JP6788261B2 - 金属回収方法、土壌浄化剤及び土壌浄化方法 - Google Patents
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Description
金属及び水分子を含有する液体に、主モノマーとして、末端のアミノ基とアクリルアミド基、メタクリルアミド基、アクリル基又はメタクリル基との間に炭素数が2以上のアルキレン鎖を有するアクリルアミドモノマー、メタクリルアミドモノマー、アクリレートモノマー又はメタクリレートモノマーが重合して得られた親水性の高分子ゲルを介在させ、
前記高分子ゲルのネットワーク空間内にて、前記アミノ基が前記水分子の解離で生じた水素イオンを引き付けてプロトン化するとともに、生じた水酸化物イオンと前記金属のイオンとで前記金属の水酸化物を生成させ、
前記液体から前記高分子ゲルを分離して金属を回収する、
ことを特徴とする。
pHによって溶解度が異なる複数種の金属及び水分子を含有する液体に、末端のアミノ基とアクリルアミド基、メタクリルアミド基、アクリル基又はメタクリル基との間に炭素数が2以上のアルキレン鎖を有するアクリルアミドモノマー、メタクリルアミドモノマー、アクリレートモノマー又はメタクリレートモノマーが重合して得られた親水性の高分子ゲルを介在させ、
複数種の金属のうち低いpHで溶解度が小さい金属の水酸化物を前記高分子ゲルのネットワーク空間内に選択的に生成させ、
前記液体から前記高分子ゲルを分離して金属を回収する、
ことを特徴とする。
残存している複数種の金属のうち低いpHで溶解度が小さい金属の水酸化物を前記高分子ゲルのネットワーク空間内に選択的に生成させてもよい。
前記液体から前記網体を取り出すことで前記液体から前記高分子ゲルを分離してもよい。
前記高分子ゲルを前記液体に再度介在させてもよい。
末端のアミノ基とアクリルアミド基、メタクリルアミド基、アクリル基又はメタクリル基との間に炭素数が2以上のアルキレン鎖を有するアクリルアミドモノマー、メタクリルアミドモノマー、アクリレートモノマー又はメタクリレートモノマーが重合した親水性の高分子ゲルから構成される土壌浄化剤であって、
前記高分子ゲルのネットワーク空間内にて、水の流入によって土壌から溶出した金属の水酸化物が生成する、
ことを特徴とする。
土壌に、末端のアミノ基とアクリルアミド基、メタクリルアミド基、アクリル基又はメタクリル基との間に炭素数が2以上のアルキレン鎖を有するアクリルアミドモノマー、メタクリルアミドモノマー、アクリレートモノマー又はメタクリレートモノマーが重合して得られた親水性の高分子ゲルを介在させ、
前記高分子ゲルのネットワーク空間内にて、水の流入によって土壌から溶出した金属の水酸化物を生成させることによって土壌を浄化する、
ことを特徴とする。
金属回収方法は、金属(金属イオン)及び水分子を含有する液体に高分子ゲルを介在させ、高分子ゲル中にて、液体中の金属を金属水酸化物として生成させ、液体から高分子ゲルを分離することにより、液体から金属を回収する方法である。
土壌浄化剤は、上記の金属回収方法で説明した高分子ゲルであり、土壌浄化方法は、この高分子ゲルを利用して、重金属で汚染された土壌を浄化する方法である。例えば、高分子ゲルを鋤き込むなどの手法により、カドミウム、ヒ素、鉛などの重金属で汚染された土壌に介在させる。
(高分子ゲルの合成)
メスフラスコ内に主モノマーであるN,N−ジメチルアミノプロピルアクリルアミド(N,N-dimethylaminopropyl acrylamid(DMAPAA))、架橋剤のN,N’−メチレンビスアクリルアミド(N,N’-methylenbisacrylamid(MBAA))、重合促進剤としてテトラメチルエチレンジアミン(N,N,N’,N’-tetraethylmethylendiamine(TEMED))を加え、蒸留水を加えた。
