JP6567821B2 - Non-aqueous electrolyte secondary battery winding element and non-aqueous electrolyte secondary battery - Google Patents

Non-aqueous electrolyte secondary battery winding element and non-aqueous electrolyte secondary battery Download PDF

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Description

本発明は、非水電解質二次電池用巻回素子及び非水電解質二次電池に関する。   The present invention relates to a winding element for a non-aqueous electrolyte secondary battery and a non-aqueous electrolyte secondary battery.

近年、小型情報機器の高機能化に伴い二次電池の高性能化、小型化、高エネルギー密度化が求められている。特に、リチウムイオン（ｌｉｔｈｉｕｍ ｉｏｎ）二次電池などの非水電解液を用いた非水電解質二次電池は電池電圧を高くすることができ、高エネルギー（ｅｎｅｒｇｙ）密度化が可能なことから研究開発が盛んに行われている。中でも外装材にラミネート（Ｌａｍｉｎａｔｅ）を用い、その中に巻回素子及び電解液を収納した非水電解質二次電池は、体積エネルギー密度が高いことから注目されている。ここで、巻回素子は、概略以下の工程で作成される。   In recent years, with the enhancement of functions of small information devices, there has been a demand for higher performance, smaller size, and higher energy density of secondary batteries. In particular, non-aqueous electrolyte secondary batteries using non-aqueous electrolytes such as lithium ion secondary batteries can increase the battery voltage and increase the energy density. Has been actively conducted. Among them, a nonaqueous electrolyte secondary battery using a laminate as a packaging material and containing a winding element and an electrolytic solution therein is attracting attention because of its high volumetric energy density. Here, the winding element is created by the following steps.

まず、正極、セパレータ、及び負極を順次積層することで、電極積層体を作製する。そして、電極積層体を巻回する。そして、巻回された電極積層体をプレスすることで、巻回素子を作製する。   First, an electrode laminate is manufactured by sequentially laminating a positive electrode, a separator, and a negative electrode. Then, the electrode laminate is wound. And the winding element is produced by pressing the wound electrode laminated body.

特開２００３−１５７８８８号公報JP 2003-157888 A 特開２００６−１６４９５６号公報JP 2006-164958 A 特開２０１２−１７４３８７号公報JP 2012-174387 A

ところで、巻回素子を構成する電極には、集電タブが設けられる。集電タブは、電極の厚さ方向に突出した構造体となっている。このため、巻回素子のうち、集電タブが形成された部分は、他の部分よりも集電タブの厚さ分だけ厚くなる。したがって、巻回素子の厚さは不均一になる。一方、非水電解質二次電池は、充放電すると各電極の膨張収縮による応力が巻回素子に加わる。そして、充放電を繰り返すと、このような応力が巻回素子に繰り返し加わる。そして、上述したように、巻回素子の厚さは不均一なため、巻回素子内に応力が不均一に掛かる。具体的には、集電タブ及びその周囲に大きな応力が掛かる。このため、集電タブの周囲に存在する電極が座屈しやすいという問題があった。電極が座屈した場合、巻回素子の厚みが増大する。すなわち、電池が膨張する。また、電池が膨張した場合、電極間に隙間が生じ、リチウムイオンのスムーズな移動が阻害されるので、サイクル特性が低下する。   By the way, the electrode which comprises a winding element is provided with a current collection tab. The current collecting tab has a structure protruding in the thickness direction of the electrode. For this reason, the part in which the current collection tab was formed among winding elements becomes thicker by the thickness of the current collection tab than another part. Therefore, the thickness of the winding element is not uniform. On the other hand, when a non-aqueous electrolyte secondary battery is charged and discharged, stress due to expansion and contraction of each electrode is applied to the winding element. When charging and discharging are repeated, such stress is repeatedly applied to the winding element. As described above, since the thickness of the winding element is not uniform, stress is applied unevenly in the winding element. Specifically, a large stress is applied to the current collecting tab and its surroundings. For this reason, there existed a problem that the electrode which exists around the current collection tab tends to buckle. When the electrode buckles, the thickness of the winding element increases. That is, the battery expands. Further, when the battery expands, a gap is generated between the electrodes, and the smooth movement of lithium ions is hindered, so that the cycle characteristics are deteriorated.

このように、従来の非水電解質二次電池においては、集電タブによる厚さの不均一に起因して非水電解質二次電池が膨張し、サイクル特性が低下するという問題があった。この問題は、外装材がラミネートフィルムとなる場合にとくに顕著であった。すなわち、外装材が金属製の缶となる場合、外装材は巻回素子の変形をある程度抑えることができる。一方、ラミネートフィルムは、金属製の缶に比べて強度が小さいので、巻回素子の変形を抑えにくい。一方、特許文献１〜３は、巻回素子に関する技術を開示するが、これらの技術では、上記問題を何ら解決することができなかった。   As described above, the conventional non-aqueous electrolyte secondary battery has a problem that the non-aqueous electrolyte secondary battery expands due to the non-uniform thickness due to the current collecting tab and the cycle characteristics deteriorate. This problem is particularly remarkable when the exterior material is a laminate film. That is, when the exterior material is a metal can, the exterior material can suppress deformation of the winding element to some extent. On the other hand, since the laminate film has a lower strength than a metal can, it is difficult to suppress deformation of the winding element. On the other hand, Patent Documents 1 to 3 disclose technologies related to the winding element, but these technologies cannot solve the above-described problems at all.

そこで、本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的とするところは、巻回素子の厚さをより均一にし、ひいては、非水電解質二次電池の膨張を抑制することが可能な、新規かつ改良された非水電解質二次電池用巻回素子及び非水電解質二次電池を提供することにある。   Therefore, the present invention has been made in view of the above problems, and an object of the present invention is to make the thickness of the winding element more uniform, and thus suppress the expansion of the nonaqueous electrolyte secondary battery. It is an object of the present invention to provide a novel and improved winding element for a nonaqueous electrolyte secondary battery and a nonaqueous electrolyte secondary battery.

上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、帯状集電体と、帯状集電体に設けられた集電タブと、帯状集電体に設けられた活物質層と、活物質層内に設けられた切り欠き部と、を備え、切り欠き部は、集電タブに対向する位置に形成されることを特徴とする、非水電解質二次電池用巻回素子が提供される。   In order to solve the above problems, according to one aspect of the present invention, a strip-shaped current collector, a current collecting tab provided on the strip-shaped current collector, an active material layer provided on the strip-shaped current collector, There is provided a winding element for a non-aqueous electrolyte secondary battery, comprising: a notch portion provided in the material layer, wherein the notch portion is formed at a position facing the current collecting tab. The

この観点によれば、切り欠き部が集電タブの厚さを吸収（相殺）することができるので、巻回素子の厚さをより均一にすることができる。したがって、この巻回素子を非水電解質二次電池に用いることで、非水電解質二次電池の膨張を抑制することができる。   According to this aspect, since the notch can absorb (cancel) the thickness of the current collecting tab, the thickness of the winding element can be made more uniform. Therefore, the expansion of the non-aqueous electrolyte secondary battery can be suppressed by using this winding element for the non-aqueous electrolyte secondary battery.

ここで、切り欠き部の幅は、集電タブの幅以上であってもよい。   Here, the width of the notch may be equal to or greater than the width of the current collecting tab.

この観点によれば、切り欠き部は、集電タブの厚さをより確実に吸収することができる。このため、回素子の厚さをより均一にすることができる。したがって、この巻回素子を非水電解質二次電池に用いることで、非水電解質二次電池の膨張を抑制することができる。   According to this viewpoint, the notch can more reliably absorb the thickness of the current collecting tab. For this reason, the thickness of the turning element can be made more uniform. Therefore, the expansion of the non-aqueous electrolyte secondary battery can be suppressed by using this winding element for the non-aqueous electrolyte secondary battery.

また、切り欠き部の幅は、集電タブの幅より大きくてもよい。   Moreover, the width of the notch may be larger than the width of the current collecting tab.

この観点によれば、切り欠き部は、集電タブの厚さをより確実に吸収することができる。このため、回素子の厚さをより均一にすることができる。したがって、この巻回素子を非水電解質二次電池に用いることで、非水電解質二次電池の膨張を抑制することができる。   According to this viewpoint, the notch can more reliably absorb the thickness of the current collecting tab. For this reason, the thickness of the turning element can be made more uniform. Therefore, the expansion of the non-aqueous electrolyte secondary battery can be suppressed by using this winding element for the non-aqueous electrolyte secondary battery.

また、集電タブの厚さと切り欠き部の深さの差が、集電タブの厚さより小さくてもよい。   Further, the difference between the thickness of the current collecting tab and the depth of the notch may be smaller than the thickness of the current collecting tab.

この観点によれば、切り欠き部は、集電タブの厚さをより確実に吸収することができる。このため、回素子の厚さをより均一にすることができる。したがって、この巻回素子を非水電解質二次電池に用いることで、非水電解質二次電池の膨張を抑制することができる。   According to this viewpoint, the notch can more reliably absorb the thickness of the current collecting tab. For this reason, the thickness of the turning element can be made more uniform. Therefore, the expansion of the non-aqueous electrolyte secondary battery can be suppressed by using this winding element for the non-aqueous electrolyte secondary battery.

また、集電タブは、正極集電タブと、負極集電タブとで構成され、切り欠き部は、正極集電タブに対向する位置と、負極集電タブに対向する位置との各々に形成されてもよい。   The current collecting tab includes a positive current collecting tab and a negative current collecting tab, and the notch is formed at each of a position facing the positive current collecting tab and a position facing the negative current collecting tab. May be.

この観点によれば、切り欠き部は、正極集電タブの厚さ及び負極集電タブの厚さを吸収することができる。このため、回素子の厚さをより均一にすることができる。したがって、この巻回素子を非水電解質二次電池に用いることで、非水電解質二次電池の膨張を抑制することができる。   According to this aspect, the notch can absorb the thickness of the positive electrode current collecting tab and the thickness of the negative electrode current collecting tab. For this reason, the thickness of the turning element can be made more uniform. Therefore, the expansion of the non-aqueous electrolyte secondary battery can be suppressed by using this winding element for the non-aqueous electrolyte secondary battery.

本発明の他の観点によれば、上記巻回素子を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池が提供される。   According to another aspect of the present invention, there is provided a non-aqueous electrolyte secondary battery comprising the winding element.

この観点によれば、非水電解質二次電池の膨張を抑制することができる。   According to this viewpoint, the expansion of the nonaqueous electrolyte secondary battery can be suppressed.

ここで、外装材がラミネートであってもよい。   Here, the exterior material may be a laminate.

この観点による非水電解質二次電池では、外装材がラミネートとなっている。しかし、この観点による非水電解質二次電池は、上記巻回素子を備える。したがって、外装材がラミネートであっても非水電解質二次電池の膨張が抑制される。   In the nonaqueous electrolyte secondary battery according to this viewpoint, the exterior material is a laminate. However, the nonaqueous electrolyte secondary battery according to this aspect includes the winding element. Therefore, even if the exterior material is a laminate, the expansion of the nonaqueous electrolyte secondary battery is suppressed.

