JP7275037B2 - ウエットトラッピング方法 - Google Patents
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Description
本出願は、2017年3月7日に出願された米国仮特許出願第62/467,859号、2017年5月31日に出願された米国仮特許出願第62/512,791号、および2017年8月7日に出願された米国仮特許出願第62/541,838号(その各々が、その全体として本明細書に組み込まれる)に対し優先権を主張する。
本発明は、基材上での多層のインクおよび/またはコーティングの印刷に関する。本発明は特に、基材上で多層のインクおよび/またはコーティングを印刷または塗布するウエットトラッピング方法に関する。本発明はまた、本発明のウエットトラッピング法を使用して積層物品を調製することに関する。
a)基材を提供すること;
b)基材に、1つ以上の光開始剤を含む、1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(A)を塗布すること;
c)基材に光開始剤を含まない1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(B)を塗布すること;ならびに
d)印刷実行の終わりに全てのコーティングおよび/またはインク層を同時に硬化させること
を含む、印刷物品を調製するウエットトラッピング法を提供し、
ここで、エネルギー硬化性インクまたはコーティング層の1つ以上はプライマーコーティングであってもよく;
エネルギー硬化性インクまたはコーティング層の1つ以上はトップコートであってもよく;
ただし、インクまたはコーティング層の少なくとも1つは1つ以上の光開始剤を含むことを条件とする。
a)多孔性基材を提供すること;
b)エネルギー硬化性コーティング(C)を塗布すること;
c)エネルギー硬化性コーティング(C)を硬化させること;
d)硬化されたコーティング(C)の上面に、1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(A)および/または(B)を塗布することであって;
i)ここで、エネルギー硬化性インクまたはコーティング層の1つ以上は、光開始剤を含まないエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(B)である、こと;
e)1つ以上の光開始剤を含むトップコートであるUV硬化性コーティング層(A)を塗布すること;ならびに
f)トップコートおよび下にあるインクまたはコーティング層を同時に硬化させること
を含む、多孔性基材を印刷する方法を提供する。
a)第1の基材および第2の基材を提供することであって、第1または第2の基材の少なくとも1つはUV照射に対して透明であること;
b)1つ以上の光開始剤を含む、1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(A)を第1の基材および第2の基材の少なくとも1つに塗布すること;
c)光開始剤を含まない1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(B)を第1の基材および第2の基材の少なくとも1つに塗布すること;
d)第1および第2の基材を濡れ面対濡れ面、または乾燥面対濡れ面で積層させること;ならびに
e)UV照射に対して透明である基材を通して、エネルギー硬化性インクまたはコーティング層を同時に硬化させること
を含む、積層物品を調製するウエットトラッピング法を提供する。
本出願では、単数形の使用は特に別記されない限り複数を含む。本明細書では、単数形「1つの(a、an)」および「その(the)」は、文脈により明確に別記されない限り、同様に複数形態を含むことが意図される。
本発明の方法は、複数のインクおよび/またはコーティング層を基材および物品上に印刷するための、従来使用された方法に対していくつかの利点を提供する。
フリーラジカル硬化メカニズムの酸素阻害を防止するために、窒素または他の不活性ガスのブランケット下にある間に、コーティングに衝突する電離放射線、例えば電子ビーム(EB)源;または
コーティング中の成分として光開始剤が含有されているUV光源。不活性ガスブランケットがない場合、存在する酸素から離れて反応し、系に戻った大気酸素の拡散が、汚染し、さらなるフリーラジカル付加反応を終了させる前に、硬化を進行させて完了させるために十分な量の光開始剤および十分な強度のUV光が必要とされる。
