JP6249364B2

JP6249364B2 - Analytical method and analytical apparatus for transuranium elements mixed with fission products

Info

Publication number: JP6249364B2
Application number: JP2013200728A
Authority: JP
Inventors: 浩司高崎; 貴志安宗; 圭佑中村; 貴士大西; 明洋石見; 主税伊藤; 雅史大野; 修一畠山; 浩之高橋
Original assignee: Japan Atomic Energy Agency
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 2013-09-27
Filing date: 2013-09-27
Publication date: 2017-12-20
Anticipated expiration: 2033-09-27
Also published as: JP2015068657A

Description

本発明は、使用済み燃料又は燃料集合体が溶融したのち冷えて固まった燃料デブリの中に核***生成物と混在して含まれる超ウラン元素の分析方法に関する。 The present invention relates to a method for analyzing a transuranium element contained in a fuel debris that has been cooled and solidified after a spent fuel or fuel assembly is melted and mixed with fission products.

使用済み燃料又は燃料集合体が溶融したのち冷えて固まった燃料デブリを再処理又は廃棄するときは、ウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｕ）を始めとする各種の超ウラン元素の濃度及びそれらの核種組成割合や量を確認することが、燃料の核的特性の把握や取扱い上の安全性の確保のためだけでなく、核兵器不拡散条約に基づく国際的な核物質の管理のために必要不可欠である。 When reprocessing or disposing of fuel debris that has cooled and solidified after the spent fuel or fuel assembly has melted, the concentration of various uranium elements including uranium (U) and plutonium (Pu) and their nuclides Confirmation of composition ratio and amount is essential not only for understanding the nuclear characteristics of fuel and ensuring safety in handling, but also for international nuclear material management based on the non-proliferation treaty. is there.

しかしながら、使用済み燃料中又は燃料デブリ中の核物質は核***生成物からの強い放射線の影響により既存の放射線測定器のエネルギー分解能では直接測定することはできない。このため、核***生成物からの放射線による燃焼度の推定による核物質量の評価や試料の放射化学分析から核物質量の評価が行われている。例えば、特許文献１には、放射性配位物中に含まれる核種を化学的に分離し、α線スペクトル測定によってウラニウム同位体の同定とその定量分析を行う方法が提案されている。 However, nuclear material in spent fuel or fuel debris cannot be directly measured with the energy resolution of existing radiation meters due to the effects of intense radiation from fission products. For this reason, the amount of nuclear material is evaluated by estimating the burnup by radiation from fission products, and the radiochemical analysis of the sample. For example, Patent Document 1 proposes a method of chemically separating nuclides contained in a radioactive coordination product and identifying and quantitatively analyzing uranium isotopes by measuring α-ray spectra.

前記の放射化学分析等は、使用済み燃料又は燃料デブリ等の試料を破壊又は溶解によって化学的な分離処理を行うため分析作業に手間がかかるとともに、高線量の物質の取扱いによる分析作業員の被ばく線量が高くなる問題がある。また、燃焼度の推定による評価方法では使用済み燃料集合体など組成や形状の決まったものでしか適用されていない。 In the above-mentioned radiochemical analysis and the like, a chemical separation process is performed by destroying or dissolving a sample such as spent fuel or fuel debris. There is a problem of high dose. In addition, the evaluation method based on the estimation of the burnup is applied only to those with a fixed composition and shape such as a spent fuel assembly.

また、燃料集合体が溶融して燃料デブリの状態になっているものは、セシウム等の揮発性の高い核***生成物が原子炉外に飛散し、形状や組成が不均一な状態と思われる。そのため、燃料デブリ中の核物質の推定のために、核物質に随伴すると考えられるユーロピウム等の核***生成物からの放射線を測定し、燃焼度を評価して核物質の量を評価することが考えられている。しかしながら、この方法は燃焼度からの核物質量の推定であり、核物質と核***生成物の直接的な確認とはなっていない。また、試料ごとの放射化学分析による確認もコストや被ばく線量の増大となるため、簡易かつ可能な限り確実性の高い評価方法が望まれている。 In addition, when the fuel assembly is melted and in a fuel debris state, it is considered that highly volatile fission products such as cesium are scattered outside the reactor and the shape and composition are not uniform. Therefore, in order to estimate the nuclear material in fuel debris, it is considered to measure the amount of nuclear material by measuring the radiation from the fission products such as europium that are considered to accompany the nuclear material and evaluating the burnup. It has been. However, this method is an estimation of the amount of nuclear material from the burnup, and is not a direct confirmation of nuclear material and fission products. In addition, since confirmation by radiochemical analysis for each sample also increases costs and exposure dose, a simple and highly reliable evaluation method is desired.

前記の課題を解決するものとして試料の外側から非破壊・非接触で測定する方法が考えられる。例えば、本発明者等は、エネルギー分解能が十分でなかった従来の放射線測定器に代えて、高分解能の放射線測定器である超伝導相転移端温度計（ＴＥＳ）型マイクロカロリーメータを超ウラン元素測定用として開発し、具体的にＬＸ線測定を行うことによってプルトニウム（Ｐｕ）及びアメリシウム−２４１（Ａｍ−２４１）を識別できる方法を提案した（特許文献２を参照）。 As a method for solving the above-described problem, a non-destructive and non-contact measurement method can be considered from the outside of the sample. For example, the present inventors replaced a superconducting phase transition end thermometer (TES) type microcalorimeter, which is a high-resolution radiation measuring instrument, with a super-uranium element instead of a conventional radiation measuring instrument with insufficient energy resolution. It was developed for measurement and proposed a method that can identify plutonium (Pu) and americium-241 (Am-241) by specifically performing LX-ray measurement (see Patent Document 2).

また、特許文献３には、非破壊・非接触の蛍光Ｘ線分析において短時間に正確な分析を行うために、計数効率は小さいがエネルギー分解能の優れたセンサと、エネルギー分解能は悪いが計数効率の優れたセンサとを並置させたエネルギー分散型Ｘ線検出システムが提案されている。 Patent Document 3 discloses a sensor with low counting efficiency but excellent energy resolution in order to perform accurate analysis in a short time in non-destructive and non-contact fluorescent X-ray analysis. An energy dispersive X-ray detection system in which an excellent sensor is juxtaposed is proposed.

特開２００６−３１７２９０号公報JP 2006-317290 A 特開２０１０−２４９７５３号公報JP 2010-249754 A 特開２００２−７１５９１号公報JP 2002-71591 A

前記の特許文献２に記載の方法は、ＬＸ線のエネルギーが近い超ウラン元素の２種類を識別することを目的に、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによって１ｋｅＶ以上３０ｋｅＶ未満のエネルギー範囲で観測できる低エネルギーのＬＸ線放射率データに着目したものである。したがって、使用済み燃料中又は燃料デブリ中の超ウラン元素を分析する方法として、そのまま適用することはできない。使用済み燃料中又は燃料デブリ中には、超ウラン元素とともに核***生成物が混在しており、この核***生成物が低エネルギーＬＸ線の測定感度の大幅な低下とノイズ発生の要因となっているためである。 The method described in Patent Document 2 has a low energy that can be observed in an energy range of 1 keV or more and less than 30 keV with a TES type microcalorimeter for the purpose of identifying two types of transuranium elements having similar energy of LX rays. It focuses on LX-ray emissivity data. Therefore, it cannot be applied as it is as a method for analyzing the transuranium element in spent fuel or fuel debris. In spent fuel or fuel debris, fission products are mixed with transuranium elements, and these fission products cause a significant decrease in measurement sensitivity of low-energy LX rays and noise generation. It is.

同様に、前記の特許文献３に記載の方法も、使用済み燃料中又は燃料デブリ中の超ウラン元素を分析する方法として具体的に適用した例が何等開示されておらず、そのような目的に適した分析システムとして使用できるものなのか否かが不明である。 Similarly, the method described in Patent Document 3 also does not disclose any examples of specific application as a method for analyzing transuranium elements in spent fuel or fuel debris. Whether it can be used as a suitable analysis system is unknown.

本発明は、上記した従来の問題点に鑑みてなされたものであって、高分解能の放射線測定器であるというＴＥＳ型マイクロカロリーメータの特徴を生かすとともに、使用済み燃料中又は燃料デブリ中に核***生成物と混在して含まれる超ウラン元素量の定量分析に最適な分析条件及び解析方法を新たに見出すとともに、測定の低ノイズ化を実現できる装置構成を採用することによって、非破壊・非接触で、且つ、短時間に高精度で分析を行うことができる超ウラン元素の分析方法を提供することにある。 The present invention has been made in view of the above-described conventional problems, taking advantage of the characteristics of the TES type microcalorimeter that is a high-resolution radiation measuring instrument, and fissioning in spent fuel or fuel debris. Non-destructive and non-contact by adopting a system configuration that can realize new measurement conditions and analysis methods that are optimal for quantitative analysis of the amount of transuranium elements mixed with products, and that can reduce noise in measurement. In addition, an object of the present invention is to provide a method for analyzing a transuranium element that can be analyzed with high accuracy in a short time.

