JP7204619B2 - 二酸化炭素電解装置及び二酸化炭素電解方法 - Google Patents
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Description
図1は第1の実施形態による二酸化炭素の電解装置1(1A)の構成を示す図、図2及び図3は図1に示す電解装置における電解セルの構成を示す断面図である。図1に示す二酸化炭素の電解装置1Aは、電解セル2と、電解セル2にアノード溶液を供給するアノード溶液供給系統100と、電解セル2にカソード溶液を供給するカソード溶液供給系統200と、電解セル2に二酸化炭素ガスを供給するガス供給系統300と、電解セル2の還元反応により生成した生成物を収集する生成物収集系統400と、収集した生成物から還元性能を検出すると共に、電解セル2の電解動作の制御を行う電解動作制御系500と、電解セル2にリンス液やガス状物質等のリフレッシュ材を供給するリフレッシュ材供給系統600と、電解セル2から排出されるリンス液の電気伝導率を測定する伝導度測定系700と、リフレッシュ動作の制御を行うリフレッシュ動作制御系800と、カソード溶液やアノード溶液の廃液及びリンス液を収集する廃液収集系統900とを具備している。
2H2O → 4H++O2+4e- …(1)
2CO2+4H++4e- → 2CO+2H2O …(2)
図6は第2の実施形態による二酸化炭素の電解装置1Bの構成を示す図である。図6に示す二酸化炭素の電解装置1Bは、第1の実施形態による二酸化炭素の電解装置1Aの構成に、リンス液供給部620の流量調整部(ポンプ)622から電解セル2にリンス液を供給する配管、リンス液供給配管の電解セル2への流入口側に、電解セル2に導入する前のリンス液の電気伝導率を計測する第2の電気伝導度計702を追加したものであり、それ以外の構成は基本的に第1の実施形態による二酸化炭素の電解装置1Aと同様とされている。第2の電気伝導度計702は、第1の電気伝導度計701と同様に、データ収集・制御部502やリフレッシュ動作制御部801と電気的に接続され、リフレッシュ動作時における電解セル2に導入する前のリンス液の電気伝導率を随時計測するようにリフレッシュ動作制御部801により制御される。図6は単独の電解セル2を用いているが、第1の実施形態と同様に、図3に示したスタック型電解セル2Xを用いてもよい。
図8は第3の実施形態による二酸化炭素の電解装置1Cの構成を示す図である。図8に示す二酸化炭素の電解装置1Cは、第2の実施形態による二酸化炭素の電解装置1Bの構成に、電解セル2のインピーダンスを測定する交流抵抗計703と、アノード溶液供給系統100内を循環するアノード溶液の電解質濃度を測定する電解液濃度測定計105と、電解セル2内を流通するCO2ガスの流量を測定する流量測定計304を追加したものであり、それ以外の構成は基本的に第2の実施形態による二酸化炭素の電解装置1Bと同様とされている。交流抵抗計703は、第1及び第2の電気伝導度計701、702と同様に、データ収集・制御部502やリフレッシュ動作制御部801と電気的に接続され、電界動作時における電解セル2のインピーダンスを随時計測するようにデータ収集・制御部502により制御される。電解液濃度測定計105及び流量測定計304は、データ収集・制御部502やリフレッシュ動作制御部801と電気的に接続され、それらで測定されたデータがデータ収集・制御部502に送られる。図8は単独の電解セル2を用いているが、第1の実施形態と同様に、図3に示したスタック型電解セル2Xを用いてもよい。
第1の実施形態にしたがって、図1に示す構成を有する二酸化炭素の電解装置を用意し、図4に示す電解装置の運転工程及び図5に示すリフレッシュ工程に基づいて電解装置を運転した。電解装置の運転後に電解性能を示すデータが要求水準を下回ったときに、リフレッシュ工程を実施した。リフレッシュ工程でリンス液の供給を継続すると、図10に示す模式図のように、リンス液の電気伝導率が時間と共に減少し、電気伝導率が図11の要求水準を示す計算結果のように、ある要求水準を下回ったときに、図5にしたがってリフレッシュ工程を終了し、電解セルへの電源出力を開始する。なお、リンス液の電気伝導率が時間と共に減少し、電気伝導率がある要求水準を下回ると、リンス液の電気伝導率が時間と共に減少しなくなり、一定の電気伝導率に漸近する。これは電解セルの塩析出が解消されたと判断でき、電解セルのCO2電解性能が要求基準に戻ったことになる。
Claims (16)
- 二酸化炭素を還元して炭素化合物を生成するためのカソードと、水を酸化して酸素を生成するためのアノードと、前記カソードと接するように二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給流路と、前記カソード及び前記アノードのうち少なくとも前記アノードと接するように電解溶液を供給する溶液供給流路と、前記アノードと前記カソードとを分離するセパレータとを備える電解セルと、
前記電解セルの前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方にリンス液を供給するリンス液供給部と、
