JP7371966B2

JP7371966B2 - 二次電池評価装置及び二次電池評価方法

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Publication number: JP7371966B2
Application number: JP2022086528A
Authority: JP
Inventors: 悠登山田
Original assignee: 3DOM ALLIANCE INC.
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Filing date: 2022-05-27
Publication date: 2023-10-31
Anticipated expiration: 2042-05-27
Also published as: JP2023013954A

Description

本発明は、二次電池の性能を計測するための技術に関する。

二次電池の市場は順調に拡大を続けている。電気自動車（ＥＶ：Electric Vehicle）、モバイル端末、電動アシスト自転車、無停電電源装置など、二次電池を利用する製品は幅広い。二次電池の特徴は、充放電を繰り返すことにより長期間にわたって使用できることである。二次電池は、小型で低価格のものから大型で高価格なものまで用途に応じてさまざまである。

二次電池の開発競争は活発化しており、二次電池の劣化の抑制、いいかえれば、二次電池の長寿命化が今度もいっそう進む。二次電池が長寿命化していくと、二次電池の流通が本格化する。たとえば、公共交通機関の業務用ＥＶで二次電池を一次利用し、二次電池のＳＯＨ（State of Health）がある程度下がったところでこの二次電池を別のユーザが家庭用蓄電池として二次利用することも考えられる。二次電池のもともとのエネルギー密度が高い場合には、そのＳＯＨが多少下がったとしても家庭用蓄電池として十分に使えることがある。

二次電池の流通を促す上では二次電池のＳＯＨを計測する技術が重要となる。一般的には、充放電測定試験によってＳＯＨを求めるが、充放電測定には半日から１日程度の時間がかかる。

特開２０１３－２６１１４号公報特開２０１６－９０３４６号公報国際公開第２０２０／２６１７９９号

特許文献１では、インピーダンス測定により、二次電池の等価回路モデルにおける回路定数を求めている。インピーダンス測定は、充放電測定ほど時間がかからない。特許文献１では、回路定数に基づいて二次電池の劣化度を推定する方法が提案されている。
ただし、特許文献１においては、二次電池の種類が同一であることを前提としている。

本発明は、上記課題認識に基づいて完成された発明であり、その主たる目的は、さまざまな二次電池の劣化度を簡易かつ高速に推定するための技術を提供することにある。

本発明の第１の観点は、
予測対象となる二次電池の等価回路における要素値として第１種パラメータを取得する第１種パラメータ取得部と、
予測対象となる前記二次電池の構成を示す第２種パラメータを取得する第２種パラメータ取得部と、
前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータと、前記二次電池の劣化度との相関関係を示す数理モデルに対して、予測対象となる前記二次電池の前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータを入力値として設定することにより、予測対象となる前記二次電池の劣化度を推定する劣化推定部と、
を有する二次電池評価装置である。

本発明の第２の観点は、
前記第２種パラメータは、前記二次電池の正極種別、初期電池容量、開放電圧のうちの少なくとも１つである、
第1の観点に記載の二次電池評価装置である。

本発明の第３の観点は、
実験対象となる前記二次電池の前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータを入力値とし、実験対象となる前記二次電池の劣化度を出力値として与えることにより前記数理モデルを調整する学習部、を更に有する、
第１又は第２の観点に記載の二次電池評価装置である。

本発明の第４の観点は、
前記等価回路は、第１抵抗（Ｒ１）およびワールブルグインピーダンス（ＺＷ）を直列に接続した成分と、ＣＰＥ（Constant Phase Element）成分の並列回路に対して、第２抵抗（Ｒ０）を直列に接続した回路であり、
前記第１種パラメータ取得部は、前記第１抵抗（Ｒ１）の抵抗値、前記第２抵抗（Ｒ０）の抵抗値、前記ワールブルグインピーダンス（ＺＷ）および前記ＣＰＥの要素値を前記第１種パラメータとして取得する、
第１～第３のいずれかの観点に記載の二次電池評価装置である。

