JP7363311B2 - 制御方法、制御装置、及びコンピュータプログラム - Google Patents
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Description
特許文献1においては、リチウム基準極に対する負極の電位Vの変化dVに対する放電容量Qの変化量dQの割合であるdQ/dVと、電位Vとの関係を示すV-dQ/dVを生成し、V-dQ/dV上の2つのピークの強度比を算出し、強度比に基づいて負極の状態を検出する方法が開示されている。
特許文献2には、負極活物質としてリチウムを含有するケイ素の酸化物を用いた非水電解質を放電させる場合に、リチウム基準極に対する負極電圧が0.6Vを超えない範囲で放電するように制御する放電制御方法が開示されている。
本願発明者等は、一時的な電池容量の低下の原因を調べた結果、Si系の負極を含む蓄電素子に一過性の電池電圧の低下を引き起こす、結晶性のLi15Si4相が生成することが要因であることを発見した。所定のSOC範囲で充放電を繰り返し、放電が浅い場合、負極にLiが残っている部分と残っていない部分とが存在しており、この状態で充電を行なうとLiが残っている部分に先に充電され、充電深度が深くなり結晶性のLi15Si4 が生成される。Si系の負極において、充放電はアモルファス相で進行すると考えられているが、結晶性のLi15Si4相においては充放電(Liイオンの出入り)過程に寄与しない。従って、結晶性のLi15Si4相が生成することによって、電池容量が低下する。電池容量低下を防ぐには結晶性のLi15Si4相が生成しないように制御する、或いは、生成した結晶性のLi15Si4相を消滅させる処理を行って電池容量を回復させる必要がある。つまり、結晶性のLi15Si4相の生成により生じた電池容量の低下は、回復処理により電池容量を戻すことができ、一過性の電池電圧低下を解消することができる。
特許文献1及び2においては、一過性の電池電圧低下を解消することは課題としていない。
実施形態に係る制御方法は、Si系の負極を有する蓄電素子に一過性の電池電圧の低下が生じる領域における負極電位より負極電位が貴になるように放電する。
また、所定の条件を満たす場合に、前記領域における負極電位より負極電位が貴になるように電圧を制御した状態で放電する。以下、この放電をリセット放電という。
所定の条件を満たす場合としては、所定の時間が経過した場合、SOH(State Of Health)が閾値以下になった場合等が挙げられる。所定の時間は、例えばレート及び下限SOC別に、経時的な容量維持率の変化を示す曲線を求め、容量維持率が閾値以下になり、リセット放電を行う必要がある場合の経過時間として設定する。
図1は、正極にNCM111を、負極にSiOとGrとを含む電池の充放電サイクル数と容量維持率との関係を示すグラフである。図1において、横軸はサイクル数、縦軸は容量維持率(%)である。NCMはLix (NisCouMnt)O2 (0≦s<1、0≦t<1、0≦u<1、s+t+u=1、0<x≦1.1、s,uは同時に0でない)で表される活物質であり、NCM111の場合、s=t=uである。
図1は、a:SOC10~100%、b:SOC15~100%、c:SOC20~100%、d:SOC25~100%、e:SOC40~100%、f:SOC60~100%の夫々のSOC範囲で充放電を繰り返した場合のサイクル数と、容量維持率との関係を示す。
試験温度:25℃
充電:1CmAで、4.2VまでCC(定電流)充電、その後CV(定電圧)充電で、電流が0.05CmAになった時点で充電停止
放電:1CmAで、CC放電、各SOCに相当する電圧で放電停止
図1より、前記d及びeのSOC範囲の曲線の場合、容量維持率の低下が大きいことが分かる。即ちSOC20%以下になるまで放電を行う場合と比較して、SOCの下限が25~40%である場合、容量維持率の低下が大きい。
本発明者等は50サイクルの時点で、負極電位が0.5Vvs.Li/Li+ 以上になるように放電することにより、前記a~f全ての曲線の場合で、容量維持率が向上することを見出した。図1に示すように、50サイクル目で上述の放電を行うことにより、容量維持率は向上する。容量維持率低下が解消した後、充放電を繰り返すことで、d及びeの曲線の容量維持率は再度低下する。従って、所定のタイミングで、深い放電(リセット放電)を繰り返してもよい。
