JP6222183B2 - Battery packaging materials - Google Patents

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Description

本発明は、高い成形性を有し、かつ、電池の連続生産性に優れた電池用包装材料に関する。   The present invention relates to a battery packaging material having high moldability and excellent battery continuous productivity.

従来、様々なタイプの電池が開発されているが、あらゆる電池において、電極や電解質等の電池素子を封止するために包装材料が不可欠な部材になっている。従来、電池用包装として金属製の包装材料が多用されていたが、近年、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、パソコン、カメラ、携帯電話等の高性能化に伴い、電池には、多様な形状が要求されると共に、薄型化や軽量化が求められている。しかしながら、従来多用されていた金属製の電池用包装材料では、形状の多様化に追従することが困難であり、しかも軽量化にも限界があるという欠点がある。   Conventionally, various types of batteries have been developed. In any battery, a packaging material is an indispensable member for sealing battery elements such as electrodes and electrolytes. Conventionally, metal packaging materials have been widely used as battery packaging, but in recent years, with the increasing performance of electric vehicles, hybrid electric vehicles, personal computers, cameras, mobile phones, etc., batteries are required to have various shapes. At the same time, there is a demand for reduction in thickness and weight. However, metal battery packaging materials that have been widely used in the past have the disadvantages that it is difficult to follow the diversification of shapes and that there is a limit to weight reduction.

そこで、多様な形状に加工が容易で、薄型化や軽量化を実現し得る電池用包装材料として、基材層／接着層／金属層／シーラント層が順次積層されたフィルム状の積層体が提案されている（例えば、特許文献１参照）。このようなフィルム状の電池用包装材料では、シーラント層同士を対向させて周縁部をヒートシールにて熱溶着させることにより電池素子を封止できるように形成されている。   Therefore, a film-like laminate in which a base material layer / adhesive layer / metal layer / sealant layer are sequentially laminated is proposed as a battery packaging material that can be easily processed into various shapes and can be made thinner and lighter. (For example, refer to Patent Document 1). Such a film-shaped battery packaging material is formed so that the battery element can be sealed by causing the sealant layers to face each other and heat-sealing the peripheral portion by heat sealing.

電池用包装材料においては、電池素子を封入する際に金型で成形し、電池素子を収容する空間が形成される。この成形の際に、電池用包装材料が引き延ばされることによって、金型のフランジ部において、金属層にクラックやピンホールが発生しやすいという問題がある。特に、近年の電池の小型化、薄型化の要請に伴い、より一層薄い電池用包装材料が求められており、このような問題がより顕著に発生しやすくなっている。このような問題を解決するために、電池用包装材料の最外層に位置する基材層の表面に滑剤のコーティング層を形成することにより、基材層の滑り性を高める方法が知られている。同様に、電池用包装材料の最内層に位置するシーラント層の表面に滑剤のコーティング層を形成することも考えられる。これらの方法を採用することにより、成形時において、電池用包装材料が金型に引き込まれやすくなり、電池用包装材料のクラックやピンホールを抑制することができる。   In the battery packaging material, when the battery element is encapsulated, it is molded with a mold to form a space for accommodating the battery element. There is a problem that cracks and pinholes are likely to occur in the metal layer at the flange portion of the mold due to the battery packaging material being stretched during this molding. In particular, with the recent demand for smaller and thinner batteries, thinner battery packaging materials are required, and such problems are more likely to occur. In order to solve such a problem, a method of increasing the slipperiness of the base material layer by forming a lubricant coating layer on the surface of the base material layer located in the outermost layer of the battery packaging material is known. . Similarly, it is also conceivable to form a lubricant coating layer on the surface of the sealant layer located in the innermost layer of the battery packaging material. By adopting these methods, the battery packaging material is easily drawn into the mold during molding, and cracks and pinholes in the battery packaging material can be suppressed.

しかしながら、シーラント層の表面に存在するアマイド系滑剤の量が多すぎると、アマイド系滑剤が金型に付着し、塊となって金型を汚染するという問題がある。金型が汚染されたまま、他の電池用包装材料を成形すると、金型に付着した滑剤の塊が電池用包装材料の表面に付着し、そのままシーラント層の熱融着に供される。そうすると、シーラント層を熱融着させる際、滑剤が付着した部分の溶け方が不均一となるため、シール不良が発生する。これを防ぐため、金型に付着した滑剤を除去するための清掃頻度を増加させる必要性が生じ、電池の連続生産性が低下するという問題がある。   However, if the amount of the amide lubricant present on the surface of the sealant layer is too large, the amide lubricant adheres to the mold, and there is a problem that the mold is contaminated. When another battery packaging material is molded while the mold is contaminated, the lump of lubricant adhering to the mold adheres to the surface of the battery packaging material, and is directly used for heat sealing of the sealant layer. Then, when the sealant layer is heat-sealed, the melted portion of the portion to which the lubricant has adhered becomes non-uniform, resulting in a seal failure. In order to prevent this, it becomes necessary to increase the frequency of cleaning for removing the lubricant adhering to the mold, and there is a problem that the continuous productivity of the battery is lowered.

一方、シーラント層の表面に位置するアマイド系滑剤の量が少なすぎると、電池用包装材料の滑り性が低くなるため、電池用包装材料の成形性が低下するという問題がある。また、電池用包装材料の滑り性が低くなると、電池用包装材料をライン搬送する際に、蛇行やシワが生じるというトラブルが発生しやすくなるため、この場合にも電池の連続生産性が低下するという問題がある。   On the other hand, when the amount of the amide-based lubricant located on the surface of the sealant layer is too small, the slipping property of the battery packaging material is lowered, and there is a problem that the moldability of the battery packaging material is lowered. Moreover, if the sliding property of the battery packaging material is low, troubles such as meandering and wrinkles are likely to occur when the battery packaging material is conveyed on the line, so that the continuous productivity of the battery also decreases in this case. There is a problem.

特開２００８−２８７９７１号公報JP 2008-287971 A

従来の電池用包装材料においては、上記のようにシーラント層にアマイド系滑剤が配合されたり、コーティングされることがある。しかしながら、本発明者が検討を重ねたところ、シーラント層にコーティングや配合するアマイド系滑を所定量に設定しているにも拘わらず、電池用包装材料の成形時において、金型にアマイド系滑剤が付着して連続生産性が低下する場合や、電池用包装材料にクラックやピンホールが発生し、成形性が低下する場合があることが明らかとなった。そして、さらに検討を重ねたところ、シーラント層の表面や内部にアマイド系滑剤を用いた場合にも、金属層とシーラント層との間に接着層を設けた場合には、成形性が低下しやすいことも見出した。
このような状況下、本発明は、高い成形性を有し、かつ、電池の連続生産性に優れた電池用包装材料を提供することを目的とする。 In conventional battery packaging materials, an amide-based lubricant may be blended or coated on the sealant layer as described above. However, as a result of repeated studies by the present inventor, the amide-based lubricant was applied to the mold during the molding of the battery packaging material, despite the fact that the amide-based slip to be coated or blended in the sealant layer was set to a predetermined amount. It has been clarified that the continuous productivity is lowered due to the adhesion, and cracks and pinholes are generated in the battery packaging material and the moldability is lowered. As a result of further studies, even when an amide-based lubricant is used on the surface or inside of the sealant layer, if an adhesive layer is provided between the metal layer and the sealant layer, the moldability tends to decrease. I also found out.
Under such circumstances, an object of the present invention is to provide a battery packaging material having high moldability and excellent battery continuous productivity.