下記実施例は本発明の特定の態様を説明し、いかなる点においてもその範囲を制限することを意図せず、そのように解釈されるべきではない。下記実施例は、本水性コーティング組成物の特定の態様を説明する。実施例は単に例示にすぎず、本開示に基づいて特許請求される対象物の範囲を制限するものと解釈されるべきではない。全ての部およびパーセンテージは、特に指定がない限り、重量による(総重量に基づくwt%または質量%)。
指摩擦試験
耐傷性は指摩擦試験を使用して評価される。硬化された構成物の上面層上で、印刷物品を保持し、操作する典型的な力で前後に指でこする。印刷層が無傷のままであれば、構成物は指摩擦試験に合格する。1つ以上の印刷層がこすれて汚れ、または傷ついた場合、そうすると、構成物は指摩擦試験に不合格である。試験の主目的は、表面硬化を評価することである。
親指を硬化された構成物の上面層上に力を込めて押しつけ、90°だけ回転させる。印刷層が無傷のままであれば、構成物は親指ねじり試験に合格する。1つ以上の印刷層に傷または損傷があれば(典型的には、基材とインク/コーティングの間の接着の不良)、そうすると、構成物は親指ねじり試験に不合格である。試験の主目的は、通しの硬化を評価することである。
綿ボールをメチルエチルケトン(MEK)に浸漬させ、硬化された構成物の上面層で前後にこする(すなわち、二重摩擦(double rub))。硬化された構成物が損傷する前の二重摩擦の数が記録される。好ましくは、構成物は、50を超える二重摩擦、好ましくは100を超える二重摩擦、より好ましくは500を超える二重摩擦に耐える。
3M 810接着テープの一片を硬化された構成物上に置き、滑らかにして構成物の上面層にテープを接着させる。テープを90°角で直ちにはぎ取る。印刷および硬化された層が基材に接着されたままである場合、そうすると、構成物は接着試験に合格する。印刷された層の10超%が基材から除去されると、構成物は接着試験に不合格である。
4つの印刷構成物を無コート紙基材上で調製した。基材上で印刷した層は、光開始剤を有するプライマー/光開始剤を有さないインク/光開始剤を有するトップコートとした。
実施例2は、基材をコート紙、BYK Chart2810にしたことを除き、実施例1の繰り返しである。硬化条件は、実施例1と同一とした。再び、全ての層の完全硬化が得られた。トップコートにより被覆された印刷物の部分上では汚れまたは親指ねじり不良はなかった。下方層がトップコートにより完全に被覆されていなかった領域では、ブラックのみが汚れる傾向を示した。これにより、光開始剤含有トップコートが存在しない場合であっても、「上向き」硬化を達成することが可能であることが証明される。
実施例3は、無コート紙上の、光開始されるプライマー層と光開始されるトップコート層の間に挟まれた、2つの光開始されないブラックインク層の有効なウエットトラッピングを示す。ブラックの印刷密度は、UVブラックインクにおいて典型的に硬化させることができるものより高いことに注目すべきである。
実施例4は、無コート紙上で、光開始されるプライマーの上面に印刷された光開始されないインク層の有効なウエットトラッピングを示す。トップコート層を使用しなかった。
実施例5は、光開始剤を含むプライマーと光開始剤を含むトップコートの間に挟まれた、異なる色の、光開始剤を有さない2つのインク層の成功したウエットトラッピングを示す。
実施例6は、無コート紙上で、光開始されるプライマー層と光開始されないトップコート層の間に挟まれた2つのシアンの光開始されないインク層の成功したウエットトラッピングを示す。この構成物は成功した「ボトムアップ」硬化ウエットトラッピング構成物を証明する。
実施例7は、P1およびP2、ならびにT1(Suncure、Sun Chemical製)およびT2において使用されるビスフェノールAエポキシジアクリレートはグラフト化リサイクルポリスチレン(rPS)に置き換えることができ、有効なウエットトラッピングにつながることを示す。
ランプ#1:UV-LED、395nmでのピーク出力、20W/cm2強度(すなわち放射照度)、10mmエアギャップ。
ランプ#2:UV-Hg-蒸気、200W/in(80W/cm)のランプ入力電力。
Ex.7A:基材/T3
Ex.7B:基材/Y2/T3
Ex.7C:基材/P3/Y2/T3
