JP7147329B2 - 積層不織布およびフィルター材 - Google Patents

Description

本発明は、熱可塑性樹脂からなる繊維から構成され、耐久性に優れ、フィルター材用途として捕集性能および寿命に優れた積層不織布、およびこれからなるフィルター材に関するものである。

従来から、タービン等の吸気用フィルターや液体フィルターなどの材料として種々の不織布が提案されている。特に近年では、剛性に優れる熱圧着タイプの長繊維不織布がプリーツ形状のフィルターとして好適に使用されている。プリーツ形状のフィルター材を使用すると濾過面積を大幅に増加させることができるため、濾過風速を低減することが可能であり、粉塵の捕集能力の向上や圧力損失の低減を図れるという利点がある。

吸気用フィルターとしては静電気による電気的捕集を強みとするタイプが広く使用されているが、目詰まりしたあとの洗浄に水などを使用すると電荷が失われて性能が大幅に低下するという問題があった。また、液体中で使用したり、水分を多量に含むダストを捕集したりする場合には電気的な捕集効果が作用しないため、このような用途では機械的捕集を強みとするフィルターが求められている。

従来、このような機械的捕集を強みとする吸気用フィルターとして、ポリエステル系繊維からなるメルトブロー不織布と、ポリエステル系繊維からなるスパンボンド不織布が積層一体化されてなる不織布が提案されている（特許文献１参照。）。

また他にも、抽出パックに使用される液体フィルターとして、メルトブロー不織布の上下にスパンボンド不織布が積層され、最大開孔径が１００μｍ以下である不織布が提案されている（特許文献２参照。）。

特開２００８－１１４１７７号公報 特開２００４－１５４７６０号公報

特許文献１や２等に開示された方法では、一定の捕集性能を得るために、極細繊維からなる緻密なメルトブロー不織布層を設けている。そのため、圧損が大きくなる他、目詰まりを起こした塵埃を洗浄で除去しにくいという課題があった。

そこで、本発明の目的は、上記事情に鑑みてなされたものであって、その目的は、実用に耐えうる耐久性や剛性を備え、フィルター材用途として捕集性能および寿命に優れ、さらにはフィルター形状への成形性にも優れた不織布を提供することにある。

本発明者らは、上記目的を達成するべく鋭意検討を重ねた結果、スパンボンド不織布層と、メルトブロー不織布層とが積層されてなる積層不織布を用いた際、積層不織布の表面構造および通気性を適切に制御することによって、積層不織布の捕集性能や塵埃の洗浄除去性を向上できるという知見を得た。さらに、この積層不織布が、目的とする高い水準の耐久性や剛性、加工性を持たせることを可能とすることも判明した。

本発明はこれら知見に基づいて完成に至ったものであり、本発明によれば、以下の発明が提供される。

本発明の積層不織布は、スパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層とが積層されてなる積層不織布であって、少なくとも片面のスパンボンド不織布層の平均単繊維径が６．５～１１．９μｍであり、前記メルトブロー不織布層がポリオレフィン系樹脂（Ｂ）からなる繊維で構成され、該ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がプロピレンの単独重合体であり、メルトブロー不織布層の平均単繊維径が０．１～６μｍであり、通気量と目付の積が１００～１５００（ｃｃ／ｃｍ^２・秒）・（ｇ／ｍ^２）である、積層不織布である。

本発明の積層不織布の好ましい態様によれば、少なくとも片面のＫＥＳ法による表面粗さＳＭＤは、１．０～３．０μｍである。

本発明の積層不織布の好ましい態様によれば、単位目付あたりの縦方向の引張強度は、１．８（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以上である。

本発明の積層不織布の好ましい態様によれば、メルトブロー不織布層の含有量は、積層不織布質量に対し１質量％以上３０質量％以下である。

本発明の積層不織布の好ましい態様によれば、スパンボンド不織布層は、ポリオレフィン系樹脂（Ａ）からなる繊維で構成される。

本発明の積層不織布の好ましい態様によれば、積層不織布のメルトフローレートは、８０～８５０ｇ／１０分である。

本発明の積層不織布の好ましい態様によれば、大気塵中の粒径０．３～０．５μｍの単位目付あたりの機械捕集効率は、０．３％／（ｇ／ｍ^２）以上である。

本発明の積層不織布の好ましい態様によれば、本発明の積層不織布からなるフィルター材である。

本発明によれば、実用に耐えうる耐久性や剛性を備え、フィルター材用途として捕集性能および寿命に優れ、さらには成形性にも優れた積層不織布が得られる。

捕集効率および圧力損失の測定装置を示す概略側面図である。

本発明の積層不織布は、スパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層とが積層されてなる積層不織布であって、少なくとも片面のスパンボンド不織布層は平均単繊維径が６．５～１１．９μｍであり、前記メルトブロー不織布層がポリオレフィン系樹脂（Ｂ）からなる繊維で構成され、該ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がプロピレンの単独重合体であり、メルトブロー不織布層の平均単繊維径が０．１～６μｍであり、通気量と目付の積が１００～１５００（ｃｃ／ｃｍ^２・秒）・（ｇ／ｍ^２）である、積層不織布である。以下に、この詳細を詳述する。

［樹脂］
本発明で用いられるメルトブロー不織布層およびスパンボンド不織布層を構成する熱可塑性樹脂は、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂などのポリオレフィン系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、共重合ポリエステル樹脂などのポリエステル系樹脂、ポリ乳酸樹脂、ポリブチレンサクシネート樹脂、ポリエチレンサクシネート樹脂などの生分解性樹脂などを用いることができる。これらのうち、ポリエチレン樹脂としては、エチレンの単独重合体もしくはエチレンと各種α－オレフィンとの共重合体などが挙げられ、また、ポリプロピレン樹脂としては、プロピレンの単独重合体もしくはプロピレンと各種α－オレフィンとの共重合体などが挙げられる。中でも、紡糸性や強度の特性の観点から、ポリオレフィン系樹脂が好ましく、ポリプロピレン樹脂が特に好ましく用いられる。

本発明で用いられるメルトブロー不織布層およびスパンボンド不織布層を構成する熱可塑性樹脂としてポリプロピレン樹脂を用いる場合、プロピレンの単独重合体の割合が６０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは７０質量％以上であり、さらに好ましくは８０質量％以上である。このようにすることで良好な紡糸性を維持し、かつ強度を向上させることができる。

本発明に係る、スパンボンド不織布層を構成する繊維の熱可塑性樹脂（Ａ）、および、メルトブロー不織布層を構成する繊維の熱可塑性樹脂（Ｂ）について、その流動特性を示すメルトフローレート（ＭＦＲと略記することがある）は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８ （Ａ法）によって測定される値を採用する。

なお、この規格によれば、例えば、ポリプロピレンは荷重：２．１６ｋｇ、温度：２３０℃にて、ポリエチレンは荷重：２．１６ｋｇ、温度：１９０℃にて測定することが規定されている。

まず、前記のスパンボンド不織布層を構成する繊維の熱可塑性樹脂（Ａ）のＭＦＲは、７５～８５０ｇ／１０分であることが好ましい。ＭＦＲを好ましくは７５～８５０ｇ／１０分とし、より好ましくは１２０～６００ｇ／１０分とし、さらに好ましくは１５５～４００ｇ／１０分とすることにより、スパンボンド不織布層を紡糸する際の繊維の細化挙動が安定し、生産性を高くするために速い紡糸速度で延伸したとしても、安定した紡糸が可能となる。また細化挙動を安定させることにより糸揺れを抑制し、シート状に捕集する際のムラが発生しにくくなる。さらに、安定して速い紡糸速度で延伸することが可能となるため、繊維の配向結晶化を進め、高い機械強度を有する繊維とすることができる。