本発明の第５の観点は、
前記数理モデルは、機械学習モデルである、
第１～第４のいずれかの観点に記載の二次電池評価装置である。

本発明の第６の観点は、
予測対象となる二次電池の等価回路における要素値として第１種パラメータを取得し、
予測対象となる前記二次電池の構成を示す第２種パラメータを取得し、
前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータと、前記二次電池の劣化度との相関関係を示す数理モデルに対して、予測対象となる前記二次電池の前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータを入力値として設定することにより、予測対象となる前記二次電池の劣化度を推定する、
二次電池評価方法である。

本発明の第７の観点は、
前記第２種パラメータは、前記二次電池の正極種別、初期電池容量、開放電圧のうちの少なくとも１つである、
第６の観点に記載の二次電池評価方法である。

本発明の第８の観点は、
実験対象となる前記二次電池の前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータを入力値とし、実験対象となる前記二次電池の劣化度を出力値として与えることにより前記数理モデルを調整する、
第６又は第７の観点に記載の二次電池評価方法である。

本発明の第９の観点は、
前記等価回路は、第１抵抗（Ｒ１）およびワールブルグインピーダンス（ＺＷ）を直列に接続した成分と、ＣＰＥ（Constant Phase Element）成分の並列回路に対して、第２抵抗（Ｒ０）を直列に接続した回路であり、
前記第１種パラメータは、前記第１抵抗（Ｒ１）の抵抗値、前記第２抵抗（Ｒ０）の抵抗値、前記ワールブルグインピーダンス（ＺＷ）および前記ＣＰＥの要素値である、
第６～第８のいずれかの観点に記載の二次電池評価方法である。

本発明の第１０の観点は、
前記二次電池のインピーダンス測定を行い、
前記二次電池のインピーダンス測定の結果に基づいて、前記二次電池の前記等価回路における前記要素値を算出することにより、前記二次電池の前記第１種パラメータを取得する、
第６～第９のいずれかの観点に記載の二次電池評価方法である。

本発明の第１１の観点は、
前記数理モデルは、機械学習モデルである、
第６～第１０のいずれかの観点に記載の二次電池評価方法である。

本発明によれば、さまざまな二次電池の劣化度を推定しやすくなる。

予測モデルを説明するための模式図である。各種パラメータの特定方法を説明するための模式図である。予測モデルの学習および予測の流れを説明するための模式図である。二次電池評価装置の機能ブロック図である。ＳＯＨの予測過程を示すフローチャートである。二次電池のインピーダンスの周波数特性図である。二次電池の等価回路図である。使用するパラメータを変えた際のＳＯＨの予測精度を示す表である。使用するパラメータを変えた際の決定係数を示すグラフである。

図１は、予測モデル２００を説明するための模式図である。
本実施形態における予測モデル２００は、後述する８種類の入力値に基づいて二次電池のＳＯＨ、いいかえれば、二次電池の劣化度を予測する数理モデルである。本実施形態における予測モデル２００は、機械学習モデルである。具体的には、予測モデル２００は、勾配ブースティング決定木（ＧＢＤＴ）を用いる。
予測モデル２００における８種類の入力値（パラメータ）は、第１種パラメータ、及び、第２種パラメータに分類できる。

第１種パラメータは、二次電池の等価回路モデルにおける要素値である。第１種パラメータには、Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２およびＷ（ワールブルグ係数）の５種類のパラメータ（要素値）が含まれるが、詳細は後述する。

第２種パラメータは、二次電池の構成を示すパラメータである。第２種パラメータには、ＣＴＤ、ＣＡＰおよびＶＭの３種類のパラメータが含まれる。
ＣＴＤは、正極種別を示す。本実施形態においては、ＮＣＭ（三元系正極）に「１」、ＬＦＰ（リン酸鉄リチウム）に「０」を割り当てる。ＣＡＰは、二次電池の初期容量を示す。二次電池のサイズによって、二次電池内部の抵抗値と電気二重層の容量値は異なる。本実施形態においては、二次電池の仕様書（型番情報）から得られる初期公称容量がＣＡＰ値となる。ＣＡＰ値には、電極表面積および電極の厚みが反映される。ＶＭ値は、インピーダンス測定を行うときの電圧値（開放電圧）を示す。

