JP7311863B2 - Soil thaw method - Google Patents
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Description
本発明は、土壌の解泥方法に関する。 The present invention relates to a soil thaw method.
従来、放射性物質で汚染された土壌から放射性物質を除去する方法が知られている。例えば特許文献１では、放射性セシウムが雲母のような微粒子成分と結合していることに鑑み、円筒状容器内で、水流の力を利用して粒径が大きな粒子と微粒子成分とを遠心力によって分離している。ここでは、石英や長石等の粒径が大きな成分は水流によって粉砕されにくいが、雲母の粒子が大きい場合は水流で粉砕されて微粒子となる。放射性セシウムを多く含む微粒子成分を分離した粒径の大きな分画は、その後、資材として再利用可能である。 Conventionally, methods for removing radioactive substances from soil contaminated with radioactive substances are known. For example, in Patent Document 1, in view of the fact that radioactive cesium is bound to fine particle components such as mica, large particles and fine particle components are separated by centrifugal force using the force of water flow in a cylindrical container. Separated. Here, components having a large particle size such as quartz and feldspar are difficult to pulverize by the water flow, but mica particles having a large size are pulverized by the water flow to become fine particles. The large particle size fraction separated from the fine particle component containing a large amount of radioactive cesium can then be reused as a material.
しかしながら、粒径が大きな粒子に雲母等が固着している場合、水流を利用する方法では必ずしも雲母等が剥がれきらず、粒径が大きな粒子との分離が不十分となる場合がある。したがってこの場合、粒径が大きな分画は放射能濃度が想定よりも高くなる。そこで本発明は、雲母等が固着している花崗岩由来の砂礫を含む土壌から放射性セシウムを十分に分離することができる、土壌の解泥方法を提供することを目的とする。 However, when mica or the like is adhered to particles having a large particle size, the method using water flow does not always completely remove the mica or the like, and separation from the particles having a large particle size may be insufficient. Therefore, in this case, the fraction with a large particle size has a higher concentration of radioactivity than expected. SUMMARY OF THE INVENTION Accordingly, an object of the present invention is to provide a soil dissolution method capable of sufficiently separating radioactive cesium from soil containing gravel derived from granite to which mica and the like are adhered.
本発明は、花崗岩由来の砂礫を含む土壌をペブルとともに湿式ミルで撹拌し、砂礫は、放射性セシウムを含有する雲母類鉱物又はイオン交換態が固着しており、ペブルの粒径は、２ｍｍ～１８ｍｍである、土壌の解泥方法を提供する。 In the present invention, soil containing gravel derived from granite is stirred together with pebbles in a wet mill, and mica minerals or ion exchanges containing radioactive cesium are adhered to the gravel, and the grain size of the pebbles is 2 mm to 18 mm. , to provide a soil thaw method.
花崗岩由来の砂礫には一般に雲母類鉱物又はイオン交換態が固着しており、この雲母類鉱物又はイオン交換態には放射性セシウムが多く結合している場合がある。当該砂礫を含む土壌を粒径が２ｍｍ～１８ｍｍであるペブルを用いて湿式ミルで撹拌することにより、これと同程度の大きさの砂礫の表面を磨砕（衝突及び剪断）することが容易となる。これによれば、砂礫の表面に固着している雲母類鉱物又はイオン交換態を容易に剥がすことができ、その後の分級で得られる粒径が大きな分画の放射能濃度を従来の想定以上に低減することができる。 Granite-derived gravel generally has mica minerals or ion-exchanged substances adhered thereto, and a large amount of radioactive cesium may be bound to the mica-based minerals or ion-exchanged substances. By stirring the soil containing the gravel with a wet mill using pebbles with a particle size of 2 mm to 18 mm, it is easy to grind (collide and shear) the surface of the gravel of the same size. Become. According to this, it is possible to easily peel off the mica minerals or ion-exchange state that adhere to the surface of the sand and gravel, and the radioactivity concentration of the fraction with a large particle size obtained by subsequent classification is higher than conventional assumptions. can be reduced.
ここで、湿式ミルでの撹拌後、土壌を分級し、粒径が２０μｍ以上の土壌を含む分画を再度湿式ミルで撹拌することが好ましい。分級によって粒径が２０μｍ以下の土壌を除くことで、二回目の湿式ミルでの撹拌では砂礫から雲母類鉱物又はイオン交換態を剥がす効率が高くなる。 Here, it is preferable to classify the soil after agitation with the wet mill, and to agitate the fraction containing the soil having a particle size of 20 μm or more again with the wet mill. By removing the soil with a particle size of 20 μm or less by classification, the efficiency of stripping mica minerals or ion-exchanged substances from the gravel in the second wet milling increases.
ペブルは、砂又は礫であってもよい。粒径が大きな分画を資材として再利用する場合にペブル又はその破片が混入していたとしても特別な問題が生じにくい。 The pebbles may be sand or gravel. When a fraction having a large particle size is reused as a material, even if pebbles or fragments thereof are mixed in, no particular problem is likely to occur.
また、湿式ミルで撹拌する前に、湿式ミルで撹拌する内容物のｐＨ調整を行うことが好ましい。ｐＨ調整により、土粒子の凝集・分散を制御することができる。 Moreover, it is preferable to adjust the pH of the contents to be stirred by the wet mill before stirring by the wet mill. Agglomeration and dispersion of soil particles can be controlled by pH adjustment.
また、湿式ミルで撹拌した後、内容物を分級し、粒径が２０μｍ以上の粒子を含む分画を再度湿式ミルでペブルとともに撹拌することが好ましい。湿式ミルでの撹拌を複数回行うことにより、初回の撹拌及びその後の分級によってある程度粒径が揃っていること、及び、植物等に由来する有機物がある程度取り除かれていることから、二回目以降の撹拌による解泥効率が高くなる。 Moreover, it is preferable to classify the contents after stirring by a wet mill, and to stir the fraction containing particles having a particle size of 20 μm or more by a wet mill again together with the pebbles. By performing stirring in the wet mill multiple times, the particle size is uniform to some extent by the initial stirring and subsequent classification, and organic matter derived from plants etc. is removed to some extent. The efficiency of desludging by stirring is increased.
