JP7322350B2 - Ｆｅ系ナノ結晶粒合金及びこれを用いた電子部品 - Google Patents

Description

本発明は、Ｆｅ系ナノ結晶粒合金及びこれを用いた電子部品に関するものである。

最近、インダクタ、トランス、モータ磁心、無線電力伝送装置などの技術分野では、小型化及び高周波数特性が向上した軟磁性材料が開発されており、特に、Ｆｅ系ナノ結晶粒合金が注目されている。

Ｆｅ系ナノ結晶粒合金は、透磁率が高く、既存のフェライトと対比して２倍以上の飽和磁束密度を有し、既存の金属に比べて高周波数で作動されるという長所がある。

しかしながら、近年では、その性能に限界が見えつつあり、飽和磁束密度の向上のために、新たなナノ結晶粒合金組成の開発が進められている。特に、磁気誘導方式の無線電力送信装備の場合は、周辺金属物から受けたＥＭＩ／ＥＭＣ影響の減少及び無線電力送信効率の向上のために、磁性体を使用している。

このような磁性体としては、効率の向上及び装置の軽薄短小化、特に高速充電のために、高い飽和磁束密度を有する磁性体が用いられている。しかしながら、高飽和磁束密度を有する磁性体は、損失が高く、熱が発生するため、その適用には限界がある。

本発明の目的のうちの一つは、母相の非晶質性に優れ、高い飽和磁束密度を有しながらも、損失が低いＦｅ系ナノ結晶粒合金及びこれを用いた電子部品を提供することである。かかるＦｅ系ナノ結晶粒合金であると、粉末の形態であってもナノ結晶粒の生成が容易になり、飽和磁束密度などのような磁気的特性に優れたものとなる。

上述した課題を解決するための方法として、本発明は、一実施形態を通じて新規なＦｅ系ナノ結晶粒合金を提案する。具体的には、（Ｆｅ_{（１－ａ）}Ｍ^１ _ａ）_{１００－ｂ－ｃ－ｄ－ｅ－ｇ}Ｍ^２ _ｂＢ_ｃＰ_ｄＣｕ_ｅＭ^３ _ｇの組成式で表され、ここで、Ｍ^１はＣｏ及びＮｉからなる群から選択される少なくとも１種の元素であり、Ｍ^２はＮｂ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｗ、Ｈｆ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、及びＭｎからなる群から選択される少なくとも１種の元素であり、Ｍ^３はＣ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｇａ、及びＧｅからなる群から選択される少なくとも２種の元素で、かつＣを必須元素として含み、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｇは、原子％で、０≦ａ≦０．５、１．５＜ｂ≦３、１０≦ｃ≦１３、０＜ｄ≦４、０＜ｅ≦１．５、８．５≦ｇ≦１２の含量条件を満たす。

一実施例において、Ｃ含量／（Ｆｅ含量＋Ｃ含量）は、重量比で、０．１％以上０．７％以下であることができる。

一実施例において、Ｄ_５０は、２０μｍ以上である多数の粒子形態であることができる。

一実施例において、母相は、非晶質単相構造であることができる。

一実施例において、熱処理後の結晶粒の大きさは、５０ｎｍ以下であることができる。

一実施例において、１．４Ｔ以上の飽和磁束密度を有することができる。

一方、本発明の他の側面は、コイル部と、上記コイル部をシールし、絶縁体と該絶縁体に分散された多数の磁性粒子を含むシール材と、を含み、上記磁性粒子は、（Ｆｅ_{（１－ａ）}Ｍ^１ _ａ）_{１００－ｂ－ｃ－ｄ－ｅ－ｇ}Ｍ^２ _ｂＢ_ｃＰ_ｄＣｕ_ｅＭ^３ _ｇの組成式で表され、ここで、Ｍ^１はＣｏ及びＮｉからなる群から選択される少なくとも１種の元素であり、Ｍ^２はＮｂ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｗ、Ｈｆ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、及びＭｎからなる群から選択される少なくとも１種の元素であり、Ｍ^３はＣ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｇａ、及びＧｅからなる群から選択される少なくとも２種の元素で、かつＣを必須元素として含み、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｇは、原子％で、０≦ａ≦０．５、１．５＜ｂ≦３、１０≦ｃ≦１３、０＜ｄ≦４、０＜ｅ≦１．５、８．５≦ｇ≦１２の含量条件を満たすＦｅ系ナノ結晶粒合金を含む電子部品を提供する。