予測モデル２００は、第１種パラメータに加えて、二次電池の構成（個性）を示す第２種パラメータを入力値として取り込むことができるので、高い精度で二次電池のＳＯＨを予測できる。

ＳＯＨは「満充電容量／初期公称容量」として定義される。すなわち、ＳＯＨは初期の満充電容量（初期公称容量）に対する、劣化時の満充電容量の比である。二次電池の劣化が進むと満充電容量が低下する。いいかえれば、ＳＯＨは二次電池の劣化度を示す。上述したように、予測モデル２００は、最大８種類のパラメータ（入力値）により、二次電池の劣化度（ＳＯＨ）を予測する。なお、満充電容量の方が満放電容量よりも少し上回ることが多いが、両者の値は実質的に同一となる。したがって、満充電容量の代わりに満放電容量を用いて各種計算を行ってもよい。以下においては、満放電容量を基準として説明する。

図２は、各種パラメータの特定方法を説明するための模式図である。
第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）は、インピーダンス測定により得られる。二次電池にさまざまな周波数ｆの交流電流を流しながら、二次電池のインピーダンスＺ（ｆ）を測定する。二次電池のインピーダンスＺ（測定値）から、５種類の要素値、すなわち第１種パラメータを算出できる。一般的には、二次電池のインピーダンスＺ（測定値）から等価回路モデルの要素値を算出することを「フィッティング（Fitting）」とよぶ。本実施形態における等価回路モデルについては後述する。インピーダンス測定に要する時間は５分程度である。

第２種パラメータ（ＣＴＤ、ＣＡＰ）は、二次電池の構成を示すデータであるため、二次電池の仕様書から確認できる。また、第２種パラメータ（ＶＭ）は、開放電圧であり測定で得られる。また、インピーダンス測定を行うときの電圧値は実質的に開放電圧と等しいため、これを流用してもよい。

図３は、予測モデル２００の学習および予測の流れを説明するための模式図である。
予測モデル２００の運用には、「学習」と「予測」の２つの段階が含まれる。
学習段階においては、複数の実験用の二次電池（以下、「実験電池２０２」ともよぶ）について、インピーダンス測定および充放電測定を行う。異なる種類の実験用の実験電池２０２で学習を行うことが好ましい。

ここで、充放電測定は、二次電池に実際に充放電を行うことでＳＯＨを求める試験である。具体的には、まず、試験対象の二次電池を一定の電流値ＣＣにて所定の第１電圧値ＶＴに至るまで充電する（ＣＣ充電）。次に、第１電圧値ＶＴを維持するように二次電池に電流を流し続ける（ＣＶ充電）。二次電池の性質上、ＣＣ充電のみでは満充電にはなりにくいため、ＣＣ充電容量およびＣＶ充電容量の合計を満充電容量とみなす。

充電完了後、第２電圧（放電終止電圧）に至るまで、一定の電流値ＣＣにて二次電池を放電させる（ＣＣ放電）。このときの放電電流値ＣＣおよび放電時間を乗算することにより、満放電容量を算出する。満放電容量を求めることにより、ＳＯＨが算出される。
充放電測定は、二次電池を実際に充放電させるため、ＳＯＨを正確に求めることができる。一方、充放電測定には、上述したように、半日から１日程度の長い時間がかかる。
ここで求めたＳＯＨは、学習のために用いる。

実験電池２０２の第１種パラメータ、及び、第２種パラメータを予測モデル２００の入力値に設定し、実験電池２０２の充放電測定により得られたＳＯＨを予測モデル２００の出力値に設定し、予測モデル２００におけるハイパーパラメータを調整する。このような制御方法により、多数の実験電池２０２を対象として予測モデル２００をトレーニングする。

予測段階においては、予測対象となる二次電池（以下、「対象電池２０４」ともよぶ）のインピーダンス測定を行う。

対象電池２０４については、時間のかかる充放電測定は行わない。予測モデル２００に対象電池２０４の第１種パラメータ（等価回路の５種類の要素値）、第２種パラメータ（対象電池２０４の構成を示すＣＴＤ、ＣＡＰ、ＶＭ）を入力値として設定することにより、予測モデル２００は、対象電池２０４のＳＯＨ（劣化度）を予測する。

