JP6702314B2 - Phototherapy device - Google Patents
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Description
本発明は光治療用装置に関し、更に詳しくは、ブロードな発光波長で、放射角度依存性が少ない治療用の光線を、患部に安定して照射することができる光照射用発光ダイオードを具備する光治療用装置に関する。 The present invention relates to a device for phototherapy, and more specifically, a light provided with a light emitting diode for light irradiation capable of stably irradiating a diseased part with a therapeutic light beam having a broad emission wavelength and less radiation angle dependence. A therapeutic device.
従来、特定の疾病に対し、光照射による治療、いわゆる光治療が有効であることが知られている。例えば、肩こりや腰痛などの疼痛緩和や薄毛治療には赤色光や赤外線の照射による治療が行われている。この赤外線、例えば、近赤外線光の照射により、血管を拡張させることにより、組織血流を増加させたり、交感神経系の興奮を抑制したり、細胞組織を活性化して創傷治癒を促進したり、炎症性サイトカインや発痛物質に働きかけて抗炎症作用や鎮痛作用をもたらしたりすることはよく知られている。特に、水、ヘモグロビン、メラニンに対する吸収が少ない波長８００〜９００ｎｍ近傍の近赤外線領域は生体透過度に優れ、温熱効果とは異なる作用機序によって炎症抑制や疼痛緩和されることが明らかになってきた。一方、アトピー性皮膚炎の治療には青色光や紫外線の照射による治療が行われている。 Conventionally, it has been known that treatment by light irradiation, that is, so-called light treatment, is effective for a specific disease. For example, for relief of stiff shoulders and back pain, and for treatment of thinning hair, treatment by irradiation with red light or infrared rays is performed. By irradiating this infrared ray, for example, near-infrared light, by expanding blood vessels, increase tissue blood flow, suppress excitation of the sympathetic nervous system, activate cell tissues and promote wound healing, It is well known that it acts on inflammatory cytokines and pain-producing substances to bring about anti-inflammatory action and analgesic action. In particular, it has been revealed that the near-infrared region near the wavelength of 800 to 900 nm, which has low absorption for water, hemoglobin and melanin, has excellent biopermeability and suppresses inflammation and relieves pain by a mechanism different from the thermal effect. .. On the other hand, treatment of atopic dermatitis is performed by irradiation with blue light or ultraviolet light.
このように、様々な疾患に対する治療に光が用いられており、この単独で光を用いる方法を、光線療法といい、光の照射と共に、光化学療法剤を併用する治療法を光線力学的療法（ＰＤＴ；Ｐｈｏｔｏ Ｄｙｎａｍｉｃ Ｔｈｅｒａｐｙ）という。このＰＤＴにおいては、光化学療法剤として知られる感光性治療剤が、身体の被処置領域に外部から又は内部から供給される。これらの療法を用いてさまざまな皮膚疾患および内部疾患の治療が可能である。 As described above, light is used for treatment of various diseases, and the method of using light alone is called phototherapy, and a method of combining photochemotherapy with irradiation of light is a photodynamic therapy ( PDT: Photo Dynamic Therapy). In this PDT, a photosensitive therapeutic agent known as a photochemotherapeutic agent is supplied to the treated region of the body from outside or inside. A variety of skin disorders and internal disorders can be treated using these therapies.
以上のような光治療に用いられる光治療用装置としては、面上に無機発光ダイオード（Ｌｉｇｈｔ Ｅｍｉｔｔｉｎｇ Ｄｉｏｄｅ、以下、ＬＥＤと略記する。）を配列した複数の発光手段と、発光手段のそれぞれについて発光量や発光時間を制御する制御手段とを備えた、近赤外線光により炎症性疼痛の緩解などの治療を行うための光治療用装置が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。特許文献１で開示されている光治療用装置によれば、治療光の照射面における光強度分布や温度分布が均一化され、治療部位となる照射面全体に均一に治療光を照射して治療効果を高めることができるとされている。
As a phototherapy device used for phototherapy as described above, a plurality of light emitting means in which inorganic light emitting diodes (Light Emitting Diodes, hereinafter abbreviated as LEDs) are arranged on the surface, and light is emitted from each of the light emitting means. A phototherapy device has been proposed for performing treatment such as relieving inflammatory pain with near-infrared light, which is provided with a control means for controlling the amount and the light emission time (for example, refer to Patent Document 1). According to the phototherapy device disclosed in
しかしながら、光源として使用しているＬＥＤは、一般に発光スペクトルの最大発光帯がシャープであるため、そのままの形態で光治療に適用した場合、患部に対する発光強度のバラツキが生じやすく、効果的な光治療という観点からは、問題があった。また、ＬＥＤ自身が発する熱等による影響や、ＬＥＤ光源と共に、拡散板等を具備しているため、フレキシブル性に乏しい発光素子であるため、例えば、治療対象である患部の曲面構造に対し、均一に光照射させようとする場合には、多くのＬＥＤを配置する必要があり、多数のＬＥＤの発光制御が複雑となりという問題も抱えている。 However, since the LED used as a light source generally has a sharp maximum emission band in the emission spectrum, when it is applied to phototherapy as it is, variations in the luminescence intensity with respect to the affected area tend to occur, resulting in effective phototherapy. From that point of view, there was a problem. Further, since the light emitting element is poor in flexibility because it is provided with a diffuser plate and the like together with the influence of heat generated by the LED itself and the LED light source, for example, the curved surface structure of the affected area to be treated is uniform. In order to irradiate the light with a large number of LEDs, it is necessary to arrange a large number of LEDs, and there is also a problem that emission control of a large number of LEDs becomes complicated.
上記の問題に対し、光源として有機発光ダイオード（以下、有機エレクトロルミネッセンス素子、ＯＬＥＤ又は有機ＥＬ素子という。）を用いた光治療用装置が提案されている。例えば、治療上又は美容上の処置で用いる移動式機器で、治療すべき領域に有機発光半導体として有機ＥＬ素子を用い、光照射して治療する光治療用装置が開示されている（例えば、特許文献２参照。）。また、治療用波長の光を発する有機ＥＬ素子と、当該有機ＥＬ素子の発光条件を制御する制御モジュールを有する光線治療器が開示されている（例えば、特許文献３参照。）。この開示されている方法によれば、複数の有機ＥＬ素子を選択的に選択あるいは制御モジュールで発光を制御することにより、光照射システムを所望の色特性に制御することができるとされている。また、有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた光治療器具で、フレキシブル性基板を用い、フレキシブルな共形の医療用光源と、血液性状（例えば、ＣＯ、酸素、又はビリルビンのレベル）のモニタリングを目的とする関連診断デバイスと、乾癬及び幾つかの形態の癌などの動物用の治療用光線療法デバイスが開示されている（例えば、特許文献４参照。）。
For the above problems, a phototherapy device using an organic light emitting diode (hereinafter, referred to as an organic electroluminescence element, an OLED or an organic EL element) as a light source has been proposed. For example, there is disclosed a phototherapy device that is a mobile device used for therapeutic or cosmetic treatment, and uses an organic EL element as an organic light emitting semiconductor in a region to be treated and irradiates light to perform treatment (eg, a patent).
しかしながら、上記提案されている有機ＥＬ素子を用いた光治療用装置では、確かに、患部に均一な光照射を行うような工夫はなされているが、依然として、以下のような問題を抱えている。 However, in the phototherapy device using the organic EL element proposed above, although the device for surely irradiating the affected area with uniform light has been devised, it still has the following problems. ..
本発明者らが上記開示されている各光治療用装置の詳細について検討を進めた結果、有機ＥＬ素子は確かにＬＥＤに比較すると発光スペクトルの最大発光帯の半値幅は広いが、有機ＥＬ素子は多層有機機能層から構成されているため、光放射する角度により発光スペクトルプロファイル、例えば、放射角度により、発光極大波長や半値幅が変動しやすいという角度依存性を有しており、光治療の際のバラツキの要因になっていることが判明した。当該光治療は、対象とする疾患に対し、適切な波長の光を安定して照射することが重要な条件であり、安定した光治療を行う上では、上記の角度依存性は障害となっている。 As a result of the inventors' studying the details of each of the phototherapy devices disclosed above, the organic EL element has a wide half-width of the maximum emission band of the emission spectrum as compared with the LED, but the organic EL element Since it is composed of multiple organic functional layers, it has an emission spectrum profile depending on the angle of light emission, for example, the emission maximum wavelength and the full width at half maximum are easily changed depending on the emission angle. It was found to be the cause of the variation. In the phototherapy, it is an important condition to stably irradiate the target disease with light of an appropriate wavelength, and in performing the stable phototherapy, the above angle dependence becomes an obstacle. There is.
よって、患部に対し、様々な角度で光照射を行っても、発光スペクトルの最大発光帯の発光極大波長や半値幅の変動が少なく、安定した光治療を行うことができる光治療用装置の開発が切望されている。 Therefore, even if the affected area is irradiated with light at various angles, there is little variation in the maximum emission wavelength of the maximum emission band of the emission spectrum and the full width at half maximum, and the development of a phototherapy device capable of performing stable light treatment. Is coveted.
本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、その解決課題は、ブロードな発光波長で、放射角度依存性が少ない光治療用の光線を、患部に安定して照射することができる光照射用発光ダイオードを具備する光治療用装置を提供することである。 The present invention has been made in view of the above problems, and the problem to be solved is a broad emission wavelength, a light ray for phototherapy with little radiation angle dependence, which can be stably applied to an affected area. An object of the present invention is to provide a phototherapy device comprising a light emitting diode for irradiation.
本発明者は、上記課題に鑑み鋭意検討を進めた結果、特定の発光波長域を有し、光照射角度を変化させても、発光スペクトルの発光極大波長の変動幅や半値幅が特定の条件範囲内にある光照射用発光ダイオードを具備する光治療用装置により、安定して治療用の光線を患部に照射することができる光治療用装置を得ることができることを見出し、本発明に至った。 The present inventor has conducted extensive studies in view of the above problems, and has a specific emission wavelength range, and even if the light irradiation angle is changed, the fluctuation width and the half width of the emission maximum wavelength of the emission spectrum are specific conditions. It was found that a phototherapy device including a light-emitting diode for light irradiation within the range can provide a phototherapy device capable of stably irradiating a diseased part with a therapeutic light beam, and has reached the present invention. ..
すなわち、本発明の上記課題は、下記の手段により解決される。 That is, the said subject of this invention is solved by the following means.
１．発光波長が４００〜２０００ｎｍの波長域にある光照射用発光ダイオードを具備する光治療用装置であって、
前記光照射用発光ダイオードが、下記条件１及び条件２を満たすことを特徴とする光治療用装置。1. A device for phototherapy comprising a light emitting diode for light irradiation having an emission wavelength in the wavelength range of 400 to 2000 nm,
A device for phototherapy, wherein the light emitting diode for light irradiation satisfies the following
条件１：前記光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ０°）と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ３０°）との差の絶対値Δλｍａｘ（|（λｍａｘ０°）−（λｍａｘ３０°）|）が、５０ｎｍ未満であること
条件２：前記光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した前記発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、それぞれ２０ｎｍ以上であること
２．前記光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、５０ｎｍ以上であることを特徴とする請求項１に記載の光治療用装置。Condition 1: The emission maximum wavelength (λmax 0° ) of the maximum emission band in the emission spectrum observed in front of the light emitting diode for light irradiation and the emission maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle inclined at 30 degrees. The absolute value Δλmax(|(λmax 0° )−(λmax 30° )|) of the difference from the wavelength (λmax 30° ) is less than 50 nm Condition 2: Observed at the front position of the light emitting diode for light irradiation. 1. The full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum and the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle inclined at 30 degrees are each 20 nm or more. The apparatus for phototherapy according to
３．前記光照射用発光ダイオードが、フレキシブル基板上に配置されていることを特徴とする第１項又は第２項に記載の光治療用装置。
3. The phototherapy device according to
４．前記光照射用発光ダイオードが、光取出し面側に、グリッド電極、光取出しフィルム又は内部散乱層を配置していることを特徴とする第１項から第３項までのいずれか一項に記載の光治療用装置。
4. The light emitting diode for light irradiation has a grid electrode, a light extraction film, or an internal scattering layer arranged on the light extraction surface side, according to any one of the
５．前記光照射用発光ダイオードが、有機エレクトロルミネッセンス素子であることを特徴とする第１項から第４項までのいずれか一項に記載の光治療用装置。
5. The phototherapy device according to any one of
６．前記光照射用発光ダイオードが、２層以上の発光層を有することを特徴とする第１項から第５項までのいずれか一項に記載の光治療用装置。
6. The phototherapy device according to any one of
本発明の上記手段により、ブロードな発光波長で、放射角度依存性が少なく、安定して治療用の光線を患部に照射することができる光治療用の発光ダイオードを具備している光治療用装置を提供することができる。 According to the above-mentioned means of the present invention, a phototherapy device having a light-emitting diode for phototherapy, which has a broad emission wavelength, little radiation angle dependence, and can stably irradiate a therapeutic light beam to the affected area. Can be provided.
本発明で規定する構成により、上記問題を解決することができたのは、以下の理由によるものと推測している。 It is speculated that the above-mentioned problems could be solved by the configuration defined in the present invention for the following reasons.
詳細は後述するが、光治療では任意の波長と強度を有する光を必要とする。よって、正面からだけでなく斜めからも、必要とする波長及び強度を有する光を発する照射光源、特に、面状の発光面を有する照射光源を用いることが重要である。 As will be described in detail later, phototherapy requires light having an arbitrary wavelength and intensity. Therefore, it is important to use an irradiation light source that emits light having a required wavelength and intensity not only from the front side but also from an oblique direction, particularly an irradiation light source having a planar light emitting surface.
本発明では、例えば、格子状の電極を用いることにより、発光層からの放射光を散乱させ、薄膜多層膜による視野角依存性を抑えることができる。同様に、発光面側に、光取出しフィルムや内部散乱層を設けることにより、同様の効果を得ることができる。 In the present invention, for example, by using a grid-like electrode, the emitted light from the light emitting layer can be scattered, and the viewing angle dependence of the thin film multilayer film can be suppressed. Similarly, the same effect can be obtained by providing a light extraction film or an internal scattering layer on the light emitting surface side.
また、光照射用発光ダイオードにおいて、複数の発光層を形成することにより、必要な波長、半値幅、及び強度等の光学特性の調整を行うことができる。更には、光治療時の発熱を抑えて、やけど等の発生を防止し、安全な治療が行える。その理由としては、光照射用発光ダイオードにおいて、発光層、あるいは発光層を含む有機機能層ユニットを２つ以上積層した構成とすることにより、第１電極である陽極と、第２電極である陰極の電極間の距離が長くなる。一般的に、第２電極である陰極は膜厚が１００ｎｍ以上の金属材料を用いて形成され、その表面は荒れているため、この陽極と陰極間の膜厚が薄いとリークが生じ、異常発熱の原因となる。これに対し、本発明に適用する有機エレクトロルミネッセンス素子は、有機層あるいは有機機能層ユニットが２つ以上積層されることで、第１電極である陽極と、第２電極である陰極間の間隔が広くなり、異常発熱の懸念を低くすることができる。このことは、折り曲げによるリークの懸念が高いフレキシブル光源において、異常発熱を防止するための有力な手段となる。 Further, in the light emitting diode for light irradiation, by forming a plurality of light emitting layers, necessary optical characteristics such as wavelength, full width at half maximum, and intensity can be adjusted. Furthermore, heat generation during phototherapy can be suppressed to prevent burns and the like, and safe treatment can be performed. The reason for this is that in the light emitting diode for light irradiation, by arranging two or more light emitting layers or organic functional layer units including the light emitting layer, the anode as the first electrode and the cathode as the second electrode are formed. The distance between the electrodes becomes longer. Generally, the cathode, which is the second electrode, is formed of a metal material having a film thickness of 100 nm or more, and its surface is rough. Therefore, if the film thickness between the anode and the cathode is thin, leakage occurs and abnormal heat generation occurs. Cause of. On the other hand, in the organic electroluminescence element applied to the present invention, by stacking two or more organic layers or organic functional layer units, the distance between the anode, which is the first electrode, and the cathode, which is the second electrode, is reduced. It becomes wider and the concern about abnormal heat generation can be reduced. This is an effective means for preventing abnormal heat generation in a flexible light source that is highly likely to leak due to bending.
また、一般に、有機エレクトロルミネッセンス素子は、大電流の印可により、高輝度になるほど電流効率（ｃｄ／Ａ）が低下する。そのため高輝度領域で使用する場合が多い光治療用装置では、有機機能層ユニットを１つで駆動するよりも、複数の有機機能層ユニットで任意の輝度を分割して照射した方が効率を損なわず、発熱を抑えることが可能となる。 Further, in general, an organic electroluminescent element has a higher current efficiency (cd/A) as the luminance becomes higher due to application of a large current. Therefore, in a phototherapy device that is often used in a high-luminance region, it is less efficient to irradiate by dividing an arbitrary luminance with a plurality of organic functional layer units, rather than driving one organic functional layer unit. Therefore, it is possible to suppress heat generation.
本発明の光治療用装置は、発光波長が４００〜２０００ｎｍの波長域にある光照射用発光ダイオードを具備し、光照射用発光ダイオードが、１）条件１：前記光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ０°）と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ３０°）との差の絶対値Δλｍａｘ（|（λｍａｘ０°）−（λｍａｘ３０°）|）が、５０ｎｍ未満であること、及び条件２：前記光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、それぞれ２０ｎｍ以上であること、が特徴であり、本発明の光治療用装置は、ブロードな発光波長で、放射角度依存性が少ない治療用の光線を、患部に安定して照射することができる。この特徴は、各請求項に係る発明に共通する又は対応する技術的特徴である。The apparatus for phototherapy of the present invention comprises a light emitting light emitting diode having an emission wavelength in a wavelength range of 400 to 2000 nm, and the light emitting light emitting diode is 1) Condition 1: Front position of the light emitting light emitting diode. Absolute value of the difference between the emission maximum wavelength (λmax 0° ) of the maximum emission band in the emission spectrum observed in
本発明の実施態様としては、本発明の目的とする効果をより発現できる観点から、光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、５０ｎｍ以上であることが、患部に対する照射光源量のバラツキをより一層低減することができ、安定した光治療を施すことができる観点から好ましい。 As an embodiment of the present invention, from the viewpoint that the effect of the present invention can be more exhibited, the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at the front position of the light emitting light emitting diode is 50 nm or more. This is preferable from the viewpoint that it is possible to further reduce the variation in the irradiation light source amount with respect to the affected area and to perform stable phototherapy.
また、光照射用発光ダイオードがフレキシブル基板上に配置されていることにより、光治療用装置としてフレキシブル性を付与することができ、様々な曲面を有する患部の形状に対し、安定してフィッティングした光照射面を形成することができ、高い光治療効果を得ることができる観点から好ましい態様である。 In addition, since the light emitting light emitting diode is arranged on the flexible substrate, flexibility as a phototherapy device can be imparted, and light stably fitted to the shape of the affected part having various curved surfaces can be provided. This is a preferred embodiment from the viewpoint that the irradiation surface can be formed and a high phototherapy effect can be obtained.
また、光照射用発光ダイオーの光取出し面側に、グリッド電極、光取出しフィルム又は内部散乱層を配置することが、よりブロードで広い半値幅を有する発光スペクトルを得ることがき、より安定した光治療を施すことができる観点から好ましい。 Further, by disposing a grid electrode, a light extraction film or an internal scattering layer on the light extraction surface side of the light emitting diode for light irradiation, it is possible to obtain a broader emission spectrum having a broader half-width and a more stable phototherapy. Is preferable from the viewpoint of being able to be applied.
また、光照射用発光ダイオードとして、有機エレクトロルミネッセンス素子を適用すること、更には光照射用発光ダイオードが、２層以上の発光層を有する構成であることが、より発光スペクトルがよりブロードとなり、かつ発光スペクトルの角度依存性を抑制することができ、加えて、高輝度発光で、光治療時の患部への熱による悪影響を防止でき、低温環境下での治療を可能とすることができる観点から好ましい態様である。 Further, as the light emitting light emitting diode, applying an organic electroluminescence element, and further, the light emitting light emitting diode having a configuration having two or more light emitting layers, the emission spectrum becomes broader, and From the viewpoint that it is possible to suppress the angle dependence of the emission spectrum, in addition, with high-intensity emission, it is possible to prevent the adverse effect of heat on the affected area during phototherapy, and to enable treatment in a low temperature environment. This is the preferred embodiment.
以下、本発明とその構成要素、及び本発明を実施するための形態・態様について詳細な説明をする。なお、本発明において示す「〜」は、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用する。 Hereinafter, the present invention, its components, and modes and modes for carrying out the present invention will be described in detail. In addition, "-" shown in the present invention is used to mean that the numerical values described before and after that are included as the lower limit value and the upper limit value.
《光治療用装置》
本発明の光治療用装置は、発光波長が４００〜２０００ｎｍの波長域にある光照射用発光ダイオードを具備し、当該光照射用発光ダイオードが、下記に示す条件１及び条件２を同時に満たすことを特徴とする。《Phototherapy device》
The phototherapy device of the present invention comprises a light emitting light emitting diode having an emission wavelength in the wavelength range of 400 to 2000 nm, and the light emitting light emitting diode simultaneously satisfies the following
条件１：前記光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ０°）と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ３０°）との差の絶対値Δλｍａｘ（|（λｍａｘ０°）−（λｍａｘ３０°）|）が、５０ｎｍ未満であること、
条件２：前記光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した前記発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、それぞれ２０ｎｍ以上であること。Condition 1: The emission maximum wavelength (λmax 0° ) of the maximum emission band in the emission spectrum observed in front of the light emitting diode for light irradiation and the emission maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle inclined at 30 degrees. The absolute value Δλmax (|(λmax 0° )−(λmax 30° )|) of the difference from the wavelength (λmax 30° ) is less than 50 nm,
Condition 2: The full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed in front of the light emitting diode for light irradiation and the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle inclined at 30 degrees are each 20 nm or more. To be.