また、前記のメルトブロー不織布層を構成する繊維の熱可塑性樹脂（Ｂ）のＭＦＲは、２００～２５００ｇ／１０分であることが重要である。ＭＦＲを２００～２５００ｇ／１０分とし、好ましくは４００～２０００ｇ／１０分とし、より好ましくは６００～１５００ｇ／１０分とすることにより、安定した紡糸を行いやすくなり、かつ数μｍレベルの繊維を得ることができる。

本発明で用いられる熱可塑性樹脂としては、２種以上の混合物であってもよく、またその他の熱可塑性樹脂や熱可塑性エラストマー等を含有する樹脂組成物を用いることもできる。当然、ＭＦＲの異なる２種類以上の熱可塑性樹脂を任意の割合でブレンドして、熱可塑性樹脂（Ａ）および／または熱可塑性樹脂（Ｂ）のＭＦＲを調整することもできる。

ブレンドにより熱可塑性樹脂（Ａ）のＭＦＲを調整する場合、主となる熱可塑性樹脂に対してブレンドする樹脂のＭＦＲは、１０～１０００ｇ／１０分であることが好ましく、より好ましくは２０～８００ｇ／１０分、さらに好ましくは３０～６００ｇ／１０分である。このようにすることにより、ブレンドしたポリオレフィン系樹脂に部分的に粘度斑が生じ、繊度が不均一化したり、紡糸性が悪化したりすることを防ぐことができる。

また、後述する繊維を紡出する際、部分的な粘度斑の発生を防ぎ、繊維の繊度を均一化し、さらに繊維径を後述するように細くするため、用いる樹脂に対して、この樹脂を分解してＭＦＲを調整することも考えられる。しかしながら、例えば、過酸化物、特に、ジアルキル過酸化物等の遊離ラジカル剤などを添加しないことが好ましい。この手法を用いた場合、部分的に粘度斑が発生して繊度が不均一化し、十分に繊維径を細くすることが困難となる他、粘度斑や分解ガスによる気泡で紡糸性が悪化する場合もある。

本発明の積層不織布においては、スパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層のそれぞれを構成する熱可塑性樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）のＭＦＲの比（ＭＦＲ_Ｂ／ＭＦＲ_Ａ）が１～１３の範囲であることが好ましく、より好ましくは、１．５～１２の範囲である。ＭＦＲの比（ＭＦＲ_Ｂ／ＭＦＲ_Ａ）が上記範囲となることでスパンボンド不織布層にメルトブロー不織布層を積層する際に接着が進みやすく、剥離強力等の物性向上効果が得られる。

本発明で用いられる熱可塑性樹脂には、本発明の効果を損なわない範囲で、通常用いられる酸化防止剤、耐候安定剤、耐光安定剤、帯電防止剤、紡曇剤、ブロッキング防止剤、滑剤、核剤、および顔料等の添加物、あるいは他の重合体を必要に応じて添加することができる。

本発明で用いられる熱可塑性樹脂の融点は、８０～２００℃であることが好ましく、より好ましくは１００～１８０℃であり、さらに好ましくは１２０～１８０℃である。融点を好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上とすることにより、実用に耐え得る耐熱性が得られやすくなる。また、融点を好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下とすることにより、口金から吐出された糸条を冷却し易くなり、繊維同士の融着を抑制し安定した紡糸が行い易くなる。

本発明の積層不織布には、滑り性や柔軟性を向上させるために、スパンボンド不織布層を構成する前記の熱可塑性樹脂（Ａ）に、炭素数が２３以上５０以下の脂肪酸アミド化合物が含有されていることが好ましい態様である。

脂肪酸アミド化合物の炭素数を好ましくは２３以上とし、より好ましくは３０以上とすることにより、脂肪酸アミド化合物が過度に繊維表面に露出することを抑制し、紡糸性と加工安定性に優れたものとし、高い生産性を保持することができる。一方、脂肪酸アミド化合物の炭素数を好ましくは５０以下とし、より好ましくは４２以下とすることにより、脂肪酸アミド化合物が繊維表面に移動しやすくなり、積層不織布に滑り性と柔軟性を付与することができる。

本発明で使用される炭素数が２３以上５０以下の脂肪酸アミド化合物としては、飽和脂肪酸モノアミド化合物、飽和脂肪酸ジアミド化合物、不飽和脂肪酸モノアミド化合物および不飽和脂肪酸ジアミド化合物などが挙げられる。

具体的には、炭素数が２３以上５０以下の脂肪酸アミド化合物としては、テトラドコサン酸アミド、ヘキサドコサン酸アミド、オクタドコサン酸アミド、ネルボン酸アミド、テトラコサエンタペン酸アミド、ニシン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、メチレンビスラウリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスヒドロキシステアリン酸アミド、エチレンビスベヘン酸アミド、ヘキサメチレンビスステアリン酸アミド、ヘキサメチレンビスベヘン酸アミド、ヘキサメチレンヒドロキシステアリン酸アミド、ジステアリルアジピン酸アミド、ジステアリルセバシン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスエルカ酸アミド、およびヘキサメチレンビスオレイン酸アミドなどが挙げられ、これらは複数組み合わせて用いることもできる。

本発明では、これらの脂肪酸アミド化合物の中でも、特に飽和脂肪酸ジアミド化合物であるエチレンビスステアリン酸アミドが好ましく用いられる。エチレンビスステアリン酸アミドは、熱安定性に優れているため溶融紡糸が可能であり、このエチレンビスステアリン酸アミドが配合された熱可塑性樹脂（Ａ）により、高い生産性を保持することができる。さらに、繊維同士の滑り性が向上することから、捕集時に繊維が均一に分散させることができるため、不織布平滑性向上にも寄与する。またフィルターとして用いる際には、目詰まりを起こした塵埃を洗浄で除去しやすくすることができる。

本発明では、この熱可塑性樹脂（Ａ）に対する脂肪酸アミド化合物の添加量は、０．０１～５．０質量％であることが好ましい。脂肪酸アミド化合物の添加量を好ましくは０．０１～５．０質量％とし、より好ましくは０．１～３．０質量％とし、さらに好ましくは０．１～１．０質量％とすることにより、紡糸性を維持しながら適度な滑り性や平滑性を付与することができる。

ここでいう添加量とは、本発明の積層不織布を構成するスパンボンド不織布層を構成する熱可塑性樹脂（Ａ）全体に対して添加した脂肪酸アミド化合物の質量パーセントを言う。例えば、後述するような芯鞘型複合繊維を構成する鞘部成分のみに脂肪酸アミド化合物を添加する場合でも、芯鞘成分全体量に対する添加割合を算出している。

ポリオレフィン系樹脂からなる繊維に対する脂肪酸アミド化合物の添加量を測定する方法としては、例えば、前記の繊維から添加剤を溶媒抽出し、液体クロマトグラフ質量分析（ＬＳ／ＭＳ）などを用いて定量分析する方法が挙げられる。このとき抽出溶媒は脂肪酸アミド化合物の種類に応じて適宜選択されるものであるが、例えばエチレンビスステアリン酸アミドの場合には、クロロホルム－メタノール混液などを用いる方法が一例として挙げられる。

