することにより、一対の搬送ベルトにおける電極材料の第１ベルトと電極材料との接触状態を制御することが可能になる。第１ベルトの表面に第２支持部材が配置されることにより、電極材料が接し得る第１ベルトの表面の性状を制御することができる。結果、第１ベルトの表面への電極材料の付着が低く抑えられる等の効果が奏される。

－第３支持部材供給工程－
本開示の電極用成形体の製造方法は、上記の第１工程～第３工程に加えて、更に、成膜ベルトの成膜面に長尺の第３支持部材を連続供給する工程（以下、「第３支持部材供給工程」ともいう。）を有していることも好ましい。

成膜ベルトの成膜面に長尺の第３支持部材を連続供給することにより、電極材料が接し得る成膜ベルトの成膜面に支持部材を付与することが可能になる。これにより、支持部材上への成膜を行うことができる。また、第３支持部材が配置されることにより、電極材料が接し得る成膜ベルトの成膜面の性状が制御され、性状が制御された成膜面に電極材料を成膜することができる。

第３支持部材は、集電体又は離型材とすることができる。
集電体及び離型材の詳細及び好ましい態様等の詳細については、上記の第１支持部材供給工程における第１支持部材における場合と同様である。

また、上記の第２支持部材供給工程Ｂと第３支持部材供給工程とを行ってもよい。
この場合、第３支持部材供給工程において、第３支持部材が成膜ベルト上に連続的に供給され、かつ、第２支持部材供給工程Ｂにおいて、第１ベルトの電極材料を搬送する搬送面、及び第３支持部材上に移送された電極材料の上に、長尺の第２支持部材が連続的に供給される。

上記において、第１支持部材、第２支持部材、及び第３支持部材の少なくとも１つは、集電体又は離型材とすることができる。
集電体及び離型材の詳細及び好ましい態様等の詳細については、上記の第１支持部材と同様である。

－準備工程－
本開示に係る電極用成形体の製造方法は、第１工程～第３工程の前に、電極活物質を含む電極材料を準備する工程（準備工程」）を有することが好ましい。
本開示において、「電極材料を準備する」とは、電極材料を使用可能な状態にすることを意味し、特に断りのない限り、電極材料を調製することを含む。すなわち、準備工程においては、予め調製した電極材料又は市販されている電極材料を準備してもよく、電極材料を調製してもよい。

［電極材料］
電極材料は、電極活物質を含む。電極材料は、必要に応じて、電極活物質以外の成分を含んでいてもよい。以下、電極材料の成分について説明する。

（電極活物質）
電極活物質は、周期律表における第１族、又は第２族に属する金属元素のイオンを挿入、及び放出することが可能な物質である。電極活物質としては、例えば、正極活物質、及び負極活物質が挙げられる。

－正極活物質－
正極活物質としては、制限されず、正極に用いられる公知の活物質を利用できる。正極活物質は、可逆的にリチウムイオンを挿入及び放出できる正極活物質であることが好ましい。

正極活物質としては、例えば、遷移金属酸化物、及びリチウムと複合化できる元素（例えば、硫黄）が挙げられる。上記の中でも、正極活物質は、遷移金属酸化物であることが好ましい。

遷移金属酸化物は、Ｃｏ（コバルト）、Ｎｉ（ニッケル）、Ｆｅ（鉄）、Ｍｎ（マンガン）、Ｃｕ（銅）、及びＶ（バナジウム）からなる群より選択される少なくとも１種の遷移金属元素（以下、「元素Ｍａ」という。）を含む遷移金属酸化物であることが好ましい。

遷移金属酸化物がＬｉ、及び元素Ｍａを含む場合、Ｍａに対するＬｉのモル比（Ｌｉ／Ｍａ）は、０．３～２．２であることが好ましい。

また、遷移金属酸化物は、リチウム以外の第１族の元素、第２族の元素、Ａｌ（アルミニウム）、Ｇａ（ガリウム）、Ｉｎ（インジウム）、Ｇｅ（ゲルマニウム）、Ｓｎ（スズ）、Ｐｂ（鉛）、Ｓｂ（アンチモン）、Ｂｉ（ビスマス）、Ｓｉ（ケイ素）、Ｐ（リン）、及びＢ（ホウ素）からなる群より選択される少なくとも１種の遷移金属元素（以下、「元素Ｍｂ」という。）を含んでいてもよい。元素Ｍｂの含有量は、元素Ｍａの物質量に対して、０ｍｏｌ％～３０ｍｏｌ％であることが好ましい。

遷移金属酸化物としては、例えば、層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物、スピネル型構造を有する遷移金属酸化物、リチウム含有遷移金属リン酸化合物、リチウム含有遷移金属ハロゲン化リン酸化合物、及びリチウム含有遷移金属ケイ酸化合物が挙げられる。

層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉＣｏＯ_２（コバルト酸リチウム［ＬＣＯ］）、ＬｉＮｉ_２Ｏ_２（ニッケル酸リチウム）、ＬｉＮｉ_０．８５Ｃｏ_０．１０Ａｌ_０．０５Ｏ_２（ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム［ＮＣＡ］）、ＬｉＮｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ｍｎ_１／３Ｏ_２（ニッケルマンガンコバルト酸リチウム［ＮＭＣ］）、及びＬｉＮｉ_０．５Ｍｎ_０．５Ｏ_２（マンガンニッケル酸リチウム）が挙げられる。

スピネル型構造を有する遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉＣｏＭｎＯ_４、Ｌｉ_２ＦｅＭｎ_３Ｏ_８、Ｌｉ_２ＣｕＭｎ_３Ｏ_８、Ｌｉ_２ＣｒＭｎ_３Ｏ_８、及びＬｉ_２ＮｉＭｎ_３Ｏ_８が挙げられる。

リチウム含有遷移金属リン酸化合物としては、例えば、オリビン型リン酸鉄塩（例えば、ＬｉＦｅＰＯ_４、及びＬｉ_３Ｆｅ_２（ＰＯ_４）_３）、ピロリン酸鉄塩（例えば、ＬｉＦｅＰ_２Ｏ_７）、リン酸コバルト塩（例えば、ＬｉＣｏＰＯ_４）、及び単斜晶ナシコン型リン酸バナジウム塩（例えば、Ｌｉ_３Ｖ_２（ＰＯ_４）_３（リン酸バナジウムリチウム））が挙げられる。

リチウム含有遷移金属ハロゲン化リン酸化合物としては、例えば、フッ化リン酸鉄塩（例えば、Ｌｉ_２ＦｅＰＯ_４Ｆ）、フッ化リン酸マンガン塩（例えば、Ｌｉ_２ＭｎＰＯ_４Ｆ）、及びフッ化リン酸コバルト塩（例えば、Ｌｉ_２ＣｏＰＯ_４Ｆ）が挙げられる。

リチウム含有遷移金属ケイ酸化合物としては、例えば、Ｌｉ_２ＦｅＳｉＯ_４、Ｌｉ_２ＭｎＳｉＯ_４、及びＬｉ_２ＣｏＳｉＯ_４が挙げられる。

遷移金属酸化物は、層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物であることが好ましく、ＬｉＣｏＯ_２（コバルト酸リチウム［ＬＣＯ］）、ＬｉＮｉ_０．８５Ｃｏ_０．１０Ａｌ_０．０５Ｏ_２（ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム［ＮＣＡ］）、及びＬｉＮｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ｍｎ_１／３Ｏ_２（ニッケルマンガンコバルト酸リチウム［ＮＭＣ］）からなる群より選択される少なくとも１種の化合物であることがより好ましい。

正極活物質は、市販品であってもよく、公知の方法（例えば、焼成法）によって製造されたものであってもよい。焼成法によって得られた正極活物質は、水、酸性水溶液、アルカリ性水溶液、又は有機溶剤を用いて洗浄したものを用いてもよい。

正極活物質の組成は、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析法を用いて測定する。

正極活物質の形状は、制限されないが、取扱性の観点から、粒子状であることが好ましい。

正極活物質の体積平均粒子径は、制限されず、例えば、０．１μｍ～５０μｍとすることができる。正極活物質の体積平均粒子径は、０．３μｍ～４０μｍであることが好ましく、０．５μｍ～３０μｍであることがより好ましい。正極活物質の体積平均粒子径が０．３μｍ以上であることで、電極材料の集合体を容易に形成することができ、また、取り扱いの際に電極材料が飛散することを抑制できる。正極活物質の体積平均粒子径が４０μｍ以下であることで、電極用成形体の厚さを容易に調節することができ、また、成形過程において空隙の発生を抑制することができる。

正極活物質の体積平均粒子径は、以下の方法により測定する。正極活物質と溶剤（例えば、ヘプタン、オクタン、トルエン、又はキシレン）とを混合することによって、０．１質量％の正極活物質を含む分散液を調製する。１ｋＨｚの超音波を１０分間照射した分散液を測定試料とする。レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（例えば、株式会社堀場製作所製のＬＡ－９２０）を用いて、温度２５℃の条件下でデータの取り込みを５０回行い、体積平均粒子径を求める。測定用のセルには、石英セルを用いる。上記測定を５つの試料を用いて行い、測定値の平均を正極活物質の体積平均粒子径とする。その他の詳細な条件については、必要に応じて、「ＪＩＳ Ｚ ８８２８：２０１３」を参照する。

正極活物質の粒子径を調整する方法としては、例えば、粉砕機、又は分級機を用いる方法が挙げられる。

電極材料は、１種単独の正極活物質を含んでいてもよく、２種以上の正極活物質を含んでいてもよい。

正極活物質の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、１０質量％～９５質量％であることが好ましく、３０質量％～９０質量％であることより好ましく、５０質量％～８５質量であることさらに好ましく、６０質量％～８０質量％であること特に好ましい。

－負極活物質－
負極活物質としては、制限されず、負極に用いられる公知の活物質を利用できる。負極活物質は、可逆的にリチウムイオンを挿入及び放出できる負極活物質であることが好ましい。

負極活物質としては、例えば、炭素質材料、金属酸化物（例えば、酸化スズ）、酸化ケイ素、金属複合酸化物、リチウム単体、リチウム合金（例えば、リチウムアルミニウム合金）、及びリチウムと合金を形成可能な金属（例えば、Ｓｎ、Ｓｉ、及びＩｎ）が挙げられる。上記の中でも、負極活物質は、信頼性の観点から、炭素質材料、又はリチウム複合酸化物であることが好ましい。

炭素質材料は、実質的に炭素からなる材料である。炭素質材料としては、例えば、石油ピッチ、カーボンブラック（例えば、アセチレンブラック）、黒鉛（例えば、天然黒鉛、及び人造黒鉛（例えば、気相成長黒鉛））、ハードカーボン、及び合成樹脂（例えば、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、及びフルフリルアルコール樹脂）を焼成してなる炭素質材料が挙げられる。炭素質材料としては、例えば、炭素繊維（例えば、ポリアクリロニトリル系炭素繊維、セルロース系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、気相成長炭素繊維、脱水ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）系炭素繊維、リグニン炭素繊維、ガラス状炭素繊維、及び活性炭素繊維）も挙げられる。黒鉛としては、例えば、メソフェーズ微小球体、グラファイトウィスカー、及び平板状の黒鉛も挙げられる。本開示において、「平板状」とは、互いに対向する２つの主平面を有することを意味する。

金属複合酸化物としては、リチウムを吸蔵及び放出可能な金属複合酸化物であることが好ましい。リチウムを吸蔵及び放出可能な金属複合酸化物は、高電流密度充放電特性の観点から、チタン、及びリチウムからなる群より選択される少なくとも１種の元素を含むことが好ましい。