本発明の光治療用装置に具備する光照射用発光ダイオードの発光特性として、条件１として、一つの発光点Ｐを基準として、患部に対して正面の位置、すなわち、光照射用発光ダイオード面から、患部面に対する垂線が交わる位置と、発光点Ｐに対し、光照射用発光ダイオード面から３０°傾斜させた角度で放射させた照射光が患部と交わる位置において、それぞれの発光スペクトルを観測したとき、上記正面位置の発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ０°）と、３０度に傾斜して観測した発光スペクトルの最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ３０°）との差の絶対値Δλｍａｘ（|（λｍａｘ０°）−（λｍａｘ３０°）|）が、５０ｎｍ未満であること、すなわち、患部に対し、光照射用発光ダイオード面の光放射角度を０〜３０°の範囲内で変化させても、発光極大波長のシフト幅が５０ｎｍ未満という小さい変動幅であることが特徴であり、Δλｍａｘ（|（λｍａｘ０°）−（λｍａｘ３０°）|）として、好ましくは３０ｎｍ以下であり、さらに好ましくは１５ｎｍ以下であり、下限は全く変動しない０ｎｍであることが理想ではあるが、現実的には、５ｎｍ以上である。このような特性を光照射用発光ダイオードに付与することにより、様々な曲面を有する患部に対して光治療用装置を配置しても、極大波長変動が少なく、光治療に適した最良の波長の光を安定して照射させることができる。また、発光スペクトルとしては、発光帯が一つであるシングルピークが好ましい。Regarding the light emission characteristics of the light emitting light emitting diode provided in the phototherapy device of the present invention, as a
また、条件２としては、上記と同様にして、正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、いずれも２０ｎｍ以上であることを特徴とする。すなわち、患部に対し、光照射用発光ダイオード面の光放射角度を０〜３０°に変化しても、発光スペクトルの半値幅が２０ｎｍ以上というブロードな発光帯を維持することができ、その結果、光治療時の照射光の光量バラツキの幅を縮小し、安定した光治療を行うことができる。更には、正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅として５０ｎｍ以上であることが好ましい態様である。なお、半値幅の上限としては、おおむね２００ｎｍ以下であることが好ましい。
Further, as
《光照射用発光ダイオードの発光特性》
以下、本発明に係る光照射用発光ダイオードの発光特性について、図を交えて説明する。なお、以下に説明する各図においては、同一の構成要素には同一の符号を付し、重複する構成については詳細な説明は省略する。また、説明の中で、各構成要素のあとの括弧内に記載の数字や記号は、各図に記載した構成要素の符号を表す。<<Light emission characteristics of light emitting diode>>
Hereinafter, the light emission characteristics of the light emitting light emitting diode according to the present invention will be described with reference to the drawings. In each of the drawings described below, the same components are designated by the same reference numerals, and detailed description of overlapping components will be omitted. In the description, the numbers and symbols in parentheses after each component represent the reference numerals of the components shown in each drawing.
（半値幅）
本発明においては、正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、いずれも２０ｎｍ以上であることを特徴とするが、はじめに、本発明でいう「半値幅」の定義について、図を用いて説明する。(Half width)
In the present invention, the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at the front position and the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle inclined at 30 degrees are both 20 nm or more. However, first, the definition of the “half-value width” in the present invention will be described with reference to the drawings.
本発明でいう発光帯の半値幅とは、発光スペクトルにおいて、最大の発光帯の相対放射強度が、極大値（λｍａｘにおける最大発光強度）の５０％になる波長の幅（ｎｍ）と定義する。 The full width at half maximum of the emission band in the present invention is defined as the width (nm) of the wavelength at which the relative emission intensity of the maximum emission band is 50% of the maximum value (maximum emission intensity at λmax) in the emission spectrum.
通常、発光スペクトルにおいて、その発光強度の極大値の１／２強度の２点間の間隔を半値全幅（ＦＷＨＭ、Ｆｕｌｌ Ｗｉｄｔｈ ａｔ Ｈａｌｆ Ｍａｘｉｍｕｍ）、その半分を半値半幅（ＨＷＨＭ、Ｈａｌｆ Ｗｉｄｔｈ ａｔ Ｈａｌｆ Ｍａｘｉｍｕｍ）といい、いずれも半値幅と称する場合があるが、本発明においては、半値全幅（ＦＷＨＭ）を、本発明でいう半値幅とする。 Usually, in the emission spectrum, the interval between two points at the half intensity of the emission intensity is the full width at half maximum (FWHM, Full Width at Half Maximum), and the half is the half width at half maximum (HWHM, Half Width at Half Maximum). In the present invention, the full width at half maximum (FWHM) is the full width at half maximum as referred to in the present invention.
図１は、光照射用発光ダイオードの発光スペクトルにおける半値幅を説明するための概略図である。 FIG. 1 is a schematic diagram for explaining the half width in the emission spectrum of a light emitting light emitting diode.
図１で示すグラフは、光照射用発光ダイオードの発光スペクトルを、例えば、コニカミノルタ社製の分光放射輝度計ＣＳ−１０００で、（紫外域）〜可視光域〜赤外域（４００〜２０００ｎｍの波長域）の波長域における分光発光強度を測定し、横軸に発光波長（ｎｍ）、縦軸に発光強度ｆをプロットして、発光強度プロファイル（発光帯分布図）を作成する。次いで、作成した発光強度プロファイルの最大発光強度ｆｍａｘにおける波長（ｎｍ）を、発光極大波長（λｍａｘ）とし、最大発光強度ｆｍａｘが５０％となる発光強度（１／２ｆｍａｘ）における波長の幅（ｎｍ）と半値幅（ｈｗともいう。）として求める。 The graph shown in FIG. 1 shows the emission spectrum of a light emitting light emitting diode, for example, in a spectral radiance meter CS-1000 manufactured by Konica Minolta, in the (ultraviolet region) to visible light region to infrared region (wavelengths of 400 to 2000 nm). The emission intensity profile (emission band distribution chart) is created by measuring the spectral emission intensity in the wavelength range of (region) and plotting the emission wavelength (nm) on the horizontal axis and the emission intensity f on the vertical axis. Then, the wavelength (nm) at the maximum emission intensity fmax of the created emission intensity profile is set as the emission maximum wavelength (λmax), and the wavelength width (nm) at the emission intensity (1/2 fmax) at which the maximum emission intensity fmax is 50%. And half width (also called hw).
（光照射用発光ダイオードの発光特性の角度依存性）
はじめに、比較例の光照射用発光ダイオードの発光特性について説明する。(Angle dependence of light emitting characteristics of light emitting diodes for light irradiation)
First, the light emission characteristics of the light emitting light emitting diode of the comparative example will be described.
図２Ａ及び図２Ｂは、光照射用発光ダイオードにおける光放射角度を変化したときの比較例である発光スペクトル特性の一例を示す概略図である。 2A and 2B are schematic diagrams showing an example of emission spectrum characteristics as a comparative example when the light emission angle of the light emitting light emitting diode is changed.
図２Ａは、光照射用発光ダイオード（１）を用いて、患部（２）に発光光（Ｌ１、Ｌ２及びＬ３）の照射を行う模式図である。光照射用発光ダイオード（１）の発光点（Ｐ）より、垂直方向に位置Ｐ１に対し発光光Ｌ１（θ＝０°）の照射を行い、順次、照射角度が１５°における発光光Ｌ２（θ＝１５°）の照射を位置Ｐ２に、照射角度が３０°における発光光Ｌ３（θ＝３０°）の照射を位置Ｐ３に行うケースを示してある。 FIG. 2A is a schematic diagram of irradiating the affected area (2) with emitted light (L1, L2 and L3) using the light emitting light emitting diode (1). From the light emitting point (P) of the light emitting light emitting diode (1), the position P1 is irradiated with the emitted light L1 (θ=0°) in the vertical direction, and the emitted light L2(θ is sequentially emitted at an irradiation angle of 15°. =15°) is irradiated to the position P2, and the emitted light L3 (θ=30°) at the irradiation angle of 30° is irradiated to the position P3.
図２Ｂは、図２Ａで示した発光光Ｌ１、Ｌ２及びＬ３のそれぞれの発光スペクトルを示すグラフであり、通常の光照射用発光ダイオード（１）、例えば、有効な光散乱手段を具備していないＬＥＤ等では、光照射用発光ダイオード（１）の垂直方向の光照射Ｌ１における発光極大波長（λｍａｘ０°）に対し、照射角度を１５°としたＬ２、照射角度を３０°にしたＬ３となるに従って、発光極大波長（λｍａｘ１５°）、発光極大波長（λｍａｘ３０°）が、例えば、短波側にシフトし、θ＝０°における発光極大波長（λｍａｘ０°）に対し、θ＝３０°における発光極大波長（λｍａｘ３０°）が絶対値として５０ｎｍ以上シフトする。FIG. 2B is a graph showing the emission spectra of the emitted lights L1, L2, and L3 shown in FIG. 2A, which does not include a normal light emitting light emitting diode (1), for example, an effective light scattering means. In the case of an LED or the like, with respect to the maximum emission wavelength (λmax 0° ) in the vertical light irradiation L1 of the light emitting light emitting diode (1), the irradiation angle is L2 at 15° and the irradiation angle is L3 at 30°. Accordingly, the emission maximum wavelength (λmax 15° ) and the emission maximum wavelength (λmax 30° ) are shifted to the short-wave side, for example, at θ=30° with respect to the emission maximum wavelength (λmax 0° ) at θ= 0 °. The emission maximum wavelength (λmax 30° ) shifts by 50 nm or more as an absolute value.
このように、０〜３０°の範囲内における発光極大波長のシフト幅が５０ｎｍ以上になると、光治療時の照射光の波長にバラツキが生じ、最適条件で光治療を行う妨げとなる。 As described above, when the shift width of the emission maximum wavelength in the range of 0 to 30° is 50 nm or more, the wavelength of the irradiation light at the time of phototherapy varies, which hinders the phototherapy under optimal conditions.
同様に、下記発光光Ｌ１〜Ｌ３において、それぞれの発光帯の半値幅ｈｗ０°、ｈｗ１５°、ｈｗ３０°は照射角度が大きくなるにしたがって狭くなり、半値幅として２０ｎｍを下回る特性となる。このように半値幅が２０ｎｍを下回ると、例えば、Ｌ３で示すような発光スペクトルでは、極めてシャープな発光スペクトルとなるため、光治療で、放射角度を大きくした際に、照射エネルギー量の変動が増大し、安定した光治療を、高いエネルギー条件で行うことできなくなる。Similarly, in the following emitted lights L1 to L3, the half widths hw 0° , hw 15° , and hw 30° of the respective light emission bands become narrower as the irradiation angle becomes larger, and the half width is less than 20 nm. When the half-width is less than 20 nm in this way, for example, the emission spectrum as shown by L3 has an extremely sharp emission spectrum. Therefore, when the radiation angle is increased in phototherapy, the fluctuation of the irradiation energy amount increases. However, stable light treatment cannot be performed under high energy conditions.
次いで、本発明の光照射用発光ダイオードの発光特の一例を、交えて説明する。 Next, an example of the light emission characteristics of the light emitting light emitting diode of the present invention will be described together.
図３Ａ及び図３Ｂは、光照射用発光ダイオードの光放射角度を変化したときに、本発明で規定する条件を満たす発光スペクトル特性の一例を示す概略図である。 FIG. 3A and FIG. 3B are schematic diagrams showing an example of emission spectrum characteristics that satisfy the conditions defined in the present invention when the light emission angle of the light emitting light emitting diode is changed.
図３Ａ及び図３Ｂで例示する光照射用発光ダイオードの発光スペクトル特性は、図２Ａ及び図２Ｂで示す比較例に対し、患部（２）に対する光照射用発光ダイオード（１）の発光光の放射角度を、垂直方向Ｌ１（θ＝０°）から、Ｌ２（θ＝１５°）、Ｌ３(θ=３０°)と傾斜させたとき、正面位置における発光スペクトルの最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ０°）と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルの最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ３０°）との差の絶対値Δλｍａｘ（|（λｍａｘ０°）−（λｍａｘ３０°）|）が５０ｎｍ未満であり、λｍａｘの角度依存性が小さいことを特徴とする。加えて、光照射用発光ダイオード（１）の放射角度を、垂直方向から３０°傾斜したとき、各発光スペクトルの最大発光帯の半値幅ｈｗ０°、ｈｗ１５°及びｈｗ３０°が、それぞれ２０ｎｍ以上という広い半値幅を維持していることが特徴である。The emission spectrum characteristics of the light emitting light emitting diode illustrated in FIGS. 3A and 3B are the same as those of the comparative example illustrated in FIGS. 2A and 2B, but the emission angle of the emitted light of the light emitting light emitting diode (1) with respect to the affected area (2). Is tilted from the vertical direction L1 (θ=0°) to L2 (θ=15°) and L3 (θ=30°), the maximum emission band maximum wavelength (λmax 0 ° ) and the emission maximum wavelength (λmax 30° ) of the maximum emission band of the emission spectrum observed at an angle inclined at 30 degrees Δλmax (|(λmax 0° )-(λmax 30° )|) Is less than 50 nm, and the angle dependence of λmax is small. In addition, when the emission angle of the light emitting light emitting diode (1) is inclined 30° from the vertical direction, the half widths hw 0° , hw 15° and hw 30° of the maximum emission band of each emission spectrum are 20 nm, respectively. The characteristic is that the wide half-width as described above is maintained.
このように、患部（２）に対し、光照射用発光ダイオードの光放射角度を変化させたときに、発光スペクトルの最大発光帯における発光極大波長（λｍａｘ）のシフトが少なく、かつ、発光スペクトルの最大発光帯の半値幅ｈｗの変動幅が小さく、２０ｎｍ以上を維持している特性を有することにより、様々な形状を有する患部に対し、光治療を行った際、あるいは、フレキシブル性の高い基板を適用した光照射用発光ダイオードの放射面を、患部の形状に合わせて、図４で示すように、光照射用発光ダイオードを湾曲させた場合でも、常に安定した光治療効果を得ることができる。 Thus, when the light emitting angle of the light emitting diode for light irradiation is changed with respect to the affected area (2), the shift of the maximum emission wavelength (λmax) in the maximum emission band of the emission spectrum is small, and the emission spectrum The fluctuation width of the half-width hw of the maximum emission band is small and the characteristic that the width is maintained at 20 nm or more makes it possible to provide a highly flexible substrate when performing phototherapy on an affected area having various shapes. Even when the emitting surface of the applied light emitting light emitting diode is curved according to the shape of the affected area as shown in FIG. 4, a stable phototherapy effect can always be obtained.
図４は、光治療時に、フレキシブル性を有する本発明の光治療用装置を、曲面の患部近傍に配置した状態の一例を示す概略図である。 FIG. 4 is a schematic view showing an example of a state in which the flexible phototherapy device of the present invention is arranged in the vicinity of a curved diseased part during phototherapy.
図４で示すように、曲面を有する患部(２)に対し、フレキシブル基板（３）上に、発光層を含む有機機能層（４）を形成した光照射用発光ダイオード（１）により光治療を行うことにより、曲面を有する患部（２）に対し、安定して、発光光（Ｌ）を照射することができ、効率的な光治療を可能とする。このような形態で光治療を施す際、光照射用発光ダイオード（１）の曲率半径（Ｒ）としては、２０ｍｍ以下とすることができる特性であることが好ましい。 As shown in FIG. 4, for the affected area (2) having a curved surface, light treatment is performed by a light emitting diode (1) for light irradiation in which an organic functional layer (4) including a light emitting layer is formed on a flexible substrate (3). By doing so, the affected area (2) having a curved surface can be stably irradiated with the emitted light (L), which enables efficient phototherapy. When performing light treatment in such a form, it is preferable that the radius of curvature (R) of the light emitting light emitting diode (1) be 20 mm or less.
（光照射の角度変化による発光スペクトルの測定方法）
図５に、本発明で規定する光照射用発光ダイオードの光照射角度を変化したときの発光スペクトル特性を測定する方法の一例を示す。(Method of measuring emission spectrum by changing the angle of light irradiation)
FIG. 5 shows an example of a method for measuring the emission spectrum characteristic when the light irradiation angle of the light emitting light emitting diode specified in the present invention is changed.
図５に示す条件Ａは、光照射用発光ダイオード（１）の正面位置（θ＝０°）における測定方法の一例を示す模式図で、光照射用発光ダイオード（１）の発光点（Ｐ）における発光スペクトルを、分光光度計（ＳＰ）、例えば、例えば、コニカミノルタ社製の分光放射輝度計ＣＳ−１０００を用い、（紫外域）〜可視光域〜赤外域（４００〜２０００ｎｍの波長域）の波長域での分光発光強度を測定し、図３Ｂで例示したように、横軸に発光波長（ｎｍ）、縦軸に発光強度ｆをプロットして、発光強度プロファイルを作成し、最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ０°）と、最大発光帯の半値幅（ｈｗ０°）を求める。この時、光照射用発光ダイオード（１）の発光面側にスリット（Ｓ）を設けて、特定の範囲内の放射光について測定する。スリット間隙、あるいは光放射面積は適宜、最適の条件に設定することができる。また、光照射用発光ダイオード（１）の光放射面と分光光度計（ＳＰ）との距離は、２〜１０ｃｍの範囲内で設定することが好ましい。The condition A shown in FIG. 5 is a schematic diagram showing an example of a measuring method at the front position (θ=0°) of the light emitting light emitting diode (1), and the light emitting point (P) of the light emitting light emitting diode (1). In the emission spectrum in, a spectrophotometer (SP), for example, using a spectral radiance meter CS-1000 manufactured by Konica Minolta Co., Ltd. (UV region) to visible light region to infrared region (wavelength region of 400 to 2000 nm) 3B, the abscissa axis indicates emission wavelength (nm) and the ordinate axis indicates emission intensity f to create an emission intensity profile, and a maximum emission band is obtained. The maximum emission wavelength (λmax 0° ) and the full width at half maximum (hw 0° ) of the maximum emission band are obtained. At this time, a slit (S) is provided on the light emitting surface side of the light emitting light emitting diode (1) to measure the emitted light within a specific range. The slit gap or the light emitting area can be appropriately set to optimum conditions. The distance between the light emitting surface of the light emitting light emitting diode (1) and the spectrophotometer (SP) is preferably set within the range of 2 to 10 cm.
図５に示す条件Ｂは、光照射用発光ダイオード（１）の光放射角度を、水平位置から１５°（θ＝１５°）傾斜した際の測定方法を示している。 Condition B shown in FIG. 5 shows a measuring method when the light emitting angle of the light emitting light emitting diode (1) is inclined by 15° (θ=15°) from the horizontal position.
図５に示す条件Ｂは、図５に示す条件Ａと同様の構成で、１５°傾けた光照射用発光ダイオード（１）の発光点（Ｐ）から、直下方向に配置されている分光光度計（ＳＰ）により、最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ１５°）と、半値幅（ｈｗ１５°）を求める。The condition B shown in FIG. 5 has the same configuration as the condition A shown in FIG. 5, and is a spectrophotometer arranged directly below the light emitting point (P) of the light emitting diode (1) tilted by 15°. From (SP), the maximum emission wavelength in the maximum emission band (λmax 15° ) and the half-value width (hw 15° ) are obtained.
同様に、図５に示す条件Ｃでは、３０°傾けた光照射用発光ダイオード（１）の発光点（Ｐ）から、直下方向に配置されている分光光度計（ＳＰ）により、最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ３０°）と、半値幅（ｈｗ３０°）を求める。Similarly, under the condition C shown in FIG. 5, from the light emitting point (P) of the light emitting light emitting diode (1) tilted by 30°, the maximum light emitting band of the maximum light emitting band is determined by the spectrophotometer (SP) arranged immediately below. The emission maximum wavelength (λmax 30° ) and the half width (hw 30° ) are obtained.
（光照射用発光ダイオードの発光特性の達成手段）
本発明に係る光照射用発光ダイオードにおいて、本発明で規定する条件１及び条件２を満たす手段としては、特に制限はないが、詳細については後述する各手段を、単独、あるいは組み合わせることが好ましい。(Means for achieving light emission characteristics of light emitting diode for light irradiation)
In the light emitting diode for light irradiation according to the present invention, the means for satisfying the
条件１で規定する、光照射用発光ダイオードの最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ）の角度依存性を安定化する手段、すなわち、正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ０°）と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ３０°）との差の絶対値Δλｍａｘ（|（λｍａｘ０°）−（λｍａｘ３０°）|）を５０ｎｍ未満とする手段としては、特に制限はないが、特に、多層有機機能層から構成されている光照射用発光ダイオードを用い、かつ少なくとも発光層を２層以上で構成することが好ましい。Means for stabilizing the angle dependency of the maximum emission wavelength (λmax) of the maximum emission band of the light emitting diode for light irradiation, which is defined in
２層以上で発光層を構成する方法の一つとして、例えば、後述の図８の実施態様２で示すように、２つの発光層（２１及び２２）を隣接した位置に配置し、各発光層で使用する発光ドーパントとして、異なる種類の発光ドーパントにより構成することにより、放射角度が変化しても、最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ）を安定化させることができる。また、２層以上の発光層の間に、いずれか一方の発光層で使用しているホスト化合物を含有する中間層を設けてもよい。
As one of the methods of forming a light emitting layer with two or more layers, for example, as shown in
なお、２層以上の発光層を、同一の発光ドーパントで構成した場合には、最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ）の角度依存性を抑制することができない。 When two or more light emitting layers are made of the same light emitting dopant, it is not possible to suppress the angular dependence of the maximum emission wavelength (λmax) in the maximum emission band.
また、２層以上で発光層を構成する他の方法の一つとして、例えば、後述の図９（実施態様３）及び図１０（実施態様４）で示すように、発光層及び下記有機機能層より構成される２つ有機機能層ユニット（Ｕ１、Ｕ２）を積層し、発光層（２１）と、発光層（２２）をある程度の間隔で離間した位置に配置する構成であることが、放射角度が変化しても、発光極大波長（λｍａｘ）を安定化させることができる。 As another method of forming a light emitting layer with two or more layers, for example, as shown in FIG. 9 (embodiment 3) and FIG. 10 (embodiment 4) described later, the light emitting layer and the organic functional layer described below are used. The two organic functional layer units (U1 and U2) composed of the two are stacked, and the light emitting layer (21) and the light emitting layer (22) are arranged at positions separated from each other by a certain distance. Even if is changed, the maximum emission wavelength (λmax) can be stabilized.
