JP7132660B2 - 3次元等方性メタマテリアル、その製造方法、及びそのメタマテリアルを備えたテラヘルツ領域光学素子 - Google Patents
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Description
この課題を解決するためには、微細構造によって等方的な光学特性を有する3次元的構造を持つメタマテリアルが必要となる。しかし、一般に用いられているリソグラフィ法では、厚みのある構造を作ることが困難であり、新たな手法が求められている。
[1] 透明樹脂にメタアトムを埋設してなるメタアトムブロック片の集積体を透明樹脂体中に含むことを特徴とする3次元等方性メタマテリアル。
[2] メタアトムがSRRである前項1に記載の3次元等方性メタマテリアル。
[3] 透明樹脂立方体の中央部またはその近傍にSRRを埋設してなるSRRブロック片集積体を透明樹脂体中に含む前項2に記載の3次元等方性メタマテリアル。
[4] SRRブロックのサイズが、リング幅wが1μm以上、平均半径rが1~500μm、周期(一片)aが3~3000μmである前項2または3に記載の3次元等方性メタマテリアル。
[5] SRRが導電性材料(導電体)からなる前項4に記載の3次元等方性メタマテリアル。
[6] 前記導電体が、金属材料、透明導電性酸化物及び炭素材料からなる群から選択される少なくとも1種である前項5に記載の3次元等方性メタマテリアル。
[7] 透明樹脂体の材料が、テラヘルツ領域の光に対に対して透明な非導電性材料である前項1~6のいずれかに記載の3次元等方性メタマテリアル。
[8] 透明樹脂フィルム(1a)上に導電体膜を形成し、 エッチングによりメタアトムブロック集合体を形成する工程(P1);前記メタアトムブロック集合体上に透明樹脂溶液をコーティングした後、透明樹脂フィルム(1b)を貼合する工程(p2);乾燥した後、前記透明樹脂フィルム(1a)を基板シート(2)に接合する工程(p3);メタアトムブロック集合体を所定サイズにダイシングした後メタアトムが透明樹脂(1)中に埋設されたブロック片として基板シート(2)から剥離する工程(p4);モールド(型)内でメタアトム埋設ブロック片を透明樹脂溶液に均一に分散した後硬化させ、硬化成形体を型から取り出す工程(p5)を含むことを特徴とする3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
[9] メタアトムブロックがSRRブロックである前項8に記載の3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
[10] SRRブロックのサイズが、リング幅wが1μm以上、平均半径rが1~500μm、周期(一片)の長さaが3~3000μmである前項9に記載の3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
[11] 前記導電体が、金属材料、透明導電性酸化物及び炭素材料からなる群から選択される少なくとも1種である前項8~10のいずれかに記載の3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
[12] 透明樹脂フィルム及び透明樹脂溶液の樹脂材料が、テラヘルツ領域の光に対に対して透明な非導電性材料である前項8~11のいずれかに記載のテラヘルツ領域光学素子用3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
[13] 前項1~7のいずれかに記載の3次元等方性メタマテリアルを備えた物品。
[14] 前記物品がテラヘルツ領域光学素子である前項13に記載の物品。
さらに、テラヘルツ領域光学素子に用いられる場合には、例えば、テラヘルツ用透明マント、ステルス技術搭載製品(テラヘルツ波反射・吸収抑制技術)、電波障害解消技術搭載製品(テラヘルツ波の方向を操作)、高感度超小型アンテナ、ICタグ、高角度ビーム走査アンテナ、近接場顕微鏡装置、高効率ディテクタ、テラヘルツ波帯光導波路・光ファイバ、危険物検査装置、空港用セキュリティ検査装置、ボディースキャナー(金融・情報端末室・空港などで使用)、薬物検査装置、生体認証装置(金融・情報端末室・空港などで使用)、食品品質安全検査装置、食品品質管理装置、農作物検査装置、医薬品検査装置、バイオチップ・DNA分析装置、癌診断装置、半導体ウェハ評価装置、LSI不良検査装置、大気環境分析装置などの応用に係る物品やシステム、装置等が挙げられる。