［繊維］
本発明に係るスパンボンド不織布層を構成する繊維は、その平均単繊維径が６．５～１１．９μｍであることが重要である。平均単繊維径を６．５μｍ以上とし、好ましくは７．５μｍ以上とし、より好ましくは８．４μｍ以上とすることにより、紡糸性の低下を防ぎ、安定して品質の良い不織布層を形成することができる。一方、平均単繊維径を１１．９μｍ以下とし、好ましくは１１．２μｍ以下とし、より好ましくは１０．６μｍ以下とすることにより、均一性や緻密性を向上させることができる。フィルターとして使用する際にはスパンボンド不織布層で精度よく粗濾過を行うことができるため、フィルターライフの長い積層不織布とすることができる。また、従来の不織布フィルターと比較して粒径の細かいダストまで粗濾過することができるため、メルトブロー不織布層の含有比率を低くした場合においても高い捕集効率とすることができ、濾過装置運転時のフィルター圧損を低減することができる。

なお、本発明においては、前記のスパンボンド不織布層を構成する繊維の平均単繊維直径（μｍ）は、以下の手順によって算出される値を採用するものとする。
（１）熱可塑性樹脂（Ａ）を溶融紡糸し、エジェクターで牽引・延伸した後、ネット上に不織繊維ウェブを捕集する。
（２）不織繊維ウェブから小片サンプル（１００×１００ｍｍ）を１０枚採取する。
（３）マイクロスコープで５００～１０００倍の表面写真を撮影し、各サンプルから１０本ずつ、計１００本のポリオレフィン繊維の幅を測定する。
（４）測定した１００本の値の平均値から平均単繊維直径（μｍ）を算出する。

一方、本発明に係るメルトブロー不織布層を構成する繊維は、その平均単繊維径が０．１～６μｍであることが好ましく、０．４～４μｍであることがより好ましく、０．８～３μｍであることがさらに好ましい。このようにすることにより、メルトブロー不織布層を緻密化し、機械捕集性能を向上させることができ、水分を多量に含むダストを濾過したり、液体中で使用したりする場合にも、微細なダストまで優れた捕集効率で除去することができる。

なお、本発明においては、メルトブロー不織布層を構成する繊維の平均単繊維直径（μｍ）は、以下の手順によって算出される値を採用するものとする。
（１）熱可塑性樹脂（Ｂ）を溶融紡糸し、熱風で細化した後、ネット上に不織繊維ウェブを捕集する。
（２）不織繊維ウェブから小片サンプル（１００×１００ｍｍ）を１０枚採取する。
（３）マイクロスコープで５００～２０００倍の表面写真を撮影し、各サンプルから１０本ずつ、計１００本の繊維の幅を測定する。
（４）測定した１００本の値の平均値から平均単繊維直径（μｍ）を算出する。

また、本発明では、上記の熱可塑性樹脂を組み合わせた複合型繊維としても用いることができる。複合型繊維の複合形態としては、例えば、同心芯鞘型、偏心芯鞘型および海島型などの複合形態を挙げることができる。中でも、紡糸性に優れ、鞘成分に低融点成分を配することにより熱接着により繊維同士を均一に接着させることができることから、同心芯鞘型の複合形態とすることが好ましい態様である。

［積層不織布］
本発明の積層不織布は、スパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層とを積層させてなることが重要である。このように構成することにより、フィルターとして要求されるレベルの捕集性能と耐久性を両立することができる。

本発明の積層不織布は、少なくとも片面のＫＥＳ法による表面粗さＳＭＤが１．０～３．０μｍであることが好ましい。ＫＥＳ法による表面粗さＳＭＤを好ましくは１．０μｍ以上とし、より好ましくは１．３μｍ以上とし、さらに好ましくは１．６μｍ以上とすることにより、繊維が過度に緻密化してフィルターとして使用した際に目詰まりしやすくなることを防ぐことができる。

一方、ＫＥＳ法による表面粗さＳＭＤを好ましくは３．０μｍ以下とし、より好ましくは２．９μｍ以下とし、さらに好ましくは２．８μｍ以下とすることにより、不織布表面を適度な滑らかさとし、フィルターとして使用する際には堆積した微細な塵埃の払い落とし性や洗浄性を向上させることができる。またスパンボンド不織布層で精度よく粗濾過を行うことができ、フィルターライフの長い積層不織布とすることができる。

ＫＥＳ法による表面粗さＳＭＤは、平均単繊維径や積層不織布のＭＦＲなどを適切に調整することにより制御することができる。

なお、本発明においてＫＥＳ法による表面粗さＳＭＤは、以下のように測定される値を採用するものとする。
（１）積層不織布から幅２００ｍｍ×２００ｍｍの試験片を３枚採取する。
（２）試験片を試料台にセットする。
（３）１０ｇｆの荷重をかけた表面粗さ測定用接触子（素材：φ０．５ｍｍピアノ線、接触長さ：５ｍｍ）で試験片の表面を走査して、表面の凹凸形状の平均偏差を測定する。
（４）上記の測定を、すべての試験片の縦方向（不織布の長手方向）と横方向（不織布の幅方向）で行い、これらの計６点の平均偏差を平均して小数点以下第二位を四捨五入し、表面粗さＳＭＤ（μｍ）とする。

本発明の積層不織布の少なくとも片面のＫＥＳ法による摩擦係数ＭＩＵは、０．１～０．５であることが好ましい。摩擦係数ＭＩＵを好ましくは０．５以下とし、より好ましくは０．４５以下とし、さらに好ましくは０．４以下とすることにより、不織布表面の滑り性を向上させ、フィルターとして使用する際には堆積した微細な塵埃の払い落とし性や洗浄性を向上させることができる。

一方、摩擦係数ＭＩＵを好ましくは０．１以上とし、より好ましくは０．１５以上とし、さらに好ましくは０．２以上とすることにより、滑剤を過度に添加して紡糸性が悪化したり、糸条をネットに捕集する際に糸条が滑り地合が悪化したりすることを防ぐことができる。ＫＥＳ法による摩擦係数ＭＩＵは、平均単繊維径や積層不織布のＭＦＲなどを適切に調整したり、熱可塑性樹脂に滑剤を添加したりすることにより制御することができる。

なお、本発明においてＫＥＳ法による摩擦係数ＭＩＵは、以下のように測定される値を採用するものとする。
（１）積層不織布から幅２００ｍｍ×２００ｍｍの試験片を３枚採取する。
（２）試験片を試料台にセットする。
（３）５０ｇｆの荷重をかけた接触摩擦子（素材：φ０．５ｍｍピアノ線（２０本並列）、接触面積：１ｃｍ^２）で試験片の表面を走査して、摩擦係数を測定する。
（４）上記の測定を、すべての試験片の縦方向（不織布の長手方向）と横方向（不織布の幅方向）で行い、これらの計６点の平均偏差を平均して小数点以下第四位を四捨五入し、摩擦係数ＭＩＵとする。

本発明の積層不織布のＭＦＲは、８０～８５０ｇ／１０分であることが好ましい。ＭＦＲを好ましくは８０～８５０ｇ／１０分とし、より好ましくは１２０～６００ｇ／１０分とし、さらに好ましくは１５５～４００ｇ／１０分とすることにより、スパンボンド不織布層を紡糸する際の繊維の細化挙動が安定し、生産性を高くするために速い紡糸速度で延伸したとしても、安定した紡糸が可能となる。またスパンボンド繊維の細化挙動を安定させることにより糸揺れを抑制し、シート状に捕集する際のムラが発生しにくくなる。さらに、前記のスパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層のＭＦＲの比（ＭＦＲ_Ｂ／ＭＦＲ_Ａ）が小さくなり、スパンボンド不織布層にメルトブロー不織布層を積層する際に接着が進みやすく、剥離強力等の物性向上効果が得られる。

本発明の積層不織布のＭＦＲは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８ （Ａ法）によって測定される値を採用する。なお、この規格によれば、例えば、ポリプロピレンは荷重：２．１６ｋｇ、温度：２３０℃にて、ポリエチレンは荷重：２．１６ｋｇ、温度：１９０℃にて測定することが規定されている。またスパンボンド不織布層を構成する熱可塑性樹脂とメルトブロー不織布層を構成する熱可塑性樹脂が異なるなど、複数種類の樹脂が使用されている場合は、それぞれの熱可塑性樹脂の測定温度のなかで最も高い温度で測定される。

