JP7097255B2 - 反射部材接合波長変換部材 - Google Patents
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Description
従来より、蛍光灯や白熱電球が発光装置の光源として用いられてきたが、低消費電力、小型で軽量、光量の調節が容易という観点から、近年では、発光ダイオード（ＬＥＤ：light emitting diode）やレーザーダイオード（ＬＤ：laser diode）等の半導体発光素子を光源とした発光装置が開発されている。これらの半導体発光素子では、様々な発光色を得ることが可能である。例えば、青色ＬＥＤチップ上に、例えば、緑色や赤色の励起光を発するＬＥＤチップを組み合わせ、各ＬＥＤに供給する駆動電圧を調整することで白色光を放射させることができる。具体的には、前記ＬＥＤチップと、無機蛍光体粉末を含む樹脂、ガラス、セラミックス等とを一体化してなる波長変換部材において、無機蛍光体粉末はＬＥＤチップからの励起光を受けて、該励起光とは異なる波長の光（蛍光）を発し、ＬＥＤチップからの励起光のうち一部は波長変換に寄与せずに波長変換部材を透過する。これらの光が混ざり合って白色光が得られる。
ところで最近、波長変換部材の主として側面に反射材を設ける提案がなされている。この技術では、反射材が側面からの光を反射することにより、照射面の輝度をより高く、より高効率化することを目的としている（例えば、特許文献１）。
しかしながら、近年、ハイパワー化による光源として用いるＬＥＤやＬＤの出力の上昇に伴い、光源の熱や波長変換の際に生じる熱によって反射材の熱膨張や熱劣化が生じるおそれがある。また、これらの熱によって波長変換部材も温度が上昇し発光効率が低下するとともに色ムラが生じるおそれがある。したがって、波長変換部材と共に、反射材においても熱劣化が少なく、かつ、排熱性に優れた材料が求められている。
本発明は、シンプルな手法で製造可能でかつ、熱伝導率および反射率の高い反射部材接合波長変換部材を提供することを目的とする。
本発明の反射部材接合波長変換部材は、波長変換部材の少なくとも一面に反射部材が接合され、前記反射部材の厚さ１ｍｍにおける反射率が波長３８０～７８０ｎｍの光に対して８０％以上であり、かつ、前記反射部材の熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以上であり、前記反射部材の気孔のうち、気孔径が２０μｍ以下の気孔が反射部材の気孔体積の４０％以上を占め、かつ、気孔径１μｍ以下の気孔が反射部材の気孔体積の２０％以上であることを特徴とする。
本発明の反射部材接合波長変換部材は、波長変換部材の少なくとも一面に反射部材が接合され、前記反射部材の厚さ１ｍｍにおける反射率が波長３８０～７８０ｎｍの光に対して８０％以上であり、かつ、前記反射部材の熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以上であり、前記反射部材が９５ｗｔ％以上の無機材料を含み、前記無機材料がＡｌ2Ｏ3、ＴｉＯ2およびＺｒＯ 2 の中から選ばれる一種以上の白色粒子を５０ｗｔ％以上含み、前記白色粒子が、平均粒子径１μｍ以上の白色粒子を３０ｗｔ％以上と、平均粒子径０．５μｍ以下の白色粒子を２０ｗｔ％以上とを含むことを特徴とする。
本発明の反射部材接合波長変換部材は、波長変換部材の少なくとも一面に反射部材が接合され、前記反射部材の厚さ１ｍｍにおける反射率が波長３８０～７８０ｎｍの光に対して８０％以上であり、かつ、前記反射部材の熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以上であり、前記反射部材が９５ｗｔ％以上の無機材料を含み、前記無機材料がＡｌ2Ｏ3、ＴｉＯ2およびＺｒＯ 2 の中から選ばれる一種以上の白色粒子を５０ｗｔ％以上含み、前記白色粒子が、平均粒子径１μｍ以上の白色粒子を３０ｗｔ％以上と、平均粒子径０．５μｍ以下の白色粒子を２０ｗｔ％以上とを含むことを特徴とする。
