JP7135697B2 - 分析装置、分析システムおよび分析方法 - Google Patents

分析装置、分析システムおよび分析方法 Download PDF

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Description

本発明は、分析装置、分析システムおよび分析方法に関する。
分析装置は、内部に検出器のランプおよびカラム等の消耗品を含む。消耗品の使用回数により同一の試料と分析条件に対する分析でも、ピーク形状の変形、または保持時間の移動などによって、分析結果が変化する。分析結果の変化を補正するために、事前に標準的な試料を分析して過去の分析結果として記憶する。新たな分析結果を過去の分析結果と比較することによって分析結果の変化を検知することができる。また、過去の複数の分析結果から、分析結果の変化を推定して補正することができる。
たとえば、特許文献１には、消耗品の使用回数およびロット番号から計測結果を補正する手段が記載されている。
国際公開第２００１／０９３１４２号
しかしながら、事前に標準的な試料を分析する場合、標準的な試料の分析が追加で必要となるため、コストが増加する。
また、過去の分析結果を用いて補正する場合、分析装置の使用者が過去の分析結果を充分に保有している必要がある。これまで分析を行っていない新しい試料または分析条件には、過去の分析結果を用いることができない。また、測定に用いた試料、測定条件、および生の測定データには、ノウハウおよび製品情報などの保護すべき情報が含まれているため、他の使用者との共有が困難である。
また、消耗品の使用回数による分析結果への影響は、分析条件により大きく変化するため、単純に同じ消耗品およびロット番号での過去の分析結果を用いても、新たな分析結果の変化を推定することが困難である。
それゆえに、本発明の目的は、測定に用いた試料、測定条件、および生の測定データの情報を用いることなく、測定装置の経年劣化に伴う測定データの変化を補正することができる分析装置、分析システムおよび分析方法を提供することである。
本発明の分析装置は、複数の事例データセットを記憶する事例データセット記憶部と、測定装置で測定された初期状態および複数の時点の測定データを取得する測定データ取得部と、初期状態の測定データに対する第１の経過時間よりも前の複数の時点の測定データの変化量を表わす差分データを生成する差分データ生成部と、複数の事例データセットを用いて、差分データ生成部によって生成された第１の経過時間よりも前の複数の時点の差分データに基づいて、第１の経過時間以降の測定データの初期状態の測定データからの変化量の推定値を表わす差分データを出力する経年劣化推定部と、経年劣化推定部から出力される差分データによって、第１の経過時間以降の測定データを補正する経年劣化補正部とを備える。複数の事例データセットの各々は、同一の試料および同一の測定条件において複数の時点で測定された測定データについての初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを含む。
これによって、測定に用いた試料、測定条件、および生の測定データの情報を用いることなく、測定装置の経年劣化に伴う測定データの変化を補正することができる。
好ましくは、経年劣化推定部は、複数の事例データセットを用いて、初期状態から第１の経過時間より前の複数の時点の測定データの初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを入力とし、第１の経過時間以降の測定データの初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを出力するように学習された経年劣化モデルに、差分データ生成部によって生成された第１の経過時間よりも前の複数の時点の差分データを入力することによって、第１の経過時間以降の測定データの初期状態の測定データからの変化量の推定値を表わす差分データを出力する。
これによって、事例データセットを用いて経年劣化モデルを学習し、学習した経年劣化モデルを用いて、第１の経過時間以降の測定データの初期状態の測定データからの変化量の推定値を得ることができる。
好ましくは、経年劣化モデルは、ニューラルネットワークによって構成される。
これによって、学習能力の優れたニューラルネットワークを用いて、事例データセットを学習することができる。
好ましくは、経年劣化補正部は、第１の経過時間以降の測定データに、経年劣化推定部から出力される差分データを減算する。
好ましくは、測定データは、波形データである。
これによって、測定装置の経年劣化による周波数スペクトルなどの波形データの初期状態からの変化を補正することができる。
本発明の分析システムは、分析装置と、１以上のデータ管理装置とを備える。１以上のデータ管理装置は、試料名および測定条件の識別子と、初期状態および複数の時点で測定された測定データとを含むオリジナルデータセットを管理するオリジナルデータ記憶部と、オリジナルデータセットから、試料名および測定条件の識別子を消去し、複数の時点で測定された測定データから初期状態の測定データを減算することによって、事例データセットを生成する事例データセット生成部と、事例データセットを分析装置へ送信する送信部とを備える。分析装置は、事例データセットを受信する受信部を備える。
これによって、各データ管理装置は、オリジナルデータセットに含まれる測定に用いた試料、測定条件、および生の測定データという保護すべき情報が含まれず、初期状態からの変化量を表わす差分データからなる事例データセットを作成して、分析装置に提供することができる。