本発明によれば、雲母類鉱物又はイオン交換態が固着している花崗岩由来の砂礫を含む土壌から放射性セシウムを十分に分離することができる、土壌の解泥方法を提供することができる。これにより、その後の分級で得られる粒径が大きな分画の放射能濃度は従来の想定以上に低減しているので、資材として再利用可能である。 According to the present invention, it is possible to provide a soil thaw method capable of sufficiently separating radioactive cesium from soil containing granite-derived gravel to which mica minerals or ion-exchange forms are fixed. As a result, the radioactivity concentration of the fraction with large particle size obtained by the subsequent classification is lower than previously expected, so it can be reused as a material.
以下、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。本実施形態の土壌の解泥方法では、花崗岩由来の砂礫を含む土壌を対象とし、これを湿式ミル内で撹拌する。この砂礫は主に粒径が７５μｍ以上の風化花崗岩土であり、マサ土とも呼ばれるものである。この土壌は、粒径が７５μｍ以上のものが重量基準で全体の５％～１００％含まれていてもよく、３０％～７０％含まれていてもよい。 Preferred embodiments of the present invention are described in detail below. In the soil dissolution method of the present embodiment, soil containing gravel derived from granite is agitated in a wet mill. This gravel is mainly weathered granite soil with a grain size of 75 μm or more, and is also called masa soil. This soil may contain 5% to 100%, or 30% to 70% by weight, of particles having a particle size of 75 μm or more.
なお、本明細書では、粒径について「７５μｍ～２ｍｍ」、「２０μｍ～７５μｍ」、「０μｍ～２０μｍ」との表現を用いている。端点の値が重複しているが、これは、分級の結果として、端点の値の粒径を有する粒子がいずれの分画にも属しうることを意味している。例えば、端点の値を用いて「２０μｍ以上」と表現している部分は、実態としては「２０μｍ以上」である場合もあり、「２０μｍを超え」である場合もある。 In this specification, expressions such as "75 μm to 2 mm", "20 μm to 75 μm", and "0 μm to 20 μm" are used for the particle size. The overlap of the endpoint values means that as a result of the classification, particles with particle sizes at the endpoint values can belong to either fraction. For example, a portion expressed as "20 μm or more" using the end point value may actually be "20 μm or more" or "over 20 μm".
花崗岩由来の砂礫は、元々その内部及び表面に黒雲母及び２：１粘土鉱物等の雲母類鉱物や、ゼオライト等の天然に存在するあるいは外来のイオン交換態が存在する。雲母類鉱物又はイオン交換態はセシウムイオンとの親和性が高く、砂礫の表面に固着している雲母類鉱物又はイオン交換態には外来の放射性セシウムが結合し蓄積している場合がある。砂礫の表面に固着している雲母類鉱物又はイオン交換態を剥がすことを本明細書では特に「表面解泥」と呼ぶ。また、対象土壌の一部が団粒となっている場合、団粒状態を解消することを「解泥」と呼ぶ。これらの解泥は、本実施形態の方法では湿式ミル内での土壌の撹拌時に生じるものである。 Granite-derived gravel originally contains mica minerals such as biotite and 2:1 clay minerals, and naturally occurring or exogenous ion exchanges such as zeolite in its interior and surface. Mica-based minerals or ion-exchanged forms have a high affinity with cesium ions, and foreign radioactive cesium may bind and accumulate in mica-based minerals or ion-exchanged forms that adhere to the surface of gravel. Peeling off mica-based minerals or ion-exchanged substances adhering to the surface of gravel is particularly referred to as "surface thaw" in this specification. Further, when part of the target soil is aggregated, elimination of the aggregated state is called "dissolution". These thaws occur during the agitation of the soil in the wet mill in the method of the present embodiment.
本実施形態の解泥方法では、始めに対象土壌の様子を観察し、必要に応じて土壌改質材を添加してもよい。土壌改質材は例えば無機鉱物、吸水性樹脂、高分子凝集剤（例えばポリアクリルアミド）を含んでなるものであり、これを添加することで高含水高粘性土壌の見た目含水比を下げ、大きな団粒を細粒化することができるため、草木根などの有機物を篩（φ２０ｍｍ）によって土壌と有機物に選別することが可能となる。無機鉱物としては、例えば、グリーンタフ、ゼオライト、炭酸カルシウム、石膏、ペーパースラッジ、ベントナイト、酸化マグネシウム等が挙げられる。土壌改質材の添加量は、対象土壌の重量を基準として０．１％～１０％としてもよく、０．５％～７％としてもよく、１％～５％としてもよい。ここで対象土壌は、採取した土壌そのままの水分を含有しているときの重量である（以下この状態の対象土壌を「原土」と呼ぶ場合がある）。 In the desludging method of the present embodiment, the state of the target soil may be observed first, and the soil modifier may be added as necessary. Soil modifiers include, for example, inorganic minerals, water-absorbing resins, and polymer flocculants (such as polyacrylamide). Since the grains can be made finer, it becomes possible to separate organic matter such as plant roots into soil and organic matter with a sieve (φ20 mm). Examples of inorganic minerals include green tuff, zeolite, calcium carbonate, gypsum, paper sludge, bentonite, and magnesium oxide. The amount of the soil modifier added may be 0.1% to 10%, 0.5% to 7%, or 1% to 5% based on the weight of the target soil. Here, the target soil is the weight of the sampled soil when it contains water as it is (hereinafter, the target soil in this state may be referred to as "original soil").
ペブルと、対象土壌と、土壌改質材（任意）とを湿式ミルの容器に投入して混合する。ペブルの混合量は、粒径が７５μｍ以上の粒子の存在割合によって好適な量が変わるが、対象土壌の重量を基準として０．１倍～１００倍であってもよく、３倍～１２倍であってもよく、５倍～８倍であってもよい。十分に混合したら、これに水と消石灰等のｐＨ調整剤（下記の解泥補助剤）とを添加して混合する。水の添加量は、例えば対象土壌１ｋｇあたり０．５Ｌ～３Ｌとしてもよく、０．８Ｌ～２．５Ｌとしてもよく、１Ｌ～２Ｌとしてもよい。 The pebbles, target soil, and soil amendment (optional) are placed in a wet mill vessel and mixed. The amount of pebbles mixed varies depending on the ratio of particles with a particle size of 75 μm or more. It may be 5 times to 8 times. After the mixture is sufficiently mixed, water and a pH adjuster such as slaked lime (dissolved sludge aid described below) are added and mixed. The amount of water added may be, for example, 0.5 L to 3 L, 0.8 L to 2.5 L, or 1 L to 2 L per 1 kg of target soil.
