JP7210498B2 - Radioactive waste solidification system and radioactive waste solidification method - Google Patents
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Description
本発明は、放射性廃棄物固化システム、および、放射性廃棄物固化方法に関する。 The present invention relates to a radioactive waste solidification system and a radioactive waste solidification method.
ジオポリマーは、ケイ素(Si)、アルミニウム(Al)などの元素で構成された非晶質の重合体であって、セメントと同様に、無機材料である。ジオポリマーは、ケイ素、アルミニウムなどの元素を含む基材(固化材)と、アルカリ材(アルカリ刺激剤)とが原料として用いられる。基材とアルカリ材との間において縮重合反応が生じることによって、ジオポリマーの固化体が形成される。 A geopolymer is an amorphous polymer composed of elements such as silicon (Si) and aluminum (Al), and is an inorganic material like cement. Geopolymers are made from a base material (solidifying material) containing elements such as silicon and aluminum and an alkaline material (alkali stimulant) as raw materials. A solidified geopolymer is formed by a polycondensation reaction occurring between the base material and the alkaline material.
ジオポリマーは、セメントと異なり、固化体の構造に水和物が存在しない。このため、ジオポリマーを用いた場合には、余剰な水を加熱による乾燥で除去した場合であっても、固化体の構造に対して影響が小さい。したがって、ジオポリマーは、たとえば、高線量の放射性廃棄物について固化処理を実施する際に用いる材料として注目されている。 Unlike cement, geopolymers do not have hydrates in the solidified structure. Therefore, when the geopolymer is used, even if excess water is removed by drying by heating, the effect on the structure of the solidified body is small. Therefore, geopolymers are attracting attention as materials for use in, for example, solidifying high-dose radioactive waste.
放射性廃棄物について固化処理を行って作成された固化体は、たとえば、地下水との接触によって固化体から放射性核種が溶出する可能性がある。特に、I-129などの長半減期放射性核種であって、処分場の環境において陰イオンとして存在する元素は、鉱物等による吸着遅延効果を受けづらいので、被ばく線量に対する影響が大きい。また、Csなどの陽イオンは、存在量が多いので、処分場を閉鎖した後などの後期段階において、被ばく線量に影響する。このため、ジオポリマーによって放射性廃棄物について固化処理を行う際には、上記のような放射性核種を吸着する吸着性能を向上させ、放射性核種の溶出を抑制することが求められている。 A solidified body produced by solidifying radioactive waste may have radionuclides eluted from the solidified body, for example, due to contact with groundwater. In particular, elements that are long half-life radionuclides such as I-129 and exist as anions in the environment of the disposal site are less likely to be affected by the adsorption retardation effect of minerals, etc., and therefore have a large effect on the exposure dose. In addition, since cations such as Cs are present in large amounts, they affect the exposure dose in the later stages such as after the disposal site is closed. Therefore, when solidifying radioactive waste with a geopolymer, it is required to improve the adsorption performance of adsorbing the above-described radionuclides and suppress the elution of radionuclides.
ジオポリマーの固化体を作成する際には、基材とアルカリ材とを混合することでスラリーを作成する。スラリーを作成する際には、基材とアルカリ材との間の反応が短時間で起こる。その結果、基材とアルカリ材とを含むスラリーの粘度が上昇する場合がある。このため、基材とアルカリ材とを含むスラリーの粘度が著しく高くなって流動性が低下する前に、そのスラリーを用いる必要がある。上記のような事情により、ジオポリマーの固化体を作成する際には、基材とアルカリ材とを含むスラリーの取り扱いが容易でなく、作業性が低下する場合がある。また、スラリーの流動性が低下するに伴って、スラリーを容器に均一に充填できなくなる場合があるので、密な固化体を形成することが困難になる場合がある。 When preparing a solidified body of geopolymer, a slurry is prepared by mixing a base material and an alkaline material. When preparing the slurry, the reaction between the base material and the alkaline material occurs in a short period of time. As a result, the viscosity of the slurry containing the base material and the alkaline material may increase. Therefore, it is necessary to use the slurry containing the base material and the alkaline material before the viscosity of the slurry becomes extremely high and the fluidity is lowered. Due to the above circumstances, when preparing a solidified body of geopolymer, it is not easy to handle the slurry containing the base material and the alkaline material, and the workability may be lowered. In addition, as the fluidity of the slurry decreases, it may become difficult to fill the container with the slurry uniformly, making it difficult to form a dense solidified body.
したがって、本発明が解決しようとする課題は、放射性核種の溶出を抑制可能であると共に、作業性の向上等を容易に実現可能な、放射性廃棄物固化システム、および、放射性廃棄物固化方法を提供することである。 Therefore, the problem to be solved by the present invention is to provide a radioactive waste solidification system and a radioactive waste solidification method that can suppress the elution of radionuclides and can easily improve workability. It is to be.