本発明者は、前記課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、少なくとも、基材層と、金属層と、接着層と、シーラント層とが順次積層された積層体からなる電池用包装材料において、シーラント層の表面に、１０〜３０ｍｇ／ｍ 2 のアマイド系滑剤のコーティング層を形成することにより、滑り性の向上により成形性が高められ、かつ、金型などへの滑剤の付着が抑制されて電池の連続生産性が向上することを見出した。本発明は、これらの知見に基づいて、更に検討を重ねることにより完成したものである。
The present inventor has intensively studied to solve the above problems. As a result, in a battery packaging material comprising a laminate in which at least a base material layer, a metal layer, an adhesive layer, and a sealant layer are sequentially laminated, 10 to 30 mg / m 2 of amide is formed on the surface of the sealant layer. It has been found that by forming a coating layer of the system lubricant, the moldability is improved by improving the slip property, and the adhesion of the lubricant to the mold or the like is suppressed to improve the continuous productivity of the battery. The present invention has been completed by further studies based on these findings.

即ち、本発明は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
項１． 少なくとも、基材層と、金属層と、接着層と、シーラント層とが順次積層された積層体からなり、
前記シーラント層の表面に、１０〜３０ｍｇ／ｍ 2 のアマイド系滑剤のコーティング層が形成されている、電池用包装材料。
項２． 前記シーラント層が、アマイド系滑剤を含む、項１に記載の電池用包装材料。
項３． 前記コーティング層を形成するアマイド系滑剤が、炭素数２１以上の飽和脂肪酸アミド、飽和脂肪酸ビスアミド、及び置換アミドからなる群から選択された少なくとも１種を含む、項１または２に記載の電池用包装材料。
項４． 前記シーラント層が、ポリオレフィン樹脂を含む、項１〜３のいずれかに記載の電池用包装材料。
項５． 前記接着層が、カルボン酸変性ポリプロピレンを含む、項１〜４のいずれかに記載の電池用包装材料。
項６． 前記シーラント層の厚みが、１０〜５０μｍである、項１〜５のいずれかに記載の電池用包装材料。
項７． 前記接着層の厚みが、１〜２０μｍである、項１〜６のいずれかに記載の電池用包装材料。
項８． 前記基材層と前記金属層との間に接着層が積層されてなる、項１〜７のいずれかに記載の電池用包装材料。
項９． 前記金属層が、アルミニウム箔により形成されている、項１〜８のいずれかに記載の電池用包装材料。
項１０． 前記基材層１の表面に滑剤のコーティング層が形成されている、項１〜９のいずれかに記載の電池用包装材料。
項１１． 少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子が、項１〜１０のいずれかに記載の電池用包装材料内に収容されている、電池。
That is, this invention provides the invention of the aspect hung up below.
Item 1. At least, it consists of a laminate in which a base material layer, a metal layer, an adhesive layer, and a sealant layer are sequentially laminated,
A battery packaging material in which a coating layer of 10 to 30 mg / m 2 of an amide lubricant is formed on the surface of the sealant layer.
Item 2. Item 2. The battery packaging material according to Item 1, wherein the sealant layer contains an amide lubricant.
Item 3. Item 3. The battery packaging according to Item 1 or 2, wherein the amide-based lubricant forming the coating layer includes at least one selected from the group consisting of a saturated fatty acid amide having 21 or more carbon atoms, a saturated fatty acid bisamide, and a substituted amide. material.
Item 4. Item 4. The battery packaging material according to any one of Items 1 to 3, wherein the sealant layer contains a polyolefin resin.
Item 5. Item 5. The battery packaging material according to any one of Items 1 to 4, wherein the adhesive layer contains carboxylic acid-modified polypropylene.
Item 6. Item 6. The battery packaging material according to any one of Items 1 to 5, wherein the sealant layer has a thickness of 10 to 50 µm.
Item 7. Item 7. The battery packaging material according to any one of Items 1 to 6, wherein the adhesive layer has a thickness of 1 to 20 μm.
Item 8. Item 8. The battery packaging material according to any one of Items 1 to 7, wherein an adhesive layer is laminated between the base material layer and the metal layer.
Item 9. Item 9. The battery packaging material according to any one of Items 1 to 8, wherein the metal layer is formed of an aluminum foil.
Item 10. Item 10. The battery packaging material according to any one of Items 1 to 9, wherein a coating layer of a lubricant is formed on the surface of the base material layer 1.
Item 11. Item 11. A battery in which a battery element including at least a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte is accommodated in the battery packaging material according to any one of Items 1 to 10.

本発明によれば、高い成形性を有し、かつ、電池の連続生産性に優れた電池用包装材料を提供することができる。さらに、本発明によれば、当該電池用包装材料を用いた電池を提供することもできる。   According to the present invention, a battery packaging material having high moldability and excellent battery continuous productivity can be provided. Furthermore, according to this invention, the battery using the said packaging material for batteries can also be provided.

本発明の電池用包装材料の断面構造の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of the cross-section of the packaging material for batteries of this invention.

本発明の電池用包装材料は、少なくとも、基材層と、金属層と、接着層と、シーラント層とが順次積層された積層体からなり、シーラント層の表面に、１０〜３０ｍｇ／ｍ 2 のアマイド系滑剤のコーティング層が形成されていることを特徴とする。以下、本発明の電池用包装材料について詳述する。
The battery packaging material of the present invention is composed of a laminate in which at least a base material layer, a metal layer, an adhesive layer, and a sealant layer are sequentially laminated, and the surface of the sealant layer has 10 to 30 mg / m 2 . A coating layer of an amide type lubricant is formed. Hereinafter, the battery packaging material of the present invention will be described in detail.