以上説明したように本発明によれば、切り欠き部が集電タブの厚さを吸収（相殺）することができるので、巻回素子の厚さをより均一にすることができる。したがって、この巻回素子を非水電解質二次電池に用いることで、非水電解質二次電池の膨張を抑制することができる。   As described above, according to the present invention, since the notch can absorb (cancel) the thickness of the current collecting tab, the thickness of the winding element can be made more uniform. Therefore, the expansion of the non-aqueous electrolyte secondary battery can be suppressed by using this winding element for the non-aqueous electrolyte secondary battery.

本発明の実施形態に係る巻回素子の概略構成を示す平断面図である。It is a plane sectional view showing a schematic structure of a winding element concerning an embodiment of the present invention. （ａ）同実施形態に係る正極の概略構成を示す説明図である。（ｂ）同実施形態に係る負極の概略構成を示す説明図である。(A) It is explanatory drawing which shows schematic structure of the positive electrode which concerns on the same embodiment. (B) It is explanatory drawing which shows schematic structure of the negative electrode which concerns on the same embodiment. 正極の変形例を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the modification of a positive electrode.

以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。   Exemplary embodiments of the present invention will be described below in detail with reference to the accompanying drawings. In addition, in this specification and drawing, about the component which has the substantially same function structure, duplication description is abbreviate | omitted by attaching | subjecting the same code | symbol.

＜１．巻回素子の構成＞
次に、図１及び図２に基づいて、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池１の構成について説明する。リチウムイオン二次電池１は、扁平状の巻回素子１ａと、非水電解質溶液と、外装材とを備える。なお、本発明はリチウムイオン二次電池以外の非水電解質二次電池にも適用可能であることはもちろんである。 <1. Configuration of winding element>
Next, based on FIG.1 and FIG.2, the structure of the lithium ion secondary battery 1 which concerns on this embodiment is demonstrated. The lithium ion secondary battery 1 includes a flat winding element 1a, a nonaqueous electrolyte solution, and an exterior material. Needless to say, the present invention is also applicable to non-aqueous electrolyte secondary batteries other than lithium ion secondary batteries.

巻回素子１ａは、帯状負極２０、帯状セパレータ３０、帯状正極１０、及び帯状セパレータ３０がこの順で積層された電極積層体を長手方向に巻回し、図１中上下方向にプレスしたものである。   The winding element 1a is obtained by winding an electrode laminate in which a strip-shaped negative electrode 20, a strip-shaped separator 30, a strip-shaped positive electrode 10, and a strip-shaped separator 30 are stacked in this order in the longitudinal direction and pressing it in the vertical direction in FIG. .

（帯状正極の構成）
図１及び図２（ａ）に示すように、帯状正極１０（以下、単に「正極１０」とも称する）は、正極集電体１１と、正極集電体１１の両面に形成された正極活物質層１２と、正極活物質層１２内に形成された切り欠き部１２ａ、１２ｂと、正極集電タブ１３とを備える。 (Configuration of strip-shaped positive electrode)
As shown in FIG. 1 and FIG. 2A, a strip-like positive electrode 10 (hereinafter, also simply referred to as “positive electrode 10”) includes a positive electrode current collector 11 and a positive electrode active material formed on both surfaces of the positive electrode current collector 11. A layer 12; notches 12a and 12b formed in the positive electrode active material layer 12; and a positive electrode current collecting tab 13.

正極集電体１１は、導電体であればどのようなものでも良く、例えば、アルミニウム、ステンレス鋼、及びニッケルメッキ鋼等で構成される。正極集電体１１には、正極集電タブ１３が接続される。   The positive electrode current collector 11 may be any conductor as long as it is a conductor, and is made of, for example, aluminum, stainless steel, nickel-plated steel, or the like. A positive electrode current collector tab 13 is connected to the positive electrode current collector 11.

正極活物質層１２は、少なくとも正極活物質を含み、導電剤と、結着剤とをさらに含んでいてもよい。正極活物質は、リチウムイオンを可逆的に吸蔵及び放出することが可能な物質であれば特に限定されず、例えば、コバルト酸リチウム（ＬＣＯ）、ニッケル酸リチウム、ニッケルコバルト酸リチウム、ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム（以下、「ＮＣＡ」と称する場合もある。）、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム（以下、「ＮＣＭ」と称する場合もある。）、マンガン酸リチウム、リン酸鉄リチウム、硫化ニッケル、硫化銅、硫黄、酸化鉄、酸化バナジウム等が挙げられる。これらの正極活物質は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。   The positive electrode active material layer 12 includes at least a positive electrode active material, and may further include a conductive agent and a binder. The positive electrode active material is not particularly limited as long as it is a material capable of reversibly occluding and releasing lithium ions. For example, lithium cobalt oxide (LCO), lithium nickelate, lithium nickel cobaltate, nickel cobalt aluminum acid Lithium (hereinafter also referred to as “NCA”), nickel cobalt lithium manganate (hereinafter also referred to as “NCM”), lithium manganate, lithium iron phosphate, nickel sulfide, copper sulfide, sulfur , Iron oxide, vanadium oxide and the like. These positive electrode active materials may be used independently and 2 or more types may be used together.

正極活物質は、上記に挙げた正極活物質の例のうち、特に、層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物のリチウム塩であることが好ましい。このような層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物のリチウム塩としては、例えば、Ｌｉ１−ｘ−ｙ−ｚＮｉｘＣｏｙＡｌｚＯ２（ＮＣＡ）またはＬｉ１−ｘ−ｙ−ｚＮｉｘＣｏｙＭｎｚＯ２（ＮＣＭ）（０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、かつｘ＋ｙ＋ｚ＜１）で表される３元系の遷移金属酸化物のリチウム塩が挙げられる。 The positive electrode active material is preferably a lithium salt of a transition metal oxide having a layered rock salt type structure, among the examples of the positive electrode active materials listed above. As a lithium salt of a transition metal oxide having such a layered rock salt structure, for example, Li 1-x-yz Ni x Co y Al z O 2 (NCA) or Li 1-x-yz Ni x Co y Mn z O 2 (NCM) (0 <x <1, 0 <y <1, 0 <z <1, and x + y + z <1) is represented by a lithium salt of a ternary transition metal oxide. Can be mentioned.

導電剤は、例えばケッチェンブラック（Ｋｅｔｊｅｎｂｌａｃｋ）、アセチレンブラック（ａｃｅｔｙｌｅｎｅ ｂｌａｃｋ）等のカーボンブラック、天然黒鉛、人造黒鉛等であるが、正極の導電性を高めるためのものであれば特に制限されない。   The conductive agent is, for example, carbon black such as ketjen black or acetylene black, natural graphite, artificial graphite, or the like, but is not particularly limited as long as it is intended to increase the conductivity of the positive electrode.

結着剤は、正極活物質同士を結合すると共に、正極活物質と正極集電体とを結合する。結着剤の種類は特に限定されず、従来のリチウムイオン二次電池の正極活物質層に使用された結着剤であればどのようなものであっても使用できる。例えばポリフッ化ビニリデン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ）、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）−ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）共重合体、フッ化ビニリデン−パーフルオロビニルエーテル（ｐａｒ ｆｌｕｏｒｏｖｉｎｙｌ ｅｔｈｅｒ）共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン（ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン（ｔｒｉｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、エチレンプロピレンジエン（ｅｔｈｙｌｅｎｅ−ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ−ｄｉｅｎｅ）三元共重合体、スチレンブタジエンゴム（Ｓｔｙｒｅｎｅ−ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｒｕｂｂｅｒ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ａｃｒｙｌｏｎｉｔｒｉｌｅ−ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｒｕｂｂｅｒ）、フッ素ゴム（ｆｌｕｏｒｏｒｕｂｂｅｒ）、ポリ酢酸ビニル（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、ポリメチルメタクリレート（ｐｏｌｙｍｅｔｈｙｌｍｅｔｈａｃｒｙｌａｔｅ）、ポリエチレン（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ）、ニトロセルロース（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ｎｉｔｒａｔｅ）等であるが、正極活物質及び導電剤を正極集電体上に結着させることができるものであれば、特に制限されない。   The binder bonds the positive electrode active materials to each other and bonds the positive electrode active material and the positive electrode current collector. The type of the binder is not particularly limited, and any binder can be used as long as it is used for the positive electrode active material layer of the conventional lithium ion secondary battery. For example, polyvinylidene fluoride, vinylidene fluoride (VDF) -hexafluoropropylene (HFP) copolymer, vinylidene fluoride-perfluorovinyl ether copolymer, vinylidene fluoride-tetrafluoroethylene (polyvinylidene fluoride) tetrafluoroethylene copolymer, vinylidene fluoride-trifluoroethylene copolymer, ethylene-propylene-diene terpolymer, styrene-butadiene rubber butadiene rubber, butadiene rubber acrylonitrile-butadie erubber, fluororubber, polyvinyl acetate, polymethylmethacrylate, polyethylene, cellulosic nitrate, and the like. If it can be made to bind on an electric body, it will not be restrict | limited in particular.

正極活物質層１２の片面厚さ（正極集電体１１の表裏両面に形成された各正極活物質層１２のうち、一方の層の厚さ）は、集電タブ１３の厚さ以上であることが好ましく、集電タブ１３の厚さと略同一であることがさらに好ましい。   The single-sided thickness of the positive electrode active material layer 12 (the thickness of one of the positive electrode active material layers 12 formed on both the front and back surfaces of the positive electrode current collector 11) is equal to or greater than the thickness of the current collecting tab 13. It is preferable that the thickness of the current collecting tab 13 is substantially the same.

切り欠き部１２ａ、１２ｂは、正極活物質層１２内に設けられる。切り欠き部１２ａは、巻回素子１ａ中で正極集電タブ１３に対向する位置に設けられる。すなわち、正極集電タブ１３の幅方向の中心を通り、かつ正極集電タブ１３の厚さ方向に伸びる直線を引いた場合、この直線は、切り欠き部１２ａ内を通る。好ましくは、この直線は、切り欠き部１２ａの幅方向の中心を通る。   The notches 12 a and 12 b are provided in the positive electrode active material layer 12. The notch 12a is provided at a position facing the positive electrode current collecting tab 13 in the winding element 1a. That is, when a straight line that passes through the center in the width direction of the positive electrode current collector tab 13 and extends in the thickness direction of the positive electrode current collector tab 13 is drawn, the straight line passes through the notch 12a. Preferably, the straight line passes through the center in the width direction of the notch 12a.