実施形態の放射性廃棄物固化システムは、ケイ素を含む第1基材と、ケイ素およびアルミニウムを含み第1基材よりもアルミニウムが多い第2基材と、マグネシムを含む第3基材と、アルカリ材とを原料として用いて作成されるジオポリマーを使用することによって、放射性廃棄物について固化処理を行う。放射性廃棄物固化システムは、第1基材を貯蔵する第1基材貯蔵部と、第2基材を貯蔵する第2基材貯蔵部と、第3基材を貯蔵する第3基材貯蔵部と、アルカリ材を貯蔵するアルカリ材貯蔵部と、第1基材貯蔵部から供給された第1基材とアルカリ材貯蔵部から供給されたアルカリ材とを混合し溶液を作成する溶液作成部と、第2基材貯蔵部から供給された第2基材と第3基材貯蔵部から供給された第3基材と溶液作成部から供給された溶液とを混合することによってスラリーを作成し、放射性廃棄物が収容される廃棄物容器にスラリーが投入されるスラリー作成部とを備える。第3基材は、水酸化マグネシウムである。ここでは、シリコン元素の物質量とマグネシウム元素の物質量とを合計した合計量のうちマグネシウム元素の物質量が占める割合が0%を超え44%以下であるジオポリマーによって固化処理を行う。 An embodiment of a radioactive waste solidification system comprises: a first substrate comprising silicon; a second substrate comprising silicon and aluminum and having more aluminum than the first substrate; a third substrate comprising magnesium; Solidification treatment is performed on radioactive waste by using a geopolymer created using as a raw material. The radioactive waste solidification system includes a first substrate storage for storing a first substrate, a second substrate storage for storing a second substrate, and a third substrate storage for storing a third substrate. an alkali material storage unit for storing the alkali material; and a solution preparation unit for mixing the first base material supplied from the first base material storage unit and the alkali material supplied from the alkali material storage unit to prepare a solution. , creating slurry by mixing the second base material supplied from the second base material storage unit, the third base material supplied from the third base material storage unit, and the solution supplied from the solution creation unit; A slurry preparation unit is provided in which the slurry is put into a waste container in which radioactive waste is stored. The third base material is magnesium hydroxide. Here, solidification is performed using a geopolymer in which the ratio of the amount of magnesium element to the total amount of the amount of silicon element and the amount of magnesium element is more than 0% and 44% or less.
本発明によれば、放射性核種の溶出を抑制可能であると共に、作業性の向上等を容易に実現可能な、放射性廃棄物固化システム、および、放射性廃棄物固化方法を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to the present invention, it is possible to provide a radioactive waste solidification system and a radioactive waste solidification method that can suppress the elution of radionuclides and can easily improve workability.
[A]放射性廃棄物固化システム1
図1は、実施形態に係る放射性廃棄物固化システム1を模式的に示す図である。
[A] Radioactive
FIG. 1 is a diagram schematically showing a radioactive
図1に示すように、本実施形態において、放射性廃棄物固化システム1は、第1基材貯蔵部10と第2基材貯蔵部20と第3基材貯蔵部30とアルカリ材貯蔵部40と溶液作成部50とスラリー作成部60とを備えており、基材(第1基材、第2基材)とアルカリ材とを原料として用いてジオポリマーを製造するように構成されている。
As shown in FIG. 1, in this embodiment, the radioactive
以下より、放射性廃棄物固化システム1を構成する各部について順次説明する。
Each part constituting the radioactive
[A-1]第1基材貯蔵部10
第1基材貯蔵部10は、第1基材を貯蔵するために設置されている。第1基材は、ジオポリマーの基材であって、ケイ素を元素として含む物質である。第1基材は、アルミニウムおよびカルシウムを含まないことが好ましい。第1基材は、たとえば、シリカ(二酸化ケイ素)、シリカフュームである。
[A-1] First base
The first
本実施形態では、第1基材貯蔵部10は、第1基材溶液タンク11と第1基材粉体タンク12とを有する。第1基材貯蔵部10において、第1基材溶液タンク11は、たとえば、第1基材としてシリカが水に溶解したシリカ水溶液(水ガラス)を貯蔵している。これに対して、第1基材粉体タンク12は、たとえば、第1基材としてシリカの粉体を貯蔵している。