１．電池用包装材料の積層構造
本発明の電池用包装材料は、図１に示すように、少なくとも、基材層１、金属層３、接着層５、及びシーラント層４が順次積層された積層体からなる。本発明の電池用包装材料において、基材層１が最外層になり、シーラント層４は最内層になる。即ち、電池の組み立て時に、電池素子の周縁に位置するシーラント層４同士が熱溶着して電池素子を密封することにより、電池素子が封止される。本発明の電池用包装材料は、図１に示すように、基材層１と金属層３との間に、これらの接着性を高める目的で、必要に応じて接着層２が設けられていてもよい。 1. Laminated Structure of Battery Packaging Material As shown in FIG. 1, the battery packaging material of the present invention comprises at least a laminate in which a base layer 1, a metal layer 3, an adhesive layer 5, and a sealant layer 4 are sequentially laminated. Become. In the battery packaging material of the present invention, the base material layer 1 is the outermost layer, and the sealant layer 4 is the innermost layer. That is, when the battery is assembled, the sealant layers 4 positioned at the periphery of the battery element are thermally welded to seal the battery element, thereby sealing the battery element. As shown in FIG. 1, the battery packaging material of the present invention is provided with an adhesive layer 2 between the base material layer 1 and the metal layer 3 as necessary for the purpose of enhancing the adhesion. Also good.

上記のとおり、近年の電池の小型化、薄型化の要請により、より一層薄い電池用包装材料が求められている。本発明の電池用包装材料の総厚みとしては、特に制限されないが、より一層の薄型化の要請に応えつつ、高い成形性を有し、かつ、電池の連続生産性に優れた電池用包装材料とする観点からは、好ましくは５０〜１４０μｍ程度、より好ましくは６０〜１２０μｍ程度が挙げられる。   As described above, due to the recent demand for smaller and thinner batteries, thinner packaging materials for batteries are required. The total thickness of the battery packaging material of the present invention is not particularly limited, but the battery packaging material has high formability and excellent battery continuous productivity while meeting the demand for further thinning. From the viewpoint of, it is preferably about 50 to 140 μm, more preferably about 60 to 120 μm.

２．電池用包装材料を形成する各層の組成
［基材層１］
本発明の電池用包装材料において、基材層１は、最外層に位置する層である。基材層１を形成する素材については、絶縁性を備えるものであることを限度として特に制限されるものではない。基材層１を形成する素材としては、例えば、ポリエステル、ポリアミド、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリウレタン、珪素樹脂、フェノール樹脂、ポリエーテルイミド、ポリイミド、及びこれらの混合物や共重合物等が挙げられる。 2. Composition of each layer forming base material for battery [base material layer 1]
In the battery packaging material of the present invention, the base material layer 1 is a layer located in the outermost layer. The material for forming the base material layer 1 is not particularly limited as long as it has insulating properties. Examples of the material for forming the base material layer 1 include polyester, polyamide, epoxy resin, acrylic resin, fluorine resin, polyurethane, silicon resin, phenol resin, polyetherimide, polyimide, and a mixture or copolymer thereof. Can be mentioned.

ポリエステルとしては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリカーボネート、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステル、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステル等が挙げられる。また、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてエチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル（以下、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）にならって略す）、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリエチレン（テレフタレート／ナトリウムスルホイソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／ナトリウムイソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／フェニル−ジカルボキシレート）、ポリエチレン（テレフタレート／デカンジカルボキシレート）等が挙げられる。また、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてブチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル（以下、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）にならって略す）、ポリブチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリブチレン（テレフタレート／セバケート）、ポリブチレン（テレフタレート／デカンジカルボキシレート）、ポリブチレンナフタレート等が挙げられる。これらのポリエステルは、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。ポリエステルは、耐電解液性に優れ、電解液の付着に対して白化等が発生し難いという利点があり、基材層１の形成素材として好適に使用される。   Specific examples of the polyester include polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polybutylene naphthalate, polyethylene isophthalate, polycarbonate, copolymerized polyester mainly composed of ethylene terephthalate, butylene terephthalate as a repeating unit. Examples thereof include a copolymer polyester mainly used. The copolymer polyester mainly composed of ethylene terephthalate is a copolymer polyester that polymerizes with ethylene isophthalate mainly composed of ethylene terephthalate (hereinafter, polyethylene (terephthalate / isophthalate)). Abbreviated), polyethylene (terephthalate / isophthalate), polyethylene (terephthalate / adipate), polyethylene (terephthalate / sodium sulfoisophthalate), polyethylene (terephthalate / sodium isophthalate), polyethylene (terephthalate / phenyl-dicarboxylate) And polyethylene (terephthalate / decanedicarboxylate). In addition, as a copolymer polyester mainly composed of butylene terephthalate as a repeating unit, specifically, a copolymer polyester that polymerizes with butylene isophthalate having butylene terephthalate as a repeating unit (hereinafter referred to as polybutylene (terephthalate / isophthalate)). For example), polybutylene (terephthalate / adipate), polybutylene (terephthalate / sebacate), polybutylene (terephthalate / decanedicarboxylate), polybutylene naphthalate and the like. These polyesters may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type. Polyester has the advantage of being excellent in electrolytic solution resistance and less likely to cause whitening due to the adhesion of the electrolytic solution, and is suitably used as a material for forming the base material layer 1.

また、ポリアミドとしては、具体的には、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン１２、ナイロン４６、ナイロン６とナイロン６，６との共重合体等の脂肪族系ポリアミド；テレフタル酸及び／又はイソフタル酸に由来する構成単位を含むナイロン６Ｉ、ナイロン６Ｔ、ナイロン６ＩＴ、ナイロン６Ｉ６Ｔ（Ｉはイソフタル酸、Ｔはテレフタル酸を表す）等のヘキサメチレンジアミン−イソフタル酸−テレフタル酸共重合ポリアミド、ポリメタキシリレンアジパミド（ＭＸＤ６）等の芳香族を含むポリアミド；ポリアミノメチルシクロヘキシルアジパミド（ＰＡＣＭ６）等の脂環系ポリアミド；さらにラクタム成分や、４，４’−ジフェニルメタン−ジイソシアネート等のイソシアネート成分を共重合させたポリアミド、共重合ポリアミドとポリエステルやポリアルキレンエーテルグリコールとの共重合体であるポリエステルアミド共重合体やポリエーテルエステルアミド共重合体；これらの共重合体等が挙げられる。これらのポリアミドは、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。延伸ポリアミドフィルムは延伸性に優れており、成形時の基材層１の樹脂割れによる白化の発生を防ぐことができ、基材層１の形成素材として好適に使用される。   Specific examples of polyamides include aliphatic polyamides such as nylon 6, nylon 66, nylon 610, nylon 12, nylon 46, and copolymers of nylon 6 and nylon 6,6; terephthalic acid and / or Nylon 6I, Nylon 6T, Nylon 6IT, Nylon 6I6T (I represents isophthalic acid, T represents terephthalic acid) and the like, which include a structural unit derived from isophthalic acid, Aromatic polyamides such as silylene adipamide (MXD6); alicyclic polyamides such as polyaminomethylcyclohexyl adipamide (PACM6); and lactam components and isocyanate components such as 4,4′-diphenylmethane-diisocyanate. Polymerized polyamide, co-weight Polyester amide copolymer and polyether ester amide copolymer is a copolymer of polyamide and polyester and polyalkylene ether glycol; copolymers thereof, and the like. These polyamides may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type. The stretched polyamide film is excellent in stretchability, can prevent whitening due to resin cracking of the base material layer 1 during molding, and is suitably used as a material for forming the base material layer 1.