本発明の積層不織布の通気量と目付の積は１００～１５００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）であることが重要である。通気量と目付の積を１００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）以上とし、好ましくは２００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）以上とし、より好ましくは３００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）以上とすることにより、フィルターとして使用する際には濾過装置運転時の圧損を低減するとともに、不織布内部に適度な空隙を付与し、フィルターライフを向上させることができる。

一方、通気量と目付の積を１５００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）以下とし、好ましくは１４００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）以下とし、より好ましくは１３００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）以下とすることにより、フィルターとして使用する際に不織布内部までダストが進入して目詰まりが発生し、洗浄性が損なわれることを防ぐことができる。通気量と目付の積は、スパンボンド不織布層を構成する繊維の平均繊維径、メルトブロー不織布層を構成する繊維の平均繊維径や積層不織布における質量比率、メルトブロー不織布層を構成する繊維同士の融着度合い、積層不織布の熱圧着条件（圧着率、温度および線圧）などにより調整することができる。

なお、本発明において、通気量と目付の積は、ＪＩＳ Ｌ１９１３（２０１０年）の「６．８．１ フラジール形法」に準じ、以下の手順によって測定される値を採用するものとする。
（１）積層不織布から幅１５０ｍｍ×１５０ｍｍの試験片を３枚採取する。
（２）気圧計の圧力１２５Ｐａで、各試験片を通過する通気量（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））を測定する。
（３）上記３点の平均値について、小数点以下第二位を四捨五入して算出する。
（４）算出した通気量（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））に、目付（ｇ／ｍ^２）を乗じる。

本発明の積層不織布は、メルトブロー不織布層の含有量が積層不織布質量に対し、１質量％以上３０質量％以下であることが好ましい態様である。メルトブロー不織布層の含有量を好ましくは１質量％以上とし、より好ましくは３質量％以上、さらに好ましく５質量％以上とすることにより、機械捕集性能を向上させることができ、水分を多量に含むダストを濾過したり、液体中で使用したりする場合にも、微細なダストまで優れた捕集効率で除去することができる。また、メルトブロー不織布層の含有量を好ましくは３０質量％以下とし、より好ましくは２０質量％以下とし、さらに好ましくは１５質量％以下とすることにより、濾過装置運転時のフィルター圧損が増加することを防ぐことができる。

また、積層不織布におけるスパンボンド不織布層の含有量を、好ましくは７０質量％より多く９９質量％未満とすることにより、フィルターとしての粗濾過層を多く設け、目詰まりしやすくなることを防ぐことができる。

なお、本発明において、メルトブロー不織布層の含有比率は、以下の手順によって測定される値を採用するものとする。なお、非圧着部の採取では圧着部のみを打ち抜いて除去しても良い。
（１）積層不織布から幅１００ｍｍ×１００ｍｍの試験片を３枚採取する。
（２）積層不織布の非圧着部のみを採取する。
（３）採取した試験片および、試験片から採取したメルトブロー不織布層の質量をそれぞれ測定する。
（４）積層不織布におけるメルトブロー不織布層の含有比率を算出する。

本発明の積層不織布は、単位目付あたりの縦方向の引張強度が１．８（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以上であることが好ましい。単位目付あたりの縦方向の引張強度を１．８（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以上、好ましくは１．９Ｎ／５ｃｍ／（ｇ／ｍ^２）以上、さらに好ましくは２．０（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以上とすることにより、耐久性に優れたフィルターとすることができる。単位目付あたりの縦方向の引張強度は、スパンボンド不織布層を構成する繊維の紡糸速度や平均繊維径、積層不織布における質量比率、積層不織布の熱圧着条件（圧着率、温度および線圧）などにより調整することができる。

なお、本発明において単位目付あたりの縦方向の引張強度は、ＪＩＳ Ｌ１９１３（２０１０年）の６．３．１に準じ、以下のように測定される値を採用するものとする。
（１）積層不織布から幅５ｃｍ×３０ｃｍの試験片を３枚採取する。
（２）試験片をつかみ間隔２０ｃｍで引張試験機にセットする。
（３）引張速度１０ｃｍ／分で引張試験を行い、サンプルが破断したときの強度を引張強度（Ｎ／５ｃｍ）とし、３点の平均値を算出する。
（４）算出した引張強度（Ｎ／５ｃｍ）を目付（ｇ／ｍ^２）で除し、小数点以下第二位を四捨五入する。

本発明 積層不織布は、単位目付あたりの５％伸長時応力（以下、目付あたりの５％モジュラスと記載することがある。）が０．１２～０．６６（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）であることが好ましく、より好ましくは０．２６～０．６０（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）であり、さらに好ましくは０．４０～０．５４（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）である。このようにすることにより、実用に供しうる強度を保持し、かつ紡糸性が良好で生産性に優れた積層不織布とすることができる。

なお、本発明において、積層不織布の単位目付あたりの５％伸長時応力は、ＪＩＳ Ｌ１９１３（２０１０年）の「６．３ 引張強さ及び伸び率（ＩＳＯ法）」に準じ、以下の手順によって測定される値を採用するものとする。
（１）５ｃｍ×３０ｃｍの試験片を、不織布の縦方向（不織布の長手方向）と横方向（不織布の幅方向）それぞれについて幅１ｍ当たり３枚採取する。
（２）試験片をつかみ間隔２０ｃｍで引張試験機にセットする。
（３）引張速度１０ｃｍ／分で引張試験を実施し、５％伸長時の応力（５％モジュラス）を測定する。
（４）各試験片で測定した縦方向と横方向の５％モジュラスの平均値を求め、次の式に基づいて単位目付あたりの５％モジュラスを算出し、小数点以下第三位を四捨五入する。
・単位目付あたりの５％モジュラス（（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２））＝［５％モジュラスの平均値（Ｎ／５ｃｍ）］／目付（ｇ／ｍ^２）。

本発明の積層不織布は、単位目付あたりの縦方向の剛軟度が０．０４～０．２０ｍＮ／（ｇ／ｍ^２）であることが好ましい。目付あたりの剛軟度を好ましくは０．０４ｍＮ／（ｇ／ｍ^２）以上とすることでプリーツ性を確保し、また使用中にプリーツ山潰れや変形が発生することを防ぐことができる。一方、単位目付あたりの縦方向の剛軟度を好ましくは０．２０ｍＮ／（ｇ／ｍ^２）以下とすることで、成形性が悪化することを防ぐことができる。

なお、本発明において単位目付あたりの縦方向の剛軟度は、ＪＩＳ Ｌ１９１３（２０１０年度版）の「６．７．４ ガーレ法」に準じて測定される値を採用するものとする。

本発明の積層不織布の目付は、１０～１５０ｇ／ｍ^２であることが好ましい。目付を好ましくは１０ｇ／ｍ^２以上とし、より好ましくは３０ｇ／ｍ^２以上とし、さらに好ましくは５０ｇ／ｍ^２以上とすることにより、実用に供し得る機械的強度や剛性の積層不織布を得ることができる。

一方、目付を好ましくは１５０ｇ／ｍ^２以下、より好ましくは１２０ｇ／ｍ^２以下、さらに好ましくは１００ｇ／ｍ^２以下とすることにより、濾過装置運転時のフィルター圧損を低減し、成形性に優れる積層不織とすることができる。