湿式ミル内には解泥補助剤として消石灰（水酸化カルシウム）を添加してもよい。液性をアルカリ性にすることで解泥が促進される。消石灰を添加する場合、その添加量は対象土壌の重量を基準として０.１％～１０％としてもよく、０．５％～８％としてもよく、３％～７％としてもよい。解泥補助剤は、例えば水酸化ナトリウムその他の物質であってもよい。ここでのｐＨは７～１４であってもよく、９～１３であってもよい。 Slaked lime (calcium hydroxide) may be added to the wet mill as a desludging aid. Making the liquid alkaline promotes desludging. When adding slaked lime, the amount added may be 0.1% to 10%, 0.5% to 8%, or 3% to 7% based on the weight of the target soil. The desludging aid may be, for example, sodium hydroxide or other substance. The pH here may be 7-14, or 9-13.
ペブルとしては、対象土壌中の砂礫を磨砕し、表面の雲母類鉱物又はイオン交換態を剥がすことができるものを使用する。形状は、球状でないことが好ましく、多面体や平板のように、角が立っている形状であることが好ましい。ここで「角が立っている形状」とは、少なくとも三つの面の端部が集合している部分を有することをいう。材質としては、金属、合金、金属酸化物又は金属複合酸化物であってもよく、またペブルからの汚染物がないことから砂礫であってもよい。砂礫は、対象土壌とは別の土壌から分級して得た砂礫であってもよく、対象土壌を分級して得た砂礫であってもよい。砂礫は対象土壌中の砂礫と比重が近いことから、湿式ミル内での撹拌効率が高いので好ましい。 As the pebbles, those that can grind the gravel in the target soil and peel off the mica-based minerals or ion-exchange form on the surface are used. The shape is preferably not spherical, and preferably has sharp corners such as a polyhedron or a flat plate. Here, the term "shape with sharp corners" means having a portion where the ends of at least three surfaces are gathered. The material may be a metal, an alloy, a metal oxide, or a metal composite oxide, or may be gravel since there is no contaminant from the pebbles. The gravel may be gravel obtained by classifying soil different from the target soil, or may be gravel obtained by classifying the target soil. Since gravel has a specific gravity close to that of the target soil, it is preferable because it has high stirring efficiency in the wet mill.
ペブルの粒径は、２ｍｍ～１８ｍｍであるものを用いる。当該粒径は、３ｍｍ～１４ｍｍであることが好ましく、４ｍｍ～１２ｍｍであることがより好ましい。対象土壌の砂礫はこれらの範囲内である場合が多いので、ペブルの粒径がこれらの範囲内であると、対象土壌中の砂礫の表面を磨砕する効率が高い。ここで、用いるペブルは粒状の集合物であるので、例えば「粒径２ｍｍ～１８ｍｍ」とは、ペブルの全体重量の８０％以上がこの数値範囲に入ることをいう。ペブルの粒径の測定方法は、篩い分け法による。 The pebbles having a particle size of 2 mm to 18 mm are used. The particle size is preferably 3 mm to 14 mm, more preferably 4 mm to 12 mm. Since the gravel of the target soil is often within these ranges, when the grain size of the pebbles is within these ranges, the efficiency of grinding the surface of the gravel in the target soil is high. Here, since the pebbles to be used are granular aggregates, for example, "particle diameter of 2 mm to 18 mm" means that 80% or more of the total weight of the pebbles falls within this numerical range. The pebble particle size is measured by a sieving method.
湿式ミルを稼働させ、回転により内容物を撹拌する。このとき、湿式ミルの外周移動距離（すなわち外周速度に解泥時間又は滞留時間を乗じた数値）は、解泥を十分なものとする観点から１０ｍ以上であることが好ましく、２５０ｍ以上であることがより好ましく、５００ｍ以上であることが更に好ましい。遠心加速度として、０．１～０．６Ｇでもよく、０．４～０．５Ｇでもよい。 Start the wet mill and agitate the contents by rotation. At this time, the outer peripheral movement distance of the wet mill (that is, the value obtained by multiplying the outer peripheral speed by the dissolution time or retention time) is preferably 10 m or more, and preferably 250 m or more, from the viewpoint of ensuring sufficient desludging. is more preferable, and 500 m or more is even more preferable. The centrifugal acceleration may be 0.1-0.6G or 0.4-0.5G.
湿式ミルで対象土壌とペブルとを撹拌すると、解泥や粉砕が進み、対象土壌の粒度分布が粒径の小さなほうへ偏っていく。撹拌時間を長くすると、砂礫に固着している雲母類鉱物又はイオン交換態を剥離する機会が増大して粒径の大きな分画の放射能濃度を一層低下させることができるが、その一方でペブルによって雲母類鉱物又はイオン交換態が固着した砂礫自体が粉砕される機会も増大し、粒径が大きな分画の回収率が低下する傾向がある。反対に、撹拌時間を短くすれば、砂礫に固着している雲母類鉱物又はイオン交換態を剥離する機会が減少して粒径の大きな分画の放射能濃度の低下度合いが小さくなるが、その一方でペブルによって雲母類鉱物又はイオン交換態が固着した砂礫自体が粉砕される機会が減少し、粒径が大きな分画の回収率が向上する傾向がある。対象土壌の初期放射能濃度や粒度分布に応じて、対象土壌とペブルとの量比や撹拌速度等を適宜調整することで、適切な撹拌時間を割り出すことができる。撹拌時間は例えば１０秒～６０分であってもよく、１分～３０分であってもよい。 When the target soil and pebbles are agitated by a wet mill, dissolution and pulverization proceed, and the particle size distribution of the target soil is biased toward smaller particle sizes. If the stirring time is lengthened, the opportunity to exfoliate the mica minerals or ion-exchange state that adheres to the gravel increases, and the radioactivity concentration in the large particle size fraction can be further reduced. As a result, the chances of pulverizing the mica minerals or the gravel itself to which the ion-exchange state adheres also increase, and the recovery rate of the fraction having a large particle size tends to decrease. Conversely, if the stirring time is shortened, the chances of exfoliating the mica minerals or ion-exchange state that adhere to the sand and gravel are reduced, and the degree of decrease in the radioactivity concentration of the large particle size fraction is reduced. On the other hand, the pebbles tend to reduce the chances of pulverizing the mica minerals or the gravel itself to which the ion-exchange state adheres, and improve the recovery rate of the fraction having a large particle size. Appropriate stirring time can be determined by appropriately adjusting the amount ratio of the target soil and the pebbles, the stirring speed, etc. according to the initial radioactivity concentration and particle size distribution of the target soil. The stirring time may be, for example, 10 seconds to 60 minutes, or 1 minute to 30 minutes.