前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方の前記電解セルからの排出口側に設けられた第1の電気伝導度計と、
前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方の前記電解セルへの流入口側に設けられた第2の電気伝導度計と、
前記第1の電気伝導度計及び前記第2の電気伝導度計の測定結果に応じて前記リンス液供給部の停止動作を制御するリンス液供給制御部とを具備し、
前記リンス液供給部は、前記第2の電気伝導度計により測定された前記リンス液の電気伝導率と前記第1の電気伝導度計により測定された前記リンス液の電気伝導率との差分が要求水準以下となった場合に前記リンス液の供給を停止するように、前記リンス液供給制御部により制御される、二酸化炭素電解装置。 - 二酸化炭素を還元して炭素化合物を生成するためのカソードと、水を酸化して酸素を生成するためのアノードと、前記カソードと接するように二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給流路と、前記カソード及び前記アノードのうち少なくとも前記アノードと接するように電解溶液を供給する溶液供給流路と、前記アノードと前記カソードとを分離するセパレータとを備える電解セルと、
前記アノードに前記電解溶液を供給する前記溶液供給流路内における前記電解溶液の濃度を測定する電解液濃度測定計と、
前記二酸化炭素供給流路内のガス流量を測定する流量測定計と、
前記電解セルの前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方にリンス液を供給するリンス液供給部と、
前記電解溶液の濃度と前記ガス流量の積の、装置立上げ開始後及び前回のリフレッシュ動作の停止後からの経過時間が短い方を基準時間とし、前記基準時間からの時間積分値が要求基準以下となった場合に前記電解セルの動作を停止するように、前記電解セルを制御する電解動作制御部と、
前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方の前記電解セルからの排出口側に設けられた第1の電気伝導度計と、
前記第1の電気伝導度計の測定結果に応じて前記リンス液供給部の停止動作を制御するリンス液供給制御部とを具備し、
前記リンス液供給制御部は、前記電解セルの動作停止後に前記リンス液の供給を開始するように前記リンス液供給部を制御する、二酸化炭素電解装置。 - 前記電気伝導度計は、前記リンス液の供給時に前記リンス液の電気伝導率を随時測定するように制御され、
前記リンス液供給部は、前記リンス液の電気伝導率及び前記電気伝導率の時間変化の少なくとも一方が要求水準以下となった場合に前記リンス液の供給を停止するように、前記リンス液供給制御部により制御される、
請求項2に記載の二酸化炭素電解装置。 - さらに、前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方の前記電解セルへの流入口側に設けられた第2の電気伝導度計を具備し、
前記リンス液供給部は、前記第2の電気伝導度計により測定された前記リンス液の電気伝導率と前記第1の電気伝導度計により測定された前記リンス液の電気伝導率との差分が要求水準以下となった場合に前記リンス液の供給を停止するように、前記リンス液供給制御部により制御される、
請求項2に記載の二酸化炭素電解装置。 - さらに、前記電解セルのセル電圧、セル電流、カソード電位、アノード電位、前記還元電極による還元生成物の生成量、及び前記還元生成物中の生成物比率から選ばれる少なくとも1つを含む還元性能データを収集する還元性能検出部と、
前記還元性能データに基づいて前記電解セルの動作を制御する電解動作制御部と
を具備する、請求項1に記載の二酸化炭素電解装置。 - さらに、前記アノードに前記電解溶液を供給する前記溶液供給流路内における前記電解溶液の濃度を測定する電解液濃度測定計と、前記二酸化炭素供給流路内のガス流量を測定する流量測定計とを具備する、請求項1に記載の二酸化炭素電解装置。
- さらに、前記電解溶液の濃度と前記ガス流量の積の、装置立上げ開始後及び前回のリフレッシュ動作の停止後からの経過時間が短い方を基準時間とし、前記基準時間からの時間積分値が要求基準以下となった場合に前記電解セルの動作を停止するように、前記電解セルを制御する電解動作制御部を具備し、
前記リンス液供給制御部は、前記電解セルの動作停止後に前記リンス液の供給を開始するように前記リンス液供給部を制御する、
請求項6に記載の二酸化炭素電解装置。 - さらに、前記電解セルのインピーダンスを測定する交流抵抗計を具備する、請求項1に記載の二酸化炭素電解装置。
- さらに、前記インピーダンスが要求基準以下となった場合に前記電解セルの動作を停止するように、前記電解セルを制御する電解動作制御部を具備し、
前記リンス液供給制御部は、前記電解セルの動作停止後に前記リンス液の供給を開始するように前記リンス液供給部を制御する、
請求項8に記載の二酸化炭素電解装置。 - アノードと、カソードと、前記カソードに二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給流路と、前記カソード及び前記アノードのうち少なくとも前記アノードに電解溶液を供給する溶液供給流路を有する電解セルにおける、前記二酸化炭素供給流路に二酸化炭素を供給すると共に、前記溶液供給流路に電解溶液を供給する工程と、