図2において、横軸は放電容量(mAh)、縦軸は電池電圧(V)である。放電曲線hは、容量確認時(SOC100%から0%まで放電を行った時)の放電容量と電池電圧との関係を示す。放電曲線i、j、k、l、mは、SOC25~100%の範囲で充放電を1回、10回、20回、30回、40回繰り返した時の放電容量と電池電圧との関係を示す。放電曲線nは、SOC25~100%の範囲で充放電を50回繰り返した後SOC0%まで放電を行った時の放電容量と電池電圧との関係を示す。
図2より、サイクル数が増加するのに従い、電圧3.2~3.5Vの範囲で放電容量が大きく低下することが分かる。
図3において、横軸はDOD(%)、縦軸は電池電圧(V)である。
図3より、SOCの下限値が夫々25%及び40%である、前記d及びeの曲線の場合、電圧3.1~3.7V、特に電圧3.2~3.5Vの範囲で、他のSOC範囲で充放電を繰り返した場合と比較して、同一DODに対する電圧が低くなっていることが分かる。
図4において、横軸はSOC(DOD)(%)、縦軸は電池電圧(V)である。
図4より、前記d及びeの曲線の場合、上述のリセット放電を行うことにより、SOC-OCV曲線及びDOD-OCV曲線のいずれにおいても、他のSOC範囲の曲線と重なり、容量低下の現象が解消されたことが分かる。
図5より、DOD50%以上の領域で、前記dのDOD-OCP曲線の場合、前記aのDOD-OCP曲線と比較して同一DODに対する負極電位が大きく、上に凸状をなしている。同一DODで負極電位が高くなった場合、電池電圧は低下する。
図6において、横軸は比容量(mAh/g)、縦軸は負極電位(Vvs.Li/Li+)である。
Si系負極において、0.05Vvs.Li/Li+以下の電位になるような深い充電を行った場合、結晶性のLi15Si4相が形成される。この相が生じた状態で放電を行うと、結晶相とアモルファス相の2相の共存反応に起因し、図5にも示される電位平坦部が略0.4Vvs.Li/Li+の範囲に表れる。電位平坦部が表れた場合、負極の放電電位が高くなるので、電池の放電電圧は低くなる。
負極電位が0.5Vvs.Li/Li+ 以上になるまで放電しない場合、徐々に結晶性のLi15Si4相の蓄積量が増加するため、サイクル数の増加に伴い、放電電圧が徐々に低下する。一度負極電位が0.5Vvs.Li/Li+ 以上になるように放電した場合、Li15Si4相が完全に消失するため、図4に示すように、DOD-OCV曲線は元の状態にリセットされる。
詳細な理由は明らかではないが、深い放電を行なうと、合剤内のリチウムドープ量の偏りが解消され、その後の充電時に結晶性のLi15Si4 が形成されにくくなるためと考えられる。
リセット放電は、図5に示すように、負極電位が0.5Vvs.Li/Li+ 以上になった場合、前記a及びdの曲線の同一電位におけるDODの差分が小さくなるので、負極電位が0.5Vvs.Li/Li+ 以上になるように行うのが好ましい。
リセット放電は、負極電位が0.5Vvs.Li/Li+ 以上0.6Vvs.Li/Li+ 以下になるように行うのがより好ましい。0.6Vvs.Li/Li+ を超える深い放電を行った場合、Si系の負極の劣化が進行する。
リセット放電は、電池電圧としては、負極電位の0.5Vvs.Li/Li+に対応する電圧以下になるように行うのが好ましい。
リセット放電は、(負極電位の0.6Vvs.Li/Li+に対応する電圧)以上(負極電位の0.5Vvs.Li/Li+に対応する電圧)以下になるように行うのがより好ましい。
以下、蓄電素子がリチウムイオン二次電池である場合を説明する。
図7は、実施形態1に係る充放電システム1及びサーバ9の構成を示すブロック図である。
充放電システム1は、電池モジュール3と、BMU(Battery Management Unit)4と、電圧センサ5と、電流センサ6と、制御装置7とを備える。
サーバ9は、通信部92、及び制御部91を備える。