撹拌終了後、湿式ミルから内容物全体（泥水）を取り出し、これを篩にかける。篩の目は、粒径が２ｍｍ以上の粒子、すなわちペブルや対象土壌に元々含まれていた粗大粒子を取り除くことができるものとする。篩は二段階に分けて行ってもよく、例えば一段目は目開き６ｍｍの篩で、大きなペブル、植物屑、ゴミ、礫、瓦礫等の粗大物を取り除き、二段目で目開き２ｍｍの篩で２ｍｍ～６ｍｍの粒径を有する粒子（小さなペブルを含む）を取り除いてもよい。 After stirring is complete, remove the entire contents (mud) from the wet mill and sift it. The mesh of the sieve is capable of removing particles having a particle size of 2 mm or more, that is, coarse particles originally contained in the pebbles and the target soil. The sieving may be performed in two steps, for example, the first step is a sieve with an opening of 6 mm to remove large pebbles, plant waste, garbage, gravel, rubble and other large items, and the second step is a sieve with an opening of 2 mm. may remove particles (including small pebbles) with a particle size of 2 mm to 6 mm.
篩を通過した泥水を、その後、泥水のまま分級する。分級機としては例えばサイクロンセパレータを用いて、粒径が２０μｍ以下の粒子を泥水として分離する。粒径が２０μｍ以上の粒子を含む泥水は、その後の処理に移す。 The muddy water that has passed through the sieve is then classified as muddy water. As a classifier, for example, a cyclone separator is used to separate particles having a particle size of 20 μm or less as muddy water. Muddy water containing particles with a particle size of 20 μm or more is transferred to further treatment.
上記の篩による粗大粒子の分離、及び、サイクロンセパレータによる分級は、複数回繰り返してもよい。そのとき、泥水の流動性を考慮して必要に応じて加水してもよい。複数回のサイクロンセパレータの適用によってそれぞれ分離した「粒径が２０μｍ以下の粒子を含む泥水」は全て混合し、濃縮し、脱水する。乾燥後、放射能濃度を分析する。他方、粒径が２０μｍ以上の粒子を含む泥水は、最終回のサイクロンセパレータによる処理を経た後に、濃縮し、脱水してもよい。乾燥後、放射能濃度を分析する。 The separation of coarse particles by the sieve and the classification by the cyclone separator may be repeated multiple times. At that time, considering the fluidity of the muddy water, water may be added as necessary. All the "muddy water containing particles with a particle size of 20 μm or less" separated by multiple applications of the cyclone separator are mixed, concentrated, and dewatered. After drying, the radioactivity concentration is analyzed. On the other hand, the muddy water containing particles with a particle size of 20 μm or more may be concentrated and dewatered after the final cyclone separator treatment. After drying, the radioactivity concentration is analyzed.
他方、粒径が２０μｍ以上の粒子を含む泥水は、最終回のサイクロンセパレータによる処理を経た後にすぐに濃縮するのではなく、再度湿式ミルにて撹拌し、更なる分級をしてもよい。以下、これについて説明する。 On the other hand, muddy water containing particles with a particle size of 20 μm or more may be stirred again in a wet mill and further classified instead of being concentrated immediately after the final cyclone separator treatment. This will be explained below.
新規のペブル又は上記の篩で分離回収したペブルと、粒径が２０μｍ以上の粒子を含む泥水を湿式ミルの容器に再投入して混合する。ここでは、水や消石灰の添加は任意であり、泥水の流動性が低下しすぎている場合は水を添加してもよく、液性がアルカリ性でない場合は消石灰を添加してもよい。 New pebbles or pebbles separated and collected by the above-mentioned sieve and mud containing particles with a particle size of 20 μm or more are put into the container of the wet mill again and mixed. Here, the addition of water or slaked lime is optional, and water may be added when the fluidity of the mud is too low, and slaked lime may be added when the liquid is not alkaline.
湿式ミルによる各種の撹拌条件は初回の撹拌時と同様でよい。 Various stirring conditions for the wet mill may be the same as those for the initial stirring.
湿式ミルによる撹拌を終えたら、湿式ミルから内容物全体（泥水）を取り出し、これを篩にかける。初回の篩によって粗大物は取り除かれているので、ここでは目開き２ｍｍの篩を用いて２ｍｍ以上の粒径を有する粒子を取り除く。取り除かれるのは主にペブルであり、このペブルは再利用可能である。 After the agitation by the wet mill is finished, the entire content (mud) is removed from the wet mill and sieved. Since the coarse particles have been removed by the first sieve, a sieve with an opening of 2 mm is used here to remove particles having a particle size of 2 mm or more. It is mainly the pebbles that are removed that are reusable.
篩を通過した泥水を、その後、泥水のまま分級する。このとき、状況に応じて水を添加してもよい。分級機としては例えばサイクロンセパレータを用いて、粒径が２０μｍ以下の粒子を泥水として分離する。その後、濃縮し脱水する。そして、乾燥後に放射能濃度を分析する。 The muddy water that has passed through the sieve is then classified as muddy water. At this time, water may be added depending on the situation. As a classifier, for example, a cyclone separator is used to separate particles having a particle size of 20 μm or less as muddy water. It is then concentrated and dehydrated. Then, the radioactivity concentration is analyzed after drying.