切り欠き部１２ａの深さは、正極集電タブ１３の厚さに一致することが好ましい。さらに、切り欠き部１２ａの幅は、正極集電タブ１３の幅以上であることが好ましい。これらの条件が満たされる場合に、正極集電タブ１３の厚さを全て切り欠き部１２ａによって吸収（相殺）できる。これにより、巻回素子１ａのうち、正極集電タブ１３が設けられる部分と、その周辺の部分との厚さをより均一にすることができる。   It is preferable that the depth of the notch 12a matches the thickness of the positive electrode current collecting tab 13. Furthermore, the width of the notch 12 a is preferably equal to or greater than the width of the positive electrode current collecting tab 13. When these conditions are satisfied, all the thickness of the positive electrode current collecting tab 13 can be absorbed (cancelled) by the notch 12a. Thereby, the thickness of the part in which the positive electrode current collection tab 13 is provided among the winding elements 1a and the peripheral part can be made more uniform.

さらに、切り欠き部１２ａの幅は、正極集電タブ１３の幅より大きいことが特に好ましい。この場合、巻回素子１ａ内で正極集電タブ１３と切り欠き部１２ａとの間で位置ずれが生じた場合でも、切り欠き部１２ａは、このような位置ずれをも吸収することができる。すなわち、切り欠き部１２ａは、巻回素子１ａ内で正極集電タブ１３と切り欠き部１２ａとの間で位置ずれが生じた場合でも、正極集電タブ１３の厚さを吸収することができる。   Furthermore, it is particularly preferable that the width of the notch 12 a is larger than the width of the positive electrode current collecting tab 13. In this case, even when a displacement occurs between the positive electrode current collecting tab 13 and the notch portion 12a in the winding element 1a, the notch portion 12a can absorb such a displacement. That is, the notch portion 12a can absorb the thickness of the positive electrode current collector tab 13 even when a positional deviation occurs between the positive electrode current collector tab 13 and the notch portion 12a in the winding element 1a. .

なお、切り欠き部１２ａの深さは、正極集電タブ１３の厚さより小さくてもよい。この場合、正極集電タブ１３の厚さと切り欠き部１２ａの深さの差が、正極集電タブ１３の厚さより小さいことが好ましい。この場合、正極集電タブ１３の厚さのうち、切り欠き部１２ａの深さ分だけが切り欠き部１２ａによって吸収（相殺）される。また、切り欠き部１２ａの幅は、正極集電タブ１３の幅より小さくてもよい。この場合、正極集電タブ１３のうち、切り欠き部１２ａに対向する部分の厚さだけが切り欠き部１２ａによって吸収（相殺）される。   The depth of the notch 12a may be smaller than the thickness of the positive electrode current collecting tab 13. In this case, it is preferable that the difference between the thickness of the positive electrode current collecting tab 13 and the depth of the notch 12 a is smaller than the thickness of the positive electrode current collecting tab 13. In this case, only the depth of the notch 12a out of the thickness of the positive electrode current collecting tab 13 is absorbed (offset) by the notch 12a. Further, the width of the notch 12 a may be smaller than the width of the positive electrode current collecting tab 13. In this case, only the thickness of the portion of the positive electrode current collecting tab 13 facing the notch 12a is absorbed (offset) by the notch 12a.

切り欠き部１２ｂは、巻回素子１ａ中で負極集電タブ２３に対向する位置に設けられる。すなわち、負極集電タブ２３の幅方向の中心を通り、かつ負極集電タブ２３の厚さ方向に伸びる直線を引いた場合、この直線は、切り欠き部１２ｂ内を通る。好ましくは、この直線は、切り欠き部１２ｂの幅方向の中心を通る。   The notch 12b is provided at a position facing the negative electrode current collecting tab 23 in the winding element 1a. That is, when a straight line that passes through the center in the width direction of the negative electrode current collector tab 23 and extends in the thickness direction of the negative electrode current collector tab 23 is drawn, the straight line passes through the notch 12b. Preferably, the straight line passes through the center in the width direction of the notch 12b.

切り欠き部１２ｂの深さは、負極集電タブ２３の厚さに一致することが好ましい。さらに、切り欠き部１２ａの幅は、負極集電タブ２３の幅以上であることが好ましい。これらの条件が満たされる場合に、負極集電タブ２３の厚さを全て切り欠き部１２ｂによって吸収（相殺）できる。さらに、巻回素子１ａのうち、負極集電タブ２３が設けられる部分と、その周辺の部分との厚さをより均一にすることができる。   It is preferable that the depth of the notch 12 b matches the thickness of the negative electrode current collecting tab 23. Furthermore, the width of the notch 12 a is preferably equal to or greater than the width of the negative electrode current collector tab 23. When these conditions are satisfied, the entire thickness of the negative electrode current collecting tab 23 can be absorbed (cancelled) by the notch 12b. Furthermore, the thickness of the part in which the negative electrode current collection tab 23 is provided among the winding elements 1a and the peripheral part can be made more uniform.

さらに、切り欠き部１２ｂの幅は、負極集電タブ２３の幅より大きいことが特に好ましい。この場合、巻回素子１ａ内で負極集電タブ２３と切り欠き部１２ｂとの間で位置ずれが生じた場合でも、切り欠き部１２ｂは、このような位置ずれをも吸収することができる。すなわち、切り欠き部１２ｂは、巻回素子１ａ内で負極集電タブ２３と切り欠き部１２ｂとの間で位置ずれが生じた場合でも、負極集電タブ２３の厚さを吸収することができる。   Furthermore, it is particularly preferable that the width of the notch 12 b is larger than the width of the negative electrode current collecting tab 23. In this case, even when a displacement occurs between the negative electrode current collecting tab 23 and the notch 12b in the winding element 1a, the notch 12b can absorb such a displacement. That is, the cutout portion 12b can absorb the thickness of the negative electrode current collection tab 23 even when a positional shift occurs between the negative electrode current collection tab 23 and the cutout portion 12b in the winding element 1a. .

なお、切り欠き部１２ｂの深さは、負極集電タブ２３の厚さより小さくてもよい。この場合、負極集電タブ２３の厚さと切り欠き部１２ｂの深さの差が、負極集電タブ２３の厚さより小さいことが好ましい。この場合、負極集電タブ２３の厚さのうち、切り欠き部１２ｂの深さ分だけが切り欠き部１２ｂによって吸収（相殺）される。また、切り欠き部１２ｂの幅は、負極集電タブ２３の幅より小さくてもよい。この場合、負極集電タブ２３のうち、切り欠き部１２ｂに対向する部分の厚さだけが切り欠き部１２ｂによって吸収（相殺）される。   The depth of the notch 12 b may be smaller than the thickness of the negative electrode current collecting tab 23. In this case, it is preferable that the difference between the thickness of the negative electrode current collector tab 23 and the depth of the notch 12 b is smaller than the thickness of the negative electrode current collector tab 23. In this case, of the thickness of the negative electrode current collecting tab 23, only the depth of the notch 12b is absorbed (offset) by the notch 12b. Further, the width of the notch 12 b may be smaller than the width of the negative electrode current collecting tab 23. In this case, only the thickness of the portion of the negative electrode current collecting tab 23 facing the notch 12b is absorbed (offset) by the notch 12b.

また、図２（ａ）では、切り欠き部１２ａ、１２ｂ及び正極集電タブ１３を正極集電体１１の同じ面に設けたが、これらを互いに異なる面に設けても良いことはもちろんである。また、切り欠き部１２ａ、１２ｂは、負極２０に設けても良いことはもちろんである。また、図１では、切り欠き部１２ａ、１２ｂは、巻回素子１ａの最内周部分に形成されている。すなわち、切り欠き部１２ａ、１２ｂは、正極集電タブ１３、負極集電タブ２３に近接する位置に設けられる。しかしながら、切り欠き部１２ａ、１２ｂの設置位置はこの位置に限られない。すなわち、切り欠き部１２ａ、１２ｂは、正極集電タブ１３、負極集電タブ２３に対向する位置（すなわち、これらの集電タブの幅方向の中心を通り、かつ巻回素子１ａの厚さ方向に平行な直線が交差する位置）に設けられれば良い。また、切り欠き部１２ａ、１２ｂは、図１に示すように、開口面が正極集電タブ１３、負極集電タブ２３に対向することが好ましい。   In FIG. 2A, the notches 12a and 12b and the positive electrode current collector tab 13 are provided on the same surface of the positive electrode current collector 11, but it is needless to say that these may be provided on different surfaces. . Of course, the notches 12 a and 12 b may be provided in the negative electrode 20. Moreover, in FIG. 1, the notches 12a and 12b are formed in the innermost peripheral portion of the winding element 1a. That is, the notches 12 a and 12 b are provided at positions close to the positive electrode current collecting tab 13 and the negative electrode current collecting tab 23. However, the installation position of the notches 12a and 12b is not limited to this position. That is, the notches 12a and 12b are located at positions facing the positive current collecting tab 13 and the negative current collecting tab 23 (that is, passing through the center of the current collecting tab in the width direction and in the thickness direction of the winding element 1a). It is only necessary to be provided at a position where a straight line parallel to is intersected. Moreover, as shown in FIG. 1, it is preferable that the notch parts 12a and 12b have the opening surface facing the positive electrode current collection tab 13 and the negative electrode current collection tab 23, respectively.

正極集電タブ１３は、例えば正極集電体１１と同様の材料で構成される。正極集電タブ１３は、正極１０の長さ方向の先端に溶接される。具体的には、正極１０の長さ方向の先端には、正極活物質層１２が形成されていない未塗布部が形成される。この未塗布部に正極集電タブ１３が設けられる。また、正極集電タブ１３は、巻回素子１ａの最内周部分に配置される。     The positive electrode current collector tab 13 is made of, for example, the same material as that of the positive electrode current collector 11. The positive electrode current collecting tab 13 is welded to the longitudinal end of the positive electrode 10. Specifically, an uncoated portion where the positive electrode active material layer 12 is not formed is formed at the tip of the positive electrode 10 in the length direction. A positive electrode current collecting tab 13 is provided in the uncoated portion. Moreover, the positive electrode current collection tab 13 is arrange | positioned at the innermost peripheral part of the winding element 1a.

正極１０は、例えば、以下の方法により作製される。すなわち、正極活物質層１２の材料を有機溶剤または水に分散させることで正極合剤スラリーを形成し、この正極合剤スラリーを正極集電体１１上に塗工する。これにより、塗工層が形成される。ここで、正極合剤スラリーは、正極集電体１１の長さ方向の先端には塗布しない。すなわち、正極集電体１１の長さ方向の先端に未塗布部を形成する。また、正極合剤スラリーは、切り欠き部１２ａ、１２ｂには塗工しない。なお、切り欠き部１２ａ、１２ｂにも正極合剤スラリーを塗工しても良いが、他の部分よりも塗工層が薄くなる。ついで、塗工層を乾燥する。ついで、乾燥した塗工層を正極集電体１１とともに圧延する。その後、正極集電体１１の未塗布部に正極集電タブ１３を溶接する。これにより、正極１０が作製される。   The positive electrode 10 is produced by the following method, for example. That is, a positive electrode mixture slurry is formed by dispersing the material of the positive electrode active material layer 12 in an organic solvent or water, and this positive electrode mixture slurry is applied onto the positive electrode current collector 11. Thereby, a coating layer is formed. Here, the positive electrode mixture slurry is not applied to the tip of the positive electrode current collector 11 in the length direction. That is, an uncoated portion is formed at the tip in the length direction of the positive electrode current collector 11. Further, the positive electrode mixture slurry is not applied to the notches 12a and 12b. The positive electrode mixture slurry may be applied also to the notches 12a and 12b, but the coating layer is thinner than other portions. Next, the coating layer is dried. Next, the dried coating layer is rolled together with the positive electrode current collector 11. Thereafter, the positive electrode current collector tab 13 is welded to the uncoated portion of the positive electrode current collector 11. Thereby, the positive electrode 10 is produced.