まず、製作するメタマテリアルの応答を予測するための計算を有限積分法によって行った。初めに、1通りのSRRをxy方向に周期配列したものを2次元モデルとし、電磁波に対する基本応答としてランダム配置では入射波に対して殆どのSRRが斜めに配置されるとしてSRRを傾けた時の応答を調べた(図2)。そして、SRRの向きを6通りとして、z方向に3層配置したものを3次元モデルとし(図3)、ランダム構造の応答を予測した。計算方法を決めた後、垂直入射に対する基本応答を調べ、配置がランダムで周期性が無い場合に設計通りの周波数帯で応答を示すか否かをSRRの寸法、周期を変化させて調べ、最後に偏光依存、入射角依存が解消されるか否かを調べた。
次に、偏光依存性、入射角度依存性を、平面構造と比較した(図20及び図21)。入射波の偏光を変化させた場合、平面構造が45°、90°と傾くごとに応答は変化するが、3次元モデルではどれも似た特性を示した。入射角度を40°まで傾けても変わらず、0.7THz付近で応答を示すこと分かった(図22及び図23)。以上の結果からSRRをランダムに配置することにより方向依存性は解消できると考えられる。
3次元メタマテリアルを製作するプロセスの概要のフロー図を、図24に示す。シクロオレフィンポリマー(COP)フィルム中にSRRが配列されたものを作り、SRRを1つ1つ分割するようカットし、ブロック状にしたものを集積して成形し、COPの塊の中にSRRブロックを3次元的に分散させるものである。
透明樹脂フィルム(COPフィルム)(1a)上に金属膜(Au膜)を形成し、フォトリソグラフィによりAu膜をエッチングし、SRRリング幅w(μm)、平均半径r(μm)、周期(一片)の長さa(μm)のSRRブロック集合体を形成し(a)、SRRブロック集合体の上に樹脂溶液(COP溶液)(1b)をコーティングした後(b)、透明樹脂フィルム(COPフィルム)(1b)を貼合する(c)。ここで樹脂フィルムの貼合に代えて、透明樹脂材をスピンコートや、スパッタやCVDなどの技術で成膜してもよい。なお、平均半径r(μm)とは、図6において図示しているように、SRRリング幅w(μm)の中心までの半径に相当する。
次いで真空乾燥した後(d)、COPフィルム(1c)をテープ状基板(2)に接合する(e)。SRRブロック集合体を個別のSRRブロックにダイシングし(f)、SRR埋設ブロックをテープ状基板(2)から剥離し(g)、SRR埋設ブロックブロック集合体を得る。このSRR埋設ブロックの集合体をモールド(型)(3)に入れ(h)、透明樹脂(COP)(1b)溶液を注入しブロックを均一に分散した後(i)乾燥硬化させる(j)。硬化成形体として3次元メタマテリアル(4)が得られる(k)。
ダイシングしたSRRブロックを図27に示す。一辺の寸法200μmのブロックが精度良く得られた。ブロック内部にSRRが含まれていることが確認できた(図28)。ダイシング後、ダイシングテープの粘着部分を溶媒(アセトン)に溶解させてブロックを取出し、イソプロピルアルコール(IPA)で洗浄しオーブンで乾燥した。図29)に示すように粉末状のSRRブロック集合体が得られた。拡大写真(図示せず)で、COPブロック内にSRRが内包されていることが確認できた。
製作したSRRブロックをアルミニウム製の型に入れ、COP溶液を用いて成形した。すなわち、SRRブロックを型に入れた後にCOP溶液を注ぎ乾燥させる工程を実施した。成形後のメタマテリアルの両面をムサシノ電子株式会社製のAutomatic Lapping Polishing Machine MA-200Dを使用して研磨した。研磨後のメタマテリアルを図30に示す。得られたメタマテリアル厚は、200μmのSRRブロック8層の集積に相当する1.6mmであった。
製作した3次元メタマテリアルを顕微鏡観察した。メタマテリアル上の1か所について、焦点を合わせる深さを変え観察した写真を図31に示す。焦点位置が表面付近の(1)から(4)と深くなると異なるSRRが観察され、SRRに方向依存が無くSRRの位置はランダムに3次元的になっており、SRRがCOP中にランダムに分散した3次元メタマテリアルであることが確認された。図31の各画像について、SRR同士の距離を測定した平均値は226.5μmであった。この結果からCOP中のSRR密度は約86個/mm3と見積もられた。SRRブロックは一辺200μmの立方体であり、最密充填すると1mm3当たり125個となる。製作メタマテリアルの密度は最密充填密度に対し約3分の2であることがわかった。r=46μmの上記のSRRに代えてSRRの寸法をr=86μmと変更し3次元メタマテリアルの製作を試み、リング径を86μmでも製作に成功した。