本発明によれば、反射部材接合波長変換部材の照射面の輝度をより高く、効率をより高くすることができる。また、高出力で励起光を照射した場合でも、温度上昇による効率の低下や、色ムラを抑制することができる。
本発明の反射部材接合波長変換部材は、波長変換部材の少なくとも一面に反射部材が接合され、前記反射部材の反射率が波長３８０～７８０ｎｍの光に対して８０％以上であり、前記反射部材の熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以上である。
前記反射部材接合波長変換部材は、波長変換部材の少なくとも一面に反射部材が接合した、実質的に平面の光入出射面を有する部材であり、典型的には、所定の厚みを有する略直方体形状の部材である。一面とは、波長変換部材の正面（または裏面）、側面（左側面または右側面）、平面（または底面）のいずれでもよい。前記反射部材接合波長変換部材は、波長変換部材の少なくとも一面に反射部材が接合していればよく、例えば、波長変換部材の左右の両側面に２つの反射部材が接合していてもよいし、波長変換部材のすべての面が反射部材で覆われていてもよい。
波長変換部材は、入射光の少なくとも一部を吸収した吸収した光とは異なる波長の光を出射する機能を有する部材である。
波長変換部材は、少なくとも、蛍光体粒子と透光性物質とを含む。
前記蛍光体粒子には、酸化物系（例えば、ＹＡＧ）、シリケート系（（Ｂａ，Ｓｒ）2ＳｉＯ4）、硫化物系（例えば、（Ｃａ，Ｓｒ）Ｓ、ＳｒＧａ2Ｓ4、およびＺｎＳ）等の材料が制限なく用いられる。
前記透光性物質には、公知の材料が制限なく用いられる。
波長変換部材は、少なくとも、蛍光体粒子と透光性物質とを含む。
前記蛍光体粒子には、酸化物系（例えば、ＹＡＧ）、シリケート系（（Ｂａ，Ｓｒ）2ＳｉＯ4）、硫化物系（例えば、（Ｃａ，Ｓｒ）Ｓ、ＳｒＧａ2Ｓ4、およびＺｎＳ）等の材料が制限なく用いられる。
前記透光性物質には、公知の材料が制限なく用いられる。
反射部材は、接合した波長変換部材側から入射する光を反射する機能を有する。該反射部材中は、無機材料を主成分とし、Ａｌ2Ｏ3、ＴｉＯ2およびＺｒＯ 2 等の白色光を反射する光散乱体を含むことが好ましい。
なお、前記反射部材は、無機材料以外に、接合強度を高める目的でコロイダルシリカ、水ガラス等の無機バインダ、または低融点ガラス粉末等を含んでいてもよい。また、必要に応じて、前記反射部材の形成領域とは異なる領域に遮光層等を備えていてもよい。
なお、前記反射部材は、無機材料以外に、接合強度を高める目的でコロイダルシリカ、水ガラス等の無機バインダ、または低融点ガラス粉末等を含んでいてもよい。また、必要に応じて、前記反射部材の形成領域とは異なる領域に遮光層等を備えていてもよい。
前記反射部材は、該反射部材中の無機材料の含有量が９５ｗｔ％以上であることが好ましい。無機材料を９５ｗｔ％以上含有することにより、反射部材が充分な光反射性および熱伝導を得ることができる。
前記無機材料は、平均粒子径１μｍ以上の白色粒子を３０ｗｔ％以上、平均粒子径０．５μｍ以下の白色粒子を２０ｗｔ％以上含むことが好ましい。より好ましい形態は、平均粒子径１μｍ以上の粒子を４０～７０ｗｔ％、平均粒子径０．５μｍ以下の粒子を３０～６０ｗｔ％含む場合である。なお、平均粒子径１μｍ以上の粒子、および平均粒子径０．５μｍ以下の粒子を含む無機材料の合計を１００ｗｔ％とする。
本発明では、比較的粒子径の大きい粒子を含むことで、反射部材の熱伝導を向上させると共に、粒子径の小さい粒子を含むことで、気孔径を制御し反射率を向上させている。また、粒度に幅を持たせることで、反射部材中のこれらの粒子の充填密度を上げ、緻密化が可能となる。
前記無機材料は、平均粒子径１μｍ以上の白色粒子を３０ｗｔ％以上、平均粒子径０．５μｍ以下の白色粒子を２０ｗｔ％以上含むことが好ましい。より好ましい形態は、平均粒子径１μｍ以上の粒子を４０～７０ｗｔ％、平均粒子径０．５μｍ以下の粒子を３０～６０ｗｔ％含む場合である。なお、平均粒子径１μｍ以上の粒子、および平均粒子径０．５μｍ以下の粒子を含む無機材料の合計を１００ｗｔ％とする。
