JP7342905B2 - 複合材の製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、熱伝導粒子とバインダの混合物から複合材を得る成形工程を備える複合材の製造方法であって、該熱伝導粒子は、六方晶系の窒化ホウ素からなるBN粒子を含み、該BN粒子は、粒径:1~100μmで厚さ:0.1~5μmであると共に該厚さに対する該粒径の比率であるアスペクト比が10~300である複合材の製造方法である。
本発明は、複合材としても把握される。例えば、本発明は、熱伝導粒子がバインダで結着させてなる複合材であって、該熱伝導粒子は、六方晶系の窒化ホウ素からなるBN粒子を含み、該BN粒子の配向度は50%以上であり、該BN粒子の接触率は70%以上である複合材でもよい。本発明の複合材は、例えば、その全体に対する空隙率が15%以下であるとよい。
(1)本明細書でいう「~材」は、「材料」または「部材」を意味する。複合材は、形状が不定な複合材料(素材等)でもよいし、所望形状に成形、加工等された複合部材でもよい。
熱伝導粒子には、少なくとも六方晶構造の窒化ホウ素(h-BN)の粒子(BN粒子)が含まれる。以下、このBN粒子について詳しく説明する。なお、熱伝導粒子として、立方晶構造の窒化ホウ素(c-BN)の粒子や他種粒子(セラミックス粒子、金属粒子等)が含まれてもよい。
BN粒子の粒径は、例えば、1~100μm、10~60μm、14~40μmさらには18~30μmである。粒径が過小でも過大でも、複合材中におけるBN粒子の配向度が低下し得る。
BN粒子の厚さは、例えば、0.1~5μm、0.3~3μm、0.5~2.5μmさらには1~2μmである。薄くなるほど、BN粒子が一定方向に配列しやすくなる。厚さが過大になると、BN粒子は変形し難くなり、複合材中において、空隙率の増加等が生じ得る。なお、BN粒子は、六角格子構造の網目状をしたh-BN単層でも、それらの積層体または集合体(凝集体、二次粒子)でもよく、必ずしも鱗片状でなくてもよい。
BN粒子のアスペクト比は、例えば、10~300、20~100さらには30~75である。アスペクト比が過小なBN粒子は、空隙率の増加や接触率の低下を招く。なお、本明細書でいうアスペクト比(粒径/厚さ)は、上述した方法で定まるBN粒子の「厚さ」と「粒径」に基づいて算出される。
BN粒子の嵩密度は、例えば、0.1~0.6g/cm3、0.15~0.5g/cm3さらには0.2~0.4g/cm3である。嵩密度が過大では、BN粒子の比表面積(単位質量あたりの表面積)の減少、BN粒子間へのバインダ(樹脂)の介入性(侵入性)の低下等により、複合材が脆くなり得る。なお、本明細書でいうBN粒子の嵩密度は、100mlのメスシリンダーに匙で掬い取ったBN粉末の質量を測定して求まる。BN粉末は、体積に影響を与える動作(タッピング等)を行わずにメスシリンダーへ投入した。
バインダ(マトリックス)は、複合材の仕様に応じて適宜選択される。例えば、樹脂やゴム・エラストマー等の有機材料をバインダに用いると、複合材の絶縁性、熱伝導性、成形性等が確保され易い。
複合材は、熱伝導粒子(特にBN粒子)がバインダで結着されてなる。複合材を特定する指標として、例えば、配向度、接触率、空隙率、含有率、熱伝導率等がある。
配向度は、複合材中におけるBN粒子の向きを指標する。配向度が大きいほど、配向方向の熱伝導率が向上し得る。配向度は、例えば、50~100%、55~95%、60~90%、70~85%である。
配向度(%)=100×I(100)/{I(100)+I(002)}
接触率は、複合材中における熱伝導粒子(主にBN粒子)の接触割合(緻密具合)を指標する。接触率も大きいほど、複合材の熱伝導率が向上し得る。接触率は、例えば、70~99%、75~97%さらには80~95%である。
接触率(%)=100×(接触部の数)/{(接触部の数)+(非接触部の数)}
空隙率は、複合材中で熱伝導粒子およびバインダが無い領域の割合を指標する。空隙率は小さいほど、複合材の熱伝導率が向上し得る。空隙率は、例えば、0~15%さらには5~10%である。
空隙率(%)=100×{1-(D/Dth)}
含有率は、複合材全体に対するBN粒子の体積割合である。BN粒子の含有率は多いほど、複合材の熱伝導率が向上し得る。含有率は、例えば、50~98体積%、65~97体積%、70~96体積%さらには80~94体積%である。
複合材の熱伝導率は、例えば、20~60W/mKさらには35~50W/mKとなり得る。なお、特に断らない限り、熱伝導率は、BN粒子の主たる配向方向(a軸方向/図5A参照)に沿って測定される。
(1)成形工程
熱伝導粒子(フィラー)とバインダ(マトリックス)の混合物を成形することにより、それらが結着(分散)した複合材が得られる。
混合物は、熱伝導粒子とバインダとの親和性を高めるカップリング剤を含んでもよい。これにより、バインダと熱伝導粒子の接触性(濡れ性)が改善され、熱伝導粒子間へバインダが侵入し易くなり、緻密で高熱伝導率な複合材が得られる。