一実施例において、上記Ｆｅ系ナノ結晶粒合金は、Ｃ含量／（Ｆｅ含量＋Ｃ含量）が、重量比で、０．１％以上０．７％以下であることができる。

一実施例において、上記多数の磁性粒子は、Ｄ_５０が２０μｍ以上であることができる。

一実施例において、上記Ｆｅ系ナノ結晶粒合金は、母相が非晶質単相構造であることができる。

一実施例において、上記Ｆｅ系ナノ結晶粒合金は、結晶粒の大きさが５０ｎｍ以下であることができる。

一実施例において、上記Ｆｅ系ナノ結晶粒合金は、１．４Ｔ以上の飽和磁束密度を有することができる。

本発明の一実施形態によると、母相の非晶質性に優れ、高い飽和磁束密度を有しながらも、損失が低いＦｅ系ナノ結晶粒合金及びこれを用いた電子部品を実現することができる。かかるＦｅ系ナノ結晶粒合金であると、粉末の形態であってもナノ結晶粒の生成が容易になり、飽和磁束密度などのような磁気的特性に優れたものとなる。

本発明の一実施形態によるコイル部品を示す概略的な斜視図である。 図１のＩ－Ｉ'線に沿った断面図である。 図２のコイル部品におけるシール材領域を拡大して示したものである。 比較例による組成物に対するＸＲＤ分析グラフを示したものである。 実施例による組成物に対するＸＲＤ分析グラフを示したものである。 表２の結果をＣ含量によって示した透磁率の変化グラフである。 表２の結果をＣ含量によって示したコア損失の変化グラフである。 表２の結果をＣ含量によって示したヒステリシス損失の変化グラフである。 表２の結果をＣ含量によって示した渦損失の変化グラフである。 表２の結果をＣ含量によって示した飽和磁束密度の変化グラフである。

以下では、添付の図面を参照して本発明の好ましい実施形態について説明する。しかし、本発明の実施形態は様々な他の形態に変形されることができ、本発明の範囲は以下で説明する実施形態に限定されない。また、本発明の実施形態は、当該技術分野で平均的な知識を有する者に本発明をより完全に説明するために提供されるものである。したがって、図面における要素の形状及び大きさなどはより明確な説明のために拡大縮小表示（又は強調表示や簡略化表示）がされることがあり、図面上の同一の符号で示される要素は同一の要素である。

なお、本発明を明確に説明すべく、図面において説明と関係ない部分は省略し、様々な層及び領域を明確に表現するために厚さを拡大して示し、同一思想の範囲内において機能が同一である構成要素に対しては同一の参照符号を用いて説明する。さらに、明細書全体において、ある構成要素を「含む」というのは、特に反対である記載がない限り、他の構成要素を除去するのではなく、他の構成要素をさらに含むことができるということを意味する。

本発明の一実施形態によるＦｅ系ナノ結晶粒合金の使用が可能な例として、無線充電システムについて説明する。図１は一般的な無線充電システムを概略的に示した外観斜視図であり、図２は図１の主要内部構成を分解して示した断面図である。

電子部品
以下、本発明の一実施形態による電子部品について説明する。代表的な例としてコイル部品を選定したが、後述するＦｅ系ナノ結晶粒合金は、コイル部品以外にも、他の電子部品、例えば、無線充電装置、フィルタなどにも適用されることができるのは明白である。

図１は本発明の一実施形態のコイル部品の外形を概略的に示した斜視図である。また、図２は図１のＩ－Ｉ'線に沿った断面図である。図３は図２のコイル部品におけるシール材領域を拡大して示したものである。

図１及び図２を参照すると、本発明の一実施形態によるコイル部品１００は、主に、コイル部１０３と、シール材１０１と、外部電極１２０、１３０と、を含む構造である。

シール材１０１は、コイル部１０３をシールして保護し、図３に示すように、多数の磁性粒子１１１を含むことができる。具体的には、磁性粒子１１１が樹脂などからなる絶縁体１１２に分散された形態であることができる。その場合、磁性粒子１１１はＦｅ系ナノ結晶粒合金を含んで成ることができ、具体的な組成については後述する。本実施形態で提案する組成のＦｅ系ナノ結晶粒合金を用いると、粉末の形態で製造される場合であっても、ナノ結晶粒の大きさと相（ｐｈａｓｅ）などが適宜制御され、インダクタとして使用されるのに適した磁気的特性を示した。