本発明の分析方法は、データ管理装置が、試料名および測定条件の識別子と、初期状態および複数の時点で測定された測定データとを含むオリジナルデータセットから、試料名および測定条件の識別子を消去し、複数の時点で測定された測定データから初期状態の測定データを減算することによって、事例データセットを生成するステップと、データ管理装置が、事例データセットを分析装置へ送信するステップと、分析装置が、事例データセットを受信するステップと、分析装置が、複数の事例データセットを用いて、初期状態から第１の経過時間より前の複数の時点の測定データの初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを入力とし、第１の経過時間以降の測定データの初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを出力とする経年劣化モデルを学習するステップと、分析装置が、測定装置で測定された初期状態および複数の時点の測定データを取得するステップと、分析装置が、学習された経年劣化モデルに、測定装置の初期状態から第１の経過時間より前の複数の時点の測定データの初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを入力することによって、第１の経過時間以降の測定データの初期状態の測定データからの変化量の推定値を表わす差分データを出力するステップと、分析装置が、出力される差分データによって、第１の経過時間以降の測定データを補正するステップとを備える。
これによって、測定に用いた試料、測定条件、および生の測定データの情報を用いることなく、測定装置の経年劣化に伴う測定データの変化を補正することができる。
本発明によれば、測定に用いた試料、測定条件、および生の測定データの情報を用いることなく、測定装置の経年劣化に伴う測定データの変化を補正することができる。
第１の実施形態の分析装置１の構成を表わす図である。 複数の事例データセットの例を表わす図である。 経年劣化モデルＡＧＭの構成を表わす図である。 （ａ）は、測定データＲ（ｔ0）～Ｒ（ｔn）の例を表わす図である。（ｂ）は、差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-１）、差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）の例を表わす図である。（ｃ）は、補正後の測定データＲ′（ｔm）～Ｒ′（ｔn）の例を表わす図である。 第１の実施形態の分析装置１の学習手順を表わすフローチャートである。 第１の実施形態の分析装置１の測定データの補正手順を表わすフローチャートである。 第２の実施形態の分析システムの構成を表わす図である。 （ａ）は、オリジナルデータセットの例を表わす図である。（ｂ）は、事例データセットの例を表わす図である。 第２の実施形態の分析システムの分析手順を表わすフローチャートである。
以下、実施の形態について、図面を参照して、説明する。
［第１の実施形態］
図１は、第１の実施形態の分析装置１の構成を表わす図である。
分析装置１は、測定データ取得部３と、差分データ生成部６と、事例データセット記憶部２と、経年劣化推定部４と、経年劣化補正部５とを備える。
事例データセット記憶部２は、複数の事例データセットを記憶する。１つの事例データセットは、同一の試料および同一の測定条件において複数の時点で測定された測定データについての初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを含む。
試料には、血液、カフェイン、ニコジンなどを含む。測定条件には、消耗品の劣化および測定データに関連する条件、たとえば、分析時間、温度、圧力、液体の流速、消耗品の種類などを含む。測定データには、クロマトグラフィの検出器から出力されるクロマトグラム、および周波数スペクトルなどが含まれる。
図２は、複数の事例データセットの例を表わす図である。
事例データセットは、複数の時点ｔ1～ｔnにおける測定データの初期状態ｔ0の測定データからの差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔn）を記憶する。時点間の間隔は、たとえば、数時間、１日、１か月、または数か月などであってもよい。測定データは、波形データであってもよい。あるいは、測定データは、数値データであってもよい。
初期状態ｔ0、および複数の時点ｔ0～ｔnの測定データをＲ（ｔ0）～Ｒ（ｔn）とすると、差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔn）は、以下の式で表される。
Ｄ（ｔi）＝Ｒ（ｔi）－Ｒ（ｔ0） （ｉ＝１～ｎ） …（１）
複数の事例データセットは、測定装置１０、または複数の他の測定装置で測定された測定データから作成される。たとえば、複数の事例データセットは、複数のユーザが使用する測定装置で測定された測定データから作成される。
この事例データセットには、測定に用いた試料、測定条件、および生の測定データが含まれない。測定データは、初期状態からの差分として表わされるだけである。したがって、本実施の形態では、複数のユーザが所有するノウハウおよび製品情報など保護すべき情報を用いない。
また、１つの事例データセットは、同一の試料および同一の測定条件において測定された測定でータから得られるので、差分データは、経年劣化による変化のみを表わすものとみなすことができる。