一辺100μmのSRRブロックを製作し、同様に次元メタマテリアルの製作を行った。COPフィルム上にSRRパターンを製作した画像を図32に示す。この100μm角ブロックを用いて製作した3次元メタマテリアルを、200μm角ブロックを用いて製作した3次元メタマテリアルと共に図33に示す。100μm角ブロックで製作したメタマテリアルは、200μm角ブロックで製作したものよりも金色が濃く高密度であることが分かる。SRR密度は約647個/mm3と見積もられた。
上記の製作方法によって、プリズム形状のメタマテリアルを製作した。設計寸法はr=86μm、w=15μm、g=10μm、a=200μmとした。これは後述する測定により、r=46μmのものよりも大きな屈折率変化が得られたためである。プリズム形状の成形用型を用意し、前述のメタマテリアルと同様に成形と研磨を行った。製作したメタマテリアルを図34に示す。図30に示した円形の3次元メタマテリアルと同様に成形できた。プリズムの内部及び側面の顕微鏡観察でSRRがランダムに分散する様子が確認でき、SRR配置に関して方向依存性はないことが確認された。
製作した3次元メタマテリアルの光学特性をテラヘルツ時間領域分光法(Terahertz Time-Domain Spectroscopy:THz-TDS)によって測定した。なお、THz-TDSは、テラヘルツ波を照射し試料を透過した時の電磁波の波形と試料が無い時の電磁波の波形を測定し、各波形のフーリエ変換スペクトル比からテラヘルツ帯における吸収スペクトルを得る手法である(Terahertz Spectroscopy,J.Phys.Chem.,vol.106,7146~7159,2002、C.R.Acad Sci.,vol.4,983~988,2001)。
メタマテリアルのサンプルに対してテラヘルツ波を垂直入射したときの透過特性を調べた。比較対象として、図25に示す製作プロセスでフィルム接合を終え乾燥させたものを使用した。SRRの寸法は先の表2に示す通り、SRRの間隔aは225μmである。SRRフィルムについて図35に示すように、電場成分がギャップに平行な場合を偏光xとして、偏光を90°変化させたものを偏光yとして測定を行った。このときの透過特性を、製作寸法で作成した2次元モデルの計算結果と共に図36に示す。偏光xは0.7THz付近に透過の落ち込みが見られるが、偏光yではその応答は見られない。屈折率特性についても、図37の通り、偏光xのみに0.7THz付近での応答が見られる。このことから、SRRが2次元的に配列された周期構造であるSRRフィルムは偏光依存性があることがわかる。偏光xにおいて透過の落ち込みが見られる周波数は、計算結果とよく一致した。
図34に示したものと同様にして、台形プリズム形状のメタマテリアルを製作し以下の方法で屈折角を調べた。図45にイメージ図を示す。傾斜側面の反対側からテラヘルツ波を入射し、プリズムを透過したテラヘルツ波の強度が最大になる位置を、検出器の位置を変えながら調べることにより屈折角δを知ることができる。屈折角δは、下記の式(1)で計算できる。
本発明で実現した屈折率1.60は、従来の光学素子として使用されている樹脂材料よりも格段に高い屈折率である。
以上、本発明の3次元等方性メタマテリアルについて、テラヘルツ領域光学素子用としてSRR埋設ブロックの態様を詳しく説明したが、本発明の3次元等方性メタマテリアルはテラヘルツ領域に限らず、またメタマテリアルに使用できるメタアトムはSRRに限られず、様々な構造のメタマテリアル単位構造(メタアトム)に適用可能である。例えば、応用物理,第86巻,897~902(2017)に開示されているペアカットワイヤ、Optic Communications,283,2547~2551(2010)に開示されているオメガ型メタマテリアル、IEEE Photonics journal,Vol.1,No.2,99~118,August(2009)に開示されているダブルスプリットリングをSRRの場合と同様に透明樹脂体に埋設した3次元等方性メタマテリアルが考えられる。