コイル部１０３は、コイル部品１００のコイルから発現される特性から、電子機器内で様々な機能を行う役割を果たす。例えば、コイル部品１００は、パワーインダクタであることができ、この際、コイル部１０３は電気を磁場の形態で貯蔵し出力電圧を維持して電源を安定させる役割などを果たすことができる。この場合、コイル部１０３をなすコイルパターンは、支持部材１０２の両面上にそれぞれ積層された形態であってもよく、支持部材１０２を貫通する導電性ビアを介して電気的に連結されてもよい。コイル部１０３は螺旋（ｓｐｉｒａｌ）状に形成されてもよいが、このような螺旋状の最外側には、外部電極１２０、１３０との電気的な連結のために、シール材１０１の外部に露出する引き出し部Ｔを含むことができる。ここで、コイル部１０３をなすコイルパターンは、当該技術分野において使用されるめっき工程、例えば、パターンめっき、異方めっき、等方めっきなどの方法を用いて形成されてもよく、これらの工程のうち、複数の工程を用いて多層構造に形成されてもよい。

コイル部１０３を支持する支持部材１０２は、ポリプロピレングリコール（ＰＰＧ）基板、フェライト基板、又は金属系軟磁性基板などによって形成されることができる。その場合、支持部材１０２の中央領域には貫通孔が形成されることができ、該貫通孔には磁性材料が充填されてコア領域Ｃを形成することができるが、このようなコア領域Ｃはシール材１０１の一部を構成する。このように、磁性材料により充填された形態でコア領域Ｃを形成することによって、コイル部品１００の性能を向上させることができる。

外部電極１２０、１３０は、シール材１０１の外部に形成され、引き出し部Ｔとそれぞれ接続される。外部電極１２０、１３０は、電気伝導性に優れた金属を含むペーストを使用して形成することができ、例えば、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、スズ（Ｓｎ）、又は銀（Ａｇ）などの単独又はこれらの合金などを含む伝導性ペーストであることができる。また、外部電極１２０、１３０上にめっき層（図示せず）をさらに形成することができる。この場合、上記めっき層は、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、及びスズ（Ｓｎ）からなる群から選択されたいずれか１種以上を含むことができ、例えば、ニッケル（Ｎｉ）層とスズ（Ｓｎ）層が順次に形成されることができる。

上述した本実施形態によると、磁性粒子１１１は、粉末の形態で製造される際に磁気的特性に優れたＦｅ系ナノ結晶粒合金を含む。以下、上記の合金に関する特徴について詳細に説明するが、後述するＦｅ系ナノ結晶粒合金は、粉末の形態のほか、金属薄板の形態などへ活用されることもできる。また、このような合金は、インダクタのほか、トランス、モータ磁心、電磁波遮蔽シートなどにも用いられることができる。

Ｆｅ系ナノ結晶粒合金
本発明の発明者らの研究によると、特定の組成のＦｅ系ナノ結晶粒合金では、相対的に大粒径の粒子や厚さの大きい金属リボンの形態に製造する際に、母相の非晶質性が高いことが確認できた。母相の非晶質性能と飽和磁束密度に優れた合金組成の範囲が確認され、特に、Ｃを添加してその含量を適宜調節することで、従来よりも飽和磁束密度が向上したことが確認された。ここで、相対的に大粒径の粒子とは、Ｄ_５０が約２０μｍである場合として定義され、例えば、磁性粒子１１１のＤ_５０が約２０～４０μｍである場合に該当する。また、金属リボンの形態に製造される場合には、約２０μｍ以上の厚さを有する場合に該当するが、直径や厚さの基準は絶対的なものではなく、状況によって変更されることができる。

このように非晶質性の高い合金を熱処理すると、ナノ結晶粒の大きさを効果的に制御することができた。具体的には、（Ｆｅ_{（１－ａ）}Ｍ^１ _ａ）_{１００－ｂ－ｃ－ｄ－ｅ－ｇ}Ｍ^２ _ｂＢ_ｃＰ_ｄＣｕ_ｅＭ^３ _ｇの組成式で表され、ここで、Ｍ^１はＣｏ及びＮｉからなる群から選択される少なくとも１種の元素であり、Ｍ^２はＮｂ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｗ、Ｈｆ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、及びＭｎからなる群から選択される少なくとも１種の元素であり、Ｍ^３はＣ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｇａ、及びＧｅからなる群から選択される少なくとも２種の元素で、かつＣを必須元素として含み、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｇは、原子％で、０≦ａ≦０．５、１．５＜ｂ≦３、１０≦ｃ≦１３、０＜ｄ≦４、０＜ｅ≦１．５、８．５≦ｇ≦１２の含量条件を有する。かかる組成の合金は、母相が非晶質単相構造（或いは、母相の大部分が非晶質単相構造）を有することができ、熱処理後の結晶粒の大きさが５０ｎｍ以下の水準に制御されることができる。