なお、本発明において、積層不織布の目付は、ＪＩＳ Ｌ１９１３（２０１０年）の「６．２ 単位面積当たりの質量」に準じ、以下の手順によって測定される値を採用するものとする。
（１）積層不織布から２０ｃｍ×２５ｃｍの試験片を３枚採取する。
（２）標準状態におけるそれぞれの質量（ｇ）を量る。
（３）その平均値を１ｍ^２当たりの質量（ｇ／ｍ^２）で表する。

本発明の積層不織布の厚みは、０．０５～１．０ｍｍであることが好ましい。厚みを好ましくは０．０５～１．０ｍｍ、より好ましくは０．１～０．７ｍｍ、さらに好ましくは０．２～０．５ｍｍとすることにより、フィルター材としての使用に適した剛性を備え、成形性に優れた積層不織布とすることができる。

なお、本発明において、積層不織布の厚さ（ｍｍ）は、ＪＩＳ Ｌ１９０６（２０００年）の５．１に準じ、以下の手順によって測定される値を採用するものとする。
（１）直径１０ｍｍの加圧子を使用し、荷重１０ｋＰａで不織布の幅方向等間隔に１ｍあたり１０点の厚さを０．０１ｍｍ単位で測定する。
（２）上記１０点の平均値の小数点以下第三位を四捨五入する。

本発明の積層不織布の見掛密度は、０．０５～０．４ｇ／ｃｍ^３であることが好ましい。見掛密度を好ましくは０．４ｇ／ｃｍ^３以下とし、より好ましくは０．３５ｇ／ｃｍ^３以下とし、さらに好ましくは０．３ｇ／ｃｍ^３以下とすることにより、繊維が密にパッキングして目詰まりしやすくなることを防ぐことができる。

一方、見掛密度を好ましくは０．０５ｇ／ｃｍ^３以上とし、より好ましくは０．１０ｇ／ｃｍ^３以上とし、さらに好ましくは０．１５ｇ／ｃｍ^３以上とすることにより、毛羽立ちや層間剥離の発生を抑え、実用に耐え得る強力や剛性を備えた積層不織布とすることができる。

なお、本発明において、見掛密度（ｇ／ｃｍ^３）は、上記の四捨五入前の目付と厚みから、次の式に基づいて算出し、小数点以下第三位を四捨五入したものとする。
・見掛密度（ｇ／ｃｍ^３）＝[目付（ｇ／ｍ^２）]／[厚さ（ｍｍ）]×１０^－３。

本発明の積層不織布は、大気塵中の粒径０．３～０．５μｍの単位目付あたりの機械捕集効率が０．３％／（ｇ／ｍ^２）以上であることが好ましい。大気塵中の粒径０．３～０．５μｍの単位目付あたりの機械捕集効率を好ましくは０．３％／（ｇ／ｍ^２）以上とし、より好ましくは０．４％／（ｇ／ｍ^２）以上とし、さらに好ましくは０．５％／（ｇ／ｍ^２）以上とすることにより、水分を多量に含むダストを濾過したり、液体中で使用したりする場合にも、高捕集フィルターとして好適に使用することができる。

本発明の積層不織布の大気塵中の粒径０．３～０．５μｍの単位目付あたりの機械捕集効率は、スパンボンド不織布層を構成する繊維の平均繊維径や不織布層表面繊維の分散性、メルトブロー不織布層を構成する繊維の平均繊維径や積層不織布における質量比率、メルトブロー不織布層を構成する繊維同士の融着度合い、積層不織布の見掛密度などにより制御することができる。

［積層不織布の製造方法］
次に、本発明の積層不織布を製造する方法の好ましい態様について、具体的に説明する。

本発明の積層不織布は、スパンボンド（Ｓ）法とメルトブロー（Ｍ）法により製造される不織布からなる積層不織布である。本発明の積層不織布の製造方法は、スパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層とを積層できる方法であれば、いずれの方法にしたがっても行うことができる。例えば、メルトブロー法によって形成される繊維を、スパンボンド法で得られる不織布層の上に直接堆積させてメルトブロー不織布層を形成した後、スパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層とを融着させる方法、スパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層とを重ね合わせ、加熱加圧により両不織布層を融着させる方法、スパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層とを、ホットメルト接着剤や溶剤系接着剤等の接着剤によって接着する方法等を採用することができる。生産性の観点からは、スパンボンド不織布層の上に、直接メルトブロー不織布層を形成する方法が好ましい態様である。

また、目的に応じて、スパンボンド不織布層（Ｓ）とメルトブロー不織布層（Ｍ）を、ＳＭ、ＳＭＳ、ＳＭＭＳ、ＳＳＭＭＳ、およびＳＭＳＭＳと積層した構造とすることができる。

スパンボンド不織布層は、まず、溶融した熱可塑性樹脂を紡糸口金から長繊維として紡出し、これをエジェクターにより圧縮エアで吸引延伸した後、移動するネット上に繊維を捕集して不織繊維ウェブ化する。

紡糸口金やエジェクターの形状としては、丸形や矩形等、種々の形状のものを採用することができる。なかでも、圧縮エアの使用量が比較的少なくエネルギーコストに優れること、糸条同士の融着や擦過が起こりにくく、糸条の開繊も容易であることから、矩形口金と矩形エジェクターの組み合わせが好ましく用いられる。

本発明では、熱可塑性樹脂を押出機において溶融し、計量して紡糸口金へと供給し、長繊維として紡出する。熱可塑性樹脂としてポリオレフィン系樹脂を用いる場合、ポリオレフィン系樹脂を溶融し紡糸する際の紡糸温度は、２００～２７０℃であることが好ましく、より好ましくは２１０～２６０℃であり、さらに好ましくは２２０～２５０℃である。紡糸温度を上記範囲内とすることにより、安定した溶融状態とし、優れた紡糸安定性を得ることができる。

紡出された長繊維の糸条は、次に冷却される。紡出された糸条を冷却する方法としては、例えば、冷風を強制的に糸条に吹き付ける方法、糸条周りの雰囲気温度で自然冷却する方法、および紡糸口金とエジェクター間の距離を調整する方法等が挙げられ、またはこれらの方法を組み合わせる方法を採用することができる。また、冷却条件は、紡糸口金の単孔あたりの吐出量、紡糸温度および雰囲気温度等を考慮して、適宜調整して採用することができる。

次に、冷却固化された糸条は、エジェクターから噴射される圧縮エアによって牽引され、延伸される。紡糸速度は、３，０００～６，５００ｍ／分であることが好ましく、より好ましくは３，５００～６，５００ｍ／分であり、さらに好ましくは４，０００～６，５００ｍ／分である。紡糸速度を３，０００～６，５００ｍ／分とすることにより、高い生産性を有することになり、また繊維の配向結晶化が進み、高強度の長繊維を得ることができる。通常では紡糸速度を上げていくと、紡糸性は悪化して糸状を安定して生産することができないが、前述したとおり特定の範囲のＭＦＲを有する熱可塑性系樹脂を用いることにより、意図する繊維を安定して紡糸することができる。

続いて、得られた長繊維を、移動するネット上に捕集して不織繊維ウェブ化する。本発明では、不織繊維ウェブに対して、ネット上でその片面から熱フラットロールを当接して仮接着させることも好ましい態様である。このようにすることにより、ネット上を搬送中に不織繊維ウェブの表層がめくれたり吹き流れたりして地合が悪化することを防ぎ、糸条を捕集してから熱圧着するまでの搬送性を改善することができる。

次に、メルトブロー不織布層は、従来公知の方法を採用することができる。まず、熱可塑性樹脂を押出機内で溶融して口金部に供給し、口金から押し出した糸条に熱風を吹きつけ、細化させた後、捕集ネット上に不織繊維ウェブを形成する。メルトブロー法では、複雑な工程を必要とせず、数μｍの細繊維を容易に得ることができ、高い捕集効率を達成しやすくすることができる。