この時、図９や図１０で示すような構成における２つ以上の発光層(例えば、２１及び２２)は、同種の発光ドーパントで構成されていても、あるいは、それぞれの発光層が異なるドーパントを含有する構成であってもよい。 At this time, the two or more light emitting layers (for example, 21 and 22) in the structure shown in FIG. 9 or 10 may be composed of the same kind of light emitting dopant, or each light emitting layer may contain different dopants. It may be contained.
一方、条件２で規定する光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、それぞれ２０ｎｍ以上であるというブロードな発光スペクトルを実現する方法としては、特に制限はないが、光照射用発光ダイオードの発光面からの放射される光の発光スペクトル特性をブロードにする手段を適用することが好ましい。
On the other hand, the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed in front of the light emitting light emitting diode specified in
発光スペクトルにおける最大発光帯幅を広げ、所望の半値幅を達成する具体的な手段としては、詳細は後述するが、例えば、発光面側の電極（例えば、陽極電極）として、グリッド電極を、インクジェット法、スクリーン法やフォトリス法等の印刷法を用いて、表面散乱性を有する電極を形成する方法、あるいは、光照射用発光ダイオードの発光面上に、光取出しフィルムとして、例えば、アウトカップリングフィルム（以下、「ＯＣＦ」と称す。）を設ける方法を適用することができる。 Specific means for increasing the maximum emission band width in the emission spectrum and achieving a desired half-value width will be described later in detail. For example, a grid electrode is used as an electrode on the light emitting surface side (for example, an anode electrode), and an inkjet printer is used. Method, a method of forming an electrode having a surface scattering property by using a printing method such as a screen method or a photolith method, or as a light extraction film on a light emitting surface of a light emitting light emitting diode, for example, an out coupling film. (Hereinafter, referred to as "OCF") can be applied.
ＯＣＦとしては、層中に散乱粒子（例えば、有機微粒子や無機微粒子）を含有する光散乱フィルムや、表面に凹凸構造を有するフィルム等を適用することができる。また、内部散乱層も適用することができる。 As the OCF, a light-scattering film containing scattering particles (for example, organic fine particles or inorganic fine particles) in the layer, a film having an uneven structure on the surface, or the like can be applied. An internal scattering layer can also be applied.
また、そのほかの半値幅をブロードにすることが可能な手段としては、上部電極又は下部電極の表面粗さ、例えば、発光面側に位置する透明電極等の表面粗さＲａを、１ｎｍ以上、好ましくは５ｎｍ以上にする方法を挙げることができる。上部電極又は下部電極の表面粗さを５ｎｍ以上とすることにより、光発光面での放射光に散乱が生じ、発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅を広くでき、発光スペクトルをブロード化することができる。 In addition, as a means capable of broadening the full width at half maximum, the surface roughness of the upper electrode or the lower electrode, for example, the surface roughness Ra of the transparent electrode or the like located on the light emitting surface side is 1 nm or more, preferably Can be 5 nm or more. By setting the surface roughness of the upper electrode or the lower electrode to 5 nm or more, the emitted light on the light emitting surface is scattered, the half width of the maximum emission band in the emission spectrum can be widened, and the emission spectrum can be broadened. it can.
当該電極表面を粗くする方法としては、下部電極の場合、例えば、下部電極を成膜する基板の表面粗さが１ｎｍ以上、好ましくは５ｎｍ０以上の基板を用いることができる。また、ＩＴＯなどの金属酸化物電極を結晶化させる温度で成膜することで達成できる。上部電極の場合は、薄膜の成長メカニズムを活用することができ、電極の形成を、当該電極の構成材料よりも表面自由エネルギーが小さな材料で構成されている薄膜上に形成する方法が挙げられる。 As a method of roughening the electrode surface, in the case of the lower electrode, for example, a substrate on which the lower electrode is formed has a surface roughness of 1 nm or more, preferably 5 nm0 or more. It can also be achieved by forming a film at a temperature at which a metal oxide electrode such as ITO is crystallized. In the case of the upper electrode, the growth mechanism of the thin film can be utilized, and there is a method of forming the electrode on the thin film composed of a material having a surface free energy smaller than the constituent material of the electrode.
また、上記電極表面を粗くなる構成においては、有機機能層ユニットが２ユニット以上有する構造、すなわち、タンデム構造であることが好ましい。その理由としては、電極表面が粗くなることにより、一方のユニットの上部電極と他方のユニットの下部電極が接触し、リークによる突然死が起こりやすくなるが、膜厚を厚くすることにより、この電極間のリークを防止することができる。 In addition, in the structure in which the electrode surface is roughened, it is preferable that the organic functional layer unit has a structure having two or more units, that is, a tandem structure. The reason for this is that the roughened surface of the electrode causes the upper electrode of one unit to come into contact with the lower electrode of the other unit, and sudden death tends to occur easily due to leakage. Leakage between can be prevented.
《光照射用発光ダイオード》
次いで、本発明に適用可能な光照射用発光ダイオードについて、その代表例として、無機発光ダイオード（ＬＥＤ）及び有機ＥＬ素子について、その構成の詳細を説明する。<Light emitting diode for light irradiation>
Next, regarding the light emitting light emitting diode applicable to the present invention, as a typical example thereof, the configuration of an inorganic light emitting diode (LED) and an organic EL element will be described in detail.
〔無機発光ダイオード：ＬＥＤ（実施態様１）〕
図６は、光照射用発光ダイオードである無機発光ダイオード（ＬＥＤ）を光源とするＬＥＤ発光デバイスの構成例(実施態様１)を示す断面図である。[Inorganic Light-Emitting Diode: LED (Embodiment 1)]
FIG. 6 is a cross-sectional view showing a configuration example (embodiment 1) of an LED light emitting device using an inorganic light emitting diode (LED) which is a light emitting light emitting diode as a light source.
図６において、ＬＥＤ発光デバイス（３０１）は、ＬＥＤ光源（３０２）と、広範囲かつ均一に発光光（Ｌ）を放出させるための、導光体（３０４）、反射板（３０５）及び拡散板（３０６）よりなる光学系より構成されている。導光体（３０４）としては、例えば、アクリル板を用いることができ、本発明においては、拡散板（３０６）に、光取り出し効率を上げるためのアウトカップリングフィルムとして、層中に散乱粒子を含有する光散乱フィルムや、表面の凹凸構造を有する光散乱フィルム、内部散乱層等を具備させることにより、本発明で規定する半値幅特性を得ることができる。 In FIG. 6, an LED light emitting device (301) includes an LED light source (302), a light guide (304), a reflector (305) and a diffuser (for radiating emitted light (L) uniformly over a wide range. 306). As the light guide (304), for example, an acrylic plate can be used. In the present invention, the diffusion plate (306) has scattering particles in the layer as an out-coupling film for increasing the light extraction efficiency. By providing a light scattering film to be contained, a light scattering film having an uneven structure on the surface, an internal scattering layer, and the like, the half-width characteristic defined in the present invention can be obtained.
任意の波長の発光を得るためには、任意の波長のＬＥＤ発光デバイス（３０１）の発光光（Ｌ）を放出するＬＥＤ光源（３０２）を用いてもよいし、任意の発光波長を有する発光物質を塗布した層、もしくは含有させた層を、拡散板（３０６）の上面又は下面に配置、または任意の発光波長を有する発光物質を含有する拡散板（３０６）を用い、ＬＥＤ光源（３０２）で励起して発光させることにより、発光極大波長の角度依存性を抑制することができる。 In order to obtain light emission of an arbitrary wavelength, an LED light source (302) that emits the emitted light (L) of an LED light emitting device (301) of an arbitrary wavelength may be used, or a light emitting substance having an arbitrary emission wavelength The layer coated with or containing is disposed on the upper surface or the lower surface of the diffuser plate (306), or the diffuser plate (306) containing a light emitting substance having an arbitrary emission wavelength is used, and an LED light source (302) is used. By exciting and emitting light, the angle dependence of the maximum emission wavelength can be suppressed.
このような機能を有する発光物質としては、例えば、量子ドットや蛍光材料がある。または、白色のＬＥＤ光源（３０２）の光を、拡散板（３０６）の上面又は下面に設置したカラーフィルター、あるいはカラーフィルターの機能を有する拡散板（３０６）を用い、白色を変換して任意の波長の発光を得る方式であってもよい。 Examples of the light emitting substance having such a function include quantum dots and fluorescent materials. Alternatively, the white LED light source (302) light is converted into white color by using a color filter installed on the upper surface or the lower surface of the diffusion plate (306) or a diffusion plate (306) having a function of a color filter. A method of obtaining light emission of a wavelength may be used.
〔有機ＥＬ素子：実施態様２〕
本発明においては、光照射用発光ダイオードとして、上記説明したＬＥＤに対し、更には有機ＥＬ素子を適用することがより好ましい態様である。有機ＥＬ素子は、ＬＥＤに対し、発光スペクトルにおける最大発光帯がよりブロードであり、条件１で規定する発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長や、条件２で規定する発光スペクトルの最大発光帯において広い半値幅を容易に実現することができる観点から好ましい。更に、フレキシブル性の高い樹脂基板等を適用することができ、光照射用発光ダイオードに優れたフレキシブル性を付与することができ、その結果、曲面を有する患部の様々な形状にフィットさせることができ、安定した形態で配置させることができる。加えて、有機ＥＬ素子は、光治療時の発熱がほぼなく、やけど等の危険性がないという利点を有している。[Organic EL element: Embodiment 2]
In the present invention, it is a more preferable embodiment to apply an organic EL element to the above-described LED as the light emitting light emitting diode. The organic EL element has a broader maximum emission band in the emission spectrum than that of an LED, and has a maximum emission band in the maximum emission band in the emission spectrum defined by
（有機ＥＬ素子を含む有機ＥＬパネル）
図７は、本発明に係る光照射用発光ダイオードとして好適に用いられる有機ＥＬ素子（ＥＬ、実施態様２）の封止構造を含めた全体構成の一例を示す断面図である。(Organic EL panel including organic EL element)
FIG. 7 is a cross-sectional view showing an example of the entire configuration including a sealing structure of an organic EL element (EL, embodiment 2) which is preferably used as a light emitting light emitting diode according to the present invention.
本発明に係る有機ＥＬ素子（ＥＬ）は、フレキシブルな基板（３）上に、少なくとも２つの発光層を含む有機機能層ユニットを積層した構造を有していることが好ましい態様である。 A preferred embodiment of the organic EL element (EL) according to the present invention has a structure in which an organic functional layer unit including at least two light emitting layers is laminated on a flexible substrate (3).
図７には、基板（３）、例えば、フレキシブル性を有する基板上に、一対の電極を構成する第１電極（５、陽極）と、その上に、第１の有機機能層群（６）、発光層（７）及び第２の有機機能層群（８）で構成される有機機能層ユニット（４）を有している。図７では、便宜上、１つの有機機能層ユニット（４）のみ記載しているが、実際の形態では、２つ以上の有機機能層ユニット（４）が積層された構造となっていることが好ましい態様である。この有機機能層ユニット（４）上には第２電極（９、陰極）が形成されて、第１電極（５）〜第２電極（９）までで、発光ユニットを構成している。第２電極（９）の上部には、少なくとも有機機能層ユニットを被覆する形態で、封止用接着層（１０）及び封止基板、好ましくはフレキシブルな封止基板（１１）が設けられて、有機ＥＬ素子（ＥＬ）を形成している。 FIG. 7 shows a substrate (3), for example, a flexible substrate, a first electrode (5, an anode) forming a pair of electrodes, and a first organic functional layer group (6) thereon. , The organic functional layer unit (4) including the light emitting layer (7) and the second organic functional layer group (8). In FIG. 7, for convenience, only one organic functional layer unit (4) is shown, but in an actual form, it is preferable to have a structure in which two or more organic functional layer units (4) are laminated. It is a mode. A second electrode (9, cathode) is formed on the organic functional layer unit (4), and the first electrode (5) to the second electrode (9) form a light emitting unit. A sealing adhesive layer (10) and a sealing substrate, preferably a flexible sealing substrate (11) are provided on the second electrode (9) so as to cover at least the organic functional layer unit, An organic EL element (EL) is formed.
図７に記載の有機ＥＬ素子（ＥＬ）において、第１電極（５）を透明電極で構成することにより、発光ユニットの発光点（ｈ）で発光した発光光（Ｌ）を、透明電極である第１電極（５）側より外部に取り出すことができる。 In the organic EL element (EL) shown in FIG. 7, by forming the first electrode (5) with a transparent electrode, the emitted light (L) emitted at the light emitting point (h) of the light emitting unit is a transparent electrode. It can be taken out from the first electrode (5) side.
本発明に係る有機ＥＬ素子（ＥＬ）においては、発光波長が４００〜２０００ｎｍの範囲内にあることを特徴とする。このような幅広い発光波長域を有することにより、有機ＥＬ治療に適した発光波長の光を随時選択することができる。このような発光波長のコントロールは、発光層で使用する発光性化合物（発光ドーパント）の種類の選択や２種以上の発光性化合物の組み合わせにより実現することができる。 The organic EL element (EL) according to the present invention is characterized in that the emission wavelength is in the range of 400 to 2000 nm. By having such a wide emission wavelength range, light having an emission wavelength suitable for organic EL treatment can be selected at any time. Such control of the emission wavelength can be realized by selecting the type of the light emitting compound (light emitting dopant) used in the light emitting layer or by combining two or more light emitting compounds.
（２つの発光層を有する有機ＥＬ素子の積層構成：実施態様３）
図８に示す有機ＥＬ素子は、本発明に適用可能な有機ＥＬ素子の一態様である２つの発光層を隣接した位置に配置した有機ＥＬ素子の構成（実施態様３）を示す概略断面図である。(Layered Structure of Organic EL Element Having Two Light-Emitting Layers: Embodiment 3)
The organic EL element shown in FIG. 8 is a schematic cross-sectional view showing a configuration (embodiment 3) of an organic EL element in which two light emitting layers, which are one aspect of the organic EL element applicable to the present invention, are arranged in adjacent positions. is there.
図８に示す構成の有機ＥＬ素子（ＥＬ）は、基板（３）、好ましくフレキシブル性を有する基板（３）上に、透明な陽極（５）を形成し、その上に、正孔注入層（ＨＩＬ）及び正孔輸送層（ＨＴＬ）を積層して、第１の有機機能層群（６）が形成されている。第１の有機機能層群（６）上には、２つの発光層、第１の発光層（２１）及び第２の発光層（２２）を隣接して積層して発光層群（７）を構成している。この発光層群（７）上に、電子輸送層（ＥＴＬ）及び電子注入層（ＥＩＬ）を積層した第２の有機機能層群（８）が形成され、最上層に陰極（９）が設けられている。最終的な有機ＥＬデバイスを構成する場合には、図７で示すように、有機ＥＬ素子を封止部材で封止する構造をとるが、図８ではその記載は省略している。 In the organic EL device (EL) having the structure shown in FIG. 8, a transparent anode (5) is formed on a substrate (3), preferably a substrate (3) having flexibility, and a hole injection layer (5) is formed thereon. The first organic functional layer group (6) is formed by stacking the HIL) and the hole transport layer (HTL). On the first organic functional layer group (6), two light emitting layers, a first light emitting layer (21) and a second light emitting layer (22) are laminated adjacent to each other to form a light emitting layer group (7). I am configuring. A second organic functional layer group (8) in which an electron transport layer (ETL) and an electron injection layer (EIL) are laminated is formed on the light emitting layer group (7), and a cathode (9) is provided on the uppermost layer. ing. When constructing the final organic EL device, as shown in FIG. 7, the organic EL element is sealed with a sealing member, but the description thereof is omitted in FIG. 8.
図８に記載の構成では、透明な陽極（５）と陰極（９）の間に、電圧（Ｖ１）を印加することにより、発光層あるいは発光層界面で発光し、透明な陽極（５）側から発光光（Ｌ）が放出される。 In the structure shown in FIG. 8, by applying a voltage (V1) between the transparent anode (5) and the cathode (9), light is emitted at the light emitting layer or the interface of the light emitting layer, and the transparent anode (5) side The emitted light (L) is emitted from.
一般に、有機ＥＬ素子の発光層は、詳細は後述する発光ドーパント（例えば、燐光発光性化合物や蛍光発光性化合物）とホスト化合物により形成されている。図８に示すような構成においては、発光層群（７）が、少なくとも２層の発光層（図８では、２層構成の例を記載）を有し、それぞれの発光層（２１及び２２）では、それぞれ種類の異なる発光ドーパントにより構成することが必要であり、同種の発光ドーパントを含む発光層を２層積層した構成では、実質的に１層の発光層の構成となり、発光極大波長の発光角度依存性を抑制することができない。また、第１の発光層（２１）と第２の発光層（２２）との間に、中間層を設け、その中間層に、第１の発光層（２１）又は第２の発光層（２２）で使用しているホスト化合物を含有させた構成であってもよい。 In general, the light emitting layer of the organic EL element is formed of a light emitting dopant (for example, a phosphorescent compound or a fluorescent compound) described later in detail and a host compound. In the structure as shown in FIG. 8, the light emitting layer group (7) has at least two light emitting layers (in FIG. 8, an example of a two-layer structure is shown), and each light emitting layer (21 and 22) Then, it is necessary to configure each by using different kinds of light emitting dopants, and in a structure in which two light emitting layers containing the same kind of light emitting dopant are laminated, substantially one light emitting layer is formed, and light emission of the maximum emission wavelength is achieved. The angle dependence cannot be suppressed. An intermediate layer is provided between the first light emitting layer (21) and the second light emitting layer (22), and the first light emitting layer (21) or the second light emitting layer (22) is provided in the intermediate layer. The composition may contain the host compound used in (1).
（２つの発光層を有する有機ＥＬ素子のタンデム構成：実施態様４）
図９は、２つの有機機能層ユニットを有し、タンデム構成からなる有機ＥＬ素子（実施態様４）を示す概略断面図である。(Tandem Structure of Organic EL Element Having Two Light-Emitting Layers: Embodiment 4)
FIG. 9 is a schematic cross-sectional view showing an organic EL element (embodiment 4) having two organic functional layer units and having a tandem structure.
図９に示す有機ＥＬ素子（ＥＬ）の構成は、基板（３）、好ましくフレキシブル性を有する基板上に、透明な陽極（５）を形成し、その上に、第１の正孔注入層（ＨＩＬ１）及び第１の正孔輸送層（ＨＴＬ１）を積層して、その上に第１の発光層（２１）を積層し、更にその上に、第１の電子輸送層（ＥＴＬ１）及び第１の電子注入層（ＥＩＬ１）を積層して第１の有機機能層ユニット１（Ｕ１）を構成している。 The structure of the organic EL element (EL) shown in FIG. 9 is such that a transparent anode (5) is formed on a substrate (3), preferably a substrate having flexibility, and a first hole injection layer (5) is formed thereon. HIL1) and the first hole transporting layer (HTL1) are laminated, the first light emitting layer (21) is laminated thereon, and the first electron transporting layer (ETL1) and the first electron transporting layer (ETL1) are further laminated thereon. The electron injection layer (EIL1) is stacked to form the first organic functional layer unit 1 (U1).
次いで、第１の有機機能層ユニット１（Ｕ１）上に中間コネクター層（２３）を形成し、当該中間コネクター層（２３）を介して、その上に、第１の有機機能層ユニット１（Ｕ１）と同様の構成で、第２の正孔注入層（ＨＩＬ２）及び第２の正孔輸送層（ＨＴＬ２）を積層して、その上に第２の発光層（２２）を積層し、更にその上に、第２の電子輸送層（ＥＴＬ２）及び第２の電子注入層（ＥＩＬ２）を積層して、第２の有機機能層ユニット２（Ｕ２）を構成している。最後に、最上層に陰極（９）が設けられている。 Next, an intermediate connector layer (23) is formed on the first organic functional layer unit 1 (U1), and the first organic functional layer unit 1 (U1) is formed on the intermediate connector layer (23) via the intermediate connector layer (23). ), a second hole injection layer (HIL2) and a second hole transport layer (HTL2) are laminated, and a second light emitting layer (22) is laminated thereon, and further A second electron transport layer (ETL2) and a second electron injection layer (EIL2) are stacked on the above to form a second organic functional layer unit 2 (U2). Finally, the cathode (9) is provided on the top layer.
図９に記載の構成で、透明な陽極（５）と陰極（９）の間に、電圧（Ｖ１）を印加することにより、各発光層あるいは発光層界面で発光し、透明な陽極（５）側から発光光（Ｌ）が放出される。 With the structure shown in FIG. 9, when a voltage (V1) is applied between the transparent anode (5) and the cathode (9), the transparent anode (5) emits light at each light emitting layer or at the interface of the light emitting layers. The emitted light (L) is emitted from the side.
このように、第１の発光層（２１）と、第２の発光層（２２）を、ある程度離れた位置に配置することにより、光照射用発光ダイオードが傾斜を有する配置であっても発光極大波長の角度依存性を抑制することができる。 In this way, by disposing the first light emitting layer (21) and the second light emitting layer (22) at positions that are apart from each other to some extent, even if the light emitting light emitting diode has an inclination, the maximum light emission is obtained. The angle dependence of the wavelength can be suppressed.
図９に示すような構成であっては、第１の発光層（２１）及び第２の発光層（２２）では、構成する発光ドーパントは、同種であっても異なる種類の構成であってもよく、又、各発光層を構成する発光ドーパントとして、１種のみであっても、２種以上混合して構成でもよい。 In the structure as shown in FIG. 9, in the first light emitting layer (21) and the second light emitting layer (22), the light emitting dopants to be formed may be of the same kind or of different kinds. Alternatively, as the light emitting dopant forming each light emitting layer, only one kind or a mixture of two or more kinds may be used.