図４は、二次電池評価装置１００の機能ブロック図である。
二次電池評価装置１００の各構成要素は、ＣＰＵ（Central Processing Unit）および各種コプロセッサ（co-processor）などの演算器、メモリやストレージといった記憶装置、それらを連結する有線または無線の通信線を含むハードウェアと、記憶装置に格納され、演算器に処理命令を供給するソフトウェアによって実現される。コンピュータプログラムは、デバイスドライバ、オペレーティングシステム、それらの上位層に位置する各種アプリケーションプログラム、また、これらのプログラムに共通機能を提供するライブラリによって構成されてもよい。
以下に説明する各ブロックは、ハードウェア単位の構成ではなく、機能単位のブロックを示している。

二次電池評価装置１００は、ユーザインタフェース処理部１０２、データ処理部１０４およびデータ格納部１０６を有する。
ユーザインタフェース処理部１０２は、ユーザからの操作を受け付けるほか、画像表示や音声出力など、ユーザインタフェースに関する処理を担当する。データ格納部１０６は、予測モデル２００など各種情報を格納する。データ処理部１０４は、ユーザインタフェース処理部１０２により取得されたデータ、および、データ格納部１０６に格納されているデータに基づいて、各種処理を実行する。データ処理部１０４は、ユーザインタフェース処理部１０２およびデータ格納部１０６のインタフェースとしても機能する。

ユーザインタフェース処理部１０２は、入力部１０８および出力部１１０を有する。出力部１１０は、ユーザからの各種操作を受け付ける。出力部１１０は、画像、音声等により各種情報を出力する。

入力部１０８は、二次電池の第１種パラメータを取得する第１種パラメータ取得部１１２、及び、第２種パラメータを取得する第２種パラメータ取得部１１４を有する。第１種パラメータ取得部１１２は、インピーダンス測定を実行するインピーダンス測定部１３０を有する。実験電池ＳＯＨ取得部１１６は、実験電池２０２の充放電測定の結果に基づいて実験電池２０２のＳＯＨ（測定値）を取得する。ユーザは、予測モデル２００の学習および予測に際して、各種パラメータ値を二次電池評価装置１００に入力する。

データ処理部１０４は、学習部１１８および劣化推定部１２０を有する。
学習部１１８は、学習段階において、複数の実験電池２０２のデータに基づいて予測モデル２００をトレーニングする。劣化推定部１２０は、予測段階において、予測モデル２００に対象電池２０４の各種パラメータを設定することにより、対象電池２０４のＳＯＨの予測値を計算する。

図５は、ＳＯＨの予測過程を示すフローチャートである。
インピーダンス測定部１３０は、対象電池２０４のインピーダンス測定を実行する（Ｓ１０）。第１種パラメータ取得部１１２は、インピーダンス測定の結果から第１種パラメータを後述の方法により算出する（Ｓ１２）。第２種パラメータ取得部１１４は、対象電池２０４の第２種パラメータを取得する。

劣化推定部１２０は、第１種パラメータ、及び、第２種パラメータを予測モデル２００の入力値として設定する（Ｓ１４）。劣化推定部１２０は、予測モデル２００からの出力値を対象電池２０４のＳＯＨ（予測値）として取得する（Ｓ１６）。ＳＯＨの予測値は、出力部１１０により出力される。

図６は、二次電池のインピーダンスの周波数特性図である。
インピーダンス測定においては、二次電池にさまざまな周波数ｆの交流電流を流し、そのインピーダンスＺ（ｆ）を測定する。インピーダンスＺ（ｆ）は、実数成分Ｒｅと虚数成分Ｉｍを含む。図６に示す周波数特性図は、さまざまな周波数ｆのインピーダンスＺ（ｆ）について、実数成分と虚数成分をプロットしたものである。

グラフＡは、新品の二次電池の周波数特性を示す。グラフＢは、この二次電池の劣化後の周波数特性を示す。このように、二次電池の周波数特性は、劣化によって変化することが知られている。いいかえれば、インピーダンス測定により対象電池２０４の周波数特性を調べることにより、対象電池２０４の劣化度を推定できると考えられる。