基材層１は、１軸又は２軸延伸された樹脂フィルムで形成されていてもよく、また未延伸の樹脂フィルムで形成してもよい。中でも、１軸又は２軸延伸された樹脂フィルム、とりわけ２軸延伸された樹脂フィルムは、配向結晶化することにより耐熱性が向上しているので、基材層１として好適に使用される。また、基材層１は、上記の素材を金属層３上にコーティングして形成されていてもよい。   The base material layer 1 may be formed of a uniaxially or biaxially stretched resin film, or may be formed of an unstretched resin film. Among them, a uniaxially or biaxially stretched resin film, in particular, a biaxially stretched resin film has improved heat resistance by orientation crystallization, and thus is suitably used as the base material layer 1. Moreover, the base material layer 1 may be formed by coating the above-mentioned raw material on the metal layer 3.

これらの中でも、基材層１を形成する樹脂フィルムとして、好ましくはナイロン、ポリエステル、更に好ましくは２軸延伸ナイロン、２軸延伸ポリエステル、特に好ましくは２軸延伸ナイロンが挙げられる。   Among these, as a resin film which forms the base material layer 1, Preferably nylon and polyester, More preferably, biaxially stretched nylon, biaxially stretched polyester, Most preferably, biaxially stretched nylon is mentioned.

基材層１は、耐ピンホール性及び電池の包装体とした時の絶縁性を向上させるために、異なる素材の樹脂フィルム及びコーティングの少なくとも一方を積層化することも可能である。具体的には、ポリエステルフィルムとナイロンフィルムとを積層させた多層構造や、２軸延伸ポリエステルと２軸延伸ナイロンとを積層させた多層構造等が挙げられる。基材層１を多層構造にする場合、各樹脂フィルムは接着剤を介して接着してもよく、また接着剤を介さず直接積層させてもよい。接着剤を介さず接着させる場合には、例えば、共押出し法、サンドラミ法、サーマルラミネート法等の熱溶融状態で接着させる方法が挙げられる。また、接着剤を介して接着させる場合、使用する接着剤は、２液硬化型接着剤であってもよく、また１液硬化型接着剤であってもよい。更に、接着剤の接着機構についても、特に制限されず、化学反応型、溶剤揮発型、熱溶融型、熱圧型、ＵＶやＥＢなどの電子線硬化型等のいずれであってもよい。接着剤の成分としてポリエステル系樹脂、ポリエーテル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、フェノール樹脂系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、セルロース系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、アミノ樹脂、ゴム、シリコーン系樹脂が挙げられる。   The base material layer 1 can also be laminated with at least one of resin films and coatings of different materials in order to improve pinhole resistance and insulation when used as a battery package. Specific examples include a multilayer structure in which a polyester film and a nylon film are laminated, and a multilayer structure in which a biaxially stretched polyester and a biaxially stretched nylon are laminated. When making the base material layer 1 into a multilayer structure, each resin film may be adhere | attached through an adhesive agent, and may be laminated | stacked directly without an adhesive agent. In the case of bonding without using an adhesive, for example, a method of bonding in a hot melt state such as a co-extrusion method, a sand lamination method, or a thermal laminating method can be mentioned. Moreover, when making it adhere | attach through an adhesive agent, the adhesive agent to be used may be a two-component curable adhesive, or a one-component curable adhesive. Further, the bonding mechanism of the adhesive is not particularly limited, and may be any of a chemical reaction type, a solvent volatilization type, a heat melting type, a hot pressure type, an electron beam curing type such as UV and EB, and the like. As an adhesive component, polyester resin, polyether resin, polyurethane resin, epoxy resin, phenol resin resin, polyamide resin, polyolefin resin, polyvinyl acetate resin, cellulose resin, (meth) acrylic resin Resins, polyimide resins, amino resins, rubbers, and silicone resins can be used.

基材層１は、成形性を向上させるために低摩擦化させておいてもよい。基材層１を低摩擦化させる場合、その表面の摩擦係数については特に制限されないが、例えば１．０以下が挙げられる。基材層１を低摩擦化するには、例えば、マット処理、滑剤のコーティング層の形成、これらの組み合わせ等が挙げられる。   The base material layer 1 may have low friction in order to improve moldability. In the case of reducing the friction of the base material layer 1, the friction coefficient of the surface is not particularly limited, but for example, 1.0 or less can be mentioned. In order to reduce the friction of the base material layer 1, for example, mat treatment, formation of a coating layer of a lubricant, a combination thereof, and the like can be given.