粒径が２０μｍ以上の粒子を含む泥水をサイクロンセパレータから取り出し、これを例えば水簸－傾斜分級によって粒径が２０μｍ～７５μｍの細砂を含む泥水と、粒径が７５μｍ～２ｍｍの砂を含む泥水とに分離し、それぞれ脱水する。そして、それぞれ乾燥後に放射能濃度を分析する。 Mud water containing particles with a particle size of 20 μm or more is taken out from the cyclone separator, and this is subjected to, for example, elutriation-tilt classification to obtain mud water containing fine sand with a particle size of 20 μm to 75 μm and mud water containing sand with a particle size of 75 μm to 2 mm. and dehydrated separately. Then, the radioactivity concentration is analyzed after each drying.
以上に説明した方法によれば、湿式ミルで対象土壌とペブルが撹拌されることにより、対象土壌中の砂礫の表面が磨砕され、固着している雲母類鉱物又はイオン交換態が剥離する（表面解泥）。雲母類鉱物又はイオン交換態は放射性セシウムが多く結合しており、且つ、分級によって粒径が小さい分画へ移行するので、放射性セシウムが粒径が小さい分画に濃縮される。他方、粒径が大きな分画は放射性セシウムの濃度が低下するので、資材としての再利用に供することができる。従来、粒径が大きな分画（２ｍｍ以上、又は７５μｍ以上）の粒子は放射性セシウムの濃度が低いことが知られていたが、本実施形態の解泥方法によれば、雲母類鉱物又はイオン交換態が固着している花崗岩由来の砂礫を含む土壌から放射性セシウムを十分に分離することができるので、その後の分級で得られる粒径が大きな分画の放射能濃度を、従来知られていた程度以上に低減することができる。 According to the above-described method, the target soil and pebbles are agitated in a wet mill, so that the surface of the gravel in the target soil is ground, and the adhering mica minerals or ion-exchange state is peeled off ( surface desludging). A large amount of radioactive cesium is bound to mica minerals or ion-exchange forms, and the classification shifts to fractions with small particle sizes, so radioactive cesium is concentrated in fractions with small particle sizes. On the other hand, since the fraction with a large particle size has a lower concentration of radioactive cesium, it can be reused as a material. Conventionally, it was known that particles in a fraction with a large particle size (2 mm or more, or 75 μm or more) have a low concentration of radioactive cesium. Since it is possible to sufficiently separate radioactive cesium from soil containing gravel derived from granite that is solidified, the radioactivity concentration of the fraction with a large particle size obtained by subsequent classification can be estimated to the level previously known. can be reduced more than
特に、湿式ミルでの撹拌を二回行う場合は、初回の撹拌及びその後の篩や分級によって２ｍｍ以上の粒子や２０μｍ以下の粒子がある程度分離されていること、及び、植物等に由来する有機物がある程度取り除かれていることから、二回目の撹拌による解泥効率が高くなる。 In particular, when the wet mill is stirred twice, particles of 2 mm or more and particles of 20 μm or less are separated to some extent by the initial stirring and subsequent sieving and classification, and organic matter derived from plants etc. Since it is removed to some extent, the desludging efficiency by the second agitation increases.
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に何ら限定されるものではない。例えば、上記実施形態では対象土壌を始めから湿式ミルの容器に投入しているが、対象土壌に植物の屑やゴミが多く含まれていることが明らかな場合は、湿式ミルの前工程として、予備解泥機や篩を用いてそれらを取り除いてもよい。 Although the preferred embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited to the above embodiments. For example, in the above embodiment, the target soil is put into the container of the wet mill from the beginning, but if it is clear that the target soil contains a lot of plant waste and garbage, They may be removed using a prethunderer or a sieve.
また、上記実施形態では湿式ミルでの解泥を一回又は二回行う態様を示したが、湿式ミルでの解泥は三回以上行ってもよい。 Further, in the above-described embodiment, the desludging in the wet mill was performed once or twice, but the desludging in the wet mill may be performed three times or more.
以下、実施例及び比較例を挙げて本発明の内容をより具体的に説明する。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES The content of the present invention will be more specifically described below with reference to examples and comparative examples. In addition, the present invention is not limited to the following examples.
使用した土壌、湿式ミル、土壌改質材は以下のとおりである。
＜対象土壌＞
花崗岩由来の砂礫を含む土壌として、以下の四種類を準備した。
・Ａ除去土壌…実際の除去土壌（ただし除去場所不明）の土壌である。
・Ｆ除去土壌…実際の除去土壌（ただし除去場所不明）の土壌である。
・Ｓ汚染土壌…高放射線量の避難指示区域で採集した農地土壌の土壌である。
・Ｎ汚染土壌…高放射線量の避難指示区域で採集した農地土壌の土壌である。
＜湿式ミル＞
・容器…市販の９００ｍＬ容器の磁性ポッドミル（外径１３０ｍｍ）
・ペブル…福島県伊達産の山砂、粒径４ｍｍ（測定方法：篩い分け法）、比重２．６ｔ／ｍ３
＜土壌改質材＞
・土壌改質材Ａ…商品名「泥ＤＲＹ」（クニミネ工業株式会社製、主成分無機鉱物（グリーンタフ））を用いた。
・土壌改質材Ｂ…商品名「超吸水性樹脂」（ケニス株式会社製）
The soil, wet mill, and soil modifier used are as follows.
<Target soil>
The following four types of soil containing gravel derived from granite were prepared.
・A removed soil: Soil that was actually removed (however, the location of removal is unknown).
• F removed soil: Soil that is actually removed (however, the location of removal is unknown).
・S-contaminated soil: farmland soil collected in an evacuation zone with high radiation levels.
・N-contaminated soil: Soil from farmland collected in an evacuation zone with high radiation levels.
<Wet Mill>
・Container: A commercially available 900 mL container magnetic pod mill (outer diameter 130 mm)
・Pebble: Mountain sand from Date, Fukushima Prefecture, particle size 4 mm (measurement method: sieving method), specific gravity 2.6 t/m 3
<Soil improvement material>
· Soil improving material A: Trade name “Mud DRY” (manufactured by Kunimine Industries Co., Ltd., main component inorganic mineral (green tough)) was used.
・ Soil improvement material B: Product name “Super water absorbent resin” (manufactured by Kennis Co., Ltd.)