実施例7と同一の印刷構成物を、実施例7と同じ条件で、UV-LEDランプにのみ曝露させた。UVプライマーP3が下にある領域は良好な接着および耐摩擦性を示した。通しの硬化は優れていた。UVトップコートT3は表面上でわずかに汚れたが、これはコーティングをUV-LEDで硬化させる場合には典型的である。この実施例は、P3はUV-LED光により非常に効果的に活性化され、水銀灯は通しの硬化を達成するのに必要とは限らないことを示す。
実施例7および実施例8と同一の印刷構成物をUV-LEDに曝露させ、次いで、中圧水銀UVランプ下、100W/in(40W/cm)入力電力を用いて通過させた。トップコート表面をタックおよびスミアフリーにするために、実施例7で使用されるものよりもより少ないエネルギーが水銀灯から必要とされることが示された。すなわち、実施例7のようにUV-LEDで処理され、次いで、より低い入力電力に設定された水銀灯を用いてさらに硬化された校正刷りは、校正刷りの全ての領域にわたって(1、2、または3つの合計層)、少ない100W/in(40W/cm)を用い、200ft/min(61m/min)で、にじみ汚れ耐性を有するものとすることができた。
実施例10は、様々なインクおよび/またはコーティング(すなわちプライマー、インク、およびトップコート)の性能を最適化するように様々な量の光開始剤および共力剤を有する配合物を試験するように設計された。
実施例10Eで使用される構成物を調製し、UV中圧水銀灯のみを用いて(すなわち、UV-LEDランプを消した)硬化させた。合計UV線量および強度は実施例10と同じであった。中圧水銀灯を50%出力まで増加させ、ライン速度を100ft/min(30.5m/min)とした。これにより、実施例10Eと同じUV線量がUVA領域で確実に受け取られた。
未処理ポリエステルフィルムSarafil(Polyplex Company)/光開始剤を有さないEB硬化性平版印刷プロセスインク(Sunbeamシリーズ、Sun Chemical製)/LED硬化性トップコートのウエットトラッピング印刷構成物。使用したインクはSunbeam ELM46ブラック(「B2」)、Sunbeam ELM25シアン(「C2」)、Sunbeam ELM27マゼンタ(「M2」)、およびSunbeam ELM26イエロー(「Y3」)とした。LEDトップコートはKustom-Group Company製のLED012(「T7」)またはトップコート「T8」のいずれかであり、その配合は表11に示される。T8の粘度は、25℃の温度、およびD=50l/sのせん断速度で測定すると、190mPasであった。
未処理配向ポリプロピレンH1-LSフィルム(Jindal Polyfilms)を基材として使用したことを除き、実施例13は実施例12と同じである。硬化評価結果は表13に示される。
未処理ポリエチレンテレフタレートMylar813(Du Pont)フィルムを基材として使用したことを除き、実施例14は実施例12と同じである。硬化評価結果は表14に示される。
実施例15は、層の同時硬化を用いた、無コート紙上で光開始されないプライマーの上面に印刷された光開始されるブラックインクの有効なウエットトラッピングを示す。
アミン含有材料は、IGM-EHA 2-エチルヘキシル-4-ジメチルアミノベンゾエート分子量277.4 CAS No.21245-02-3およびMiwon Photocryl A-101((Miwon技術者との個人的な接触)ジエチルアミンおよびTPGDAの付加物として説明される)である。
UVA 174mJ/cm2 1.186W/cm2
UVB 195mJ/cm2 1.206W/cm2
UVC 24mJ/cm2 0.141W/cm2
実施例16は、両方の層の同時硬化を用いた、無コート紙上での、光開始されないトップコートの下の光開始されるブラックインクの有効なウエットトラッピングを示す。
光開始されるブラックインクを、光開始剤を含まないプライマーとトップコートの層の間においた。
親指ねじり試験は硬化後1~2分に合格した。
指摩擦スミア試験は硬化後1~2分に合格した。
3M810テープ接着テープ接着試験は、硬化後10分で合格し、PA-2831テストカードの印刷されていない部分上で、0%~30%の接着不良が存在した。不良モードはインクとプライマーの間であった。
溶剤摩擦耐性(V=1.88で)を硬化後60分に観察し、PA-2831テストカードのブラック印刷部分上で、MEKで湿らせた綿ボールを使用して、95二重摩擦であった。
実施例18は光開始されないイエローUVインクの上面に印刷された、光開始剤を含む水性ハイブリッドトップコートの有効なウエットトラッピングを示す(実施例18B)。実施例18はまた、ハイブリッドトップコートは単一層として硬化させることができることを示す(実施例18A)。