続いて、得られたスパンボンド不織繊維ウェブとメルトブロー不織繊維ウェブを積層し、これらを熱接着することによって、意図する積層不織布を得ることができる。

不織繊維ウェブを熱接着する方法としては、上下一対のロール表面にそれぞれ彫刻（凹凸部）が施された熱エンボスロール、片方のロール表面がフラット（平滑）なロールと他方のロール表面に彫刻（凹凸部）が施されたロールとの組み合わせからなる熱エンボスロール、および上下一対のフラット（平滑）ロールの組み合わせからなる熱カレンダーロールなど、各種ロールにより熱接着する方法や、ホーンの超音波振動により熱溶着させる超音波接着などの方法が挙げられる。なかでも、生産性に優れ、部分的な熱接着部で強度を付与し、かつ非接着部で不織布ならではの風合いや肌触りを保持することができることから、上下一対のロール表面にそれぞれ彫刻（凹凸部）が施された熱エンボスロール、または片方のロール表面がフラット（平滑）なロールと他方のロール表面に彫刻（凹凸部）が施されたロールとの組み合わせからなる熱エンボスロールを用いることが好ましい態様である。

熱エンボスロールの表面材質としては、十分な熱圧着効果を得て、かつ片方のエンボスロールの彫刻（凹凸部）が他方のロール表面に転写することを防ぐため、金属製ロールと金属製ロールを対にすることが好ましい態様である。

このような熱エンボスロールによるエンボス接着面積率は、５～３０％であることが好ましい。接着面積を好ましくは５％以上とし、より好ましくは８％以上とし、さらに好ましくは１０％以上することにより、積層不織布として実用に供し得る強度を得ることができる。一方、接着面積を好ましくは３０％以下とし、より好ましくは２５％以下とし、さらに好ましくは２０％以下とすることにより、フィルターとしての濾過面積を確保することができる。超音波接着を用いる場合でも、接着面積率は同様の範囲であることが好ましい。

ここでいう接着面積とは、接着部が積層不織布全体に占める割合のことを言う。具体的には、一対の凹凸を有するロールにより熱接着する場合は、上側ロールの凸部と下側ロールの凸部とが重なって不織布層に当接する部分（接着部）の積層不織布全体に占める割合のことを言う。また、凹凸を有するロールとフラットロールにより熱接着する場合は、凹凸を有するロールの凸部が不織布層に当接する部分（接着部）の積層不織布全体に占める割合のことを言う。また、超音波接着する場合は、超音波加工により熱溶着させる部分（接着部）の積層不織布全体に占める割合のことを言う。

熱エンボスロールや超音波接着による接着部の形状としては、円形、楕円形、正方形、長方形、平行四辺形、ひし形、正六角形および正八角形などを用いることができる。また接着部は、積層不織布の長手方向（搬送方向）と幅方向に、それぞれ一定の間隔で均一に存在していることが好ましい。このようにすることにより、積層不織布の強度のばらつきを低減することができる。

熱接着時の熱エンボスロールの表面温度は、スパンボンド不織布層を構成する繊維の熱可塑性樹脂（Ａ）の融点に対し－５０～－１５℃とすることが好ましい態様である。熱ロールの表面温度を前記の熱可塑性樹脂（Ａ）の融点に対し好ましくは－５０℃以上とし、より好ましくは－４５℃以上とすることにより、適度に熱接着させ実用に供しうる強度の積層不織布を得ることができる。また、熱エンボスロールの表面温度を前記の熱可塑性樹脂（Ａ）の融点に対し好ましくは－１５℃以下とし、より好ましくは－２０℃以下とすることにより、過度な熱接着を抑制し、加工中や使用中に引裂による破壊が発生することを抑制するとともに、積層不織布が過度に緻密化して、フィルターとしての圧損が増加したり、目詰まりが発生したりしやすくなることを防ぐことができる。

熱接着時の熱エンボスロールの線圧は、５０～５００Ｎ／ｃｍであることが好ましい。ロールの線圧を好ましくは５０Ｎ／ｃｍ以上とし、より好ましくは１００Ｎ／ｃｍ以上とし、さらに好ましくは１５０Ｎ／ｃｍ以上とすることにより、適度に熱接着させ実用に供しうる強度の積層不織布を得ることができる。

一方、熱エンボスロールの線圧を好ましくは５００Ｎ／ｃｍ以下とし、より好ましくは４００Ｎ／ｃｍ以下とし、さらに好ましくは３００Ｎ／ｃｍ以下とすることにより、積層不織布が過度に緻密化して、フィルターとしての圧損が増加したり、目詰まりが発生しやすくなったりすることを防ぐことができる。

また、本発明では、積層不織布の厚みを調整することを目的に、上記の熱エンボスロールによる熱接着の前および／あるいは後に、上下一対のフラットロールからなる熱カレンダーロールにより熱圧着を施すことができる。上下一対のフラットロールとは、ロールの表面に凹凸のない金属製ロールや弾性ロールのことであり、金属製ロールと金属製ロールを対にしたり、金属製ロールと弾性ロールを対にしたりして用いることができる。

また、ここで弾性ロールとは、金属製ロールと比較して弾性を有する材質からなるロールのことである。弾性ロールとしては、ペーパー、コットンおよびアラミドペーパー等のいわゆるペーパーロールや、ウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、シリコン系樹脂、ポリエステル系樹脂および硬質ゴム、およびこれらの混合物からなる樹脂製のロールなどが挙げられる。

次に、実施例に基づき、本発明の積層不織布について具体的に説明する。各物性の測定において、特段の記載がないものは、前記の方法に基づいて測定を行ったものである。また各評価に用いる試験片の採取はシートの幅方向等間隔に実施した。

（１）熱可塑性樹脂のＭＦＲ：
熱可塑性樹脂（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｂ）のＭＦＲは、荷重が２．１６ｋｇ、温度が２３０℃の条件で測定した。

（２）積層繊維のＭＦＲ（ｇ／１０分）：
積層不織布のＭＦＲは、荷重が２．１６ｋｇで、温度が２３０℃の条件で測定した。

（３）紡糸速度（ｍ／分）：
前記の平均単繊維直径と、使用する熱可塑性樹脂（Ａ）の固体密度から、長さ１０，０００ｍ当たりの質量を平均単繊維繊度（ｄｔｅｘ）として、小数点以下第二位を四捨五入して算出した。このときホモポリマーからなるポリプロピレン樹脂の固体密度はすべて０．９１ｇ／ｃｍ^３を採用した。続いて、平均単繊維繊度と、各条件で設定した紡糸口金単孔から吐出される樹脂の吐出量（以下、単孔吐出量と略記する。）（ｇ／分）から、次の式に基づいて紡糸速度を算出し、十の位を四捨五入して求めた。
・紡糸速度（ｍ／分）＝（１００００×[単孔吐出量（ｇ／分）]）／[平均単繊維繊度（ｄｔｅｘ）]。

（４）積層不織布の通気量と目付の積：
前記の方法に基づいて、通気量の測定を行った。なお、算出した通気量（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））を、上記の方法に基づいて求めた目付（ｇ／ｍ^２）から、次の式より小数点以下第二位を四捨五入して通気量と目付の積を算出した。
・通気量と目付の積＝通気量（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））×目付（ｇ／ｍ^２）。

（５）積層不織布のＫＥＳ法による表面粗さＳＭＤ：
測定には、カトーテック社製自動化表面試験機「ＫＥＳ－ＦＢ４－ＡＵＴＯ－Ａ」を用いた。表面粗さＳＭＤは積層不織布の両面で測定し、表１にはこれらのうち小さい方の値を記載した。