図７は、二次電池の等価回路図である。
本実施形態においては、二次電池をＲ０（抵抗成分：第２抵抗）とインピーダンス回路２０６を直列接続した回路とみなす。インピーダンス回路２０６は、Ｒ１（抵抗成分：第１抵抗）およびインピーダンス成分（ＺＷ）の直列回路と、インピーダンス成分（ＺＣＰＥ）とを並列接続した回路である。インピーダンス測定においては、端子Ｔ１、Ｔ２にさまざまな周波数ｆの交流電流を流すことで、二次電池のインピーダンスＺを測定する。

Ｒ０成分およびＲ１成分は、どちらも抵抗成分（実数成分）であり、二次電池の劣化により大きくなることが知られている。Ｒ０成分およびＲ１成分は、放電電圧に影響する。

ＺＷは、二次電池のイオン拡散係数の変化を示すために導入されるワールブルグインピーダンスである。ワールブルグインピーダンスＺＷは、下記の式（１）により定義される。

ωは角周波数（ω＝２πｆ）、ｉは虚数を示す。Ｗは、ワールブルグ（Warburg）係数である。二次電池の劣化が進むとイオン拡散係数が低下し、ワールブルグインピーダンスＺＷが増加することが知られている。式（１）に示すように、ワールブルグインピーダンスＺＷは、ワールブルグ係数Ｗの関数となる。ワールブルグ係数Ｗは、二次電池の電極構造の変化、電極表面の皮膜、電極材料の原子配列変化などを変動要因として定義される係数である。

ＺＣＰＥは、二次電池の電気二重層の容量変化を示すために導入されるＣＰＥインピーダンスである。ＣＰＥインピーダンスＺＣＰＥは、下記の式（２）により定義される。

式（２）に示すようにＣＰＥインピーダンスＺＣＰＥは、ＣＰ１成分とＣＰ２成分を変数とする関数となる。二次電池の劣化が進むと、電気二重層の形状が変化する。

インピーダンス回路２０６（ＺＣＰＥ、ＺＷ、Ｒ１）のインピーダンスをＺ１とすると、抵抗成分Ｒ１、ワールブルグインピーダンスＺＷ、ＣＰＥインピーダンスＺＣＰＥおよびインピーダンスＺ１の間には、下記の式（３）の関係が成立する。

式（３）を展開すると、インピーダンスＺ１は下記の式（４）に示す通りとなる。

抵抗成分Ｒ０と合わせると、二次電池のインピーダンスＺは下記の式（５）の通りとなる。

すなわち、二次電池のインピーダンスＺは、式（６）に示すように、未知のＲ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗと角周波数ωの関数として表現される。

上述したように、インピーダンス測定においては、交流電流の周波数ｆ（角周波数ω）を変化させながら、二次電池のインピーダンスＺ（ω）を測定する。多数の角周波数ωについて得られたインピーダンスＺ（ω）に基づいて、「フィッティング」とよばれる既知の計算処理を実行することにより、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）を求めることができる。このように、インピーダンス測定の結果に基づいて、二次電池の等価回路モデルに含まれる各要素値を算出できる。

［実施例］
図８は、使用するパラメータを変えた際のＳＯＨの予測精度を示す。
本発明者は、１３種類の二次電池に基づいて、充放電試験によるＳＯＨの実測値と、予測モデル２００によるＳＯＨの予測値を比較した。精度確認用の二次電池は、電池ＩＤ＝Ｅ１～Ｅ１３により識別される。多数の実験電池２０２により、予測モデル２００の学習処理は完了している。

まず、二次電池（Ｅ１）について、インピーダンス測定および充放電測定を実行する。充放電測定に基づいてＳＯＨを計測したところ、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨ（実測値）は約７９．０（％）となった。すなわち、この二次電池（Ｅ１）は、初期公称容量に比べて約２１．０（％）ほど満充電容量が低下（劣化）している。

次に、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨを予測モデル２００により予測する。二次電池の等価回路モデルにおける要素値である合計５種類の第１種パラメータを使用した場合、予測モデル２００は、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨを約７６．０（％）と予測した。