合成した高分子ゲルを乾燥後、ミキサーで粉砕後、45メッシュの篩いにかけ0.455mm以下の粉末(乾燥重量0.4g)を、各種金属塩水溶液(50mL)にそれぞれ浸漬し、室温で24時間おいた。用いた金属塩水溶液は以下の通りである。
・Ni(NO3)2水溶液(1000mg/L、pH=5.12)
・Cd(NO3)2水溶液(1000mg/L、pH=5.82)
・MnSO4水溶液(1000mg/L、pH=6.37)
・ZnSO4水溶液(1000mg/L、pH=5.88)
・Pb(NO3)2水溶液(1000mg/L、pH=4.71)
・Cu(NO3)2水溶液(1000mg/L、pH=5.01)
・AgCl水溶液(1000mg/L、pH=5.82)
(複数種の金属塩水溶液についての金属水酸化物の生成実験)
上記の7種類の金属塩(MnSO4、ZnSO4、Pb(NO3)2、Cd(NO3)2、Ni(NO3)2、AgCl、Cu(NO3)2)を水に溶解した混合水溶液(140mL)に実施例1で調製した高分子ゲル(乾燥重量0.7g)を浸漬した。なお、いずれの金属塩も1000g/mLとした。XRD回折の結果を図9に示す。
(金属イオン濃度の影響)
金属イオンの濃度が低い場合でも、金属イオンの除去が可能であるか検証した。初期濃度が異なる10mLの硝酸ニッケル水溶液(1000ppm、100ppm、10ppm)に実施例1で調製した高分子ゲルを添加(乾燥重量0.01〜0.15g/10mL)し、24時間後の水溶液(外部溶液)中のNi2+イオン濃度を測定した。
(金属の分離回収の検証実験)
50mLの硝酸銅水溶液(100mg/L)、硝酸ニッケル水溶液(100mg/L)及び硝酸マンガン水溶液(100mg/L)に、それぞれ乾燥した高分子ゲル(乾燥重量0.1g)を投入し、室温で24時間おいた。なお、用いた高分子ゲルは、実施例1と同じくDMAA:MBAA=1000:50のモル比で調製したものである。
それぞれについて、回収後の溶液濃度、金属イオンの回収量(乾燥高分子ゲル1gあたりの回収量)を測定した。その結果を表1に示す。
そして、回収後の銅イオン濃度、ニッケルイオン濃度、マンガンイオン濃度、並びに、それぞれの金属イオンの回収量を測定した。その結果を表2に示す。
(酸性水溶液からの金属回収の検証実験)
硝酸ニッケル水溶液に硝酸を添加して調整し、初期濃度100ppm、pH3の水溶液を調製した。
(金属回収量における水溶液の温度の影響の検証実験)
100ppmの硝酸ニッケル水溶液に高分子ゲルを2g/Lの割合で添加し、液温25℃、50℃、70℃それぞれにおいて24時間浸漬させた。そして、それぞれについて、ニッケル回収量の経時変化を測定した。
(高分子ゲルの再生、再利用の検証実験)
高分子ゲルの金属回収能力の再生、再利用の可否について検証した。
100ppmの硝酸ニッケル水溶液に、2g/Lの濃度で高分子ゲルを添加し、25℃で18時間浸漬させた(以下、金属回収処理)。
その後、高分子ゲルを取り出し、表面を蒸留水で洗浄し、表面を軽く拭いた。そして、0.01mol/Lの水酸化ナトリウム水溶液に18時間浸漬させた(以下、金属回収能力再生処理)。
(異なる主モノマーで合成した高分子ゲルによる金属回収の検証実験)
主モノマーとしてジメチルアミノエチルメタクリエート(DMAEMA)を、架橋剤としてジエチレングリコールジメタクリレート(DEGDMA)を用い、上記と同様の手法で高分子ゲルを合成した。なお、DMAEMA、DEGDMA、TEMED及びAPSの配合量は、1000mol/L、30mol/L、10mol/L及び1mol/Lである。以下、この合成した高分子ゲルを本実施例8中において高分子ゲルAと記す。
(高分子ゲルによる土壌浄化の検証実験)
初期濃度1000ppmの硝酸カドミウム水溶液1Lに、汚染されていない水田土壌を100g添加し、24時間攪拌して土壌にカドミウムを吸着させた。その後、溶液から土壌を分離し、室温で乾燥した。このカドミウムが吸着し、乾燥させた土壌を試験土壌とした。
Claims (11)