本発明は、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる分析において、使用済み燃料中又は燃料デブリ中に混在する核***生成物による影響を最小限に抑える条件として、超ウラン元素から発生する低エネルギーのＬＸ線放射ではなく、より高エネルギーのＫＸ線又はγ線に着目してこれらのエネルギー領域の測定を行うことによって上記の課題を解決できることを見出して本発明に到った。さらに、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータ測定から求めることができる超ウラン元素と核***生成物との正確な組成比に基づいて、ユーロピウム等の核***生成物を収納容器に入れた状態で行う高感度の検出方法と併用することによって、より高精度の超ウラン元素の定量分析が行えることが分かり、本発明に到った。 The present invention is a low energy LX-ray emission generated from transuranium elements as a condition for minimizing the influence of fission products mixed in spent fuel or fuel debris in a TES microcalorimeter. However, the inventors have found that the above problems can be solved by measuring these energy regions while paying attention to higher-energy KX rays or γ rays, and have reached the present invention. Furthermore, a highly sensitive detection method in which a fission product such as europium is put in a storage container based on an accurate composition ratio between a transuranium element and a fission product that can be obtained from TES microcalorimeter measurement. It was found that by using together with uranium, quantitative analysis of transuranium elements can be performed with higher accuracy, and the present invention has been achieved.

すなわち、本発明の構成は以下の通りである。
［１］本発明は、使用済み燃料中又は燃料デブリ中に核***生成物と混在して含まれる超ウラン元素の分析方法であって、超伝導相転移端温度計（ＴＥＳ）型マイクロカロリーメータを用いて前記使用済み燃料又は燃料デブリからのγ線を観測するステップと、前記ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる測定において３０ｋｅＶ〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲内に現れる前記超ウラン元素及び前記核***生成物のそれぞれに起因するγ線ピーク値を測定するステップと、前記測定されるγ線ピーク値を用いて、前記超ウラン元素に起因するγ線ピーク値と前記核***生成物に起因するγ線ピーク値との比から、前記使用済み燃料中又は燃料デブリ中に含まれる前記超ウラン元素と前記核***生成物との組成比を求めるステップと、前記使用済み燃料又は燃料デブリを収納した収納容器内に存在する前記核***生成物から放射される１ＭｅＶ以上の高エネルギーのγ線ピーク値を、センサを用いて計数値として測定することによって前記核***生成物の量を求めるステップと、前記核***生成物の量を求めるステップによって求められた前記核***生成物の量から、前記超ウラン元素と前記核***生成物との組成比に基づいて前記超ウラン元素の量を求めるステップとを有する、核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法を提供する。
［２］本発明は、前記センサが、ゲルマニウム（Ｇｅ）半導体検出器であることを特徴とする前記［１］に記載の核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法を提供する。
［３］本発明は、前記ＴＥＳ型マイクロカロリーメータが、ＴＥＳ素子、超伝導量子干渉計（ＳＱＵＩＤ）及び前記ＴＥＳ素子と前記ＳＱＵＩＤを冷却するための冷却装置を有し、前記ＴＥＳ素子及び前記ＳＱＵＩＤは、前記冷却装置から発生する微弱振動の伝搬を抑制するために、前記冷却装置から分離して浮かした状態で設置されることを特徴とする前記［１］又は［２］に記載の核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法を提供する。
［４］本発明は、前記超ウラン元素がＵ−２３５、Ｕ−２３８、Ｕ−２３７、Ｐｕ−２３８、Ｐｕ−２３９、Ｐｕ−２４０及びＡｍ−２４１の群から選ばれる少なくとも一つの元素であり、前記核***生成物がＥｕ−１５４、Ｅｕ−１５５、Ｃｓ−１３７／Ｂａ−１３７ｍ、Ｃｓ−１３４、Ｃｅ−１４４の群から選ばれる少なくとも一つの元素であることを特徴とする前記［１］〜［３］の何れかに記載の核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法を提供する。
［５］本発明は、前記超ウラン元素がＰｕ−２３９であり、前記核***生成物がＥｕ−１５４であることを特徴とする前記［４］に記載の核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法を提供する。
［６］本発明は、前記［３］に記載の超ウラン元素の分析方法において使用する分析装置であって、前記超伝導相転移端温度計型マイクロカロリーメータは、超伝導相転移端温度計（ＴＥＳ）素子、超伝導量子干渉計（ＳＱＵＩＤ）及び前記ＴＥＳ素子と前記ＳＱＵＩＤを冷却するための冷却装置を有し、前記ＴＥＳ素子及び前記ＳＱＵＩＤを搭載する基板が、前記冷却装置に当接するコールドステージから１ｍｍ〜２０ｍｍの間隔に分離して浮かした状態で設置されることを特徴とする、核***生成物と混在した超ウラン元素の分析装置を提供する。
［発明の効果］ That is, the configuration of the present invention is as follows.
[1] The present invention is a method for analyzing a transuranium element contained in a spent fuel or fuel debris mixed with a fission product, comprising a superconducting phase transition thermometer (TES) type microcalorimeter And observing gamma rays from the spent fuel or fuel debris, and each of the transuranium element and the fission product appearing in an energy range of 30 keV to 150 keV in the measurement with the TES microcalorimeter measuring the γ-ray peak value, using said measured by γ-ray peak value, said from the ratio of the γ-ray peak attributed to the fission products and γ ray peak value caused by the transuranic elements Determining a composition ratio between the transuranium element and the fission product contained in the spent fuel or fuel debris; The γ-ray peak value of high energy of 1 MeV or higher radiated from the fission product existing in the storage container containing only fuel or fuel debris is measured as a count value using a sensor, and the fission product The amount of the transuranium element is determined based on the composition ratio of the transuranium element and the fission product from the amount of the fission product determined by the step of determining the amount and the step of determining the amount of the fission product. There is provided a method for analyzing transuranium elements mixed with fission products.
[2] The present invention provides a method for analyzing a transuranium element mixed with a fission product according to [1], wherein the sensor is a germanium (Ge) semiconductor detector.
[3] In the present invention, the TES microcalorimeter has a TES element, a superconducting quantum interferometer (SQUID), and a cooling device for cooling the TES element and the SQUID. The TES element and the SQUID The fission generation according to [1] or [2], wherein the fission generator is installed in a state of being floated separately from the cooling device in order to suppress the propagation of weak vibration generated from the cooling device To provide a method for analyzing transuranium elements mixed with materials.
[4] In the present invention, the transuranium element is at least one element selected from the group consisting of U-235, U-238, U-237, Pu-238, Pu-239, Pu-240, and Am-241. The fission product is at least one element selected from the group consisting of Eu-154, Eu-155, Cs-137 / Ba-137m, Cs-134, and Ce-144. A method for analyzing a transuranium element mixed with the fission product according to any one of [3] is provided.
[5] The present invention provides the transuranium element mixed with the fission product according to the above [4], wherein the transuranium element is Pu-239 and the fission product is Eu-154. Provide analytical methods.
[6] The present invention is an analyzer used in the method for analyzing a transuranium element described in [3], wherein the superconducting phase transition end thermometer type microcalorimeter is a superconducting phase transition end thermometer. (TES) element, a superconducting quantum interferometer (SQUID), a cold device having a cooling device for cooling the TES element and the SQUID, and a substrate on which the TES element and the SQUID are mounted is in contact with the cooling device Provided is an apparatus for analyzing a transuranium element mixed with fission products, which is installed in a state of being floated separately from a stage at intervals of 1 mm to 20 mm.
[Effect of the invention]

本発明の分析方法は、使用済み燃料又は燃料デブリの一部をサンプリングした試料を用いてＴＥＳ型マイクロカロリーメータによって３０〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲で超ウラン元素から発生するＫＸ線のＸ線又はγ線を超高分解能で測定することを基本とする。それによって、超ウラン元素に混在される核***生成物からの影響をほとんど考慮することなく、超ウラン元素の定量分析を非破壊・非接触で、且つ、短時間に精度良く行うことができる。 The analysis method of the present invention uses X-rays or γ-rays of KX rays generated from transuranium elements in an energy range of 30 to 150 keV by a TES microcalorimeter using a sample obtained by sampling a part of spent fuel or fuel debris. The basic principle is to measure at high resolution. Thereby, the quantitative analysis of the transuranium element can be performed in a short time with high accuracy in a non-destructive and non-contact manner with little consideration of the influence from the fission product mixed in the transuranium element.

また、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる測定から求められる超ウラン元素と核***生成物との正確な組成比に基づいて、ユーロピウム等の核***生成物を収納容器に入れた状態で分析を行った前記核***生成物の高感度の濃度測定結果から超ウラン元素量の定量分析をより高精度に行うことができる。この分析方法は、原子力関連施設等において使用済み燃料又は燃料デブリを収納した実際の容器に含まれる超ウラン元素の量を高精度で分析できるため、現状の使用に即した形で、超ウラン元素の量を正確に把握できるという効果が得られる。 Moreover, based on the exact composition ratio of the transuranium element and the fission product obtained from the measurement with the TES type micro calorimeter, the fission product was analyzed in a state where the fission product such as europium was put in the storage container. Quantitative analysis of the amount of transuranium element can be performed with higher accuracy from the result of highly sensitive concentration measurement of the object. This analysis method can analyze the amount of transuranium elements contained in actual containers containing spent fuel or fuel debris in nuclear facilities, etc. with high accuracy. The effect of accurately grasping the amount is obtained.