T11をBYK Chart2810コート紙に#4Mayerロッドを用いて塗布し、90℃で60秒間乾燥させ、水銀UVランプにより、400W/in(157.48W/cm)のランプ入力電力を用いて、100ft/min(30.48m/min)のライン速度で硬化させた。完成印刷構成物は、MEKで濡らした綿ボールによる775の二重摩擦に耐えた。実施例18Aは、ハイブリッドトップコートT11は、そのままで印刷させ、硬化させることができることを示す。
Y4をコート紙BYK Chart2810上に、Little Joe校正機を使用して、0.4ミル(10μm)ウエッジ板を用いて印刷した。T11を上面上に、2-ロールハンドプルーファーを使用し、165ライン/インチ14bcmアニロックスローラーを用いてウェットトラッピングさせた。校正刷りを60秒間90℃で乾燥させた。次いで、校正刷りを水銀UVランプからの光に、400W/in(157.48W/cm)のランプ入力電力を用い、100ft/min(30.48m/min)のライン速度で曝露させた。
実施例19は、光開始されるブラックUVインクの上面に印刷された、光開始剤を有さないハイブリッド水性トップコートの有効なウエットトラッピングを示す。
実施例20は、光開始されるUVトップコート(Sun Chemical RC88-1170(「T13」))の下に印刷された、UV硬化性材料を含むが、光開始剤を有さない油性ハイブリッドインクの有効なウエットトラッピングを示す。
ハイブリッドシアンインクC3を、Little Joe校正機を使用して、0.4ミル(10μm)ウエッジ板を用いて、コート紙BYK Chart2810上に印刷し、第1の(ブルー)インクを塗布した。次いで、T13を、インク上に、2-ロールハンドプルーファーを使用して、360ライン/インチおよび4.23bcmアニロックスを用いてウェットトラッピングさせた。次いで、校正刷りを水銀灯からのUV光に、160W/cm(400W/インチ)ランプ入力電力を用いて、50m/min(164ft/min)のライン速度で曝露させた。
比較の従来のシアンインクC4をLittle Joe校正機を使用して、0.4ミル(10μm)ウエッジ板を用いて、コート紙BYK Chart2810上に印刷し、第1の(ブルー)インクを塗布した。次いで、T13を、インク上に、2-ロールハンドプルーファーを使用して、360ライン/インチおよび4.23bcmアニロックスを用いてウェットトラッピングさせた。次いで、校正刷りを水銀灯からのUV光に、160W/cm(400W/インチ)ランプ入力電力を用いて、50m/min(164ft/min)のライン速度で曝露させた。
ManRoland700UV枚葉印刷機上で、光開始剤を含むUV硬化性コーティング(Sun Chemical UV-平版印刷ワニス10HC171)をプライマー(「P12」)として、インラインで紙基材上に塗布し、ステーション間乾燥機を用いてUV硬化させた。次いで、光開始剤を含まないSun Chemical製の平版印刷電子ビームインク(C2およびM2)を硬化されたコーティングの上面に印刷した。次いで、UV硬化性平版印刷ワニス10HC1171を、未硬化インクの上面に、トップコートとして塗布した(「T14」)。最後に、インク層およびトップコートを全て一緒にトップコートを通してUV硬化させた。
印刷ステーション:P12(コーティング重量約2g/m2)。
ステーション間乾燥機UV水銀建造、160W/cm入力電力。
印刷ステーション:C2(光学濃度=1.4)。
印刷ステーション:M2(光学濃度=1.4)。
印刷ステーション:T14(コーティング重量約2g/m2)。
最終乾燥機低エネルギー、ドープUV水銀球、160W/cm入力電力。
2つのエネルギー硬化性フレキソ印刷配合物コーティングを調製した。フレキソ配合物Aは光開始剤を含み、フレキソ配合物Bは光開始剤を含まない。フレキソ配合物Aおよびフレキソ配合物Bの配合は、それぞれ、表26および27に示される。
Claims (23)
- a)基材を提供すること;
b)前記基材に、1つ以上の光開始剤を含む、1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(A)を塗布すること;
c)前記基材に光開始剤を含まない1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(B)を塗布すること;ならびに