（２つの発光層を有する有機ＥＬ素子の独立駆動構成：実施態様５）
図１０は、２つの有機機能層ユニットを有し、かつ２つの印加電圧を有する独立駆動構成からなる有機ＥＬ素子（実施態様５）を示す概略断面図である。(Independent Driving Structure of Organic EL Element Having Two Light-Emitting Layers: Embodiment 5)
FIG. 10 is a schematic cross-sectional view showing an organic EL element (embodiment 5) having two organic functional layer units and having an independent drive structure having two applied voltages.
図１０に示す有機ＥＬ素子（ＥＬ）の構成は、図９と同様に、基板（３）、好ましくフレキシブル性を有する基板上に、透明な陽極（５）を形成し、その上に、第１の正孔注入層（ＨＩＬ１）及び第１の正孔輸送層（ＨＴＬ１）を積層して、その上に第１の発光層（２１）を積層し、更にその上に、第１の電子輸送層（ＥＴＬ１）及び第１の電子注入層（ＥＩＬ１）を積層して第１の有機機能層ユニット１（Ｕ１）を構成している。 The structure of the organic EL element (EL) shown in FIG. 10 is similar to that of FIG. 9 in that a transparent anode (5) is formed on a substrate (3), preferably a substrate having flexibility, and a first anode is formed thereon. A hole injection layer (HIL1) and a first hole transport layer (HTL1) are stacked, a first light emitting layer (21) is stacked thereon, and a first electron transport layer is further stacked thereon. (ETL1) and the first electron injection layer (EIL1) are stacked to form a first organic functional layer unit 1 (U1).
次いで、第１の有機機能層ユニット１（Ｕ１）上に中間電極（２４）を形成し、その上に、図９と同様に、第２の正孔注入層（ＨＩＬ２）及び第２の正孔輸送層（ＨＴＬ２）を積層して、その上に第２の発光層（２２）を積層し、更にその上に、第２の電子輸送層（ＥＴＬ２）及び第２の電子注入層（ＥＩＬ２）を積層して第２の有機機能層ユニット２（Ｕ２）を構成している。最後に、最上層に陰極（９）が設けられている。 Then, the intermediate electrode (24) is formed on the first organic functional layer unit 1 (U1), and the second hole injection layer (HIL2) and the second hole are formed thereon, as in FIG. The transport layer (HTL2) is laminated, the second light emitting layer (22) is laminated thereon, and the second electron transport layer (ETL2) and the second electron injection layer (EIL2) are further laminated thereon. The second organic functional layer unit 2 (U2) is formed by stacking layers. Finally, the cathode (9) is provided on the top layer.
図１０に示す構成では、透明な陽極（５）と中間電極（２４）間に、電圧（Ｖ１）を印加することにより、第１の有機機能層ユニット１（Ｕ１）を独立して駆動し、中間電極（２４）と陰極（９）の間に、電圧（Ｖ２）を印加することにより、第２の有機機能層ユニット２（Ｕ２）を独立駆動し、いずれも、透明な陽極（５）側から発光光（Ｌ）が放射される。 In the configuration shown in FIG. 10, by applying a voltage (V1) between the transparent anode (5) and the intermediate electrode (24), the first organic functional layer unit 1 (U1) is independently driven, By applying a voltage (V2) between the intermediate electrode (24) and the cathode (9), the second organic functional layer unit 2 (U2) is independently driven, and both are on the transparent anode (5) side. The emitted light (L) is emitted from the device.
このように、第１の有機機能層ユニット１（Ｕ１）を構成する第１の発光層（２１）と、第２の有機機能層ユニット２（Ｕ２）を構成する第２の発光層（２２）が、ある程度の距離で離間して配置することにより、光照射用発光ダイオードが傾斜を有する配置であっても発光極大波長の角度依存性を緩和することができる。 Thus, the first light emitting layer (21) that constitutes the first organic functional layer unit 1 (U1) and the second light emitting layer (22) that constitutes the second organic functional layer unit 2 (U2). However, by disposing the light emitting diodes for light irradiation at a certain distance, the angle dependence of the maximum emission wavelength can be alleviated even if the light emitting diodes for light irradiation have an inclination.
図１０に示すような構成であっても、第１の発光層（２１）及び第２の発光層（２２）では、構成する発光ドーパントとしては、同種であっても異なる種類の構成であってもよく、また、各発光層を構成する発光ドーパントとして、１種のみであっても、２種以上混合して構成でもよい。 Even in the structure as shown in FIG. 10, in the first light-emitting layer (21) and the second light-emitting layer (22), the light-emitting dopants that are the same or different may be used. Alternatively, the light emitting dopant forming each light emitting layer may be a single type or a mixture of two or more types.
〔半値幅制御手段〕
本発明に係る光照射用発光ダイオードにおいて、正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、それぞれ２０ｎｍ以上であるというブロードな発光スペクトルを実現する方法としては、特に制限はないが、光照射用発光ダイオードの発光面からの発光スペクトル特性をブロードにする手段を適用することが好ましい。[Half width control means]
In the light emitting diode for light irradiation according to the present invention, the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at the front position and the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle inclined at 30 degrees are each 20 nm or more. Although there is no particular limitation on the method for realizing a broad emission spectrum that is, it is preferable to apply a means for broadening the emission spectrum characteristics from the light emitting surface of the light emitting diode for light irradiation.
発光スペクトルを広げ、所望の半値幅を達成する好ましい手段は、
１）発光面側の電極として、グリッド電極を、インクジェット法、スクリーン法やフォトリス法等の印刷法を用いて、表面散乱性を有する電極を形成する方法、
２）光照射用発光ダイオードの発光面上に、光取出しフィルムとして、例えば、アウトカップリングフィルム（以下、ＯＣＦと称す。）を設ける方法、
３）内部散乱層を適用する方法、
等を挙げることができる。The preferred means of broadening the emission spectrum and achieving the desired half-width is:
1) A method of forming an electrode having a surface scattering property by using a grid electrode as an electrode on the light emitting surface side by a printing method such as an inkjet method, a screen method or a photolith method,
2) A method of providing, for example, an out coupling film (hereinafter, referred to as OCF) as a light extraction film on the light emitting surface of the light emitting light emitting diode,
3) a method of applying an internal scattering layer,
Etc. can be mentioned.
（グリッド電極）
グリッド電極は、導電性の金属細線から構成されている。グリッド電極の形状は、格子状に限らず、ストライプ状、ハニカム構造状、網目状等の様々な形状のグリッドを使用できる。位置によらず均一な導電性を得る観点からは、有機ＥＬ素子の全面に位置する周期的な形状のグリッドが好ましい。(Grid electrode)
The grid electrode is composed of a conductive thin metal wire. The shape of the grid electrode is not limited to the grid shape, and a grid having various shapes such as a stripe shape, a honeycomb structure shape, and a mesh shape can be used. From the viewpoint of obtaining uniform conductivity regardless of the position, a periodic grid located on the entire surface of the organic EL element is preferable.
グリッド電極を構成する金属細線の線幅ｄｗは、１０〜２００μｍの範囲内にあり、高さｄｈは、０．１〜１０．０μｍの範囲内にあることが好ましい。 It is preferable that the line width dw of the metal thin wires forming the grid electrode is in the range of 10 to 200 μm, and the height dh is in the range of 0.1 to 10.0 μm.
グリッド電極の開口率は、透明性を高める観点から、８０％以上であることが好ましい。開口率とは、有機ＥＬ素子の発光面積のうち、グリッド電極を形成する金属細線が配置されていない領域が占める面積割合である。例えば、線幅が１００μｍ、線間隔が１ｍｍの金属細線が、ストライプ状又は格子状に形成されたグリッド電極の開口率は９０％となる。 The aperture ratio of the grid electrode is preferably 80% or more from the viewpoint of improving transparency. The aperture ratio is an area ratio occupied by a region in which the fine metal wires forming the grid electrode are not arranged, in the light emitting area of the organic EL element. For example, the aperture ratio of a grid electrode in which metal wires having a line width of 100 μm and a line interval of 1 mm are formed in a stripe shape or a grid shape is 90%.
グリッド電極を構成する金属細線に使用できる導電性の金属材料としては、例えば、金、銀、銅、鉄、コバルト、ニッケル、クロム、これらの合金等が挙げられる。低抵抗という観点からは、銀又は銅が好ましく、より好ましくは銀である。 Examples of the conductive metal material that can be used for the thin metal wires that form the grid electrode include gold, silver, copper, iron, cobalt, nickel, chromium, and alloys thereof. From the viewpoint of low resistance, silver or copper is preferable, and silver is more preferable.
グリッド電極は、上記金属材料を用いた金属ナノ粒子、金属錯体等を含有する塗布液を、凸版印刷法、凹版印刷法、孔版印刷法、スクリーン印刷法、インクジェット法、インクジェット平行線描画法等により所望の形状（例えば、ストライプ状）に塗布することにより、形成することができる。インクジェット平行線描画法は、塗布液を線状に塗布したときに線の中央部から端部へと塗布液が流動して端部の固形化がすすむコーヒーステイン現象を利用して、１本の線から２本の平行線を形成する方法である。 The grid electrode is a metal nanoparticle using the above metal material, a coating solution containing a metal complex, etc., by letterpress printing method, intaglio printing method, stencil printing method, screen printing method, inkjet method, inkjet parallel line drawing method, etc. It can be formed by applying a desired shape (for example, stripe shape). The inkjet parallel line drawing method uses a coffee stain phenomenon in which when a coating solution is applied in a line shape, the coating solution flows from the center of the line to the end and solidification of the end proceeds. It is a method of forming two parallel lines from a line.
（アウトカップリングフィルム：光散乱フィルム）
光散乱フィルムは、有機ＥＬ素子の発光面上に設けることができる。光散乱フィルムは、フィルムを通過する光を散乱させる機能を有する。光散乱フィルムを通過する前の光と、光散乱フィルムを通過した後の光とを比較した場合、光散乱フィルムを通過した後の光はより拡散され、発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅を広くし、よりブロードな発光スペクトルとすることができる。(Out coupling film: Light scattering film)
The light scattering film can be provided on the light emitting surface of the organic EL element. The light-scattering film has a function of scattering light passing through the film. When comparing the light before passing through the light-scattering film and the light after passing through the light-scattering film, the light after passing through the light-scattering film is more diffused and has a half-width of the maximum emission band in the emission spectrum. The emission spectrum can be made wider and broader.
有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い層（例えば、屈折率１．６〜２．１程度の範囲内）の内部で発光し、発光層で発生した光のうち１５％から２０％程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面（樹脂基板と空気との界面）に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことができないことや、透明電極ないし発光層と樹脂基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。 The organic EL element emits light inside a layer having a refractive index higher than that of air (for example, a refractive index within a range of 1.6 to 2.1), and about 15% to 20% of the light generated in the light emitting layer. It is generally said that only the light of can be extracted. This is because light incident on the interface (interface between the resin substrate and air) at an angle θ equal to or greater than the critical angle causes total reflection and cannot be extracted to the outside of the device, and the light between the transparent electrode or the light emitting layer and the resin substrate cannot be extracted. This is because the light undergoes total internal reflection between them and the light is guided through the transparent electrode or the light emitting layer, and as a result, the light escapes toward the side surface of the element.
この光の取り出しの効率を向上させる手段として、本発明に係る有機ＥＬ素子では、有機ＥＬ素子上に、光散乱フィルムを設ける。この光散乱層を有するフィルムは、光取出しフィルムともいわれ、この光取出しフィルムはアウトカップリングフィルム（ＯＣＦ）ともいう。 As a means for improving the light extraction efficiency, in the organic EL element according to the present invention, a light scattering film is provided on the organic EL element. The film having this light-scattering layer is also called a light extraction film, and this light extraction film is also called an out coupling film (OCF).
光取出し方法としては、例えば、フィルム基板表面に凹凸を形成し、樹脂基板と空気界面での全反射を防ぐ方法（例えば、米国特許第４７７４４３５号明細書）、基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（例えば、特開昭６３−３１４７９５号公報）、素子の側面等に反射面を形成する方法（例えば、特開平１−２２０３９４号公報）、基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（例えば、特開昭６２−１７２６９１号公報）、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（例えば、特開２００１−２０２８２７号公報）、基板、透明電極層や発光層のいずれかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１−２８３７５１号公報）、基板と発光体の間に有機層あるいは基板よりも高屈折率の散乱層を設ける方法などが挙げられる。 As a light extraction method, for example, a method of forming irregularities on the surface of the film substrate to prevent total reflection at the interface between the resin substrate and the air (for example, US Pat. No. 4,774,435), and providing the substrate with light-collecting properties To improve efficiency (for example, Japanese Patent Laid-Open No. 63-314795), a method for forming a reflective surface on the side surface of the device (for example, Japanese Laid-Open Patent Publication No. 1-220394), and an intermediate between the substrate and the light emitter. A flat layer having a lower refractive index than the substrate is introduced between the substrate and the light-emitting body by introducing a flat layer having a refractive index of 2 to form an antireflection film (for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 62-172691). (For example, Japanese Patent Laid-Open No. 2001-202827), a method for forming a diffraction grating between any one of a substrate, a transparent electrode layer and a light emitting layer (including between the substrate and the outside) (Japanese Patent Laid-Open No. 11-283751). ), a method of providing an organic layer or a scattering layer having a higher refractive index than that of the substrate between the substrate and the light emitter.
本発明に係る有機ＥＬ素子においては、ＯＣＦ（アウトカップリングフィルム）としては、例えば、フィルム（３）上の光取出し側に、マイクロレンズ状の構造を多数設けたマイクロレンズフィルム、レンチキュラーフィルム、光散乱性の微粒子を含む光散乱性フィルム、表面をランダムな凹凸に処理した拡散フィルム、内部屈折率分布型フィルム、回折格子層を含む光散乱フィルムを挙げることができ、例えば、特許第２８２２９８３号公報、特開２００１−３３７８３号公報、特開２００１−５６４６１号公報、特開平６−１８７０６号公報、特開平１０−２０１０３号公報、特開平１１−１６０５０５号公報、特開平１１−３０５０１０号公報、特開平１１−３２６６０８号公報、特開２０００−１２１８０９号公報、特開２０００−１８０６１１号公報及び特開２０００−３３８３１０号公報等に記載されているフィルムを挙げることができる。特に、安価、かつ大量生産可能な微粒子を混入させた光散乱性フィルムを用いることが好ましい。 In the organic EL device according to the present invention, examples of the OCF (outcoupling film) include, for example, a microlens film, a lenticular film, and an optical film in which a large number of microlens-like structures are provided on the light extraction side of the film (3). Examples thereof include a light-scattering film containing scattering fine particles, a diffusion film whose surface is subjected to random unevenness, an internal gradient index film, and a light-scattering film including a diffraction grating layer. For example, Japanese Patent No. 2822983 is disclosed. JP-A-2001-33783, JP-A-2001-54661, JP-A-6-18706, JP-A-10-20103, JP-A-11-160505, JP-A-11-305010, The films described in Kaihei 11-326608, JP-A-2000-121809, JP-A-2000-180611, JP-A-2000-338310 and the like can be mentioned. In particular, it is preferable to use a light-scattering film containing fine particles that are inexpensive and can be mass-produced.
〈実施態様６：表面に光取出しフィルム（凹凸構造を有する光散乱性フィルム）を具備した有機ＥＬ素子〉
図１１は、図１０に記載の有機ＥＬ素子の光取出し面に、光取出しフィルムとして表面に凹凸構造を有する光散乱性フィルムを具備した有機ＥＬ素子を示す。<Embodiment 6: Organic EL device having light extraction film (light scattering film having uneven structure) on the surface>
FIG. 11 shows an organic EL element in which a light-scattering film having an uneven structure on the surface is provided as a light-extracting film on the light-extracting surface of the organic EL element shown in FIG.
図１１に示す有機ＥＬ素子（ＥＬ）においては、有機機能層ユニット（第１の有機機能層ユニットＵ１及び第２の有機機能層ユニットＵ２）や電極構成等は、上記説明した図１０に記載の有機ＥＬ素子と同一構成で、有機ＥＬ素子の取り出し面側である透明の基板（３）面に、表面に微細な凹凸構造を有する光散乱性フィルム（２５）を配置した構成である。このような構成とすることにより、有機ＥＬ素子（ＥＬ）の光照射角度を変化させても、発光極大波長（λｍａｘ）の変化幅を５０ｎｍ未満とすることができるとともに、有機ＥＬ素子の正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅を、それぞれ２０ｎｍ以上とすることができ、本発明で規定する発光特性を具備した光治療用装置を実現することができる。 In the organic EL element (EL) shown in FIG. 11, the organic functional layer unit (first organic functional layer unit U1 and second organic functional layer unit U2), electrode configuration, etc. are the same as those described in FIG. 10 described above. This is the same structure as the organic EL element, and the light-scattering film (25) having a fine concavo-convex structure on the surface is arranged on the transparent substrate (3) surface which is the extraction surface side of the organic EL element. With such a configuration, even if the light irradiation angle of the organic EL element (EL) is changed, the change width of the maximum emission wavelength (λmax) can be less than 50 nm, and the front position of the organic EL element is reduced. The full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed in 1. and the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle tilted at 30 degrees can each be 20 nm or more, and the emission characteristics defined by the present invention It is possible to realize a phototherapy device provided with.
〈実施態様７：散乱粒子を含有する光散乱フィルムを具備した有機ＥＬ素子〉
図１２は、図１０に記載の有機ＥＬ素子の光取出し面に、光取出しフィルムとして散乱粒子を含有する光散乱フィルムを具備した有機ＥＬ素子を示す。<Embodiment 7: Organic EL device equipped with light-scattering film containing scattering particles>
FIG. 12 shows an organic EL device having a light scattering film containing scattering particles as a light extraction film on the light extraction surface of the organic EL device shown in FIG.
図１２に示す有機ＥＬ素子においては、第１の有機機能層ユニットＵ１及び第２の有機機能層ユニットＵ２と電極構成は、上記説明した図１０に記載の有機ＥＬ素子と同一構成で、有機ＥＬ素子の取り出し面側である透明の基板（３）面に、内部に光散乱性の微粒子を含む光散乱性フィルム（２６）を配置した構成である。このような構成とすることにより、有機ＥＬ素子（ＥＬ）の光照射角度を変化させても、発光極大波長（λｍａｘ）の変化幅を５０ｎｍ未満とすることができるとともに、有機ＥＬ素子の正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅を、それぞれ２０ｎｍ以上とすることができ、本発明で規定する発光特性を具備した光治療用装置を実現することができる。 In the organic EL element shown in FIG. 12, the first organic functional layer unit U1 and the second organic functional layer unit U2 have the same electrode configuration as the organic EL element shown in FIG. A light-scattering film (26) containing light-scattering fine particles is arranged inside the transparent substrate (3) surface which is the extraction surface side of the device. With such a configuration, even if the light irradiation angle of the organic EL element (EL) is changed, the change width of the maximum emission wavelength (λmax) can be less than 50 nm, and the front position of the organic EL element is reduced. The full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed in 1. and the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle tilted at 30 degrees can each be 20 nm or more, and the emission characteristics defined by the present invention It is possible to realize a phototherapy device provided with.
（内部散乱層の設置）
内部散乱層に関しては、例えば、特開２００７−０６５６３５号公報、特開２００８−２５７１６０号公報、特開２００９-０８０２５６号公報の段落（００５６）〜（０１４４）、特開２０１１−２０９６５８号公報の段落（００３６）〜（００６１）、特開２０１１−２１５２９５号公報の段落（００４０）〜（００５３）等に記載されている方法を適宜選択して用いることができる。(Installation of internal scattering layer)
Regarding the internal scattering layer, for example, JP-A 2007-065635, JP-A 2008-257160, JP-A 2009-080256, paragraphs (0056) to (0144), and JP-A 2011-209658. The methods described in (0036) to (0061) and paragraphs (0040) to (0053) of JP 2011-215295 A can be appropriately selected and used.
《有機ＥＬ素子の構成要素》
次いで、本発明に係る光照射用発光ダイオードとして好適である有機ＥＬ素子について、その詳細を説明する。<<Organic EL element components>>
Next, the details of the organic EL element suitable as the light emitting light emitting diode according to the present invention will be described.
以下の説明において、基板上に、一対の電極で挟持された発光層を含む有機機能層ユニット及び封止部材を設けた構成を「有機ＥＬ素子（ＥＬ）」と称し、発光層及び有機機能層群により構成されるものを有機機能層ユニットと称す。 In the following description, a structure in which an organic functional layer unit including a light emitting layer sandwiched between a pair of electrodes and a sealing member are provided on a substrate is referred to as an “organic EL element (EL)”, and the light emitting layer and the organic functional layer are referred to. What is composed of groups is called an organic functional layer unit.
（１．有機ＥＬ素子の構成材料）
次いで、上記図７〜図１２で説明した各有機ＥＬ素子（ＥＬ）の構成要素の詳細について説明する。(1. Constituent material of organic EL element)
Next, details of the constituent elements of each organic EL element (EL) described in FIGS. 7 to 12 will be described.
本発明に係る有機ＥＬ素子（ＥＬ）においては、図７で説明したように、下から、基板（３）上に、第１電極である陽極（５）、次いで、例えば、正孔注入層、正孔輸送層等から構成される有機機能層群１（６）、発光層（７）、例えば、電子輸送層、電子注入層等から構成される有機機能層群２（８）が積層されて、有機機能層ユニット（４）を構成している。そして、さらに上部に、第２電極である陰極（９）、封止用接着層（１０）及び封止基板（１１）が設けられている。具体的な構成の一例は、前記図７〜図１２で説明したとおりである。 In the organic EL element (EL) according to the present invention, as described in FIG. 7, the anode (5) which is the first electrode, and then the hole injection layer, for example, from the bottom on the substrate (3). An organic functional layer group 1 (6) composed of a hole transport layer and the like, a light emitting layer (7), for example, an organic functional layer group 2 (8) composed of an electron transport layer, an electron injection layer and the like are laminated. , An organic functional layer unit (4). Further, a cathode (9) which is a second electrode, a sealing adhesive layer (10) and a sealing substrate (11) are provided on the upper part. An example of a specific configuration is as described with reference to FIGS.
以下の構成説明では、便宜上、１つの有機機能層ユニット（４）による構成のみを示し、積層したタンデム構成についての記載は省略する。 In the following description of the configuration, for convenience, only the configuration of one organic functional layer unit (4) is shown, and the description of the stacked tandem configuration is omitted.