In this embodiment, the first base
[A-2]第2基材貯蔵部20
第2基材貯蔵部20は、第2基材を貯蔵するタンクを含む。第2基材は、ジオポリマーの基材であって、ケイ素およびアルミニウムを元素として含み、アルミニウムを第1基材よりも多く含む物質である。第2基材は、たとえば、アルミナシリカである。アルミナシリカは、メタカオリン、高炉スラグ、焼却灰、飛灰、ゼオライト、モルデナイト等である。アルミニウム元素を含まずにケイ素元素を含む物質(二酸化ケイ素など)と、ケイ素元素を含まずにアルミニウム元素を含む物質(酸化アルミニウム、水酸化アルミニウムなど)との混合物を、第2基材として用いてもよい。なお、飛灰は、フライアッシュを含む。フライアッシュは、微粉砕した石炭を燃焼した後に捕集された飛灰であり、製品として管理されるものである。
[A-2] Second base
The second base
[A-3]第3基材貯蔵部30
第3基材貯蔵部30は、第3基材を貯蔵するタンクを含む。第3基材は、ジオポリマーの基材であって、マグネシムを元素として含む物質である。本実施形態では、第3基材は、水酸化マグネシウムである。
[A-3] Third base
The third base
[A-4]アルカリ材貯蔵部40
アルカリ材貯蔵部40は、アルカリ材を貯蔵するタンクを含む。アルカリ材は、たとえば、アルカリ性の水酸化物、アルカリ性のケイ酸塩である。アルカリ性の水酸化物は、たとえば、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化ルビジウム、水酸化セシウムである。アルカリ性のケイ酸塩は、たとえば、ケイ酸リチウム、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カリウム、ケイ酸ルビジウム、ケイ酸セシウムである。ケイ酸塩としては、オルトケイ酸塩、メタケイ酸塩など、さまざまな形態のものを用いることができる。また、上記と共に、アルミン酸塩をアルカリ材として添加してもよい。
[A-4] Alkali
The alkaline
[A-5]溶液作成部50
溶液作成部50は、第1基材貯蔵部10から第1基材が供給されると共に、アルカリ材貯蔵部40からアルカリ材が供給されるタンクを含み、第1基材とアルカリ材とが水に溶解した溶液を作成するために設けられている。
[A-5]
The
具体的には、溶液作成部50は、第1基材溶液タンク11から第1基材が水に溶解した水溶液がポンプP11を介して供給される。また、溶液作成部50は、第1基材粉体タンク12から第1基材の粉体が供給されると共に、アルカリ材の固体が供給される。溶液作成部50では、第1基材が水に溶解した水溶液に、粉体の第1基材とアルカリ材の固体とが溶解するように、たとえば、撹拌機(図示省略)を用いて撹拌が実行される。その結果、溶液作成部50において、第1基材とアルカリ材とが水に溶解した溶液が作成される。
Specifically, the
[A-6]スラリー作成部60
スラリー作成部60は、第2基材貯蔵部20から第2基材が供給され、第3基材貯蔵部30から第3基材が供給され、かつ、溶液作成部50から溶液が供給されるタンクを含み、その溶液に第2基材および第3基材が混合したスラリーを作成するために設けられている。
[A-6]
The
具体的には、スラリー作成部60は、溶液作成部50で作成された溶液がポンプP50を介して供給される。また、スラリー作成部60は、第2基材貯蔵部20から第2基材の粉体が供給されると共に、第3基材貯蔵部30から第3基材の粉体が供給される。スラリー作成部60では、第2基材の粉体および第3基材の粉体が溶液に混合されるように、たとえば、撹拌機(図示省略)を用いて撹拌が実行される。その結果、スラリー作成部60、においては、懸濁した分散体であるスラリーが形成される。
Specifically, the
スラリー作成部60で作成されたスラリーは、ポンプP60を介して、放射性廃棄物が収容される廃棄物容器81に充填される。廃棄物容器81の内部に充填されたスラリーにおいては、基材(第1基材,第2基材、第3基材)とアルカリ材との反応が進行し、ジオポリマーの固化体が作成される。
The slurry prepared by the
[B]放射性廃棄物固化方法
図2は、実施形態に係る放射性廃棄物固化方法を示すフロー図である。
[B] Radioactive Waste Solidification Method FIG. 2 is a flowchart showing the radioactive waste solidification method according to the embodiment.
図2に示すように、溶液作成工程ST10とスラリー作成工程ST20とスラリー充填工程ST30とを順次行うことによって、ジオポリマーの製造を行う。詳細については後述するが、ここでは、シリコン元素の物質量[Si](mol)とマグネシウム元素の物質量[Mg](mol)とを合計した合計量(100%)のうちマグネシウム元素の物質量[Mg](mol)が占める割合が0%を超え44%以下であるジオポリマーを作製することによって固化処理を行う(つまり、0(%)<100*[Mg]/([Si]+[Mg])≦44(%))。各工程の詳細について順次説明する。 As shown in FIG. 2, a geopolymer is produced by sequentially performing a solution preparation step ST10, a slurry preparation step ST20, and a slurry filling step ST30. Although the details will be described later, here, the amount of magnesium element out of the total amount (100%) of the total amount (100%) of the amount of silicon element [Si] (mol) and the amount of magnesium element [Mg] (mol) The solidification process is performed by producing a geopolymer in which the proportion of [Mg] (mol) is more than 0% and 44% or less (that is, 0 (%) < 100 * [Mg] / ([Si] + [ Mg])≦44(%)). Details of each step will be described in order.