マット処理としては、予め基材層１にマット化剤を添加し表面に凹凸を形成したり、エンボスロールによる加熱や加圧による転写法や、表面を乾式又は湿式ブラスト法やヤスリで機械的に荒らす方法が挙げられる。マット化剤としては、例えば、粒径が０．５ｎｍ〜５μｍ程度の微粒子が挙げられる。マット化剤の材質については、特に制限されないが、例えば、金属、金属酸化物、無機物、有機物等が挙げられる。また、マット化剤の形状についても、特に制限されないが、例えば、球状、繊維状、板状、不定形、バルーン状等が挙げられる。マット化剤として、具体的には、はタルク，シリカ，グラファイト、カオリン、モンモリロイド、モンモリロナイト、合成マイカ、ハイドロタルサイト、シリカゲル、ゼオライト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化亜鉛，酸化マグネシウム，酸化アルミニウム，酸化ネオジウム，酸化アンチモン、酸化チタン、酸化セリウム、硫酸カルシウム，硫酸バリウム、炭酸カルシウム，ケイ酸カルシウム、炭酸リチウム、安息香酸カルシウム，シュウ酸カルシウム，ステアリン酸マグネシウム、アルミナ、カーボンブラック、カーボンナノチューブ類、高融点ナイロン、架橋アクリル、架橋スチレン、架橋ポリエチレン、ベンゾグアナミン、金、アルミニウム、銅、ニッケル等が挙げられる。これらのマット化剤は、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらのマット化剤の中でも、分散安定性やコスト等の観点から、好ましくはりシリカ、硫酸バリウム、酸化チタンが挙げられる。また、マット化剤には、表面に絶縁処理、高分散性処理等の各種表面処理を施しておいてもよい。   As the matting treatment, a matting agent is added to the base material layer 1 in advance to form irregularities on the surface, a transfer method by heating or pressurizing with an embossing roll, a surface is mechanically dry or wet blasting, or a file. There is a way to troll. Examples of the matting agent include fine particles having a particle size of about 0.5 nm to 5 μm. The material of the matting agent is not particularly limited, and examples thereof include metals, metal oxides, inorganic substances, and organic substances. The shape of the matting agent is not particularly limited, and examples thereof include a spherical shape, a fiber shape, a plate shape, an indeterminate shape, and a balloon shape. As a matting agent, specifically, talc, silica, graphite, kaolin, montmorilloid, montmorillonite, synthetic mica, hydrotalcite, silica gel, zeolite, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, zinc oxide, magnesium oxide, oxidation Aluminum, neodymium oxide, antimony oxide, titanium oxide, cerium oxide, calcium sulfate, barium sulfate, calcium carbonate, calcium silicate, lithium carbonate, calcium benzoate, calcium oxalate, magnesium stearate, alumina, carbon black, carbon nanotubes , High melting point nylon, crosslinked acrylic, crosslinked styrene, crosslinked polyethylene, benzoguanamine, gold, aluminum, copper, nickel and the like. These matting agents may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type. Among these matting agents, silica, barium sulfate, and titanium oxide are preferable from the viewpoint of dispersion stability and cost. The matting agent may be subjected to various surface treatments such as insulation treatment and high dispersibility treatment on the surface.

滑剤のコーティング層は、基材層１上に滑剤をブリードアウトにより表面に析出させる方法や、基材層１に滑剤を積層することにより形成できる。滑剤としては、特に制限されないが、例えば、後述するアマイド系滑剤、金属石鹸、親水性シリコーン、シリコーンをグラフトしたアクリル、シリコーンをグラフトしたエポキシ、シリコーンをグラフトしたポリエーテル、シリコーンをグラフトしたポリエステル、ブロック型シリコーンアクリル共重合体、ポリグリセロール変性シリコーン、パラフィン等が挙げられる。これらの滑剤は、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。   The lubricant coating layer can be formed by depositing the lubricant on the surface of the base material layer 1 by bleeding out or by laminating the lubricant on the base material layer 1. The lubricant is not particularly limited. For example, amide lubricant, metal soap, hydrophilic silicone, silicone grafted acrylic, silicone grafted epoxy, silicone grafted polyether, silicone grafted polyester, block described below Type silicone acrylic copolymer, polyglycerol-modified silicone, paraffin and the like. These lubricants may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type.

基材層１の厚さとしては、例えば、１０〜５０μｍ、好ましくは１１０〜３０μｍが挙げられる。   As thickness of the base material layer 1, 10-50 micrometers is mentioned, for example, Preferably 110-30 micrometers is mentioned.

［接着層２］
本発明の電池用包装材料において、接着層２は、基材層１と金属層３とを接着させるために、必要に応じて設けられる層である。 [Adhesive layer 2]
In the battery packaging material of the present invention, the adhesive layer 2 is a layer provided as necessary in order to adhere the base material layer 1 and the metal layer 3.

接着層２は、基材層１と金属層３とを接着可能である接着剤によって形成される。接着層２の形成に使用される接着剤は、２液硬化型接着剤であってもよく、また１液硬化型接着剤であってもよい。更に、接着層２の形成に使用される接着剤の接着機構についても、特に制限されず、化学反応型、溶剤揮発型、熱溶融型、熱圧型等のいずれであってもよい。   The adhesive layer 2 is formed of an adhesive capable of adhering the base material layer 1 and the metal layer 3. The adhesive used for forming the adhesive layer 2 may be a two-component curable adhesive or a one-component curable adhesive. Furthermore, the adhesive mechanism of the adhesive used for forming the adhesive layer 2 is not particularly limited, and may be any of a chemical reaction type, a solvent volatilization type, a heat melting type, a hot pressure type, and the like.

接着層２の形成に使用できる接着剤の樹脂成分としては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリカーボネート、共重合ポリエステル等のポリエステル系樹脂；ポリエーテル系接着剤；ポリウレタン系接着剤；エポキシ系樹脂；フェノール樹脂系樹脂；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン１２、共重合ポリアミド等のポリアミド系樹脂；ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィン、金属変性ポリオレフィン等のポリオレフィン系樹脂；ポリ酢酸ビニル系樹脂；セルロース系接着剤；（メタ）アクリル系樹脂；ポリイミド系樹脂；尿素樹脂、メラミン樹脂等のアミノ樹脂；クロロプレンゴム、ニトリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム等のゴム；シリコーン系樹脂；フッ化エチレンプロピレン共重合体等が挙げられる。これらの接着剤成分は１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。２種以上の接着剤成分の組み合わせ態様については、特に制限されないが、例えば、その接着剤成分として、ポリアミドと酸変性ポリオレフィンとの混合樹脂、ポリアミドと金属変性ポリオレフィンとの混合樹脂、ポリアミドとポリエステル、ポリエステルと酸変性ポリオレフィンとの混合樹脂、ポリエステルと金属変性ポリオレフィンとの混合樹脂等が挙げられる。これらの中でも、展延性、高湿度条件下における耐久性や応変抑制作用、ヒートシール時の熱劣化抑制作用等が優れ、基材層１と金属層３との間のラミネーション強度の低下を抑えてデラミネーションの発生を効果的に抑制するという観点から、好ましくはポリウレタン系２液硬化型接着剤；ポリアミド、ポリエステル、又はこれらと変性ポリオレフィンとのブレンド樹脂が挙げられる。   Specific examples of the resin component of the adhesive that can be used to form the adhesive layer 2 include polyesters such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polybutylene naphthalate, polyethylene isophthalate, polycarbonate, and copolyester. Resin; Polyether adhesive; Polyurethane adhesive; Epoxy resin; Phenol resin resin; Polyamide resin such as nylon 6, nylon 66, nylon 12, copolymer polyamide; polyolefin, acid-modified polyolefin, metal-modified polyolefin, etc. Polyolefin resin; polyvinyl acetate resin; cellulose adhesive; (meth) acrylic resin; polyimide resin; urea resin, melamine resin and other amino resins; chloroprene rubber, nitrile rubber, styrene - rubbers such as butadiene rubber, silicone resin; fluorinated ethylene propylene copolymer, and the like. These adhesive components may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type. The combination mode of two or more kinds of adhesive components is not particularly limited. For example, as the adhesive component, a mixed resin of polyamide and acid-modified polyolefin, a mixed resin of polyamide and metal-modified polyolefin, polyamide and polyester, Examples thereof include a mixed resin of polyester and acid-modified polyolefin, and a mixed resin of polyester and metal-modified polyolefin. Among these, extensibility, durability under high-humidity conditions, anti-hypertensive action, thermal deterioration-preventing action during heat sealing, etc. are excellent, and a decrease in lamination strength between the base material layer 1 and the metal layer 3 is suppressed. From the viewpoint of effectively suppressing the occurrence of delamination, a polyurethane two-component curable adhesive; polyamide, polyester, or a blended resin of these with a modified polyolefin is preferable.