d)電子ビーム、UV光、可視光、IR、またはマイクロ波から選択される電磁放射線への曝露によって、印刷実行の終わりに全てのコーティングおよび/またはインク層を同時にエネルギー硬化させること;
を含み、
前記エネルギー硬化性インクまたはコーティング層の1つ以上はプライマーコーティングであってもよく;ならびに
前記エネルギー硬化性インクまたはコーティング層の1つ以上はトップコートであってもよく;
ただし、前記インクまたはコーティング層の少なくとも1つは1つ以上の光開始剤を含むことを条件とし、
エネルギー硬化性は、電子ビーム、UV光、可視光、IR、またはマイクロ波から選択される電磁放射線への曝露による硬化性を意味し、
前記エネルギー硬化性インクまたはコーティング層が、各々、電子ビーム、UV光、可視光、IR、またはマイクロ波から選択される電磁放射線への曝露により硬化可能であるエネルギー硬化型材料を40重量%以上含み;
ステップd)によりすべての層が硬化する、印刷物品を調製するウエットトラッピング法。 - 少なくとも1つのエネルギー硬化性インクまたはコーティング層は、UV硬化性を有し、アクリレート、グラフト化ポリスチレン、ビニル化合物、環状ラクタム、またはアクリルアミドの1つ以上を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記インクまたはコーティング層の1つ以上は、エネルギー硬化型材料および非エネルギー硬化型材料を含むハイブリッドインクまたはコーティングである、請求項1又は2に記載の方法。
- 前記ハイブリッドインクまたはコーティング層は次のコーティング層の塗布前に乾燥される、及び/又は、前記インクまたはコーティング層の全てが塗布された後の熱の使用をさらに含む、請求項3に記載の方法。
- 前記インクまたはコーティング層(B)の1つ以上は、少量の光開始剤を、10wt%未満の量でさらに含む、及び/又は、1つ以上のインクまたはコーティング層は、アミン共力剤をさらに含む、請求項1~4のいずれか一項に記載の方法。
- 前記アミン共力剤の少なくとも1つは三級アミン共力剤である、請求項5に記載の方法。
- 前記三級アミンは2-エチルヘキシル-4-ジメチルアミノベンゾエートである、又は、前記三級アミンはジエチルアミンおよびトリプロピレングリコールジアクリレートの付加物である、請求項6に記載の方法。
- 前記光開始剤は、I型光開始剤、II型光開始剤、ポリマー光開始剤、カチオン性光開始剤、およびそれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項1~7のいずれか一項に記載の方法。
- 前記インクまたはコーティング層の1つ以上は、顔料、剥離添加剤、フロー添加剤、および消泡剤からなる群より選択される1つ以上の材料をさらに含む、及び/又は、ビスフェノール-Aから生成される成分を含まないトップコートを含む、請求項1~8のいずれか一項に記載の方法。
- 前記インクまたはコーティング層の少なくとも1つは非反応性樹脂をさらに含む、請求項1~9のいずれか一項に記載の方法。
- 第1のインクまたはコーティング層のみが光開始剤を含み、その後の層は全て光開始剤を含まない、又は、最後のインクまたはコーティング層のみが光開始剤を含み、その下の層全ては光開始剤を含まない、又は、3つ以上のインクまたはコーティング層が塗布され、第1のインクまたはコーティング層、および最後のインクまたはコーティング層は光開始剤を含み、中間層は全て光開始剤を含まない、請求項1に記載の方法。
- 前記層の順序は基材、プライマーコーティングの1つ以上の層、インクの1つ以上の層、およびトップコートの1つ以上の層である、又は、前記層の順序は基材、インクの1つ以上の層、およびトップコートの1つ以上の層である、又は、前記層の順序は基材、プライマーコーティングの1つ以上の層、およびインクの1つ以上の層である、又は、前記層の順序は基材、およびインクの2つ以上の層である、請求項1に記載の方法。
- エネルギー硬化型材料を含まない1つ以上のインクまたはコーティング層を前記基材上に塗布し、前記エネルギー硬化型材料を含まない1つ以上のインクまたはコーティング層は、請求項1に記載の前記ウエットトラッピング法を使用する前に乾燥されることを、さらに含む、請求項1~12のいずれか一項に記載の方法。
- 前記基材は、紙、コート紙、板紙、金属箔、ポリマーフィルム、およびそれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項1に記載の方法。
