JP7304517B2 - 太陽電池 - Google Patents
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Description
第1電極、
第2電極、
前記第1電極および前記第2電極の間に位置する光吸収層、および
前記光吸収層、および前記第1電極および前記第2電極から選ばれる少なくとも1つの電極の間に位置する中間層、
を具備し、
前記光吸収層は、組成式ASnX3(ここで、Aは1価のカチオンであり、かつXはハロゲンアニオンである)により表されるペロブスカイト化合物を含有し、
前記中間層は、前記光吸収層に接しており、
前記第1電極および前記第2電極からなる群より選ばれる少なくとも1つの電極が透光性を有し、かつ
前記中間層は、(4-(1’,5’-dihydro-1’-methyl-2’H-[5,6]fullereno-C60-Ih-[1,9-c]pyrrol-2’-yl)benzoic acid)およびフラーレンC60からなる群より選ばれる少なくとも1つを含有する。
本明細書において用いられる用語「ペロブスカイト化合物」とは、化学式ABX3(ここで、Aは1価のカチオン、Bは2価のカチオン、およびXはハロゲンアニオンである)で示されるペロブスカイト結晶構造体およびそれに類似する結晶を有する構造体を意味する。
本明細書において用いられる用語「スズ系ペロブスカイト化合物」とは、スズを含有するペロブスカイト化合物を意味する。
本明細書において用いられる用語「スズ系ペロブスカイト太陽電池」とは、スズ系ペロブスカイト化合物を光吸収材料として含む太陽電池を意味する。
本明細書において用いられる用語「鉛系ペロブスカイト化合物」とは、鉛を含有するペロブスカイト化合物を意味する。
本明細書において用いられる用語「鉛系ペロブスカイト太陽電池」とは、鉛系ペロブスカイト化合物を光吸収材料として含む太陽電池を意味する。
以下、本開示の実施形態を、図面を参照しながら詳細に説明する。
光吸収層5は、光吸収材料として、化学式ASnX3(ここで、Aは1価のカチオンであり、かつXはハロゲンアニオンである)で示されるペロブスカイト化合物を含有する。Aサイトに位置している1価のカチオンは、限定されない。1価のカチオンの例は、有機カチオンまたはアルカリ金属カチオンである。有機カチオンの例は、メチルアンモニウムカチオン(すなわち、CH3NH3 +)、ホルムアミジニウムカチオン(すなわち、NH2CHNH2 +)、フェネチルアンモニウムカチオン(すなわち、C6H5CH2CH2NH3 +)、またはグアニジニウムカチオン(すなわち、CH6N3 +)である。アルカリ金属カチオンの例は、セシウムカチオン(Cs+)である。Aサイトに位置している1価のカチオンは、ホルムアミジニウムカチオンであることが望ましい。Aサイトに位置している1価のカチオンは、2種以上のカチオンから構成されていてもよい。Xサイトに位置しているハロゲンアニオンの例は、ヨウ化物イオンである。Xサイトに位置しているハロゲンアニオンは、2種以上のハロゲンイオンから構成されていてもよい。
中間層4は、フラーレンおよびフラーレン誘導体からなる群より選ばれる少なくとも1つを含有する。フラーレンは、フラーレンC60(すなわち、バックミンスターフラーレン)である。フラーレン誘導体は、4-(1’,5’-dihydro-1’-methyl-2’H-[5,6]fullereno-C60-Ih-[1,9-c]pyrrol-2’-yl) benzoic acid(以下、「C60-SAM」という)である。中間層4は、質量数720に位置する第1ピークを有する質量スペクトルを有していてもよい。
基板1は、第1電極2、中間層4、光吸収層5、および第2電極7を保持する。基板1は、透明な材料から形成され得る。基板1の例は、ガラス基板またはプラスチック基板である。プラスチック基板の例は、プラスチックフィルムである。第1電極2が十分な強度を有している場合、第1電極2が、中間層4、光吸収層5、および第2電極7を保持するので、太陽電池100は、基板1を有しなくてもよい。