（比較例１）
湿式ミルの容器にＡ除去土壌４ｋｇ、水７Ｌを投入して混合し泥水とした。泥水のｐＨは７．９であった。湿式ミルで３７．９ｒｐｍ（外周速度１１６ｃｍ／秒）で１１分２１秒間撹拌した。その後、泥水を容器から取り出し、目開き２ｍｍの篩を持つ湿式振動スクリーンで篩分けした。篩を通過した泥水のｐＨは８．３であった。これをサイクロンセパレータで分級した。この分級では、粒径２０μｍ以下の粒子を含む泥水を分離した（これを分画Ｄとする）。分画Ｄを濃縮し、脱水した。乾燥後、放射能濃度を分析した。
(Comparative example 1)
4 kg of A-removed soil and 7 L of water were put into a container of a wet mill and mixed to obtain muddy water. The pH of the mud was 7.9. Stirred in a wet mill at 37.9 rpm (peripheral speed 116 cm/sec) for 11 minutes and 21 seconds. The mud was then removed from the container and sieved through a wet vibrating screen with a 2 mm mesh screen. The pH of the mud that passed through the sieve was 8.3. This was classified with a cyclone separator. In this classification, muddy water containing particles with a particle size of 20 µm or less was separated (this is referred to as fraction D). Fraction D was concentrated and dried. After drying, the radioactivity concentration was analyzed.
サイクロンセパレータで粒径２０μｍ以下の粒子を含む泥水を分離した残りの泥水を再度湿式ミルの容器に投入し、３７．９ｒｐｍ（相対遠心加速度０．４７Ｇ、外周速度１１６ｃｍ／秒）で２２分４２秒間撹拌した。その後、泥水を容器から取り出し、目開き２ｍｍの湿式振動スクリーンで篩分けした。篩を通過した泥水に対して加水した。加水後の泥水のｐＨは８．７であった。この泥水を再度サイクロンセパレータで分級し、粒径２０μｍ以下の粒子を含む泥水を分離した。この分離した泥水（これを分画Ｃとする。）を濃縮し、脱水した。乾燥後、放射能濃度を分析した。 The remaining muddy water after separating the muddy water containing particles with a particle size of 20 μm or less with a cyclone separator is put into the container of the wet mill again and milled at 37.9 rpm (relative centrifugal acceleration 0.47 G, peripheral speed 116 cm/sec) for 22 minutes and 42 seconds. Stirred. After that, the muddy water was taken out from the container and sieved with a wet vibrating screen with an opening of 2 mm. Water was added to the muddy water that passed through the sieve. The pH of the mud after adding water was 8.7. This muddy water was again classified by a cyclone separator to separate muddy water containing particles having a particle size of 20 μm or less. The separated muddy water (referred to as fraction C) was concentrated and dewatered. After drying, the radioactivity concentration was analyzed.
二度目のサイクロンセパレータで粒径２０μｍ以下の粒子を含む泥水を分離した残りの泥水を分級点７５μｍで水簸－傾斜分級した。粒径が小さい粒子を含む分画（これを分画Ｂとする。）と、粒径が大きい粒子を含む分画（これを分画Ａとする。）とをそれぞれ濃縮し、脱水した。乾燥後、放射能濃度を分析した。 The second cyclone separator separated the muddy water containing particles with a particle size of 20 μm or less, and the remaining muddy water was subjected to elutriation-tilt classification at a classification point of 75 μm. A fraction containing particles with a small particle size (referred to as fraction B) and a fraction containing particles with a large particle size (referred to as fraction A) were each concentrated and dehydrated. After drying, the radioactivity concentration was analyzed.
分画Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄはそれぞれ、粒径７５μｍ～２ｍｍ（砂）、粒径２０μｍ～７５μｍ（細砂）、粒径０μｍ～２０μｍ（細粒分）、粒径０μｍ～２０μｍ（細粒分）の粒子を含んでいる。分画Ｄは、分画Ｃと粒径は同一であるが、湿式ミルでの撹拌が一回である場合の効果を確認するために、分画Ｃとは分けて分析した。それぞれの分画について、重量、重量割合、放射性セシウムの放射能濃度、放射性セシウムの重量分布、乾土基準低減率を求めた。 Fractions A, B, C, and D respectively have a particle size of 75 μm to 2 mm (sand), a particle size of 20 μm to 75 μm (fine sand), a particle size of 0 μm to 20 μm (fine particles), and a particle size of 0 μm to 20 μm (fine particles). minute) particles. Fraction D, which had the same particle size as fraction C, was analyzed separately from fraction C in order to ascertain the effect of a single wet-mill agitation. For each fraction, the weight, weight ratio, radioactivity concentration of radioactive cesium, weight distribution of radioactive cesium, and standard dry soil reduction rate were obtained.
これらの結果を表１に示す。表１中、放射性セシウムの放射能濃度はＧｅ半導体検出器によるガンマ線スペクトロスコピーにより求めた。乾土基準低減率が負の値となっている部分は放射能が濃縮されたことを意味している。「合計（投入原土の計算値（乾土基準））」の項目は、各分画の値を合計して求めたものであり、特に重量については、投入原土に含まれていた水分を除いた重量に相当するものである。 These results are shown in Table 1. In Table 1, the radioactivity concentration of radioactive cesium was determined by gamma-ray spectroscopy using a Ge semiconductor detector. Negative values of the dry soil standard reduction rate indicate that the radioactivity was concentrated. The item “Total (calculated value of input soil (dry soil basis)” is obtained by totaling the values of each fraction. It corresponds to the weight excluding
（実施例１）
湿式ミルの容器にＡ除去土壌４ｋｇ、水７Ｌ、ペブル３３ｋｇ、消石灰０．２８ｋｇ（原土の重量に対して７％）を投入して混合し泥水とした。泥水のｐＨは１３．１であった。湿式ミルで３７．９ｒｐｍ（外周速度１１６ｃｍ／秒）で１１分２１秒間撹拌した。その後、泥水を容器から取り出し、目開き２ｍｍの篩を持つ湿式振動スクリーンで篩分けした（ペブルはここで除去した）。篩を通過した泥水のｐＨは１２．６であった。これをサイクロンセパレータで分級した。この分級では、粒径２０μｍ以下の粒子を含む泥水を分離した（これを分画Ｄとする）。分画Ｄを濃縮し、脱水した。乾燥後、放射能濃度を分析した。
(Example 1)
4 kg of A-removed soil, 7 L of water, 33 kg of pebbles, and 0.28 kg of slaked lime (7% of the weight of the original soil) were put into a container of a wet mill and mixed to obtain muddy water. The pH of the mud was 13.1. Stirred in a wet mill at 37.9 rpm (peripheral speed 116 cm/sec) for 11 minutes and 21 seconds. The mud was then removed from the container and sieved through a wet vibrating screen with a 2 mm sieve (pebbles were removed here). The pH of the mud that passed through the sieve was 12.6. This was classified with a cyclone separator. In this classification, muddy water containing particles with a particle size of 20 µm or less was separated (this is referred to as fraction D). Fraction D was concentrated and dried. After drying, the radioactivity concentration was analyzed.