（６）積層不織布のＫＥＳ法による摩擦係数ＭＩＵ：
測定には、カトーテック社製自動化表面試験機「ＫＥＳ－ＦＢ４－ＡＵＴＯ－Ａ」を用いた。摩擦係数ＭＩＵは積層不織布の両面で測定し、表１にはこれらのうち小さい方の値を記載した。

（７）積層不織布の単位目付あたりの機械捕集性能：
積層不織布から幅１５ｃｍ×１５ｃｍのサンプルを幅方向等間隔に３枚採取し、それぞれのサンプルについて、図１に示す捕集性能測定装置で捕集性能を測定した。捕集性能測定装置は試験サンプルＭをセットするサンプルホルダー１の上流側にダスト供給装置５が連結され、下流側に流量計２、流量調整バルブ３、ブロワ４、およびパルスジェット装置６を連結した構成となっている。サンプルホルダー１には圧力計７が接続されており、試験サンプルＭの圧力損失が測定できるようになっている。また、サンプルホルダー１にはパーティクルカウンター９を接続し、切替コック８を介して、試験サンプルＭの上流側のダスト個数と下流側のダスト個数をそれぞれ測定することができる。試験サンプルの評価面積は、０．０１ｍ^２とした。

機械捕集効率の測定にあたっては、各サンプルをイソプロピルアルコールに２分間浸漬したのち、２４時間大気中で自然乾燥させて除電処理を施した。続いて、サンプルＭをサンプルホルダー１にセットし、ダスト供給装置を開放して大気塵を供給し、風量をフィルター通過速度が３．０ｍ／分となるように流量調整バルブ３を調整した。この条件で、サンプルＭの上流側の粒径０．３～０．５μｍのダスト個数Ｄ２（３回の合計）および下流側の粒径０．３～０．５μｍのダスト個数Ｄ１（３回の合計）をパーティクルカウンター６（リオン社製、ＫＣ－０１Ｄ）でそれぞれ測定し、下記計算式にて求めた数値の小数点以下第二位を四捨五入して機械捕集効率（％）を求めた。
・捕集効率（％）＝〔１－（Ｄ１／Ｄ２）〕×１００
続いて、得られた機械捕集効率を下記計算式のとおり目付で除し、小数点以下第三位を四捨五入して単位目付あたりの機械捕集効率（％／（ｇ／ｍ^２））を求めた。
・単位目付あたりの機械捕集効率（％／（ｇ／ｍ^２））＝捕集効率（％）／目付（ｇ／ｍ^２）
（８）積層不織布のダスト払い落とし試験：
試験片は積層不織布から幅４０ｃｍ×４０ｃｍのサンプルを幅方向等間隔に３枚採取し、図１に示す捕集性能測定装置で積層不織布のダスト払い落とし試験を実施した。試験サンプルの評価面積は、０．０９ｍ^２とした。払い落とし性の試験にあたっては、まずサンプルＭをサンプルホルダー１にセットし、風量をフィルター通過速度が２．０ｍ／分となるように流量調整バルブ３を調整して、初期圧損を測定した。続いて、ダスト供給装置５からＪＩＳ１０種フライアッシュダストを５ｇ／ｍ^３の一定濃度になるように連続供給し、圧損が１０００Ｐａに到達したらパルスジェット装置６から、０．５ＭＰａの圧縮空気を０．０５ｓｅｃ噴射し、払い落とし試験を行った。この払い落としを３０回繰り返し、３０回目の払い落とし直後の残留圧損を測定した。測定した残留圧損を初期圧損で除し、圧損上昇比を求めた。この測定を各サンプルで行い、それぞれの圧損上昇比を平均し、小数点以下第二位を四捨五入した。ダストの払い落とし性が悪いほど、圧縮空気によるダスト洗浄性（除去性）が低下し、圧損上昇比は大きくなる。

［実施例１］
（スパンボンド不織布層（下層））
ＭＦＲが２００ｇ／１０分、融点が１６３℃のホモポリマーからなるポリプロピレン樹脂を押出機で溶融し、孔径φが０．３０ｍｍ、孔深度が２ｍｍの矩形口金から、紡糸温度が２３５℃、単孔吐出量が０．３２ｇ／分の条件で紡出した。紡出した糸条を冷却固化した後、これを矩形エジェクターにおいて、エジェクター圧力を０．３５ＭＰａとした圧縮エアによって牽引、延伸し、移動するネット上に捕集した。これによって、ポリプロピレン長繊維からなる、目付が４５ｇ／ｍ^２のスパンボンド不織繊維ウェブを形成した。形成したスパンボンド不織繊維ウェブを構成する繊維の特性は、平均単繊維径は１０．１μｍであり、これから換算した紡糸速度は４，４００ｍ／分であった。紡糸性については、１時間の紡糸において糸切れは見られず良好であった。

（メルトブロー不織布層）
次に、ＭＦＲが１１００ｇ／分のホモポリマーからなるポリプロピレン樹脂を押出機で溶融し、孔径φが０．２５ｍｍの口金から、紡糸温度が２６０℃、単孔吐出量が０．１０ｇ／分で紡出した。その後、エア温度が２９０℃、エア圧力が０．１０ＭＰａの条件でエアを糸条に噴射し、前記のスパンボンド不織布層上に捕集し、メルトブロー不織布層を形成した。この時、同条件で捕集ネット上に別途採取したメルトブロー不織繊維ウェブの目付は１０ｇ／ｍ^２であり、平均繊維径は１．５μｍであった。

（スパンボンド不織布層（上層））
さらに、このメルトブロー不織繊維ウェブの上に、下層のスパンボンド不織繊維ウェブを形成した条件と同じ条件で、ポリプロピレン長繊維を捕集させ、スパンボンド不織繊維ウェブを形成した。これによって、総目付１００ｇ／ｍ^２の、スパンボンド－メルトブロー－スパンボンド積層繊維ウェブを得た。

（積層不織布）
引き続き、得られた積層繊維ウェブを、上ロールに金属製で水玉柄の彫刻がなされた接着面積率１６％のエンボスロールを、下ロールに金属製フラットロールで構成される上下一対の熱エンボスロールを用いて、線圧を３００Ｎ／ｃｍ、熱接着温度を１４０℃の条件で熱接着し、目付が１００ｇ／ｍ^２の積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［実施例２］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
各層の目付を４７．５ｇ／ｍ^２としたこと以外は実施例１と同じ方法で、スパンボンド不織繊維ウェブを得た。

（メルトブロー不織布層）
目付を５ｇ／ｍ^２としたこと以外は実施例１と同じ方法で、メルトブロー不織繊維ウェブを得た。

（積層不織布）
実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［実施例３］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
実施例１と同じ方法で、スパンボンド不織繊維ウェブを得た。

（メルトブロー不織布層）
エア圧力を０．０５ＭＰａとしたこと以外は、実施例１と同様にしてメルトブロー不織繊維ウェブを形成した。形成したメルトブロー不織繊維ウェブを構成する繊維の特性は、平均繊維径が３．５μｍであった。

（積層不織布）
実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［実施例４］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
各層の目付を３５ｇ／ｍ^２としたこと以外は実施例１と同じ方法で、スパンボンド不織繊維ウェブを得た。

（メルトブロー不織布層）
エア圧力を０．０５ＭＰａとし、目付を３０ｇ／ｍ^２としたこと以外は、実施例１と同様にしてメルトブロー不織繊維ウェブを形成した。形成したメルトブロー不織繊維ウェブを構成する繊維の特性は、平均繊維径が３．５μｍであった。