第1電極2および第2電極7は、導電性を有する。第1電極2および第2電極7は、少なくとも一方が透光性を有する。透光性を有する電極を可視領域から近赤外領域の光が透過し得る。透光性を有する電極は、透明でありかつ導電性を有する材料から形成され得る。
このような材料の例は、
(i) リチウム、マグネシウム、ニオブ、およびフッ素からなる群から選択される少なくとも1つをドープした酸化チタン、
(ii) 錫およびシリコンからなる群から選択される少なくとも1つをドープした酸化ガリウム、
(iii) シリコンおよび酸素からなる群から選択される少なくとも1つをドープした窒化ガリウム、
(iv) インジウム-錫複合酸化物、
(v) アンチモンおよびフッ素からなる群から選択される少なくとも1つをドープした酸化錫、
(vi) ホウ素、アルミニウム、ガリウム、インジウムの少なくとも1種をドープした酸化亜鉛、または、
(vii) これらの複合物
である。
電子輸送層3は、半導体を含む。電子輸送層3は、バンドギャップが3.0eV以上の半導体から形成されていてもよい。バンドギャップが3.0eV以上の半導体で電子輸送層3を形成することにより、可視光および赤外光を光吸収層5まで透過させることができる。半導体の例としては、有機または無機のn型半導体が挙げられる。
正孔輸送層6は、有機物または無機半導体によって構成される。正孔輸送層6として用いられる代表的な有機物の例は、2,2′,7,7′-tetrakis-(N,N-di-p-methoxyphenylamine)9,9′-spirobifluorene(以下、「spiro-OMeTAD」という)、poly[bis(4-phenyl)(2,4,6-trimethylphenyl)amine](以下、「PTAA」という)、poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl)(以下、「P3HT」という)、poly(3,4-ethylenedioxythiophene)(以下、「PEDOT」という)、または銅フタロシアニン(以下、「CuPC」という)である。
次に、太陽電池100の基本的な作用効果を説明する。太陽電池100に光が照射されると、光吸収層5が光を吸収し、励起された電子と、正孔とを発生させる。この励起された電子は、中間層4を介して電子輸送層3に移動する。一方、光吸収層5で生じた正孔は、正孔輸送層6に移動する。電子輸送層3は第1電極2に接続され、かつ正孔輸送層6は第2電極7に接続されているので、負極として機能する第1電極2および正極として機能する第2電極7から電流が取り出される。
太陽電池100は、例えば以下の方法によって作製することができる。
SnI2のモル濃度は、0.8mol/L以上2.0mol/L以下であってもよく、0.8mol/L以上1.5mol/L以下であってもよい。
FAIのモル濃度は、0.8mol/L以上2.0mol/L以下であってもよく、0.8mol/L以上1.5mol/L以下であってもよい。
PEAIのモル濃度は、0.1mol/L以上0.5mol/L以下であってもよく、0.1mol/L以上0.3mol/L以下であってもよい。
多孔質層8中の空孔は、中間層4と接する部分から、電子輸送層3と接する部分まで繋がっている。多孔質層8中の空孔は、中間層4の材料で充填されていてもよい。さらに、中間層4の材料は、多孔質層8中の空孔を介して、電子輸送層3の表面まで到達していてもよい。光吸収層5の材料は、多孔質層8上、および、多孔質層8中の空孔内に、中間層4を介して配置されている。いいかえると、多孔質層8、中間層4、および光吸収層5がこの順で積層されている。したがって、光吸収層5は、電子輸送層3と直接接触することなく、光吸収層5から中間層4を介して電子輸送層3へ電子が移動する。
本開示の基礎となった知見は以下のとおりである。
基板:ガラス基板
第1電極:インジウム-錫複合酸化物(ITO)とアンチモンをドープした酸化錫(ATO)との混合物
電子輸送層:緻密TiO2(c-TiO2)