金属酸化物、及び金属複合酸化物は、特に非晶質酸化物であることが好ましい。ここで、「非晶質」とは、ＣｕＫα線を用いたＸ線回折法において、２θ値で２０°～４０°の領域に頂点を有するブロードな散乱帯を有するものを意味し、結晶性の回折線を有してもよい。非晶質酸化物において、２θ値で４０°～７０°の領域に観察される結晶性の回折線のうち最も強い強度は、２θ値で２０°～４０°の領域に観察されるブロードな散乱帯の頂点の回折線強度の１００倍以下であることが好ましく、５倍以下であることがより好ましい。非晶質酸化物は、結晶性の回折線を有しないことが特に好ましい。

金属酸化物、及び金属複合酸化物は、カルコゲナイドであることも好ましい。カルコゲナイドは、金属元素と周期律表第１６族の元素との反応生成物である。

非晶質酸化物、及びカルコゲナイドからなる化合物群の中でも、半金属元素の非晶質酸化物、及びカルコゲナイドが好ましく、周期律表における第１３族～１５族の元素、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｐｂ、Ｓｂ、及びＢｉからなる群より選択される少なくとも１種の元素を含む酸化物、並びにカルコゲナイドがより好ましい。

非晶質酸化物、及びカルコゲナイドの好ましい例としては、Ｇａ_２Ｏ_３、ＳｉＯ、ＧｅＯ、ＳｎＯ、ＳｎＯ_２、ＰｂＯ、ＰｂＯ_２、Ｐｂ_２Ｏ_３、Ｐｂ_２Ｏ_４、Ｐｂ_３Ｏ_４、Ｓｂ_２Ｏ_３、Ｓｂ_２Ｏ_４、Ｓｂ_２Ｏ_８Ｂｉ_２Ｏ_３、Ｓｂ_２Ｏ_８Ｓｉ_２Ｏ_３、Ｂｉ_２Ｏ_４、ＳｎＳｉＯ_３、ＧｅＳ、ＳｎＳ、ＳｎＳ_２、ＰｂＳ、ＰｂＳ_２、Ｓｂ_２Ｓ_３、Ｓｂ_２Ｓ_５、及びＳｎＳｉＳ_３が挙げられる。また、上記した化合物は、リチウムとの複合酸化物（例えば、Ｌｉ_２ＳｎＯ_２）であってもよい。

負極活物質は、チタンをさらに含むことも好ましい。リチウムイオンの吸蔵放出時の体積変動が小さいことから急速充放電特性に優れ、そして、電極の劣化が抑制されることでリチウムイオン二次電池の寿命向上が可能となる観点から、チタンを含む負極活物質は、Ｌｉ_４Ｔｉ_５Ｏ_１２（チタン酸リチウム［ＬＴＯ］）であることが好ましい。

負極活物質は、市販品であってもよく、公知の方法（例えば、焼成法）によって製造されたものであってもよい。焼成法によって得られた負極活物質は、水、酸性水溶液、アルカリ性水溶液、又は有機溶剤を用いて洗浄したものを用いてもよい。

負極活物質は、例えば、ＣＧＢ２０（日本黒鉛工業株式会社）として入手可能である。

負極活物質の組成は、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析法を用いて測定する。

負極活物質の形状は、制限されないが、取り扱い易く、そして、量産の際に均一性を管理しやすいという観点から、粒子状であることが好ましい。

負極活物質の体積平均粒子径は、０．１μｍ～６０μｍであることが好ましく、０．３μｍ～５０μｍであることがより好ましく、０．５μｍ～４０μｍであることが特に好ましい。負極活物質の体積平均粒子径が０．１μｍ以上であることで、電極材料の集合体を容易に形成することができ、また、取り扱いの際に電極材料が飛散することを抑制できる。負極活物質の体積平均粒子径が６０μｍ以下であることで、電極用成形体の厚さを容易に調節することができ、また、成形過程において空隙の発生を抑制することができる。負極活物質の体積平均粒子径は、上記正極活物質の体積平均粒子径の測定方法に準ずる方法により測定する。

負極活物質の粒子径を調整する方法としては、例えば、粉砕機、又は分級機を用いる方法が挙げられる。上記方法においては、例えば、乳鉢、ボールミル、サンドミル、振動ボールミル、衛星ボールミル、遊星ボールミル、旋回気流型ジェットミル、又は篩が好適に用いられる。負極活物質の粉砕においては、水、又は有機溶剤（例えば、メタノール）を用いる湿式粉砕も必要に応じて行うことができる。所望の粒子径に調整する方法は、分級であることが好ましい。分級においては、例えば、篩、又は風力分級機を用いることができる。分級は、乾式であってもよく、湿式であってもよい。

負極活物質として、Ｓｎ、Ｓｉ、又はＧｅを含む非晶質酸化物を用いる場合、上記非晶質酸化物と併用することができる好ましい負極活物質としては、例えば、リチウムイオン又はリチウム金属を吸蔵及び放出できる炭素材料、リチウム、リチウム合金、及びリチウムと合金可能な金属が挙げられる。

電極材料は、１種単独の負極活物質を含んでいてもよく、２種以上の負極活物質を含んでいてもよい。

負極活物質の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、１０質量％～８０質量％であることが好ましく、２０質量％～８０質量％であることがより好ましく、３０質量％～８０質量％であることがさらに好ましく、４０質量％～７５質量％であることが特に好ましい。

正極活物質、及び負極活物質の表面は、表面被覆剤で被覆されていてもよい。表面被覆剤としては、例えば、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｚｒ、Ｓｉ、又はＬｉを含む金属酸化物が挙げられる。上記金属酸化物としては、例えば、チタン酸スピネル、タンタル系酸化物、ニオブ系酸化物、及びニオブ酸リチウム系化合物が挙げられる。具体的な化合物としては、例えば、Ｌｉ_４Ｔｉ_５Ｏ_１２、ＬｉＴａＯ_３、ＬｉＮｂＯ_３、ＬｉＡｌＯ_２、Ｌｉ_２ＺｒＯ_３、Ｌｉ_２ＷＯ_４、Ｌｉ_２ＴｉＯ_３、Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７、Ｌｉ_３ＰＯ_４、Ｌｉ_２ＭｏＯ_４、及びＬｉＢＯ_２が挙げられる。

（無機固体電解質）
電極材料は、電池性能（例えば、放電容量、及び出力特性）の向上という観点から、無機固体電解質を含むことが好ましい。ここで、「固体電解質」とは、内部においてイオンを移動させることができる固体状の電解質を意味する。

無機固体電解質は、主たるイオン伝導度材料として有機物を含むものではないことから、有機固体電解質（例えば、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）に代表される高分子電解質、及びリチウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド（ＬｉＴＦＳＩ）に代表される有機電解質塩）とは明確に区別される。また、無機固体電解質は、定常状態では固体であるため、カチオン若しくはアニオンに解離又は遊離していない。よって、電解液、ポリマー中でカチオン若しくはアニオンに解離又は遊離している無機電解質塩（例えば、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＢＦ_４、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（ＬｉＦＳＩ）、及びＬｉＣｌ）とも明確に区別される。

無機固体電解質は、周期律表における第１族又は第２族に属する金属元素のイオンの伝導性を有するものであれば制限されず、電子伝導性を有しないことが一般的である。

本開示に係る電極用成形体の製造方法によって得られる電極用成形体がリチウムイオン電池に用いられる場合、無機固体電解質は、リチウムイオンのイオン伝導性を有することが好ましい。

無機固体電解質としては、例えば、硫化物系無機固体電解質、及び酸化物系無機固体電解質が挙げられる。上記の中でも、無機固体電解質は、活物質と無機固体電解質との間に良好な界面を形成できるという観点から、硫化物系無機固体電解質であることが好ましい。

－硫化物系無機固体電解質－
硫化物系無機固体電解質は、硫黄原子（Ｓ）を含み、周期律表における第１族又は第２族に属する金属元素のイオン伝導性を有し、かつ、電子絶縁性を有することが好ましい。

硫化物系無機固体電解質は、少なくともＬｉ、Ｓ、及びＰを含有し、リチウムイオン伝導性を有することがより好ましい。硫化物系無機固体電解質は、必要に応じて、Ｌｉ、Ｓ、及びＰ以外の元素を含んでいてもよい。

硫化物系無機固体電解質としては、例えば、下記式（Ａ）で示される組成を有する無機固体電解質が挙げられる。

Ｌ_ａ１Ｍ_ｂ１Ｐ_ｃ１Ｓ_ｄ１Ａ_ｅ１ （Ａ）

式（Ａ）中、Ｌは、Ｌｉ、Ｎａ、及びＫからなる群より選択される少なくとも１種の元素を表し、Ｌｉであることが好ましい。

式（Ａ）中、Ｍは、Ｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｓｂ、Ａｌ、及びＧｅからなる群より選択される少なくとも１種の元素を表し、Ｂ、Ｓｎ、Ｓｉ、Ａｌ、又はＧｅであることが好ましく、Ｓｎ、Ａｌ、又はＧｅであることがより好ましい。

式（Ａ）中、Ａは、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦからなる群より選択される少なくとも１種の元素を表し、Ｉ、又はＢｒであることが好ましく、Ｉであることがより好ましい。

式（Ａ）中、ａ１は、１～１２を表し、１～９であることが好ましく、１．５～４であることがより好ましい。

式（Ａ）中、ｂ１は、０～１を表し、０～０．５であることがより好ましい。

式（Ａ）中、ｃ１は、１を表す。

式（Ａ）中、ｄ１は、２～１２を表し、３～７であることが好ましく、３．２５～４．５であることがより好ましい。

式（Ａ）中、ｅ１は、０～５を表し、０～３であることが好ましく、０～１であることがより好ましい。

式（Ａ）中、ｂ１、及びｅ１が０であることが好ましく、ｂ１、及びｅ１が０であり、かつ、ａ１、ｃ１、及びｄ１の比が、１～９：１：３～７であることがより好ましく、ｂ１、及びｅ１が０であり、かつ、ａ１、ｃ１、及びｄ１の比が、１．５～４：１：３．２５～４．５であることが特に好ましい。

各元素の組成比は、硫化物系無機固体電解質を製造する際の原料化合物の配合量を調整することにより制御できる。

硫化物系無機固体電解質は、非結晶（ガラス）であってもよく、結晶化（ガラスセラミックス化）していてもよく、一部のみが結晶化していてもよい。上記のような硫化物系無機固体電解質としては、例えば、Ｌｉ、Ｐ、及びＳを含有するＬｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス、並びにＬｉ、Ｐ、及びＳを含有するＬｉ－Ｐ－Ｓ系ガラスセラミックスが挙げられる。上記の中でも、硫化物系無機固体電解質は、Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラスであることが好ましい。

硫化物系無機固体電解質のリチウムイオン伝導度は、１×１０^－４Ｓ／ｃｍ以上であることが好ましく、１×１０^－３Ｓ／ｃｍ以上であることがより好ましい。リチウムイオン伝導度の上限は、制限されない。リチウムイオン伝導度は、１×１０^－１Ｓ／ｃｍ以下であることが実際的である。

硫化物系無機固体電解質は、例えば、（１）硫化リチウム（Ｌｉ_２Ｓ）と硫化リン（例えば、五硫化二燐（Ｐ_２Ｓ_５））との反応、（２）硫化リチウムと単体燐及び単体硫黄の少なくとも一方との反応、又は（３）硫化リチウムと硫化リン（例えば、五硫化二燐（Ｐ_２Ｓ_５））と単体燐及び単体硫黄の少なくとも一方との反応により製造できる。

Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス、及びＬｉ－Ｐ－Ｓ系ガラスセラミックスの製造における、Ｌｉ_２ＳとＰ_２Ｓ_５とのモル比（Ｌｉ_２Ｓ：Ｐ_２Ｓ_５）は、６５：３５～８５：１５であることが好ましくは、６８：３２～７７：２３であることがより好ましい。Ｌｉ_２ＳとＰ_２Ｓ_５とのモル比を上記範囲にすることにより、リチウムイオン伝導度をより高めることができる。

硫化物系無機固体電解質としては、例えば、Ｌｉ_２Ｓと、第１３族～第１５族の元素の硫化物とを含む原料組成物を用いてなる化合物が挙げられる。原料組成物としては、例えば、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＬｉＩ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＬｉＩ－Ｌｉ_２Ｏ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＬｉＢｒ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ｌｉ_２Ｏ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ｌｉ_３ＰＯ_４－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－Ｐ_２Ｏ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＳｉＳ_２、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＳｎＳ、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－Ａｌ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２－ＺｎＳ、Ｌｉ_２Ｓ－Ｇａ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２－Ｇａ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２－Ｓｂ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２－Ａｌ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２、Ｌｉ_２Ｓ－Ａｌ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－Ａｌ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＩ、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－ＬｉＩ、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－Ｌｉ_４ＳｉＯ_４、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－Ｌｉ_３ＰＯ_４、及びＬｉ_１０ＧｅＰ_２Ｓ_１２が挙げられる。上記の中でも、原料組成物は、高いリチウムイオン伝導度の観点から、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２－Ｇａ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－Ｌｉ_４ＳｉＯ_４、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－Ｌｉ_３ＰＯ_４、Ｌｉ_２Ｓ－ＬｉＩ－Ｌｉ_２Ｏ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ｌｉ_２Ｏ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ｌｉ_３ＰＯ_４－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２－Ｐ_２Ｓ_５、又はＬｉ_１０ＧｅＰ_２Ｓ_１２であることが好ましく、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_１０ＧｅＰ_２Ｓ_１２、又はＬｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＳｉＳ_２であることがより好ましい。

上記した原料組成物を用いて硫化物系無機固体電解質材料を製造する方法としては、例えば、非晶質化法が挙げられる。非晶質化法としては、例えば、メカニカルミリング法、及び溶融急冷法が挙げられる。上記の中でも、常温での処理が可能となり、また、製造工程の簡略化を図ることができる観点から、メカニカルミリング法が好ましい。

－酸化物系無機固体電解質－
酸化物系無機固体電解質は、酸素原子（Ｏ）を含み、周期律表における第１族又は第２族に属する金属元素のイオン伝導性を有し、かつ、電子絶縁性を有することが好ましい。

酸化物系無機固体電解質のイオン伝導度は、１×１０^－６Ｓ／ｃｍ以上であることが好ましく、５×１０^－６Ｓ／ｃｍ以上であることがより好ましく、１×１０^－５Ｓ／ｃｍ以上であることが特に好ましい。イオン伝導度の上限は、制限されない。イオン伝導度は、１×１０^－１Ｓ／ｃｍ以下であることが実際的である。

酸化物系無機固体電解質としては、例えば、以下の化合物が挙げられる。ただし、酸化物系無機固体電解質は、以下の化合物に制限されない。
（１）Ｌｉ_ｘａＬａ_ｙａＴｉＯ_３（以下、「ＬＬＴ」という。ｘａは０．３≦ｘａ≦０．７を満たし、ｙａは０．３≦ｙａ≦０．７を満たす。）
（２）Ｌｉ_ｘｂＬａ_ｙｂＺｒ_ｚｂＭ^ｂｂ _ｍｂＯ_ｎｂ（Ｍ^ｂｂはＡｌ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｉｎ、及びＳｎからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。ｘｂは５≦ｘｂ≦１０を満たし、ｙｂは１≦ｙｂ≦４を満たし、ｚｂは１≦ｚｂ≦４を満たし、ｍｂは０≦ｍｂ≦２を満たし、ｎｂは５≦ｎｂ≦２０を満たす。）
（３）Ｌｉ_ｘｃＢ_ｙｃＭ^ｃｃ _ｚｃＯ_ｎｃ（Ｍ^ｃｃはＣ、Ｓ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｉｎ、及びＳｎからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。ｘｃは０≦ｘｃ≦５を満たし、ｙｃは０≦ｙｃ≦１を満たし、ｚｃは０≦ｚｃ≦１を満たし、ｎｃは０≦ｎｃ≦６を満たす。）
（４）Ｌｉ_ｘｄ（Ａｌ，Ｇａ）_ｙｄ（Ｔｉ，Ｇｅ）_ｚｄＳｉ_ａｄＰ_ｍｄＯ_ｎｄ（ｘｄは１≦ｘｄ≦３を満たし、ｙｄは０≦ｙｄ≦１を満たし、ｚｄは０≦ｚｄ≦２を満たし、ａｄは０≦ａｄ≦１を満たし、ｍｄは１≦ｍｄ≦７を満たし、ｎｄは３≦ｎｄ≦１３を満たす。）
（５）Ｌｉ_{（３－２ｘｅ）}Ｍ^ｅｅ _ｘｅＤ^ｅｅＯ（ｘｅは０≦ｘｅ≦０．１を満たし、Ｍ^ｅｅは２価の金属原子を表し、Ｄ^ｅｅはハロゲン原子又は２種以上のハロゲン原子の組み合わせを表す。）
（６）Ｌｉ_ｘｆＳｉ_ｙｆＯ_ｚｆ（ｘｆは１≦ｘｆ≦５を満たし、ｙｆは０＜ｙｆ≦３を満たし、ｚｆは１≦ｚｆ≦１０を満たす。）
（７）Ｌｉ_ｘｇＳ_ｙｇＯ_ｚｇ（ｘｇは１≦ｘｇ≦３を満たし、ｙｇは０＜ｙｇ≦２を満たし、ｚｇは１≦ｚｇ≦１０を満たす。）
（８）Ｌｉ_３ＢＯ_３
（９）Ｌｉ_３ＢＯ_３－Ｌｉ_２ＳＯ_４
（１０）Ｌｉ_２Ｏ－Ｂ_２Ｏ_３－Ｐ_２Ｏ_５
（１１）Ｌｉ_２Ｏ－ＳｉＯ_２
（１２）Ｌｉ_６ＢａＬａ_２Ｔａ_２Ｏ_１２
（１３）Ｌｉ_３ＰＯ_{（４－３／２ｗ）}Ｎ_ｗ（ｗはｗ＜１を満たす。）
（１４）ＬＩＳＩＣＯＮ（Ｌｉｔｈｉｕｍ ｓｕｐｅｒ ｉｏｎｉｃ ｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）型結晶構造を有するＬｉ_３．５Ｚｎ_０．２５ＧｅＯ_４
（１５）ペロブスカイト型結晶構造を有するＬａ_０．５５Ｌｉ_０．３５ＴｉＯ_３
（１６）ＮＡＳＩＣＯＮ（Ｎａｔｒｉｕｍ ｓｕｐｅｒ ｉｏｎｉｃ ｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）型結晶構造を有するＬｉＴｉ_２Ｐ_３Ｏ_１２
（１７）Ｌｉ_{１＋ｘｈ＋ｙｈ}（Ａｌ，Ｇａ）_ｘｈ（Ｔｉ，Ｇｅ）_２－ｘｈＳｉ_ｙｈＰ_３－ｙｈＯ_１２（ｘｈは０≦ｘｈ≦１を満たし、ｙｈは０≦ｙｈ≦１を満たす。）
（１８）ガーネット型結晶構造を有するＬｉ_７Ｌａ_３Ｚｒ_２Ｏ_１２（以下、「ＬＬＺ」という。）

酸化物系無機固体電解質としては、Ｌｉ、Ｐ、及びＯを含むリン化合物も好ましい。Ｌｉ、Ｐ、及びＯを含むリン化合物としては、例えば、リン酸リチウム（Ｌｉ_３ＰＯ_４）、リン酸リチウムの酸素の一部を窒素で置換したＬｉＰＯＮ、及びＬｉＰＯＤ１（Ｄ１は、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ａｇ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｔ、及びＡｕからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。）が挙げられる。

酸化物系無機固体電解質としては、ＬｉＡ^１ＯＮ（Ａ^１は、Ｓｉ、Ｂ、Ｇｅ、Ａｌ、Ｃ、及びＧａからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。）も好ましい。

上記の中でも、酸化物系無機固体電解質は、ＬＬＴ、Ｌｉ_ｘｂＬａ_ｙｂＺｒ_ｚｂＭ^ｂｂ _ｍｂＯ_ｎｂ（Ｍ^ｂｂ、ｘｂ、ｙｂ、ｚｂ、ｍｂ、及びｎｂは、上記のとおりである。）、ＬＬＺ、Ｌｉ_３ＢＯ_３、Ｌｉ_３ＢＯ_３－Ｌｉ_２ＳＯ_４、又はＬｉ_ｘｄ（Ａｌ，Ｇａ）_ｙｄ（Ｔｉ，Ｇｅ）_ｚｄＳｉ_ａｄＰ_ｍｄＯ_ｎｄ（ｘｄ、ｙｄ、ｚｄ、ａｄ、ｍｄ、及びｎｄは、上記のとおりである。）であることが好ましく、ＬＬＴ、ＬＬＺ、ＬＡＧＰ（Ｌｉ_１．５Ａｌ_０．５Ｇｅ_１．５（ＰＯ_４）_３）、又はＬＡＴＰ（［Ｌｉ_１．４Ｔｉ_２Ｓｉ_０．４Ｐ_２．６Ｏ_１２］－ＡｌＰＯ_４）であることがより好ましく、ＬＬＺであることが特に好ましい。

無機固体電解質は、粒子状であることが好ましい。

無機固体電解質の体積平均粒子径は、０．０１μｍ以上であることが好ましく、０．１μｍ以上であることがより好ましい。無機固体電解質の体積平均粒子径は、１００μｍ以下であることが好ましく、５０μｍ以下であることがより好ましい。

無機固体電解質の体積平均粒子径の測定は、以下の方法により測定する。無機固体電解質と水（水に不安定な物質の場合はヘプタン）とを混合することによって、１質量％の無機固体電解質を含む分散液を調製する。１ｋＨｚの超音波を１０分間照射した分散液を測定試料とする。レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（例えば、株式会社堀場製作所製のＬＡ－９２０）を用いて、温度２５℃の条件下でデータの取り込みを５０回行い、体積平均粒子径を求める。測定用のセルには、石英セルを用いる。上記測定を５つの試料を用いて行い、測定値の平均を無機固体電解質の体積平均粒子径とする。その他の詳細な条件については、必要に応じて、「ＪＩＳ Ｚ ８８２８：２０１３」を参照する。

電極材料は、１種単独の無機固体電解質を含んでいてもよく、２種以上の無機固体電解質を含んでいてもよい。

電極材料が無機固体電解質を含む場合、無機固体電解質の含有量は、界面抵抗の低減、及び電池特性維持効果（サイクル特性の向上）の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、１質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましく、１０質量％以上であることが特に好ましい。同様の観点から、無機固体電解質の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、９０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることがより好ましく、５０質量％以下であることが特に好ましい。

（バインダー）
電極材料は、電極材料同士の密着性の向上という観点から、バインダーを含むことが好ましい。バインダーとしては、有機ポリマーであれば制限されず、電池材料の正極又は負極において結着剤として用いられる公知のバインダーを利用できる。バインダーとしては、例えば、含フッ素樹脂、炭化水素系熱可塑性樹脂、アクリル樹脂、及びウレタン樹脂が挙げられる。