[B-1]溶液作成工程ST10
まず、溶液作成工程ST10では、上記したように、溶液作成部50において、第1基材とアルカリ材とを水に溶解することによって溶液を作成する。
[B-1] Solution preparation step ST10
First, in the solution preparation step ST10, as described above, the
溶液作成工程ST10で作成される溶液は、各物質が、たとえば、下記範囲で混合している。
・第1基材・・・2.2~23.7wt.%
・アルカリ材・・・31.5~40.4wt.%
・水・・・44.8~57.4wt.%
In the solution prepared in the solution preparation step ST10, each substance is mixed within the following ranges, for example.
- First base material: 2.2 to 23.7 wt. %
・Alkaline material: 31.5 to 40.4 wt. %
- Water: 44.8 to 57.4 wt. %
[B-2]スラリー作成工程ST20
つぎに、スラリー作成工程ST20では、上記したように、スラリー作成部60において、溶液作成工程ST10で作成した溶液に第2基材を投入し、混合することによって、スラリーを作成する。ここでは、基材(第1基材,第2基材、第3基材)において、シリコン元素の物質量[Si](mol)をアルミニウム元素の物質量[Al](mol)で割った値([Si]/[Al])が2になるように、第2基材および第3基材が混合される([Si]/[Al]=2)。
[B-2] Slurry preparation step ST20
Next, in the slurry preparation step ST20, as described above, the second base material is added to the solution prepared in the solution preparation step ST10 and mixed in the
スラリー作成工程ST20で作成されるスラリーは、各物質が、たとえば、下記範囲で混合している。
・第1基材・・・2.2~23.7wt.%
・第2基材・・・30.7~30.8wt.%
・第3基材・・・0.0wt.%を超え14.9wt.%以下
・アルカリ材・・・21.9~22.0wt.%
・水・・・31.1~31.3wt.%
The slurry prepared in the slurry preparation step ST20 contains, for example, a mixture of substances within the following ranges.
- First base material: 2.2 to 23.7 wt. %
- Second base material: 30.7 to 30.8 wt. %
- Third base material: 0.0 wt. % and 14.9 wt. % or less Alkaline material: 21.9 to 22.0 wt. %
- Water: 31.1 to 31.3 wt. %
[B-3]スラリー充填工程ST30
つぎに、スラリー充填工程ST30では、上記したように、スラリー作成工程ST20で作成されたスラリーを廃棄物容器81に充填する。廃棄物容器81は、たとえば、高線量の放射性廃棄物が廃棄物として収容されたドラム缶である。充填されたスラリーは、廃棄物容器81の内部において廃棄物と混合される。その後、スラリーにおいて基材(第1基材,第2基材、第3基材)とアルカリ材との反応が進行することで、ジオポリマーの固化体が作成される。
[B-3] Slurry filling step ST30
Next, in the slurry filling step ST30, the
[C]まとめ
以上のように、本実施形態では、まず、第1基材とアルカリ材とが水に溶解した溶液を作成する。そして、第1基材およびアルカリ材が水に溶解した溶液に、第2基材および第3基材を混合することによってスラリーを準備する。その後、そのスラリーを廃棄物容器81に充填し、ジオポリマーの固化体を作成する。
[C] Summary As described above, in the present embodiment, first, a solution is prepared by dissolving the first base material and the alkaline material in water. Then, a slurry is prepared by mixing the second base material and the third base material with a solution in which the first base material and the alkaline material are dissolved in water. After that, the slurry is filled into a
第1基材は、第2基材よりもアルミニウムが少ないため、第2基材よりもアルカリ材と反応しにくい。このため、本実施形態において第1基材とアルカリ材とが溶解した溶液は、粘度が低い状態を保持する。また、第3基材である水酸化マグネシウムは、溶解度が低く、第1基材よりも水に溶けにくい。本実施形態においてスラリーを作成する際には、第1基材とアルカリ材とが既に水に溶解している。その結果、本実施形態で作成したスラリーは、第1基材と第2基材と第3基材とアルカリ材とを同時に混合して作成したスラリーよりも、粘度が低い状態を長く保持することができる。 Since the first base material contains less aluminum than the second base material, it is less likely to react with the alkaline material than the second base material. Therefore, in the present embodiment, the solution in which the first base material and the alkaline material are dissolved maintains a state of low viscosity. Moreover, magnesium hydroxide, which is the third base material, has low solubility and is less soluble in water than the first base material. When preparing the slurry in this embodiment, the first base material and the alkaline material are already dissolved in water. As a result, the slurry prepared in the present embodiment maintains a lower viscosity state for a longer time than the slurry prepared by simultaneously mixing the first base material, the second base material, the third base material, and the alkaline material. can be done.