また、接着層２は異なる接着剤成分で多層化してもよい。接着層２を異なる接着剤成分で多層化する場合、基材層１と金属層３とのラミネーション強度を向上させるという観点から、基材層１側に配される接着剤成分を基材層１との接着性に優れる樹脂を選択し、金属層３側に配される接着剤成分を金属層３との接着性に優れる接着剤成分を選択することが好ましい。接着層２は異なる接着剤成分で多層化する場合、具体的には、金属層３側に配置される接着剤成分としては、好ましくは、酸変性ポリオレフィン、金属変性ポリオレフィン、ポリエステルと酸変性ポリオレフィンとの混合樹脂、共重合ポリエステルを含む樹脂等が挙げられる。   The adhesive layer 2 may be multilayered with different adhesive components. When the adhesive layer 2 is multilayered with different adhesive components, from the viewpoint of improving the lamination strength between the base material layer 1 and the metal layer 3, the adhesive component disposed on the base material layer 1 side is used as the base material layer 1. It is preferable to select a resin having excellent adhesion to the metal layer 3 and to select an adhesive component having excellent adhesion to the metal layer 3 as the adhesive component disposed on the metal layer 3 side. When the adhesive layer 2 is multilayered with different adhesive components, specifically, the adhesive component disposed on the metal layer 3 side is preferably an acid-modified polyolefin, a metal-modified polyolefin, a polyester and an acid-modified polyolefin. And a resin containing a copolyester.

接着層２の厚さについては、例えば、２〜５０μｍ、好ましくは３〜２５μｍが挙げられる。   About the thickness of the contact bonding layer 2, 2-50 micrometers, for example, Preferably 3-25 micrometers is mentioned.

［金属層３］
本発明の電池用包装材料において、金属層３は、包装材料の強度向上の他、電池内部に水蒸気、酸素、光等が侵入するのを防止するためのバリア層として機能する層である。金属層３を形成する金属としては、具体的には、アルミニウム、ステンレス、チタン等の金属箔が挙げられる。これらの中でも、アルミニウムが好適に使用される。包装材料の製造時にしわやピンホールを防止するために、本発明において金属層３として、軟質アルミニウム、例えば、焼きなまし処理済みのアルミニウム（ＪＩＳ Ａ８０２１Ｐ−Ｏ）又は（ＪＩＳ Ａ８０７９Ｐ−Ｏ）等を用いることが好ましい。 [Metal layer 3]
In the battery packaging material of the present invention, the metal layer 3 is a layer that functions as a barrier layer for preventing the penetration of water vapor, oxygen, light, etc. into the battery, in addition to improving the strength of the packaging material. Specific examples of the metal forming the metal layer 3 include metal foils such as aluminum, stainless steel, and titanium. Among these, aluminum is preferably used. In order to prevent wrinkles and pinholes during the production of the packaging material, soft aluminum such as annealed aluminum (JIS A8021P-O) or (JIS A8079P-O) is used as the metal layer 3 in the present invention. Is preferred.

金属層３の厚さについては、例えば、１０〜２００μｍ、好ましくは２０〜１００μｍが挙げられる。   About thickness of the metal layer 3, 10-200 micrometers is preferable, for example, Preferably it is 20-100 micrometers.

また、金属層３は、接着の安定化、溶解や腐食の防止等のために、少なくとも一方の面、好ましくは少なくともシーラント層４側の面、更に好ましくは両面が化成処理されていることが好ましい。ここで、化成処理とは、金属層３の表面に耐酸性皮膜を形成する処理である。化成処理は、例えば、硝酸クロム、フッ化クロム、硫酸クロム、酢酸クロム、蓚酸クロム、重リン酸クロム、クロム酸アセチルアセテート、塩化クロム、硫酸カリウムクロム等のクロム酸化合物を用いたクロム酸クロメート処理；リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸アンモニウム、ポリリン酸等のリン酸化合物を用いたリン酸クロメート処理；下記一般式（１）〜（４）で表される繰り返し単位からなるアミノ化フェノール重合体を用いたクロメート処理等が挙げられる。なお、当該アミノ化フェノール重合体において、下記一般式（１）〜（４）で表される繰り返し単位は、１種類単独で含まれていてもよいし、２種類以上の任意の組み合わせであってもよい。   Further, the metal layer 3 is preferably subjected to chemical conversion treatment on at least one surface, preferably at least the surface on the sealant layer 4 side, and more preferably both surfaces, for the purpose of stabilizing adhesion, preventing dissolution and corrosion, and the like. . Here, the chemical conversion treatment is a treatment for forming an acid-resistant film on the surface of the metal layer 3. Chemical conversion treatment is, for example, chromate chromate treatment using a chromic acid compound such as chromium nitrate, chromium fluoride, chromium sulfate, chromium acetate, chromium oxalate, chromium biphosphate, chromic acetyl acetate, chromium chloride, potassium sulfate chromium, etc. ; Phosphoric acid chromate treatment using phosphoric acid compounds such as sodium phosphate, potassium phosphate, ammonium phosphate, polyphosphoric acid; aminated phenol heavy consisting of repeating units represented by the following general formulas (1) to (4) Examples thereof include chromate treatment using a coalescence. In the aminated phenol polymer, the repeating units represented by the following general formulas (1) to (4) may be included singly or in any combination of two or more. Also good.