以下に、有機ＥＬ素子の構成の代表例を示す。 Below, the typical example of a structure of an organic EL element is shown.
（ｉ）陽極／有機機能層ユニット〔有機機能層群１（正孔注入輸送層）／発光層／有機機能層群２〕／陰極
（ii）陽極／有機機能層ユニット〔有機機能層群１（正孔注入輸送層）／発光層／有機機能層群２（正孔阻止層／電子注入輸送層）〕／陰極
（iii）陽極／有機機能層ユニット〔有機機能層群１（正孔注入輸送層／電子阻止層）／発光層／有機機能層群２（正孔阻止層／電子注入輸送層）〕／陰極
（iv）陽極／有機機能層ユニット〔有機機能層群１（正孔注入層／正孔輸送層）／発光層／有機機能層群２（電子輸送層／電子注入層）〕／陰極
（ｖ）陽極／有機機能層ユニット〔有機機能層群１（正孔注入層／正孔輸送層）／発光層／有機機能層群２（正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層）〕／陰極
（vi）陽極／有機機能層ユニット〔有機機能層群１（正孔注入層／正孔輸送層／電子阻止層）／発光層／有機機能層群２（正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層）〕／陰極
更に、複数の発光層を構成する場合には、発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。中間層は、電荷発生層であってもよく、マルチフォトンユニット構成であってもよい。(I) Anode/organic functional layer unit [organic functional layer group 1 (hole injection/transport layer)/light emitting layer/organic functional layer group 2]/cathode (ii) Anode/organic functional layer unit [organic functional layer group 1( Hole injection/transport layer)/light-emitting layer/organic functional layer group 2 (hole blocking layer/electron injecting/transporting layer)]/cathode (iii) anode/organic functional layer unit [organic functional layer group 1 (hole injecting/transporting layer) /Electron blocking layer)/Light emitting layer/Organic functional layer group 2 (Hole blocking layer/Electron injection/transport layer)]/Cathode (iv) Anode/Organic functional layer unit [Organic functional layer group 1 (Hole injection layer/Positive) (Hole transport layer)/light-emitting layer/organic functional layer group 2 (electron transport layer/electron injection layer)]/cathode (v) anode/organic functional layer unit [organic functional layer group 1 (hole injection layer/hole transport layer) )/Light emitting layer/Organic functional layer group 2 (Hole blocking layer/Electron transport layer/Electron injection layer)]/Cathode (vi) Anode/Organic functional layer unit [Organic functional layer group 1 (Hole injection layer/Hole) Transporting layer/electron blocking layer)/light emitting layer/organic functional layer group 2 (hole blocking layer/electron transporting layer/electron injecting layer)]/cathode Further, when a plurality of light emitting layers are formed, non-light emitting layers are not provided between the light emitting layers. It may have a luminescent intermediate layer. The intermediate layer may be a charge generation layer or a multi-photon unit structure.
本発明に適用可能な有機ＥＬ素子の概要については、例えば、特開２０１３−１５７６３４号公報、特開２０１３−１６８５５２号公報、特開２０１３−１７７３６１号公報、特開２０１３−１８７２１１号公報、特開２０１３−１９１６４４号公報、特開２０１３−１９１８０４号公報、特開２０１３−２２５６７８号公報、特開２０１３−２３５９９４号公報、特開２０１３−２４３２３４号公報、特開２０１３−２４３２３６号公報、特開２０１３−２４２３６６号公報、特開２０１３−２４３３７１号公報、特開２０１３−２４５１７９号公報、特開２０１４−００３２４９号公報、特開２０１４−００３２９９号公報、特開２０１４−０１３９１０号公報、特開２０１４−０１７４９３号公報、特開２０１４−０１７４９４号公報等に記載されている構成を挙げることができる。 For an outline of the organic EL element applicable to the present invention, for example, JP 2013-157634 A, JP 2013-168552 A, JP 2013-177361 A, JP 2013-187211 A, JP 2013-191644, JP2013-191804A, JP2013-225678A, JP2013-235994A, JP2013-243234A, JP2013-243236A, JP2013-2013A. No. 242366, No. 2013-243371, No. 2013-245179, No. 2014-003249, No. 2014-003299, No. 2014-013910, No. 2014-017493. The configurations described in Japanese Patent Laid-Open No. 2014-017494 and the like can be mentioned.
また、タンデム型の有機ＥＬ素子の具体例としては、例えば、米国特許第６３３７４９２号明細書、米国特許第７４２０２０３号明細書、米国特許第７４７３９２３号明細書、米国特許第６８７２４７２号明細書、米国特許第６１０７７３４号明細書、米国特許第６３３７４９２号明細書、特開２００６−２２８７１２号公報、特開２００６−２４７９１号公報、特開２００６−４９３９３号公報、特開２００６−４９３９４号公報、特開２００６−４９３９６号公報、特開２０１１−９６６７９号公報、特開２００５−３４０１８７号公報、特許第４７１１４２４号公報、特許第３４９６６８１号公報、特許第３８８４５６４号公報、特許第４２１３１６９号公報、特開２０１０−１９２７１９号公報、特開２００９−０７６９２９号公報、特開２００８−０７８４１４号公報、特開２００７−０５９８４８号公報、特開２００３−２７２８６０号公報、特開２００３−０４５６７６号公報、国際公開第２００５／００９０８７号、国際公開第２００５／０９４１３０号等に記載の素子構成や構成材料等が挙げられるが、本発明はこれらに限定されない。 Specific examples of the tandem type organic EL device include, for example, US Pat. No. 6,337,492, US Pat. No. 7,420,203, US Pat. No. 7,473,923, US Pat. No. 6,872,472, and US Pat. No. 6107734, US Pat. No. 6,337,492, JP 2006-228712 A, JP 2006-24791 A, JP 2006-49393 A, JP 2006-49394 A, JP 2006-A. 49396, JP 2011-96679 A, JP 2005-340187 A, JP 4711424 A, JP 34096681 A, JP 3884564 A, JP 4213169 A, JP 2010-192719 A. Publications, JP 2009-076929 A, JP 2008-078414 A, JP 2007-059848 A, JP 2003-272860 A, JP 2003-045676 A, International Publication WO 2005/009087, Examples thereof include element configurations and constituent materials described in WO 2005/094130, but the present invention is not limited thereto.
更に、有機ＥＬ素子を構成する各層について説明する。 Further, each layer constituting the organic EL element will be described.
（２：基板）
有機ＥＬ素子（ＥＬ）に適用可能な基板（３）としては、特に制限はなく、例えば、ガラス、プラスチック等の種類を挙げることができる。更には、基板がフレキシブル性を有していることが好ましい。本発明でいうフレキシブル性とは、直径５ｍｍのＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル−ブタジエンースチレン共重合体樹脂）製の棒に１０回巻きつけと開放を繰り返した後、目視確認にて基板に割れや欠け等の損傷がない特性をいう。(2: substrate)
The substrate (3) applicable to the organic EL element (EL) is not particularly limited, and examples thereof include types such as glass and plastic. Furthermore, it is preferable that the substrate has flexibility. The term "flexibility" as used in the present invention means that a rod made of an ABS resin (acrylonitrile-butadiene-styrene copolymer resin) having a diameter of 5 mm is wound around the
本発明において、最表面（光放射面側）に配置される基板（３）は、少なくとも光照射用発光ダイオード、例えば、有機ＥＬ素子により照射される光を、治療する患部に照射するため、４００〜２０００ｎｍの波長域で光透過性を有していることが必要である。本発明でいう光透過性とは、基板（３）としては、４００〜２０００ｎｍの波長域における透過率が６０％以上であることをいい、好ましくは７０％以上、さらに好ましくは８０％以上、特に好ましくは９０％以上である。 In the present invention, the substrate (3) arranged on the outermost surface (light emitting surface side) irradiates at least a light-emitting diode for light irradiation, for example, light emitted by an organic EL element to the affected area to be treated. It is necessary to have optical transparency in the wavelength range of up to 2000 nm. The light transmittance in the present invention means that the substrate (3) has a transmittance of 60% or more in the wavelength range of 400 to 2000 nm, preferably 70% or more, more preferably 80% or more, particularly preferably It is preferably 90% or more.
すなわち、本発明においては、基板（３）側から発光光（Ｌ）を取り出す構成では、基板（３）は透明材料であることが必要となり、好ましく用いられる透明なフレキシブル基板（３）としては、ガラス、石英、樹脂基板を挙げることができる。更に好ましくは、有機ＥＬ素子にフレキシブル性を付与することができ、かつ破損等が無く安全性の観点から樹脂基板である。 That is, in the present invention, in the structure in which the emitted light (L) is taken out from the substrate (3) side, the substrate (3) needs to be a transparent material, and as the transparent flexible substrate (3) preferably used, Examples thereof include glass, quartz and resin substrates. More preferably, it is a resin substrate from the viewpoint of safety that can impart flexibility to the organic EL element and is free from damage or the like.
本発明に適用可能な樹脂基板を構成する樹脂材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（略称：ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（略称：ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（略称：ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（略称：ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類及びそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート（略称：ＰＣ）、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（略称：ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル及びポリアリレート類、アートン（商品名、ＪＳＲ社製）及びアペル（商品名、三井化学社製）等のシクロオレフィン系樹脂等を挙げることができる。 Examples of the resin material forming the resin substrate applicable to the present invention include polyesters such as polyethylene terephthalate (abbreviation: PET) and polyethylene naphthalate (abbreviation: PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate. (Abbreviation: TAC), cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate (abbreviation: CAP), cellulose acetate phthalate, cellulose nitrate and other cellulose esters and their derivatives, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, Syndiotactic polystyrene, polycarbonate (abbreviation: PC), norbornene resin, polymethylpentene, polyetherketone, polyimide, polyethersulfone (abbreviation: PES), polyphenylene sulfide, polysulfones, polyetherimide, polyetherketone imide, polyamide , Fluororesins, nylon, polymethylmethacrylate, acrylics and polyarylates, Arton (trade name, manufactured by JSR) and Apel (trade name, manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.) and the like.
これらのうち、コストや入手の容易性の点では、ポリエチレンテレフタレート（略称：ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート（略称：ＰＥＮ）、ポリカーボネート（略称：ＰＣ）等の樹脂材料を用いて形成したフィルムが可撓性の樹脂基板として好ましく用いられる。 Among these, in terms of cost and availability, it is formed using a resin material such as polyethylene terephthalate (abbreviation: PET), polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate (abbreviation: PEN), polycarbonate (abbreviation: PC). A film is preferably used as a flexible resin substrate.
樹脂基板の厚さとしては、１０〜５００μｍの範囲内にある薄膜の樹脂基板であることが好ましいが、より好ましくは３０〜４００μｍの範囲内であり、特に好ましくは、５０〜３００μｍの範囲内である。厚さが１０μｍであれば、光照射用発光ダイオードを安定して保持することができ、厚さが５００μｍ以下であれば、光治療時に発生する熱エネルギーを効率的に拡散させることができ、また、患者が衣服を着用したままでも肌に密着させることができる。 The thickness of the resin substrate is preferably a thin film resin substrate within the range of 10 to 500 μm, more preferably within the range of 30 to 400 μm, and particularly preferably within the range of 50 to 300 μm. is there. When the thickness is 10 μm, the light emitting diode for light irradiation can be stably held, and when the thickness is 500 μm or less, thermal energy generated during phototherapy can be efficiently diffused, and , Can be brought into close contact with the skin while the patient wears clothes.
また、本発明に係るフレキシブル性を有する基板として適用可能な薄板フレキシブルガラスは、湾曲できるほど薄くしたガラス板である。 Further, the thin flexible glass applicable as the flexible substrate according to the present invention is a glass plate that is thin enough to be curved.
薄板フレキシブルガラスとしては、ソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等を挙げることができる。薄板フレキシブルガラスの厚さとしては、例えば、１０〜５００μｍの範囲であり、好ましくは５０〜３００μｍの範囲である。 Examples of the thin flexible glass include soda-lime glass, barium/strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass, and quartz. The thickness of the thin flexible glass is, for example, in the range of 10 to 500 μm, preferably 50 to 300 μm.
（３：第１電極：陽極）
有機ＥＬ素子を構成する陽極としては、Ａｇ、Ａｕ等の金属又は金属を主成分とする合金、ＣｕＩ、インジウム−スズの複合酸化物（ＩＴＯ）、インジウム−亜鉛の複合酸化物（ＩＺＯ）、ＳｎＯ２及びＺｎＯ等の金属酸化物を挙げることができるが、金属又は金属を主成分とする合金であることが好ましく、更に好ましくは、銀又は銀を主成分とする合金である。また、後述するグリッド電極も適用することができる。(3: first electrode: anode)
As the anode constituting the organic EL element, a metal such as Ag or Au or an alloy containing a metal as a main component, CuI, an indium-tin complex oxide (ITO), an indium-zinc complex oxide (IZO), SnO. Examples thereof include metal oxides such as 2 and ZnO, but a metal or an alloy containing a metal as a main component is preferable, and silver or an alloy containing a silver as a main component is more preferable. Further, a grid electrode described later can also be applied.
透明陽極を、銀を主成分として構成する場合、銀の純度としては、９９％以上であることが好ましい。また、銀の安定性を確保するためにパラジウム（Ｐｄ）、銅（Ｃｕ）及び金（Ａｕ）等が添加されていてもよい。 When the transparent anode is composed mainly of silver, the purity of silver is preferably 99% or more. Further, in order to secure the stability of silver, palladium (Pd), copper (Cu), gold (Au), etc. may be added.
透明陽極は銀を主成分として構成されている層であることが好ましいが、具体的には、銀単独で形成しても、あるいは銀（Ａｇ）を含有する合金から構成されていてもよい。そのような合金としては、例えば、銀−マグネシウム（Ａｇ−Ｍｇ）、銀−銅（Ａｇ−Ｃｕ）、銀−パラジウム（Ａｇ−Ｐｄ）、銀−パラジウム−銅（Ａｇ−Ｐｄ−Ｃｕ）、銀−インジウム（Ａｇ−Ｉｎ）などが挙げられる。 The transparent anode is preferably a layer mainly composed of silver, but specifically, it may be formed of silver alone or an alloy containing silver (Ag). Examples of such alloys include silver-magnesium (Ag-Mg), silver-copper (Ag-Cu), silver-palladium (Ag-Pd), silver-palladium-copper (Ag-Pd-Cu), and silver. -Indium (Ag-In) etc. are mentioned.
上記陽極を構成する各構成材料の中でも、本発明に係る有機ＥＬ素子を構成する陽極としては、銀を主成分として構成し、厚さが２〜２０ｎｍの範囲内にある透明陽極であることが好ましいが、更に好ましくは厚さが４〜１２ｎｍの範囲内である。厚さが２０ｎｍ以下であれば、透明陽極の吸収成分及び反射成分が低く抑えられ、高い光透過率が維持されるため好ましい。 Among the constituent materials constituting the above-mentioned anode, the anode constituting the organic EL element according to the present invention is a transparent anode composed mainly of silver and having a thickness within the range of 2 to 20 nm. Although preferable, the thickness is more preferably in the range of 4 to 12 nm. When the thickness is 20 nm or less, the absorption component and the reflection component of the transparent anode are suppressed to be low, and high light transmittance is maintained, which is preferable.
本発明でいう銀を主成分として構成されている層とは、透明陽極中の銀の含有量が６０質量％以上であることをいい、好ましくは銀の含有量が８０質量％以上であり、より好ましくは銀の含有量が９０質量％以上であり、特に好ましくは銀の含有量が９８質量％以上である。また、本発明に係る透明陽極でいう「透明」とは、波長５５０ｎｍでの光透過率が５０％以上であることをいう。 The layer composed mainly of silver in the present invention means that the content of silver in the transparent anode is 60% by mass or more, preferably the content of silver is 80% by mass or more, The silver content is more preferably 90% by mass or more, and particularly preferably the silver content is 98% by mass or more. The term "transparent" in the transparent anode according to the present invention means that the light transmittance at a wavelength of 550 nm is 50% or more.
透明陽極においては、銀を主成分として構成されている層が、必要に応じて複数の層に分けて積層された構成であっても良い。 The transparent anode may have a structure in which a layer composed mainly of silver is divided into a plurality of layers and laminated as necessary.
また、本発明においては、陽極が、銀を主成分として構成する透明陽極である場合には、形成する透明陽極の銀膜の均一性を高める観点から、その下部に、下地層を設けることが好ましい。下地層としては、特に制限はないが、窒素原子又は硫黄原子を有する有機化合物を含有する層であることが好ましく、当該下地層上に、透明陽極を形成する方法が好ましい態様である。 Further, in the present invention, in the case where the anode is a transparent anode composed mainly of silver, a base layer may be provided below the transparent anode in order to improve the uniformity of the silver film. preferable. The underlayer is not particularly limited, but is preferably a layer containing an organic compound having a nitrogen atom or a sulfur atom, and a method of forming a transparent anode on the underlayer is a preferred embodiment.
本発明において、陽極に適用可能なインジウム−亜鉛の複合酸化物（ＩＺＯ）は、高い透過率を維持し、焼成無しに低抵抗が可能。非晶質であるため柔軟性に優れるほか電極表面が平滑であるため、陰極と接触してリークする懸念が低い。 In the present invention, the indium-zinc composite oxide (IZO) applicable to the anode maintains a high transmittance and has a low resistance without firing. Since it is amorphous, it has excellent flexibility, and since the electrode surface is smooth, there is little concern that it will leak when it contacts the cathode.
〈グリッド電極〉
グリッド電極は金属の細線から構成するため３Ω／□以下の低抵抗な電極が形成でき、大面積な発光素子が作製可能。グリッド電極はグリッド表面の凹凸で素子のリークの懸念があるが発光層が二層となり、陽極と陰極間が厚くなることでリークの懸念が低減される。<Grid electrode>
Since the grid electrode is composed of thin metal wires, a low resistance electrode of 3Ω/□ or less can be formed, and a large-area light emitting element can be manufactured. The grid electrode may cause element leakage due to the unevenness of the grid surface, but the light emitting layer has two layers, and the thickness between the anode and the cathode increases, so that the risk of leakage is reduced.
グリッド電極は、導電性の金属細線から構成されている。グリッド電極の形状は、格子状に限らず、ストライプ状、ハニカム構造状、網目状等の様々な形状のグリッドを使用できる。位置によらず均一な導電性を得る観点からは、有機ＥＬ素子の全面に位置する周期的な形状のグリッドが好ましい。 The grid electrode is composed of a conductive thin metal wire. The shape of the grid electrode is not limited to the grid shape, and a grid having various shapes such as a stripe shape, a honeycomb structure shape, and a mesh shape can be used. From the viewpoint of obtaining uniform conductivity regardless of the position, a periodic grid located on the entire surface of the organic EL element is preferable.
グリッド電極を構成する金属細線の線幅は、１０〜２００μｍの範囲内であることが好ましく、細線の高さは、０．１〜１０．０μｍの範囲内にあることが好ましい。 It is preferable that the metal thin wires forming the grid electrode have a line width in the range of 10 to 200 μm and a height of the thin wires in the range of 0.1 to 10.0 μm.
グリッド電極の開口率は、透明性を高める観点から、８０％以上であることが好ましい。開口率とは、有機ＥＬ素子の発光面積のうち、グリッド電極を形成する金属細線が配置されていない領域が占める面積の割合である。例えば、線幅が１００μｍ、線間隔が１ｍｍの金属細線が、ストライプ状又は格子状に形成されたグリッド電極の開口率は、約９０％である。 The aperture ratio of the grid electrode is preferably 80% or more from the viewpoint of improving transparency. The aperture ratio is the ratio of the area occupied by the region in which the thin metal wires forming the grid electrode are not arranged, to the light emitting area of the organic EL element. For example, the aperture ratio of a grid electrode in which thin metal wires having a line width of 100 μm and a line interval of 1 mm are formed in a stripe shape or a grid shape is about 90%.
グリッド電極を構成する金属細線に使用できる導電性の金属材料としては、例えば、金、銀、銅、鉄、コバルト、ニッケル、クロム、これらの合金等が挙げられる。低抵抗という観点からは、銀又は銅が好ましく、より好ましくは銀である。 Examples of the conductive metal material that can be used for the thin metal wires that form the grid electrode include gold, silver, copper, iron, cobalt, nickel, chromium, and alloys thereof. From the viewpoint of low resistance, silver or copper is preferable, and silver is more preferable.
グリッド電極は、金属材料を用いた金属ナノ粒子、金属錯体等を含有する塗布液を、凸版印刷法、凹版印刷法、孔版印刷法、スクリーン印刷法、インクジェット法、インクジェット平行線描画法等により所望の形状に塗布する方法またはフォトリソグラフィー法により、形成することができる。インクジェット平行線描画法は、塗布液を線状に塗布したときに線の中央部から端部へと塗布液が流動して端部の固形化がすすむコーヒーステイン現象を利用して、１本の線から２本の平行線を形成する方法である。また、グリッド電極表面に、メッキ処理を施すこともできる。 For the grid electrode, a coating liquid containing metal nanoparticles using a metal material, a metal complex, or the like is desired by a relief printing method, an intaglio printing method, a stencil printing method, a screen printing method, an inkjet method, an inkjet parallel line drawing method, or the like. It can be formed by a method of applying the above shape or a photolithography method. The inkjet parallel line drawing method uses a coffee stain phenomenon in which when a coating solution is applied in a line shape, the coating solution flows from the center of the line to the end and solidification of the end proceeds. It is a method of forming two parallel lines from a line. Further, the surface of the grid electrode may be plated.