含フッ素樹脂としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリビニレンジフルオリド（ＰＶｄＦ）、及びポリビニレンジフルオリドとヘキサフルオロプロピレンとの共重合物（ＰＶｄＦ－ＨＦＰ）が挙げられる。

炭化水素系熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、水素添加スチレンブタジエンゴム（ＨＳＢＲ）、ブチレンゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム、ポリブタジエン、及びポリイソプレンが挙げられる。

アクリル樹脂としては、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸イソプロピル、ポリ（メタ）アクリル酸イソブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル、ポリ（メタ）アクリル酸ドデシル、ポリ（メタ）アクリル酸ステアリル、ポリ（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、ポリ（メタ）アクリル酸、ポリ（メタ）アクリル酸ベンジル、ポリ（メタ）アクリル酸グリシジル、ポリ（メタ）アクリル酸ジメチルアミノプロピル、及び上記樹脂を形成するモノマーの共重合体が挙げられる。

バインダーとしては、ビニル系モノマーの共重合体も挙げられる。ビニル系モノマーの共重合体としては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル－スチレン共重合体、（メタ）アクリル酸メチル－アクリロニトリル共重合体、及び（メタ）アクリル酸ブチル－アクリロニトリル－スチレン共重合体が挙げられる。

バインダーの重量平均分子量は、１０，０００以上であることが好ましく、２０，０００以上であることがより好ましく、５０，０００以上であることが特に好ましい。バインダーの重量平均分子量は、１，０００，０００以下であることが好ましく、２００，０００以下であることがより好ましく、１００，０００以下であることが特に好ましい。

バインダーにおける水分濃度は、質量基準で、１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。

バインダーにおける金属濃度は、質量基準で、１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。

電極材料は、１種単独のバインダーを含んでいてもよく、２種以上のバインダーを含んでいてもよい。

電極材料がバインダーを含む場合、バインダーの含有量は、界面抵抗の低減性、及びその維持性の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、１質量％以上であることが特に好ましい。バインダーの含有量は、電池性能の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、１０質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、３質量％以下であることが特に好ましい。

電極材料が、電極活物質、無機固体電解質、及びバインダーを含む場合、バインダーの質量に対する活物質及び無機固体電解質の合計質量の比（［活物質の質量＋無機固体電解質の質量］／［バインダーの質量］）は、１，０００～１であることが好ましく、５００～２であることがより好ましく、１００～１０であることが特に好ましい。

（導電助剤）
電極材料は、活物質の電子導電性の向上という観点から、導電助剤を含むことが好ましい。導電助剤としては、制限されず、公知の導電助剤を利用できる。特に、電極材料が正極活物質を含む場合、電極材料は、導電助剤を含むことが好ましい。

導電助剤としては、例えば、黒鉛（例えば、天然黒鉛、及び人造黒鉛）、カーボンブラック（例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、及びファーネスブラック）、無定形炭素（例えば、ニードルコークス）、炭素繊維（例えば、気相成長炭素繊維、及びカーボンナノチューブ）、他の炭素質材料（例えば、グラフェン、及びフラーレン）、金属粉（例えば、銅粉、及びニッケル粉）、金属繊維（例えば、銅繊維、及びニッケル繊維）、及び導電性高分子（例えば、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、及びポリフェニレン誘導体）が挙げられる。

上記の中でも、導電助剤は、炭素繊維、及び金属繊維からなる群より選択される少なくとも１種の導電助剤であることが好ましい。

導電助剤の形状としては、例えば、繊維状、針状、筒状、ダンベル状、円盤状、及び楕円球状が挙げられる。上記の中でも、導電助剤の形状は、活物質の電子導電性の向上という観点から、繊維状であることが好ましい。

導電助剤のアスペクト比は、１．５以上であることが好ましく、５以上であることがより好ましい。導電助剤のアスペクト比が１．５以上であることで、電極活物質の電子伝導性を向上させることができるため、電池の出力特性を向上させることができる。

導電助剤のアスペクト比は、１０，０００以下であることが好ましく、５，０００以下であることがより好ましく、１，０００以下であることが特に好ましい。さらに、導電助剤のアスペクト比は、５００以下であることが好ましく、３００以下であることがより好ましく、１００以下であることが特に好ましい。導電助剤のアスペクト比が１０，０００以下であることで、導電助剤の分散性を向上させることができ、導電助剤が電極用成形体を突き抜けることによる短絡を効率的に防止できる。

導電助剤のアスペクト比は、以下の方法により測定する。走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（例えば、ＰＨＩＬＩＰＳ社製ＸＬ３０）を用いて１０００倍～３０００倍の観察倍率で撮影した任意の３視野のＳＥＭ像を、ＢＭＰ（ビットマップ）ファイルに変換する。画像解析ソフト（例えば、旭エンジニアリング株式会社製のＩＰ－１０００ＰＣの統合アプリケーションである「Ａ像くん」）を用いて５０個の導電助剤の画像を取り込む。各導電助剤が重なることなく観察される状態で、各導電助剤の長さの最大値と最小値とを読み取る。「導電助剤の長さの最大値」とは、導電助剤の外周のある点から他の点までの距離のうち、最大のものを意味する。「導電助剤の長さの最小値」とは、導電助剤の外周のある点から他の点までの線分であって、上記最大値を示す線分と直交するもののうち、距離が最小のものを意味する。５０個の各導電助剤の長さの最大値（長軸長）のうち、上下５点を除く４０点の平均値（Ａ）を求める。次に、５０個の各導電助剤の長さの最小値（短軸長）のうち、上下５点を除く４０点の平均値（Ｂ）を求める。平均値（Ａ）を平均値（Ｂ）で除することによって、導電助剤のアスペクト比を算出する。

導電助剤の短軸長は、１０μｍ以下であることが好ましく、８μｍ以下であることがより好ましく、５μｍ以下であることが特に好ましい。

導電助剤の短軸長は、１ｎｍ以上であることが好ましく、３ｎｍ以上であることがより好ましく、５ｎｍ以上であることが特に好ましい。

導電助剤の短軸長は、導電助剤のアスペクト比の測定方法において算出される５０個の各導電助剤の長さの最小値である。

導電助剤の短軸長の平均値は、８μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以下であることがより好ましく、３μｍ以下であることが特に好ましい。

導電助剤の短軸長の平均値は、１ｎｍ以上であることが好ましく、２ｎｍ以上であることがより好ましく、３ｎｍ以上であることが特に好ましい。

導電助剤の短軸長の平均値は、導電助剤のアスペクト比の測定方法において算出される５０個の各導電助剤の長さの最小値（短軸長）のうち、上下１割を除いた各導電助剤の短軸長の平均値である。

電極材料は、１種単独の導電助剤を含んでいてもよく、２種以上の導電助剤を含んでいてもよい。

電極材料が導電助剤を含む場合、導電助剤の含有量は、活物質の電子導電性の向上という観点から、電極材料の全固形分質量に対して、０質量％を超え１０質量％以下であることが好ましく、０．５質量％～８質量％であることがより好ましく、１質量％～７質量％であることが特に好ましい。

（リチウム塩）
電極材料は、電池性能の向上の観点から、リチウム塩を含むことが好ましい。リチウム塩としては、制限されず、公知のリチウム塩を利用できる。

リチウム塩としては、特開２０１５－０８８４８６号公報の段落００８２～００８５に記載のリチウム塩が好ましい。

電極材料は、１種単独のリチウム塩を含んでいてもよく、２種以上のリチウム塩を含んでいてもよい。

電極材料がリチウム塩を含む場合、リチウム塩の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、０．１質量％～１５質量％であることが好ましい。

（分散剤）
電極材料は、分散剤を含むことが好ましい。電極材料が分散剤を含むことで、電極活物質、及び無機固体電解質のいずれか一方の濃度が高い場合における、電極活物質、及び無機固体電解質のいずれか一方の凝集を抑制できる。

分散剤としては、制限されず、公知の分散剤を利用できる。分散剤としては、分子量が２００以上３０００未満の低分子又はオリゴマーからなり、下記官能基群（Ｉ）で示される官能基と、炭素数８以上のアルキル基又は炭素数１０以上のアリール基と、を同一分子内に有する化合物が好ましい。

官能基群（Ｉ）は、酸性基、塩基性窒素原子を有する基、（メタ）アクリロイル基、（メタ）アクリルアミド基、アルコキシシリル基、エポキシ基、オキセタニル基、イソシアネート基、シアノ基、スルファニル基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であり、酸性基、塩基性窒素原子を有する基、アルコキシシリル基、シアノ基、スルファニル基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であることが好ましく、カルボキシ基、スルホン酸基、シアノ基、アミノ基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であることがより好ましい。

電極材料は、１種単独の分散剤を含んでいてもよく、２種以上の分散剤を含んでいてもよい。

電極材料が分散剤を含む場合、分散剤の含有量は、凝集防止と電池性能との両立の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、０．２質量％～１０質量％であることが好ましく、０．５質量％～５質量％であることがより好ましい。

（液体成分）
電極材料は、液体成分を含んでいてもよい。液体成分としては、例えば、電解液が挙げられる。

電解液としては、制限されず、公知の電解液を利用できる。電解液としては、例えば、電解質と、溶剤と、を含む電解液が挙げられる。具体的な電解液としては、例えば、電解質としてリチウム塩化合物と、溶剤としてカーボネート化合物と、を含む電解液が挙げられる。

リチウム塩化合物としては、例えば、ヘキサフルオロリン酸リチウムが挙げられる。電解液は、１種単独のリチウム塩化合物を含んでいてもよく、２種以上のリチウム塩化合物を含んでいてもよい。

カーボネート化合物としては、例えば、炭酸エチルメチル、炭酸エチレン、及び炭酸プロピレンが挙げられる。電解液は、１種単独のカーボネート化合物を含んでいてもよく、２種以上のカーボネート化合物を含んでいてもよい。

電解液に含まれる電解質としては、例えば、上記「無機固体電解質」の項において説明した材料も挙げられる。

電解液の成分として、例えば、イオン液体を用いてもよい。イオン液体は、電解質として用いても溶剤として用いてもよい。

電極材料における電解液の含有量は、電極材料の全質量に対して、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが特に好ましい。電極材料における電解液の含有量が３０質量％以下であることで、電極材料を成形した際に電解液が滲み出ることを抑制することができる。

電極材料における電解液の含有量は、電池性能の向上の観点から、電極材料の全質量に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましい。

電極材料は、液体成分として、電解液の成分として含まれる溶剤以外の溶剤（以下、単に「溶剤」ともいう。）を含んでいてもよい。溶剤としては、例えば、アルコール化合物溶剤、エーテル化合物溶剤、アミド化合物溶剤、アミノ化合物溶剤、ケトン化合物溶剤、芳香族化合物溶剤、脂肪族化合物溶剤、及びニトリル化合物溶剤が挙げられる。

アルコール化合物溶剤としては、例えば、メチルアルコール、エチルアルコール、１－プロピルアルコール、２－プロピルアルコール、２－ブタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、１，６－ヘキサンジオール、シクロヘキサンジオール、ソルビトール、キシリトール、２－メチル－２，４－ペンタンジオール、１，３－ブタンジオール、及び１，４－ブタンジオールが挙げられる。

エーテル化合物溶剤としては、例えば、アルキレングリコールアルキルエーテル（例えば、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、及びジエチレングリコールモノブチルエーテル）、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、及びジオキサンが挙げられる。

