JP7204929B2 - 二次電池の短絡推定装置、短絡推定方法、及び短絡推定システム - Google Patents
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Description
(1)リチウム合金のみからなる単一の層からなるもの(すなわち、Li-Me層)
(2)リチウム金属からなる層と、リチウム合金からなる層とを備えるもの(すなわち、Li層/Li-Me層)
(3)リチウム金属からなる層と、リチウム合金からなる層と、リチウム以外の金属からなる層とを備えるもの(すなわち、Li層/Li-Me層/Me層)
上記(2)の態様においては、リチウム合金からなる層(Li-Me層)を電解質層103側の層(電解質層103との界面を形成する層)とすることが望ましく、また、上記(3)の態様においては、リチウム以外の金属からなる層(Me層)を電解質層103側の層(電解質層103との界面を形成する層)とすることが望ましい。 リチウム金属を含むリチウム金属層と、リチウム金属とは異なる金属を含む層(中間層)とする場合には、中間層は、リチウム金属層と固体電解質の間の層であり、リチウム金属のうち少なくとも一部と、中間層を形成する金属のうち少なくとも一部とが、合金化することが望ましい。
100mgのLPS粉末を、390MPaで1分間、加圧成形して、未焼結のLPSペレットを作製した。次いで、得られたLPSペレットを焼結させて、層状になるよう研磨した。研磨後のLPSペレットの両面に、真空状態で金を蒸着させた。金の層の厚さは、30nmとした。次いで、金が蒸着されたLPSペレットの両面に、真空状態でリチウム金属を蒸着させた。リチウム層の厚さは3μmとした。そして、これらの工程を経て製造されたセル(Li|Au|LPS|Au|Li)に対して、板状の金属タブを接着させて、試作品たるリチウム対称セルを作製した。なお、得られたリチウム対称セルにおいては、金の層と、リチウム層との間に、金とリチウムとの合金層(リチウム-金合金層)が形成されたものであった。
比較例の試作品は、実施例の試作品に対して、リチウム負極と電解質層(LPS)との間に金の層を設けない点以外は、実施例の試作品と同じである。実施例の試作品に対して、研磨後のLPSペレットの両面に金を蒸着する工程を省いた上で、上述の試作品(実施例)と同じ方法で、試作品(比較例)を作製した。
上記にて得られた、実施例及び比較例のそれぞれの試作品について、60℃の雰囲気下で、1.5MPaの加圧をかけつつ、充放電測定とEIS測定を行った。電流値を徐々に高めつつ、EIS測定の測定結果から、増加する電流ごとに、実施例及び比較例の試作品に対して、電解質抵抗と反応抵抗をそれぞれ求めた。図11は、測定結果を示すグラフであって、プロットされた四角印の点は実施例を示し、丸印は比較例を示す。
図11に示すように、実施例(グラフ中の、四角プロット)では、電流増加に伴い、電解質抵抗の変化は小さく、負極反応抵抗のみが連続的に増加していることが確認できる。一方、比較例(グラフ中の、丸プロット)では、電流増加に伴い、負極反応抵抗と電解質抵抗の両方が連続的に増加していることが確認できる。これにより、つまり、実施例では、内部短絡が発生するまでは、負極‐電解質の界面剥離が起こっていないが、比較例では界面剥離が起こっていることが確認できる。
2…二次電池
3…電圧センサ
4…温度センサ
5…電圧電流調整部
6…電流センサ
7…インピーダンス測定器
8…コントローラ
9…外部電源
Claims (8)
- 正極と、固体電解質と、リチウム合金を含む負極とを有する二次電池における内部短絡の発生の有無を推定する短絡推定装置であって、
前記二次電池の交流インピーダンスを測定する測定器と、
前記二次電池における内部短絡を推定するコントローラとを備え、
前記測定器は、前記交流インピーダンスから、前記二次電池の電解質抵抗と前記二次電池の反応抵抗をそれぞれ演算し、
前記コントローラは、所定の期間あたりの前記電解質抵抗の変化率が所定範囲内であり、かつ、前記反応抵抗が所定の上限値より高くなった場合に、前記内部短絡の発生の可能性が有ると推定する短絡推定装置。 - 請求項1記載の短絡推定装置であって、
前記コントローラは、前記内部短絡の発生の可能性が有ると推定した場合には、前記二次電池の電流を制御することで、前記反応抵抗を低くする短絡推定装置。 - 請求項1又は2に記載の短絡推定装置であって、
前記コントローラは、前記内部短絡の発生の可能性が有ると推定した場合には、前記二次電池の温度を上げることで、前記反応抵抗を低くする短絡推定装置。 - 請求項3に記載の短絡推定装置であって、
前記コントローラは、前記内部短絡の発生の可能性が有ると推定した場合には、前記二次電池の充放電を繰り返すことで、前記反応抵抗を低くする短絡推定装置。 - 請求項1~4のいずれか一項に記載の短絡推定装置であって、
前記コントローラは、前記二次電池に流れる電流の電流密度が所定の電流密度閾値より高い状態で、前記所定の期間あたりの前記電解質抵抗の変化率が前記所定範囲内であり、かつ、前記反応抵抗が前記上限値より高くなった場合に、前記内部短絡の発生の可能性が有ると推定する短絡推定装置。 - 正極と、固体電解質と、リチウム合金を含む負極とを有する二次電池における内部短絡の発生の有無を推定する短絡推定方法であって、
前記二次電池の交流インピーダンスを測定し、
前記交流インピーダンスから、前記二次電池の電解質抵抗と前記二次電池の反応抵抗をそれぞれ演算し、
所定の期間における前記電解質抵抗の変化率が所定範囲内であり、かつ、前記反応抵抗が所定の上限値より高くなった場合に、前記内部短絡の発生の可能性が有ると推定する短絡推定方法。 - 正極と、固体電解質と、リチウム合金を含む負極とを有する二次電池と、
前記二次電池に接続され、前記二次電池の交流インピーダンスを測定する測定器と、
前記二次電池における内部短絡を推定するコントローラとを備え、
前記測定器は、前記交流インピーダンスから、前記二次電池の電解質抵抗と前記二次電池の反応抵抗をそれぞれ演算し、
前記コントローラは、所定の期間における前記電解質抵抗の変化率が所定範囲内であり、かつ、前記反応抵抗が所定の上限値より高くなった場合に、前記内部短絡の発生の可能性が有ると推定する短絡推定システム。 - 請求項7に記載の短絡推定システムであって、
前記負極は、リチウム金属を含むリチウム金属層と、前記リチウム金属とは異なる金属を含む中間層を有し、
前記中間層は、前記リチウム金属層と前記固体電解質の間の層であり、
前記リチウム金属のうち少なくとも一部と、前記中間層を形成する金属のうち少なくとも一部とが、合金化している短絡推定システム。
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