測定データ取得部３は、分析装置１と接続される測定装置１０で測定された初期状態ｔ0および複数の時点ｔ1～ｔnの測定データＲ（ｔ0）～Ｒ（ｔn）を取得する。
差分データ生成部６は、第１の経過時間よりも前の複数の時点ｔ1～ｔm-1の測定データＲ（ｔ1）～Ｒ（ｔm-1)の初期状態の測定データＲ（ｔ0）からの変化量を表わす差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）を生成する。
経年劣化推定部４は、事例データセット記憶部２に記憶されている複数の事例データセットを用いて、差分データ生成部６によって生成された複数の時点の差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）に基づいて、第１の経過時間ｔm以降の測定データの初期状態の測定データからの変化量の推定値を表わす差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）を出力する。
より、具体的には、経年劣化推定部４は、複数の事例データセットを用いて、初期状態から第１の経過時間ｔmより前の複数の時点ｔ1～ｔm-1の測定データの初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）を入力とし、第１の経過時間ｔm以降の測定データの初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）を出力する経年劣化モデルＡＧＭを学習する。経年劣化推定部４は、学習された経年劣化モデルＡＦＭに、差分データ生成部６によって生成された第１の経過時間ｔmよりも前の複数の時点ｔ1～ｔm-1の差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）を入力することによって、第１の経過時間ｔm以降の測定データの初期状態の測定データからの変化量の推定値を表わす差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）を出力する。
経年劣化モデルＡＦＭに入力される差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）は、経年劣化よる変化のみを表わし、他の要因（試料、測定条件など）の変化を含んでいないことが必要である。経年劣化モデルＡＦＭから出力される差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）も、経年劣化による変化のみを表わす。
図３は、経年劣化モデルＡＧＭの構成を表わす図である。
図３に示すように、経年劣化モデルＡＧＭは、ニューラルネットワークで構成されるものとしてもよい。
学習時において、ニューラルネットワークの入力層には、事例データセットの差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）が入力される。出力層から出力されるデータと事例データセットの差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）との誤差が最小化するように誤差逆伝搬法によって、ニューラルネットワークのパラメータが学習される。
経年劣化の推定時には、ニューラルネットワークの入力層には、測定装置１０から出力された測定データＲ（ｔ0）～Ｒ（ｔm-1）の差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）が入力される。ニューラルネットワークの出力層から推定値である差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）が出力される。
経年劣化補正部５は、経年劣化推定部４から出力される差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）によって、第１の経過時間ｔm以降の測定データＲ（ｔm）～Ｒ（ｔn）を補正する。より、具体的には、経年劣化補正部５は、第１の経過時間ｔm以降の測定データＲ（ｔm）～Ｒ（ｔn）に、経年劣化推定部４から出力される差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）を減算することによって、補正された測定データＲ′（ｔm）～Ｒ′（ｔn）を出力する。これによって、経年劣化の影響が除去された測定データが得られる。つまり、測定装置１０が経年劣化していない初期状態ｔ0のときに得られたと予想される測定データ（つまり、正しい測定データ）が得られる。
図４（ａ）は、測定データＲ（ｔ0）～Ｒ（ｔn）の例を表わす図である。図４（ｂ）は、差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）、差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）の例を表わす図である。図４（ｃ）は、補正後の測定データＲ′（ｔm）～Ｒ′（ｔn）の例を表わす図である。
差分データ生成部６によって、測定装置１０で測定された測定データＲ（ｔ0）～Ｒ（ｔm-1）から差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）が生成される。
経年劣化推定部４によって、差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔm-1）から差分データ（ｔm）～Ｄ（ｔn）が生成される。