他の二次電池についても、同様にして実測値と予測値を特定した。次に、予測モデルによる予測の精度を、下記式（７）で求まる決定係数Ｒ^２で評価した。

式（７）において、ｙはＳＯＨの実測値、ｕは実測値の平均値、ｇはＳＯＨの予測値を示す。第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）のみを使用したときのＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２は「０．６８３」となった。

二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＡＰ）の６パラメータを使用した場合、予測モデル２００は、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨを約７７．３（％）と予測した。他の二次電池についても、同様にして実測値と予測値を特定した。
また、二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＡＰ）の６パラメータを使用したときのＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２は「０．８３６」となった。

二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＴＤ）の６パラメータを使用した場合、予測モデル２００は、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨを約７７．２（％）と予測した。他の二次電池についても、同様にして実測値と予測値を特定した。
また、二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＴＤ）の６パラメータを使用したときのＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２は「０．８３２」となった。

二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＶＭ）の６パラメータを使用した場合、予測モデル２００は、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨを約７７．９（％）と予測した。他の二次電池についても、同様にして実測値と予測値を特定した。
また、二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＶＭ）の６パラメータを使用したときのＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２は「０．８８３」となった。

二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＡＰ、ＣＴＤ）の７パラメータを使用した場合、予測モデル２００は、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨを約７７．９（％）と予測した。他の二次電池についても、同様にして実測値と予測値を特定した。
また、二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＡＰ、ＣＴＤ）の７パラメータを使用したときのＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２は「０．８４３」となった。

二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＡＰ、ＶＭ）の７パラメータを使用した場合、予測モデル２００は、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨを約７５．９（％）と予測した。他の二次電池についても、同様にして実測値と予測値を特定した。
また、二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＡＰ、ＶＭ）の７パラメータを使用したときのＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２は「０．８７０」となった。

二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＴＤ、ＶＭ）の７パラメータを使用した場合、予測モデル２００は、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨを約７７．０（％）と予測した。他の二次電池についても、同様にして実測値と予測値を特定した。
また、二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＴＤ、ＶＭ）の７パラメータを使用したときのＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２は「０．８９７」となった。

二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＡＰ、ＣＴＤ、ＶＭ）の８パラメータを使用した場合、予測モデル２００は、二次電池（Ｅ１）のＳＯＨを約７７．６（％）と予測した。他の二次電池についても、同様にして実測値と予測値を特定した。
また、二次電池（Ｅ１）について、第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）および第２種パラメータ（ＣＡＰ、ＣＴＤ、ＶＭ）の８パラメータを使用したときのＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２は「０．９１９」となった。

図９は、使用するパラメータを変えた際の決定係数を示すグラフである。第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）のみを使用した場合と比較して、少なくとも一つの第２種パラメータ（ＣＡＰ、ＣＴＤ、ＶＭ）を更に使用した場合、ＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２が大きくなることが分かった。特に、全ての第２種パラメータ（ＣＡＰ、ＣＴＤ、ＶＭ）を更に使用した場合、ＳＯＨの実測値および予測値の決定係数Ｒ^２が最も大きくなることが分かった。これより、使用する第２種パラメータ（ＣＡＰ、ＣＴＤ、ＶＭ）が増えるにつれて、より高い予測精度が得られることを確認できた。

以上、実施形態に基づいて、二次電池評価装置１００を説明した。
予測モデル２００は、二次電池の第２種パラメータ、すなわち、二次電池の構成を示すパラメータを入力値としてＳＯＨを予測する。このため、予測モデル２００は、単一種類の二次電池に限定することなく、複数種類の二次電池のＳＯＨを予測できる。

また、上述したように、第１種パラメータのみを使用する場合に比べて、第１種パラメータおよび第２種パラメータの双方を入力値とすることで、ＳＯＨの予測精度が高くなることも確認できた。これは、二次電池の構成を示す第２種パラメータ（ＣＴＤ、ＣＡＰ、ＶＭ）が、二次電池の等価回路モデルにおける要素値である第１種パラメータ（Ｒ０、Ｒ１、ＣＰ１、ＣＰ２、Ｗ）を補うことにより、ＳＯＨの予測精度が高くなったものと考えられる。