本発明では、比較的粒子径の大きい粒子を含むことで、反射部材の熱伝導を向上させると共に、粒子径の小さい粒子を含むことで、気孔径を制御し反射率を向上させている。また、粒度に幅を持たせることで、反射部材中のこれらの粒子の充填密度を上げ、緻密化が可能となる。
前記無機材料に含まれる光散乱体には、通常、Ａｌ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＺｒＯ 2 、ＹＡＧ、Ｙ2Ｏ3およびＡｌＮ等の白色粒子が用いられる。これらのうち、屈折率および熱伝導率の観点から、Ａｌ2Ｏ3、ＴｉＯ2およびＺｒＯ 2 の中から選ばれる一種以上が好ましく、Ａｌ2Ｏ3およびＴｉＯ2がより好ましく、無機材料に対してＡｌ2Ｏ3を５０ｗｔ％以上含むことがさらに好ましい。このような白色粒子は、平均粒子径１μｍ以上の粒子を３０ｗｔ％以上と、平均粒子径０．５μｍ以下の粒子を２０ｗｔ％以上とからなることが特に好ましい。
前記反射部材の気孔率は、２％以上２０％以下が好ましく、２％以上１０％以下がより好ましい。
さらに、前記反射部材中の気孔のうち、気孔径が２０μｍ以下の気孔が反射部材の気孔の体積の４０％以上を占めることが好ましく、５０％以上７０％以下を占めることがより好ましい。
さらに、前記反射部材中の気孔のうち、気孔径が２０μｍ以下の気孔が反射部材の気孔の体積の４０％以上を占めることが好ましく、５０％以上７０％以下を占めることがより好ましい。
気孔率が２％を下回る場合には熱膨張の差によって、波長変換部材と反射部材との接合がはがれるリスクが大きくなる。一方、気孔率が２０％を超える場合には熱伝導率が低下する。同時に、気孔径１μｍ以下の気孔は、反射部材の気孔の体積の２０％以上を占めることが好ましく、２５％以上占めることがより好ましい。気孔率の２０％を下回る場合には波長３８０～７８０ｎｍの光に対しての反射率が低下することがある。
反射部材の反射率は、波長３８０～７８０ｎｍの光に対して８０％以上、好ましくは８５％以上である。
反射部材は、後述する波長変換部材との接合を緻密に行うという観点から、その熱伝導率は１０Ｗ／ｍＫ以上、好ましくは１５Ｗ／ｍＫ以上である。
このような反射部材は、前記波長変換部材の光が入出射する面以外の少なくとも一面に設けることが好ましい。
本発明の反射部材接合波長変換部材の製造方法は、波長変換部材を焼結する焼結工程と、該焼結した波長変換部材を任意のサイズに切断加工する切断加工工程と、該切断加工した波長変換部材の少なくとも一面に粉末状、スラリー状、またはシート状の反射部材前駆体を配置して、ＣＩＰ（冷間等方圧加圧法）またはＷＩＰ（温間等方圧加圧法）を用いて加圧しつつ圧着する加圧圧着工程とを有する。つまり、前記反射部材接合波長変換部材は、まず波長変換部材を焼結させた後、切断し、切断した波長変換部材に反射部材を接合することにより製造される。
焼結工程では、波長変換部材を真空炉あるいは大気雰囲気炉等に入れて、１２００～１８００℃で焼結させる。
切断工程では、焼結した波長変換部材を、半導体発光素子を載せた所望の大きさのモジュールの発光面の必要なサイズにレーザーやダイヤモンドカッター等で切断する。
加圧圧着工程では、切断加工した波長変換部材の少なくとも一面に粉末状、スラリー状、またはシート状の反射部材前駆体を配置して、ＣＩＰまたはＷＩＰ設備内に入れ、水等の流体を圧力媒体に用いて、１００ＭＰａ以上、具体的には１００～３００ＭＰａの圧力を等方的に加圧してのＣＩＰまたはＷＩＰを用いて加圧しつつ圧着する。粉末状、スラリー状、またはシート状の反射部材前駆体は、任意の方法、例えば、刷毛塗り、溶射、シート成形等により波長変換部材の表面に配置する。ＣＩＰまたはＷＩＰは複数回、具体的には１～２００回行ってもよい。この工程により、粉末状、スラリー状またはシート状の反射部材前駆体を強く締め固めることができる。焼成工程の前にあらかじめ反射部材前駆体を緻密化させておくことで収縮を抑えると共に、接合後の密度を上げ、熱伝導率を上げることができる。