以上のように、本発明の分析方法は、前記核***生成物から燃焼度を推定して核物質量を評価する従来の方法と比べて、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータの超高分解能測定により精度の高い遠隔・非破壊の簡易な核物質の定量評価が可能となり、使用済み燃料中又は燃料デブリ中の核物質の迅速な計量、測定作業の被ばくの低減が可能となる。 As described above, the analysis method of the present invention is more accurate by the ultra-high resolution measurement of the TES microcalorimeter than the conventional method of estimating the amount of nuclear material by estimating the burnup from the fission product. Remote and non-destructive simple quantitative evaluation of nuclear material becomes possible, enabling rapid measurement of nuclear material in spent fuel or fuel debris and reducing exposure of measurement work.

本発明の分析方法のフローを示す概略図である。It is the schematic which shows the flow of the analysis method of this invention. ＴＥＳ型マイクロカロリーメータとＧｅ半導体検出器との間で測定ピーク計数値の濃度変化を比較した模式図である。It is the schematic diagram which compared the density | concentration change of the measurement peak count value between the TES type | mold micro calorimeter and Ge semiconductor detector. ＴＥＳ型マイクロカロリーメータの原理を示す図である。It is a figure which shows the principle of a TES type micro calorimeter. 本発明で使用するＴＥＳ型マイクロカロリーメータの極低温ステージ振動抑制システムの例を示す図である。It is a figure which shows the example of the cryogenic stage vibration suppression system of the TES type | mold micro calorimeter used by this invention. 本発明の第１の実施形態においてＴＥＳ型マイクロカロリーメータで測定したプルトニウムのエネルギースペクトルを示す図である。It is a figure which shows the energy spectrum of the plutonium measured with the TES type | mold microcalorimeter in the 1st Embodiment of this invention. 本発明の第２の実施形態においてＴＥＳ型マイクロカロリーメータによって２５〜６５ｋｅＶのエネルギー範囲で検出される核***生成物のエネルギースペクトルを示す図である。It is a figure which shows the energy spectrum of the fission product detected in the energy range of 25-65 keV by the TES type | mold micro calorimeter in the 2nd Embodiment of this invention. 本発明の第２の実施形態においてＴＥＳ型マイクロカロリーメータによって６０〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲で検出される核***生成物のエネルギースペクトルを示す図である。It is a figure which shows the energy spectrum of the fission product detected in the energy range of 60-150 keV by the TES type | mold microcalorimeter in the 2nd Embodiment of this invention. Ｇｅ半導体検出器による米国スリーマイルアイランド２号機（ＴＭＩ−２）の燃料デブリのγ線スペクトル例を示す図である。It is a figure which shows the example of a gamma ray spectrum of the fuel debris of US Three Mile Island No. 2 (TMI-2) by Ge semiconductor detector.

超伝導相転移端温度計（ＴＥＳ）型マイクロカロリーメータは、Ｇｅ半導体検出器よりも高いエネルギー分解能を有する放射線分析装置として周知のものであり、１００ｅＶ以下のエネルギー分解能を有する。ＴＥＳ型マイクロカロリーメータは、従来から元素分析や不純物検査に利用されており、近年は前記の特許文献１に開示したように、プルトニウム等の超ウラン元素のＬＸ線（１０〜２０ｋｅＶ）分析にも適用できることが分かった。 A superconducting phase transition edge thermometer (TES) type microcalorimeter is well known as a radiation analyzer having an energy resolution higher than that of a Ge semiconductor detector, and has an energy resolution of 100 eV or less. TES-type microcalorimeters have been used for elemental analysis and impurity inspection in the past. Recently, as disclosed in Patent Document 1 mentioned above, LES (10 to 20 keV) analysis of transuranium elements such as plutonium is also used. I found it applicable.

しかしながら、使用済み燃料のように超ウラン物質及びその同位体だけでなく、他の元素の核物質や核***生成物が同時に含まれる場合には、前記の特許文献１に記載の方法では超ウラン元素の量を高精度に測定することが困難である。同様に、燃料集合体が溶融したのち冷えて固まった燃料デブリ分析の場合も測定を非常に難しくしている。特に、燃料デブリは大きく破損した燃料や燃料及び炉内構造物が溶融して冷えて固まったものを含むため、そのような混合状態にある核物質の定量分析手段としてＴＥＳ型マイクロカロリーメータを使用することは全く認識されていなかった。これは、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータは、Ｇｅ半導体と比べてエネルギー分解能は高いものの、測定感度を意味する計数効率が非常に小さいことに起因する。測定対象物以外の物質、例えば、前記核***生成物等を多く含む試料の測定においては、この核***生成物等によって測定感度が低下する傾向にある。特に、１０〜２０ｋｅＶの低エネルギーを有するＬＸ線に着目した分析では、測定感度の低下が顕著であり測定対象物である超ウラン元素の測定ピークが非常に小さいものとなるため、高精度で、再現性の良い定量分析結果が得られないというのが実情であった。 However, when a spent uranium material and its isotopes, as well as spent fuel, include nuclear materials and fission products of other elements at the same time, the method described in Patent Document 1 uses a transuranium element. It is difficult to measure the amount of Similarly, in the case of fuel debris analysis in which the fuel assembly is melted and then cooled and hardened, the measurement is very difficult. In particular, fuel debris contains heavily damaged fuel and fuel and those in which the reactor internals melt and solidify, so the TES microcalorimeter is used as a means for quantitative analysis of nuclear material in such a mixed state. It was not recognized at all. This is because the TES type micro calorimeter has a higher energy resolution than the Ge semiconductor, but has a very low counting efficiency, which means measurement sensitivity. In the measurement of a substance other than the measurement object, for example, a sample containing a large amount of the fission product, the measurement sensitivity tends to decrease due to the fission product. In particular, in an analysis focusing on LX rays having a low energy of 10 to 20 keV, the decrease in measurement sensitivity is significant, and the measurement peak of the transuranium element that is a measurement object becomes very small. The actual situation was that quantitative analysis results with good reproducibility could not be obtained.

そこで、使用済み燃料又は燃料デブリを測定試料としたときに、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータが有する高いエネルギー分解能という特徴を活かしながら、超ウラン元素の定量分析を可能とする十分な測定感度を検出できる測定条件について検討した。その結果、３０〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲内で観測できるＫＸ線又はγ線は、前記ＦＰと混在する場合であっても超ウラン元素に起因するピークが明確に観測され、その定量分析を行うに十分なピーク値を示すことが分かった。本発明は、このような従来にない新しい知見に基づいてなされたものである。 Therefore, when using spent fuel or fuel debris as a measurement sample, measurement that can detect sufficient measurement sensitivity that enables quantitative analysis of transuranium elements while taking advantage of the high energy resolution of the TES microcalorimeter The conditions were examined. As a result, KX-rays or γ-rays that can be observed within the energy range of 30 to 150 keV are clearly observed for peaks caused by the transuranium element even when mixed with the FP, and are sufficient for quantitative analysis. It was found that the peak value was high. The present invention has been made on the basis of such new knowledge that has not existed before.

［本発明の分析方法のフロー］
本発明の分析方法のフローを図１の概念図に示す。本発明の分析方法は、次の２つの方法が含まれる。図１において点線で囲まれたＳ１及びＳ２の各ステップを有する分析方法が本発明の基本となるものである。図１の点線で囲まれた分析方法を基にさらに発展させた分析方法が本発明によるもう一つの分析方法であり、図１に示すＳ１及びＳ２のステップ、及びＳ３〜Ｓ５の各ステップを有する。この分析方法は、図１において点線で囲まれた分析方法（Ｓ１〜Ｓ２）と比べて、使用済み燃料又は燃料デブリに核***生成物と混在して含まれる超ウラン元素の量をより高精度で測定することができるだけでなく、原子力関連施設等において現状の使用に即した形で、超ウラン元素の量を正確に把握できるという利点を有する。 [Flow of analysis method of the present invention]
The flow of the analysis method of the present invention is shown in the conceptual diagram of FIG. The analysis method of the present invention includes the following two methods. The analysis method having the steps S1 and S2 surrounded by a dotted line in FIG. 1 is the basis of the present invention. The analysis method further developed based on the analysis method surrounded by the dotted line in FIG. 1 is another analysis method according to the present invention, and includes the steps S1 and S2 and steps S3 to S5 shown in FIG. . Compared with the analysis method (S1 to S2) surrounded by a dotted line in FIG. 1, this analysis method can more accurately determine the amount of transuranium element contained in the spent fuel or fuel debris mixed with fission products. In addition to being able to measure, it has the advantage of being able to accurately grasp the amount of transuranium element in a form consistent with current use in nuclear facilities and the like.