インピーダンス測定およびフィッティングに要する時間は、充放電測定に比べると格段に短い。二次電池評価装置１００は、充放電測定を実行しなくても、対象電池２０４のＳＯＨを高精度にて予測できる。また、実験電池２０２を増やすことにより、予測モデル２００のいっそうの精度向上が可能となる。

なお、本発明は上記実施形態や変形例に限定されるものではなく、要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化することができる。上記実施形態や変形例に開示されている複数の構成要素を適宜組み合わせることにより種々の発明を形成してもよい。また、上記実施形態や変形例に示される全構成要素からいくつかの構成要素を削除してもよい。

［変形例］
予測モデル２００は、ＧＢＤＴ等の機械学習モデルに限らず、他の数理モデルでもよい。たとえば、予測モデル２００は、重回帰分析等の多変量解析モデルでもよい。

１００二次電池評価装置
１０２ユーザインタフェース処理部
１０４データ処理部
１０６データ格納部
１０８入力部
１１０出力部
１１２第１種パラメータ取得部
１１４第２種パラメータ取得部
１１６第３種パラメータ取得部
１１８学習部
１２０劣化推定部
１３０インピーダンス測定部
２００予測モデル
２０２実験電池
２０４対象電池
２０６インピーダンス回路

Claims

予測対象となる二次電池の等価回路における要素値として第１種パラメータを取得する第１種パラメータ取得部と、
予測対象となる前記二次電池の構成を示す、前記二次電池の正極種別および開放電圧を含む第２種パラメータを取得する第２種パラメータ取得部と、
前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータと前記二次電池の劣化度を入力として学習した数理モデルに対して、予測対象となる前記二次電池の前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータを入力値として設定することにより、予測対象となる前記二次電池の劣化度を推定する劣化推定部と、
を有する二次電池評価装置。
第２種パラメータ取得部は、更に初期電池容量を含む前記第２種パラメータを取得する、
請求項１に記載の二次電池評価装置。
前記等価回路は、第１抵抗およびワールブルグインピーダンスを直列に接続した成分と、ＣＰＥ（Constant Phase Element）成分の並列回路に対して、第２抵抗を直列に接続した回路であり、
前記第１種パラメータ取得部は、前記第１抵抗の抵抗値、前記第２抵抗の抵抗値、前記ワールブルグインピーダンスおよび前記ＣＰＥの要素値を前記第１種パラメータとして取得する、
請求項１又は２に記載の二次電池評価装置。
前記数理モデルは、機械学習モデルである、
請求項１又は２に記載の二次電池評価装置。
予測対象となる二次電池の等価回路における要素値として第１種パラメータを取得し、
予測対象となる前記二次電池の構成を示す、前記二次電池の正極種別および開放電圧を含む第２種パラメータを取得し、
前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータと前記二次電池の劣化度を入力として学習した数理モデルに対して、予測対象となる前記二次電池の前記第１種パラメータおよび前記第２種パラメータを入力値として設定することにより、予測対象となる前記二次電池の劣化度を推定する、
二次電池評価方法。
更に初期電池容量を含む前記第２種パラメータを取得する、
請求項５に記載の二次電池評価方法。
前記等価回路は、第１抵抗およびワールブルグインピーダンスを直列に接続した成分と、ＣＰＥ（Constant Phase Element）成分の並列回路に対して、第２抵抗を直列に接続した回路であり、
前記第１種パラメータは、前記第１抵抗の抵抗値、前記第２抵抗の抵抗値、前記ワールブルグインピーダンスおよび前記ＣＰＥの要素値である、
請求項５又は６に記載の二次電池評価方法。
前記二次電池のインピーダンス測定を行い、
前記二次電池のインピーダンス測定の結果に基づいて、前記二次電池の前記等価回路における前記要素値を算出することにより、前記二次電池の前記第１種パラメータを取得する、
請求項５又は６に記載の二次電池評価方法。
前記数理モデルは、機械学習モデルである、
請求項５又は６に記載の二次電池評価方法。