アミド化合物溶剤としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、１－メチル－２－ピロリドン、２－ピロリジノン、１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノン、２－ピロリジノン、ε－カプロラクタム、ホルムアミド、Ｎ－メチルホルムアミド、アセトアミド、Ｎ－メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルプロパンアミド、及びヘキサメチルホスホリックトリアミドが挙げられる。

アミノ化合物溶剤としては、例えば、トリエチルアミン、ジイソプロピルエチルアミン、及びトリブチルアミンが挙げられる。

ケトン化合物溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、及びシクロヘキサノンが挙げられる。

芳香族化合物溶剤としては、例えば、ベンゼン、トルエン、及びキシレンなどが挙げられる。

脂肪族化合物溶剤としては、例えば、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、及びデカンが挙げられる。

ニトリル化合物溶剤としては、例えば、アセトニトリル、プロピロニトリル、及びイソブチロニトリルが挙げられる。

溶剤は、ニトリル化合物溶剤、芳香族化合物溶剤、及び脂肪族化合物溶剤からなる群より選択される少なくとも１種の溶剤であることが好ましく、イソブチロニトリル、トルエン、及びヘプタンからなる群より選択される少なくとも１種の溶剤であることがより好ましく、トルエン、及びヘプタンからなる群より選択される少なくとも１種の溶剤であることが特に好ましい。

溶剤の沸点は、常圧（１気圧）において、５０℃以上であることが好ましく、７０℃以上であることがより好ましい。溶剤の沸点は、常圧（１気圧）において、２５０℃以下であることが好ましく、２２０℃以下であることがより好ましい。

電極材料は、１種単独の溶剤を含んでいてもよく、２種以上の溶剤を含んでいてもよい。

電極材料における溶剤（電解液の成分として含まれる溶剤を含む。以下、本段落において同じ。）の含有量は、電極材料の全質量に対して、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが特に好ましい。電極材料における溶剤の含有量が３０質量％以下であることで、電池性能の劣化を抑制することができ、また、電極材料を成形した際に溶剤が滲み出ることを抑制することができる。電極材料における溶剤の含有量の下限は、制限されない。電極材料における溶剤の含有量は、０質量％以上であってもよく、０質量％を超えてもよい。

電極材料における液体成分の含有量は、電極材料の全質量に対して、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが特に好ましい。電極材料における液体成分の含有量が３０質量％以下であることで、電極材料を成形した際に液体成分が滲み出ることを抑制することができる。また、液体成分が溶剤を含む場合には、電池性能の劣化を抑制することができる。電極材料における液体成分の含有量の下限は、制限されない。電極材料における液体成分の含有量は、０質量％以上であってもよく、０質量％を超えてもよい。

上記の他、電極材料としては、例えば、以下の材料を用いることもできる。
（１）特開２０１７－１０４７８４号公報の段落００２９～段落００３７に記載の造粒体。
（２）特開２０１６－０５９８７０号公報の段落００５４に記載の正極合剤塗料。
（３）特開２０１６－０２７５７３号公報の段落００１７～段落００７０に記載の複合粒子。
（４）特許第６４０２２００号公報の段落００２０～段落００３３に記載の複合粒子。
（５）特開２０１９－０４６７６５号公報の段落００４０～段落００６５に記載の電極組成物。
（６）特開２０１７－０５４７０３号公報の段落００８０～段落０１１４に記載の材料（例えば、活物質、正極スラリー、及び負極スラリー）。
（７）特開２０１４－１９８２９３号公報に記載の粉体。
（８）特開２０１６－０６２６５４号公報の段落００２４～段落００２５、段落００２８、及び段落００３０～段落００３２に記載の活物質、バインダー、及び複合粒子。

（電極材料の調製方法）
電極材料は、例えば、電極活物質と、必要に応じて、電極活物質以外の上記成分と、を混合することによって調製できる。混合方法としては、例えば、ボールミル、ビーズミル、プラネタリミキサー、ブレードミキサー、ロールミル、ニーダー、又はディスクミルを用いる方法が挙げられる。

次に、本開示の電極用成形体の製造方法の実施形態（第１実施形態～第５実施形態）について、図面を参照しながら具体的に説明する。

（第１実施形態）
本開示の第１実施形態に係る電極用成形体の製造方法を図１を参照して説明する。
図１は、電極用成形体の製造に用いる粉体成形装置１００の概略構成を示す概略構成図である。

図１に示す粉体成形装置１００は、一対の搬送ベルト１１と、一対の搬送ベルト１１から電極材料１５が移送される成膜ベルト２１と、一対の搬送ベルト１１の間隙に電極材料１５を導入する供給用ベルト３１と、供給用ベルト３１に電極材料を供給する供給フィーダー４１と、を備えている。

一対の搬送ベルト１１は、反重力方向と平行な中心軸Ｃを中心として相互に鏡像の関係となる位置に配置された２つの搬送ベルト１１ａ及び搬送ベルト１１ｂを備えている。即ち、図６において、傾斜角度θ１＝傾斜角度θ２である。本実施態様は、電極材料が、図１に示すように中心軸Ｃ上を落下する態様である。
搬送ベルト１１ａは、２つのロール１６、１７に巻き掛けられ、矢印方向に回転するロールに伴って走行可能になっている。
搬送ベルト１１ｂは、２つのロール１８、１９に巻き掛けられ、矢印方向に回転するロールに伴って走行可能になっている。

搬送ベルト１１ａ及び搬送ベルト１１ｂを備えることで、導入される電極材料を搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとの間で受け、搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとで挟んだ状態とすることができる。電極材料は、搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとの間に挟まれた状態でベルト搬送される。そして、ベルト搬送時、電極材料は搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとで加圧され、電極材料はベルト搬送方向下流に向かって移送されるにつれ、電極材料に加えられる圧力は漸増するようになっている。

成膜ベルト２１は、Ｖ字形の搬送ベルト１１の電極材料搬送方向の下流に配置されている。成膜ベルト２１は、２つの主ロールに巻き掛けられており、２つの主ロール間にはベルトをあらかじめ定めた位置に支持するための支持ロールが３つ配置されている。

成膜ベルト２１は、一対の搬送ベルト１１と一定の距離を隔てて配置されており、搬送ベルト１１ａのロール１７と成膜ベルト２１とによって、成膜される電極材料の膜の厚みが規制されるようになっている。

従来、互いに平行に配置された２つの搬送ベルトを用い、２つの搬送ベルトの間に導入された粉体を単に加圧してシート化する技術が知られている。本開示における一対の搬送ベルト１１においては、２つの搬送ベルト１１ａ、１１ｂは、側面視で反重力方向に平行な中心軸Ｃを中心にしてＶ字形を形作る位置に配置されている。即ち、一対の搬送ベルト１１をなす搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとは、側面視で中心軸Ｃを中心にして相互に鏡像に近い関係にあり、その鏡像はＶ字形をなしている。２つの搬送ベルトがＶ字形に配置されるので、本開示における第２工程において、落下された電極材料をＶ字形に開口した間隙に受け止めやすい。また、本開示における第２工程において、ロール配置等の変更により２つの搬送ベルトの間隙を調節することにより、一対の搬送ベルト間に一時的に受け止めた電極材料がベルト搬送される搬送量を所望量に絞り、かつ、ベルト搬送方向に均一化することができる。
また、電極材料は、ベルト搬送方向に向かって徐々に狭まるＶ字形の間隙をベルト搬送方向に送られる。これにより、電極材料に加えられる圧力は搬送方向に搬送されるに従い漸増し、下流に搬送される電極材料の質量分布を小さく抑えることができる。結果、成膜ベルトに移送される前の電極材料の質量分布に起因した脈動は生じ難い。
以上のように、本開示では、成膜ベルト２１に移送される電極材料の、搬送方向に直交するベルト幅方向における、加圧後の電極材料の質量分布の均一性が高められる。

一対の搬送ベルト１１をなす２つの搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとは、例えば、図１及び図６に示すように、側面視で電極材料１５を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が反重力方向（中心軸Ｃ）に対して左右方向の一方（図１及び図６の右の方向）に傾斜角度θ１を０°＜θ１≦６０°として傾く第１ベルト１１ａと、側面視で電極材料１５を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が反重力方向（中心軸Ｃ）に対して左右方向の他方（図１及び図６の左の方向）に傾斜角度θ２を０°＜θ１≦６０°として傾く第２ベルト１１ｂと、であってもよい。

供給用ベルト３１は、Ｖ字形の搬送ベルト１１の電極材料の搬送方向上流に配置されている。搬送ベルト１１の間隙に電極材料を導入するにあたり、あらかじめ供給用ベルト３１に供給された電極材料を供給用ベルト３１から落下させて搬送ベルト１１のＶ字形に開いた間隙に導入することができる。

供給フィーダー４１は、供給用ベルト３１上に電極材料を供給する供給装置である。供給フィーダー４１は、供給用ベルト３１上に電極材料を定量で付与してもよく、特に供給用ベルトのベルト走行方向と直交するベルト幅方向における電極材料の質量分布を軽減する観点からは、ベルト幅方向に定量の電極材料を付与することが好ましい。
供給フィーダー４１に代えて、他の供給装置を配置した態様としてもよい。

成膜ベルト２１上には、成膜された電極材料を更に均すための均しロール５１が配置されている。成膜ベルト２１によって電極材料１５を搬送方向（矢印方向Ｂ）に搬送しながら、電極材料１５と均しロール５１とを接触させることによって、電極材料１５を均すことができる。

均しロールは、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。

図１に示す粉体成形装置１００を起動すると、供給フィーダー４１から供給用ベルト３１に粉体である電極材料１５（以下、「粉体１５」ともいう。）が供給される。供給フィーダー４１によって、供給用ベルトのベルト幅方向に粉体１５の質量分布が大きく乱れないように、ある程度の均一性をもって粉体１５が一旦供給用ベルト３１上に付与される。供給用ベルト３１上に付与された粉体１５は、供給用ベルト３１によって下流の端部まで搬送され、供給用ベルト３１の下流端で落下し、一対の搬送ベルト１１に導入される。導入された粉体１５は、第１ベルトである搬送ベルト１１ａと第２ベルトである搬送ベルト１１ｂとに挟まれて搬送され、搬送されるに従って漸増する圧力を受ける。そして、一対の搬送ベルト１１の下流に位置するロール１７及びロール１９間で所望圧まで加圧される。

このように、一対の搬送ベルト１１を経て均一化を施した粉体１５に対して所望圧が加えられるので、加圧後に得られる膜状の電極材料の質量分布を小さくすることができる。電極材料に対して所望圧が加えられた後、成膜ベルト２１へ移送され、成膜ベルト２１によって搬送方向（矢印方向Ｂ）へ搬送される。

一対の搬送ベルト１１における搬送ベルト１１ａ（第１ベルト）及び搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）のベルト搬送速度は、成膜ベルト２１のベルト搬送速度より小さいことが好ましい。これにより、電極材料を成膜ベルト２１の搬送方向（矢印方向Ｂ）に送りやすくなり、膜状の電極材料の質量分布の均一性がより向上する。

（第２実施形態）
次に、本開示の第２実施形態に係る電極用成形体の製造方法について、図２を参照して説明する。

第２実施形態は、第１実施形態において、供給フィーダーを複数個配置し、供給用ベルト３１の電極材料の搬送路に新たに均一化部材の一例である均一化ロールを配置したこと以外は、第１実施形態と同様である。

図２は、電極用成形体の製造に用いる粉体成形装置２００の概略構成を示す概略構成図である。なお、第１実施形態と同じ構成については同一符号を付し、その符号の説明を省略する。