したがって、本実施形態では、スラリーの流動性が低下する前に、スラリーを廃棄物容器81に容易に充填することができるので、作業性を向上可能である。また、これに伴って、本実施形態では、スラリーを廃棄物容器81に均一に充填することが容易になるため、密な固化体を形成することができる。第1基材がアルミニウムおよびカルシウムを含まない場合には、この効果を更に効果的に奏することができる。
Therefore, in the present embodiment, it is possible to easily fill the
この他に、下記の実施例において具体的に説明するが、本実施形態では、第3基材として水酸化マグネシウムを用いているので、放射性核種を吸着する吸着性能を向上させることができる。また、シリコン元素の物質量とマグネシウム元素の物質量とを合計した合計量のうちマグネシウム元素の物質量が占める割合が44%以下になるようにジオポリマーの固化体を作製するので、一軸圧縮強度を十分に確保することができる。 In addition, as will be described in detail in the following examples, in this embodiment, since magnesium hydroxide is used as the third base material, it is possible to improve the adsorption performance for adsorbing radionuclides. In addition, since the solidified body of the geopolymer is produced so that the ratio of the magnesium element substance amount to the total amount of the silicon element substance amount and the magnesium element substance amount is 44% or less, the uniaxial compressive strength is increased. can be sufficiently ensured.
実施例について、表1を用いて説明する。表1においては、実施例および比較例における各成分の配合を示している。 Examples will be described with reference to Table 1. Table 1 shows the formulation of each component in Examples and Comparative Examples.
[固化体の形成]
(実施例1)
実施例1では、表1に示すように、第1基材としてシリカフューム(SiO2)を用い、第2基材としてメタカオリンを用い、第3基材として水酸化マグネシウム(MgOH2)を用いた。また、実施例1では、アルカリ材として、ケイ酸カリウム溶液(K2SiO3)と水酸化カリウム(KOH)とを用いた。ここでは、実施例1における全ての成分のうち、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が表1に示す関係(90:10)であると共に、アルミニウム元素の量[Al]に対して、シリコン元素の物質量[Si](mol)とマグネシウム元素の物質量[Mg](mol)とを合計した合計量とが下記の関係になるように、図2に示した手順で各成分を混合し、固化体を形成した。
[Formation of solidified body]
(Example 1)
In Example 1, as shown in Table 1, silica fume (SiO 2 ) was used as the first base material, metakaolin was used as the second base material, and magnesium hydroxide (MgOH 2 ) was used as the third base material. In addition, in Example 1, a potassium silicate solution (K 2 SiO 3 ) and potassium hydroxide (KOH) were used as alkaline materials. Here, among all the components in Example 1, the molar ratio of silicon element and magnesium element ([Si]:[Mg]) is the relationship shown in Table 1 (90:10), and the amount of aluminum element FIG. 2 shows that the total amount of the silicon element substance amount [Si] (mol) and the magnesium element substance amount [Mg] (mol) with respect to [Al] has the following relationship. Each component was mixed in the above procedure to form a solidified body.
([Si]+[Mg])/[Al]=2 ([Si]+[Mg])/[Al]=2
(実施例2)
実施例2では、表1に示すように、実施例2における全ての成分のうち、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が表1に示す関係(70:30)である点を除き、実施例1と同様に、固化体の形成を行った。
(Example 2)
In Example 2, as shown in Table 1, among all the components in Example 2, the molar ratio ([Si]:[Mg]) of silicon element and magnesium element has the relationship shown in Table 1 (70:30 ), a solidified body was formed in the same manner as in Example 1, except that
(実施例3)
実施例3では、表1に示すように、実施例3における全ての成分のうち、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が表1に示す関係(60:40)である点を除き、実施例1と同様に、固化体の形成を行った。
(Example 3)
In Example 3, as shown in Table 1, among all the components in Example 3, the molar ratio ([Si]:[Mg]) of the silicon element and the magnesium element has the relationship shown in Table 1 (60:40 ), a solidified body was formed in the same manner as in Example 1, except that
(比較例1)
比較例1では、表1に示すように、第3基材である水酸化マグネシウム(MgOH2)を用いなかった。つまり、比較例2における全ての成のうち、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が表1に示す関係(100:0)である点を除き、実施例1と同様に、固化体の形成を行った。
(Comparative example 1)
In Comparative Example 1, as shown in Table 1, magnesium hydroxide (MgOH 2 ) as the third base material was not used. That is, of all the components in Comparative Example 2, Example 1 except that the molar ratio ([Si]:[Mg]) of the silicon element and the magnesium element has the relationship (100:0) shown in Table 1. Solidified bodies were formed in the same manner as in .