使用済み燃料又は燃料デブリ１は、通常、収納容器２に収納されて搬送又は貯蔵されるため、収納容器２から代表的な使用済み燃料又は燃料デブリ３を取出す。これは、使用済み燃料又は燃料デブリ１には溶融したウランや被覆材料等の重金属物質等が含まれており、ある程度の小さな試料でないと、自己の遮蔽能力効果によって中心部の低エネルギーのＫＸ線又はγ線が透過せず精度が悪くなるためである。その場合、代表的な使用済み燃料又は燃料デブリ３は、同じ起源である使用済み燃料又は燃料デブリ１を均一に混合分散された試料から少量採取するものなので、核物質である超ウラン元素の量及び超ウラン元素量と核***生成物との割合（組成比）は平均的に同じであるとみなすことができる。本発明の分析方法で使用する代表的な使用済み燃料又は燃料デブリ３の量は、測定精度と安全性の観点から１０ｍｇ〜１０００ｍｇの範囲が好ましく、１００ｍｇ〜５００ｍｇの範囲がより好ましい。 Since the spent fuel or fuel debris 1 is usually stored in a storage container 2 and transported or stored, typical spent fuel or fuel debris 3 is taken out from the storage container 2. This is because the spent fuel or fuel debris 1 contains heavy metal substances such as molten uranium and coating material, and if it is not a small sample to some extent, the low-energy KX ray at the center due to its own shielding ability effect Alternatively, γ rays do not pass through and accuracy is deteriorated. In that case, since the representative spent fuel or fuel debris 3 is obtained by collecting a small amount from a sample in which the spent fuel or fuel debris 1 of the same origin is uniformly mixed and dispersed, the amount of the transuranic element that is a nuclear material. In addition, the ratio (composition ratio) between the amount of transuranium element and the fission product can be considered to be the same on average. The amount of typical spent fuel or fuel debris 3 used in the analysis method of the present invention is preferably in the range of 10 mg to 1000 mg, more preferably in the range of 100 mg to 500 mg, from the viewpoint of measurement accuracy and safety.

図１の点線内に示す各ステップに従い、まず、代表的な使用済み燃料又は燃料デブリ３について、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータ４によって超ウラン元素及び核***生成物のＫＸ線又はγ線のスペクトル分析を行う（ステップＳ１）。次いで、３０〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲内で超高分解能で観測される超ウラン元素に起因するＫＸ線又はγ線のピークについて、それらのピーク値を測定する（ステップＳ２）。さらに、超ウラン元素に起因するＫＸ線又はγ線のピーク値から、代表的な使用済み燃料又は燃料デブリ３に含まれる超ウラン元素の量を求める。 According to each step shown in the dotted line of FIG. 1, first, a spectrum analysis of KX ray or γ ray of a transuranium element and fission product is performed on a typical spent fuel or fuel debris 3 by a TES type microcalorimeter 4. (Step S1). Next, the peak values of KX-ray or γ-ray peaks caused by the transuranium element observed at an ultrahigh resolution within the energy range of 30 to 150 keV are measured (step S2). Further, the amount of the transuranium element contained in the typical spent fuel or fuel debris 3 is obtained from the peak value of the KX ray or the γ ray caused by the transuranium element.

ＴＥＳ型マイクロカロリーメータ４の測定で得られるＫＸ線又はγ線のピーク値は、計数値（カウント数）で得られる。そのため、例えば、超ウラン元素の量をベクレル単位（Ｂｑ／ｋｇ）等で表したい場合は、予め求めた前記超ウラン元素の既知量から決まるγ線ピーク値又はＸ線ピーク値を用いて、そのピーク値に相当する計数値とベクレル値との関係式から、必要に応じて換算式を利用して超ウラン元素の量をベクレル値として換算することができる。本発明においては、ベクレル値の他にも、シーベルト（Ｓｖ）、グレイ（Ｇｙ）又はラド（ｒａｄ）等の表示によって放射線濃度を換算しても良い。 The peak value of KX ray or γ ray obtained by measurement with the TES type microcalorimeter 4 is obtained as a count value (count number). Therefore, for example, when it is desired to express the amount of the transuranium element in becquerel units (Bq / kg), the γ-ray peak value or the X-ray peak value determined from the known amount of the transuranium element obtained in advance is used. From the relational expression between the count value corresponding to the peak value and the becquerel value, the amount of transuranium element can be converted as a becquerel value using a conversion formula as necessary. In the present invention, in addition to the becquerel value, the radiation concentration may be converted by displaying a sievert (Sv), gray (Gy), or rad.

上記で説明したように、本発明の基本となる分析方法は工程数が少なく測定が簡便であるため、短時間で測定結果を得ることができる。ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる測定は一般的に計数効率が低いものの、本発明の目的とする超ウラン元素の定量分析を可能とする程度の精度を得ることができる。さらに、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータで使用される冷却器からの微弱振動を抑える方法を採用すれば測定ノイズが少なくなり、高精度の定量分析が可能となる。ＴＥＳ型マイクロカロリーメータの概要及び振動対策方法については後で説明する。 As described above, since the analysis method which is the basis of the present invention has a small number of steps and is easy to measure, a measurement result can be obtained in a short time. Although the measurement with the TES type microcalorimeter generally has a low counting efficiency, it is possible to obtain an accuracy that enables quantitative analysis of the transuranium element, which is the object of the present invention. Furthermore, if a method for suppressing weak vibration from a cooler used in a TES type micro calorimeter is employed, measurement noise is reduced, and highly accurate quantitative analysis is possible. The outline of the TES type micro calorimeter and the vibration countermeasure method will be described later.

しかしながら、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる測定は、計数効率の高いセンサであるゲルマニウム（Ｇｅ）半導体検出器と比べると、図２の模式図に示すように、超ウラン元素の量に対する計数値の濃度変化の勾配が小さい。図２の縦軸は対数表示であり、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータは計数値の濃度変化の勾配が約２桁以上も小さくなっている。そのため、超ウラン元素の微妙な変化量に対しては測定感度が必ずしも十分とは言えず、加えて、微量の試料で分析を行う場合には定量分析結果の誤差が生じやすくなる。 However, as shown in the schematic diagram of FIG. 2, the TES microcalorimeter measures the concentration change of the count value with respect to the amount of transuranium element, as compared with a germanium (Ge) semiconductor detector which is a sensor with high counting efficiency. The slope of is small. The vertical axis in FIG. 2 is a logarithmic display, and the TES microcalorimeter has a gradient of change in the concentration of the count value that is smaller by about two digits or more. For this reason, the measurement sensitivity is not always sufficient for a subtle change in the transuranium element. In addition, when analysis is performed with a very small amount of sample, an error in the quantitative analysis result is likely to occur.

本発明は、上記の技術課題を解決し、より高精度で再現性に優れる定量分析を行うために、基本となる分析方法である図１に示すＳ１及びＳ２のステップに加えて、Ｓ３〜Ｓ６の各ステップを有する分析方法が含まれる点に大きな特徴がある。以下に、Ｓ１〜Ｓ６の各ステップによる本発明の分析方法を説明する。 In order to solve the above technical problem and to perform quantitative analysis with higher accuracy and excellent reproducibility, the present invention adds S3 to S6 in addition to the steps of S1 and S2 shown in FIG. 1, which is a basic analysis method. There is a significant feature in that an analysis method having each of these steps is included. Below, the analysis method of this invention by each step of S1-S6 is demonstrated.

まず、図１のＳ１及びＳ２のステップによって、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる測定から３０ｋｅＶ〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲内に現れる超ウラン元素及び核***生成物のそれぞれに起因するγ線ピーク値を測定する。次に、Ｓ３のステップにおいて、前記超ウラン元素に起因するγ線ピーク値と前記ＦＰに起因するγ線ピーク値との比から、使用済み燃料中又は燃料デブリ中に含まれる前記超ウラン元素と前記ＦＰとの組成比を求める。 First, at steps S1 and S2 in FIG. 1, γ-ray peak values attributed to transuranium elements and fission products appearing in the energy range of 30 keV to 150 keV from the measurement with a TES type microcalorimeter are measured. Next, in step S3, from the ratio of the γ-ray peak value attributed to the transuranium element and the γ-ray peak value attributed to the FP, the transuranium element contained in the spent fuel or fuel debris The composition ratio with the FP is obtained.

一方で、Ｓ４のステップにおいて、前記使用済み燃料又は燃料デブリを収納した収納容器２内に存在する前記核***生成物から出射される高エネルギー（１ＭｅＶ以上）のγ線を、計数効率に優れたセンサ５を用いて測定する。計数効率に優れたセンサ５としては、ゲルマニウム（Ｇｅ）半導体検出器、Ｓｉ半導体検出器及びＳｉ（Ｌｉ）半導体検出器等が挙げられるが、本発明においては、放射線検出器として高い計数効率を有し、使用実績のあるＧｅ半導体検出器が好適である。それによって、Ｓ５のステップで前記核***生成物の量を評価し、その量を求める。さらに、Ｓ６のステップにおいて、Ｓ５のステップで求めた前記核***生成物の量から、ステップ３において評価して求めた前記超ウラン元素と前記核***生成物との組成比に基づいて、前記超ウラン元素の量を求める。 On the other hand, in the step of S4, a high energy (1 MeV or more) γ-ray emitted from the fission product existing in the storage container 2 storing the spent fuel or fuel debris is excellent in counting efficiency. 5 to measure. Examples of the sensor 5 excellent in counting efficiency include a germanium (Ge) semiconductor detector, a Si semiconductor detector, and a Si (Li) semiconductor detector. In the present invention, the sensor 5 has high counting efficiency as a radiation detector. However, a Ge semiconductor detector with a proven track record is suitable. Thereby, the amount of the fission product is evaluated in step S5, and the amount is obtained. Further, in the step of S6, based on the amount of the fission product obtained in the step of S5, based on the composition ratio of the transuranium element and the fission product obtained by evaluation in the step 3, the transuranium element Find the amount of.

上記のＳ１〜Ｓ６のステップを有する分析方法において、ユーロピウム等のＦＰの高エネルギーのγ線に着目し、Ｇｅ半導体検出器等の高い計数効率を有するセンサによってそのγ線の測定を行う理由は次の通りである。 In the analysis method having the steps S1 to S6 described above, the reason for measuring the γ-ray with a sensor having high counting efficiency, such as a Ge semiconductor detector, by focusing on the high energy γ-ray of FP such as europium is as follows. It is as follows.

