JP6504096B2 - 排気ガス浄化用触媒 - Google Patents
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Description
図1は本実施形態に係る自動車の排気ガスの浄化に適した排気ガス浄化用触媒Dの触媒層の基本構成を示す。同図において、担体(基材)Sのセル壁(排気ガス通路壁)1には、積層された複数の触媒層、すなわち、第1触媒層(Pd含有触媒層)2と、該第1触媒層2の上側である排気ガス通路側に設けられた第2触媒層(Rh含有触媒層)3とが形成されている。
図1に示すように、第1触媒層2は、活性アルミナ粒子4とCe含有酸化物粒子6とCe含有酸化物粒子8とを含有する。上記粒子4,6には、触媒金属5が担持されている。そして、これらの粒子間にバインダ粒子7が介在する。
図1に示すように、第2触媒層3は、RhドープCeZr系複合酸化物粒子9と活性アルミナ粒子(サポート粒子材)10とZrLa系複合酸化物粒子(サポート粒子材)12とを含有する。そして、これらの粒子間に、バインダ粒子13が介在する。
−サポート粒子材及び触媒材の調製−
各触媒層に含有されるサポート粒子材及び触媒材は、共沈法を用いて調製することができる。共沈法は、複合酸化物に含有される金属塩、好ましくは硝酸塩の酸性溶液に、塩基性溶液を添加し、水酸化物の共沈物を得た後、当該水酸化物を乾燥、粉砕、焼成することにより所望の複合酸化物を調製する方法である。
第1触媒層2に含有されるバインダ粒子7は、例えばZr系複合酸化物を湿式粉砕して得ることができる。
まず、上記第1触媒層2に含有される、上記サポート粒子材、触媒材、及びバインダ粒子7を溶媒に懸濁させてスラリーを調製し、このスラリーに担体Sを浸漬した後に、この担体Sを乾燥させることにより、第1触媒層2を担体Sのセル壁1上に形成することができる。次に、上記第2触媒層3に含有される、上記サポート粒子材、触媒材、及びバインダ粒子13a,13bを溶媒に懸濁させてスラリーを調製し、このスラリーに第1触媒層2が形成された担体Sを浸漬した後に、この担体Sを乾燥させることにより、第2触媒層3をセル壁上に設けられた第1触媒層2の表面上に形成することができる。
上記第2触媒層3に含有されるサポート粒子材及び触媒材は、上記Ce含有バインダ粒子13a及び/又はCe非含有バインダ粒子13bよりも平均粒径D50が大きい。平均粒径D50は、触媒性能向上の観点から、好ましくは100nm以上、より好ましくは120nm以上、特に好ましくは150nm以上である。
以下、本発明に係る他の実施形態について詳述する。なお、これらの実施形態の説明において、第1実施形態と同じ部分については同じ符号を付して詳細な説明を省略する。
第2実施形態では、上流側第2触媒層31と下流側第2触媒層32とでは、Ce含有バインダ粒子13a及びCe非含有バインダ粒子13bの含有比率が異なる構成であったが、本実施形態では、上流側第2触媒層31と下流側第2触媒層32とでCe含有バインダ粒子13a及びCe非含有バインダ粒子13bの含有比率は同じであり且つCe含有バインダ粒子13a及びCe非含有バインダ粒子13bのいずれか一方が他方よりも多い構成となっている。換言すると、Ce含有バインダ粒子13a及びCe非含有バインダ粒子13bのいずれか一方が他方よりも多い含有比率で混合されたバインダ粒子13が、排気ガス浄化用触媒Dの担体Sの全長に亘って含有されている。
表1及び表2に、第1実施形態における実施例1〜6及び比較例1に使用した触媒層の構成を示す。
表3及び表4に、第2及び第3実施形態における実施例7〜11及び比較例2に使用した触媒層の構成を示す。
実施例1〜11及び比較例1,2の触媒層を形成する担体Sとしては、セル壁厚さ3.5mil(8.89×10−2mm)、1平方インチ(645.16mm2)当たりのセル数600のセラミックス製ハニカム担体(容量約25mL)を用いた。
La−Al2O3は、市販されている粉末を使用した。
上記RhドープCeZrNdLaYO粉末A,Bは、図3に示すような粒度分布(頻度分布)を有し、その平均粒径D50は、それぞれ250nm、40nmである。
例えば、実施例1の触媒の調製法は次のとおりである。まず、表1の下層のPd担持La−Al2O3、バインダ粒子7及びイオン交換水を混合してスラリーを調製し、これを上記ハニカム担体にコーティングし乾燥・焼成することによって、第1触媒層2としての下層を形成する。次に、表1の上層のLa−Al2O3、Ce含有バインダ粒子13a及びイオン交換水を混合してスラリーを調製し、これを第1触媒層2上の排気ガス流れ方向上流側にコーティングし乾燥・焼成することによって、上流側第2触媒層31を形成する。そして、表1の上層のLa−Al2O3、Ce非含有バインダ粒子13b及びイオン交換水を混合してスラリーを調製し、これを下層の上の下流側にコーティングし乾燥・焼成することによって、下流側第2触媒層32を形成する。
実施例1〜11及び比較例1,2の各触媒に1000℃で6時間の電気炉エージング処理を施した。
2 第1触媒層(Pd含有触媒層)
3 第2触媒層(Rh含有触媒層)
9 RhドープCeZr系複合酸化物粒子(サポート粒子材)
10 活性アルミナ粒子(サポート粒子材)
12 ZrLa系複合酸化物粒子(サポート粒子材)
13 バインダ粒子
13a Ce含有バインダ粒子(RhドープCeZr系複合酸化物粒子材)
13b Ce非含有バインダ粒子(Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材)
31 上流側第2触媒層(上流層)
32 下流側第2触媒層(下流層)
D 排気ガス浄化用触媒
S 担体(基材)
Claims (7)
- 触媒金属としてのRhを含むRh含有触媒層が基材上に設けられた排気ガス浄化用触媒であって、
