JP6377338B2 - 光電変換素子、光電変換素子の製造方法及び太陽電池 - Google Patents
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Description
η=Voc・Jsc・FF/P・100
で表される。
(光電変換素子)
図1の概念図に示す本実施形態に係る光電変換素子100は、基板1と、基板1上に形成された裏面電極2と、裏面電極2上に形成されたp型半導体層3aとn型半導体層3bがホモ接合した光吸収層3と、光吸収層3上に形成された透明電極4と、透明電極4上に形成された上部電極5と、上部電極5上に形成された反射防止膜6と、を備える光電変換素子100である。光吸収層3のp型半導体層3aは、光吸収層3の裏面電極2側であり、n型半導体層3bは光吸収層3の透明電極4側である。
実施形態の基板1としては、青板ガラスを用いることが望ましく、ステンレス、Ti又はCr等の金属板又はポリイミド等の樹脂を用いることもできる。
実施形態の裏面電極2は、光電変換素子100の電極であって、基板1上に形成された金属膜である。裏面電極2としては、MoやW等の導電性の金属膜を用いることができる。その中でも、裏面電極2には、Mo膜を用いることが望ましい。裏面電極2は基板1にスパッタするなどして成膜することができる。裏面電極2の膜厚は、例えば、500nm以上1000nm以下である。
実施形態の光吸収層3は、光電変換素子100の光電変換層であって、p型化合物半導体層3aとn型化合物半導体層3bがホモ接合した半導体層である。光吸収層3としては、Ib族元素、IIIb族元素とVIb族元素を含む、例えばCIGS、CAGSやCITといったカルコパイライト構造を有する化合物半導体層を用いることができる。Ib族元素としては、Cuが好ましい。IIIb族元素としては、Al、In及びGaからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の元素が好ましく、InもしくはAlを含むことがより好ましい。VIb族元素としては、O,S,Se及びTeからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の元素が好ましく、Seを含むことがより好ましい。また、IIIb族元素の中からはInを用いることがGaとの組み合わせによりバンドギャップの大きさを目的とする値にしやすいことからより好ましい。IIIb族元素の中からAlとGaとの組み合わせを用いることは、バンドギャップを、短波長の光を利用するワイドギャップに調整できることから好ましい。
実施形態の光吸収層3は、その前駆体であるp型半導体層を裏面電極2上に形成し、透明電極4が形成される側のp型半導体層の領域をn型化した層である。p型半導体層の形成方法としては、2段階目と3段階目の間に急冷工程を有する蒸着法(3段階法)やスパッタ法等の薄膜形成方法が挙げられる。実施形態の3段階法は、裏面電極2上にIIIb族元素とVIb族元素とを堆積した後、高温でIb族元素とVIb族元素とを堆積し、その後、急冷して低温で再びIIIb族元素とVIb族元素とを堆積することで光吸収層3を形成することが好ましい。Ib族元素としては、Cuが好ましい。IIIb族元素としては、Al、In及びGaからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の元素が好ましく、InもしくはAlを含むことがより好ましい。VIb族元素としては、O,S,Se及びTeからなる群から選ばれる少なくとも1種以上の元素が好ましく、Seを含むことがより好ましい。なお、下記の製造方法は、蒸着法であるが、スパッタ法で実施形態の光吸収層3を成膜する場合は、例えば、透明電極4の近傍側となる領域の成膜時に、低温条件下で行う方法が挙げられる。
実施形態の透明電極4は太陽光のような光を透過し尚且つ導電性を有する膜である。透明電極4は、例えば、アルミナ(Al2O3)を2wt%含有したZnO:Al又はジボランからのBをドーパントとしたZnO:Bを用いることができる。なお、透明電極4と光吸収層3との間には、保護層の役割を担う半絶縁層としてi−ZnOを例えば20nm以上100nm以下程度の厚さで形成してもよい。透明電極4は、スパッタリング等によって、成膜することができる。
実施形態の上部電極5は、光電変換素子の電極であって、透明電極4上に形成された金属膜である。上部電極5としては、Al、Ag又はAu等を用いることができる。さらに、透明電極4との密着性を向上させるために、Ni又はCrの堆積膜上に、Al、Ag又はAu等を設けてもよい。上部電極5の膜厚は、例えば、300nm以上1000nm以下である。上部電極5は、例えば、抵抗加熱蒸着法で堆積することができる。
実施形態の反射防止膜6は、光吸収層3へ光を導入しやすくするための膜であって、透明電極4上に形成されている。反射防止膜6としては、例えば、MgF2を用いることが望ましい。反射防止膜6の膜厚は、例えば、90nm以上120nm以下である。反射防止膜6は、例えば、電子ビーム蒸着法により成膜することができる。
(実施例1)