多孔質層:メソポーラスTiO2(mp-TiO2)
光吸収層:HC(NH2)2PbI3
正孔輸送層:spiro-OMeTAD(2,2′,7,7′-tetrakis-(N,N-di-p-methoxyphenylamine)9,9′-spirobifluorene)
第2電極:金
基板:ガラス基板
第1電極:インジウム-錫複合酸化物(ITO)とアンチモンをドープした酸化錫(ATO)との混合物
電子輸送層:緻密TiO2(c-TiO2)
多孔質層:メソポーラスTiO2(mp-TiO2)
光吸収層:HC(NH2)2SnI3
正孔輸送層:PTAA(すなわち、poly[bis(4-phenyl)(2,4,6-trimethylphenyl)amine])
第2電極:金
以上を踏まえると、界面でのスズ系ペロブスカイト化合物の欠陥準位を浅くすることで、スズ系ペロブスカイト太陽電池の開放電圧を向上させることができる。
本開示を以下の実施例を参照しながらより詳細に説明する。
実施例1では、図3に示される太陽電池100が以下のように作製された。
X線光電子分光分析装置(PHI 5000 Versa-Probe II:アルバック・ファイ株式会社製)によって、中間層4におけるスズに対する炭素のモル比率が測定された。具体的には、実施例1による太陽電池を、第2電極7の主面から厚さ方向にエッチングするとともに、エッチングされて露出した表面の元素組成を、当該装置を用いたX線分光測定法によって測定した。エッチングは、アルゴンガスを用いたスパッタリング法によって行った。チタン元素およびスズ元素がほぼ同じモル量で検出された領域を中間層4の領域と決定した。このように決定された中間層4の領域におけるスズに対する炭素のモル比率を、上記装置を用いたX線分光測定結果から求めた。測定サンプルは、大気には暴露されずにN2雰囲気で搬送された。
本発明者らは、飛行時間型二次イオン質量分析計(ドイツ・ION-TOF社製、商品名:TOF.SIMS5-200)を用いて、上記のように決定された中間層4の領域がフラーレンまたはフラーレン誘導体を含有しているかどうかを、飛行時間型二次イオン質量分析法(以下、「TOF-SIMS法」という)によるC60の分析に基づいて判定した。
スパッタイオン源としては、GCIB(Gas Cluster Ion Beam)を用いた。
測定サンプルは、大気には暴露されずにN2雰囲気で搬送された。
近赤外蛍光寿命測定装置(C7990:浜松ホトニクス)を用いて、フォトルミネッセンス測定から、実施例1による太陽電池に含まれる光吸収層5の蛍光寿命を測定した。励起レーザーとして、532nmのYAGレーザーを用いた。測定は、観測波長が890nm、励起出力が0から50mW、ピークカウントが1000の条件で行われた。電子輸送層3への方向に沿ってレーザーを入射させ、当該方向に沿って返ってくる蛍光を測定し、光吸収層5の電子輸送層3側の表面部分でのペロブスカイト化合物の欠陥密度を測定した。レーザーの時間波形のパルスの重畳による影響がない部分のみを取り出し、蛍光減衰曲線A=A0exp(-t/t)(ここで、A、A0、およびtは、それぞれ、蛍光強度、成分強度、および時間を表す)に最小二乗法でフィッティングし、蛍光寿命tを求めた。
測定サンプルは大気に暴露されず、N2雰囲気で測定サンプルの搬送および測定が実施された。
ソーラーシミュレータを用いて100mW/cm2の照度の疑似太陽光を実施例1による太陽電池に照射して、電流-電圧特性を測定した。安定化後の電流-電圧特性から、実施例1による太陽電池の開放電圧を求めた。測定は室温で実施された。測定サンプルは大気に暴露されず、N2雰囲気で測定サンプルの搬送および測定が実施された。
実施例2では、クロロベンゼン溶液に含有されるC60-SAMの濃度が0.5mg/mLとされた以外は、実施例1と同様に実験が行われた。
実施例3では、クロロベンゼン溶液に含有されるC60-SAMの濃度が1.0mg/mLとされた以外は、実施例1と同様に実験が行われた。