一般式（１）〜（４）中、Ｘは水素原子、ヒドロキシル基、アルキル基、ヒドロキシアルキル基、アリル基又はベンジル基を示す。また、Ｒ1及びＲ2は、同一又は異なって、ヒドロキシル基、アルキル基、又はヒドロキシアルキル基を示す。一般式（１）〜（４）において、Ｘ、Ｒ1、Ｒ2で示されるアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の炭素数１〜４の直鎖又は分枝鎖状アルキル基が挙げられる。また、Ｘ、Ｒ1、Ｒ2で示されるヒドロキシアルキル基としては、例えば、ヒドロキシメチル基、１−ヒドロキシエチル基、２−ヒドロキシエチル基、１−ヒドロキシプロピル基、２−ヒドロキシプロピル基、３−ヒドロキシプロピル基、１−ヒドロキシブチル基、２−ヒドロキシブチル基、３−ヒドロキシブチル基、４−ヒドロキシブチル基等のヒドロキシ基が１個置換された炭素数１〜４の直鎖又は分枝鎖状アルキル基が挙げられる。一般式（１）〜（４）において、Ｘは、水素原子、ヒドロキシル基、及び、ドロキシアルキル基のいずれかであることが好ましい。一般式（１）〜（４）で表される繰り返し単位からなるアミノ化フェノール重合体の数平均分子量は、例えば、約５００〜約１００万、好ましくは約１０００〜約２万が挙げられる。 In general formulas (1) to (4), X represents a hydrogen atom, a hydroxyl group, an alkyl group, a hydroxyalkyl group, an allyl group or a benzyl group. R 1 and R 2 are the same or different and represent a hydroxyl group, an alkyl group, or a hydroxyalkyl group. In the general formulas (1) to (4), examples of the alkyl group represented by X, R 1 and R 2 include a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an isopropyl group, an n-butyl group, an isobutyl group, C1-C4 linear or branched alkyl groups, such as a tert- butyl group, are mentioned. Examples of the hydroxyalkyl group represented by X, R 1 and R 2 include a hydroxymethyl group, a 1-hydroxyethyl group, a 2-hydroxyethyl group, a 1-hydroxypropyl group, a 2-hydroxypropyl group, 3- A linear or branched chain having 1 to 4 carbon atoms substituted with one hydroxy group such as hydroxypropyl group, 1-hydroxybutyl group, 2-hydroxybutyl group, 3-hydroxybutyl group, 4-hydroxybutyl group An alkyl group is mentioned. In the general formulas (1) to (4), X is preferably any one of a hydrogen atom, a hydroxyl group, and a droxyalkyl group. The number average molecular weight of the aminated phenol polymer composed of the repeating units represented by the general formulas (1) to (4) is, for example, about 500 to about 1,000,000, preferably about 1000 to about 20,000.

また、金属層３に耐食性を付与する化成処理方法として、リン酸中に、酸化アルミ、酸化チタン、酸化セリウム、酸化スズ等の金属酸化物や硫酸バリウムの微粒子を分散させたものをコーティングし、１５０℃以上で焼付け処理を行うことにより、金属層３の表面に耐食処理層を形成する方法が挙げられる。また、耐食処理層の上には、カチオン性ポリマーを架橋剤で架橋させた樹脂層を形成してもよい。ここで、カチオン性ポリマーとしては、例えば、ポリエチレンイミン、ポリエチレンイミンとカルボン酸を有するポリマーからなるイオン高分子錯体、アクリル主骨格に１級アミンをグラフトさせた１級アミングラフトアクリル樹脂、ポリアリルアミンまたはその誘導体、アミノフェノール等が挙げられる。これらのカチオン性ポリマーは１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。また、架橋剤としては、例えば、イソシアネート基、グリシジル基、カルボキシル基、及びオキサゾリン基よりなる群から選ばれる少なくとも１種の官能基を有する化合物、シランカップリング剤等が挙げられる。これらの架橋剤は１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。   In addition, as a chemical conversion treatment method for imparting corrosion resistance to the metal layer 3, a metal oxide such as aluminum oxide, titanium oxide, cerium oxide, tin oxide, or barium sulfate fine particles dispersed in phosphoric acid is coated. A method of forming a corrosion-resistant treatment layer on the surface of the metal layer 3 by performing a baking treatment at 150 ° C. or higher is mentioned. Moreover, you may form the resin layer which crosslinked the cationic polymer with the crosslinking agent on the corrosion-resistant process layer. Here, as the cationic polymer, for example, polyethyleneimine, an ionic polymer complex composed of a polymer having polyethyleneimine and a carboxylic acid, a primary amine-grafted acrylic resin in which a primary amine is grafted on an acrylic main skeleton, polyallylamine, or Examples thereof include aminophenols and derivatives thereof. These cationic polymers may be used individually by 1 type, and may be used in combination of 2 or more type. Examples of the crosslinking agent include compounds having at least one functional group selected from the group consisting of isocyanate groups, glycidyl groups, carboxyl groups, and oxazoline groups, silane coupling agents, and the like. These crosslinking agents may be used alone or in combination of two or more.

これらの化成処理は、１種の化成処理を単独で行ってもよく、２種以上の化成処理を組み合わせて行ってもよい。更に、これらの化成処理は、１種の化合物を単独で使用して行ってもよく、また２種以上の化合物を組み合わせて使用して行ってもよい。これらの中でも、好ましくはクロム酸クロメート処理、更に好ましくはクロム酸化合物、リン酸化合物、及びアミノ化フェノール重合体を組み合わせたクロメート処理が挙げられる。   These chemical conversion treatments may be performed alone or in combination of two or more chemical conversion treatments. Furthermore, these chemical conversion treatments may be carried out using one kind of compound alone, or may be carried out using a combination of two or more kinds of compounds. Among these, chromic acid chromate treatment is preferable, and chromate treatment in which a chromic acid compound, a phosphoric acid compound, and an aminated phenol polymer are combined is more preferable.

化成処理において金属層３の表面に形成させる耐酸性皮膜の量については、特に制限されないが、例えばクロム酸化合物、リン酸化合物、及びアミノ化フェノール重合体を組み合わせてクロメート処理を行う場合であれば、金属層３の表面１ｍ2当たり、クロム酸化合物がクロム換算で約０．５〜約５０ｍｇ、好ましくは約１．０〜約４０ｍｇ、リン化合物がリン換算で約０．５〜約５０ｍｇ、好ましくは約１．０〜約４０ｍｇ、及びアミノ化フェノール重合体が約１〜約２００ｍｇ、好ましくは約５．０〜１５０ｍｇの割合で含有されていることが望ましい。 The amount of the acid-resistant film formed on the surface of the metal layer 3 in the chemical conversion treatment is not particularly limited. For example, if the chromate treatment is performed by combining a chromic acid compound, a phosphoric acid compound, and an aminated phenol polymer. The chromic acid compound is about 0.5 to about 50 mg, preferably about 1.0 to about 40 mg in terms of chromium, and the phosphorus compound is about 0.5 to about 50 mg in terms of phosphorus per 1 m 2 of the surface of the metal layer 3. Is preferably about 1.0 to about 40 mg, and about 1 to about 200 mg, preferably about 5.0 to 150 mg of aminated phenol polymer.