第１に、ユーロピウム等の核***生成物は、３０〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲内だけでなく、１ＭｅＶ以上という高エネルギー領域においてγ線ピークの観測が可能である。１ＭｅＶ以上の高エネルギーのγ線は、自己の遮蔽に影響されにくく、収納容器に吸収されることもほとんど無いため、高精度の測定ができる。それに対して、プルトニウム等の超ウラン元素は１ＭｅＶ以上の高エネルギーを有するγ線はほとんどなく、それらのγ線の放出率も低いため、観測することができない。また、８０〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲で観測されるプルトニウム等のγ線は、エネルギーが相対的に低いため自己の遮へいによる減衰の影響を無視できない。同様に、３０〜６０ｋｅＶのエネルギー範囲で観測される前記ＦＰからのＫＸ線も減衰の影響が避けられず、加えて、１ＭｅＶ以上という高エネルギー領域でＫＸ線を観測することは無理である。 First, fission products such as europium can observe γ-ray peaks not only within the energy range of 30 to 150 keV but also in a high energy region of 1 MeV or higher. High energy γ-rays of 1 MeV or more are hardly affected by self-shielding and are hardly absorbed by the storage container, so that highly accurate measurement can be performed. On the other hand, transuranium elements such as plutonium have almost no gamma rays having high energy of 1 MeV or higher, and the emission rate of those gamma rays is low, so that they cannot be observed. Moreover, since the energy of γ-rays such as plutonium observed in the energy range of 80 to 150 keV is relatively low, the influence of attenuation due to its own shielding cannot be ignored. Similarly, KX rays from the FP observed in the energy range of 30 to 60 keV are unavoidably affected by attenuation. In addition, it is impossible to observe KX rays in a high energy region of 1 MeV or higher.

第２に、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータではＭｅＶレベルまでの高いエネルギーを測定するには、まだ効率が悪い。そのため、１ＭｅＶ以上の高エネルギーのγ線の測定を行う場合、Ｇｅ半導体検出器等の高い計数効率を有するセンサが好適である。加えて、前記核***生成物は収納容器に入れた状態で測定することによって測定試料の量を多くすることができるため、γ線の測定感度が高まる効果がある。また、燃料デブリはその中に含まれる燃料物質の分布や濃度が不均一になるものが多く、従来から重量や濃度等から定量することは困難であった。そのため、収納容器に入れた多くの試料量を測定することによって燃料物質に含まれる前記核***生成物の平均的な量を定量化して求める必要がある。 Second, the TES microcalorimeter is still inefficient in measuring high energy up to the MeV level. Therefore, when measuring high energy γ-rays of 1 MeV or higher, a sensor having high counting efficiency such as a Ge semiconductor detector is suitable. In addition, by measuring the fission product in a storage container, the amount of the measurement sample can be increased, so that the measurement sensitivity of γ rays is increased. In addition, fuel debris often has a non-uniform distribution and concentration of the fuel substance contained in the fuel debris, and it has been difficult to quantify it from the weight and concentration. Therefore, it is necessary to quantify and obtain the average amount of the fission product contained in the fuel material by measuring a large amount of sample put in the storage container.

このように、上記のＳ１〜Ｓ６のステップを有する分析方法は、高エネルギー（１ＭｅＶ以上）のγ線を有する核***生成物に着目し、Ｇｅ半導体検出器等によって高精度の定量測定を行う一方で、超ウラン元素と核***生成物との組成比は、エネルギー分解能が非常に高いＴＥＳ型カロリーメータを用いて測定することによって正確に評価することができる。そして、両者の組成比の正確な測定結果に基づいて、高精度で測定した前記核***生成物の量から超ウラン元素の定量分析をより高精度に再現性良く行うことが可能になる。 As described above, the analysis method having the above steps S1 to S6 pays attention to fission products having high energy (1 MeV or more) γ-rays, while performing highly accurate quantitative measurement using a Ge semiconductor detector or the like. The composition ratio between the transuranium element and the fission product can be accurately evaluated by measurement using a TES calorimeter having a very high energy resolution. And based on the exact measurement result of both composition ratios, it becomes possible to perform quantitative analysis of a transuranium element with high accuracy and good reproducibility from the amount of the fission product measured with high accuracy.

本発明においては、図１に示すＳ１及びＳ２のステップを有する分析方法、及びＳ１〜Ｓ６のステップを有する分析方法のどちらかを、分析に要する手間と時間及び分析精度に応じて選択することができる。本発明の分析方法については、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる測定スペクトルを例示しながら、後述の実施形態で詳細に説明する。 In the present invention, the analysis method having the steps S1 and S2 and the analysis method having the steps S1 to S6 shown in FIG. 1 can be selected according to the labor and time required for the analysis and the analysis accuracy. it can. The analysis method of the present invention will be described in detail in an embodiment described later while exemplifying a measurement spectrum by a TES type microcalorimeter.

［ＴＥＳ型マイクロカロリーメータの原理］
本発明で使用するＴＥＳ型マイクロカロリーメータの原理を、図３を用いて説明する。 [Principle of TES type micro calorimeter]
The principle of the TES type micro calorimeter used in the present invention will be described with reference to FIG.

図３に示すように、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータ（ＴＥＳ検出器ともいう。）４は、ＴＥＳ素子６、吸収体(Absorber)７及び超伝導量子干渉計（SQUID）８で構成される。超伝導に転移する状態にＴＥＳ素子６を極低温に冷却しておくと、Ｘ線やγ線などが吸収体に入射すると吸収体の温度（Ｔ）が上昇し、ＴＥＳ素子６の電気抵抗（Ｒ）が急激に変化する。定電圧バイアス下でＴＥＳ素子６を駆動させる場合、この急激な電気抵抗の変化によって電流の流れが変化し、この電流を磁場に変換して高感度な磁気センサであるSQUID８で増幅して読出すことにより、高感度かつ低ノイズに放射線入射信号を検出することができる。この信号が取り出され、波高分光器（図示せず）でエネルギーの分析が行われスペクトル表示等が行われる。 As shown in FIG. 3, a TES type micro calorimeter (also referred to as a TES detector) 4 includes a TES element 6, an absorber 7, and a superconducting quantum interferometer (SQUID) 8. If the TES element 6 is cooled to a cryogenic temperature in a state of transition to superconductivity, the temperature (T) of the absorber rises when X-rays or γ rays enter the absorber, and the electrical resistance ( R) changes rapidly. When the TES element 6 is driven under a constant voltage bias, the current flow changes due to this sudden change in electrical resistance, and this current is converted into a magnetic field, which is amplified and read by the highly sensitive magnetic sensor SQUID8. Thus, the radiation incident signal can be detected with high sensitivity and low noise. This signal is extracted, energy is analyzed by a wave height spectrometer (not shown), and a spectrum display is performed.

図３に示すＴＥＳ型マイクロカロリーメータは、ＴＥＳ素子６及びＳＱＵＩＤ８の両者が冷却装置である冷凍機と熱的に接続する冷凍機コールドステージ上に搭載されて、約１００ｍＫ（ケルビン）まで冷却される。しかしながら、この冷凍機コールドステージには冷凍機のパルス管駆動による機械振動によって微弱な振動が侵入することがあり、それがＴＥＳ検出器のノイズ発生の原因となっている。そこで、本発明で使用するＴＥＳ型マイクロカロリーメータは、そのような微弱振動を極力低減できる構成を備えることが好ましい。 The TES type micro calorimeter shown in FIG. 3 is mounted on a refrigerator cold stage in which both the TES element 6 and the SQUID 8 are thermally connected to a refrigerator that is a cooling device, and is cooled to about 100 mK (Kelvin). . However, weak vibrations may enter the refrigerator cold stage due to mechanical vibration caused by the pulse tube driving of the refrigerator, which causes noise generation in the TES detector. Therefore, it is preferable that the TES type micro calorimeter used in the present invention has a configuration capable of reducing such a weak vibration as much as possible.

図４に、本発明で使用するＴＥＳ型マイクロカロリーメータの極低温ステージ振動抑制システムを示す。図４の（ａ）及び（ｂ）は、それぞれ極低温ステージ振動抑制システムの上面図と右側面図である。図４に示すように、ＴＥＳ素子６及びＳＱＵＩＤ８を搭載した基板９は、冷却器として機能する冷凍機に当接する冷凍機コールドステージ１０から浮かして分離して設置する。基板９は、冷凍機コールドステージ１０からの突起１１に細い糸１２で釣り上げるようにして固定されている。また、基板９と冷凍機コールドステージ１０とは、熱伝導性素材１３を介して熱伝達性を確保する。熱伝導性素材１３としては、銅、金、等の金属、薄膜の高熱伝導性セラミックス、及び熱伝導性のプラスチックの何れかの素材からなる線又は帯（フィルム）を使用することができる。本発明においては熱伝導性及び強度の点から銅、金がより好ましい。熱伝導性金属は、ビス止め等の機械的な方法、半田等による接合又は接着剤等によって固定することができる。また、前記の細い糸１２は、振動の伝搬を抑制する機能を有するものであれば良く、繊維又はゴム等の弾性体を使用できる。 FIG. 4 shows a cryogenic stage vibration suppression system of a TES type micro calorimeter used in the present invention. 4A and 4B are a top view and a right side view of the cryogenic stage vibration suppression system, respectively. As shown in FIG. 4, the substrate 9 on which the TES element 6 and the SQUID 8 are mounted is floated and separated from the refrigerator cold stage 10 in contact with the refrigerator functioning as a cooler. The substrate 9 is fixed to the protrusion 11 from the refrigerator cold stage 10 so as to be picked up by a thin thread 12. Further, the substrate 9 and the refrigerator cold stage 10 ensure heat transfer through the heat conductive material 13. As the heat conductive material 13, a wire or a band (film) made of any material of metals such as copper and gold, thin high heat conductive ceramics, and heat conductive plastic can be used. In the present invention, copper and gold are more preferable in terms of thermal conductivity and strength. The thermally conductive metal can be fixed by a mechanical method such as screwing, bonding with solder, or an adhesive. Moreover, the said thin thread | yarn 12 should just have a function which suppresses propagation of a vibration, and can use elastic bodies, such as a fiber or rubber | gum.