（積層不織布）
実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［実施例５］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
ホモポリマーからなるポリプロピレン樹脂のＭＦＲを８００ｇ／１０分、融点を１６３℃とし、単孔吐出量を０．２１ｇ／分としたこと以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織繊維ウェブを形成した。形成したスパンボンド不織繊維ウェブを構成する繊維の特性は、平均単繊維径は７．２μｍであり、これから換算した紡糸速度は５，７００ｍ／分であった。紡糸性については、１時間の紡糸において糸切れは見られず良好であった。

（メルトブロー不織布層）
実施例１と同様にしてメルトブロー不織繊維ウェブを形成した。

（積層不織布）
実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［実施例６］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
ホモポリマーからなるポリプロピレン樹脂のＭＦＲを３００ｇ／１０分、融点を１６３℃とし、単孔吐出量を０．２８ｇ／分としたこと以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織繊維ウェブを形成した。形成したスパンボンド不織繊維ウェブを構成する繊維の特性は、平均単繊維径は８．９μｍであり、これから換算した紡糸速度は５，０００ｍ／分であった。紡糸性については、１時間の紡糸において糸切れは見られず良好であった。

（メルトブロー不織布層）
実施例１と同様にしてメルトブロー不織繊維ウェブを形成した。
（積層不織布）
実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［実施例７］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
ホモポリマーからなるポリプロピレン樹脂のＭＦＲを１００ｇ／１０分、融点を１６３℃としたこと以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織繊維ウェブを形成した。形成したスパンボンド不織繊維ウェブを構成する繊維の特性は、平均単繊維径は１０．２μｍであり、これから換算した紡糸速度は４，３００ｍ／分であった。紡糸性については、１時間の紡糸において糸切れは見られず良好であった。

（メルトブロー不織布層）
実施例１と同様にしてメルトブロー不織繊維ウェブを形成した。

（積層不織布）
実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［実施例８］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
各層の目付を１５．０ｇ／ｍ^２としたこと以外は実施例１と同じ方法で、スパンボンド不織繊維ウェブを得た。

（メルトブロー不織布層）
目付を２ｇ／ｍ^２としたこと以外は実施例１と同じ方法で、メルトブロー不織繊維ウェブを得た。

（積層不織布）
熱接着温度を１３５℃としたこと以外は実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［実施例９］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
ホモポリマーからなるポリプロピレン樹脂に、脂肪酸アミド化合物として、エチレンビスステアリン酸アミドを１．０質量％添加したこと以外は、実施例１と同じ方法でスパンボンド不織繊維ウェブを得た。形成したスパンボンド不織繊維ウェブを構成する繊維の特性は、平均単繊維径は１０．１μｍであり、これから換算した紡糸速度は４，４００ｍ／分であった。紡糸性については、１時間の紡糸において糸切れは見られず良好であった。

（メルトブロー不織布層）
実施例１と同様にしてメルトブロー不織繊維ウェブを形成した。

（積層不織布）
実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［比較例１］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
ＭＦＲが６０ｇ／１０分、融点が１６３℃のホモポリマーからなるポリプロピレン樹脂を用い、エジェクター圧力を０．２０ＭＰａとしたこと以外は、実施例１と同じ方法でスパンボンド不織ウェブを形成した。形成したスパンボンド不織繊維ウェブを構成する繊維の特性は、平均単繊維径は１１．８μｍであり、これから換算した紡糸速度は３，２００ｍ／分であった。紡糸性については、１時間の紡糸において糸切れは見られず良好であった。なお、同じ条件でエジェクター圧力を０．３５ＭＰａとした場合、糸切れが多発し、紡糸不可であった。

（メルトブロー不織布層）
実施例１と同じ方法でメルトブロー不織繊維ウェブを得た。

（積層不織布）
実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

［比較例２］
（スパンボンド不織布層（下層）・（上層））
ＭＦＲが３５ｇ／１０分、融点が１６３℃のホモポリマーからなるポリプロピレン樹脂を用い、単孔吐出量を０．５０g／分とし、エジェクター圧力を０．２０ＭＰａとしたこと以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織繊維ウェブを形成した。形成したスパンボンド不織繊維ウェブを構成する繊維の特性は、平均単繊維径は１４．５μｍであり、これから換算した紡糸速度は３，３００ｍ／分であった。

（メルトブロー不織布層）
実施例２と同じ方法で、メルトブロー不織布層を得た。

（積層不織布）
実施例１と同様にして、積層不織布を得た。得られた積層不織布について評価した結果を表１に示す。

スパンボンド不織布層の平均単繊維径が６．５～１１．９μｍであり、メルトブロー不織布層の平均単繊維径が０．１～６μｍであり、通気量と目付の積が１００～１５００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）である実施例１～９の積層不織布は、単位目付あたりの引張強度が高く、捕集効率やダスト払い落し性にも優れており、フィルターライフに優れるものであった。さらに、スパンボンド不織布層を構成する繊維に、エチレンビスステアリン酸アミドを添加した実施例９の積層不織布は、摩擦係数が低減され、ダスト払い落し性に優れており、フィルター材として特に好適なものであった。

一方、通気量と目付の積が１５００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）よりも大きい比較例１の積層不織布や、スパンボンド不織布層の平均単繊維径が１１．９μｍよりも大きく、かつ通気量と目付の積が１５００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）よりも大きい比較例２の積層不織布は、単位目付あたりの引張強度が低く、ダスト払い落とし性にも劣るものであった。

本発明の積層不織布は、実用に耐えうる耐久性や剛性を備え、捕集性能および濾過寿命に優れ、さらには成形性にも優れることから、フィルター材としてとして好適に利用することができる。

本発明の積層不織布、あるいは、フィルター材は、エアフィルター、バグフィルター、液体フィルター等の各種フィルター用途をはじめ、家庭・医療・産業用途向け各種マスク等、幅広い分野に活用することができる。

１：サンプルホルダー
２：流量計
３：流量調節バルブ
４：ブロワ
５：ダスト供給装置
６：パルスジェット装置
７：圧力計
８：切替コック
９：パーティクルカウンター
Ｍ：測定サンプル

Claims (8)

1. スパンボンド不織布層とメルトブロー不織布層とが積層されてなる積層不織布であって、少なくとも片面のスパンボンド不織布層の平均単繊維径が６．５～１１．９μｍであり、前記メルトブロー不織布層がポリオレフィン系樹脂（Ｂ）からなる繊維で構成され、該ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がプロピレンの単独重合体であり、メルトブロー不織布層の平均単繊維径が０．１～６μｍであり、通気量と目付の積が１００～１５００（ｃｃ／（ｃｍ^２・秒））・（ｇ／ｍ^２）である、積層不織布。
2. 少なくとも片面のＫＥＳ法による表面粗さＳＭＤが１．０～３．０μｍである、請求項１記載の積層不織布。
3. 単位目付あたりの縦方向の引張強度が１．８（Ｎ／５ｃｍ）／（ｇ／ｍ^２）以上である、請求項１または２記載の積層不織布。
4. メルトブロー不織布層の含有量が、積層不織布質量に対し１質量％以上３０質量％以下である、請求項１から３のいずれかに記載の積層不織布。
5. スパンボンド不織布層がポリオレフィン系樹脂（Ａ）からなる繊維で構成される、請求項１から４のいずれかに記載の積層不織布。
6. 積層不織布のメルトフローレートが８０～８５０ｇ／１０分である、請求項１から５のいずれかに記載の積層不織布。
7. 大気塵中の粒径０．３～０．５μｍの単位目付あたりの機械捕集効率が０．３％／（ｇ／ｍ^２）以上である、請求項１から６のいずれかに記載の積層不織布。
8. 請求項１から７のいずれかに記載の積層不織布からなるフィルター材。

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