（負極及び負極集電タブの構成）
図１及び図２（ｂ）に示すように、帯状負極２０（以下、単に「負極２０」とも称する）は、負極集電体２１と、負極集電体２１の両面に形成された負極活物質層２２と、負極集電タブ２３とを含む。 (Configuration of negative electrode and negative electrode current collecting tab)
As shown in FIGS. 1 and 2B, the strip-shaped negative electrode 20 (hereinafter, also simply referred to as “negative electrode 20”) includes a negative electrode current collector 21 and a negative electrode active material formed on both surfaces of the negative electrode current collector 21. The layer 22 and the negative electrode current collection tab 23 are included.

負極集電体２１は、導電体であればどのようなものでも良く、例えば、銅、ステンレス鋼、及びニッケルメッキ鋼等で構成される。   The negative electrode current collector 21 may be any conductor as long as it is a conductor, and is made of, for example, copper, stainless steel, nickel-plated steel, or the like.

負極活物質層２２は、リチウムイオン二次電池１の負極活物質層として使用されるものであれば、どのようなものであってもよい。例えば、負極活物質層２２は、負極活物質を含み、結着剤をさらに含んでいてもよい。負極活物質は、例えば、黒鉛活物質（人造黒鉛、天然黒鉛、人造黒鉛と天然黒鉛との混合物、人造黒鉛を被覆した天然黒鉛等）、ケイ素（Ｓｉ）もしくはスズ（Ｓｎ）もしくはそれらの酸化物の微粒子と黒鉛活物質との混合物、ケイ素もしくはスズの微粒子、ケイ素もしくはスズを基本材料とした合金、およびＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２等の酸化チタン（ＴｉＯｘ）系化合物等を使用することができる。なお、ケイ素の酸化物は、ＳｉＯｘ（０≦ｘ≦２）で表される。また、負極活物質としては、これらの他に、例えば金属リチウム等を使用することができる。ここで、負極活物質層２２の厚さは特に制限されず、リチウムイオン二次電池の負極活物質層が有する厚さであればよい。また、負極活物質層２２として金属リチウムを用いる場合、負極集電体２１に金属リチウム箔を重ねれば良い。 The negative electrode active material layer 22 may be any material as long as it is used as a negative electrode active material layer of the lithium ion secondary battery 1. For example, the negative electrode active material layer 22 includes a negative electrode active material and may further include a binder. Examples of the negative electrode active material include graphite active materials (artificial graphite, natural graphite, a mixture of artificial graphite and natural graphite, natural graphite coated with artificial graphite, etc.), silicon (Si), tin (Sn), or oxides thereof. A mixture of fine particles of graphite and a graphite active material, fine particles of silicon or tin, alloys based on silicon or tin, and titanium oxide (TiO x ) compounds such as Li 4 Ti 5 O 12 can be used. . Note that the oxide of silicon is represented by SiO x (0 ≦ x ≦ 2). In addition to these, for example, metallic lithium can be used as the negative electrode active material. Here, the thickness of the negative electrode active material layer 22 is not particularly limited as long as the negative electrode active material layer of the lithium ion secondary battery has a thickness. In addition, when metal lithium is used for the negative electrode active material layer 22, a metal lithium foil may be stacked on the negative electrode current collector 21.

負極集電タブ２３は、例えば負極集電体２１と同様の材料で構成される。負極集電タブ２３は、負極２０の長さ方向の先端に溶接される。具体的には、負極２０の長さ方向の先端には、負極活物質層２２が形成されていない未塗布部が形成される。この未塗布部に負極集電タブ２３が設けられる。また、負極集電タブ２３は、巻回素子１ａの最内周部分に配置される。   The negative electrode current collector tab 23 is made of the same material as that of the negative electrode current collector 21, for example. The negative electrode current collecting tab 23 is welded to the longitudinal end of the negative electrode 20. Specifically, an uncoated portion where the negative electrode active material layer 22 is not formed is formed at the tip of the negative electrode 20 in the length direction. A negative electrode current collecting tab 23 is provided in the uncoated portion. Moreover, the negative electrode current collection tab 23 is arrange | positioned at the innermost peripheral part of the winding element 1a.

負極２０は、例えば、以下の方法により作製される。まず、負極活物質および結着剤を所望の割合で混合したものを、有機溶媒（例えばＮ−メチル−２−ピロリドン）に分散させることで負極合剤スラリーを形成する。次に、負極合剤スラリーを負極集電体２１上に形成（例えば塗工）することで、塗工層を形成する。ここで、正極合剤スラリーは、負極集電体２１の長さ方向の先端には塗布しない。すなわち、負極集電体２１の長さ方向の先端に未塗布部を形成する。ついで、塗工層を乾燥する。ついで、乾燥した塗工層を負極集電体２１とともに圧延する。その後、負極集電体２１の未塗布部に負極集電タブ２３を溶接する。これにより、負極２０が作製される。   The negative electrode 20 is produced by the following method, for example. First, a mixture of a negative electrode active material and a binder in a desired ratio is dispersed in an organic solvent (for example, N-methyl-2-pyrrolidone) to form a negative electrode mixture slurry. Next, the coating layer is formed by forming (for example, coating) the negative electrode mixture slurry on the negative electrode current collector 21. Here, the positive electrode mixture slurry is not applied to the tip of the negative electrode current collector 21 in the length direction. That is, an uncoated portion is formed at the tip of the negative electrode current collector 21 in the length direction. Next, the coating layer is dried. Next, the dried coating layer is rolled together with the negative electrode current collector 21. Thereafter, the negative electrode current collecting tab 23 is welded to the uncoated portion of the negative electrode current collector 21. Thereby, the negative electrode 20 is produced.

（セパレータの構成）
セパレータ３０は、特に制限されず、リチウムイオン二次電池のセパレータとして使用されるものであれば、どのようなものであってもよい。セパレータ３０としては、優れた高率放電性能を示す多孔質膜や不織布等を、単独あるいは併用することが好ましい。セパレータ３０を構成する樹脂としては、例えばポリエチレン（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ），ポリプロピレン（ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）等に代表されるポリオレフィン（ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ）系樹脂、ポリエチレンテレフタレート（Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ ｔｅｒｅｐｈｔｈａｌａｔｅ），ポリブチレンテレフタレート（ｐｏｌｙｂｕｔｙｌｅｎｅ ｔｅｒｅｐｈｔｈａｌａｔｅ）等に代表されるポリエステル（Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ）系樹脂、ＰＶＤＦ、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）−ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）共重合体、フッ化ビニリデン−パーフルオロビニルエーテル（ｐａｒ ｆｌｕｏｒｏｖｉｎｙｌ ｅｔｈｅｒ）共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン（ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン（ｔｒｉｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−フルオロエチレン（ｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロアセトン（ｈｅｘａｆｌｕｏｒｏａｃｅｔｏｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−エチレン（ｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−プロピレン（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロプロピレン（ｔｒｉｆｌｕｏｒｏ ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン（ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）−ヘキサフルオロプロピレン（ｈｅｘａｆｌｕｏｒｏｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−エチレン（ｅｔｈｙｌｅｎｅ）−テトラフルオロエチレン（ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体等を挙げることができる。 (Configuration of separator)
The separator 30 is not particularly limited, and any separator can be used as long as it is used as a separator for a lithium ion secondary battery. As the separator 30, it is preferable to use a porous film or a non-woven fabric exhibiting excellent high rate discharge performance alone or in combination. Examples of the resin constituting the separator 30 include polyolefin resins typified by polyethylene, polypropylene, etc., polyethylene terephthalate, and polybutylene terephthalate. Polyester resin, PVDF, vinylidene fluoride (VDF) -hexafluoropropylene (HFP) copolymer, vinylidene fluoride-perfluorovinyl ether copolymer, vinylidene fluoride-tetrafluoroethylene ( tetrafluorethylene e) Copolymer, vinylidene fluoride-trifluoroethylene copolymer, vinylidene fluoride-fluoroethylene copolymer, vinylidene fluoride-hexafluoroacetone copolymer, vinylidene fluoride -Ethylene copolymer, vinylidene fluoride-propylene copolymer, vinylidene fluoride-trifluoropropylene copolymer, vinylidene fluoride-tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene (Hexafluoropropylene) copolymer, vinylidene fluoride-ethylene (ethy) rene) -tetrafluoroethylene copolymer and the like.

また、セパレータ３０の両面には、接着層が形成されることが好ましい。接着層は、各電極とセパレータ３０との接着力を向上させるものであり、多孔質体となっている。接着層は、非水電解質二次電池に使用されるものであれば特に制限されない。接着層を構成する好ましい樹脂としては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）系のフッ素樹脂が挙げられる。このようなフッ素樹脂としては、例えば、ＰＶＤＦの他、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）と他の単量体（ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）等）との共重合体等が挙げられる。   In addition, an adhesive layer is preferably formed on both sides of the separator 30. The adhesive layer improves the adhesive force between each electrode and the separator 30, and is a porous body. The adhesive layer is not particularly limited as long as it is used for a nonaqueous electrolyte secondary battery. As a preferable resin constituting the adhesive layer, a polyvinylidene fluoride (PVDF) -based fluororesin can be used. Examples of such a fluororesin include, in addition to PVDF, a copolymer of vinylidene fluoride (VDF) and another monomer (such as hexafluoropropylene (HFP)).

フッ素系樹脂を含む接着層は、例えば以下の第１の方法または第２の方法によりセパレータ３０の表面に形成される。   The adhesive layer containing a fluororesin is formed on the surface of the separator 30 by, for example, the following first method or second method.

第１の方法では、ＮＭＰ（Ｎ−メチルピロリドン）、ジメチルアセトアミド、アセトン（ａｃｅｔｏｎｅ）等の有機溶剤中にフッ素樹脂を溶解させることでスラリー（ｓｌｕｒｒｙ）を作製する。そして、このスラリーをセパレータ３０に塗工後、水、メタノール、トリプロピレングリコール等の貧溶媒を用いてフッ素樹脂を相分離させることでフッ素樹脂を多孔質化させた接着層を形成する。第２の方法では、フッ素樹脂をジメチルカーボネート、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等を溶媒とする加熱電解液中に溶解させることで加熱スラリーを作製する。そして、この加熱スラリーをセパレータ３０に塗工することで塗工層を形成する。そして、塗工層を冷却することで、フッ素樹脂をゲル（電解液で膨潤した多孔質膜）に転移させる。すなわち、接着層を作製する。   In the first method, a slurry is prepared by dissolving a fluororesin in an organic solvent such as NMP (N-methylpyrrolidone), dimethylacetamide, and acetone. And after apply | coating this slurry to the separator 30, the contact bonding layer which made the fluororesin porous is formed by phase-separating a fluororesin using poor solvents, such as water, methanol, and a tripropylene glycol. In the second method, a heated slurry is prepared by dissolving a fluororesin in a heated electrolyte using dimethyl carbonate, propylene carbonate, ethylene carbonate, or the like as a solvent. Then, the coating layer is formed by coating the heated slurry on the separator 30. Then, the fluororesin is transferred to a gel (a porous film swollen with an electrolytic solution) by cooling the coating layer. That is, an adhesive layer is produced.