図４において、ＴＥＳ素子６及びＳＱＵＩＤ８を搭載した基板９は、冷凍機コールドステージ１０の上部に配置し、冷凍機コールドステージ１０から離して浮かした状態で設置する。そのような配置であれば、冷凍機コールドステージ１０からの冷気によって基板９に搭載したＴＥＳ素子６及びＳＱＵＩＤ８を冷却する効果が得られる。そのとき、基板９と冷凍機コールドステージ１０との間隔はできるだけ狭くする方が良いが、逆に近すぎると微弱な振動の伝搬を抑制する効果が薄れる。そのため、両者の間隔は１ｍｍ〜２０ｍｍの範囲に設定するのが実用的である。 In FIG. 4, the substrate 9 on which the TES element 6 and the SQUID 8 are mounted is disposed on the top of the refrigerator cold stage 10 and is placed in a state of being floated away from the refrigerator cold stage 10. With such an arrangement, an effect of cooling the TES element 6 and the SQUID 8 mounted on the substrate 9 by the cold air from the refrigerator cold stage 10 can be obtained. At that time, it is better to make the distance between the substrate 9 and the refrigerator cold stage 10 as narrow as possible. However, if the distance is too close, the effect of suppressing the propagation of weak vibrations is reduced. Therefore, it is practical to set the distance between the two in the range of 1 mm to 20 mm.

［超ウラン元素］
本発明で分析する超ウラン元素としては、Ｕ−２３５、Ｕ−２３８、Ｕ−２３７、Ｐｕ−２３８、Ｐｕ−２３９、Ｐｕ−２４０及びＡｍ−２４１の群から選ばれる少なくとも一つの元素が挙げられる。本発明の超高分解能を有するＴＥＳ型マイクロカロリーメータによって、これらの元素は明確に識別して分析することができる。図１に示すＳ１及びＳ２のステップを有する本発明の基本となる分析方法においては、これら以外にもプルトニウム（Ｐｕ）等のＫＸ線を測定しても良い。また、図１に示すＳ１〜Ｓ６のステップを有する分析方法では、使用済み燃料又は燃料デブリの核物質量の確認のときに一般的に着目されているＰｕ−２３９のγ線を測定して分析を行うのが実用的である。 [Transuranium element]
The transuranium element analyzed in the present invention includes at least one element selected from the group consisting of U-235, U-238, U-237, Pu-238, Pu-239, Pu-240, and Am-241. . These elements can be clearly identified and analyzed by the TES type microcalorimeter having ultra-high resolution of the present invention. In the analysis method which is the basis of the present invention having the steps S1 and S2 shown in FIG. 1, KX rays such as plutonium (Pu) may be measured in addition to these. Further, in the analysis method having steps S1 to S6 shown in FIG. 1, measurement is performed by measuring γ-rays of Pu-239, which is generally noted when the amount of nuclear material in spent fuel or fuel debris is confirmed. It is practical to do.

［核***生成物］
本発明で分析する核生成生成物としては、Ｅｕ−１５４、Ｅｕ−１５５、Ｃｓ−１３７／Ｂａ−１３７ｍ、Ｃｓ−１３４、Ｃｅ−１４４の群から選ばれる少なくとも一つの元素が挙げられる。これら何れの元素もγ線の測定が可能であるが、Ｃｓ−１３７／Ｂａ−１３７ｍ、Ｃｓ−１３４及びＣｅ−１４４は揮発性が高く外部への飛散の可能性がある。そのため、揮発性が小さく、且つ、減衰の影響が少ないために１ＭｅＶ以上の高エネルギーのγ線ピークが明瞭に観測できるという点で、本発明の分析対象物としてはＥｕ−１５４が好適である。Ｅｕ−１５４のγ線を分析するときは、１．２７４ＭｅＶ又は１．５９６ＭｅＶのγ線に着目するのが実用的である。 [Fission products]
The nucleation product analyzed in the present invention includes at least one element selected from the group consisting of Eu-154, Eu-155, Cs-137 / Ba-137m, Cs-134, and Ce-144. Any of these elements can measure gamma rays, but Cs-137 / Ba-137m, Cs-134 and Ce-144 are highly volatile and may be scattered to the outside. For this reason, Eu-154 is suitable as the analysis object of the present invention in that the volatility is small and the influence of attenuation is small, so that a high energy γ-ray peak of 1 MeV or higher can be clearly observed. When analyzing Eu-154 gamma rays, it is practical to focus on 1.274 MeV or 1.596 MeV gamma rays.

次に、具体的な実施形態によって本発明を説明するが、本発明は、これらの実施形態に限定されない。 Next, although this invention is demonstrated by specific embodiment, this invention is not limited to these embodiment.

〈第１の実施形態〉
第１の実施形態によって、本発明の基本となる図１のＳ１及びＳ２の各ステップを有する分析方法を説明する。図５に、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータで実際に検出したプルトニウムのエネルギースペクトルを示す。図５には、Ｇｅ半導体検出器で検出したプルトニウムのエネルギースペクトルも合わせて示している。 <First Embodiment>
The analysis method having the steps S1 and S2 of FIG. 1 which is the basis of the present invention will be described according to the first embodiment. FIG. 5 shows an energy spectrum of plutonium actually detected by a TES type microcalorimeter. FIG. 5 also shows the energy spectrum of plutonium detected by the Ge semiconductor detector.

図５に示すエネルギースペクトルにおいて観測される超ウラン核種であるプルトニウム（Ｐｕ）のＫＸ線とγ線の各ピークは、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータの方がＧｅ半導体検出器よりも明確に細かく分離して観測できることが分かる。このように、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータは、Ｇｅ半導体検出器に比べて非常に高いエネルギー分解能を有している。この高いエネルギー分解能によって、プルトニウム等の超ウラン元素からなる核物質を高精度で検出することが可能である。 In the energy spectrum shown in FIG. 5, the peaks of KX and γ rays of plutonium (Pu), which is a super uranium nuclide, are clearly separated by the TES microcalorimeter from the Ge semiconductor detector. It can be observed. As described above, the TES type micro calorimeter has a very high energy resolution as compared with the Ge semiconductor detector. With this high energy resolution, it is possible to detect a nuclear material composed of a transuranium element such as plutonium with high accuracy.

図５のエネルギースペクトルで観測されるＰｕに起因するＫＸ線又はγ線のピークからその計数値を求めればＰｕの量を評価することができる。図５にはＰｕに起因するピークとしてＫＸ線とγ線の両者が観測できるが、両者のピークの計数値（カウント数）を使用してそれぞれのＰｕの分析量を対比すれば、測定の信頼性を高める効果が得られる。 The amount of Pu can be evaluated by obtaining the count value from the peak of KX rays or γ rays caused by Pu observed in the energy spectrum of FIG. In FIG. 5, both KX rays and γ rays can be observed as peaks caused by Pu. However, if the amount of analysis of each Pu is compared using the count value (count number) of both peaks, the reliability of the measurement is confirmed. The effect which improves property is acquired.

図１に示す方法に従って、収納容器２に収納されている使用済み燃料又は燃料デブリ１から代表的な使用済み燃料又は燃料デブリ３を１００〜５００ｍｇの範囲でサンプリングして、非接触でＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる測定を行う。その結果、図５に示すものと同じようなエネルギースペクトルが測定され、ＰｕのＫＸ線とγ線の各ピークから、使用済み燃料又は燃料デブリに含まれるＰｕの量を求める。このようにして測定したＰｕ量は、従来の破壊又は溶解による放射化学分析方法で求めたＰｕ量とは絶対値２０％以内で一致する。さらに、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータの測定による方法は、処理及び測定のための時間を従来の放射線化学分析方法よりも短縮することができる。このように、本実施形態の方法は、測定時間の短縮化に大きく貢献するともに、使用済み燃料又は燃料デブリに含まれるＰｕの量を精度良く分析できる。 According to the method shown in FIG. 1, representative spent fuel or fuel debris 3 is sampled in a range of 100 to 500 mg from spent fuel or fuel debris 1 stored in the storage container 2, and contactless TES type micro Measure with a calorimeter. As a result, an energy spectrum similar to that shown in FIG. 5 is measured, and the amount of Pu contained in the spent fuel or fuel debris is obtained from each peak of Pu KX ray and γ ray. The amount of Pu measured in this way agrees with the amount of Pu obtained by the conventional radiochemical analysis method by destruction or dissolution within an absolute value of 20%. Furthermore, the method using the TES type micro calorimeter can shorten the time for processing and measurement as compared with the conventional radiochemical analysis method. As described above, the method of the present embodiment greatly contributes to shortening the measurement time, and can accurately analyze the amount of Pu contained in the spent fuel or fuel debris.