前記アノードと前記カソードに接続された電源から電流を供給し、前記電解セルの前記カソード付近で二酸化炭素を還元して炭素化合物を生成すると共に、前記アノード付近で水を酸化して酸素を生成する工程と、
前記電解セルの還元性能の要求基準に基づいて、前記電源からの電流供給及び前記二酸化炭素及び前記電解溶液の供給を停止した後、前記電解セルの前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方にリンス液を供給する工程と、
前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方の前記電解セルからの排出口側に設けられた第1の電気伝導度計で前記電解セルを通過した前記リンス液の電気伝導率を測定し、かつ前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方の前記電解セルへの流入口側に設けられた第2の電気伝導度計で前記電解セルに流入する前記リンス液の電気伝導率を測定する工程と、
前記第2の電気伝導度計により測定された前記リンス液の電気伝導率と前記第1の電気伝導度計により測定された前記リンス液の電気伝導率との差分が要求水準以下となった場合に、前記リンス液の供給を停止する工程と
を具備する二酸化炭素電解方法。 - アノードと、カソードと、前記カソードに二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給流路と、前記カソード及び前記アノードのうち少なくとも前記アノードに電解溶液を供給する溶液供給流路を有する電解セルにおける、前記二酸化炭素供給流路に二酸化炭素を供給すると共に、前記溶液供給流路に電解溶液を供給する工程と、
前記アノードと前記カソードに接続された電源から電流を供給し、前記電解セルの前記カソード付近で二酸化炭素を還元して炭素化合物を生成すると共に、前記アノード付近で水を酸化して酸素を生成する工程と、
前記アノードに前記電解溶液を供給する前記溶液供給流路内における前記電解溶液の濃度を測定すると共に、前記二酸化炭素供給流路内のガス流量を測定し、前記電解溶液の濃度と前記ガス流量の積の、装置立上げ開始後及び前回のリフレッシュ動作の停止後からの経過時間が短い方を基準時間とし、前記基準時間からの時間積分値が要求基準以下となった場合に、前記電源からの電流供給及び前記二酸化炭素及び前記電解溶液の供給を停止する工程と、
前記電源からの電流供給及び前記二酸化炭素及び前記電解溶液の供給を停止した後、前記電解セルの前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方にリンス液を供給する工程と、
前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方の前記電解セルからの排出口側に設けられた第1の電気伝導度計で前記電解セルを通過した前記リンス液の電気伝導率を測定し、前記電気伝導率の要求水準に基づいて、前記リンス液の供給を停止する工程と
を具備する二酸化炭素電解方法。 - 前記第1の電気伝導度計により測定された前記リンス液の電気伝導率及び前記電気伝導率の時間変化の少なくとも一方が要求水準以下となった場合に、前記リンス液の供給を停止する、請求項11に記載の二酸化炭素電解方法。
- 前記溶液供給流路及び前記二酸化炭素供給流路のうち少なくとも一方の前記電解セルへの流入口側に設けられた第2の電気伝導度計で前記電解セルを流入する前記リンス液の電気伝導率を測定し、
前記第2の電気伝導度計により測定された前記リンス液の電気伝導率と前記第1の電気伝導度計により測定された前記リンス液の電気伝導率との差分が要求水準以下となった場合に、前記リンス液の供給を停止する、請求項11に記載の二酸化炭素電解方法。 - 前記電解セルのセル電圧、セル電流、カソード電位、アノード電位、前記還元電極による還元生成物の生成量、及び前記還元生成物中の生成物比率から選ばれる少なくとも1つを含む還元性能データを収集し、前記還元性能データが要求水準以下となった場合に、前記電源からの電流供給及び前記二酸化炭素及び前記電解溶液の供給を停止する、請求項10に記載の二酸化炭素電解方法。
- 前記アノードに前記電解溶液を供給する前記溶液供給流路内における前記電解溶液の濃度を測定すると共に、前記二酸化炭素供給流路内のガス流量を測定し、前記電解溶液の濃度と前記ガス流量の積の、装置立上げ開始後及び前回のリフレッシュ動作の停止後からの経過時間が短い方を基準時間とし、前記基準時間からの時間積分値が要求基準以下となった場合に、前記電源からの電流供給及び前記二酸化炭素及び前記電解溶液の供給を停止する、請求項10に記載の二酸化炭素電解方法。
- 前記電解セルのインピーダンスを測定し、前記インピーダンスが要求基準以下となった場合に、前記電源からの電流供給及び前記二酸化炭素及び前記電解溶液の供給を停止する、請求項10に記載の二酸化炭素電解方法。
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