JP6554642B2 - 過酸化水素の製造方法および製造装置 - Google Patents
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Description
(1)炭酸塩を含む電解液と、該電解液中に設けられ、固体酸化物を表面に有するアノード電極を用い、アノード電極を+1.8V(RHE)よりも正の電位にして過酸化水素を製造することを特徴とする、水の酸化的な電気化学反応による過酸化水素の製造方法。
(2)前記アノード電極が、固体酸化物を導電性基材に担持したものである、(1)に記載の過酸化水素の製造方法。
(3)前記導電性基材が、導電性酸化物を表面に有するガラス基材である(2)に記載の過酸化水素の製造方法。
(4)前記炭酸塩がKHCO3である(1)から(3)のいずれか1項に記載の過酸化水素の製造方法。
(5)前記固体酸化物が酸点を持つものである(1)から(4)のいずれか1項に記載の過酸化水素の製造方法。
(6)前記固体酸化物が、BiVO4、Al2O3、TiO2、WO3、CeO2、La2O5から選択される1種又は2種以上である(1)から(5)のいずれか1項に記載の過酸化水素の製造方法。
(7)炭酸塩を含む電解液を収容する電解槽と、前記電解液中に設置され、固体酸化物を表面に有するアノード電極と、アノード電極を+1.8V(RHE)よりも正の電位にする電源とを具備し、水の酸化的な電気化学反応により過酸化水素を製造する過酸化水素の製造装置。
(8)前記固体酸化物が、BiVO4、Al2O3、TiO2、WO3、CeO2、La2O5から選択される1種又は2種以上である(7)に記載の過酸化水素の製造装置。
(9)前記電解槽は、隔膜によって仕切られたアノード室とカソード室とを有するものである(7)又は(8)に記載の過酸化水素の製造装置。
(10)カソード電極近傍に酸素含有ガス供給手段を有し、カソード電極で酸素から過酸化水素を製造する(7)から(9)のいずれか1項に記載の過酸化水素の製造装置。
電解槽が二室型の場合に用いる隔膜は、水素、酸素、過酸化水素を拡散、および透過しにくい膜が好まれるが、特にイオン交換膜が好ましい。これによりアノード電極、およびカソード電極で生成した過酸化水素が、カソード電極、およびアノード電極で分解することを防止することができる。このようなイオン交換膜としては、カチオン交換膜がより好ましく、過酸化水素のような酸化剤に対して耐久性のあるフッ素系樹脂のカチオン交換膜がさらに好ましい。
炭酸塩を含む電解液は、そのpHが中性付近である場合に過酸化水素の生成効率が向上する。それ故、pHを中性付近に下げるため、炭酸塩を含む電解液にCO2ガスを流通させるようにしても良い。
ビスマス前駆体塗布液(高純度化学研究所製、EMOD塗布型材料)、バナジウム前駆体塗布液(高純度化学研究所製、EMOD塗布型材料)、および増粘剤としてエチルセルロースを溶解した酢酸ブチルからなる溶液(Bi、V濃度各0.04M)を、導電性基板のFTO膜の表面にスピンコートした。これを550℃にて空気焼成し、BiVO4を担持したアノード電極を作製した。
アルミニウム前駆体塗布液(高純度化学研究所製、EMOD塗布型材料、Al濃度0.4M)をスピンコートし550℃にて空気焼成して作製したAl2O3を担持したFTO膜をアノード電極に用いたことを除いて実施例1と同様に電気化学反応を行ったところ、65μMの過酸化水素が得られた。
アノード電極にTiO2を担持したFTO膜を用いたことを除いて実施例1と同様に電気化学反応を行ったところ、54μMの過酸化水素が得られた。
塩化タングステン(高純度化学研究所製)をN,N−ジメチルホルムアミド(和光純薬工業製)に溶解させた溶液(W濃度0.50M)をスピンコートし500℃にて空気焼成した後、塩化タングステンのN,N−ジメチルホルムアミド溶液(W濃度0.25M)をさらにスピンコートし500℃にて空気焼成して作製したWO3を担持したFTO膜をアノード電極に用いたことを除いて実施例1と同様に電気化学反応を行ったところ、45μMの過酸化水素が得られた。
セリウム前駆体塗布液(高純度化学研究所製、EMOD塗布型材料)とキシレンからなる溶液(Ce濃度0.04M)をスピンコートし550℃にて空気焼成して作製したCeO2を担持したFTO膜をアノード電極に用いたことを除いて実施例1と同様に電気化学反応を行ったところ、28μMの過酸化水素が得られた。
アノード電極にLa2O5を担持したFTO膜を用いたことを除いて実施例1と同様に電気化学反応を行ったところ、26μMの過酸化水素が得られた。
アノード電極に固体酸化物を担持していないFTO膜を用いたことを除いて実施例1と同様に電気化学反応を行ったところ、23μMの過酸化水素が得られた。
アノード電極に代表的な金属電極であるPtを用いたことを除いて実施例1と同様に電気化学反応を行ったところ、3μMの過酸化水素が得られた。
12 電解槽
14 アノード電極
16 カソード電極
18 アノード電解液
20 カソード電解液
22 隔膜
24 アノード室
26 カソード室
28 導電性基板
30 固体酸化物
Claims (7)
- 炭酸塩としてKHCO 3 を含む電解液と、該電解液中に設けられ、フッ素ドープ酸化スズ、BiVO 4 、Al 2 O 3 、TiO 2 、WO 3 、CeO 2 、La 2 O 5 から選択される1種又は2種以上の固体酸化物を表面に有するアノード電極を用い、アノード電極を+1.8V(RHE)よりも正の電位にして過酸化水素を製造することを特徴とする、水の酸化的な電気化学反応による過酸化水素の製造方法。
- 前記アノード電極が、固体酸化物を導電性基材に担持したものである、請求項1に記載の過酸化水素の製造方法。
- 前記導電性基材が、導電性酸化物を表面に有するガラス基材である請求項2に記載の過酸化水素の製造方法。
- 前記固体酸化物が酸点を持つものである請求項1から3のいずれか1項に記載の過酸化水素の製造方法。
- 炭酸塩としてKHCO 3 を含む電解液を収容する電解槽と、前記電解液中に設置され、フッ素ドープ酸化スズ、BiVO 4 、Al 2 O 3 、TiO 2 、WO 3 、CeO 2 、La 2 O 5 から選択される1種又は2種以上の固体酸化物を表面に有するアノード電極と、アノード電極を+1.8V(RHE)よりも正の電位にする電源とを具備し、水の酸化的な電気化学反応により過酸化水素を製造する過酸化水素の製造装置。
- 前記電解槽は、隔膜によって仕切られたアノード室とカソード室とを有するものである請求項5に記載の過酸化水素の製造装置。
- カソード電極近傍に酸素含有ガス供給手段を有し、カソード電極で酸素から過酸化水素を製造する請求項5又は6に記載の過酸化水素の製造装置。
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