基板1として青板ガラスを用い、スパッタ法により裏面電極2となるMo薄膜を700nm程度堆積する。スパッタは、Moをターゲットとし、Arガス雰囲気中でRF200W印加することにより行った。裏面電極2となるMo薄膜堆積後、光吸収層3となるCu(In,Ga)Se2薄膜を蒸着法(3段階法)により堆積した。まず、基板温度を300℃に加熱し、In及びGaとSeを堆積する(第1段階目)。その後、基板温度を500℃まで加熱し、Cuと、Se堆積する。吸熱反応の開始を確認し、一旦、Cuが過剰の組成でCuの堆積を停止する(第2段階目)。堆積停止直後、基板を自然急冷し、基板温度を400℃まで冷却する。急冷後、再びIn及びGaとSeを堆積する(第3段階目)ことで、若干、In又はGa等のIIIb族元素過剰組成にする。光吸収層3の膜厚は2500nm程度とし、小粒径層の膜厚は200nm程度とした。
開放端電圧(Voc)、短絡電流密度(Jsc)曲線因子FFを測定し、変換効率ηを得た。ソーラーシミュレータによりAM1.5の擬似太陽光照射下で、電圧源とマルチメータを用い、電圧源の電圧を変化させ、擬似太陽光照射下での電流が0mAとなる電圧を測定して開放端電圧(Voc)を得て、電圧を印加しない時の電流を測定して短絡電流密度(Jsc)を得た。
光吸収層3bの厚さは二次イオン質量分析法(SIMS:Secondary Ion Mass Spectrometry)を用い、n型ドーパントの拡散長から見積もることができる。
光吸収層3の成膜で急冷後の3段階目の成膜温度を200℃とすること以外は実施例1と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例1と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の成膜で急冷後の3段階目の成膜温度を室温とすること以外は実施例1と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例1と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の小粒径層の膜厚が500nmであること以外は実施例1と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例1と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の小粒径層の膜厚が500nmであること以外は実施例2と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例1と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の小粒径層の膜厚が500nmであること以外は実施例3と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例1と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
基板1として青板ガラスを用い、スパッタ法により裏面電極2となるMo薄膜を700nm程度堆積する。スパッタは、Moをターゲットとし、Arガス雰囲気中でRF200W印加することにより行った。裏面電極2となるMo薄膜堆積後、光吸収層3となるCu(Al,Ga)Se2薄膜を蒸着法(3段階法)により堆積した。まず、基板温度を300℃に加熱し、Al及びGaとSeを堆積する(第1段階目)。その後、低温からCuと、Se堆積しながら、基板温度を500℃まで加熱する。基板温度を500℃まで加熱した後、Cuと、Seを堆積すると、第1段階目で堆積したAl及びGaとSeが再蒸発するため、低温からCuと、Seを堆積する。吸熱反応の開始を確認し、一旦、Cuが過剰の組成でCuの堆積を停止する(第2段階目)。堆積停止直後、基板を自然急冷し、基板温度を400℃まで冷却する。急冷後、再びAl及びGaとSeを堆積する(第3段階目)ことで、若干、Al又はGa等のIIIb族元素過剰組成にする。光吸収層3の膜厚は2500nm程度とし、小粒径層の膜厚は200nm程度とした。
開放端電圧(Voc)、短絡電流密度(Jsc)曲線因子FFを測定し、変換効率ηを得た。ソーラーシミュレータによりAM1.5の擬似太陽光照射下で、電圧源とマルチメータを用い、電圧源の電圧を変化させ、擬似太陽光照射下での電流が0mAとなる電圧を測定して開放端電圧(Voc)を得て、電圧を印加しない時の電流を測定して短絡電流密度(Jsc)を得た。
光吸収層3bの厚さは二次イオン質量分析法(SIMS)を用い、n型ドーパントの拡散長から見積もることができる。