このような接着層をセパレータ３０の表面に形成する趣旨は以下のとおりである。すなわち、外装材がラミネートとなる場合、充放電に伴って正極１０、負極２０の膨張収縮がおこりやすい。そして、このような膨張収縮の結果、リチウムイオン二次電池１内部の応力が集中する部分（集電タブ及びその周辺部分）が生じ、そこを起点としてリチウムイオン二次電池１の座屈、ゆがみが生じる場合がある。さらに、座屈、ゆがみが生じることにより、正極１０、負極２０間の極間距離が不均一となり、リチウムイオンのスムーズな移動が妨げられる。この結果、充放電サイクルに伴う容量劣化や電池厚みの増加が顕著になってしまう。   The purpose of forming such an adhesive layer on the surface of the separator 30 is as follows. That is, when the exterior material is a laminate, the positive electrode 10 and the negative electrode 20 are likely to expand and contract with charge / discharge. As a result of such expansion and contraction, a portion where the stress inside the lithium ion secondary battery 1 is concentrated (the current collecting tab and its peripheral portion) is generated, and the buckling and distortion of the lithium ion secondary battery 1 are started from there. May occur. Furthermore, buckling and distortion occur, the inter-electrode distance between the positive electrode 10 and the negative electrode 20 becomes non-uniform, and the smooth movement of lithium ions is hindered. As a result, the capacity deterioration and the battery thickness increase accompanying the charge / discharge cycle become remarkable.

本実施形態では、このような座屈、歪みを切り欠き部１２ａ、１２ｂによって低減するが、上記接着層をセパレータ３０に設けることで、座屈、歪みがさらに低減される。すなわち、接着層をセパレータ３０の表面に形成することで、セパレータ３０と各電極との接着力が向上するので、電池の内部応力によるゆがみ、正負極間の極間距離が不均一になることを抑制することが期待できる。このような接着層をセパレータ３０に設けた場合、電極積層体のプレスは、例えばヒートプレスによって行われることが好ましい。これによって、接着層による接着力が発現しやすくなる。ヒートプレスの条件は特に制限されないが、例えば、温度は２５〜１５０℃、圧力は１０〜１００ｋｇｆ／ｃｍ２であることが好ましい。加熱を伴わない場合であっても、プレスの圧力は１０〜１００ｋｇｆ／ｃｍ２であることが好ましい。 In this embodiment, such buckling and distortion are reduced by the notches 12a and 12b, but by providing the adhesive layer on the separator 30, buckling and distortion are further reduced. That is, by forming the adhesive layer on the surface of the separator 30, the adhesive force between the separator 30 and each electrode is improved. It can be expected to suppress. When such an adhesive layer is provided on the separator 30, it is preferable that the electrode laminate is pressed by, for example, heat pressing. Thereby, the adhesive force by the adhesive layer is easily developed. The heat press conditions are not particularly limited, but for example, the temperature is preferably 25 to 150 ° C. and the pressure is preferably 10 to 100 kgf / cm 2 . Even when heating is not involved, the pressure of the press is preferably 10 to 100 kgf / cm 2 .

なお、接着層には、リチウムイオン二次電池１の耐熱性等を向上するために、耐熱性フィラーを添加してもよい。耐熱性フィラーは、例えばセラミック粒子であり、より具体的には、金属酸化物粒子である。金属酸化物粒子としては、例えばアルミナ、ベーマイト、チタニア、ジルコニア、マグネシア、酸化亜鉛、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の微粒子が挙げられる。   In addition, in order to improve the heat resistance etc. of the lithium ion secondary battery 1, you may add a heat resistant filler to an adhesion layer. The heat resistant filler is, for example, ceramic particles, and more specifically metal oxide particles. Examples of the metal oxide particles include fine particles such as alumina, boehmite, titania, zirconia, magnesia, zinc oxide, aluminum hydroxide, and magnesium hydroxide.

（非水電解質溶液の構成）
非水電解質溶液は、電解質を有機溶媒に溶解させた溶液である。電解質は特に限定されず、例えば、本実施形態では、リチウム塩を使用することができる。リチウム塩としては、例えば、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＰＦ６，ＬｉＰＦ６−ｘ（ＣｎＦ２ｎ＋１）ｘ（但し、１＜ｘ＜６，ｎ＝１ｏｒ２），ＬｉＳＣＮ，ＬｉＢｒ，ＬｉＩ，Ｌｉ２ＳＯ４，Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０，ＮａＣｌＯ４，ＮａＩ，ＮａＳＣＮ，ＮａＢｒ，ＫＣｌＯ４，ＫＳＣＮ等のリチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）またはカリウム（Ｋ）の１種を含む無機イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３，ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２，ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２，ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）（Ｃ４Ｆ９ＳＯ２），ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３，ＬｉＣ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）３，（ＣＨ３）４ＮＢＦ４，（ＣＨ３）４ＮＢｒ，（Ｃ２Ｈ５）４ＮＣｌＯ４，（Ｃ２Ｈ５）４ＮＩ，（Ｃ３Ｈ７）４ＮＢｒ，（ｎ−Ｃ４Ｈ９）４ＮＣｌＯ４，（ｎ−Ｃ４Ｈ９）４ＮＩ，（Ｃ２Ｈ５）４Ｎ−ｍａｌｅａｔｅ，（Ｃ２Ｈ５）４Ｎ−ｂｅｎｚｏａｔｅ，（Ｃ２Ｈ５）４Ｎ−ｐｈｔａｌａｔｅ、ステアリルスルホン酸リチウム（ｓｔｅａｒｙｌ ｓｕｌｆｏｎｉｃ ａｃｉｄ ｌｉｔｈｉｕｍ）、オクチルスルホン酸リチウム（ｏｃｔｙｌ ｓｕｌｆｏｎｉｃ ａｃｉｄ）、ドデシルベンゼンスルホン酸リチウム（ｄｏｄｅｃｙｌ ｂｅｎｚｅｎｅ ｓｕｌｐｈｏｎｉｃ ａｃｉｄ）等の有機イオン塩等が挙げられ、これらのイオン性化合物を単独、あるいは２種類以上混合して用いることが可能である。なお、電解質塩の濃度は、従来のリチウム二次電池で使用される非水電解液と同様でよく、特に制限はない。本実施形態では、適当なリチウム化合物（電解質塩）を０．８〜１．５ｍｏｌ／Ｌ程度の濃度で含有させた非水電解液を使用することができる。 (Configuration of non-aqueous electrolyte solution)
The non-aqueous electrolyte solution is a solution in which an electrolyte is dissolved in an organic solvent. The electrolyte is not particularly limited. For example, in this embodiment, a lithium salt can be used. Examples of the lithium salt include LiClO 4 , LiBF 4 , LiAsF 6 , LiPF 6 , LiPF 6-x (C n F 2n + 1 ) x (where 1 <x <6, n = 1 or 2), LiSCN, LiBr, LiI, Inorganic ion salts containing one of lithium (Li), sodium (Na) or potassium (K) such as Li 2 SO 4 , Li 2 B 10 Cl 10 , NaClO 4 , NaI, NaSCN, NaBr, KClO 4 , KSCN, etc. LiCF 3 SO 3 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , LiN (C 2 F 5 SO 2 ) 2 , LiN (CF 3 SO 2 ) (C 4 F 9 SO 2 ), LiC (CF 3 SO 2 ) 3 , LiC (C 2 F 5 SO 2 ) 3 , (CH 3 ) 4 NBF 4 , (CH 3 ) 4 NBr, (C 2 H 5 ) 4 NClO 4 , (C 2 H 5 ) 4 NI, (C 3 H 7 ) 4 NBr, (n-C 4 H 9 ) 4 NClO 4 , (n-C 4 H 9 ) 4 NI, (C 2 H 5 ) 4 N-maleate, (C 2 H 5) 4 N -benzoate, (C 2 H 5) 4 N-phtalate, lithium stearyl sulfonate (stearyl sulfonic acid lithium), lithium octyl sulfonate (octyl sulfonic acid), lithium dodecylbenzenesulfonate (dodecyl organic ionic salts such as benzene sulphonic acid), and the like, and these ionic compounds can be used alone or in admixture of two or more. The concentration of the electrolyte salt may be the same as that of the nonaqueous electrolytic solution used in the conventional lithium secondary battery, and is not particularly limited. In this embodiment, a nonaqueous electrolytic solution containing an appropriate lithium compound (electrolyte salt) at a concentration of about 0.8 to 1.5 mol / L can be used.