(比較例2)
比較例2では、表1に示すように、比較例2における全ての成分のうち、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が表1に示す関係(50:50)である点を除き、実施例1と同様に、固化体の形成を行った。
(Comparative example 2)
In Comparative Example 2, as shown in Table 1, among all the components in Comparative Example 2, the molar ratio ([Si]:[Mg]) of the silicon element and the magnesium element has the relationship shown in Table 1 (50:50 ), a solidified body was formed in the same manner as in Example 1, except that
[分配係数の測定]
分配係数の測定を行う際には、実施例1、実施例2、および、比較例1において作成した固化体について、粒径が100μm未満である粉末になるように粉砕した。そして、液固比(L/S)が10になる条件で、その粉砕で得た粉末をヨウ化セシウム水溶液に1週間浸漬させた。その後、ヨウ化セシウム水溶液の上澄み液について、セシウムイオンの濃度とヨウ化物イオンの濃度とを、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)で測定した。セシウムイオンの濃度変化とヨウ化物イオンの濃度変化とのそれぞれから、図3および図4に示すように、分配係数を求めた。図3は、セシウムイオンに対する分配係数Kdの結果を示している。図4は、ヨウ化物イオンに対する分配係数Kdの結果を示している。
[Measurement of partition coefficient]
When measuring the distribution coefficient, the solidified bodies prepared in Examples 1, 2, and Comparative Example 1 were pulverized into powder having a particle size of less than 100 μm. Then, the powder obtained by the pulverization was immersed in an aqueous cesium iodide solution for one week under the condition that the liquid-solid ratio (L/S) was 10. Thereafter, the cesium ion concentration and the iodide ion concentration of the supernatant liquid of the cesium iodide aqueous solution were measured by an inductively coupled plasma mass spectrometer (ICP-MS). Partition coefficients were obtained from the changes in the concentration of cesium ions and the changes in the concentrations of iodide ions, respectively, as shown in FIGS. FIG. 3 shows the distribution coefficient Kd results for cesium ions. FIG. 4 shows the partition coefficient Kd results for iodide ions.
図3に示すように、実施例1および実施例2は、比較例1よりも、セシウムイオンに対する分配係数Kdが高い。このように、シリコン元素の一部がマグネシム元素に置換した固化体は、セシウムイオンに対する吸着性能が向上している。なお、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が90:10である場合(実施例1)と70:30である場合(実施例2)との間では、セシウムイオンに対する分配係数Kdが同等であった。 As shown in FIG. 3 , Examples 1 and 2 have a higher partition coefficient Kd for cesium ions than Comparative Example 1. Thus, the solidified body in which part of the silicon element is substituted with the magnesium element has improved adsorption performance for cesium ions. Between the case where the molar ratio ([Si]:[Mg]) of silicon element and magnesium element is 90:10 (Example 1) and 70:30 (Example 2), cesium The partition coefficients Kd for the ions were comparable.
図4に示すように、実施例1および実施例2は、比較例1よりも、ヨウ化物イオンに対する分配係数Kdが高い。このように、シリコン元素の一部がマグネシム元素に置換した固化体は、ヨウ化物イオンに対する吸着性能が向上している。ここでは、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル分比([Si]:[Mg])が90:10である場合(実施例1)よりも70:30である場合(実施例2)の方が、ヨウ化物イオンに対する分配係数Kdが高い。したがって、マグネシウム元素の割合が大きいほど、ヨウ化物イオンに対する吸着性能を向上させることができる。 As shown in FIG. 4, Examples 1 and 2 have higher partition coefficients Kd for iodide ions than Comparative Example 1. Thus, the solidified body in which part of the silicon element is substituted with the magnesium element has improved adsorption performance for iodide ions. Here, the case where the molar ratio ([Si]:[Mg]) of silicon element and magnesium element is 70:30 (Example 2) is better than the case where it is 90:10 (Example 1). , a high partition coefficient Kd for iodide ions. Therefore, the higher the proportion of elemental magnesium, the more the adsorption performance for iodide ions can be improved.
[一軸圧縮強度の測定]
一軸圧縮強度の測定を行う際には、各例において作成したスラリーを、円筒状のプラスチックモールド(直径5cm、高さ10cm)に流し込んだ後に、43日間、風乾養生を行った。そして、プラスチックモールドを取り外すことによって得た固化体について、一軸圧縮強度の測定を行った(JIS A1108:2006コンクリートの圧縮強度試験方法)。
[Measurement of uniaxial compressive strength]
When measuring the unconfined compressive strength, the slurry prepared in each example was poured into a cylindrical plastic mold (5 cm in diameter, 10 cm in height) and then air-dried for 43 days. Then, the solidified body obtained by removing the plastic mold was measured for uniaxial compressive strength (JIS A1108:2006 Concrete Compressive Strength Test Method).