本実施形態は、核物質としてＰｕの超ウラン元素に注目してそのＫＸ線又はＰｕ−２３９のγ線について分析を行った結果であるが、それ以外にも、図５に一部示されたアメリシウム（Ａｍ−２４１）や、さらに、ウラン（Ｕ−２３５、Ｕ−２３８、Ｕ−２３７）又はＰｕ−２３８、Ｐｕ−２４０に着目した分析からも、同様に超ウラン元素の量の分析を行うことができる。 This embodiment is the result of analyzing the KX ray or the Pu-239 gamma ray by paying attention to the Pu uranium element as a nuclear material, but in addition to that, a part of it is shown in FIG. The amount of transuranium element is similarly analyzed from analysis focusing on americium (Am-241) and uranium (U-235, U-238, U-237) or Pu-238, Pu-240. be able to.

また、超ウラン元素の量を図５に示すエネルギースペクトルで観測される各ピークの計数値（カウント数）から直接的に求める方法だけでなく、その計数値（カウント数）を、予め求めた超ウラン元素の既知量から決まるγ線ピーク値又はＸ線ピーク値と対比させて、本実施形態で求めた超ウラン元素の量の妥当性の確認を行うことができる。さらに、上記で述べたように、同じ方法を用いて、本実施形態で得られた計数値を、換算計数を用いて他の放射線単位（例えば、ベクレル単位等）に換算した放射線量として表しても良い。この換算計数を用いて放射線量を表す方法も、前記の各ピークの計数値（カウント数）から直接的に求める方法のひとつとして利用できる。 Further, not only a method of directly determining the amount of transuranium element from the count value (count number) of each peak observed in the energy spectrum shown in FIG. 5, but also the count value (count number) is obtained in advance. The validity of the amount of transuranium element obtained in the present embodiment can be confirmed by comparing with the γ-ray peak value or X-ray peak value determined from the known amount of uranium element. Furthermore, as described above, using the same method, the count value obtained in the present embodiment is expressed as a radiation dose converted into another radiation unit (for example, a becquerel unit, etc.) using a conversion count. Also good. A method of expressing the radiation dose using this conversion count can also be used as one of the methods for directly obtaining from the count value (count number) of each peak.

〈第２の実施形態〉
第２の実施形態によって、図１のＳ１〜Ｓ６の各ステップを有する本発明の分析方法を説明する。図６及び図７に、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータで検出した核***生成物のエネルギースペクトルを、それぞれ２５〜６５ｋｅＶ及び６０〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲に分けて示す。図６及び図７には、Ｇｅ半導体検出器で検出した核***生成物のエネルギースペクトルも合わせて示している。 <Second Embodiment>
The analysis method of this invention which has each step of S1-S6 of FIG. 1 by 2nd Embodiment is demonstrated. 6 and 7 show the energy spectra of the fission products detected by the TES microcalorimeter divided into energy ranges of 25 to 65 keV and 60 to 150 keV, respectively. 6 and 7 also show the energy spectrum of the fission product detected by the Ge semiconductor detector.

図６及び図７に示すように、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータの高いエネルギー分解能によって前記核***生成物（Ｃｓ−１３７、Ｃｅ−１４４、Ｅｕ−１５４及びＥｕ−１５５）の各吸収ピークの識別が可能となる。一方、Ｇｅ半導体検出器による検出では、エネルギー分解能が劣るため、前記核***生成物の識別が十分にできないことが分かる。図６及び図７のエネルギースペクトルで観測される各核***生成物のγ線ピークからその計数値を求めれば各核***生成物の量を評価することができる。図５には各核***生成物に起因するピークとしてγ線の他にもＫＸ線が観測されているが、ＫＸ線は後述する１ＭｅＶ以上の高エネルギー領域では観測されない。そのため、本実施形態においては各核***生成物のγ線に注目する。 As shown in FIGS. 6 and 7, it is possible to identify each absorption peak of the fission products (Cs-137, Ce-144, Eu-154 and Eu-155) by the high energy resolution of the TES type microcalorimeter. Become. On the other hand, it can be seen that the fission product cannot be sufficiently identified by the detection by the Ge semiconductor detector because of poor energy resolution. The amount of each fission product can be evaluated by obtaining the count value from the gamma ray peak of each fission product observed in the energy spectrum of FIGS. In FIG. 5, KX rays are observed in addition to γ rays as peaks caused by each fission product, but KX rays are not observed in a high energy region of 1 MeV or more described later. Therefore, in this embodiment, attention is paid to γ rays of each fission product.

図１に示すＳ１及びＳ２の各ステップに従って、代表的な使用済み燃料又は燃料デブリ３を用いて、超ウラン元素及び前記核***生成物の検出を行う。本実施形態は、検出超ウラン元素として図５に示すＰｕ−２３９のγ線ピーク、及び代表的な核***生成物として図７に示すＥｕ１５４のγ線ピークにそれぞれ着目し、それぞれの計数値（カウント数）を測定する。そして、Ｓ３のステップにおいて、両者の計数値の比から、Ｐｕ−２３９とＥｕ−１５４との組成比を求める。 According to the steps S1 and S2 shown in FIG. 1, the detection of the transuranium element and the fission product is performed using a typical spent fuel or fuel debris 3. This embodiment pays attention to the γ-ray peak of Pu-239 shown in FIG. 5 as a detected transuranium element and the γ-ray peak of Eu154 shown in FIG. 7 as a representative fission product, and the respective count values (counts) Number). In step S3, the composition ratio between Pu-239 and Eu-154 is obtained from the ratio between the two count values.

次いで、図１に示すＳ４及びＳ５のステップに従って、収納容器２に収納されている使用済み燃料又は燃料デブリ１について、収納容器２の外部から非破壊及び非接触でＧｅ半導体検出器によるγ線検出を行う。その場合、図８に示すようなエネルギースペクトルが測定される。図８は、Ｇｅ半導体検出器による米国スリーマイルアイランド２号機（ＴＭＩ−２）の燃料デブリのγ線スペクトル例であるが、１ＭｅＶ以上の高エネルギー領域で各核***生成物に起因するγ線ピークが明瞭に識別して観測される。このように、使用済み燃料又は燃料デブリ１を収納容器２に入れた状態で測定しても、前記核***生成物のγ線を高精度に測定することができる。これは、減衰が非常に小さな１ＭｅＶ以上の高エネルギーを有するγ線を、計数効率の高いＧｅ半導体検出器で検出するためである。 Next, according to the steps S4 and S5 shown in FIG. 1, γ-ray detection by the Ge semiconductor detector is performed on the spent fuel or fuel debris 1 stored in the storage container 2 from the outside of the storage container 2 in a non-destructive and non-contact manner. I do. In that case, an energy spectrum as shown in FIG. 8 is measured. FIG. 8 is an example of a gamma ray spectrum of fuel debris of US Three Mile Island No. 2 (TMI-2) by a Ge semiconductor detector, and a gamma ray peak caused by each fission product in a high energy region of 1 MeV or more. Observe clearly identified. Thus, even when the spent fuel or fuel debris 1 is measured in the storage container 2, the gamma ray of the fission product can be measured with high accuracy. This is because a Ge semiconductor detector with high counting efficiency detects γ-rays having high energy of 1 MeV or more with very low attenuation.

引き続き、図１に示すＳ６のステップに従って、核***生成物としてＥｕ−１５４に着目し、図８に示す１．２７ＭｅＶ又は１．５９ＭｅＶのエネルギーで観測されるＥｕ−１５４に起因するγ線の計数値（カウント数）を測定してＥｕ−１５４の量を求める。そして、先のＳ３のステップで評価して正確に求めたＰｕ−２３９とＥｕ−１５４との組成比から、超ウラン元素であるＰｕ−２３９の量を求める。 Subsequently, according to step S6 shown in FIG. 1, focusing on Eu-154 as a fission product, the count value of γ-rays caused by Eu-154 observed at an energy of 1.27 MeV or 1.59 MeV shown in FIG. (Count number) is measured to determine the amount of Eu-154. Then, the amount of Pu-239, which is a transuranium element, is obtained from the composition ratio of Pu-239 and Eu-154 accurately obtained by evaluation in the previous step S3.

このようにして測定したＰｕ量は、従来の破壊又は溶解による放射化学分析方法で求めたＰｕの測定量とは絶対値２０％以内で一致し、Ｐｕ量が微量であっても同じ精度で測定することができる。本実施形態の方法は、前記の第１の実施形態と同じように測定時間の短縮化に貢献するともに、使用済み燃料又は燃料デブリに含まれるＰｕの量を微量の場合でも高精度で分析できるという利点を有する。 The amount of Pu measured in this way matches the measured amount of Pu obtained by the conventional radiochemical analysis method by destruction or dissolution within an absolute value of 20%, and is measured with the same accuracy even if the amount of Pu is very small. can do. The method of the present embodiment contributes to shortening of the measurement time as in the first embodiment, and can analyze the amount of Pu contained in the spent fuel or fuel debris with high accuracy even when the amount is small. Has the advantage.