また、有機溶媒としては、例えば、プロピレンカーボネート（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ）、エチレンカーボネート（ｅｔｈｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ）、ブチレンカーボネート（ｅｔｈｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ）、クロロエチレンカーボネート（ｃｈｌｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ）、ビニレンカーボネート（ｖｉｎｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ）等の環状炭酸エステル（ｅｓｔｅｒ）類；γ−ブチロラクトン（ｂｕｔｙｒｏｌａｃｔｏｎｅ）、γ−バレロラクトン（ｖａｌｅｒｏｌａｃｔｏｎｅ）等の環状エステル類；ジメチルカーボネート（ｄｉｍｅｔｈｙｌ ｃａｒｂｏｎａｔｅ）、ジエチルカーボネート（ｄｉｅｔｈｙｌ ｃａｒｂｏｎａｔｅ）、エチルメチルカーボネート（ｅｔｈｙｌ ｍｅｔｈｙｌ ｃａｒｂｏｎａｔｅ）等の鎖状カーボネート類；ギ酸メチル（ｍｅｔｈｙｌ ｆｏｒｍａｔｅ）、酢酸メチル（ｍｅｔｈｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、酪酸メチル（ｂｕｔｙｒｉｃ ａｃｉｄ ｍｅｔｈｙｌ）、酢酸エチル（ｅｔｈｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、プロピオン酸エチル（ｅｔｈｙｌ ｐｒｏｐｉｏｎａｔｅ）等の鎖状エステル類；テトラヒドロフラン（Ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｆｕｒａｎ）またはその誘導体；１，３−ジオキサン（ｄｉｏｘａｎｅ）、１，４−ジオキサン（ｄｉｏｘａｎｅ）、１，２−ジメトキシエタン（ｄｉｍｅｔｈｏｘｙｅｔｈａｎｅ）、１，４−ジブトキシエタン（ｄｉｂｕｔｏｘｙｅｔｈａｎｅ）、メチルジグライム（ｍｅｔｈｙｌ ｄｉｇｌｙｍｅ）等のエーテル（ｅｔｈｅｒ）類；アセトニトリル（ａｃｅｔｏｎｉｔｒｉｌｅ）、ベンゾニトリル（ｂｅｎｚｏｎｉｔｒｉｌｅ）等のニトリル（ｎｉｔｒｉｌｅ）類；ジオキソラン（Ｄｉｏｘｏｌａｎｅ）またはその誘導体；エチレンスルフィド（ｅｔｈｙｌｅｎｅ ｓｕｌｆｉｄｅ）、スルホラン（ｓｕｌｆｏｌａｎｅ）、スルトン（ｓｕｌｔｏｎｅ）またはその誘導体等の単独またはそれら２種以上の混合物等を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。非水電解質溶液は、セパレータ３０に含浸される。なお、上記の各電極には、公知の導電助剤、添加剤等を適宜加えてもよい。   Examples of the organic solvent include propylene carbonate, ethylene carbonate, butylene carbonate, chloroethylene carbonate, vinylene carbonate (vinyl carbonate), and the like. Esters; cyclic esters such as γ-butyrolactone and γ-valerolactone; dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate (eth) linear carbonates such as l methyl carbonate; methyl format, methyl acetate, butyric acid methyl, ethyl acetate, ethyl propionate, etc. Tetrahydrofuran or its derivatives; 1,3-dioxane, 1,4-dioxane, 1,2-dimethoxyethane, 1,4-dibutoxyethane , Ethers such as methyl diglyme; Nitriles such as acetyl, benzonitrile; dioxolane or derivatives thereof; ethylene sulfide, sulfolane, sultone or derivatives thereof alone or the like A mixture of two or more types can be mentioned, but is not limited thereto. The separator 30 is impregnated with the nonaqueous electrolyte solution. In addition, you may add a well-known conductive support agent, an additive, etc. to said each electrode suitably.

（外装材の構成）
外装材の構成は特に制限されず、非水電解質二次電池に適用可能なものであれば本実施形態でも好適に使用可能である。例えば、外装材は、アルミラミネート等のラミネートであってもよい。外装材がラミネートとなる場合、外装材は巻回素子１ａの形状変化を抑制しにくい。したがって、本実施形態による効果が特に顕著に現れる。 (Configuration of exterior material)
The configuration of the exterior material is not particularly limited, and can be suitably used in the present embodiment as long as it can be applied to the nonaqueous electrolyte secondary battery. For example, the exterior material may be a laminate such as an aluminum laminate. When the exterior material is a laminate, the exterior material is difficult to suppress the shape change of the winding element 1a. Therefore, the effect by this embodiment appears especially notably.

＜３．非水電解質リチウムイオン二次電池の製造方法＞
次に、非水電解質リチウムイオン二次電池の製造方法について説明する。
（帯状正極の作製及び集電タブの取り付け）
正極１０は、例えば、以下の方法により作製される。すなわち、正極活物質層１２の材料を有機溶剤または水に分散させることで正極合剤スラリーを形成し、この正極合剤スラリーを正極集電体１１上に塗工する。これにより、塗工層が形成される。ここで、正極合剤スラリーは、正極集電体１１の長さ方向の先端には塗布しない。すなわち、正極集電体１１の長さ方向の先端に未塗布部を形成する。また、正極合剤スラリーは、切り欠き部１２ａ、１２ｂには塗工しない。なお、切り欠き部１２ａ、１２ｂにも正極合剤スラリーを塗工しても良いが、他の部分よりも塗工層が薄くなる。ついで、塗工層を乾燥する。ついで、乾燥した塗工層を正極集電体１１とともに圧延する。その後、正極集電体１１の未塗布部に正極集電タブ１３を溶接する。これにより、正極１０が作製される。 <3. Manufacturing method of non-aqueous electrolyte lithium ion secondary battery>
Next, the manufacturing method of a nonaqueous electrolyte lithium ion secondary battery is demonstrated.
(Production of strip-shaped positive electrode and attachment of current collecting tab)
The positive electrode 10 is produced by the following method, for example. That is, a positive electrode mixture slurry is formed by dispersing the material of the positive electrode active material layer 12 in an organic solvent or water, and this positive electrode mixture slurry is applied onto the positive electrode current collector 11. Thereby, a coating layer is formed. Here, the positive electrode mixture slurry is not applied to the tip of the positive electrode current collector 11 in the length direction. That is, an uncoated portion is formed at the tip in the length direction of the positive electrode current collector 11. Further, the positive electrode mixture slurry is not applied to the notches 12a and 12b. The positive electrode mixture slurry may be applied also to the notches 12a and 12b, but the coating layer is thinner than other portions. Next, the coating layer is dried. Next, the dried coating layer is rolled together with the positive electrode current collector 11. Thereafter, the positive electrode current collector tab 13 is welded to the uncoated portion of the positive electrode current collector 11. Thereby, the positive electrode 10 is produced.

（帯状負極の作製及び集電タブの取り付け）   (Production of strip-shaped negative electrode and attachment of current collecting tab)

負極２０は、例えば、以下の方法により作製される。まず、負極活物質および結着剤を所望の割合で混合したものを、有機溶媒（例えばＮ−メチル−２−ピロリドン）に分散させることで負極合剤スラリーを形成する。次に、負極合剤スラリーを負極集電体２１上に形成（例えば塗工）することで、塗工層を形成する。ここで、正極合剤スラリーは、負極集電体２１の長さ方向の先端には塗布しない。すなわち、負極集電体２１の長さ方向の先端に未塗布部を形成する。ついで、塗工層を乾燥する。ついで、乾燥した塗工層を負極集電体２１とともに圧延する。その後、負極集電体２１の未塗布部に負極集電タブ２３を溶接する。これにより、負極２０が作製される。   The negative electrode 20 is produced by the following method, for example. First, a mixture of a negative electrode active material and a binder in a desired ratio is dispersed in an organic solvent (for example, N-methyl-2-pyrrolidone) to form a negative electrode mixture slurry. Next, the coating layer is formed by forming (for example, coating) the negative electrode mixture slurry on the negative electrode current collector 21. Here, the positive electrode mixture slurry is not applied to the tip of the negative electrode current collector 21 in the length direction. That is, an uncoated portion is formed at the tip of the negative electrode current collector 21 in the length direction. Next, the coating layer is dried. Next, the dried coating layer is rolled together with the negative electrode current collector 21. Thereafter, the negative electrode current collecting tab 23 is welded to the uncoated portion of the negative electrode current collector 21. Thereby, the negative electrode 20 is produced.

（巻回素子及び電池の製造方法）
ついで、負極２０、セパレータ３０、正極１０、及びセパレータ３０をこの順で積層することで電極積層体を作製する。ついで、電極積層体を巻き芯に巻きつけることで、円筒状の巻回素子を作製する。ついで、円筒状の巻回素子をプレスする（接着層が存在する場合にはヒートプレスを行うことが好ましい）。ヒートプレスの条件は特に制限されないが、例えば、温度は２５〜１５０℃、圧力は１０〜１００ｋｇｆ／ｃｍ２であることが好ましい。加熱を伴わない場合であっても、プレスの圧力は１０〜１００ｋｇｆ／ｃｍ２であることが好ましい。 (Wound element and battery manufacturing method)
Next, the negative electrode 20, the separator 30, the positive electrode 10, and the separator 30 are laminated in this order to produce an electrode laminate. Next, a cylindrical winding element is produced by winding the electrode laminate around a winding core. Next, the cylindrical winding element is pressed (in the case where an adhesive layer is present, heat pressing is preferably performed). The heat press conditions are not particularly limited, but for example, the temperature is preferably 25 to 150 ° C. and the pressure is preferably 10 to 100 kgf / cm 2 . Even when heating is not involved, the pressure of the press is preferably 10 to 100 kgf / cm 2 .

これにより、扁平状の巻回素子１ａを作製する。なお、正極集電タブ１３、負極集電タブ２３に対向する位置には切り欠き部１２ａ、１２ｂが配置されている。したがって、これらの切り欠き部１２ａ、１２ｂによって正極集電タブ１３、負極集電タブ２３の厚さが吸収（相殺）される。したがって、巻回素子１ａのうち、正極集電タブ１３、負極集電タブ２３が形成された部分と、他の部分との厚さの差を低減することができる。すなわち、巻回素子１ａの厚さをより均一にすることができる。この結果、リチウムイオン二次電池１内のひずみ、座屈を抑制することができ、ひいては、リチウムイオン二次電池１の膨張を抑えることができる。この結果、リチウムイオン二次電池１のサイクル特性の改善が期待できる。   Thereby, the flat winding element 1a is produced. Notches 12 a and 12 b are arranged at positions facing the positive current collecting tab 13 and the negative current collecting tab 23. Accordingly, the thicknesses of the positive electrode current collecting tab 13 and the negative electrode current collecting tab 23 are absorbed (cancelled) by the notches 12a and 12b. Therefore, in the winding element 1a, the difference in thickness between the portion where the positive electrode current collecting tab 13 and the negative electrode current collecting tab 23 are formed and the other portion can be reduced. That is, the thickness of the winding element 1a can be made more uniform. As a result, distortion and buckling in the lithium ion secondary battery 1 can be suppressed, and consequently, the expansion of the lithium ion secondary battery 1 can be suppressed. As a result, improvement in cycle characteristics of the lithium ion secondary battery 1 can be expected.

ついで、巻回素子１ａを非水電解液とともに外装体（例えばラミネートフィルム）に挿入し、外装体を封止することで、リチウムイオン二次電池１を作製する。なお、外装体を封止する際には、正極集電タブ１３、負極集電タブ２３を外装体の外部に突出させる。   Next, the winding element 1a is inserted into the exterior body (for example, a laminate film) together with the non-aqueous electrolyte, and the exterior body is sealed, whereby the lithium ion secondary battery 1 is manufactured. When sealing the outer package, the positive electrode current collecting tab 13 and the negative electrode current collecting tab 23 are projected to the outside of the outer package.