サイクロンセパレータで粒径２０μｍ以下の粒子を含む泥水を分離した残りの泥水を再度湿式ミルの容器に投入し、新規に追加したペブル３３ｋｇとともに３７．９ｒｐｍ（相対遠心加速度０．４７Ｇ、外周速度１１６ｃｍ／秒）で２２分４２秒間撹拌した。その後、泥水を容器から取り出し、目開き２ｍｍの湿式振動スクリーンで篩分けした（ペブルはここで除去された）。篩を通過した泥水に対して加水した。加水後の泥水のｐＨは１１．７であった。この泥水を再度サイクロンセパレータで分級し、粒径２０μｍ以下の粒子を含む泥水を分離した。この分離した泥水（これを分画Ｃとする。）を濃縮し、脱水した。乾燥後、放射能濃度を分析した。 The remaining muddy water after separating the muddy water containing particles with a particle size of 20 μm or less with a cyclone separator was put into the container of the wet mill again, and the newly added pebbles of 33 kg were spun at 37.9 rpm (relative centrifugal acceleration 0.47 G, peripheral speed 116 cm/ seconds) for 22 minutes and 42 seconds. The mud was then removed from the container and sieved through a 2 mm wet vibrating screen (pebbles were removed here). Water was added to the muddy water that passed through the sieve. The pH of the mud after adding water was 11.7. This muddy water was again classified by a cyclone separator to separate muddy water containing particles having a particle size of 20 μm or less. The separated muddy water (referred to as fraction C) was concentrated and dewatered. After drying, the radioactivity concentration was analyzed.
二度目のサイクロンセパレータで粒径２０μｍ以下の粒子を含む泥水を分離した残りの泥水を分級点７５μｍで水簸－傾斜分級した。粒径が小さい粒子を含む分画（これを分画Ｂとする。）と、粒径が大きい粒子を含む分画（これを分画Ａとする。）とをそれぞれ濃縮し、脱水した。乾燥後、放射能濃度を分析した。 The second cyclone separator separated the muddy water containing particles with a particle size of 20 μm or less, and the remaining muddy water was subjected to elutriation-tilt classification at a classification point of 75 μm. A fraction containing particles with a small particle size (referred to as fraction B) and a fraction containing particles with a large particle size (referred to as fraction A) were each concentrated and dehydrated. After drying, the radioactivity concentration was analyzed.
分画Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄはそれぞれ、粒径７５μｍ～２ｍｍ（砂）、粒径２０μｍ～７５μｍ（細砂）、粒径０μｍ～２０μｍ（細粒分）、粒径０μｍ～２０μｍ（細粒分）の粒子を含んでいる。分画Ｄは、分画Ｃと粒径は同一であるが、湿式ミルでの撹拌が一回である場合の効果を確認するために、分画Ｃとは分けて分析した。それぞれの分画について、重量、重量割合、放射性セシウムの放射能濃度、放射性セシウムの重量分布、乾土基準低減率を求めた。 Fractions A, B, C, and D respectively have a particle size of 75 μm to 2 mm (sand), a particle size of 20 μm to 75 μm (fine sand), a particle size of 0 μm to 20 μm (fine particles), and a particle size of 0 μm to 20 μm (fine particles). minute) particles. Fraction D, which had the same particle size as fraction C, was analyzed separately from fraction C in order to ascertain the effect of a single wet-mill agitation. For each fraction, the weight, weight ratio, radioactivity concentration of radioactive cesium, weight distribution of radioactive cesium, and standard dry soil reduction rate were obtained.
これらの結果を表１に示す。表１中、放射性セシウムの放射能濃度はＧｅ半導体検出器によるガンマ線スペクトロスコピーにより求めた。乾土基準低減率が負の値となっている部分は放射能が濃縮されたことを意味している。「合計（投入原土の計算値（乾土基準））」の項目は、各分画の値を合計して求めたものであり、特に重量については、投入原土に含まれていた水分を除いた重量に相当するものである。 These results are shown in Table 1. In Table 1, the radioactivity concentration of radioactive cesium was determined by gamma-ray spectroscopy using a Ge semiconductor detector. Negative values of the dry soil standard reduction rate indicate that the radioactivity was concentrated. The item “Total (calculated value of input soil (dry soil basis)” is obtained by totaling the values of each fraction. It corresponds to the weight excluding
（実施例２）
一回目の湿式ミルによる撹拌時に土壌改質材Ａを１６ｇ（原土の重量に対して０．４％）混合したこと以外は実施例１と同様にして、実験を行った。結果を表１に示す。
(Example 2)
An experiment was conducted in the same manner as in Example 1, except that 16 g (0.4% based on the weight of the original soil) of the soil conditioner A was mixed during the first stirring by the wet mill. Table 1 shows the results.
（実施例３）
一回目の湿式ミルによる撹拌時に土壌改質材Ａを１６０ｇ（原土の重量に対して４％）混合したこと以外は実施例１と同様にして、実験を行った。結果を表２に示す。
(Example 3)
An experiment was conducted in the same manner as in Example 1, except that 160 g (4% of the weight of the original soil) of the soil conditioner A was mixed during the first stirring by the wet mill. Table 2 shows the results.
（実施例４）
対象土壌としてＦ除去土壌を用いたこと以外は実施例１と同様にして、実験を行った。結果を表２に示す。
(Example 4)
An experiment was conducted in the same manner as in Example 1, except that F-removed soil was used as the target soil. Table 2 shows the results.