- 請求項1~14のいずれか一項に記載の方法を使用して調製される印刷物品。
- a)多孔性基材を提供すること;
b)エネルギー硬化性コーティング(C)を塗布すること;
c)前記エネルギー硬化性コーティング(C)を、電子ビーム、UV光、可視光、IR、またはマイクロ波から選択される電磁放射線への曝露によって硬化させること;
d)前記硬化されたコーティング(C)の上面に、1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(A)および/または(B)を塗布することであって、
前記エネルギー硬化性インクまたはコーティング層の1つ以上は、光開始剤を含まないエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(B)である、こと;
e)1つ以上の光開始剤を含むトップコートである、UV硬化性コーティング層(A)を塗布すること;ならびに
f)前記トップコートおよび下にあるインクまたはコーティング層を同時に、電子ビーム、UV光、可視光、IR、またはマイクロ波から選択される電磁放射線への曝露によって硬化させること
を含み、
エネルギー硬化性は、電子ビーム、UV光、可視光、IR、またはマイクロ波から選択される電磁放射線への曝露による硬化性を意味し、
前記エネルギー硬化性インクまたはコーティング層が、各々、電子ビーム、UV光、可視光、IR、またはマイクロ波から選択される電磁放射線への曝露により硬化可能であるエネルギー硬化型材料を40重量%以上含む、
多孔性基材を印刷する方法。 - 前記エネルギー硬化性インクまたはコーティング層(B)の1つ以上は、少量の1つ以上の光開始剤を、10wt%未満の量でさらに含む、及び/又は、前記多孔性基材は紙または板紙である、請求項16に記載の方法。
- 請求項16又は17に記載の方法により調製される、印刷された基材。
- 請求項18に記載の印刷された基材を含む物品。
- a)第1の基材および第2の基材を提供することであって、前記第1または第2の基材の少なくとも1つはUV照射に対して透明であること;
b)1つ以上の光開始剤を含む、1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(A)を前記第1の基材または前記第2の基材の少なくとも1つに塗布すること;
c)光開始剤を含まない1つ以上のエネルギー硬化性インクまたはコーティング層(B)を前記第1の基材または前記第2の基材の少なくとも1つに塗布すること;
d)前記第1および第2の基材を濡れ面対濡れ面、または乾燥面対濡れ面で積層させること;ならびに
e)UV照射に対して透明である前記基材を通して、前記エネルギー硬化性インクまたはコーティング層を同時に、UV照射への曝露によって硬化させること
を含み、
エネルギー硬化性は、電子ビーム、UV光、可視光、IR、またはマイクロ波から選択される電磁放射線への曝露による硬化性を意味し、
前記エネルギー硬化性インクまたはコーティング層が、各々、電子ビーム、UV光、可視光、IR、またはマイクロ波から選択される電磁放射線への曝露により硬化可能であるエネルギー硬化型材料を40重量%以上含む、
積層物品を調製するウエットトラッピング法。 - 前記第1および第2の基材の両方がUV-照射に対して透明なフィルムである、又は、前記第1または第2の基材の1つがUV-照射に対して透明なフィルムであり、前記第1または第2の基材のもう一方が紙である、請求項20に記載の方法。
- UV硬化性インクまたはコーティング層(A)は前記第1の基材または前記第2の基材の1つに塗布され、UV硬化性インクまたはコーティング層(B)は前記第1または第2の基材のもう一方に塗布される、又は、UV硬化性インクまたはコーティング層(A)およびUV硬化性インクまたはコーティング層(B)は前記第1の基材または第2の基材の1つに塗布され、UV硬化性インクまたはコーティング層は前記第1または第2の基材のもう一方には塗布されない、又は、UV硬化性インクまたはコーティング層(B)およびUV硬化性インクまたはコーティング(A)は、前記第1の基材または前記第2の基材の1つに塗布され、UV硬化性コーティング(B)は前記第1または第2の基材のもう一方に塗布される、請求項21に記載の方法。
- 請求項21又は22に記載の方法により調製される積層物品。
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