切断工程では、焼結した波長変換部材を、半導体発光素子を載せた所望の大きさのモジュールの発光面の必要なサイズにレーザーやダイヤモンドカッター等で切断する。
加圧圧着工程では、切断加工した波長変換部材の少なくとも一面に粉末状、スラリー状、またはシート状の反射部材前駆体を配置して、ＣＩＰまたはＷＩＰ設備内に入れ、水等の流体を圧力媒体に用いて、１００ＭＰａ以上、具体的には１００～３００ＭＰａの圧力を等方的に加圧してのＣＩＰまたはＷＩＰを用いて加圧しつつ圧着する。粉末状、スラリー状、またはシート状の反射部材前駆体は、任意の方法、例えば、刷毛塗り、溶射、シート成形等により波長変換部材の表面に配置する。ＣＩＰまたはＷＩＰは複数回、具体的には１～２００回行ってもよい。この工程により、粉末状、スラリー状またはシート状の反射部材前駆体を強く締め固めることができる。焼成工程の前にあらかじめ反射部材前駆体を緻密化させておくことで収縮を抑えると共に、接合後の密度を上げ、熱伝導率を上げることができる。
前記加圧圧着工程後、本発明の製造方法は、熱処理あるいは酸アルカリによる化学処理を行い、反射部材前駆体を固化させる工程を有する。このときの熱処理は、真空炉または大気雰囲気炉に入れて、１５０～１２００℃程度の条件下に行う。加圧圧着工程後の熱処理は、波長変換部材の焼結よりも低い温度で行う。この理由は波長変換部材の特性を変化させないためである。
本発明の反射部材接合波長変換部材は、上記のように簡便な方法で製造することができ、その照射面の輝度は高く、かつ、高効率である。また、接合している反射部材の熱伝導率が高いことにより、高出力で励起光を照射した場合でも反射部材から熱を放出することで、温度上昇による効率の低下、色ムラを抑制することができる。よって、例えば、高出力で使用されるＬＤ用の用途等に好適に用いられる。
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明は、下記実施例により制限されるものではない。
（実施例１）
１６５０℃で焼結したＹＡＧ／Ｃｅ系の波長変換部材を□１ｍｍ×ｔ０．５ｍｍに切断し、波長変換部材とした。続いて、平均粒子径が１μｍのアルミナ原料粉を４５ｗｔ％、平均粒子径が０．５μｍのアルミナ原料粉を３０ｗｔ％、３０％の珪酸カリウム水溶液を２５ｗｔ％混合し、スラリーを調製した（アルミナ原料粉、および珪酸カリウム水溶液の合計は１００ｗｔ％である。）。上述した□１ｍｍの波長変換部材の表裏面をテープで覆い、上述したスラリーをテープで覆った面以外の側面４面に塗布した。これをＣＩＰを用いて２００ＭＰａで加圧処理した後、５０℃で２時間乾燥後、２００℃で２時間の熱処理で硬化させた。その後、波長変換部材の淵から３ｍｍの位置で切断し、□６．５ｍｍ×ｔ０．５ｍｍの形状にして表裏のテープをはがし、反射部材接合波長変換部材を作製した。
（実施例１）
１６５０℃で焼結したＹＡＧ／Ｃｅ系の波長変換部材を□１ｍｍ×ｔ０．５ｍｍに切断し、波長変換部材とした。続いて、平均粒子径が１μｍのアルミナ原料粉を４５ｗｔ％、平均粒子径が０．５μｍのアルミナ原料粉を３０ｗｔ％、３０％の珪酸カリウム水溶液を２５ｗｔ％混合し、スラリーを調製した（アルミナ原料粉、および珪酸カリウム水溶液の合計は１００ｗｔ％である。）。上述した□１ｍｍの波長変換部材の表裏面をテープで覆い、上述したスラリーをテープで覆った面以外の側面４面に塗布した。これをＣＩＰを用いて２００ＭＰａで加圧処理した後、５０℃で２時間乾燥後、２００℃で２時間の熱処理で硬化させた。その後、波長変換部材の淵から３ｍｍの位置で切断し、□６．５ｍｍ×ｔ０．５ｍｍの形状にして表裏のテープをはがし、反射部材接合波長変換部材を作製した。
この反射部材接合波長変換部材の裏面側からＬＥＤで波長４５０ｎｍの励起光を照射し、□１ｍｍの波長変換部材の表面部分から垂直方向への波長３８０ｎｍ～７８０ｎｍの光の光量を光学特性マッピング装置ＲＤ８（ワイ・システムズ社製）を用いて測定したところ、光量子密度は８６１μｍｏｌｍ-2ｓ-1であった。また、反射部材部分を銅製の厚さ３ｍｍのヒートシンクに接触させ、所定時間の照射の後に熱画像付き放射温度計ＴＰ－Ｓ（ＣＨＩＮＯ社製）で波長変換部材表面の温度を測定したところ、５２℃であった。