図5は、一軸圧縮強度の測定結果を示す図である。図5において、縦軸は、一軸圧縮強度を示し、横軸の「Mg置換率」とは、「シリコン元素の物質量[Si](mol)とマグネシウム元素の物質量[Mg](mol)とを合計した合計量(100%)のうちマグネシウム元素の物質量[Mg](mol)が占める割合」を示している。 FIG. 5 is a diagram showing measurement results of unconfined compressive strength. In FIG. 5 , the vertical axis indicates the uniaxial compressive strength, and the “Mg substitution rate” on the horizontal axis is the “substance amount of silicon element [Si] (mol) and the substance amount of magnesium element [Mg] (mol). The ratio of the amount of magnesium element [Mg] (mol) to the total amount (100%).
図5に示すように、一軸圧縮強度に関して、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が90:10である場合(実施例1)は、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が100:0である場合(比較例1)とほぼ同等であった。これに対して、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が、70:30である場合(実施例2)、60:40である場合(実施例3)、および、50:50である場合(比較例2)には、100:0である場合(比較例1)よりも低下した。 As shown in FIG. 5, regarding the uniaxial compressive strength, when the molar ratio ([Si]:[Mg]) of the silicon element and the magnesium element is 90:10 (Example 1), the silicon element and the magnesium element When the molar ratio ([Si]:[Mg]) of is 100:0 (Comparative Example 1). On the other hand, when the molar ratio of silicon element and magnesium element ([Si]:[Mg]) is 70:30 (Example 2), when it is 60:40 (Example 3), and , 50:50 (Comparative Example 2) was lower than 100:0 (Comparative Example 1).
一般に、充填固化体として利用する場合には、固化体の一軸圧縮強度が30MPa以上であることが求められる。このため、充填固化体として利用する場合には、図5の近似式から判るように、シリコン元素の物質量[Si](mol)とマグネシウム元素の物質量[Mg](mol)とを合計した合計量(100%)のうちマグネシウム元素の物質量[Mg](mol)が占める割合が26%以下であることが好ましい(つまり、100*[Mg]/([Si]+[Mg])≦26(%))。 In general, when used as a filled solidified body, the uniaxial compressive strength of the solidified body is required to be 30 MPa or more. Therefore, when used as a filled solidified body, as can be seen from the approximate expression in FIG. 5, the amount of silicon element [Si] (mol) and the amount of magnesium element [Mg] (mol) It is preferable that the proportion of the magnesium element substance amount [Mg] (mol) in the total amount (100%) is 26% or less (that is, 100 * [Mg] / ([Si] + [Mg]) ≤ 26 (%)).
また、一般に、均質固化体として利用する場合には、固化体の一軸圧縮強度が10MPa以上であることが求められる。このため、均質固化体として利用する場合には、図5の近似式から判るように、シリコン元素の物質量[Si](mol)とマグネシウム元素の物質量[Mg](mol)とを合計した合計量(100%)のうちマグネシウム元素の物質量[Mg](mol)が占める割合が44%以下であることが好ましい(つまり、100*[Mg]/([Si]+[Mg])≦44(%))。 In general, when used as a homogeneously solidified body, the uniaxial compressive strength of the solidified body is required to be 10 MPa or more. Therefore, when used as a homogeneously solidified body, as can be seen from the approximate expression in FIG. It is preferable that the ratio of the magnesium element substance amount [Mg] (mol) to the total amount (100%) is 44% or less (that is, 100 * [Mg] / ([Si] + [Mg]) ≤ 44 (%)).
このため、シリコン元素とマグネシウム元素とのモル比([Si]:[Mg])が、70:30である場合(実施例2)、60:40である場合(実施例3)では、強度が十分な固化体を得ることができる。 Therefore, when the molar ratio ([Si]:[Mg]) of silicon element and magnesium element is 70:30 (Example 2) and 60:40 (Example 3), the strength is A sufficient solidified body can be obtained.
<その他>
なお、本発明は上述した実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階では、上述した実施例以外にも様々な形態で実施することができる。本発明は、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、追加、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
<Others>
It should be noted that the present invention is not limited to the above-described embodiment as it is, and in the implementation stage, it can be implemented in various forms other than the above-described embodiment. Various omissions, additions, replacements, and modifications can be made to the present invention without departing from the gist of the invention. These embodiments and modifications thereof are included in the scope and gist of the invention, and are included in the scope of the invention described in the claims and equivalents thereof.