以上のように、本発明によれば、使用済み燃料又は燃料デブリの一部をサンプリングした試料を用いて、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによって超高分解能で測定した３０〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲で超ウラン元素から発生するＫＸ線又はγ線に着目することによって、超ウラン元素に混在される核***生成物からの影響をほとんど考慮することなく、非破壊・非接触で、且つ、短時間に精度良く超ウラン元素の定量分析を行うことができる。また、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる測定から求められる超ウラン元素と核***生成物との正確な組成比に基づいて、ユーロピウム等の核***生成物を収納容器に入れた状態で分析を行った前記ＦＰ核***生成物の高感度の濃度測定結果から超ウラン元素量をより高精度に分析することができる。 As described above, according to the present invention, using a sample obtained by sampling a part of spent fuel or fuel debris, a transuranium element in an energy range of 30 to 150 keV measured with a TES microcalorimeter with ultrahigh resolution. By paying attention to the KX rays or γ rays generated from uranium, non-destructive and non-contact and accurate in a short time with high accuracy without considering the influence from fission products mixed in the transuranium element. Quantitative analysis of elements can be performed. In addition, the FP fission was analyzed in a state where a fission product such as europium was put in a storage container based on an accurate composition ratio between a transuranium element and a fission product obtained from measurement with a TES type microcalorimeter. The amount of transuranium element can be analyzed with higher accuracy from the result of highly sensitive concentration measurement of the product.

このように、本発明の分析方法は、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータの超高分解能測定により精度の高い遠隔・非破壊の簡易な核物質の定量評価が可能となり、使用済み燃料中又は燃料デブリ中の核物質の迅速な計量、測定作業の被ばくの低減が可能となる。また、原子力関連施設等において使用済み燃料又は燃料デブリを収納した実際の容器に含まれる超ウラン元素の量について現状の使用に即した形で正確に把握できるという点で、その有用性は極めて高い。 As described above, the analysis method of the present invention enables accurate quantitative evaluation of remote and non-destructive nuclear material with high accuracy by the ultra-high resolution measurement of the TES type micro calorimeter, and in the spent fuel or fuel debris. It is possible to quickly measure nuclear materials and reduce the exposure of measurement work. Also, its usefulness is extremely high in that it can accurately grasp the amount of transuranium elements contained in actual containers containing spent fuel or fuel debris in nuclear power facilities, etc. .

１・・・使用済み燃料又は燃料デブリ、２・・・収納容器、３・・・代表的な使用済み燃料又は燃料デブリ、４・・・ＴＥＳ型マイクロカロリーメータ、５・・・計数効率に優れたセンサ、６・・・ＴＥＳ素子、７・・・吸収体、８・・・超伝導量子干渉計、９・・・基板、１０・・・冷凍機コールドステージ、１１・・・突起、１２・・・細い糸、１３・・・熱伝導性素材。 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Used fuel or fuel debris, 2 ... Storage container, 3 ... Typical used fuel or fuel debris, 4 ... TES type micro calorimeter, 5 ... Excellent counting efficiency 6 ... TES element 7 ... absorber 8 ... superconducting quantum interferometer 9 ... substrate 10 ... refrigerator cold stage 11 ... projection 12 ... ..Thin thread, 13 ... heat conductive material.

Claims

使用済み燃料中又は燃料デブリ中に核***生成物と混在して含まれる超ウラン元素の分析方法であって、
超伝導相転移端温度計型マイクロカロリーメータを用いて前記使用済み燃料又は燃料デブリからのγ線を観測するステップと、
前記超伝導相転移端温度計型マイクロカロリーメータによる測定において３０ｋｅＶ〜１５０ｋｅＶのエネルギー範囲内に現れる前記超ウラン元素及び前記核***生成物のそれぞれに起因するγ線ピーク値を測定するステップと、
前記測定されるγ線ピーク値を用いて、前記超ウラン元素に起因するγ線ピーク値と前記核***生成物に起因するγ線ピーク値との比から、前記使用済み燃料中又は燃料デブリ中に含まれる前記超ウラン元素と前記核***生成物との組成比を求めるステップと、
前記使用済み燃料又は燃料デブリを収納した収納容器内に存在する前記核***生成物から放射される１ＭｅＶ以上の高エネルギーのγ線ピーク値を、センサを用いて計数値として測定することによって前記核***生成物の量を求めるステップと、
前記核***生成物の量を求めるステップによって求められた前記核***生成物の量から、前記超ウラン元素と前記核***生成物との組成比に基づいて前記超ウラン元素の量を求めるステップとを有する、核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法。 A method for analyzing transuranium elements contained in spent fuel or fuel debris mixed with fission products,
Observing gamma rays from the spent fuel or fuel debris using a superconducting phase transition thermometer-type microcalorimeter;
Measuring γ-ray peak values attributable to each of the transuranium element and fission product appearing in an energy range of 30 keV to 150 keV in the measurement with the superconducting phase transition thermometer-type microcalorimeter;
Using the measured γ-ray peak value, from the ratio of the γ-ray peak value attributed to the transuranium element and the γ-ray peak value attributed to the fission product, in the spent fuel or fuel debris Obtaining a composition ratio of the transuranium element and the fission product contained;
The fission generation is performed by measuring a high energy γ-ray peak value of 1 MeV or more radiated from the fission product present in the storage container containing the spent fuel or fuel debris as a count value using a sensor. The step of determining the quantity of the object,
Obtaining the amount of the transuranium element based on the composition ratio of the transuranium element and the fission product from the amount of the fission product obtained by the step of obtaining the amount of the fission product. Analysis method of transuranium elements mixed with fission products.

前記センサが、ゲルマニウム（Ｇｅ）半導体検出器であることを特徴とする請求項１に記載の核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法。 The method for analyzing a transuranium element mixed with a fission product according to claim 1, wherein the sensor is a germanium (Ge) semiconductor detector.

前記超伝導相転移端温度計型マイクロカロリーメータは、超伝導相転移端温度計（ＴＥＳ）素子、超伝導量子干渉計（ＳＱＵＩＤ）及び前記ＴＥＳ素子と前記ＳＱＵＩＤを冷却するための冷却装置を有し、前記ＴＥＳ素子及び前記ＳＱＵＩＤは、前記冷却装置から発生する微弱振動の伝搬を抑制するために、前記冷却装置から分離して浮かした状態で設置されることを特徴とする請求項１又は２に記載の核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法。 The superconducting phase transition end thermometer type microcalorimeter has a superconducting phase transition end thermometer (TES) element, a superconducting quantum interferometer (SQUID), and a cooling device for cooling the TES element and the SQUID. The TES element and the SQUID are installed in a state of being floated separately from the cooling device in order to suppress the propagation of weak vibration generated from the cooling device. Analysis method of transuranium elements mixed with fission products described in 1.

前記超ウラン元素がＵ−２３５、Ｕ−２３８、Ｕ−２３７、Ｐｕ−２３８、Ｐｕ−２３９、Ｐｕ−２４０及びＡｍ−２４１の群から選ばれる少なくとも一つの元素であり、前記核***生成物がＥｕ−１５４、Ｅｕ−１５５、Ｃｓ−１３７／Ｂａ−１３７ｍ、Ｃｓ−１３４、Ｃｅ−１４４の群から選ばれる少なくとも一つの元素であることを特徴とする請求項１〜３の何れかに記載の核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法。 The transuranium element is at least one element selected from the group of U-235, U-238, U-237, Pu-238, Pu-239, Pu-240 and Am-241, and the fission product is Eu. The fission according to any one of claims 1 to 3, which is at least one element selected from the group consisting of -154, Eu-155, Cs-137 / Ba-137m, Cs-134, and Ce-144. Analysis of transuranium elements mixed with products.

前記超ウラン元素がＰｕ−２３９であり、前記核***生成物がＥｕ−１５４であることを特徴とする請求項４に記載の核***生成物と混在した超ウラン元素の分析方法。 5. The method for analyzing a transuranium element mixed with a fission product according to claim 4, wherein the transuranium element is Pu-239 and the fission product is Eu-154.

請求項３に記載の超ウラン元素の分析方法において使用する分析装置であって、前記超伝導相転移端温度計型マイクロカロリーメータは、超伝導相転移端温度計（ＴＥＳ）素子、超伝導量子干渉計（ＳＱＵＩＤ）及び前記ＴＥＳ素子と前記ＳＱＵＩＤを冷却するための冷却装置を有し、前記ＴＥＳ素子及び前記ＳＱＵＩＤを搭載する基板が、前記冷却装置に当接するコールドステージから１ｍｍ〜２０ｍｍの間隔に分離して浮かした状態で設置されることを特徴とする、核***生成物と混在した超ウラン元素の分析装置。 4. The analytical apparatus used in the method for analyzing a transuranium element according to claim 3, wherein the superconducting phase transition end thermometer type microcalorimeter includes a superconducting phase transition end thermometer (TES) element, a superconducting quantum. An interferometer (SQUID) and the TES element and a cooling device for cooling the SQUID are provided, and the substrate on which the TES element and the SQUID are mounted is spaced from the cold stage in contact with the cooling device by a distance of 1 mm to 20 mm. An analytical device for transuranium elements mixed with fission products, which is installed in a state of being separated and floated.