上記グリッド電極はグリッドの下部、または上部に、透明導電層を有することで大面積でのＯＬＥＤ発光を可能にする。透明導電層は透明金属酸化物や導電性ポリマーからなる。透明金属酸化物としてはインジウム−スズの複合酸化物（ＩＴＯ）、インジウム−亜鉛の複合酸化物（ＩＺＯ）、ＳｎＯ２及びＺｎＯ等の金属酸化物を挙げることができる。導電性ポリマーとしては、ポリアニオンを含有するπ共役系導電性高分子を用いることができる。The grid electrode has a transparent conductive layer at the bottom or top of the grid to enable large area OLED emission. The transparent conductive layer is made of a transparent metal oxide or a conductive polymer. Examples of the transparent metal oxide include metal oxides such as indium-tin composite oxide (ITO), indium-zinc composite oxide (IZO), SnO 2 and ZnO. As the conductive polymer, a π-conjugated conductive polymer containing a polyanion can be used.
使用できるπ共役系導電性高分子としては、例えば、ポリチオフェン類、ポリピロール類、ポリインドール類、ポリカルバゾール類、ポリアニリン類、ポリアセチレン類、ポリフラン類、ポリパラフェニレンビニレン類、ポリアズレン類、ポリパラフェニレン類、ポリパラフェニレンサルファイド類、ポリイソチアナフテン類、ポリチアジル類等が挙げられる。なかでも、導電性、透明性、安定性等を高める観点から、ポリチオフェン類又はポリアニリン類が好ましく、ポリエチレンジオキシチオフェンがより好ましい。 Examples of the π-conjugated conductive polymer that can be used include polythiophenes, polypyrroles, polyindoles, polycarbazoles, polyanilines, polyacetylenes, polyfurans, polyparaphenylenevinylenes, polyazulenes, polyparaphenylenes. , Polyparaphenylene sulfides, polyisothianaphthenes, polythiazyl and the like. Among them, polythiophenes or polyanilines are preferable, and polyethylenedioxythiophene is more preferable, from the viewpoint of improving conductivity, transparency, stability and the like.
また、必要に応じてグリッド上にグリッド表面の凹凸を緩和するための層や、陰極と接した場合にショートを防ぐ目的で絶縁層を設けてもよい。 In addition, a layer for relieving irregularities on the grid surface or an insulating layer for the purpose of preventing a short circuit when in contact with the cathode may be provided on the grid, if necessary.
（４：中間電極）
本発明に係る有機ＥＬ素子においては、陽極と陰極との間に、有機機能層群と発光層から構成される有機機能層ユニットを二つ以上積層した構造を有することが、大きな特徴であり、二つ以上の有機機能層ユニット間を、電気的接続を得るため、独立した接続端子を有する中間電極層ユニットで分離した構造をとることが好ましい。(4: intermediate electrode)
In the organic EL device according to the present invention, between the anode and the cathode, having a structure in which two or more organic functional layer units composed of an organic functional layer group and a light emitting layer are laminated is a great feature, In order to obtain electrical connection between two or more organic functional layer units, it is preferable to have a structure in which an intermediate electrode layer unit having an independent connection terminal is separated.
中間電極についても、上記説明した第１電極（３、陽極）の形成材料を同様に用いることができる。 The material for forming the first electrode (3, anode) described above can be similarly used for the intermediate electrode.
（５：発光層）
有機ＥＬ素子（ＥＬ）を構成する発光層（７、２１、２２）は、発光材料としてリン光発光化合物、あるいは蛍光性化合物を用いることができるが、本発明においては、特に、発光材料としてリン光発光化合物が含有されている構成が好ましい。(5: light emitting layer)
The light emitting layer (7, 21, 22) forming the organic EL element (EL) can use a phosphorescent compound or a fluorescent compound as the light emitting material. In the present invention, the phosphorescent compound is particularly used as the light emitting material. A structure containing a light emitting compound is preferable.
この発光層は、電極又は電子輸送層から注入された電子と、正孔輸送層から注入された正孔とが再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接する層との界面であってもよい。 This light emitting layer is a layer in which electrons injected from the electrode or the electron transport layer and holes injected from the hole transport layer are recombined to emit light, and the light emitting portion is in the layer of the light emitting layer. Alternatively, it may be an interface between the light emitting layer and an adjacent layer.
このような発光層としては、含まれる発光材料が発光要件を満たしていれば、その構成には特に制限はない。また、同一の発光スペクトルや発光極大波長を有する層が複数層あってもよい。この場合、各発光層間には非発光性の中間層を有していることが好ましい。 The structure of the light emitting layer is not particularly limited as long as the light emitting material contained therein satisfies the light emitting requirements. Further, there may be a plurality of layers having the same emission spectrum or emission maximum wavelength. In this case, it is preferable to have a non-light emitting intermediate layer between the light emitting layers.
発光層の厚さの総和は、１〜１００ｎｍの範囲内にあることが好ましく、より低い駆動電圧を得ることができることから１〜３０ｎｍの範囲内がさらに好ましい。なお、発光層の厚さの総和とは、発光層間に非発光性の中間層が存在する場合には、当該中間層も含む厚さである。 The total thickness of the light emitting layer is preferably in the range of 1 to 100 nm, and more preferably in the range of 1 to 30 nm because a lower driving voltage can be obtained. The total thickness of the light emitting layers is the thickness including the non-light emitting intermediate layer, if any, between the light emitting layers.
以上のような発光層は、後述する発光材料やホスト化合物を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法（ラングミュア・ブロジェット、Ｌａｎｇｍｕｉｒ Ｂｌｏｄｇｅｔｔ法）及びインクジェット法等の公知の方法により形成することができる。 For the light emitting layer as described above, known materials such as a vacuum deposition method, a spin coating method, a casting method, an LB method (Langmuir Blodgett method, a Langmuir Blodgett method), and an inkjet method can be used to form a light emitting material and a host compound described below. Can be formed by.
また発光層は、複数の発光材料を混合してもよく、リン光発光材料と蛍光発光材料（蛍光ドーパント、蛍光性化合物ともいう）とを同一発光層中に混合して用いてもよい。発光層の構成としては、ホスト化合物（発光ホスト等ともいう）及び発光材料（発光ドーパント化合物ともいう。）を含有し、発光材料より発光させることが好ましい。 Further, in the light emitting layer, a plurality of light emitting materials may be mixed, and a phosphorescent light emitting material and a fluorescent light emitting material (also referred to as a fluorescent dopant or a fluorescent compound) may be mixed and used in the same light emitting layer. The light emitting layer preferably contains a host compound (also referred to as a light emitting host or the like) and a light emitting material (also referred to as a light emitting dopant compound), and emits light from the light emitting material.
〈ホスト化合物〉
発光層に含有されるホスト化合物としては、室温（２５℃）におけるリン光発光のリン光量子収率が０．１未満の化合物が好ましい。さらにリン光量子収率が０．０１未満であることが好ましい。また、発光層に含有される化合物の中で、その層中での体積比が５０％以上であることが好ましい。<Host compound>
As the host compound contained in the light emitting layer, a compound having a phosphorescence quantum yield of phosphorescence emission at room temperature (25° C.) of less than 0.1 is preferable. Further, the phosphorescence quantum yield is preferably less than 0.01. Further, among the compounds contained in the light emitting layer, the volume ratio in the layer is preferably 50% or more.
ホスト化合物としては、公知のホスト化合物を単独で用いてもよく、あるいは、複数種のホスト化合物を用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機電界発光素子を高効率化することができる。また、後述する発光材料を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることができる。 As the host compound, a known host compound may be used alone, or a plurality of types of host compounds may be used. By using a plurality of types of host compounds, it is possible to adjust the transfer of charges and improve the efficiency of the organic electroluminescent device. Further, by using a plurality of kinds of light emitting materials described later, it is possible to mix different light emissions, and thus an arbitrary emission color can be obtained.
発光層に用いられるホスト化合物としては、従来公知の低分子化合物でも、繰り返し単位をもつ高分子化合物でもよく、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物（蒸着重合性発光ホスト）でもよい。 The host compound used in the light emitting layer may be a conventionally known low molecular weight compound or a polymer compound having a repeating unit, and a low molecular weight compound having a polymerizable group such as a vinyl group or an epoxy group (a vapor deposition polymerizable light emitting host). ) Is OK.
本発明に適用可能なホスト化合物としては、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−３０５０８３号公報、米国特許出願公開第２００５／０１１２４０７号明細書、米国特許出願公開第２００９／００３０２０２号明細書、国際公開第２００１／０３９２３４号、国際公開第２００８／０５６７４６号、国際公開第２００５／０８９０２５号、国際公開第２００７／０６３７５４号、国際公開第２００５／０３０９００号、国際公開第２００９／０８６０２８号、国際公開第２０１２／０２３９４７号、特開２００７−２５４２９７号公報、欧州特許第２０３４５３８号明細書等に記載されている化合物を挙げることができる。 Examples of the host compound applicable to the present invention include JP 2001-257076 A, JP 2001-357977 A, JP 2002-8860 A, JP 2002-43056 A, JP 2002-105445 A, and the same. No. 2002-352957, No. 2002-231453, No. 2002-234888, No. 2002-260861, No. 2002-305083, US Patent Application Publication No. 2005/0112407, US Patent Application Publication. No. 2009/0030202, International Publication No. 2001/039234, International Publication No. 2008/056746, International Publication No. 2005/089025, International Publication No. 2007/063754, International Publication No. 2005/030900, International Publication Examples thereof include compounds described in WO 2009/086028, WO 2012/023947, JP 2007-254297 A, EP 2034538 and the like.
〈発光材料〉
本発明で用いることのできる発光材料としては、リン光発光性化合物（リン光性化合物、リン光発光材料又はリン光発光ドーパントともいう。）及び蛍光発光性化合物（蛍光性化合物又は蛍光発光材料ともいう。）が挙げられるが、特に、リン光発光性化合物を用いることが、高い発光効率を得ることができる観点から好ましい。<Light emitting material>
Examples of the light-emitting material that can be used in the present invention include a phosphorescent compound (also referred to as a phosphorescent compound, a phosphorescent material, or a phosphorescent dopant) and a fluorescent compound (also referred to as a fluorescent compound or a fluorescent material). ,), but it is particularly preferable to use a phosphorescent compound from the viewpoint of obtaining high luminous efficiency.
〈リン光発光性化合物〉
リン光発光性化合物とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、具体的には室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が２５℃において０．０１以上の化合物であると定義されるが、好ましいリン光量子収率は０．１以上である。<Phosphorescent compound>
The phosphorescent compound is a compound in which light emission from an excited triplet is observed, specifically, a compound that emits phosphorescence at room temperature (25° C.), and has a phosphorescence quantum yield of 0 at 25° C. Although defined as a compound of 0.01 or more, a preferable phosphorescence quantum yield is 0.1 or more.
上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定できる。溶液中でのリン光量子収率は、種々の溶媒を用いて測定できるが、本発明においてリン光発光性化合物を用いる場合、任意の溶媒のいずれかにおいて、上記リン光量子収率として０．０１以上が達成されればよい。
The phosphorescence quantum yield can be measured by the method described in Spectra II, 4th edition,
リン光発光性化合物は、一般的な有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることができるが、好ましくは元素の周期表で８〜１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、さらに好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、白金化合物（白金錯体系化合物）又は希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
The phosphorescent compound can be appropriately selected and used from known compounds used for a light emitting layer of a general organic EL element, and preferably contains a metal of
本発明においては、少なくとも一つの発光層が、二種以上のリン光発光性化合物が含有されていてもよく、発光層におけるリン光発光性化合物の濃度比が発光層の厚さ方向で変化している態様であってもよい。 In the present invention, at least one light emitting layer may contain two or more phosphorescent compounds, the concentration ratio of the phosphorescent compound in the light emitting layer changes in the thickness direction of the light emitting layer. It may be in a mode.
本発明に使用できる公知のリン光発光性化合物の具体例としては、以下の文献に記載されている化合物等が挙げられる。 Specific examples of known phosphorescent compounds that can be used in the present invention include compounds described in the following documents.
Ｎａｔｕｒｅ ３９５，１５１（１９９８）、Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．７８， １６２２（２００１）、Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．１９，７３９（２００７）、Ｃｈｅｍ．Ｍａｔｅｒ．１７，３５３２（２００５）、Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．１７，１０５９（２００５）、国際公開第２００９／１００９９１号、国際公開第２００８／１０１８４２号、国際公開第２００３／０４０２５７号、米国特許出願公開第２００６／８３５４６９号明細書、米国特許出願公開第２００６／０２０２１９４号明細書、米国特許出願公開第２００７／００８７３２１号明細書、米国特許出願公開第２００５／０２４４６７３号明細書等に記載の化合物を挙げることができる。 Nature 395, 151 (1998), Appl. Phys. Lett. 78, 1622 (2001), Adv. Mater. 19, 739 (2007), Chem. Mater. 17, 3532 (2005), Adv. Mater. 17, 1059 (2005), International Publication No. 2009/100991, International Publication No. 2008/101842, International Publication No. 2003/040257, US Patent Application Publication No. 2006/835469, US Patent Application Publication No. 2006/ Examples thereof include compounds described in No. 0202194, US Patent Application Publication No. 2007/0087321, US Patent Application Publication No. 2005/0244673, and the like.
また、Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．４０，１７０４（２００１）、Ｃｈｅｍ．Ｍａｔｅｒ．１６，２４８０（２００４）、Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．１６，２００３（２００４）、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．ｌｎｔ．Ｅｄ．２００６，４５，７８００、Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．８６，１５３５０５（２００５）、Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．３４，５９２（２００５）、Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．２９０６（２００５）、Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．４２，１２４８（２００３）、国際公開第２００９／０５０２９０号、国際公開第２００９／０００６７３号、米国特許第７３３２２３２号明細書、米国特許出願公開第２００９／００３９７７６号、米国特許第６６８７２６６号明細書、米国特許出願公開第２００６／０００８６７０号明細書、米国特許出願公開第２００８／００１５３５５号明細書、米国特許第７３９６５９８号明細書、米国特許出願公開第２００３／０１３８６５７号明細書、米国特許第７０９０９２８号明細書等に記載の化合物を挙げることができる。 Inorg. Chem. 40, 1704 (2001), Chem. Mater. 16, 2480 (2004), Adv. Mater. 16, 2003 (2004), Angew. Chem. lnt. Ed. 2006, 45, 7800, Appl. Phys. Lett. 86,153505 (2005), Chem. Lett. 34, 592 (2005), Chem. Commun. 2906 (2005), Inorg. Chem. 42, 1248 (2003), International Publication No. 2009/050290, International Publication No. 2009/000673, U.S. Patent No. 7332232, U.S. Patent Application Publication No. 2009/00397776, U.S. Patent No. 6,687,266, U.S. Pat. Patent Application Publication No. 2006/0008670, US Patent Application Publication No. 2008/0015355, US Patent No. 7396598, US Patent Application Publication No. 2003/0138657, US Patent No. 7090928. And the like.
また、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．ｌｎｔ．Ｅｄ．４７，１（２００８）、Ｃｈｅｍ．Ｍａｔｅｒ．１８，５１１９（２００６）、Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．４６，４３０８（２００７）、Ｏｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃｓ ２３，３７４５（２００４）、Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．７４，１３６１（１９９９）、国際公開第２００６／０５６４１８号、国際公開第２００５／１２３８７３号、国際公開第２００５／１２３８７３号、国際公開第２００６／０８２７４２号、米国特許出願公開第２００５／０２６０４４１号明細書、米国特許第７５３４５０５号明細書、米国特許出願公開第２００７／０１９０３５９号明細書、米国特許第７３３８７２２号明細書、米国特許第７２７９７０４号明細書、米国特許出願公開第２００６／１０３８７４号明細書等に記載の化合物も挙げることができる。
Also, Angew. Chem. lnt. Ed. 47, 1 (2008), Chem. Mater. 18, 5119 (2006), Inorg. Chem. 46, 4308 (2007),
さらには、国際公開第２００５／０７６３８０号、国際公開第２００８／１４０１１５号、国際公開第２０１１／１３４０１３号、国際公開第２０１０／０８６０８９号、国際公開第２０１２／０２０３２７号、国際公開第２０１１／０５１４０４号、国際公開第２０１１／０７３１４９号、特開２００９−１１４０８６号公報、特開２００３−８１９８８号公報、特開２００２−３６３５５２号公報等に記載の化合物も挙げることができる。 Furthermore, International Publication No. 2005/076380, International Publication No. 2008/140115, International Publication No. 2011/134013, International Publication No. 2010/086089, International Publication No. 2012/020327, International Publication No. 2011/051404. , International Publication No. 2011/073149, JP2009-114086A, JP2003-81988A, JP2002-363552A, and the like.
本発明においては、好ましいリン光発光性化合物としてはＩｒを中心金属に有する有機金属錯体が挙げられる。さらに好ましくは、金属−炭素結合、金属−窒素結合、金属−酸素結合、金属−硫黄結合の少なくとも１つの配位様式を含む錯体が好ましい。 In the present invention, preferred phosphorescent compounds include organometallic complexes having Ir as a central metal. More preferably, a complex containing at least one coordination mode of a metal-carbon bond, a metal-nitrogen bond, a metal-oxygen bond and a metal-sulfur bond is preferable.
上記説明したリン光発光性化合物（リン光発光性金属錯体ともいう）は、例えば、Ｏｒｇａｎｉｃ Ｌｅｔｔｅｒ誌、ｖｏｌ３、Ｎｏ．１６、２５７９〜２５８１頁（２００１）、Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，第３０巻、第８号、１６８５〜１６８７頁（１９９１年）、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１２３巻、４３０４頁（２００１年）、Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，第４０巻、第７号、１７０４〜１７１１頁（２００１年）、Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，第４１巻、第１２号、３０５５〜３０６６頁（２００２年）、Ｎｅｗ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ．，第２６巻、１１７１頁（２００２年）、Ｅｕｒｏｐｅａｎ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，第４巻、６９５〜７０９頁（２００４年）、さらにこれらの文献中に記載されている参考文献等に開示されている方法を適用することにより合成することができる。 The phosphorescent compound (also referred to as a phosphorescent metal complex) described above is described, for example, in Organic Letter, vol. 16, 2579-2581 (2001), Inorganic Chemistry, Vol. 30, No. 8, 1685-1687 (1991), J. Am. Am. Chem. Soc. , 123, 4304 (2001), Inorganic Chemistry, Volume 40, No. 7, pp. 1704-1711 (2001), Inorganic Chemistry, Vol. 41, No. 12, pp. 3055-3066 (2002). , New Journal of Chemistry. , Vol. 26, p. 1171 (2002), European Journal of Organic Chemistry, vol. 4, pp. 695-709 (2004), and references disclosed in these references. Can be synthesized by applying
〈蛍光発光性化合物〉
蛍光発光性化合物としては、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素又は希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。<Fluorescent compound>
Examples of the fluorescent compound include coumarin dyes, pyran dyes, cyanine dyes, croconium dyes, squalium dyes, oxobenzanthracene dyes, fluorescein dyes, rhodamine dyes, pyrylium dyes, perylene dyes, stilbene dyes. Examples include dyes, polythiophene dyes, rare earth complex phosphors, and the like.
（６：有機機能層群）
次いで、有機機能層ユニットを構成する各層について、電荷注入層、正孔輸送層、電子輸送層及び阻止層の順に説明する。(6: Organic functional layer group)
Next, each layer constituting the organic functional layer unit will be described in the order of the charge injection layer, the hole transport layer, the electron transport layer and the blocking layer.
〈６．１：電荷注入層〉
電荷注入層は、駆動電圧低下や発光輝度向上のために、電極と発光層の間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）にその詳細が記載されており、正孔注入層と電子注入層とがある。<6.1: Charge injection layer>
The charge injection layer is a layer provided between the electrode and the light emitting layer for the purpose of lowering the driving voltage and improving the light emission brightness. “The organic EL device and its industrial front line (November 30, 1998, NT. The details are described in
電荷注入層としては、一般には、正孔注入層であれば、陽極と発光層又は正孔輸送層との間、電子注入層であれば陰極と発光層又は電子輸送層との間に存在させることができるが、本発明においては、透明電極に隣接して電荷注入層を配置させることを特徴とする。また、中間電極で用いられる場合は、隣接する電子注入層及び正孔注入層の少なくとも一方が、本発明の要件を満たしていれば良い。 The charge injection layer is generally present between the anode and the light emitting layer or the hole transport layer in the case of the hole injection layer, and between the cathode and the light emitting layer or the electron transport layer in the case of the electron injection layer. However, the present invention is characterized in that the charge injection layer is arranged adjacent to the transparent electrode. When used in the intermediate electrode, at least one of the electron injection layer and the hole injection layer adjacent to each other may satisfy the requirements of the present invention.
正孔注入層は、駆動電圧低下や発光輝度向上のために、透明電極である陽極に隣接して配置される層であり、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されている。
The hole injection layer is a layer disposed adjacent to the anode, which is a transparent electrode, for the purpose of lowering the driving voltage and improving the emission brightness, and is referred to as "organic EL element and its industrial front line (November 30, 1998, -Published by TS Co., Ltd.)",
正孔注入層は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、それらの化合物を正孔注入層に用いることができる。 The hole injection layer is described in detail in JP-A-9-45479, JP-A-9-260062, JP-A-8-288069, etc., and these compounds may be used in the hole injection layer. it can.
また、特表２００３−５１９４３２号公報や特開２００６−１３５１４５号公報等に記載されているようなヘキサアザトリフェニレン誘導体も同様に正孔輸送材料として用いることができる。 Further, a hexaazatriphenylene derivative as described in JP-B-2003-515432, JP-A-2006-135145, etc. can be similarly used as the hole transport material.
電子注入層は、駆動電圧低下や発光輝度向上のために、陰極と発光層との間に設けられる層のことであり、陰極が本発明に係る透明電極で構成されている場合には、当該透明電極に隣接して設けられ、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されている。 The electron injection layer is a layer provided between the cathode and the light emitting layer for the purpose of lowering the driving voltage and improving the emission brightness, and when the cathode is composed of the transparent electrode according to the present invention, It is provided adjacent to the transparent electrode, and the second chapter, "Electrode material" (Pages 123 to 166) of "organic EL element and its frontier of industrialization (published on November 30, 1998, NTS Co., Ltd.)" ) Is described in detail.