＜４．変形例＞
図３に本実施形態の変形例を示す。この変形例では、正極集電タブ１３が切り欠き部１２ａ内に設けられる。この変形例でも上述した実施形態と同様の効果が得られる。なお、図３では未塗布部が形成されているが、この変形例では、未塗布部はなくてもよい。また、本変形例では、切り欠き部１２ａ内に正極集電タブ１３が形成されるので、切り欠き部１２ａの裏面側に正極活物質層１２が存在する場合、正極集電タブ１３を切り欠き部１２ａ内に溶接できない場合がある。その一方、切り欠き部１２ａの裏面側に正極活物質層１２を形成しないと、この部分が新たな切り欠き部となる。このため、切り欠き部の総深さが正極集電タブ１３の厚さを超える場合がある。この場合、巻回素子１ａの厚さが不均一になってしまう。そこで、本変形例では、切り欠き部１２ａの裏面側に正極活物質層１２の代わりにスペーサを配置してもよい。スペーサの幅は切り欠き部１２ａの幅と略同一であることが好ましい。スペーサの厚さは、裏面側の正極活物質層１２の厚さと異なっていても良いが、裏面側の正極活物質層１２の厚さと略同一であることが好ましい。スペーサは、例えば正極集電タブ１３と同じ材料で構成されればよい。 <4. Modification>
FIG. 3 shows a modification of the present embodiment. In this modification, the positive electrode current collection tab 13 is provided in the notch 12a. Even in this modification, the same effect as the above-described embodiment can be obtained. In FIG. 3, the uncoated portion is formed, but in this modification, the uncoated portion may not be present. In the present modification, the positive electrode current collecting tab 13 is formed in the notch portion 12a. Therefore, when the positive electrode active material layer 12 is present on the back surface side of the notch portion 12a, the positive electrode current collecting tab 13 is notched. There may be a case where welding cannot be performed in the portion 12a. On the other hand, if the positive electrode active material layer 12 is not formed on the back side of the notch 12a, this part becomes a new notch. For this reason, the total depth of the notches may exceed the thickness of the positive electrode current collector tab 13. In this case, the thickness of the winding element 1a becomes non-uniform. Therefore, in this modified example, a spacer may be disposed instead of the positive electrode active material layer 12 on the back side of the notch 12a. It is preferable that the width of the spacer is substantially the same as the width of the notch 12a. The thickness of the spacer may be different from the thickness of the positive electrode active material layer 12 on the back surface side, but is preferably substantially the same as the thickness of the positive electrode active material layer 12 on the back surface side. The spacer may be made of the same material as that of the positive electrode current collecting tab 13, for example.

（実施例１）
（正極の作製）
コバルト酸リチウム、アセチレンブラック、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）を固形分の質量比９６：２：２で乾式混合することで正極合剤を作成し、この正極合剤をＮ−メチルピロリドン中に溶解分散させることで正極合剤スラリーを作製した。ついで、厚さ１２μｍのアルミ箔集電体を正極集電体１１として用意し、正極集電体１１のうち、切り欠き部１２ａ、１２ｂとなる部分を特定した。そして、正極合剤スラリーを正極集電体１１の両面に塗工することで、塗工層を作製した。ここで、切り欠き部１２ａ、１２ｂには正極合剤スラリーを塗工しなかった。また、正極集電体１１の長さ方向の先端にも正極合剤スラリーを塗工しなかった。 Example 1
(Preparation of positive electrode)
A positive electrode mixture is prepared by dry-mixing lithium cobaltate, acetylene black, and polyvinylidene fluoride (PVDF) in a mass ratio of 96: 2: 2, and this positive electrode mixture is dissolved and dispersed in N-methylpyrrolidone. Thus, a positive electrode mixture slurry was produced. Next, an aluminum foil current collector having a thickness of 12 μm was prepared as the positive electrode current collector 11, and the portions of the positive electrode current collector 11 that became the notches 12 a and 12 b were specified. And the coating layer was produced by apply | coating the positive mix slurry on both surfaces of the positive electrode electrical power collector 11. FIG. Here, the positive electrode mixture slurry was not applied to the notches 12a and 12b. Further, the positive electrode mixture slurry was not applied to the tip of the positive electrode current collector 11 in the length direction.

ついで、塗工層を乾燥し、乾燥した塗工層を正極集電体１１とともに圧延した。ついで、正極集電体１１の未塗布部に正極集電タブ１３を超音波溶接した。正極集電タブ１３は、幅３ｍｍ、厚さ６０μｍのＡｌ板とした。以上の工程により正極１０を作製した。なお、正極活物質層１２の面密度及び充填密度は、正極集電体１１の両面に正極活物質層１２が形成されている部分で４５ｍｇ／ｃｍ２、及び３．９５ｇ／ｃｃであった。また、正極活物質層１２の厚さは、正極集電体１１の片面あたり５７μｍであった。切り欠き部１２a、１２ｂの幅は５ｍｍ、深さは５７μｍであった。 Next, the coating layer was dried, and the dried coating layer was rolled together with the positive electrode current collector 11. Next, the positive electrode current collector tab 13 was ultrasonically welded to the uncoated portion of the positive electrode current collector 11. The positive electrode current collecting tab 13 was an Al plate having a width of 3 mm and a thickness of 60 μm. The positive electrode 10 was produced by the above process. The surface density and packing density of the positive electrode active material layer 12 were 45 mg / cm 2 and 3.95 g / cc at the portion where the positive electrode active material layer 12 was formed on both surfaces of the positive electrode current collector 11. Further, the thickness of the positive electrode active material layer 12 was 57 μm per one side of the positive electrode current collector 11. The widths of the notches 12a and 12b were 5 mm and the depth was 57 μm.

（負極の作製）
炭素材（人造黒鉛）、ＣＭＣ（カルボキシメチルセルロースナトリウム）、及びＳＢＲ（スチレンブタジエンゴム）を９８：１：１の質量比で混合することで負極合剤を作製した。ついで、負極合剤を溶媒である水に分散させることで、負極合剤スラリーを得た。ついで、この負極合剤スラリーを、負極集電体２１としての厚み６μｍの銅箔の両面に塗工することで、塗工層を作製した。ここで、負極集電体２１の長さ方向の先端には負極合剤スラリーを塗工しなかった。ついで、塗工層を乾燥し、乾燥した塗工層を負極集電体２１とともに圧延した。 (Preparation of negative electrode)
A negative electrode mixture was prepared by mixing carbon material (artificial graphite), CMC (carboxymethylcellulose sodium), and SBR (styrene butadiene rubber) at a mass ratio of 98: 1: 1. Subsequently, the negative electrode mixture slurry was obtained by dispersing the negative electrode mixture in water as a solvent. Subsequently, this negative electrode mixture slurry was applied to both surfaces of a 6 μm thick copper foil as the negative electrode current collector 21 to prepare a coating layer. Here, the negative electrode mixture slurry was not applied to the tip of the negative electrode current collector 21 in the length direction. Next, the coating layer was dried, and the dried coating layer was rolled together with the negative electrode current collector 21.

ついで、負極集電体２１の未塗布部に負極集電タブ２３を超音波溶接した。負極集電タブ２３は、幅３ｍｍ、厚さ７０μｍのＮｉ板とした。以上の工程により負極２０を作製した。負極集電体２１上の負極活物質層２２の面密度及び充填密度は、負極集電体２１の両面に負極活物質層２２が形成されている部分で２３ｍｇ／ｃｍ２、１．６５ｇ／ｃｃであった。 Next, the negative electrode current collector tab 23 was ultrasonically welded to the uncoated portion of the negative electrode current collector 21. The negative electrode current collecting tab 23 was a Ni plate having a width of 3 mm and a thickness of 70 μm. The negative electrode 20 was produced by the above process. The surface density and packing density of the negative electrode active material layer 22 on the negative electrode current collector 21 are 23 mg / cm 2 and 1.65 g / cc at the portions where the negative electrode active material layer 22 is formed on both surfaces of the negative electrode current collector 21. Met.

（セパレータの作製）
ポリフッ化ビニリデン(ＫＦ９３００；クレハ製)をＮ−メチル−２−ピロリドンに対して５質量％となるように加え、撹拌して完全に溶解させた。次にディップコータを用いて厚さ９マイクロメートルのポリエチレン製微多孔膜上の両面に塗布し、水浴で凝固させた後、乾燥させることで両面にポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）からなる層を備えるセパレータ３０を得た。乾燥後のセパレータ３０の膜厚は１２μｍであった。 (Preparation of separator)
Polyvinylidene fluoride (KF9300; manufactured by Kureha) was added to 5% by mass with respect to N-methyl-2-pyrrolidone and stirred to completely dissolve. Next, a separator having a layer made of polyvinylidene fluoride (PVDF) on both sides is coated on both sides of a polyethylene microporous film having a thickness of 9 micrometers using a dip coater, solidified in a water bath, and then dried. 30 was obtained. The film thickness of the separator 30 after drying was 12 μm.

（二次電池の製造）
以上のようにして作製した正極１０、負極２０及びセパレータ３０を、負極２０、セパレータ３０、正極１０、及びセパレータ３０の順で積層することで、電極積層体を作製した。ついで、電極積層体を直径３ｃｍの巻き芯に巻きつけた。巻回方向は電極積層体の長さ方向とした。これにより、円筒状の巻回素子を作製した。巻回素子の端部をテープにて固定した後、巻き芯を取り除いた。ついで、巻回素子を厚さ３ｃｍの２枚の金属プレートの間に挟むことで、巻回素子を押しつぶした。これにより、巻回素子１ａを得た。巻回素子１ａを目視で観察したところ、切り欠き部１２ａ、１２ｂは正極集電タブ１３、負極集電タブ２３に対向する位置に配置されていた。 (Manufacture of secondary batteries)
The positive electrode 10, the negative electrode 20, and the separator 30 produced as described above were laminated in the order of the negative electrode 20, the separator 30, the positive electrode 10, and the separator 30 to produce an electrode laminate. Next, the electrode laminate was wound around a winding core having a diameter of 3 cm. The winding direction was the length direction of the electrode laminate. Thereby, a cylindrical winding element was produced. After fixing the end of the winding element with tape, the winding core was removed. Next, the winding element was crushed by sandwiching the winding element between two metal plates having a thickness of 3 cm. Thereby, the winding element 1a was obtained. When the winding element 1a was visually observed, the notches 12a and 12b were disposed at positions facing the positive current collecting tab 13 and the negative current collecting tab 23.

ついで、巻回素子１ａをポリプロピレン／アルミ／ナイロンの３層からなる厚み１２０μｍのラミネートフィルムからなる外装材に挿入し、正極集電タブ１３、負極集電タブ２３を熱融着により外装材に取り出した。ついで、巻回素子１ａを収容した外装部材内に、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとをエチレンカーボネート：ジエチルカーボネート＝３：７の質量比で混合した溶媒に１．２ｍｏｌ／ｌの割合で六フッ化リン酸リチウムを溶解させた電解液を注入し、減圧下で外装材の残りの１辺を熱融着して減圧封止した。これを金属板間で８０℃３分間加熱することで、実施例に係るリチウムイオン二次電池１を得た。   Next, the winding element 1a is inserted into a packaging material made of a laminate film of three layers of polypropylene / aluminum / nylon and having a thickness of 120 μm, and the positive electrode current collecting tab 13 and the negative electrode current collecting tab 23 are taken out into the outer packaging material by heat fusion. It was. Next, phosphorous hexafluoride is added at a rate of 1.2 mol / l in a solvent in which ethylene carbonate and diethyl carbonate are mixed in a mass ratio of ethylene carbonate: diethyl carbonate = 3: 7 in the exterior member containing the winding element 1a. An electrolytic solution in which lithium acid acid was dissolved was injected, and the remaining one side of the exterior material was heat-sealed under reduced pressure and sealed under reduced pressure. By heating this between metal plates at 80 ° C. for 3 minutes, the lithium ion secondary battery 1 according to the example was obtained.