本発明においてSRRを埋設(内包)する透明樹脂体の材料は、テラヘルツ領域の光に対に対して透明な非導電性材料であればよく、特に限定されないが、例えばポリメチルペンテン、ポリエチレン、シクロオレフィンポリマー(COP)シリコン、ポリテトラテフロンフルオロエタン(テフロン;登録商標)、SiO2などが挙げられる。これらの中でもCOPが好ましい。
本発明のメタマテリアルは、周波数 0.1~10THz(波長30~3000μm)のテラヘルツ領域光学素子用途が好ましい。従って、樹透樹脂材料に埋設するSRRのサイズは、リング幅wが1μm以上、平均半径rが1~500μm、周期(一片)aが3~3000μmが好ましく、より好ましくはwが5μm以上、rが2~400μm、aが10~2000μm、更に望ましくはwが10μm以上、rが3~300μm、aが20~1000μmの範囲で用いられる。また、本発明のメタマテリアルのリング幅wは、周期の長さの制限があるので1500μm以下で用いられる。
1a,1c 透明樹脂(COP)フィルム
1b 透明樹脂(COP)溶液
2 テープ状基板
3 モールド(型)
4 3次元等方性メタマテリアル
Claims (14)
- 透明樹脂体にメタアトムを埋設してなるメタアトム埋設ブロック片の集積体が、さらに透明樹脂体中に内包されていることを特徴とする3次元等方性メタマテリアル。
- 前記メタアトムがSRRである請求項1に記載の3次元等方性メタマテリアル。
- 前記メタアトム埋設ブロック片が、前記メタアトム埋設ブロック片を構成する前記透明樹脂体の中央部またはその近傍に前記SRRを埋設してなるSRR埋設ブロック片である請求項2に記載の3次元等方性メタマテリアル。
- 前記SRR埋設ブロック片のサイズが、リング幅wが1μm以上、平均半径rが1~500μm、周期(一片)aが3~3000μmである請求項3に記載の3次元等方性メタマテリアル。
- 前記SRRが導電体からなる請求項4に記載の3次元等方性メタマテリアル。
- 前記導電体が、金属材料、透明導電性酸化物及び炭素材料からなる群から選択される少なくとも1種である請求項5に記載の3次元等方性メタマテリアル。
- 前記透明樹脂体の材料が、テラヘルツ領域の光に対して透明な非導電性材料である請求項1~6のいずれかに記載の3次元等方性メタマテリアル。
- 透明樹脂フィルム(1a)上に導電体膜を形成し、エッチングによりメタアトムブロック集合体を形成する工程(P1);前記メタアトムブロック集合体上に透明樹脂溶液をコーティングした後、透明樹脂フィルム(1b)を貼合する工程(p2);乾燥した後、前記透明樹脂フィルム(1a)を基板シート(2)に接合する工程(p3);前記メタアトムブロック集合体を所定サイズにダイシングした後メタアトムが透明樹脂体(1)中に埋設されたメタアトム埋設ブロック片として前記基板シート(2)から剥離する工程(p4);モールド(型)内で前記メタアトム埋設ブロック片を透明樹脂溶液に均一に分散した後硬化させ、硬化成形体を型から取り出す工程(p5)を含むことを特徴とする3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
- 前記メタアトムブロック集合体がSRRブロック集合体であり、前記メタアトム埋設ブロック片がSRR埋設ブロック片である請求項8に記載の3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
- 前記SRR埋設ブロック片が、リング幅wが1μm以上、平均半径rが1~500μm、周期(一片)aが3~3000μmである請求項9に記載の3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
- 前記導電体膜の導電体が、金属材料、透明導電性酸化物及び炭素材料からなる群から選択される少なくとも1種である請求項8~10のいずれかに記載の3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
- 前記透明樹脂フィルム及び前記透明樹脂溶液の樹脂材料が、テラヘルツ領域の光に対して透明な非導電性材料である請求項8~11のいずれかに記載の3次元等方性メタマテリアルの製造方法。
- 請求項1~7のいずれかに記載の3次元等方性メタマテリアルを備えた物品。
- 前記物品がテラヘルツ領域光学素子である請求項13に記載の物品。
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