電子注入層は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、これらに記載されている材料を、電子注入層に好ましく用いることができる。電子注入層はごく薄い膜であることが望ましく、構成材料にもよるが、その層厚は１ｎｍ〜１０μｍの範囲が好ましい。 Details of the electron injection layer are also described in JP-A-6-325871, JP-A-9-17574, JP-A-10-74586, and the like, and the materials described therein are used for the electron injection layer. It can be preferably used. The electron injection layer is preferably a very thin film, and its layer thickness is preferably in the range of 1 nm to 10 μm, although it depends on the constituent material.
〈６．２：正孔輸送層〉
正孔輸送層とは正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層及び電子阻止層も正孔輸送層の機能を有する。正孔輸送層は単層又は複数層設けることができる。<6.2: Hole transport layer>
The hole transport layer is made of a hole transport material having a function of transporting holes, and the hole injection layer and the electron blocking layer also have a function of the hole transport layer in a broad sense. The hole transport layer may be a single layer or a plurality of layers.
正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであってもよい。 The hole transport material has any of hole injection or transport and electron barrier properties, and may be an organic substance or an inorganic substance.
正孔輸送材料としては、上記のものを使用することができるが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物を用いることができ、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。 As the hole transport material, the above materials can be used, but a porphyrin compound, an aromatic tertiary amine compound and a styrylamine compound can be used, and particularly, an aromatic tertiary amine compound can be used. preferable.
正孔輸送層は、上記正孔輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法及びＬＢ法（ラングミュア・ブロジェット、Ｌａｎｇｍｕｉｒ Ｂｌｏｄｇｅｔｔ法）等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。正孔輸送層の層厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍの範囲である。この正孔輸送層は、上記材料の一種又は二種以上からなる一層構造であってもよい。 The hole transport layer may be formed by using the above hole transport material by a known method such as a vacuum evaporation method, a spin coating method, a casting method, a printing method including an inkjet method, and an LB method (Langmuir Blodgett method). Can be formed by thinning. The thickness of the hole transport layer is not particularly limited, but is usually about 5 nm to 5 μm, preferably 5 to 200 nm. The hole transport layer may have a single-layer structure composed of one or more of the above materials.
また、正孔輸送層の材料に不純物をドープすることにより、ｐ性を高くすることもできる。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、同２００１−１０２１７５号公報及びＪ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。 Further, by doping the material of the hole transport layer with impurities, the p-characteristic can be enhanced. Examples thereof include JP-A-4-297076, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175 and J. Appl. Phys. , 95, 5773 (2004) and the like.
このように、正孔輸送層のｐ性を高くすると、より低消費電力の素子を作製することができるため好ましい。 In this way, it is preferable to increase the p-type property of the hole-transporting layer because an element with lower power consumption can be manufactured.
〈６．３：電子輸送層〉
電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する材料から構成され、広い意味で電子注入層、正孔阻止層も電子輸送層に含まれる。電子輸送層は、単層構造又は複数層の積層構造として設けることができる。<6.3: Electron transport layer>
The electron transport layer is made of a material having a function of transporting electrons, and in a broad sense, the electron injection layer and the hole blocking layer are also included in the electron transport layer. The electron-transporting layer can be provided as a single-layer structure or a layered structure of a plurality of layers.
単層構造の電子輸送層及び積層構造の電子輸送層において、発光層に隣接する層部分を構成する電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、カソードより注入された電子を発光層に伝達する機能を有していれば良い。このような材料としては、従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができる。例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン、アントロン誘導体及びオキサジアゾール誘導体等が挙げられる。さらに、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送層の材料として用いることができる。さらにこれらの材料を高分子鎖に導入した高分子材料又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。 In the electron transport layer having a single-layer structure and the electron transport layer having a laminated structure, as an electron transport material (also serving as a hole blocking material) that constitutes a layer portion adjacent to the light emitting layer, an electron injected from a cathode is used as a light emitting layer. It only needs to have the function of transmitting. As such a material, any one of conventionally known compounds can be selected and used. Examples thereof include nitro-substituted fluorene derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyran dioxide derivatives, carbodiimides, fluorenylidenemethane derivatives, anthraquinodimethanes, anthrone derivatives and oxadiazole derivatives. Further, in the oxadiazole derivative, a thiadiazole derivative in which an oxygen atom of the oxadiazole ring is substituted with a sulfur atom, or a quinoxaline derivative having a quinoxaline ring known as an electron-withdrawing group can also be used as a material for the electron transport layer. it can. Further, a polymer material obtained by introducing these materials into a polymer chain or a polymer material having these materials as a polymer main chain can also be used.
また、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（略称：Ａｌｑ３）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（略称：Ｚｎｑ）等及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送層の材料として用いることができる。Further, a metal complex of an 8-quinolinol derivative, for example, tris(8-quinolinol)aluminum (abbreviation: Alq 3 ), tris(5,7-dichloro-8-quinolinol)aluminum, tris(5,7-dibromo-8-). The central metal of quinolinol)aluminum, tris(2-methyl-8-quinolinol)aluminum, tris(5-methyl-8-quinolinol)aluminum, bis(8-quinolinol)zinc (abbreviation: Znq) and the like and the central metal of these metal complexes are A metal complex replaced with In, Mg, Cu, Ca, Sn, Ga or Pb can also be used as a material for the electron transport layer.
電子輸送層は、上記材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法及びＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することで形成することができる。電子輸送層の層厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍの範囲内である。電子輸送層は上記材料の一種又は二種以上からなる単一構造であってもよい。 The electron transport layer can be formed by thinning the above material by a known method such as a vacuum deposition method, a spin coating method, a casting method, a printing method including an inkjet method, and an LB method. The layer thickness of the electron transport layer is not particularly limited, but is usually about 5 nm to 5 μm, preferably 5 to 200 nm. The electron transport layer may have a single structure composed of one or more of the above materials.
〈６．４：阻止層〉
阻止層としては、正孔阻止層及び電子阻止層が挙げられ、上記説明した有機機能層ユニット３の各構成層の他に、必要に応じて設けられる層である。例えば、特開平１１−２０４２５８号公報、同１１−２０４３５９号公報、及び「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の２３７頁等に記載されている正孔阻止（ホールブロック）層等を挙げることができる。<6.4: Blocking layer>
Examples of the blocking layer include a hole blocking layer and an electron blocking layer, which are layers provided as necessary in addition to the constituent layers of the organic
正孔阻止層とは、広い意味では、電子輸送層の機能を有する。正孔阻止層は、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、電子輸送層の構成を必要に応じて、正孔阻止層として用いることができる。正孔阻止層は、発光層に隣接して設けられていることが好ましい。 The hole blocking layer has a function of an electron transporting layer in a broad sense. The hole blocking layer is made of a hole blocking material which has a function of transporting electrons and has a very small ability to transport holes, and recombines electrons and holes by blocking holes while transporting electrons. The probability can be improved. Further, the structure of the electron transport layer can be used as a hole blocking layer, if necessary. The hole blocking layer is preferably provided adjacent to the light emitting layer.
一方、電子阻止層とは、広い意味では、正孔輸送層の機能を有する。電子阻止層は、正孔を輸送する機能を有しつつ、電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、正孔を輸送しつつ電子を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、正孔輸送層の構成を必要に応じて電子阻止層として用いることができる。本発明に適用する正孔阻止層の層厚としては、好ましくは３〜１００ｎｍの範囲であり、さらに好ましくは５〜３０ｎｍの範囲である。 On the other hand, the electron blocking layer has a function of a hole transport layer in a broad sense. The electron blocking layer is made of a material that has a function of transporting holes and has an extremely small ability to transport electrons. By blocking the electrons while transporting the holes, the recombination probability of electrons and holes is improved. Can be made Further, the structure of the hole transport layer can be used as an electron blocking layer, if necessary. The thickness of the hole blocking layer applied to the present invention is preferably in the range of 3 to 100 nm, more preferably 5 to 30 nm.
（７：第２電極：陰極）
陰極は、有機機能層群や発光層に正孔を供給するために機能する電極膜であり、金属、合金、有機又は無機の導電性化合物若しくはこれらの混合物が用いられる。具体的には、金、アルミニウム、銀、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属、ＩＴＯ、ＺｎＯ、ＴｉＯ２及びＳｎＯ２等の酸化物半導体などが挙げられる。(7: second electrode: cathode)
The cathode is an electrode film that functions to supply holes to the organic functional layer group and the light emitting layer, and a metal, an alloy, an organic or inorganic conductive compound, or a mixture thereof is used. Specifically, gold, aluminum, silver, magnesium, lithium, magnesium/copper mixture, magnesium/silver mixture, magnesium/aluminum mixture, magnesium/indium mixture, indium, lithium/aluminum mixture, rare earth metal, ITO, ZnO, TiO. 2 and oxide semiconductors such as SnO 2 and the like.
陰極は、これらの導電性材料を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させて作製することができる。また、第２電極としてのシート抵抗は、数百Ω／ｓｑ．以下が好ましく、膜厚は通常５ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。 The cathode can be produced by forming a thin film of these conductive materials by a method such as vapor deposition or sputtering. The sheet resistance of the second electrode is several hundred Ω/sq. The following is preferable, and the film thickness is usually selected in the range of 5 nm to 5 μm, preferably 5 to 200 nm.
なお、有機ＥＬ素子が、陰極側からも発光光Ｌを取り出す、両面発光型の場合には、光透過性の良好な陰極を選択して構成すればよい。 When the organic EL element is a double-sided emission type in which the emitted light L is extracted also from the cathode side, a cathode having a good light transmittance may be selected and configured.
本発明に係る有機ＥＬ素子においては、上記説明した陽極及び陰極を構成する材料としては、Ａｇを用いた電極を用いることが好ましい。Ａｇを用いることで発熱を抑えることが可能であり、有機ＥＬ素子が高温になることで引き起こされる輝度劣化や駆動電圧上昇を防ぐことが可能である。これは熱キャリヤとしては電子とフォノン（格子振動）の二つあり、熱伝導と電子伝導には相関があり、電気が流れやすいほど、熱が流れやすいためと考えられる。 In the organic EL device according to the present invention, it is preferable to use an electrode using Ag as a material forming the anode and the cathode described above. By using Ag, it is possible to suppress heat generation, and it is possible to prevent deterioration in brightness and increase in drive voltage that are caused by the high temperature of the organic EL element. This is considered to be because there are two types of heat carriers, electrons and phonons (lattice vibration), and there is a correlation between heat conduction and electron conduction, and the easier electricity flows, the easier heat flows.
（８：封止部材）
有機ＥＬ素子を封止するのに用いられる封止手段としては、例えば、フレキシブルな封止基板（１１）と、陰極及び透明基板とを封止用接着層（１０）で接着する方法を挙げることができる。(8: sealing member)
Examples of the sealing means used for sealing the organic EL element include a method in which a flexible sealing substrate (11) and a cathode and a transparent substrate are bonded with a sealing adhesive layer (10). You can
封止基板（１１）としては、有機ＥＬ素子の表示領域を覆うように配置されていればよく、凹板状でも、平板状でもよい。また透明性及び電気絶縁性は特に限定されない。 The sealing substrate (11) may be arranged so as to cover the display area of the organic EL element, and may have a concave plate shape or a flat plate shape. Further, the transparency and the electric insulation are not particularly limited.
具体的には、フレキシブル性を備えた薄膜ガラス板、ポリマー板、フィルム、金属フィルム（金属箔）等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等を挙げることができる。また、ポリマー板としては、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等を挙げることができる。金属フィルムとしては、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウム及びタンタルからなる群から選ばれる一種以上の金属又は合金が挙げられる。 Specific examples thereof include a thin film glass plate having flexibility, a polymer plate, a film, and a metal film (metal foil). Examples of the glass plate include soda-lime glass, barium/strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass, and quartz. Examples of the polymer plate include polycarbonate, acrylic, polyethylene terephthalate, polyether sulfide, polysulfone and the like. Examples of the metal film include one or more metals or alloys selected from the group consisting of stainless steel, iron, copper, aluminum, magnesium, nickel, zinc, chromium, titanium, molybdenum, silicon, germanium and tantalum.
本発明においては、封止基板（１１）としては、有機ＥＬ素子を薄膜化することできる観点から、ポリマーフィルム及び金属フィルムを好ましく使用することができる。さらに、ポリマーフィルムは、ＪＩＳ Ｋ ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された温度２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨにおける水蒸気透過度が、１×１０−３ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であることが好ましく、さらには、ＪＩＳ Ｋ ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が、１×１０−３ｍｌ／ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ（１ａｔｍは、１．０１３２５×１０５Ｐａである）以下であって、温度２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨにおける水蒸気透過度が、１×１０−３ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であることが好ましい。In the present invention, as the sealing substrate (11), a polymer film and a metal film can be preferably used from the viewpoint that the organic EL element can be thinned. Furthermore, the polymer film has a water vapor permeability of 1×10 −3 g/m 2 · at a temperature of 25±0.5° C. and a relative humidity of 90±2% RH measured by a method according to JIS K 7129-1992. It is preferably 24 h or less, and further, the oxygen permeability measured by the method according to JIS K 7126-1987 is 1×10 −3 ml/m 2 ·24 h·atm (1 atm is 1.01325×). It is 10 5 Pa or less), and the water vapor permeability at a temperature of 25±0.5° C. and a relative humidity of 90±2% RH is preferably 1×10 −3 g/m 2 ·24 h or less.
封止用接着剤（１０）としては、例えば、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化および熱硬化型接着剤、２−シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型等の接着剤を挙げることができる。また、エポキシ系等の熱および化学硬化型（二液混合）を挙げることができる。また、ホットメルト型のポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンを挙げることができる。また、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を挙げることができる。 As the sealing adhesive (10), for example, a photo-curing and thermosetting adhesive having a reactive vinyl group of an acrylic acid-based oligomer or a methacrylic acid-based oligomer, a moisture-curable adhesive such as 2-cyanoacrylic acid ester, and the like. Adhesives can be mentioned. Further, a heat and chemical curing type (two liquid mixture) such as an epoxy type can be used. Moreover, hot-melt type polyamide, polyester, and polyolefin can be mentioned. In addition, a cationic curing type ultraviolet curing type epoxy resin adhesive can be mentioned.
封止基板（１１）と有機ＥＬ素子の表示領域（発光領域）との間隙には、封止用接着剤（１０）の他に、気相及び液相では窒素、アルゴン等の不活性気体やフッ化炭化水素、シリコンオイルのような不活性液体を注入することもできる。また、封止部材と有機ＥＬ素子の表示領域との間隙を真空とすることや、間隙に吸湿性化合物を封入することもできる。 In the gap between the sealing substrate (11) and the display region (light emitting region) of the organic EL element, in addition to the sealing adhesive (10), an inert gas such as nitrogen or argon in the gas phase and the liquid phase, It is also possible to inject an inert liquid such as fluorohydrocarbon or silicone oil. Further, a gap between the sealing member and the display region of the organic EL element can be evacuated or a hygroscopic compound can be filled in the gap.
また、有機ＥＬ素子における発光機能層ユニットを完全に覆い、かつ有機ＥＬ素子における第１電極である陽極（３）と、第２電極である陰極（６）の端子部分を露出させる状態で、透明基板上に封止膜を設けることもできる。 In addition, the light emitting functional layer unit in the organic EL element is completely covered and is transparent in a state where the terminal portions of the anode (3) which is the first electrode and the cathode (6) which is the second electrode in the organic EL element are exposed. A sealing film can also be provided on the substrate.
以上のような封止部材は、有機ＥＬ素子における第１電極である陽極（３）と、第２電極である陰極（６）の端子部分を露出させると共に、少なくとも発光機能層を覆う状態で設けられている。 The sealing member as described above is provided in a state in which the terminal portions of the anode (3) which is the first electrode and the cathode (6) which is the second electrode in the organic EL element are exposed and at least the light emitting functional layer is covered. Has been.
《光治療法》
〔光治療法の概要〕
次いで、本発明の光治療用装置を用いる光治療法（以下、本発明に係る光治療法ともいう。）の概要について説明する。<< light therapy >>
[Outline of phototherapy]
Next, an outline of a phototherapy method using the phototherapy device of the present invention (hereinafter, also referred to as the phototherapy method of the present invention) will be described.
本発明でいう光治療法、あるいは光線療法とは、前述のとおり、特定の疾病に対し、光照射による治療、いわゆる光治療を行う方法であり、本発明の光治療用装置とは、上記説明した本発明に係る光照射用発光ダイオードを装備した光治療に有効な光線を照射する機能を備えた装置である。 The phototherapy method or phototherapy in the present invention is, as described above, a method of performing a treatment by light irradiation for a specific disease, so-called phototherapy, and the phototherapy device of the present invention is the above-mentioned explanation. It is an apparatus equipped with the light emitting diode according to the present invention and having a function of irradiating a light beam effective for phototherapy.
例えば、肩こりや腰痛などの疼痛緩和や薄毛治療には、赤色光や赤外線の照射による治療が行われている。この赤外線による治療は、例えば、患部に近赤外線光の照射を行うことにより、血管を拡張させて組織血流を増加させ、交感神経系の興奮を抑制したり、細胞組織を活性化して創傷治癒を促進したり、炎症性サイトカインや発痛物質に働きかけて抗炎症作用や鎮痛作用をもたらしたりする。特に、水、ヘモグロビン、メラニンに対する吸収が少ない波長８００〜９００ｎｍ近傍の近赤外線領域は生体透過度に優れ、温熱効果とは異なる作用機序によって炎症抑制や疼痛緩和されることができ、また、アトピー性皮膚炎の治療には青色や紫外線の照射による治療が行われている。 For example, to alleviate pain such as stiff shoulders and low back pain and to treat thinning hair, treatment by irradiation with red light or infrared rays is performed. This infrared treatment includes, for example, irradiating the affected area with near-infrared light to dilate blood vessels to increase tissue blood flow, suppress excitation of the sympathetic nervous system, or activate cellular tissues to perform wound healing. It acts on inflammatory cytokines and pain-producing substances to bring about anti-inflammatory and analgesic effects. In particular, the near-infrared region near the wavelength of 800 to 900 nm, which has low absorption for water, hemoglobin, and melanin, has excellent biopermeability, and can suppress inflammation and relieve pain by a mechanism of action different from the heat effect. For the treatment of dermatitis, treatment by irradiation with blue or ultraviolet rays is performed.
このように、様々な疾患の治療に対し、光を用いる方法を光線療法といい、光の照射と共に、光化学療法剤を併用する治療法を光線力学的療法（ＰＤＴ、Ｐｈｏｔｏ Ｄｙｎａｍｉｃ Ｔｈｅｒａｐｙ）という。このＰＤＴにおいては、光化学療法剤として知られる感光性治療剤が、身体の被処置領域に外部から又は内部から供給される。 Thus, for the treatment of various diseases, a method of using light is called phototherapy, and a method of using a photochemotherapeutic agent together with irradiation of light is called photodynamic therapy (PDT). In this PDT, a photosensitive therapeutic agent known as a photochemotherapeutic agent is supplied to the treated region of the body from outside or inside.
本発明に係る光治療法は、任意の病気、症候群、疾患、症状、又は光治療に反応する様々な病気の治療や美容的症状に適用することができる。 The phototherapy method according to the present invention can be applied to treatment of any disease, syndrome, disease, condition, or various diseases that respond to phototherapy, and cosmetic conditions.
光治療法を適用することが可能な治療的疾患及び美容的症状としては、例えば、皮膚疾患、並びに、皮膚の老化及びセルライトを含む皮膚に関連する症状、肥大した毛穴、油性肌、毛嚢炎、前癌状態の日光性角化症、皮膚損傷、老化、皺の多い皮膚及び太陽で傷んだ皮膚、目じりの皺、皮膚潰瘍（糖尿病性、褥瘡、静脈うっ滞）、酒さ性座瘡、セルライト；脂腺及び周辺組織の光調整、皺とり、ニキビの痕及びニキビの細菌、炎症、痛み、外傷、精神的及び神経系に関連する疾患及び症状、面皰、浮腫、パジェット病、原発腫瘍及び転移性腫瘍、結合組織病、コラーゲン処置、線維芽細胞、及び哺乳類の組織における線維芽細胞由来の細胞レベル、網膜照射、腫瘍性疾患、新生血管疾患及び肥大性疾患、炎症反応及びアレルギー反応、汗、エクリン汗腺（汗腺）又はアポクリン腺からの汗かき及び過剰な発汗（ｈｙｐｅｒ−ｈｙｄｒｏｓｉｓ）、黄疸、白斑、眼球新生血管疾患、神経性大食症、疱疹、季節性情動障害、憂うつ、睡眠障害、皮膚癌、クリーグラー・ナジャー病、アトピー性皮膚炎、糖尿病性皮膚潰瘍、褥瘡、膀胱感染症、筋肉痛の軽減、痛み、関節のこわばり、細菌の低減、歯肉炎、歯のホワイトニング、歯及び口中の組織の治療、創傷治癒が含まれる。 Examples of therapeutic diseases and cosmetic symptoms to which the phototherapy method can be applied include, for example, skin diseases, and skin-related symptoms including aging of skin and cellulite, enlarged pores, oily skin, folliculitis, Precancerous actinic keratoses, skin damage, aging, wrinkled and sun-damaged skin, wrinkles on the eyes, skin ulcers (diabetic, pressure ulcers, venous stasis), acne rosacea, cellulite ; Light regulation of sebaceous glands and surrounding tissues, wrinkles, acne scars and acne bacteria, inflammation, pain, trauma, mental and nervous system related diseases and symptoms, comedones, edema, Paget's disease, primary tumors and metastases Tumors, connective tissue diseases, collagen treatments, fibroblasts, and fibroblast-derived cellular levels in mammalian tissues, retinal irradiation, neoplastic diseases, neovascular and hypertrophic diseases, inflammatory and allergic reactions, sweat, Ecrine sweat glands (sweat glands) or apocrine gland sweating and excessive sweating (hyper-hydrosis), jaundice, vitiligo, ocular neovascular disease, bulimia nervosa, bulimia, seasonal affective disorder, depression, sleep disorders, skin Cancer, Kriegler-Najjar disease, atopic dermatitis, diabetic skin ulcers, pressure ulcers, bladder infections, myalgia relief, pain, joint stiffness, bacterial reduction, gingivitis, tooth whitening, tooth and mouth tissue Treatment of wounds and healing of wounds.