実施例4では、C60-SAMを含有するクロロベンゼン溶液をスピンコート法により塗布する代わりに、電子輸送層3上にフラーレンC60を厚さ1nmで蒸着して中間層4を形成した以外は、実施例1と同様に実験が行われた。
実施例5では、C60-SAMを含有するクロロベンゼン溶液をスピンコート法により塗布する代わりに、電子輸送層3上にフラーレンC60を厚さ5nmで蒸着して中間層4を形成した以外は、実施例1と同様に実験が行われた。
実施例6では、C60-SAMを含有するクロロベンゼン溶液をスピンコート法により塗布する代わりに、電子輸送層3上にフラーレンC60を厚さ10nmで蒸着して中間層4を形成した以外は、実施例1と同様に実験が行われた。
比較例1では、C60-SAMを含有するクロロベンゼン溶液をスピンコート法により塗布しなかった(すなわち、中間層4を形成しなかった)こと以外は、実施例1と同様に実験が行われた。
比較例2では、C60-SAMを含有するクロロベンゼン溶液をスピンコート法により塗布する代わりに、4-フルオロ安息香酸を0.2mol/Lの濃度で含有するエタノール溶液をスピンコート法により塗布して中間層4を形成したこと以外は、実施例1と同様に実験が行われた。
比較例3では、C60-SAMを含有するクロロベンゼン溶液をスピンコート法により塗布する代わりに、グリシンを0.2mol/Lの濃度で含有するエタノール溶液をスピンコート法により塗布して中間層4を形成したこと以外は、実施例1と同様に実験が行われた。
2 第1電極
3 電子輸送層
4 中間層
5 光吸収層
6 正孔輸送層
7 第2電極
8 多孔質層
100,200 太陽電池
Claims (7)
- 太陽電池であって、
第1電極、
第2電極、
前記第1電極および前記第2電極の間に位置する光吸収層、および
前記光吸収層、および前記第1電極および前記第2電極から選ばれる少なくとも1つの電極の間に位置する中間層、
を具備し、
前記光吸収層は、組成式ASnX3(ここで、Aは1価のカチオンであり、かつXはハロゲンアニオンである)により表されるペロブスカイト化合物を含有し、
前記中間層は、前記光吸収層に接しており、
前記第1電極および前記第2電極からなる群より選ばれる少なくとも1つの電極が透光性を有し、
前記中間層は、(4-(1’,5’-dihydro-1’-methyl-2’H-[5,6]fullereno-C60-Ih-[1,9-c]pyrrol-2’-yl)benzoic acid)およびフラーレンC60からなる群より選ばれる少なくとも1つを含有し、
前記中間層は、スズ元素を含み、かつ
前記中間層において、スズに対する炭素のモル比率が、35%以上408%以下である、
太陽電池。 - 請求項1に記載の太陽電池であって、
前記中間層の質量スペクトルは、質量数720に位置する第1ピークを有する、
太陽電池。 - 請求項1に記載の太陽電池であって、
前記中間層が、(4-(1’,5’-dihydro-1’-methyl-2’H-[5,6]fullereno-C60-Ih-[1,9-c]pyrrol-2’-yl)benzoic acid)を含有し、
前記中間層において、スズに対する炭素の前記モル比率が、74%以上408%以下である、
太陽電池。 - 請求項1に記載の太陽電池であって、
前記中間層が、フラーレンC60を含み、かつ
前記中間層において、スズに対する炭素の前記モル比率が、51%以上109%以下である、
太陽電池。 - 請求項1に記載の太陽電池であって、
前記中間層において、スズに対する炭素の前記モル比率が、51%以上110%以下で 太陽電池。 - 請求項1から5のいずれか一項に記載の太陽電池であって、
前記光吸収層および前記第1電極の間に電子輸送層をさらに具備し、
前記中間層が、前記光吸収層および前記電子輸送層の間に位置している、
太陽電池。 - 請求項1から6のいずれか一項に記載の太陽電池であって、
前記光吸収層および前記第2電極の間に正孔輸送層をさらに具備している、
太陽電池。
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