この場合、透磁率や損失などの磁気的特性は、ＰとＣの含量に影響を受けるが、特に、Ｃの含量に大きな影響を受ける。具体的に、Ｃ含量／（Ｆｅ含量＋Ｃ含量）は、重量比で、０．１％以上０．７％以下である場合に優れた特性を示すことが確認された。

以下、本発明の発明者らが行った実験結果について詳細に説明する。下記表１は、実験に使用された比較例と実施例が有する組成を示したものである。また、図４及び図５は、それぞれ比較例と実施例における組成物をＸＲＤ分析した結果である。より具体的には、図４は比較例１のＸＲＤ分析結果であり、比較例１の場合、非晶質と結晶質とが混合された状態で粉末が調製されることが分かる。図５は実施例に対するＸＲＤ分析結果である。図５のＸＲＤ分析結果から、実施例による組成において非晶質相の粉末が得られることが分かる。

下記表２は、それぞれの合金組成物において、炭素（Ｃ）の含量による磁気的特性（飽和磁束密度、透磁率、コア損失、ヒステリシス損失、渦損失）の変化をまとめて示したものである。ここで、炭素（Ｃ）の含量は、原子％と、鉄（Ｆｅ）の含量に対する重量比で分けて示した。そして、図６～図１０は、表２の結果をＣ含量によって示したグラフであり、それぞれ、図６は透磁率、図７はコア損失、図８はヒステリシス損失、図９は渦損失、図１０は飽和磁束密度の変化に該当する。

表２、及び図６～図１０の結果から、先ず、比較例１と比較して、比較例２及び他の組成物では、Ｃを添加することによって、非晶質性能が向上することが確認できた。また、磁気的特性は、Ｃ含量によって変化することが確認できたが、重量比で、（Ｃ含量）／（Ｆｅ含量＋Ｃ含量）によって特性の変化が認められた。より具体的には、透磁率と損失特性の場合、Ｃの重量比が１％以下であるとき、優れた特性が示された。そして、飽和磁束密度の場合は、０．１％～０．７％の範囲において、Ｃを添加しない組成に比べて１．４４Ｔ以上と特性が向上したことが確認できた。

このように、表１及び表２に示された結果は、Ｐを特定の含量で添加した上記Ｆｅ系ナノ結晶粒合金の場合、２０μｍ以上の大きさを有する粉末の形態であっても透磁率、Ｂｓ（約１．４Ｔ以上）、及びコア損失特性に優れていることが確認できた。以下、Ｆｅ系ナノ結晶粒合金をなす元素のうち、Ｆｅ以外の主要元素について説明する。

ホウ素（Ｂｏｒｏｎ，Ｂ）は、非晶質を形成するための主要元素であり、非晶質相の形成を安定化させる元素である。Ｂは、Ｆｅなどがナノ結晶に結晶化される温度を増加させるが、磁気的特性を決定するＦｅなどと合金化されるエネルギーが高いために、ナノ結晶が形成される過程において合金化されないという特徴がある。よって、Ｆｅ系ナノ結晶粒合金にはＢの添加が必要となる。しかしながら、Ｂ含量が過度に多くなると、ナノ結晶化ができなくなり、飽和磁束密度が低くなるという問題点がある。

シリコン（Ｓｉｌｉｃｏｎ，Ｓｉ）は、Ｂと類似した機能を有し、非晶質を形成するための主要元素で、非晶質相の形成を安定化させる元素である。Ｓｉは、Ｂとは異なり、ナノ結晶が形成される温度でもＦｅのような強磁性体と合金化されて磁気的損失を減少させることもある一方で、ナノ結晶化時に発生する熱が多くなる。特に、Ｆｅ含量が高い組成では、ナノ結晶の大きさを制御し難いことが、本発明者らの研究結果から確認された。

ニオブ（Ｎｉｏｂｉｕｍ，Ｎｂ）は、ナノ結晶粒の大きさを制御する元素であり、Ｆｅなどのようなナノサイズに形成された結晶粒が、拡散によって成長しないように限定する役割を果たす。一般的にＮｂ含量は約３ａｔ％と最適化されたが、本発明者らが行った実験では、Ｆｅ含量の増加によって既存のＮｂ含量よりも低い状態でナノ結晶粒合金の形成を試みており、その結果、３ａｔ％よりも低い状態でもナノ結晶粒が形成され、特に、Ｆｅ含量が増加するにつれて、Ｎｂ含量も増加する必要があるという一般的な技術とは異なり、かえってＦｅ含量が高く、ナノ結晶粒の結晶化エネルギーがバイモーダル（ｂｉｍｏｄａｌ）形状に形成される組成範囲では、既存のＮｂ含量よりも低いと、磁気的特性が向上したことが確認できた。一方、Ｎｂ含量が高いと、磁気的特性である透磁率が減少し、損失が増加したことが確認できた。