経年劣化補正部５によって、測定データＲ（ｔm）～Ｒ（ｔn）が、差分データＤ（ｔm）～Ｄ（ｔn）によって補正された測定データＲ′（ｔm）～Ｒ′（ｔn）が生成される。
図５は、第１の実施形態の分析装置１の学習手順を表わすフローチャートである。
ステップＳ２０１において、経年劣化推定部４は、事例データセットに含まれる時点ｔ1～時点ｔm-1までの差分データＤ（ｔj）（ｊ＝１～ｍ－１）を入力とし、時点ｔm～時点ｔnまでの差分データＤ（ｔk）（ｋ＝ｍ～ｎ）を出力とする学習データを生成する。
ステップＳ２０２において、経年劣化推定部４は、学習データを用いて、図３のニューラルネットワークを学習する。
ステップＳ２０３において、経年劣化推定部４は、学習結果であるニューラルネットワークのパラメータを記憶する。
図６は、第１の実施形態の分析装置１の測定データの補正手順を表わすフローチャートである。
ステップＳ１０１において、測定データ取得部３は、測定装置１０から測定データＲ（ｔi）（ｉ＝０～ｍ―１）を取得する。
ステップＳ１０２において、差分データ生成部６は、以下の式に示すように、差分データＤ（ｔj）（ｊ＝１～ｍ－１）を生成する。
Ｄ（ｔj）＝Ｒ（ｔj）－Ｒ（ｔj-1） …（２）
ステップＳ１０３において、経年劣化推定部４は、学習結果であるパラメータが設定された学習済みのニューラルネットワークに、差分データＤ（ｔj）（ｊ＝１～ｍ－１）を入力することによって、学習済みのニューラルネットワークから差分データＤ（ｔk）（ｋ＝ｍ～ｎ）を出力させる。
ステップＳ１０４において、ｋ＝ｍに設定される。
ステップＳ１０５において、測定データ取得部３は、測定データＲ（ｔk）を取得する。
ステップＳ１０６において、経年劣化補正部５は、以下の式に示すように、測定データＲ（ｔk）を差分データＤ（ｔk）によって補正して、補正後の測定データＲ′（ｔk）を得る。
Ｒ′（ｔk）＝Ｒ（ｔk）－Ｄ（ｔk） …（３）
ステップＳ１０７において、ｋ＝ｎの場合に、処理が終了する。ｋ＝ｎでない場合に、処理がステップＳ１０８に進む。
ステップＳ１０８において、ｋが１だけインクリメントされて、処理がステップＳ１０４に戻る。
以上のよう、本実施の形態によれば、消耗品の使用回数による測定データの経年劣化による変化を検知し、変化に応じて測定データを補正するので、事前に追加の測定を行うことが不要になる。
また、ノウハウおよび製品情報などの保護すべき情報を除外した測定結果の変化の情報のみを収集し共有することができる。これにより他の使用者で発生した消耗品を用いた測定データの経年劣化を利用して、測定データの変化を補正することができる。他の使用者と同一の試料および同一の測定条件を利用している場合には、他の使用者で発生した測定結果の経年劣化の情報を利用することができる。
［第２の実施形態］
図７は、第２の実施形態の分析システムの構成を表わす図である。
分析システムは、Ｎ個のデータ管理装置２０－１～２０－Ｎと、分析装置１１とを備える。
データ管理装置２０－１～２０－Ｎは、オリジナルデータセット記憶部２１と、事例データセット生成部２２と、送信部２３とを備える。たとえば、データ管理装置２０－１～２０－Ｎは、ユーザ１～ユーザＮにおいて管理されている。
オリジナルデータセット記憶部２１は、試料名および測定条件の識別子と、初期状態および複数の時点で測定された測定データＲ（ｔ0）～Ｒ（ｔn）とを含むオリジナルデータセットを記憶する。
事例データセット生成部２２は、オリジナルデータセットから、試料名および測定条件の識別子を消去し、複数の時点で測定された測定データＲ（ｔ1）～Ｒ（ｔn）から初期状態の測定データＲ（ｔ0）を減算することによって、差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔn）を生成する。事例データセットは、差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔn）によって構成される。
図８（ａ）は、オリジナルデータセットの例を表わす図である。図８（ｂ）は、事例データセットの例を表わす図である。事例データセット生成部２２は、オリジナルデータセットに含まれる試料名αと測定条件の識別子「２」を消去し、測定データＲ（ｔ0）～Ｒ（ｔn）から差分データＤ（ｔ1）～Ｄ（ｔn）を生成することによって、事例データセットを生成する。
送信部２３は、事例データセット生成部２２によって生成された事例データセットを分析装置１１へ送信する。
分析装置１１は、第１の実施の形態の分析装置１の構成要素に加えて、受信部７を備える。
受信部７は、データ管理装置２０－１～２０－Ｎから送られる事例データセットを受信して、事例データセット記憶部２に書き込む。
図９は、第２の実施形態の分析システムの分析手順を表わすフローチャートである。
ステップＳ３０１において、データ管理装置２０－１～２０－Ｎの事例データセット生成部２２は、オリジナルデータセットから、試料名および測定条件の識別子を消去し、複数の時点で測定された測定データから初期状態の測定データを減算することによって、事例データセットを生成する。
ステップＳ３０２において、データ管理装置２０－１～２０－Ｎの送信部２３が、事例データセットを分析装置１１へ送信する。
ステップＳ３０３において、分析装置１１の受信部７が、事例データセットを受信する。
ステップＳ３０４において、分析装置１１が、ステップＳ２０１～Ｓ２０３と同様に、事例データセットを用いて、ニューラルネットワークを学習する。
ステップＳ３０５において、分析装置１１が、ステップＳ１０１～Ｓ１０８と同様に、測定データを取得して、測定データを補正する。