美容的症状としては、ニキビ、肌の若返り並びに皮膚の皺、セルライト、及び、白斑、乾癬（軽度、軽度から重度、及び、重度）から選択される。 Cosmetic symptoms are selected from acne, skin rejuvenation and skin wrinkles, cellulite and vitiligo, psoriasis (mild, mild to severe, and severe).
〔光治療法に適用する波長〕
本発明の光治療用装置においては、光照射用発光ダイオード、例えば、有機ＥＬ素子の発光波長が４００〜２０００ｎｍの波長域にあることを特徴とする。[Wavelengths applicable to phototherapy]
The phototherapy device of the present invention is characterized in that a light emitting diode for light irradiation, for example, an organic EL element has an emission wavelength in a wavelength range of 400 to 2000 nm.
更に、光照射用発光ダイオード、例えば、有機ＥＬ素子の発光波長としては、好ましくは４００〜１０００ｎｍ、より好ましくは４００〜９５０ｎｍ、特に好ましくは４００〜９００ｎｍの範囲である。 Furthermore, the light emission wavelength of a light emitting diode for light irradiation, for example, an organic EL element is preferably 400 to 1000 nm, more preferably 400 to 950 nm, and particularly preferably 400 to 900 nm.
光治療法の主たる効果の一つは、皮膚面に対し様々な波長の光を照射することにより、例えば、コリや痛みを緩和することができることが知られている。すなわち、ミトコンドリアにおける代謝の刺激である。光治療法を施した後、細胞は代謝が増大して伝達がより向上し、よいストレス等に対する耐性が向上する。 It is known that one of the main effects of phototherapy is that, for example, stiffness and pain can be relieved by irradiating the skin surface with light of various wavelengths. That is, stimulation of metabolism in mitochondria. After the phototherapy, the cells have increased metabolism and improved transmission, and improved resistance to good stress and the like.
本発明に係る光照射用発光ダイオード、例えば、有機ＥＬ素子は、細胞刺激のために使用することができる。細胞刺激のための好ましい波長の範囲は６００〜９００ｎｍであり、より好ましくは６２０〜８８０ｎｍであり、特に好ましくは６５０〜８７０ｎｍである。細胞刺激のための特に好ましい波長の例は、６８３．７ｎｍ、６６７．５ｎｍ、７７２．３ｎｍ、７５０．７ｎｍ、８４６ｎｍ、及び８１２．５ｎｍである。 The light emitting light emitting diode according to the present invention, for example, an organic EL device can be used for cell stimulation. A preferable wavelength range for cell stimulation is 600 to 900 nm, more preferably 620 to 880 nm, and particularly preferably 650 to 870 nm. Examples of particularly preferred wavelengths for cell stimulation are 683.7 nm, 667.5 nm, 772.3 nm, 750.7 nm, 846 nm, and 812.5 nm.
また、スキンケア及び皮膚修復のために適用される波長の範囲としては４００〜８００ｎｍの範囲が好ましく、より好ましくは４５０〜７５０ｎｍの範囲であり、更に好ましくは５００〜７００ｎｍの範囲であり、特に好ましくは５８０〜６４０ｎｍの範囲である。 Further, the range of wavelength applied for skin care and skin repair is preferably in the range of 400 to 800 nm, more preferably in the range of 450 to 750 nm, further preferably in the range of 500 to 700 nm, and particularly preferably. It is in the range of 580 to 640 nm.
また、ニキビの治療に用いられる光照射用発光ダイオード、例えば、有機ＥＬ素子としては、赤色光と青色光の組み合わせが特に好ましい。上記赤色光は、好ましくは５９０〜７５０ｎｍ、より好ましくは６００〜７２０ｎｍ、更に好ましくは６２０〜７００ｎｍの範囲内から選択される。ニキビの治療に好ましい２つの更なる波長は、６３３ｎｍ及び６６０ｎｍである。 In addition, a combination of red light and blue light is particularly preferable as a light emitting light emitting diode used for treating acne, for example, an organic EL element. The red light is preferably selected from the range of 590 to 750 nm, more preferably 600 to 720 nm, still more preferably 620 to 700 nm. Two additional preferred wavelengths for the treatment of acne are 633 nm and 660 nm.
又、面皰の場合には、５００ｎｍの波長、又は５００〜７００ｎｍの範囲の波長を有する光を放射する有機ＥＬ素子を適用することが特に好ましい。 In the case of comedones, it is particularly preferable to apply an organic EL element that emits light having a wavelength of 500 nm or a wavelength in the range of 500 to 700 nm.
また、セルライト（皮下脂肪）の治療又は予防のための波長は、４００〜１０００ｎｍの範囲であり、好ましくは４００〜９００ｎｍの範囲であり、より好ましくは４５０〜９００ｎｍであり、特に好ましくは５００〜８５０ｎｍである。 The wavelength for treating or preventing cellulite (subcutaneous fat) is in the range of 400 to 1000 nm, preferably 400 to 900 nm, more preferably 450 to 900 nm, and particularly preferably 500 to 850 nm. Is.
また、皮膚の老化の治療や防止や、しわの形成を減少あるいは予防するための波長としては、４００〜９５０ｎｍの範囲である。この波長は、好ましくは５５０〜９００ｎｍの範囲であり、より好ましくは５５０〜８６０ｎｍの範囲である。 The wavelength for treating or preventing skin aging and reducing or preventing wrinkle formation is in the range of 400 to 950 nm. This wavelength is preferably in the range of 550 to 900 nm, more preferably in the range of 550 to 860 nm.
また、皮膚の若返りに対して適用する光照射用発光ダイオード、例えば、有機ＥＬ素子は、７００〜１０００ｎｍの範囲、好ましくは７５０〜９００ｎｍの範囲、より好ましくは７５０〜８６０ｎｍの範囲、特に好ましくは８００〜８５０ｎｍの範囲の光を放出する光照射用発光ダイオードである。 In addition, a light emitting diode for light irradiation applied to rejuvenation of the skin, for example, an organic EL element has a range of 700 to 1000 nm, preferably 750 to 900 nm, more preferably 750 to 860 nm, and particularly preferably 800. It is a light emitting light emitting diode that emits light in the range of up to 850 nm.
また、皮膚の赤みの治療や予防のための波長は、４６０〜６６０ｎｍの範囲である。波長は、好ましくは５００〜６２０ｎｍの範囲であり、より好ましくは５４０〜５８０ｎｍの範囲である。この目的のための１つの特に好ましい波長は、５６０ｎｍである。 The wavelength for treating or preventing redness of the skin is in the range of 460 to 660 nm. The wavelength is preferably in the range of 500 to 620 nm, more preferably in the range of 540 to 580 nm. One particularly preferred wavelength for this purpose is 560 nm.
また、皮膚炎の治療や予防のための波長は、４７０〜６７０ｎｍの範囲である。波長は、好ましくは４９０〜６５０ｎｍの範囲であり、より好ましくは５３０〜６１０ｎｍの範囲である。この目的のための２つの特に好ましい波長は、５５０ｎｍと５９０ｎｍである。 The wavelength for treating or preventing dermatitis is in the range of 470 to 670 nm. The wavelength is preferably in the range of 490 to 650 nm, more preferably in the range of 530 to 610 nm. Two particularly preferred wavelengths for this purpose are 550 nm and 590 nm.
また、アトピー性湿疹の治療や予防のための波長は、４７０〜６７０ｎｍの範囲である。波長は、好ましくは４９０〜６５０ｎｍの範囲であり、より好ましくは５３０〜６１０ｎｍの範囲である。 The wavelength for treating or preventing atopic eczema is in the range of 470 to 670 nm. The wavelength is preferably in the range of 490 to 650 nm, more preferably in the range of 530 to 610 nm.
また、浮腫の治療に使用される波長としては、好ましくは、７６０〜９４０ｎｍの範囲、より好ましくは７８０〜９２０ｎｍの範囲、更に好ましくは８００〜９００ｎｍの範囲、特に好ましくは８２０〜８８０ｎｍの範囲である。 The wavelength used for the treatment of edema is preferably in the range of 760 to 940 nm, more preferably in the range of 780 to 920 nm, further preferably in the range of 800 to 900 nm, particularly preferably in the range of 820 to 880 nm. ..
また、本発明の光治療用装置は、創傷を治療するための使用することができる。光線療法による創傷の治療に好ましい波長は、６００〜９５０ｎｍの範囲であり、より好ましくは６５０〜９００ｎｍの範囲であい、特に好ましい波長は、６６０、７２０、８８０ｎｍである。 The phototherapeutic device of the present invention can also be used to treat wounds. Preferred wavelengths for the treatment of wounds by phototherapy are in the range 600-950 nm, more preferably in the range 650-900 nm, particularly preferred wavelengths are 660,720,880 nm.
また、特表２００２−５１９１６号公報に記載されているように、１９１７ｎｍの赤外線を照射することにより、免疫システムに刺激を与えることにより、正常な細胞に害を及ぼすことなしに、細胞レベルでの治療を行うことができる。 Moreover, as described in Japanese Patent Publication No. 2002-51916, by irradiating with infrared rays of 1917 nm to stimulate the immune system, normal cells are not harmed, but at the cellular level. Can be treated.
また、神経系及び精神的疾患、症状の治療及び予防のための波長は、３５０〜６００ｎｍの範囲である。波長は、好ましくは４００〜５５０ｎｍの範囲であり、より好ましくは４４０〜５００ｎｍの範囲である。この目的のための好ましい２つの波長は４６０ｎｍと４８０ｎｍである。 Further, the wavelengths for treating and preventing nervous system and mental diseases and symptoms are in the range of 350 to 600 nm. The wavelength is preferably in the range of 400 to 550 nm, more preferably in the range of 440 to 500 nm. Two preferred wavelengths for this purpose are 460 nm and 480 nm.
〔光線力学的療法（ＰＤＴ）〕
本発明の光治療用装置を用いる光治療法においては、光照射用発光ダイオードによる光照射と共に、光化学療法剤を併用する光線力学的療法（ＰＤＴ）を適用することが好ましい態様である。[Photodynamic therapy (PDT)]
In a phototherapy method using the phototherapy device of the present invention, it is a preferred embodiment to apply photodynamic therapy (PDT) in which a photochemotherapeutic agent is used in combination with light irradiation by a light emitting light emitting diode.
ＰＤＴは、治療されるべき体の領域に、光化学療法剤（ｐｈｏｔｏｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ）として公知の感光性の療法用剤を外用または内用として与える。次に、その領域に、本発明の光治療用装置により適切な波長及び強度の光に放射して、光化学療法剤を活性化させる方法である。例えば、光化学療法剤として光増感性の物質を腫瘍細胞に取り込ませ、光を照射することにより、細胞を死滅させる腫瘍の治療方法である。より具体的には、腫瘍細胞又は腫瘍組織内の新生血管の内皮細胞内に、光増感性蛍光タンパク質等を導入し、適当な光を照射することにより、活性酸素を発生させる。この活性酸素により、腫瘍細胞又は腫瘍組織が傷害され、腫瘍が消失する方法である。 PDT provides the area of the body to be treated with a light-sensitive therapeutic agent, known as photopharmaceutical, for external or internal use. Next, a method of activating the photochemotherapeutic agent by irradiating the region with light of an appropriate wavelength and intensity by the phototherapy device of the present invention. For example, there is a method for treating a tumor in which a photosensitizing substance as a photochemotherapeutic agent is incorporated into tumor cells and the cells are killed by irradiation with light. More specifically, active oxygen is generated by introducing a photosensitizing fluorescent protein or the like into tumor cells or endothelial cells of new blood vessels in tumor tissues and irradiating with appropriate light. This active oxygen is a method in which tumor cells or tumor tissues are damaged and the tumor disappears.
上記光線力学的療法（ＰＤＴ）に適用される光化学療法剤（光増感性化合物ともいう。）としては、光活性化する光線の照射を受けて、細胞毒性の形態に変換されるか、細胞毒性種を生じさせる光増感性の物質を含有する製剤をいう。 As a photochemotherapeutic agent (also referred to as a photosensitizing compound) applied to the above photodynamic therapy (PDT), it is converted into a cytotoxic form upon irradiation with a photoactivating light ray, or is cytotoxic. A formulation containing a photosensitizing substance that causes seeds.
光化学療法剤は、全身投与または局所投与（例：腸管、頬、舌下、歯肉、口蓋、鼻、肺、膣、直腸あるいは眼球への送達による）いずれにも用いることができる。また、光力学療法製剤を、経口または非経口投与に適した剤形で提供することもできる。このうち局所投与する場合の光線力学療法製剤として、ゲル剤、クリーム剤、軟膏剤、スプレー剤、ローション剤、ロウ膏剤、スティック剤、石鹸剤、散剤、錠剤、フィルム剤、膣座薬、エアゾル剤、滴剤、溶液剤および当業界での従来型医薬品形態のいずれかで製剤される。局所投与または経口投与の場合、必要に応じて潤滑剤、保湿剤、乳化剤、懸濁化剤、保存剤、甘味剤、香味剤、表面浸透助剤などといった吸収促進剤をさらに含んでいてもよい。 Photochemotherapeutic agents can be used for either systemic or topical administration (eg, by intestinal, buccal, sublingual, gingival, palate, nasal, pulmonary, vaginal, rectal or ocular delivery). The photodynamic therapy formulation can also be provided in a dosage form suitable for oral or parenteral administration. Among them, photodynamic therapy preparations for topical administration include gels, creams, ointments, sprays, lotions, waxes, sticks, soaps, powders, tablets, films, vaginal suppositories, aerosols. , Drops, solutions and conventional pharmaceutical forms in the art. In the case of local or oral administration, an absorption enhancer such as a lubricant, a moisturizer, an emulsifier, a suspending agent, a preservative, a sweetening agent, a flavoring agent, a surface permeation aid and the like may be further contained, if necessary. ..
光化学療法剤としては、例えば、５−アミノレブリン酸塩酸塩（クロフォード・ファーマスーティカルズ（Ｃｒａｗｆｏｒｄ Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓ））、メチルアミノレブリン酸（メトフィックス（登録商標）（Ｍｅｔｆｉｘ（登録商標））、フォトキュア（Ｐｈｏｔｏｃｕｒｅ））等の局所用剤がある。また、たとえばフォトフィン（登録商標）（Ｐｈｏｔｏｆｉｎ（登録商標））（アクスカン（Ａｘｃａｎ）から）およびフォスカン（登録商標）（Ｆｏｓｃａｎ（登録商標））（バイオリテック・リミテッド（Ｂｉｏｌｉｔｅｃｈ Ｌｔｄ）から）など、内部の悪性疾患に対して主に用いられる注射用薬剤がある。薬剤は、不活性な形態で適用されることが多く、この薬剤は、感光性の光化学療法剤へと代謝される。 Examples of the photochemotherapeutic agent include 5-aminolevulinic acid hydrochloride (Crawford Pharmaceuticals), methylaminolevulinic acid (Metfix (registered trademark) (Metfix (registered trademark)), Photocure (Photocure). ) And other topical agents. In addition, for example, Photofin (registered trademark) (Photofin (registered trademark)) (from Axcan) and Foskan (registered trademark) (Fosscan (registered trademark)) (from Biolitec Limited) There are injectable drugs that are mainly used for malignant diseases. Drugs are often applied in an inactive form, which is metabolized to a photosensitive photochemotherapeutic agent.
［光治療用装置のその他の機能］
本発明の光治療用装置には、上記説明した光照射用発光ダイオードと共に、必要に応じ様々な機能を付与させることができる。[Other functions of phototherapy device]
The phototherapy device of the present invention can be provided with various functions as necessary, in addition to the light emitting light emitting diode described above.
例えば、
１）過度の光照射を防止するための「やりすぎ防止タイマー」を設置し、光照射用発光ダイオードの発熱あるいは過熱時に自動的に装置をオフにする機能を付与する方法、
２）光照射用発光ダイオードの患部と対面する側に粘着層を設け、患部への貼り付け機能の付与や、粘着層に、治療剤、シップ薬であるメントール、発熱を利用するアロマ、お灸剤等を含有させる方法、
３）患部のムレ等を防止するため、患部に接する面側に、細かな穴を有するシートを、有機ＥＬ素子とやや間隔をあけて設置する方法。この際、形成した穴部に光照射効果を付与するためには、光取出しフィルムや内部散乱層を有する構成であることが好ましい、
４）光治療の完了を通知するため、設定時間になったら有機ＥＬ素子の発光色を変化させる調色機能を有していること、
５）放射光の色調を変えずに、光照射強度の切り替えができる機能、
６）水を使用する環境でも安全に使用することができる防水機能の付与、
７）光照射用発光ダイオードとして、広い発光面積を有し、かつ観光均一性が高いこと（この機能に対しては、グリッド電極を適用することが有効）、
等を挙げることができる。For example,
1) A method of providing a function of automatically turning off the device when a light emitting diode for light irradiation is heated or overheated by installing an "overshooting prevention timer" for preventing excessive light irradiation,
2) An adhesive layer is provided on the side of the light-emitting light-emitting diode that faces the affected area to provide a function of sticking to the affected area, and the adhesive layer has a therapeutic agent, menthol that is a ship drug, aroma that uses heat, and an acupuncture agent. A method of containing
3) In order to prevent stuffiness of the affected area, a sheet having fine holes is provided on the surface side in contact with the affected area with a slight distance from the organic EL element. At this time, in order to impart a light irradiation effect to the formed hole, it is preferable that the structure has a light extraction film or an internal scattering layer,
4) In order to notify the completion of phototherapy, it has a toning function to change the emission color of the organic EL element at the set time.
5) A function that can switch the light irradiation intensity without changing the color tone of the emitted light,
6) Addition of a waterproof function that can be used safely even in an environment where water is used,
7) As a light emitting light emitting diode, it has a large light emitting area and high tourism uniformity (it is effective to apply grid electrodes for this function).
Etc. can be mentioned.
本発明の光治療用装置は、ブロードな発光波長で、放射角度依存性が少なく、安定して治療用の光線を患部に照射することができる光照射用発光ダイオードを具備している光治療用装置であり、様々な形状を有する治療対象部位に対し安定した治療を施すことができ、各種の病気、症候群、疾患、症状、又は光治療に反応する様々な病気の治療や美容的症状に適用することができる。 The phototherapy device of the present invention has a broad emission wavelength, little radiation angle dependence, and is equipped with a light irradiation light-emitting diode capable of stably irradiating a therapeutic light beam to an affected area. It is a device that can provide stable treatment to target regions having various shapes and is applicable to various illnesses, syndromes, illnesses, symptoms, or various illnesses that respond to phototherapy and cosmetic symptoms. can do.
１ 光照射用発光ダイオード
２ 患部
３ 基板
４、Ｕ１、Ｕ２ 有機機能層ユニット
５ 第１電極、陽極
６ 第１の有機機能層
７、２１、２２ 発光層
８ 第２の有機機能層
９ 第２電極、陰極
１０ 封止用接着層
１１ 封止基板
２３ 中間コネクター層
２４ 中間電極
２５ 凹凸構造を有する光散乱性フィルム１
２６ 光散乱性の微粒子を含む光散乱性フィルム２
ＨＩＬ、ＨＩＬ１、ＨＩＬ２ 正孔注入層
ＨＴＬ、ＨＴＬ１、ＨＴＬ２ 正孔輸送層
ＥＴＬ、ＥＴＬ１、ＥＴＬ２ 電子輸送層
ＥＩＬ、ＥＩＬ１、ＥＩＬ２ 電子注入層
２０１ ＬＥＤ発光デバイス
２０２ 発光パネル
２０３ ＬＥＤ光源
２０４ 光学フィルム
２０５ 導光体
２０５ａ 光放出面
２０５ｂ 光入射面
２０６ カラーフィルターセットユニット
２０６Ｂ、２０６Ｇ、２０６Ｒ カラーフィルター
２０７ 画像表示層
３０１ ＬＥＤ発光デバイス
３０２ ＬＥＤ光源
３０３ 放射光
３０４ 導光板
３０５ 反射板
３０６ 拡散板
ＥＬ 有機ＥＬ素子
ｈｗ、ｈｗ０°、ｈｗ１５°、ｈｗ３０° 半値幅
Ｌ、Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３ 発光光
Ｐ 発光点
Ｓ スリット
ＳＰ 分光光度計
Ｖ１、Ｖ２ 印加電圧
λｍａｘ、λｍａｘ０°、λｍａｘ１５°、λｍａｘ３０° 発光極大波長1 Light-Emitting Diode for
26 Light-scattering
HIL, HIL1, HIL2 hole injection layer HTL, HTL1, HTL2 hole transport layer ETL, ETL1, ETL2 electron transport layer EIL, EIL1, EIL2 electron injection layer 201 LED light emitting device 202 light emitting panel 203 LED light source 204 optical film 205 light guiding Body 205a Light emitting surface 205b Light incident surface 206 Color filter set unit 206B, 206G, 206R Color filter 207
Claims (6)
前記光照射用発光ダイオードが、下記条件１及び条件２を満たすことを特徴とする光治療用装置。
条件１：前記光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ０°）と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の発光極大波長（λｍａｘ３０°）との差の絶対値Δλｍａｘ（|（λｍａｘ０°）−（λｍａｘ３０°）|）が、５０ｎｍ未満であること
条件２：前記光照射用発光ダイオードの正面位置で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅と、３０度に傾斜した角度で観測した発光スペクトルにおける最大発光帯の半値幅が、それぞれ２０ｎｍ以上であること A device for phototherapy comprising a light emitting diode for light irradiation having an emission wavelength in the wavelength range of 400 to 2000 nm,
A device for phototherapy, wherein the light emitting diode for light irradiation satisfies the following condition 1 and condition 2.
Condition 1: The emission maximum wavelength (λmax 0° ) of the maximum emission band in the emission spectrum observed in front of the light emitting diode for light irradiation and the emission maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle inclined at 30 degrees. The absolute value Δλmax(|(λmax 0° )−(λmax 30° )|) of the difference from the wavelength (λmax 30° ) is less than 50 nm Condition 2: Observed at the front position of the light emitting diode for light irradiation. The full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum and the full width at half maximum of the maximum emission band in the emission spectrum observed at an angle inclined at 30 degrees are each 20 nm or more.
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