さらに反射部材接合波長変換部材の厚さ１ｍｍ、波長５００ｎｍにおける反射率は、８３％、熱伝導率は１４Ｗ／ｍＫであった。なお、反射率の測定には、分光度計ＵＨ４１５０（日立ハイテクサイエンス製）を用い、熱伝導率の測定には、レーザーフラッシュ法（アルバック理工社製：ＴＣ－７０００）で測定した。
（実施例２）
スラリーの配合を平均粒子径が１μｍのアルミナ原料粉を３５ｗｔ％、平均粒子径が０．５μｍのアルミナ原料粉を４０ｗｔ％、珪酸カリウム水溶液を２５ｗｔ％にした以外は、実施例１と同様にして反射部材接合波長変換部材を作製した。
この反射部材接合波長変換部材の反射率、熱伝導率、光量、表面温度の結果は、表１に示す。
スラリーの配合を平均粒子径が１μｍのアルミナ原料粉を３５ｗｔ％、平均粒子径が０．５μｍのアルミナ原料粉を４０ｗｔ％、珪酸カリウム水溶液を２５ｗｔ％にした以外は、実施例１と同様にして反射部材接合波長変換部材を作製した。
この反射部材接合波長変換部材の反射率、熱伝導率、光量、表面温度の結果は、表１に示す。
（比較例１）
スラリーの配合を平均粒子径が０．５μｍのアルミナ原料粉を７５ｗｔ％、珪酸カリウム水溶液を２５ｗｔ％にした以外は、実施例１と同様にして反射部材接合波長変換部材を作製した。
この反射部材接合波長変換部材の反射率、熱伝導率、光量、表面温度の結果は、表１に示す。
スラリーの配合を平均粒子径が０．５μｍのアルミナ原料粉を７５ｗｔ％、珪酸カリウム水溶液を２５ｗｔ％にした以外は、実施例１と同様にして反射部材接合波長変換部材を作製した。
この反射部材接合波長変換部材の反射率、熱伝導率、光量、表面温度の結果は、表１に示す。
（比較例２）
スラリーの配合を平均粒子径が１μｍのアルミナ原料粉を６５ｗｔ％、平均粒子径が０．５μｍのアルミナ原料粉を１０ｗｔ％、珪酸カリウム水溶液を２５ｗｔ％にした以外は、実施例１と同様にして反射部材接合波長変換部材を作製した。
この反射部材接合波長変換部材の反射率、熱伝導率、光量、表面温度の結果は、表１に示す。
スラリーの配合を平均粒子径が１μｍのアルミナ原料粉を６５ｗｔ％、平均粒子径が０．５μｍのアルミナ原料粉を１０ｗｔ％、珪酸カリウム水溶液を２５ｗｔ％にした以外は、実施例１と同様にして反射部材接合波長変換部材を作製した。
この反射部材接合波長変換部材の反射率、熱伝導率、光量、表面温度の結果は、表１に示す。
Claims (2)
- 波長変換部材の少なくとも一面に反射部材が接合され、
前記反射部材の厚さ１ｍｍにおける反射率が波長３８０～７８０ｎｍの光に対して８０％以上であり、かつ、前記反射部材の熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以上であり、
前記反射部材の気孔のうち、気孔径が２０μｍ以下の気孔が反射部材の気孔体積の４０％以上を占め、かつ、気孔径１μｍ以下の気孔が反射部材の気孔体積の２０％以上である
ことを特徴とする反射部材接合波長変換部材。 - 波長変換部材の少なくとも一面に反射部材が接合され、
前記反射部材の厚さ１ｍｍにおける反射率が波長３８０～７８０ｎｍの光に対して８０％以上であり、かつ、前記反射部材の熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以上であり、
前記反射部材が９５ｗｔ％以上の無機材料を含み、
前記無機材料がＡｌ2Ｏ3、ＴｉＯ2およびＺｒＯ 2 の中から選ばれる一種以上の白色粒子を５０ｗｔ％以上含み、
前記白色粒子が、平均粒子径１μｍ以上の白色粒子を３０ｗｔ％以上と、平均粒子径０．５μｍ以下の白色粒子を２０ｗｔ％以上とを含むことを特徴とする反射部材接合波長変換部材。
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