制御装置7は、制御部71、表示部72、及び通信部73を備える。
制御装置7の制御部71は、通信部73、ネットワーク10、及び通信部92を介し、制御部91と接続されている。
負荷17は、端子11,12を介し電池モジュール3に接続されている。充電する場合は、図14に示すように、電池モジュール3に充電器8が接続される。
通信部73、及び92は、ネットワークを介して他の装置との間で通信を行う機能を有し、所要の情報の送受信を行うことができる。
制御装置7の表示部72は、液晶パネル又は有機EL(Electro Luminescence)表示パネル等で構成することができる。制御部71は、表示部72に所要の情報を表示するための制御を行う。
図7においては、電池モジュール3を一組備える場合を示しているが、電池モジュール3は、複数組、直列に接続してもよい。
BMU4は、電池ECUであってもよい。
電流センサ6は、電池モジュール3に直列に接続されており、電池モジュール3の電流に応じた検出結果を出力する。
電池モジュール3は、直方体状のケース31と、ケース31に収容された複数の前記セル2とを備える。
電極体25は、正極板と負極板とをセパレータを介して扁平状に巻回して得られるものであってもよい。
正極活物質は、v=0であり、Lix (NisCouMnt)O2 (s+t+u=1)で表されるNCMであるのが好ましい。NCMとしては、上述のNCM11でもよく、Ni含有量が高いNCM523(s:t:u=5:2:3)、NCM622(s:t:u=6:2:2)、NCM811(s:t:u=8:1:1)等でもよい。
正極活物質は、MがAl、t=0であり、Lix (NisCouAlv)O2 で表されるNCAであってもよい(s+u+v=1)。
なお、NCM又はNCAにおいて、Li、Ni以外の金属が夫々2種類の金属からなる場合に限定されず、3種類以上の金属からなるものでもよい。例えば、少量のTi、Nb、B、W、Zr、Ti、Mgなどが含まれてもよい。
正極活物質は上述の場合に限定されない。
電池モジュール3の両端のセル2の、端子23,26には、電力を取り出すためのリード34,33が設けられている。
制御部41は、後述する放電プログラム43を読み出して実行することにより、リセット放電の処理を実行する処理部として機能する。
計時部46は、リセット放電を行うタイミングを計時する。
入力部47は、電圧センサ5及び電流センサ6からの検出結果の入力を受け付ける。
記憶部42には、レート及び下限SOC別に、予め実験により求めたリセット放電時間を設定したリセット放電時間テーブル(以下、テーブルという)45も記憶している。レート及び下限SOC別に、経時的な容量維持率の変化を示す曲線を求め、容量維持率が閾値以下になりリセット放電を行う必要がある場合の、リセット放電時間をテーブル45に記憶している。
なお、SOHとして容量維持率を用いているが、この場合に限定されない。
制御部41は、計時部46を用い、リセット放電時間が経過したか否かを判定する(S1)。制御部41はリセット放電時間が経過していないと判定した場合(S1:NO)、処理を終了する。
制御部41はリセット放電時間が経過したと判定した場合(S1:YES)、放電を開始する(S2)。
以上のリセット放電の処理をリセット放電時間が経過する都度、行う。
なお、BMU4の制御部41がリセット放電を行う場合につき説明したが、リセット放電は制御部71又は制御部91が行うことにしてもよい。
図11は、変形例1のBMU4におけるリセット放電の処理手順を示すフローチャートである。変形例1においては、電池モジュール3のSOHを算出し、リセット放電をするか否かを判定する。
まず、制御部41は、SOHとして、例えば容量維持率を算出する(S11)。
制御部41は、SOHが閾値a(%)以下であるか否かを判定する(S12)。制御部41はSOHが閾値a以下でないと判定した場合(S12:NO)、処理を終了する。
制御部41はSOHが閾値a以下であると判定した場合(S12:YES)、放電を開始する(S13)。
制御部41は放電を終了しない場合(S14:NO)、判定の処理を繰り返す。制御部41は放電を終了する場合(S14:YES)、処理を終了する。
