JP6993419B2 - リチウムイオン組電池 - Google Patents
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Description
前記単電池の各々に並列接続されるツェナーダイオードと、
を備え、前記ツェナーダイオードが、前記単電池の平均電圧において、前記単電池の容量の1/200以下の電流が流れることによって特性付けられる、リチウムイオン組電池が提供される。
(1)負極板の作製
(1a)LTOグリーンシートの作製
まず、LTO粉末A(体積基準D50粒径0.06μm、シグマアルドリッチジャパン合同会社製)100重量部と、分散媒(トルエン:イソプロパノール=1:1)100重量部と、バインダー(ポリビニルブチラール:品番BM-2、積水化学工業株式会社製)20重量部と、可塑剤(DOP:Di(2-ethylhexyl)phthalate、黒金化成株式会社製)4重量部と、分散剤(製品名レオドールSP-O30、花王株式会社製)2重量部とを混合した。得られた負極原料混合物を減圧下で撹拌して脱泡するとともに、粘度を4000cPに調整することによって、LTOスラリーを調製した。粘度は、ブルックフィールド社製LVT型粘度計で測定した。こうして調製されたスラリーを、ドクターブレード法によって、PETフィルム上にシート状に成形することによって、LTOグリーンシートを形成した。乾燥後のLTOグリーンシートの厚さは焼成後の厚さが80μmとなるような値とした。
得られたグリーンシートを25mm角にカッターナイフで切り出し、エンボス加工されたジルコニア製セッター上に載置した。セッター上のグリーンシートをアルミナ製鞘に入れて500℃で5時間保持した後に、昇温速度200℃/hにて昇温し、800℃で5時間焼成を行なった。得られたLTO焼結体板のセッターに接触していた面にスパッタリングによりAu膜(厚さ100nm)を集電層として形成した後、10mm×10mm平方の形状にレーザー加工した。
(2a)Li(Co,Mg)O2グリーンシートの作製
Co3O4粉末(平均粒径D50:0.9μm、正同化学工業株式会社製)、Li2CO3粉末(本荘ケミカル株式会社製)及びMgCO3粉末(神島化学工業株式会社製)を(Li1.02Co0.98Mg0.02)O2となるように秤量して混合した。得られた混合物を800℃で5時間保持して仮焼粉末を得た。この仮焼粉末をポットミルにて平均粒径D50が0.5μmとなるように粉砕した。得られた粉末100重量部と、分散媒(トルエン:イソプロパノール=1:1)100重量部と、バインダー(ポリビニルブチラール:品番BM-2、積水化学工業株式会社製)10重量部と、可塑剤(DOP:Di(2-ethylhexyl)phthalate、黒金化成株式会社製)4重量部と、分散剤(製品名レオドールSP-O30、花王株式会社製)2重量部とを混合した。得られた混合物を減圧下で撹拌して脱泡するとともに、粘度を4000cPに調整することによって、Li(Co,Mg)O2スラリーを調製した。粘度は、ブルックフィールド社製LVT型粘度計で測定した。こうして調製されたスラリーを、ドクターブレード法によって、PETフィルム上にシート状に成形することによって、グリーンシートを形成した。乾燥後のグリーンシートの厚さは60μmであった。
PETフィルムから剥がしたLi(Co,Mg)O2グリーンシートをカッターで50mm角に切り出し、下部セッターとしてのマグネシア製セッター(寸法90mm角、高さ1mm)の中央に載置し、その上に上部セッターとしての多孔質マグネシア製セッターを載置した。上記グリーンシート片をセッターで挟んだ状態で、120mm角のアルミナ鞘(株式会社ニッカトー製)内に載置した。このとき、アルミナ鞘を密閉せず、0.5mmの隙間を空けて蓋をした。得られた積層物を昇温速度200℃/hで600℃まで昇温して3時間脱脂した後、800℃で20時間保持することで焼成を行った。焼成後、室温まで降温させた後に焼成体をアルミナ鞘より取り出した。こうしてLi(Co,Mg)O2焼結体板を正極板として得た。得られた正極板を9.5mm×9.5mm平方の形状にレーザー加工した。
Li(Co,Mg)O2焼結体板(正極板)、セパレータ、及びLTO焼結体板(負極)を順に載置して積層体を作製した。この積層体を電解液に浸すことによりラミネート型電池を作製した。電解液としては、プロピレンカーボネート(PC)及びジエチルカーボネート(DEC)を1:2で混合した有機溶媒にLiPF6を1mol/Lの濃度となるように溶解させたものを用いた。セパレータとしては、厚さ25μmのセルロース製多孔質単層膜(ニッポン高度紙工業株式会社製)を用いた。こうして、リチウムイオン単電池を2個作製した。