図２に示す粉体成形装置２００は、一対の搬送ベルト１１と、一対の搬送ベルト１１から粉体１５が移送される成膜ベルト２１と、一対の搬送ベルト１１の間隙に粉体１５を導入する供給用ベルト３１と、供給用ベルト３１に電極材料を供給する複数の供給フィーダー４１と、供給用ベルト３１の電極材料の搬送路に配置された均一化ロール５３と、を備えている。

複数の供給フィーダー４１は、供給用ベルト３１のベルト走行方向に直交するベルト幅方向に配置されていてもよい。複数の供給フィーダー４１がベルト幅方向に配置されることで、電極材料のベルト幅方向における質量分布を小さく制御しやすくなる。

複数の供給フィーダー４１は、ベルト幅方向に等間隔に配置されてもよい。
複数の供給フィーダー４１は、吐出口が同一の供給フィーダーを複数用いてもよいし、吐出口が異なる供給フィーダーを組み合わせて用いてもよい。

均一化ロール５３は、供給用ベルト３１の電極材料が搬送される搬送路に配置されている。
均一化ロール５３は、ロール面に複数の突状構造を有するロール等であり、供給用ベルト３１上に不均一に存在する電極材料の偏りを均一化し、一対の搬送ベルト１１へ導入される前の電極材料の質量分布を均す。

第２実施形態においても、一対の搬送ベルト１１における搬送ベルト１１ａ（第１ベルト）及び搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）のベルト搬送速度が、成膜ベルト２１のベルト搬送速度より小さいことが好ましい。これにより、電極材料を成膜ベルト２１の搬送方向（矢印方向Ｂ）に送りやすくなり、膜状の電極材料の質量分布の均一性がより向上する。

（第３実施形態）
次に、本開示の第３実施形態に係る電極用成形体の製造方法について、図３を参照して説明する。

第３実施形態は、第１実施形態において、一対の搬送ベルトの第２ベルトの電極材料を搬送する搬送面（材料搬送面）及び成膜ベルトの成膜面に長尺の第１支持部材を連続供給し、第１支持部材上に電極材料を成膜するものとした例であり、この点以外は、第１実施形態と同様である。

図３は、電極用成形体の製造に用いる粉体成形装置３００の概略構成を示す概略構成図である。なお、第１実施形態及び第２実施形態と同じ構成については同一符号を付し、その符号の説明を省略する。

図３に示す粉体成形装置３００は、一対の搬送ベルト１１と、一対の搬送ベルト１１から粉体１５が移送される成膜ベルト２１と、一対の搬送ベルト１１の間隙に粉体１５を導入する供給用ベルト３１と、供給用ベルト３１に電極材料を供給する複数の供給フィーダー４１と、供給用ベルト３１の搬送路に配置された均一化ロール５３と、集電体ロール５７と、を備えている。

図３に示す粉体成形装置３００を起動すると、本開示における第１工程において、複数の供給フィーダー４１から粉体１５が供給され、供給された粉体１５は、次の第２工程において、第２実施形態と同様にして、供給用ベルト３１の下流端で落下し、一対の搬送ベルト１１に導入される。

一方、第２ベルトである搬送ベルト１１ｂの材料搬送面（即ち、電極材料を搬送する搬送面）には、長尺の第１支持部材の一例である集電体が巻回された集電体ロール５７から巻き出された集電体５５が連続的に供給される。

この際、一対の搬送ベルト１１に導入される粉体１５は、第１ベルトである搬送ベルト１１ａと、第２ベルトである搬送ベルト１１ｂ上に送られた集電体５５と、の間隙に導入される。

そして、次の第２工程において、導入された粉体１５は、搬送ベルト１１ａと集電体５５とに挟まれて搬送され、搬送されるに従って漸増する圧力を受ける。そして、一対の搬送ベルト１１の下流に位置するロール１７及びロール１９間で所望圧まで加圧される。このように、一対の搬送ベルト１１を経て均一化を施した粉体１５に対して所望圧が加えられるので、加圧後に得られる膜状の電極材料の質量分布を小さくすることができる。電極材料に対して所望圧が加えられた後、本開示における第３工程において、成膜ベルト２１へ移送され、成膜ベルト２１によって搬送方向（矢印方向Ｂ）へ搬送される。

上記では、第１支持部材として集電体を用いた場合を説明したが、集電体に代えて離型材等の他の第１支持部材を用いることもできる。

第３実施形態では、一対の搬送ベルト１１における搬送ベルト１１ａ（第１ベルト）及び搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）並びに成膜ベルト２１の間におけるベルト搬送速度の関係は、搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）のベルト搬送速度と成膜ベルト２１のベルト搬送速度とが等しく、かつ、搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）及び成膜ベルト２１のベルト搬送速度に対して、搬送ベルト１１ａ（第１ベルト）のベルト搬送速度が小さいことが好ましい。これにより、電極材料が成膜ベルト２１の搬送方向（矢印方向Ｂ）に送られやすく、膜状の電極材料の質量分布の均一性がより向上する。

（第４実施形態）
次に、本開示の第４実施形態に係る電極用成形体の製造方法について、図４を参照して説明する。

第４実施形態は、第１実施形態において、一対の搬送ベルトの第２ベルトの電極材料を搬送する搬送面（材料搬送面）及び成膜ベルトの成膜面に長尺の第１支持部材を連続供給し、かつ、一対の搬送ベルトの第１ベルトの電極材料を搬送する搬送面（材料搬送面）及び成膜ベルトの上に移送された電極材料上に長尺の第２支持部材を連続供給することにより、第１支持部材と第２支持部材との間に電極材料を成膜するものとした例であり、この点以外は、第１実施形態と同様である。

図４は、電極用成形体の製造に用いる粉体成形装置４００の概略構成を示す概略構成図である。なお、第１実施形態及び第２実施形態と同じ構成については同一符号を付し、その符号の説明を省略する。

図４に示す粉体成形装置４００は、一対の搬送ベルト１１と、一対の搬送ベルト１１から粉体１５が移送される成膜ベルト２１と、一対の搬送ベルト１１の間隙に粉体１５を導入する供給用ベルト３１と、供給用ベルト３１に電極材料を供給する複数の供給フィーダー４１と、供給用ベルト３１の搬送路に配置された均一化ロール５３と、集電体ロール５７と、離型材ロール６３と、を備えている。

図４に示す粉体成形装置４００を起動すると、本開示における第１工程において、複数の供給フィーダー４１から粉体１５が供給され、供給された粉体１５は、次の第２工程において、第２実施形態と同様にして、供給用ベルト３１の下流端で落下し、一対の搬送ベルト１１に導入される。

一方、第２ベルトである搬送ベルト１１ｂの材料搬送面（即ち、電極材料を搬送する搬送面）には、長尺の第１支持部材である集電体が巻回された集電体ロール５７から巻き出された集電体５５が連続的に供給される（第１支持部材供給工程）。

他方、第１ベルトである搬送ベルト１１ａの材料搬送面（即ち、電極材料を搬送する搬送面）には、長尺の第２支持部材の一例である離型材が巻回された離型材ロール６３から巻き出された離型材６１が連続的に供給される（第２支持部材供給工程Ａ）。

この際、一対の搬送ベルト１１に導入される粉体１５は、搬送ベルト１１ａ上に送られた離型材６１と、搬送ベルト１１ｂ上に送られた集電体５５と、の間隙に導入される。

そして、次の第２工程において、導入された粉体１５は、離型材６１と集電体５５とに挟まれて搬送され、搬送されるに従って漸増する圧力を受ける。そして、一対の搬送ベルト１１の下流に位置するロール１７及びロール１９間で所望圧まで加圧される。このように、一対の搬送ベルト１１を経て均一化を施した粉体１５に対して所望圧が加えられるので、加圧後に得られる膜状の電極材料の質量分布を小さくすることができる。電極材料に対して所望圧が加えられた後、本開示における第３工程において、成膜ベルト２１へ移送され、成膜ベルト２１によって搬送方向（矢印方向Ｂ）へ搬送される。

上記では、第１支持部材として集電体を用い、第２支持部材として離型材を用いた場合を説明したが、これに限られるものではない。
第１支持部材については、集電体に代えて離型材等の他の第１支持部材を用いることもでき、第２支持部材については、離型材に代えて集電体等の他の第２支持部材を用いることもできる。また、第１支持部材及び第２支持部材に同じ部材を用いてもよく、例えば、第１支持部材及び第２支持部材の双方に離型材を用いてもよい。

第４実施形態では、一対の搬送ベルト１１における搬送ベルト１１ａ（第１ベルト）及び搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）並びに成膜ベルト２１の間におけるベルト搬送速度の関係は、搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）のベルト搬送速度と成膜ベルト２１のベルト搬送速度とが等しく、かつ、搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）及び成膜ベルト２１のベルト搬送速度に対して、搬送ベルト１１ａ（第１ベルト）のベルト搬送速度が小さいことが好ましい。これにより、電極材料が成膜ベルト２１の搬送方向（矢印方向Ｂ）に送られやすく、膜状の電極材料の質量分布の均一性がより向上する。

（第５実施形態）
次に、本開示の第５実施形態に係る電極用成形体の製造方法について、図５を参照して説明する。

第５実施形態は、第１実施形態において、第２工程で一対の搬送ベルトの第１ベルトの電極材料を搬送する搬送面（材料搬送面）及び成膜ベルトの上に移送された電極材料上に長尺の第２支持部材を連続供給し、かつ、第３工程で成膜ベルトの成膜面に長尺の第３支持部材を連続供給することにより、第２支持部材と第３支持部材との間に電極材料を成膜するものとした例であり、この点以外は、第１実施形態と同様である。

図５は、電極用成形体の製造に用いる粉体成形装置５００の概略構成を示す概略構成図である。なお、第１実施形態及び第２実施形態と同じ構成については同一符号を付し、その符号の説明を省略する。

図５に示す粉体成形装置５００は、一対の搬送ベルト１１と、一対の搬送ベルト１１から粉体１５が移送される成膜ベルト２１と、一対の搬送ベルト１１の間隙に粉体１５を導入する供給用ベルト３１と、供給用ベルト３１に電極材料を供給する複数の供給フィーダー４１と、供給用ベルト３１の搬送路に配置された均一化ロール５３と、離型材ロール６３と、集電体ロール６７と、を備えている。

図５に示す粉体成形装置５００を起動すると、本開示における第１工程において、複数の供給フィーダー４１から粉体１５が供給され、供給された粉体１５は、次の第２工程において、第２実施形態と同様にして、供給用ベルト３１の下流端で落下し、一対の搬送ベルト１１に導入される。

一方、第１ベルトである搬送ベルト１１ａの材料搬送面（即ち、電極材料を搬送する搬送面）には、長尺の第２支持部材である離型材が巻回された離型材ロール６３から巻き出された離型材６１が連続的に供給される（第２支持部材供給工程Ｂ）。

他方、成膜ベルトの成膜面（即ち、電極材料を成膜する面）には、長尺の第３支持部材の一例である集電体が巻回された集電体ロール６７から巻き出された集電体６５が連続的に供給される（第３支持部材供給工程）。

そして、次の第２工程において、導入された粉体１５は、離型材６１と第２ベルトである搬送ベルト１１ｂとに挟まれて搬送され、搬送されるに従って漸増する圧力を受ける。そして、一対の搬送ベルト１１の電極材料の搬送方向下流に位置するロール１７及びロール１９間で所望圧まで加圧される。このように、一対の搬送ベルト１１を経て均一化を施した粉体１５に対して所望圧が加えられるので、加圧後に得られる膜状の電極材料の質量分布を小さくすることができる。

電極材料に対して所望圧が加えられた後、本開示における第３工程において、所望圧が加えられて膜状に成形された電極材料は、第２支持部材と接した状態のまま、成膜ベルト２１上に連続的に供給された集電体６５の表面に移送される。そして、成膜ベルト２１によって膜状の電極材料及び集電体６５は搬送方向（矢印方向Ｂ）へ搬送される。