リン（Ｐｈｏｓｐｈｏｒ，Ｐ）は、非晶質及びナノ結晶粒合金において非晶質性を向上させる元素であり、既存のＳｉ及びＢとともに、準金属（ｍｅｔａｌｌｏｉｄ）として知られている。しかしながら、ＦｅはＢに比べて強磁性元素であるが、ＰはＦｅとの結合エネルギーが高いために、Ｆｅ＋Ｐ化合物の形成時に磁気的特性の劣化が大きくなる。このような問題から、非晶質及びナノ結晶粒合金においてＰが制限的に使用されていたが、最近では、Ｈｉｇｈ Ｂｓ組成の開発に対する要求が高まり、Ｐ添加組成に対する研究も活発に行われている。

炭素（Ｃ）は、非晶質及びナノ結晶粒合金において非晶質性を向上させる元素であり、Ｓｉ、Ｂ、及びＰのように準金属として知られている。非晶質性の向上のための添加元素は、主元素であるＦｅと共晶組成（ｅｕｔｅｃｔｉｃ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ）を有し、Ｆｅと混合熱（ｍｉｘｉｎｇ ｅｎｔｈａｌｐｙ）が負の値を有することを特徴とする。そこで、本発明者らは、炭素のこのような特性を考慮して合金組成物の一部として使用した。但し、炭素には合金の保磁力を増加させる特性があるため、これを考慮して、軟磁性特性に影響を及ぼさず、さらに、非晶質特性を向上させることができる炭素の組成範囲を確保しようとした。

銅（Ｃｏｐｐｅｒ，Ｃｕ）は、ナノ結晶粒が形成されるための核生成エネルギーを低下させるシードの役割を果たすものであり、既存のナノ結晶粒を形成する場合との大きな有意差は認められなかった。

以上、本発明の実施形態について詳細に説明したが、本発明の範囲はこれに限定されず、特許請求の範囲に記載された本発明の技術的思想から外れない範囲内で多様な修正及び変形が可能であるということは、当技術分野の通常の知識を有する者には明らかである。

１００ コイル部品
１０１ シール材
１０２ 支持部材
１０３ コイル部
１１１ 磁性粒子
１１２ 絶縁体
１２０、１３０ 外部電極
Ｃ コア領域

Claims (6)

1. Ｆｅ_{１００－ｂ－ｃ－ｄ－ｅ－ｇ}Ｎｂ_ｂＢ_ｃＰ_ｄＣｕ_ｅＭ^３ _ｇの組成式で表され、ここで、Ｍ^３はＣ及びＳｉで、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｇは、原子％で、１．５≦ｂ≦３、１０≦ｃ≦１３、１≦ｄ≦４、０＜ｅ≦１．５、８．５≦ｇ≦１２の含量条件を満たし、Ｃ含量／（Ｆｅ含量＋Ｃ含量）は、重量比で、０．１％以上０．７％以下である、Ｆｅ系ナノ結晶粒合金組成物。
2. 母相は非晶質単相構造である、請求項１に記載のＦｅ系ナノ結晶粒合金組成物。
3. コイル部と、
   前記コイル部をシールし、絶縁体と該絶縁体に分散された多数の磁性粒子を含むシール材と、を含み、
   前記磁性粒子は、Ｆｅ_{１００－ｂ－ｃ－ｄ－ｅ－ｇ}Ｎｂ_ｂＢ_ｃＰ_ｄＣｕ_ｅＭ^３ _ｇの組成式で表され、ここで、Ｍ^３はＣ及びＳｉで、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｇは、原子％で、１．５≦ｂ≦３、１０≦ｃ≦１３、１≦ｄ≦４、０＜ｅ≦１．５、８．５≦ｇ≦１２の含量条件を満たし、Ｃ含量／（Ｆｅ含量＋Ｃ含量）は、重量比で、０．１％以上０．７％以下であるＦｅ系ナノ結晶粒合金からなる電子部品。
4. 前記多数の磁性粒子は、Ｄ_５０が２０μｍ以上である、請求項３に記載の電子部品。
5. 前記Ｆｅ系ナノ結晶粒合金は、結晶粒の大きさが５０ｎｍ以下である、請求項３又は４に記載の電子部品。
6. 前記Ｆｅ系ナノ結晶粒合金は、１．４Ｔ以上の飽和磁束密度を有する、請求項３から５のいずれか一項に記載の電子部品。

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