上記(3)で得られた個々の単電池にツェナーダイオードを並列に接続した。このとき、ツェナーダイオードとして、単電池の平均電圧において、単電池の容量の1/50000の電流が流れる市販品を用いた。ここで、1/50000は、単電池の平均電圧におけるツェナーダイオードの電流値I(A)を、単電池の容量C(Ah)で除した値(すなわちI/C(単位:h-1))であり、本明細書においてツェナーダイオード規格と称する。なお、単電池の平均電圧としては、充電状態(SOC)0%、20%、40%、60%、80%、100%時の電圧の平均値を採用した。
こうして作製された組電池に対して以下の評価を行った。
上記(4)で作製された組電池(ツェナーダイオードを含む)のサイクル試験における容量維持率RZCを、上記(3)で作製された単電池(ツェナーダイオードを含まない)のサイクル試験における容量維持率RNC(これを100とする)に対する比率、すなわち100×RZC/RNC(%)をサイクル容量維持率として算出した。具体的には、上記(3)で得られた単電池に対して(i)1Cレートで定電流充電し、(ii)引き続き電流値が0.2Cレートになるまで定電圧充電した後、(iii)1Cレートで放電することを含む充放電サイクルを3000回行い、3000サイクル目の放電容量C3000を、1サイクル目の放電容量C1で除した値を、サイクル試験における容量維持率RNC(=C3000/C1)とした。上記(4)で得られた組電池についても上記同様にしてサイクル試験における容量維持率RZCを算出し、100×RZC/RNC(%)に従いサイクル容量維持率を算出した。
上記(4)で作製された組電池(ツェナーダイオードを含む)の保存試験における容量維持率RZSを、上記(3)で作製された単電池(ツェナーダイオードを含まない)の保存試験における容量維持率RNS(これを100とする)に対する比率、すなわち100×RZS/RNS(%)を保存特性として算出した。具体的には、上記(3)で得られた単電池を満充電状態にて0.2Cで放電して初期容量C0を測定した後、同じ単電池を25℃で5日間保存した後に0.2Cで放電して保存後容量C1を測定し、保存後容量C1を初期容量C0で除することにより、単電池の保存試験における容量維持率RNS(=C1/C0)を算出した。上記(4)で得られた組電池についても上記同様にして保存試験における容量維持率RBPを算出し、100×RZS/RNS(%)に従い保存特性を算出した。
ツェナーダイオードとして、単電池の平均電圧において、単電池の容量の1/500の電流が流れる市販品を用いたこと以外は、例1と同様にして、組電池の作製及び評価を行った。結果は表1に示されるとおりであった。
ツェナーダイオードとして、単電池の平均電圧において、単電池の容量の1/200の電流が流れる市販品を用いたこと以外は、例1と同様にして、組電池の作製及び評価を行った。結果は表1に示されるとおりであった。
ツェナーダイオードとして、単電池の平均電圧において、単電池の容量の1/50の電流が流れる市販品を用いたこと以外は、例1と同様にして、組電池の作製及び評価を行った。結果は表1に示されるとおりであった。
ツェナーダイオードを用いなかったこと以外は例1と同様にして、組電池の作製及び評価を行った。結果は表1に示されるとおりであった。
Claims (9)
- 互いに直列接続された複数のリチウムイオン単電池と、
前記リチウムイオン単電池の各々に並列接続されるツェナーダイオードと、
を備え、前記ツェナーダイオードが、前記リチウムイオン単電池の平均電圧において、前記リチウムイオン単電池の容量の1/200以下の電流が流れることによって特性付けられる、リチウムイオン組電池。 - 前記リチウムイオン単電池の負極が、チタン酸リチウム及びカーボンからなる群から選択されるいずれか1種を負極活物質として含む、請求項1に記載のリチウムイオン組電池。
- 前記負極がチタン酸リチウムを含む場合、前記平均電圧が2.2~2.4Vであり、前記負極がカーボンを含む場合、前記平均電圧が3.6~3.8Vである、請求項2に記載のリチウムイオン組電池。
- 前記負極が、チタン酸リチウムを負極活物質として含む、請求項2又は3に記載のリチウムイオン組電池。
- 前記負極が、チタン酸リチウム焼結体板を含む、請求項4に記載のリチウムイオン組電池。
- 前記リチウムイオン単電池が、リチウム複合酸化物を含む正極と、電解液又は固体電解質とを含む、請求項1~5のいずれか一項に記載のリチウムイオン組電池。
- 前記リチウムイオン単電池は、縦及び横の寸法がそれぞれ50mm以下であり、厚みが2mm以下である、請求項1~6のいずれか一項に記載のリチウムイオン組電池。
- 前記リチウムイオン単電池の容量が50mAh以下である、請求項1~7のいずれか一項に記載のリチウムイオン組電池。
- 前記リチウムイオン組電池に含まれる前記リチウムイオン単電池の個数が2である、請求項1~8のいずれか一項に記載のリチウムイオン組電池。
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