変形例1においては、SOHが閾値a以下であると判定する都度、リセット放電を行って、電圧低下を解消することができる。
図12は変形例2の充放電システム(蓄電装置)1の構成を示すブロック図である。変形例2の充放電システム1においては、電池モジュール35、36、37が並列に接続されている。
電池モジュール3は夫々CMU(Cell Monitoring Unit)14を備える。CMU14は電池モジュール3の各セル2の電圧を検出する電圧センサを備える。BMU4は、各CMU14が検出したセル2の電圧を取得する。各電池モジュール35、36、37にはスイッチ(不図示)が接続され、スイッチのオン/オフにより電池モジュール35、36、37毎に、BMU4が充放電を制御できる。
まず、制御部41は、各電池モジュールにつき、SOHとして、例えば容量維持率を算出する(S21)。
制御部41は、SOHが閾値a(%)以下である電池モジュールがあるか否かを判定する(S22)。制御部41はSOHが閾値a以下である電池モジュールがないと判定した場合(S22:NO)、処理を終了する。
制御部41はSOHが閾値a以下である電池モジュールがあると判定した場合(S22:YES)、制御部41はその電池モジュールの放電を開始する(S23)。
制御部41は放電を終了するか否かを判定する(S24)。放電を終了するか否かの判定は図10のフローチャートの処理と同様にして行う。
制御部41は放電を終了しない場合(S24:NO)、判定の処理を繰り返す。制御部41は放電を終了する場合(S24:YES)、処理を終了する。
変形例3においては、充電器8の制御部81がリセット放電を行う。
図14は、変形例3の充放電システム1及びサーバ9の構成を示すブロック図である。図14中、図7と同一部分は同一符号を付して詳細な説明を省略する。
充電器8は、端子15,16を介して電池モジュール3に接続されている。
充電器8は、制御部81と、電源部82と、電力供給部83と、通信部84と、記憶部85と、操作部87とを備える。
制御部81は制御部71と同様の構成を有する。
電力供給部83は、制御部81によって制御される電流量(充電電流)を電池モジュール3に供給する電流供給端子を有する。充電器8の電源部82は外部電源に接続されており、制御部81が指示した電流量の電力を電力供給部83を介し、電池モジュール3に対して供給する。電源部82は二次電池を備えてもよい。
記憶部85には、リセット放電を行った上で充電を行うためのプログラム86が格納されている。プログラム86は、例えばCD-ROMやDVD-ROM、USBメモリ等のコンピュータ読み取り可能な記録媒体52に格納された状態で提供され、充電器8にインストールすることにより記憶部85に格納される。また、通信網に接続されている図示しない外部コンピュータからプログラム86を取得し、記憶部85に記憶させることにしてもよい。
制御部81はプログラム86を読み出して、リセット放電を行った後、充電する処理を実行する
制御部81は、BMU4から電池モジュール3の充放電の履歴を取得する(S31)。 制御部81は、リセット放電時間が経過したか否かを判定する(S32)。制御部41はリセット放電時間が経過していないと判定した場合(S32:NO)、処理をS35へ進める。
制御部41はリセット放電時間が経過したと判定した場合(S32:YES)、放電を開始する(S33)。
制御部81は放電を終了するか否かを判定する(S34)。放電を終了するか否かの判定は図10のフローチャートの処理と同様にして行う。
制御部81は放電を終了しない場合(S34:NO)、判定の処理を繰り返す。
制御部81は充電を終了するか否かを判定する(S36)。制御部81は操作部87により作業者の充電停止の入力を受け付けたか否かを判定し、充電を終了するか否かを判定する。代替的に、例えばSOCが100%になったか否かに基づき、充電を終了するか否かを制御部81は判定する。制御部81は充電を終了しないと判定した場合(S36:NO)、判定の処理を繰り返す。
制御部81は充電を終了すると判定した場合(S36:YES)、処理を終了する。
蓄電素子リフレッシュシステムはサーバ9を備え、蓄電素子に対してリセット放電を行い、蓄電素子をリフレッシュする。サーバ9は、図7のサーバ9と同様の構成を有する。