上記では、第２支持部材として離型材を用い、第３支持部材として集電体を用いた場合を説明したが、これに限られるものではない。
第２支持部材については、離型材に代えて集電体等の他の第２支持部材を用いることもでき、第３支持部材については、集電体に代えて離型材等の他の第３支持部材を用いることもできる。また、第２支持部材及び第３支持部材に同じ部材を用いてもよく、例えば、第２支持部材及び第３支持部材の双方に離型材を用いてもよい。

第５実施形態では、一対の搬送ベルト１１における搬送ベルト１１ａ（第１ベルト）及び搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）並びに成膜ベルト２１の間におけるベルト搬送速度の関係は、搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）のベルト搬送速度と成膜ベルト２１のベルト搬送速度とが等しく、かつ、搬送ベルト１１ｂ（第２ベルト）及び成膜ベルト２１のベルト搬送速度に対して、搬送ベルト１１ａ（第１ベルト）のベルト搬送速度が小さいことが好ましい。これにより、電極材料が成膜ベルト２１の搬送方向（矢印方向Ｂ）に送られやすく、膜状の電極材料の質量分布の均一性がより向上する。

以下、本発明を実施例により更に具体的に説明するが、本発明はその主旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
＜正極用電極材料（Ｐ－１）の準備＞
以下の手順に従って正極用電極材料（Ｐ－１）を準備した（準備工程）。

［硫化物系無機固体電解質（Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス）の調製］
硫化物系無機固体電解質は、「Ｔ．Ｏｈｔｏｍｏ，Ａ．Ｈａｙａｓｈｉ，Ｍ．Ｔａｔｓｕｍｉｓａｇｏ，Ｙ．Ｔｓｕｃｈｉｄａ，Ｓ．Ｈａｍａ，Ｋ．Ｋａｗａｍｏｔｏ，Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｐｏｗｅｒ Ｓｏｕｒｃｅｓ，２３３，（２０１３），ｐｐ２３１－２３５、及びＡ．Ｈａｙａｓｈｉ，Ｓ．Ｈａｍａ，Ｈ．Ｍｏｒｉｍｏｔｏ，Ｍ．Ｔａｔｓｕｍｉｓａｇｏ，Ｔ．Ｍｉｎａｍｉ，Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，（２００１），ｐｐ８７２－８７３」を参考にして調製した。

具体的には、アルゴン雰囲気下（露点－７０℃）のグローブボックス内で、硫化リチウム（Ｌｉ_２Ｓ、Ａｌｄｒｉｃｈ社製、純度＞９９．９８％）２．４２ｇ、五硫化二リン（Ｐ_２Ｓ_５、Ａｌｄｒｉｃｈ社製、純度＞９９％）３．９ｇをそれぞれ秤量した後、上記硫化リチウム、及び上記五硫化二リンを、メノウ製乳鉢を用いて、５分間混合した。なお、Ｌｉ_２ＳとＰ_２Ｓ_５とのモル比（Ｌｉ_２Ｓ：Ｐ_２Ｓ_５）は、７５：２５とした。
ジルコニア製４５ｍＬ容器（フリッチュ社製）に、直径５ｍｍのジルコニアビーズを６６個投入し、次いで、上記硫化リチウムと上記五硫化二リンとの混合物の全量を投入した後、アルゴン雰囲気下で容器を完全に密閉した。フリッチュ社製遊星ボールミルＰ－７（商品名）に容器を取り付け、温度２５℃、回転数５１０ｒｐｍ（revolutions per minute）で２０時間メカニカルミリングを行うことによって、黄色粉体の硫化物固体電解質材料（Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス）６．２ｇを得た。以上の工程を１００回繰り返し、６２０ｇの固体電解質材料を得た。

［正極用電極材料（Ｐ－１）の調製］
ジルコニア製４５ｍＬ容器（フリッチュ社製）に、直径５ｍｍのジルコニアビーズを１８０個投入し、次いで、調製した上記Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス３．０ｇを投入した。フリッチュ社製遊星ボールミルＰ－７に容器を取り付け、温度２５℃、回転数３００ｒｐｍ（revolutions per minute）で２時間混合した。次に、活物質としてＬＣＯ（ＬｉＣｏＯ_２、日本化学工業株式会社製）６．８ｇ、及び導電助剤として株式会社デンカ製のＬｉ－１００（０．２ｇ）を容器に投入し、次いで、遊星ボールミルＰ－７に容器を取り付け、温度２５℃、回転数１００ｒｐｍで１０分間混合を行うことによって、粒子状の正極用電極材料（Ｐ－１）を得た。以上の工程を１００回繰り返し、必要量の正極用電極材料を得た。

＜粉体シートの作製＞
図１に示す粉体成形装置１００を準備し、供給フィーダー４１の一例であるスクリューフィーダーにホッパーを通じて正極用電極材料（Ｐ－１）を投入した。
粉体成形装置１００を起動し、電極材料（粉体）１５の一例である正極用電極材料（Ｐ－１）を、スクリューフィーダーの吐出口から供給用ベルト３１に吐出した。供給用ベルト３１上に吐出された正極用電極材料（Ｐ－１）は、供給用ベルト３１によってベルト搬送方向下流の端部まで搬送され、供給用ベルト３１の下流端から落下させることにより、一対の搬送ベルト（本実施例において「Ｖ字形搬送ベルト」という。）１１の間隙に導入した（第１工程）。

ここで、Ｖ字形搬送ベルトの間隙を以下の設定とした。
<Ｖ字形搬送ベルトの設定>
・搬送ベルト１１ａの傾斜角度θ１：３０°
・搬送ベルト１１ａのベルト搬送速度：５ｍ／ｍｉｎ
・搬送ベルト１１ｂの傾斜角度θ２：３０°
・搬送ベルト１１ｂのベルト搬送速度：５ｍ／ｍｉｎ
・電極材料導入口側の搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂの搬送面間距離：５０ｍｍ
・電極材料移送口側の搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂの搬送面間距離：５００μｍ
・搬送ベルト１１ａと成膜ベルト２１との搬送成膜面間距離：５００μｍ

なお、電極材料導入口側の搬送面間距離は、図６に示すように、側面視で搬送ベルト１１ａにおけるロール１６の軸心を通る線と搬送ベルト１１ａの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送路におけるベルトの最表面）とが垂直に交わる点Ｐと、側面視で搬送ベルト１１ｂにおけるロール１８の軸心を通る線と搬送ベルト１１ｂの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送路におけるベルトの最表面）とが垂直に交わる点Ｑと、の最短距離を指す。
電極材料移送口側の搬送面間距離は、図６に示すように、側面視で搬送ベルト１１ａにおけるロール１７の軸心を通る線と搬送ベルト１１ａの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送路におけるベルトの最表面）とが垂直に交わる点Ｒと、側面視で搬送ベルト１１ｂにおけるロール１９の軸心を通る線と搬送ベルト１１ｂの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送路におけるベルトの最表面）とが垂直に交わる点Ｓと、の最短距離を指す。
また、搬送ベルト１１ａと成膜ベルト２１との搬送成膜面間距離は、図８に示すように、側面視で成膜ベルト２１における電極材料を搬送する搬送路の最表面の点Ｔと、点Ｔを通る成膜ベルトの法線が搬送ベルト１１ａの最表面と交わる点Ｕと、の長さが最短となる距離Ｄを指す。

正極用電極材料（Ｐ－１）は、第１ベルトである搬送ベルト１１ａと第２ベルトである搬送ベルト１１ｂとの間に挟まれ、互いに走行する搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとの各搬送面によって正極用電極材料（Ｐ－１）を加圧しながらあらかじめ定めた量を成膜ベルト２１に向けて送り出し、成膜ベルト２１へ移送した（第２工程～第３工程）。

ここで、あらかじめ定めた正極用電極材料（Ｐ－１）の量は、第１工程においてスクリューフィーダーにより調整し、第２工程において搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとの間隙を調節して、成膜ベルト２１に移送される電極材料の厚みを所望の範囲に制御した。また、第３工程においても、搬送ベルト１１ａと成膜ベルト２１との間隙を調節して、成膜ベルト２１に移送される電極材料の厚みを制御した。搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとの間隙は、電極材料移送口側の搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂの搬送面間距離を調節することで決定した。搬送ベルト１１ａと成膜ベルト２１との間隙は、搬送ベルト１１ａと成膜ベルト２１の搬送成膜面間距離を調節することで決定した。

上記において、Ｖ字形搬送ベルト１１に導入される正極用電極材料（Ｐ－１）の導入量を、Ｖ字形搬送ベルト１１から成膜ベルト２１へ移送される正極用電極材料（Ｐ－１）の移送量より（一時的に）多くし、Ｖ字形搬送ベルト１１に導入される正極用電極材料（Ｐ－１）がＶ字形搬送ベルト１１において一時的に貯留されるようにした。そして、一時的に貯留されている正極用電極材料（Ｐ－１）を、Ｖ字形配置された搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂとによってあらかじめ定めた量を搬送し、かつ、圧力を漸増させて加圧した。この際、Ｖ字形搬送ベルト１１の正極用電極材料の搬送方向下流に位置するロール１７及びロール１９間において、正極用電極材料（Ｐ－１）を１００ＭＰａの線圧で加圧して厚み５００μｍとした。その後、膜状に加圧された正極用電極材料（Ｐ－１）は、ベルト搬送速度５ｍ／ｍｉｎの成膜ベルト２１上に移送され、成膜ベルト２１によって搬送方向（矢印方向Ｂ）へ搬送した。

以上のようにして、幅方向の長さが２０ｍｍであり、長手方向の長さが０．５ｍであり、電極材料の目付量（目標値）が１．５ｍｇ／ｃｍ^２である長尺の粉体シートを得た。

（実施例２）
実施例１において、スクリューフィーダーを２つに増やし、２つのスクリューフィーダーをベルト幅方向の両端からそれぞれ等距離の位置に並列に２か所配置し、内部が２つに区画されたホッパーを通じてスクリューフィーダーの１つの吐出口からベルト幅方向に２０ｍｍの電極材料を供給したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例３）
実施例１において、スクリューフィーダーを４つに増やし、４つのスクリューフィーダーをベルト幅方向に等間隔で並列に４か所配置し、内部が４つに区画されたホッパーを通じてスクリューフィーダーの１つの吐出口からベルト幅方向に２０ｍｍの電極材料を供給したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例４）
実施例１において、粉体成形装置１００の供給用ベルト３１の搬送路に均一化ロール５３を配置した図２に示す粉体成形装置２００を準備し、均一化ロールを用いて供給用ベルト上に吐出された正極用電極材料（Ｐ－１）を均したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。
ここで、均一化ロールとして、回転軸の外周に螺旋構造を有するφ５０ｍｍのスパイラルロールを用いた。均一化ロールを電極材料と接触させることにより、電極材料をその周囲方向に移動させて均した。

（実施例５）
実施例１において、Ｖ字形搬送ベルト１１の間隙を以下の設定に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。
<Ｖ字形搬送ベルトの設定>
・搬送ベルト１１ａの傾斜角度θ１：４５°
・搬送ベルト１１ｂの傾斜角度θ２：４５°
・電極材料導入口側の搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂの搬送面間距離：１００ｍｍ
ここで、電極材料導入口側の搬送面間距離は実施例１における場合と同様である。
・電極材料移送口側の搬送ベルト１１ａと搬送ベルト１１ｂの搬送面間距離：５００μｍ
ここで、電極材料移送口側の搬送面間距離は実施例１における場合と同様である。