以上のように、本実施の形態によれば、データ管理装置２０－１～２０－Ｎは、試料名、測定条件、および生の測定データといった保護すべき情報を含まない事例データセットを生成して、分析装置に提供することができる。
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
１，１１ 分析装置、２ 事例データセット記憶部、３ 測定データ取得部、４ 経年劣化推定部、５ 経年劣化補正部、６ 差分データ生成部、７ 受信部、２０－１～２０－Ｎ データ管理装置、２１ オリジナルデータセット記憶部、２２ 事例データセット生成部、２３ 送信部。

Claims (7)

  1. 複数の事例データセットを記憶する事例データセット記憶部と、
    測定装置で測定された初期状態および複数の時点の測定データを取得する測定データ取得部と、
    前記初期状態の測定データに対する第１の経過時間よりも前の複数の時点の測定データの変化量を表わす差分データを生成する差分データ生成部と、
    前記複数の事例データセットを用いて、前記差分データ生成部によって生成された前記第１の経過時間よりも前の複数の時点の差分データに基づいて、前記第１の経過時間以降の測定データの前記初期状態の測定データからの変化量の推定値を表わす差分データを出力する経年劣化推定部と、
    前記経年劣化推定部から出力される差分データによって、前記第１の経過時間以降の測定データを補正する経年劣化補正部とを備え、
    前記複数の事例データセットの各々は、同一の試料および同一の測定条件において複数の時点で測定された測定データについての初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを含む、分析装置。
  2. 前記経年劣化推定部は、前記複数の事例データセットを用いて、初期状態から第１の経過時間より前の複数の時点の測定データの前記初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを入力とし、前記第１の経過時間以降の測定データの前記初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを出力するように学習された経年劣化モデルに、前記差分データ生成部によって生成された前記第１の経過時間よりも前の複数の時点の差分データを入力することによって、前記第１の経過時間以降の測定データの前記初期状態の測定データからの変化量の推定値を表わす差分データを出力する、請求項１記載の分析装置。
  3. 前記経年劣化モデルは、ニューラルネットワークによって構成される、請求項２記載の分析装置。
  4. 前記経年劣化補正部は、前記第１の経過時間以降の測定データに、前記経年劣化推定部から出力される差分データを減算する、請求項１記載の分析装置。
  5. 前記測定データは、波形データである、請求項１記載の分析装置。
  6. 請求項１記載の分析装置と、
    １以上のデータ管理装置とを備え、
    前記１以上のデータ管理装置は、
    試料名および測定条件の識別子と、初期状態および複数の時点で測定された測定データとを含むオリジナルデータセットを管理するオリジナルデータ記憶部と、
    前記オリジナルデータセットから、前記試料名および前記測定条件の識別子を消去し、前記複数の時点で測定された測定データから前記初期状態の測定データを減算することによって、前記事例データセットを生成する事例データセット生成部と、
    前記事例データセットを前記分析装置へ送信する送信部とを備え、
    前記分析装置は、前記事例データセットを受信する受信部を備えた、分析システム。
  7. データ管理装置が、試料名および測定条件の識別子と、初期状態および複数の時点で測定された測定データとを含むオリジナルデータセットから、前記試料名および前記測定条件の識別子を消去し、前記複数の時点で測定された測定データから前記初期状態の測定データを減算することによって、事例データセットを生成するステップと、
    前記データ管理装置が、前記事例データセットを分析装置へ送信するステップと、
    前記分析装置が、前記事例データセットを受信するステップと、
    前記分析装置が、複数の前記事例データセットを用いて、初期状態から第１の経過時間より前の複数の時点の測定データの前記初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを入力とし、前記第１の経過時間以降の測定データの前記初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを出力とする経年劣化モデルを学習するステップと、
    前記分析装置が、測定装置で測定された初期状態および複数の時点の測定データを取得するステップと、
    前記分析装置が、前記学習された経年劣化モデルに、前記測定装置の初期状態から第１の経過時間より前の複数の時点の測定データの前記初期状態の測定データからの変化量を表わす差分データを入力することによって、前記第１の経過時間以降の測定データの前記初期状態の測定データからの変化量の推定値を表わす差分データを出力するステップと、
    前記分析装置が、前記出力される差分データによって、前記第１の経過時間以降の測定データを補正するステップとを備えた、分析方法。
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