蓄電素子は、物流・運送サービス100に供される電動の移動体としてのバス、トラック、タクシー、ドローン、船舶、バイク等に搭載される。蓄電素子は、蓄電素子交換・充電サービス200に供される電動の移動体としてのバイク、自動車、自転車、ドローン、スマートフォン等のモバイル機器等に搭載される。蓄電素子は、シェアリングサービス300に供される電動の移動体としてのバイク、自動車、自転車等に搭載される。蓄電素子は、据置蓄電素子運用監視サービス400の対象となる発電設備、電力需要設備内で使用されている。
上述の移動体、発電設備、電力需要設備は上述の充放電システム1を備え、蓄電素子のリセット放電を行う場合に、制御装置7又はBMU4が制御装置13に接続される。蓄電素子は電池モジュール3である。制御装置13を介さず、制御装置7をネットワーク10を介してサーバ9に接続してもよい。
本発明の放電の制御方法は、以上の物流・運送サービス100、蓄電素子交換・充電サービス200、シェアリングサービス300、及び据置蓄電素子運用監視サービス400以外のMaaS事業にも適用可能である。
図17は、実施形態2の制御装置としてのBMU4における放電の処理手順を示すフローチャートである。実施形態2においては、制御部41は、放電を行う場合、常に、一時的な電池電圧の低下が生じない深さまで放電を行う。
制御部41は、まず、放電中であるか否かを判定する(S41)。制御部41は例えば電池電圧が減少しているか否かを判定する、又は電流が負であるか否かを判定する等により、放電中であるか否かを判定する。制御部41は放電中でない場合(S41:NO)、処理を終了する。
以上の処理を所定のタイミングで行う。
以上の処理は、制御部71、制御部81、又は制御部91により行うことにしてもよい。
実施形態1の物流・運送サービス100の電動の移動体、蓄電素子交換・充電サービス200の電動の移動体及びモバイル機器等、シェアリングサービス300の電動の移動体、据置蓄電素子運用監視サービス400の発電設備、電力需要設備に用いられる蓄電素子においても、前記領域まで放電し、一過性の電圧の低下を抑制することができる。
蓄電素子はリチウムイオン二次電池には限定されない。蓄電素子は、Si系の負極を有する他の二次電池であってもよいし、一次電池であってもよいし、キャパシタ等の電気化学セルであってもよい。
2 電池(蓄電素子)
3 電池モジュール(蓄電素子)
4 BMU
41、71、81、91、131 制御部
42、85 記憶部
43 放電プログラム
44 履歴データ
45 リセット放電時間テーブル
46 計時部
47 入力部
48、73、84、92、132 通信部
7 制御装置
72 表示部
8 充電器
86 プログラム
9 サーバ
10 ネットワーク
Claims (7)
- Si系の負極を有する蓄電素子に一過性の電圧の低下が生じる領域における負極電位より負極電位が貴になるように放電する制御方法。
- 前記負極電位が0.5Vvs.Li/Li+ 以上になるように放電する、請求項1に記載の制御方法。
- 前記負極電位が0.5Vvs.Li/Li+ 以上0.6Vvs.Li/Li+ 以下になるように放電する、請求項2に記載の制御方法。
- Si系負極を有する蓄電素子を複数直列に接続した蓄電素子モジュールを複数並列に接続してなる蓄電装置における前記蓄電素子モジュール毎に、前記領域における負極電位より負極電位が貴になるように放電する、請求項1から3までのいずれか1項に記載の制御方法。
- 所定の条件を満たす場合に、前記領域における負極電位より負極電位が貴になるように電圧を制御した状態で放電する、請求項1から4までのいずれか1項に記載の制御方法。
- Si系負極を有する蓄電素子の一過性の電圧の低下が生じる領域における負極電位より負極電位が貴になるように放電する制御部を備える制御装置。
- Si系負極を有する蓄電素子の一過性の電圧の低下が生じる領域における負極電位より負極電位が貴になるように放電する
処理をコンピュータに実行させるコンピュータプログラム。
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