（実施例５）
一回目の湿式ミルによる撹拌時に土壌改質材Ａを１６０ｇ（原土の重量に対して４％）混合したこと以外は実施例４と同様にして、実験を行った。結果を表２に示す。
(Example 5)
An experiment was conducted in the same manner as in Example 4, except that 160 g (4% of the weight of the original soil) of the soil conditioner A was mixed during the first stirring by the wet mill. Table 2 shows the results.
（実施例６）
二回目の湿式ミルによる撹拌時間を４５分２４秒に変更したこと以外は実施例５と同様にして、実験を行った。結果を表３に示す。
(Example 6)
An experiment was conducted in the same manner as in Example 5, except that the stirring time of the second wet mill was changed to 45 minutes and 24 seconds. Table 3 shows the results.
（実施例７）
消石灰の添加量を０．１２ｋｇ（原土の重量に対して３％）としたこと、及び、二回目の湿式ミルによる撹拌時間を４５分２４秒に変更したこと以外は実施例１と同様にして、実験を行った。結果を表３に示す。
(Example 7)
The same procedure as in Example 1 was performed except that the amount of slaked lime added was 0.12 kg (3% relative to the weight of the original soil), and the stirring time in the second wet mill was changed to 45 minutes and 24 seconds. and conducted an experiment. Table 3 shows the results.
（実施例８）
一回目の湿式ミルによる撹拌時に土壌改質材Ａを１６０ｇ（原土の重量に対して４％）混合したこと、及び、二回目の湿式ミルによる撹拌時に土壌改質材Ｂを５ｇ混合したこと以外は実施例１と同様にして、実験を行った。結果を表３に示す。
(Example 8)
160 g (4% with respect to the weight of the original soil) was mixed during the first wet mill stirring, and 5 g of the soil conditioner B was mixed during the second wet mill stirring. An experiment was conducted in the same manner as in Example 1 except for the above. Table 3 shows the results.
（実施例９）
対象土壌としてＳ汚染土壌を用いたこと以外は実施例５と同様にして、実験を行った。結果を表４に示す。
(Example 9)
An experiment was conducted in the same manner as in Example 5, except that S-contaminated soil was used as the target soil. Table 4 shows the results.
（実施例１０）
対象土壌としてＮ汚染土壌を用いたこと以外は実施例５と同様にして、実験を行った。結果を表４に示す。
(Example 10)
An experiment was conducted in the same manner as in Example 5, except that N-contaminated soil was used as the target soil. Table 4 shows the results.
（実施例１１）
土壌改質材Ａの添加量を８０ｇ（原土の重量に対して２％）としたこと以外は実施例１０と同様にして、実験を行った。結果を表４に示す。
(Example 11)
An experiment was conducted in the same manner as in Example 10, except that the amount of soil modifier A added was 80 g (2% of the weight of the original soil). Table 4 shows the results.
（実施例１２）
消石灰の添加量を消石灰０．１２ｋｇ（原土の重量に対して３％）としたこと以外は実施例１１と同様にして、実験を行った。結果を表５に示す。
(Example 12)
An experiment was conducted in the same manner as in Example 11, except that the amount of slaked lime added was 0.12 kg (3% with respect to the weight of the original soil). Table 5 shows the results.
比較例１では、分画Ａ（粒径７５μｍ～２ｍｍ）及び分画Ｂ（粒径２０μｍ～７５μｍ）の放射能濃度が、環境基準の８０００Ｂｑ／ｋｇよりも低い値となっている。このことは、分級して生じた粒径が大きな分画には放射性セシウムが比較的含まれていないという従来の知見と一致することである。実施例１～１２では、分画Ａの放射能濃度が比較例１の分画Ａの放射能濃度よりもさらに低くなっている。また、実施例１～９では、分画Ｂの放射能濃度も比較例１の分画Ｂの放射能濃度よりも低くなっている。これらのことから、ペブルを用いた撹拌（実施例１～１２）では、ペブルを用いない撹拌（比較例１）と比べて、粒径の大きな砂礫から放射性セシウムをより一層分離することができているといえる。 In Comparative Example 1, the radioactivity concentrations of Fraction A (particle diameter 75 μm to 2 mm) and Fraction B (particle diameter 20 μm to 75 μm) are lower than the environmental standard of 8000 Bq/kg. This agrees with the conventional knowledge that radioactive cesium is relatively absent in fractions with large particle sizes produced by classification. In Examples 1 to 12, the radioactivity concentration of Fraction A is even lower than that of Fraction A of Comparative Example 1. Further, in Examples 1 to 9, the radioactivity concentration of Fraction B is also lower than that of Fraction B of Comparative Example 1. From these facts, in the stirring using pebbles (Examples 1 to 12), compared to stirring without using pebbles (Comparative Example 1), radioactive cesium can be further separated from gravel with a large particle size. It can be said that there is
本発明は、花崗岩由来の砂礫に固着している雲母類鉱物又はイオン交換態を剥がすことに利用することができる。雲母類鉱物又はイオン交換態には放射性セシウムが多く吸着している場合があるので、当該砂礫を含む土壌に対して本発明を適用し、分級した場合に、粒径の大きな分画の砂は放射性セシウムの濃度が一層低減されているので、再生資材として用いることができる。
INDUSTRIAL APPLICABILITY The present invention can be used to peel off mica minerals or ion-exchanged substances adhering to gravel derived from granite. Since a large amount of radioactive cesium may be adsorbed to mica minerals or ion-exchanged soil, when the present invention is applied to soil containing such gravel and classified, sand with a large particle size fraction is Since the concentration of radioactive cesium is further reduced, it can be used as a recycled material.
Claims (5)
前記砂礫は、放射性セシウムを含有する雲母類鉱物又はイオン交換態が固着しており、
前記ペブルの粒径は、２ｍｍ～１８ｍｍである、土壌の解泥方法。 Soil containing gravel derived from granite is agitated with pebbles in a wet mill,
The gravel is fixed with a mica mineral or an ion-exchange state containing radioactive cesium,
A method for desludging soil, wherein the pebbles have a particle size of 2 mm to 18 mm.
The soil according to any one of claims 1 to 4, wherein after stirring with the wet mill, the contents are classified, and a fraction containing particles with a particle size of 20 µm or more is stirred again with the pebbles with the wet mill. method of dissolving.
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