- 金属及び水分子を含有する液体に、主モノマーとして、末端のアミノ基とアクリルアミド基、メタクリルアミド基、アクリル基又はメタクリル基との間に炭素数が2以上のアルキレン鎖を有するアクリルアミドモノマー、メタクリルアミドモノマー、アクリレートモノマー又はメタクリレートモノマーが重合して得られた親水性の高分子ゲルを介在させ、
前記高分子ゲルのネットワーク空間内にて、前記アミノ基が前記水分子の解離で生じた水素イオンを引き付けてプロトン化するとともに、生じた水酸化物イオンと前記金属のイオンとで前記金属の水酸化物を生成させ、
前記液体から前記高分子ゲルを分離して金属を回収する、
ことを特徴とする金属回収方法。 - pHによって溶解度が異なる複数種の金属及び水分子を含有する液体に、末端のアミノ基とアクリルアミド基、メタクリルアミド基、アクリル基又はメタクリル基との間に炭素数が2以上のアルキレン鎖を有するアクリルアミドモノマー、メタクリルアミドモノマー、アクリレートモノマー又はメタクリレートモノマーが重合して得られた親水性の高分子ゲルを介在させ、
複数種の金属のうち低いpHで溶解度が小さい金属の水酸化物を前記高分子ゲルのネットワーク空間内に選択的に生成させ、
前記液体から前記高分子ゲルを分離して金属を回収する、
ことを特徴とする金属回収方法。 - 更に、より内部pHの低い前記高分子ゲルを前記液体に介在させ、
残存している複数種の金属のうち低いpHで溶解度が小さい金属の水酸化物を前記高分子ゲルのネットワーク空間内に選択的に生成させる、
ことを特徴とする請求項2に記載の金属回収方法。 - 炭素数が3以上の前記アルキレン鎖を有する前記アクリルアミドモノマー、前記メタクリルアミドモノマー、前記アクリレートモノマー又は前記メタクリレートモノマーが重合して得られた前記高分子ゲルを用いる、
ことを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一項に記載の金属回収方法。 - 乾燥状態の前記高分子ゲルを用いる、
ことを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一項に記載の金属回収方法。 - 前記高分子ゲルを入れた網体を前記液体に入れ、
前記液体から前記網体を取り出すことで前記液体から前記高分子ゲルを分離する、
ことを特徴とする請求項1乃至5のいずれか一項に記載の金属回収方法。 - 金属を回収した前記高分子ゲルをアルカリ水溶液に介在させた後、
前記高分子ゲルを前記液体に再度介在させる、
ことを特徴とする請求項1乃至6のいずれか一項に記載の金属回収方法。 - 末端のアミノ基とアクリルアミド基、メタクリルアミド基、アクリル基又はメタクリル基との間に炭素数が2以上のアルキレン鎖を有するアクリルアミドモノマー、メタクリルアミドモノマー、アクリレートモノマー又はメタクリレートモノマーが重合した親水性の高分子ゲルから構成される土壌浄化剤であって、
前記高分子ゲルのネットワーク空間内にて、水の流入によって土壌から溶出した金属の水酸化物が生成する、
ことを特徴とする土壌浄化剤。 - 土壌に、末端のアミノ基とアクリルアミド基、メタクリルアミド基、アクリル基又はメタクリル基との間に炭素数が2以上のアルキレン鎖を有するアクリルアミドモノマー、メタクリルアミドモノマー、アクリレートモノマー又はメタクリレートモノマーが重合して得られた親水性の高分子ゲルを介在させ、
前記高分子ゲルのネットワーク空間内にて、水の流入によって土壌から溶出した金属の水酸化物を生成させることによって土壌を浄化する、
ことを特徴とする土壌浄化方法。 - 炭素数が3以上の前記アルキレン鎖を有する前記アクリルアミドモノマー、前記メタクリルアミドモノマー、前記アクリレートモノマー又は前記メタクリレートモノマーが重合して得られた前記高分子ゲルを用いる、
ことを特徴とする請求項10に記載の土壌浄化方法。
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