上記Rh含有触媒層は、平均粒径D50が50nm以下のRhドープCeZr系複合酸化物粒子材と、平均粒径D50が50nm以下のCe非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材とを含み、
上記Rh含有触媒層の少なくとも一部において、上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材又は上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材のいずれか一方が他方よりも多く含有されており、
上記Rh含有触媒層は、平均粒径D50が150nm以上のサポート粒子材をさらに含有しており、
上記サポート粒子材は、CeZr系複合酸化物粒子、活性アルミナ粒子及びZrLa系複合酸化物粒子の少なくとも1種であり、
上記サポート粒子材は、上記CeZr系複合酸化物粒子を含んでおり、
上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材及び/又は上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材は、上記サポート粒子材の粒子間に介在されるように混合されて該サポート粒子材の粒子間を結合させるバインダ機能を有することを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項1において、
上記Rh含有触媒層は、上記基材上の排気ガス流れ方向上流側及び下流側に各々位置する上流層及び下流層を備え、
上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材又は上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材のいずれか一方が、上記上流層に配置されるとともに、他方が上記下流層に配置されている
ことを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 触媒金属としてのRhを含むRh含有触媒層が基材上に設けられた排気ガス浄化用触媒であって、
上記Rh含有触媒層は、平均粒径D50が50nm以下のRhドープCeZr系複合酸化物粒子材と、平均粒径D50が50nm以下のCe非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材とを含み、
上記Rh含有触媒層の少なくとも一部において、上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材又は上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材のいずれか一方が他方よりも多く含有されており、
上記Rh含有触媒層は、上記基材上の排気ガス流れ方向上流側及び下流側に各々位置する上流層及び下流層を備え、
上記上流層及び上記下流層のいずれにも上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材及び上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材が含有され、
上記上流層及び上記下流層の少なくとも一方において、上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材又は上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材のいずれか一方が他方よりも多く含まれており、
上記上流層は、上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材よりも上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材を多く含む
ことを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項3において、
上記下流層は、上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材よりも上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材を多く含む
ことを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項3又は請求項4において、
上記Rh含有触媒層は、平均粒径D50が150nm以上のサポート粒子材をさらに含有しており、
上記サポート粒子材は、CeZr系複合酸化物粒子、活性アルミナ粒子及びZrLa系複合酸化物粒子の少なくとも1種であり、
上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材及び/又は上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材は、上記サポート粒子材の粒子間に介在されるように混合されていることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項1乃至請求項5のいずれか一において、
上記基材の排気ガス通路壁の表面上に、Pd含有触媒層が設けられており、
上記Rh含有触媒層は、上記Pd含有触媒層の排気ガス通路側に設けられている
ことを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項1乃至請求項6のいずれか一に記載の排気ガス浄化用触媒を製造する方法であって、
上記RhドープCeZr系複合酸化物粒子材及び/又は上記Ce非含有RhドープZr系複合酸化物粒子材は、CO還元熱処理が施されている
ことを特徴とする排気ガス浄化用触媒の製造方法。
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