複合材は、その特性向上に寄与する補助粒子を含んでもよい。熱伝導粒子は、BN粒子のみでもよいし、材質、特性、粒径等が異なる複数種の粒子が混在したものでもよい。例えば、BN粒子以外に、c-BN粒子、炭素粒子(ナノカーボン粒子、黒鉛粒子、ダイヤモンド粒子等)、磁性粒子等が、複合材に含まれてもよい。
熱伝導性や絶縁性に優れる複合材は、例えば、電子機器等の基板、ケース、放熱部材等、またはそれらの一部に用いられるとよい。複合材の熱伝導率や比抵抗(電気抵抗率)は、熱伝導粒子の含有率やバインダの種類により調整され得る。
(1)諸元
表1と図1A、図1B(両者を併せて「図1」という。)に示した4種類(呼称:A~D)のBN粉末を用意した。表1に示した呼称に応じて、各BN粉末をA粉、B粉、C粉およびD粉という。
各粉末は次のように調製した。
A粉は、市販のh-BN粉末(モメンティブ社製PT110)を微粒化装置(株式会社スギノマシン製スターバーストHJP-25008)により粉砕加工して得た。B粉にはデンカ株式会社製窒化ホウ素粉末HGP、C粉にはデンカ株式会社製窒化ホウ素粉末SGP、D粉にはモメンティブ社製PT110をそれぞれ用いた。
試料4では、ヘキサメチルジシラザン(HMDS/信越化学工業株式会社製SZ-31)を用いて疎水化処理(シランカップリング処理)したA粉を用いた。HMDSは、BN粉末100質量部に対して5質量部加えた。疎水化処理は、具体的にいうと、BN粉末とトルエンとHMDSを攪拌混合(60℃×5hr)した後、常温真空乾燥炉で12hr乾燥させた。こうして疎水化したBN粒子からなる粉末を試料4の製作に用いた。
各BN粉末を用いて、表1に示す複数の試料(複合材)を製作した。バインダ(マトリックス)には、一液加熱硬化型エポキシ樹脂(セメダイン株式会社製EP160/以降、単に「樹脂」という。)を用いた。表1に示したBN粒子の含有率は、BN粉末とバインダの合計に対する体積割合である。その含有率は、BN粉末とバインダの配合量と真密度から算出して求めた。
(1)XRD/配向度
図5Aに示すようにして、各試料の表面をX線回折解析(XRD/Cu-Kα/株式会社リガク製UltraV)した。こうして、各試料のXRD(2θ=20°~60°)を得た。
各試料の断面を走査型電子顕微鏡(SEM)で観察した。試料3と試料C4の断面のSEM像を図2に例示した。図2中の配向方向は、上述した加圧方向に直交する方向(試験片の厚さ方向)である。
各試料の見掛の密度(D)をアルキメデス法により求めた。得られた結果を表1に併せて示した。
空隙率(%)=100×{1-(D/Dth)}
各試料の熱伝導率(λ)をナノフラッシュ法により求めた。具体的にいうと、ナノフラッシュ法(測定装置:NETZSCH製LFA447)で測定した熱拡散率(α)と、示差走査熱量計(DSC)で求めた比熱(Cp)と、アルキメデス法で求めた密度(D)とから、λ=α・Cp・Dとして熱伝導率を算出した。
表1、図2、図3および図4から、次のことがわかった。粒径、厚さまたはアスペクト比が所定の範囲にあるBN粒子からなるA粉を用いた試料1~4はいずれも、試料C1~C5よりも、高配向度および高接触率であり、非常に高い熱伝導率を示した。特に、カップリング剤で表面処理したBN粒子を用いた試料4は、大きな熱伝導率は発揮した。
Claims (10)
- 熱伝導粒子とバインダの混合物を加圧して複合材を得る成形工程を備える複合材の製造方法であって、
該熱伝導粒子は、六方晶系の窒化ホウ素からなるBN粒子を含み、
該BN粒子は、鱗片状で、レーザ回折法により求まる粒度分布から定まる50%径(D50)である粒径が1~100μmで、顕微鏡観察像の視野内で測定したBN粒子の厚さの算術平均値として求まる厚さが0.1~5μmであると共に、該厚さに対する該粒径の比率であるアスペクト比が10~300であり、
該BN粒子は、該混合物全体に対して70~98体積%含まれる複合材の製造方法。 - 前記BN粒子は、嵩密度が0.1~0.6g/cm3である請求項1に記載の複合材の製造方法。
- 前記混合物は、前記熱伝導粒子と前記バインダとの親和性を高めるカップリング剤を含む請求項1または2に記載の複合材の製造方法。
- 前記成形工程は、前記混合物を5~500MPaで圧縮する圧縮工程を備える請求項1~3のいずれかに記載の複合材の製造方法。
- 前記成形工程は、前記圧縮工程前に、該圧縮工程の圧縮力よりも小さい圧力を前記混合物へ少なくとも一回加える予圧工程をさらに備える請求項4に記載の複合材の製造方法。
- 前記成形工程は、前記混合物を加振する加振工程をさらに備える請求項1~5のいずれかに記載の複合材の製造方法。
- 前記混合物を加圧して得られた成形体を該加圧方向に沿って切り出してシートを得る請求項1~6のいずれかに記載の複合材の製造方法。
- 前記複合材は、前記BN粒子の配向度が50%以上であると共に該BN粒子の接触率が70%以上である請求項1~7のいずれかに記載の複合材の製造方法。
- 前記複合材は、その全体に対する空隙率が15%以下である請求項1~8のいずれかに記載の複合材の製造方法。
- 前記複合材は、熱伝導率が20~60W/mKである請求項1~9のいずれかに記載の複合材の製造方法。
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