たとえば、上記の本実施形態では、第1基材貯蔵部10に関して、第1基材としてシリカが水に溶解したシリカ水溶液(水ガラス)を貯蔵している第1基材溶液タンク11と、第1基材としてシリカの粉体を貯蔵している第1基材粉体タンク12とを含む場合について例示したが、これに限らない。第1基材貯蔵部10は、第1基材溶液タンク11が無く、第1基材粉体タンク12のみで構成されていてもよい。この場合、溶液作成部50では、第1基材の粉体とアルカリ材の固体とが水に投入されて混合されることで、第1基材とアルカリ材とが水に溶解した溶液が作成される。
For example, in the present embodiment described above, regarding the first base
1…放射性廃棄物固化システム、10…第1基材貯蔵部、11…第1基材溶液タンク、12…第1基材粉体タンク、20…第2基材貯蔵部、30…第3基材貯蔵部、40…アルカリ材貯蔵部、50…溶液作成部、60…スラリー作成部、P11…ポンプ、P50…ポンプ、P60…ポンプ。
DESCRIPTION OF
Claims (2)
前記第1基材を貯蔵する第1基材貯蔵部と、
前記第2基材を貯蔵する第2基材貯蔵部と、
前記第3基材を貯蔵する第3基材貯蔵部と、
前記アルカリ材を貯蔵するアルカリ材貯蔵部と、
前記第1基材貯蔵部から供給された前記第1基材と前記アルカリ材貯蔵部から供給された前記アルカリ材とを混合し溶液を作成する溶液作成部と、
前記第2基材貯蔵部から供給された前記第2基材と前記第3基材貯蔵部から供給された前記第3基材と前記溶液作成部から供給された前記溶液とを混合することによってスラリーを作成し、放射性廃棄物が収容される廃棄物容器に前記スラリーが投入されるスラリー作成部と
を備え、
前記第3基材が水酸化マグネシウムであり、
シリコン元素の物質量とマグネシウム元素の物質量とを合計した合計量のうちマグネシウム元素の物質量が占める割合が0%を超え44%以下である前記ジオポリマーによって固化処理を行う、
放射性廃棄物固化システム。 A geometries produced by using, as raw materials, a first base material containing silicon, a second base material containing silicon and aluminum and having more aluminum than the first base material, a third base material containing magnesium, and an alkaline material. A radioactive waste solidification system for solidifying radioactive waste by using a polymer,
a first base material storing part for storing the first base material;
a second base material storage part for storing the second base material;
a third base material storage part for storing the third base material;
an alkaline material storage unit that stores the alkaline material;
a solution preparation unit that mixes the first base material supplied from the first base material storage part and the alkaline material supplied from the alkaline material storage part to create a solution;
By mixing the second base material supplied from the second base material storage unit, the third base material supplied from the third base material storage unit, and the solution supplied from the solution preparation unit a slurry preparation unit that prepares a slurry and puts the slurry into a waste container that contains radioactive waste;
The third base material is magnesium hydroxide,
A solidification treatment is performed using the geopolymer in which the ratio of the amount of magnesium element to the total amount of the amount of silicon element and the amount of magnesium element is more than 0% and 44% or less.
Radioactive waste solidification system.
前記第1基材と前記アルカリ材とを水に溶解することによって溶液を作成する溶液作成ステップと、
前記溶液作成ステップで作成した前記溶液と前記第2基材と前記第3基材とを混合することによってスラリーを作成するスラリー作成ステップと、
廃棄物が収容される廃棄物容器に、前記スラリー作成ステップで作成した前記スラリーを充填するスラリー充填ステップと
を有し、
前記第3基材が水酸化マグネシウムであり、
シリコン元素の物質量とマグネシウム元素の物質量とを合計した合計量のうちマグネシウム元素の物質量が占める割合が0%を超え44%以下である前記ジオポリマーによって固化処理を行う、
放射性廃棄物固化方法。 A radioactive method for producing a geopolymer using as raw materials a first substrate containing silicon without containing aluminum and calcium, a second substrate containing aluminum and silicon, a third substrate containing magnesium, and an alkaline material as raw materials A waste solidification method comprising:
a solution preparation step of preparing a solution by dissolving the first base material and the alkaline material in water;
a slurry creation step of creating a slurry by mixing the solution created in the solution creation step, the second base material, and the third base material;
a slurry filling step of filling a waste container containing waste with the slurry prepared in the slurry preparing step;
The third base material is magnesium hydroxide,
A solidification treatment is performed using the geopolymer in which the ratio of the amount of magnesium element to the total amount of the amount of silicon element and the amount of magnesium element is more than 0% and 44% or less.
Radioactive waste solidification method.
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