光吸収層3の成膜で急冷後の3段階目の成膜温度を200℃とすること以外は実施例7と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例7と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の成膜で急冷後の3段階目の成膜温度を室温とすること以外は実施例7と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例7と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の小粒径層の膜厚が500nmであること以外は実施例7と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例7と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の小粒径層の膜厚が500nmであること以外は実施例8と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例7と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の小粒径層の膜厚が500nmであること以外は実施例9と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例7と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の成膜で急冷を行わないこと以外は実施例1と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例1と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の成膜で第2段階目の成膜温度を400℃とし、急冷を行わないこと以外は実施例1と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例1と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の小粒径層の膜厚が700nmであること以外は実施例1と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例1と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の成膜で急冷を行わないこと以外は実施例7と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例7と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の成膜で第2段階目の成膜温度を400℃とし、急冷を行わないこと以外は実施例7と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例7と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
光吸収層3の小粒径層の膜厚が700nmであること以外は実施例7と同じ方法で光電変換素子を作製した。そして、実施例7と同様に平均結晶粒径、膜厚と変換効率を求めた。
以上、本発明の実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態そのままに限定解釈されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより種々の発明を形成することができる。例えば、変形例の様に異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせても良い。
Claims (6)
- 裏面電極と、
前記裏面電極上に形成されたCuと、Al、In及びGaからなる群から選ばれる少なくとも1種以上と、Se及びSからなる群から選ばれる少なくとも1種以上とを含みカルコパイライト型構造を有する化合物半導体層であるホモ接合型光吸収層と、
前記光吸収層上に形成された透明電極とを少なくとも備え、
前記光吸収層の前記裏面電極側はp型化合物半導体であり、前記光吸収層の前記透明電極側はn型化合物半導体であり、
前記n型化合物半導体の厚さは、50nm以上500nm以下であり、
前記光吸収層の前記p型化合物半導体の平均結晶粒径は、1000nm以上3000nm以下であり、
前記光吸収層の前記n型化合物半導体の平均結晶粒径が500nm以下である、又は、前記n型化合物半導体がアモルファスである光電変換素子。 - 前記光吸収層のp型化合物半導体の平均結晶粒径が1500nm以上である請求項1記載の光電変換素子。
- 前記光吸収層の前記n型化合物半導体の平均結晶粒径が200nm以下である請求項1又は2に記載の光電変換素子。
- 前記n型化合物半導体は、Cdを含む請求項1乃至3のいずれか1項に記載の光電変換素子。
- Al、In及びGaからなる群から選ばれる少なくとも1種以上と、Se及びSからなる群から選ばれる少なくとも1種以上を堆積した後、高温でCuとSe及びSからなる群から選ばれる少なくとも1種以上を堆積し、その後、急冷して低温で再びAl、In及びGaからなる群から選ばれる少なくとも1種以上と、Se及びSからなる群から選ばれる少なくとも1種以上を堆積することで前記光吸収層を形成する請求項1乃至4のいずれか1項に記載の光電変換素子の製造方法。
- 前記請求項1乃至4に記載の光電変換素子を使用した太陽電池。
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