(特性評価)
以上のようにして作製した非水二次電池を用いて充放電サイクル試験を行った。１サイクル目のみ０．２Ｃで定電流定電圧充電（ＣＣ−ＣＶ）、４．３５Ｖで０．０５Ｃカットオフで充電し、放電は定電流放電（ＣＣ）、０．５Ｃで３．５Ｖカットオフとした。２サイクル目以降は、充電、放電ともに０．７Ｃとして同様な方法で充放電試験を行った。一方、サイクル試験中のリチウムイオン二次電池１の厚さを、リチウムイオン二次電池１に平板金属板を３０ｇ／ｃｍ２の力で押しあてることで測定した。厚さの測定は、１サイクル後、１００サイクル後、２００サイクル後、３００サイクル後、４００サイクル後、５００サイクル後に行った。評価結果を表１にまとめて示す。 (Characteristic evaluation)
A charge / discharge cycle test was conducted using the non-aqueous secondary battery produced as described above. Only in the first cycle, constant current and constant voltage charge (CC-CV) at 0.2C, charge at 0.05C cut off at 4.35V, discharge at constant current discharge (CC), and 3.5V cut off at 0.5C It was. From the second cycle onward, charge and discharge tests were conducted in the same manner with both charging and discharging at 0.7C. On the other hand, the thickness of the lithium ion secondary battery 1 during the cycle test was measured by pressing a flat metal plate against the lithium ion secondary battery 1 with a force of 30 g / cm 2 . The thickness was measured after 1 cycle, 100 cycles, 200 cycles, 300 cycles, 400 cycles, and 500 cycles. The evaluation results are summarized in Table 1.

（実施例２）
切り欠き部１２ａ内に正極集電タブ１３を溶接した他は、実施例１と同様の処理を行った。なお、実施例２では、切り欠き部１２ａの裏面側に正極活物質層１２の代わりにスペーサを配置した。スペーサの幅は切り欠き部１２ａの幅と同一とし、厚さは正極集電体１１の片面あたりの厚さと同じとした。スペーサの材質はＡｌとした。評価結果を表１にまとめて示す。 (Example 2)
The same processing as in Example 1 was performed except that the positive electrode current collecting tab 13 was welded into the notch 12a. In Example 2, a spacer was disposed instead of the positive electrode active material layer 12 on the back side of the notch 12a. The width of the spacer was the same as the width of the notch 12a, and the thickness was the same as the thickness per one side of the positive electrode current collector 11. The material of the spacer was Al. The evaluation results are summarized in Table 1.

（比較例）
切り欠き部１２ａ、１２ｂを設けなかった他は実施例１と同様の処理を行った。評価結果を表１にまとめて示す。 (Comparative example)
The same processing as in Example 1 was performed except that the notches 12a and 12b were not provided. The evaluation results are summarized in Table 1.

実施例１、２、及び比較例の厚さの増加量を比較すると、実施例１、２の厚さの増加量は、比較例よりも小さくなった。例えば、３００サイクル時の厚さを比較すると、比較例の３００サイクル時の厚さは、１サイクル時の厚さに対して０．１８２ｍｍ増加していた。これに対し、実施例１の３００サイクル時の厚さは、１サイクル時の厚さに対して０．１４５ｍｍ増加していた。実施例２の３００サイクル時の厚さは、１サイクル時の厚さに対して０．１５０ｍｍ増加していた。このように、実施例１、２は、比較例よりもリチウムイオン二次電池１の膨張を抑制することができた。したがって、実施例１、２では、巻回素子１ａ内の電極の座屈、ゆがみも抑制されていると推定される。   When the increase amount of the thickness of Example 1, 2 and the comparative example was compared, the increase amount of the thickness of Example 1, 2 became smaller than the comparative example. For example, comparing the thickness at 300 cycles, the thickness at 300 cycles of the comparative example was increased by 0.182 mm with respect to the thickness at 1 cycle. On the other hand, the thickness at 300 cycles of Example 1 was increased by 0.145 mm with respect to the thickness at 1 cycle. The thickness at 300 cycles of Example 2 was increased by 0.150 mm with respect to the thickness at 1 cycle. Thus, Examples 1 and 2 were able to suppress expansion of the lithium ion secondary battery 1 more than the comparative example. Therefore, in Examples 1 and 2, it is estimated that the buckling and distortion of the electrode in the winding element 1a are also suppressed.

以上により、本実施形態によれば、切り欠き部１２ａ、１２ｂによって正極集電タブ１３、負極集電タブ２３の厚さを吸収することができるので、巻回素子１ａの厚さをより均一にすることができる。この結果、リチウムイオン二次電池１内の電極の座屈、ゆがみを抑制することができ、ひいては、リチウムイオン二次電池１の膨張を抑制することができる。さらに、切り欠き部１２ａ、１２ｂによって正極集電タブ１３、負極集電タブ２３の厚さを吸収することができるので、巻回素子１ａの厚さ（具体的には、正極集電タブ１３、負極集電タブ２３が形成される部分の厚さ）が薄くなる。このため、リチウムイオン二次電池１の体積エネルギー密度が向上することも期待できる。   As described above, according to the present embodiment, the thicknesses of the positive electrode current collecting tab 13 and the negative electrode current collecting tab 23 can be absorbed by the notches 12a and 12b, so that the thickness of the winding element 1a can be made more uniform. can do. As a result, it is possible to suppress the buckling and distortion of the electrodes in the lithium ion secondary battery 1, and consequently to suppress the expansion of the lithium ion secondary battery 1. Further, since the thicknesses of the positive electrode current collecting tab 13 and the negative electrode current collecting tab 23 can be absorbed by the notches 12a and 12b, the thickness of the winding element 1a (specifically, the positive electrode current collecting tab 13, The thickness of the portion where the negative electrode current collecting tab 23 is formed is reduced. For this reason, it can also be expected that the volume energy density of the lithium ion secondary battery 1 is improved.

以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明はかかる例に限定されない。本発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者であれば、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、これらについても、当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。   The preferred embodiments of the present invention have been described in detail above with reference to the accompanying drawings, but the present invention is not limited to such examples. It is obvious that a person having ordinary knowledge in the technical field to which the present invention pertains can come up with various changes or modifications within the scope of the technical idea described in the claims. Of course, it is understood that these also belong to the technical scope of the present invention.

１ リチウムイオン二次電池
１ａ 巻回素子
１０ 正極
１１ 正極集電体
１２ 正極活物質層
１２ａ、１２ｂ 切り欠き部
１３ 正極集電タブ
２０ 負極
２１ 負極集電体
２２ 負極活物質層
２３ 負極集電タブ DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Lithium ion secondary battery 1a Winding element 10 Positive electrode 11 Positive electrode collector 12 Positive electrode active material layer 12a, 12b Notch 13 Positive electrode current collection tab 20 Negative electrode 21 Negative electrode current collector 22 Negative electrode active material layer 23 Negative electrode current collection tab

Claims (6)

帯状集電体と、
前記帯状集電体に設けられた集電タブと、
前記帯状集電体に設けられた活物質層と、
前記活物質層内に設けられた切り欠き部と、を備え、
前記帯状集電体には、前記活物質層が形成されない未塗布部が形成され、前記集電タブは前記未塗布部内に設けられ、
前記切り欠き部は、前記未塗布部とは異なる位置に形成され、かつ、前記集電タブに対向する位置に形成され、
前記未塗布部と前記切り欠き部との間には前記活物質層が形成され、
前記帯状集電体に設けられた前記活物質層及び前記帯状集電体に前記活物質層が形成されない前記未塗布部を含み、
前記活物質層内に設けられた前記切り欠き部及び前記未塗布部に設けられた前記集電タブを含み、
前記切り欠き部は、巻回素子中、前記集電タブに対向する位置に形成され、かつ、前記集電タブの幅方向の中心を通り、かつ前記集電タブの厚さ方向に伸びる直線を引いた場合、前記直線が通る位置に形成され、
前記切り欠き部の幅が前記集電タブの幅以上であり、かつ、前記集電タブの厚さが前記切り欠き部により吸収（相殺）されることを特徴とする、非水電解質二次電池用巻回素子。 A strip current collector,
A current collecting tab provided on the belt-shaped current collector;
An active material layer provided on the strip-shaped current collector;
A notch provided in the active material layer,
The band-shaped current collector is formed with an uncoated portion where the active material layer is not formed, and the current collecting tab is provided in the uncoated portion,
The notch is formed at a position different from the uncoated part, and is formed at a position facing the current collecting tab ,
The active material layer is formed between the uncoated part and the notch part,
Including the active material layer provided on the strip-shaped current collector and the uncoated portion where the active material layer is not formed on the strip-shaped current collector,
Including the current collecting tab provided in the notched portion and the uncoated portion provided in the active material layer,
The notch is formed in a winding element at a position facing the current collecting tab, and passes through a center in the width direction of the current collecting tab and extends in the thickness direction of the current collecting tab. When pulled, it is formed at the position where the straight line passes,
The non-aqueous electrolyte secondary battery , wherein a width of the notch is equal to or greater than a width of the current collecting tab, and a thickness of the current collecting tab is absorbed (cancelled) by the notch Winding element. 前記切り欠き部の幅は、前記集電タブの幅より大きいことを特徴とする、請求項１記載の非水電解質二次電池用巻回素子。 Width of the notch may be greater than a width of the current collector tabs, non-aqueous electrolyte secondary battery wound element of claim 1, wherein. 前記集電タブの厚さと前記切り欠き部の深さの差が、前記集電タブの厚さより小さいことを特徴とする、請求項１または２に記載の非水電解質二次電池用巻回素子。 The winding element for a nonaqueous electrolyte secondary battery according to claim 1 or 2 , wherein a difference between a thickness of the current collecting tab and a depth of the notch is smaller than a thickness of the current collecting tab. . 前記集電タブは、正極集電タブと、負極集電タブとで構成され、
前記切り欠き部は、前記正極集電タブに対向する位置と、前記負極集電タブに対向する位置との各々に形成されることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池用巻回素子。 The current collecting tab is composed of a positive current collecting tab and a negative current collecting tab,
The said notch is formed in each of the position facing the said positive electrode current collection tab, and the position facing the said negative electrode current collection tab, The any one of Claims 1-3 characterized by the above-mentioned. The winding element for non-aqueous electrolyte secondary batteries as described. 請求項１〜４の何れか１項に記載の非水電解質二次電池用巻回素子を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池。 A nonaqueous electrolyte secondary battery comprising the winding element for a nonaqueous electrolyte secondary battery according to any one of claims 1 to 4 . 外装材がラミネートであることを特徴とする、請求項５記載の非水電解質二次電池。
The nonaqueous electrolyte secondary battery according to claim 5 , wherein the exterior material is a laminate.
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