（実施例６）
実施例１において、粉体成形装置１００に代えて図３に示す粉体成形装置３００を準備し、Ｖ字形搬送ベルト１１の第２ベルトである搬送ベルト１１ｂの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送面）に、長尺の離型紙（グラシンダイレクトタイプ、リンテック社製、厚さ６０μｍ；第１支持部材）が巻回された離型紙ロールから巻き出された離型紙を連続的に供給したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例７）
実施例１において、粉体成形装置１００に代えて図４に示す粉体成形装置４００を準備し、Ｖ字形搬送ベルト１１の、第２ベルトである搬送ベルト１１ｂの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送面）に、長尺の離型紙（グラシンダイレクトタイプ、リンテック社製、厚さ６０μｍ；第１支持部材）が巻回された離型紙ロールから巻き出された離型紙を連続的に供給し、かつ、第１ベルトである搬送ベルト１１ａの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送面）に、長尺の離型紙（グラシンダイレクトタイプ、リンテック社製、厚さ６０μｍ；第２支持部材）が巻回された離型紙ロールから巻き出された離型紙を連続的に供給したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例８）
実施例１において、粉体成形装置１００に代えて図４に示す粉体成形装置４００を準備し、Ｖ字形搬送ベルト１１の、第２ベルトである搬送ベルト１１ｂの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送面）に、長尺の集電体（厚さ２０μｍのアルミニウム箔；第１支持部材）が巻回された集電体ロールから巻き出された集電体を連続的に供給し、かつ、第１ベルトである搬送ベルト１１ａの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送面）に、長尺の離型紙（グラシンダイレクトタイプ、リンテック社製、厚さ６０μｍ；第２支持部材）が巻回された離型紙ロールから巻き出された離型紙を連続的に供給したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例９）
実施例８において、第２ベルトである搬送ベルト１１ｂの材料搬送面に供給した長尺の集電体を、長尺の離型紙（グラシンダイレクトタイプ、リンテック社製、厚さ６０μｍ；第２支持部材）に代え、かつ、第１ベルトである搬送ベルト１１ａの材料搬送面に供給した長尺の離型紙を、長尺の集電体（厚さ２０μｍのアルミニウム箔；第１支持部材）に代えたこと以外は、実施例８と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例１０）
実施例１において、粉体成形装置１００に代えて図５に示す粉体成形装置５００を準備し、Ｖ字形搬送ベルト１１の第１ベルトである搬送ベルト１１ａの材料搬送面（電極材料を搬送する搬送面）に、長尺の離型紙（グラシンダイレクトタイプ、リンテック社製、厚さ６０μｍ；第２支持部材）が巻回された離型紙ロールから巻き出された離型紙を連続的に供給し、かつ、成膜ベルト２１の成膜面に、長尺の集電体（厚さ２０μｍのアルミニウム箔；第３支持部材）が巻回された集電体ロールから巻き出された集電体を連続的に供給したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例１１）
実施例１０において、搬送ベルト１１ａの材料搬送面に長尺の離型紙を連続的に供給することを行わなかったこと以外は、実施例１０と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例１２、１３、１５）
実施例１において、一対の搬送ベルト１１における、搬送ベルト１１ａの傾斜角度θ１、及び搬送ベルト１１ｂの傾斜角度θ２をそれぞれ表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例１４、１６）
実施例１において、一対の搬送ベルト１１における、搬送ベルト１１ａのロール１７の直径ｒ１、及び搬送ベルト１１ｂのロール１９の直径ｒ２をそれぞれ表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。

（実施例１７、１８）
実施例１において、Ｖ字形搬送ベルト１１の搬送ベルト１１ａと成膜ベルト２１との搬送成膜面間距離を表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、粉体シートを作製した。

（比較例１）
実施例１において、Ｖ字形搬送ベルト１１を用いず、第１工程において、供給用ベルト３１を通じて正極用電極材料（Ｐ－１）を成膜ベルト２１上に直接落下して均しロール５１で成膜しながら矢印方向Ｂへ搬送したこと以外は、実施例１と同様にして、比較用の粉体シートを作製した。

（比較例２）
実施例１において、Ｖ字形搬送ベルト１１を直径φ５０ｍｍの一対の圧着ロール（電極材料が走行する速度５ｍ／ｍｉｎ、圧着ロールの表面と成膜ベルトの最表面との間の最短距離：５００μｍ）に代え、供給用ベルト３１の下流端から圧着ロールの圧着部へ正極用電極材料（Ｐ－１）を落下させて導入し（第１工程）、導入された正極用電極材料（Ｐ－１）を、圧着ロール（ロール間ギャップ：５００μｍ）で加圧しながらあらかじめ定めた量を成膜ベルト２１に移送した（第２工程～第３工程）こと以外は、実施例１と同様にして、比較用の粉体シートを作製した。

（比較例３）
実施例１において、Ｖ字形搬送ベルト１１から送り出された正極用電極材料（Ｐ－１）を成膜ベルト２１へ移送する第３工程を設けず、Ｖ字形搬送ベルト１１から送り出された正極用電極材料（Ｐ－１）を粉体シートとしたこと以外は、実施例１と同様にして、比較用の粉体シートを作製した。

（評価）
－１．粉体シートの質量分布－
粉体シートの幅方向の２か所、及び粉体シートの長手方向の１０か所から、それぞれ、１ｃｍ^２の大きさの試験片を切り取った。試験片の切り取りには、１つの枠あたりの枠内面積を１ｃｍ^２に調節した枠状のトムソン刃を用いた。粉体シートの合計２０か所から切り取った各試験片の質量を測定し、次いで、各試験片の質量からσ（標準偏差）を求めた。得られたσに基づいて質量分布を評価し、５％未満を合格とした。

－２．生産性－
１０枚の粉体シートを作製した場合に、以下の式に従って算出される稼働率に基づいて、以下の基準にしたがって生産性を評価した。通常、１枚の粉体シートを作製するに要する時間は３０秒である。正常に稼働することができれば、３００秒で１０枚の粉体シートを作製することができる。そこで、以下の式において、「目標の作製時間」を３００秒とし、０．６以上を合格として評価した。
式： 稼働率＝目標の作製時間／実際の作製時間

表１に示すように、実施例１～１８は、比較例１～３に比べて、質量分布の均一性、及び生産性に優れるものであった。

２０１９年８月１９日に出願された日本国特許出願第２０１９－１４９８６８号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び、技術規格は、個々の文献、特許出願、及び、技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。

Claims (13)

1. 電極活物質を含む電極材料を一対の搬送ベルトの間隙に落下させて、一対の搬送ベルトの搬送面の間に前記電極材料を導入する第１工程と、
   導入された前記電極材料を、前記一対の搬送ベルトによって、ベルト搬送し、かつ、加圧する第２工程と、
   前記ベルト搬送及び前記加圧を行った後の前記電極材料を成膜ベルトの上に移送する第３工程と、
   を有し、
   前記成膜ベルトの前記電極材料を搬送する搬送路における搬送方向と、前記一対の搬送ベルトの前記電極材料を搬送する搬送路における搬送方向と、が交差し、
   前記一対の搬送ベルトは、
   側面視で前記電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が反重力方向に対して左右方向の一方に傾斜角度θ１を０°＜θ１≦６０°として傾く第１ベルトと、
   側面視で前記電極材料を搬送する搬送路における搬送面の移動方向が反重力方向に対して左右方向の他方に傾斜角度θ２を０°＜θ２≦６０°として傾く第２ベルトと、
   を備え、
   前記成膜ベルトの前記電極材料の搬送方向に並んで前記第２ベルトと前記第１ベルトとがこの順に配置されており、
   前記第１ベルトのベルト搬送速度は、前記第２ベルトのベルト搬送速度より大きい、
   電極用成形体の製造方法。
2. 前記電極材料が、粉体を含む請求項１に記載の電極用成形体の製造方法。
3. 前記第２工程は、前記電極材料をベルト搬送する搬送路のベルト搬送方向下流に向かって前記電極材料に加える圧力を漸増する工程である請求項１又は請求項２に記載の電極用成形体の製造方法。
4. 前記成膜ベルトの前記電極材料の搬送方向に並んで前記第２ベルトと前記第１ベルトとがこの順に配置されており、
   前記傾斜角度θ１と前記傾斜角度θ２とはθ２≦θ１の関係にある、
   請求項１～請求項３のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
5. 前記成膜ベルトの前記電極材料の搬送方向に並んで前記第２ベルトと前記第１ベルトと
   がこの順に配置されており、
   前記第１ベルト及び前記第２ベルトは、それぞれ、少なくとも２つのロールに巻き掛けられた無端ベルトであり、
   前記一対の搬送ベルトにおける電極材料の搬送路の最下流に位置する、前記第１ベルトのロールと前記第２ベルトのロールとが、下記の式１を満たす、
   請求項１～請求項４のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
   第１ベルトのロールの直径ｒ１≦第２ベルトのロールの直径ｒ２ 式１
6. 前記第２ベルトの前記電極材料を搬送する搬送面、及び前記成膜ベルトの前記電極材料を成膜する成膜面に、長尺の第１支持部材を連続供給する工程を更に有し、
   前記第２工程は、導入された前記電極材料を、前記第２ベルト上の前記第１支持部材と前記第１ベルトとによりベルト搬送し、かつ、加圧し、
   前記第３工程は、前記電極材料を、前記成膜ベルト上の前記第１支持部材の表面に移送する、
   請求項１～請求項５のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
7. 前記第１ベルトの前記電極材料を搬送する搬送面、及び前記成膜ベルトの上に移送された電極材料上に、長尺の第２支持部材を連続供給する工程を更に有し、
   前記第２工程は、導入された前記電極材料を、前記第２ベルト上の前記第１支持部材と前記第１ベルト上の前記第２支持部材とを介してベルト搬送し、かつ、加圧し、
   前記第３工程は、前記電極材料を、前記成膜ベルト上の前記第１支持部材の表面に前記第２支持部材と接触した状態で移送する、
   請求項６に記載の電極用成形体の製造方法。
8. 前記成膜ベルトの上に長尺の第３支持部材を連続供給する工程を更に有し、
   前記第３工程は、前記電極材料を、成膜ベルト上の前記第３支持部材の表面に移送する、
   請求項１～請求項５のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
9. 前記第１ベルトの前記電極材料を搬送する搬送面、及び前記成膜ベルトの上に移送された電極材料上に、長尺の第２支持部材を連続供給する工程を更に有し、
   前記第２工程は、導入された前記電極材料を、前記第２ベルトと前記第１ベルト上の前記第２支持部材とによりベルト搬送し、かつ、加圧し、
   前記第３工程は、前記電極材料を、前記成膜ベルト上の前記第３支持部材の表面に前記第２支持部材と接触した状態で移送する、
   請求項８に記載の電極用成形体の製造方法。
10. 前記成膜ベルトの前記電極材料の搬送方向に並んで前記第２ベルトと前記第１ベルトとがこの順に配置され、成膜ベルトのベルト搬送速度が、前記一対の搬送ベルトの第１ベルトのベルト搬送速度より大きい、請求項１～請求項９のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
11. 前記第１工程は、前記電極材料を供給用ベルトで搬送し、搬送された前記電極材料を前記供給用ベルトの搬送方向下流で落下させる請求項１～請求項１０のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
12. 前記第１工程は、前記電極材料を、均一化部材を前記電極材料に接触させて前記供給用ベルトにより搬送する請求項１１に記載の電極用成形体の製造方法。
13. 前記第３工程は、前記電極材料を、均し部材を前記電極材料に接触させて前記成膜ベルトで移送する請求項１～請求項１２のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。