化成処理は、耐酸性皮膜の形成に使用する化合物を含む溶液を、バーコート法、ロールコート法、グラビアコート法、浸漬法等によって、金属層３の表面に塗布した後に、金属層３の温度が７０〜２００℃程度になるように加熱することにより行われる。また、金属層３に化成処理を施す前に、予め金属層３を、アルカリ浸漬法、電解洗浄法、酸洗浄法、電解酸洗浄法等による脱脂処理に供してもよい。このように脱脂処理を行うことにより、金属層３の表面の化成処理を一層効率的に行うことが可能になる。   In the chemical conversion treatment, a solution containing a compound used for forming an acid-resistant film is applied to the surface of the metal layer 3 by a bar coating method, a roll coating method, a gravure coating method, a dipping method or the like, and then the temperature of the metal layer 3 is reached. Is performed by heating so as to be about 70 to 200 ° C. In addition, before the chemical conversion treatment is performed on the metal layer 3, the metal layer 3 may be subjected to a degreasing treatment by an alkali dipping method, an electrolytic cleaning method, an acid cleaning method, an electrolytic acid cleaning method, or the like in advance. By performing the degreasing treatment in this way, it becomes possible to more efficiently perform the chemical conversion treatment on the surface of the metal layer 3.

［シーラント層４］
本発明の電池用包装材料において、シーラント層４は、最内層に該当し、電池の組み立て時にシーラント層同士が熱溶着して電池素子を密封する層である。 [Sealant layer 4]
In the battery packaging material of the present invention, the sealant layer 4 corresponds to the innermost layer, and is a layer that seals the battery element by heat-sealing the sealant layers when the battery is assembled.

シーラント層４は、ポリオレフィン樹脂により形成されていることが好ましい。ポリオレフィン樹脂としては、熱溶着可能であることを限度として特に制限されないが、例えば、ポリオレフィン、環状ポリオレフィン、カルボン酸変性ポリオレフィン、カルボン酸変性環状ポリオレフィンなどが挙げられる。   The sealant layer 4 is preferably formed of a polyolefin resin. The polyolefin resin is not particularly limited as long as it can be thermally welded, and examples thereof include polyolefin, cyclic polyolefin, carboxylic acid-modified polyolefin, and carboxylic acid-modified cyclic polyolefin.

前記ポリオレフィンとしては、具体的には、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）等のポリプロピレン；エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマー等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくはポリエチレン及びポリプロピレンが挙げられ、より好ましくはポリプロピレンが挙げられる。   Specific examples of the polyolefin include polyethylene such as low density polyethylene, medium density polyethylene, high density polyethylene, and linear low density polyethylene; homopolypropylene, polypropylene block copolymer (for example, block copolymer of propylene and ethylene), polypropylene Polypropylenes such as random copolymers of (for example, random copolymers of propylene and ethylene); ethylene-butene-propylene terpolymers and the like. Among these polyolefins, polyethylene and polypropylene are preferable, and polypropylene is more preferable.

前記環状ポリオレフィンは、オレフィンと環状モノマーとの共重合体であり、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーであるオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、スチレン、ブタジエン、イソプレン、等が挙げられる。また、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーである環状モノマーとしては、例えば、ノルボルネン等の環状アルケン；具体的には、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくは環状アルケン、更に好ましくはノルボルネンが挙げられる。   The cyclic polyolefin is a copolymer of an olefin and a cyclic monomer, and examples of the olefin that is a constituent monomer of the cyclic polyolefin include ethylene, propylene, 4-methyl-1-pentene, styrene, butadiene, and isoprene. Is mentioned. Examples of the cyclic monomer that is a constituent monomer of the cyclic polyolefin include cyclic alkenes such as norbornene; specifically, cyclic dienes such as cyclopentadiene, dicyclopentadiene, cyclohexadiene, and norbornadiene. Among these polyolefins, cyclic alkene is preferable, and norbornene is more preferable.

前記カルボン酸変性ポリオレフィンとは、前記ポリオレフィンをカルボン酸でブロック重合又はグラフト重合することにより変性したポリマーである。変性に使用されるカルボン酸としては、例えば、マレイン酸、アクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸等が挙げられる。   The carboxylic acid-modified polyolefin is a polymer obtained by modifying the polyolefin by block polymerization or graft polymerization with carboxylic acid. Examples of the carboxylic acid used for modification include maleic acid, acrylic acid, itaconic acid, crotonic acid, maleic anhydride, itaconic anhydride and the like.

前記カルボン酸変性環状ポリオレフィンとは、環状ポリオレフィンを構成するモノマーの一部を、α，β―不飽和カルボン酸又はその無水物に代えて共重合することにより、或いは環状ポリオレフィンに対してα，β―不飽和カルボン酸又はその無水物をブロック重合又はグラフト重合することにより得られるポリマーである。カルボン酸変性される環状ポリオレフィンについては、前記と同様である。また、変性に使用されるカルボン酸としては、前記酸変性シクロオレフィンコポリマーの変性に使用されるものと同様である。   The carboxylic acid-modified cyclic polyolefin is obtained by copolymerizing a part of the monomer constituting the cyclic polyolefin in place of the α, β-unsaturated carboxylic acid or its anhydride, or α, β with respect to the cyclic polyolefin. -A polymer obtained by block polymerization or graft polymerization of an unsaturated carboxylic acid or its anhydride. The cyclic polyolefin to be modified with carboxylic acid is the same as described above. The carboxylic acid used for modification is the same as that used for modification of the acid-modified cycloolefin copolymer.

これらの樹脂成分の中でも、好ましくはポリオレフィン、カルボン酸変性ポリオレフィンが挙げられ、より好ましくはポリプロピレン、カルボン酸変性ポリプロピレンが挙げられる。   Among these resin components, polyolefin and carboxylic acid-modified polyolefin are preferable, and polypropylene and carboxylic acid-modified polypropylene are more preferable.

シーラント層４は、１種の樹脂成分単独で形成してもよく、また２種以上の樹脂成分を組み合わせたブレンドポリマーにより形成してもよい。更に、シーラント層４は、１層のみで成されていてもよいが、同一又は異なる樹脂成分によって２層以上で形成されていてもよい。シーラント層４が２層以上で形成されている場合の好ましい層構成としては、例えば、最外層がポリプロピレンにより形成されており、金属層３側の層がカルボン酸変性ポリプロピレンにより形成されている層構成などが挙げられる。   The sealant layer 4 may be formed of one kind of resin component alone, or may be formed of a blend polymer in which two or more kinds of resin components are combined. Furthermore, the sealant layer 4 may be formed of only one layer, but may be formed of two or more layers using the same or different resin components. As a preferable layer configuration when the sealant layer 4 is formed of two or more layers, for example, the outermost layer is formed of polypropylene and the layer on the metal layer 3 side is formed of carboxylic acid-modified polypropylene. Etc.

また、シーラント層４の厚さとしては、適宜選定することができるが、１０〜１００μｍ程度、好ましくは１５〜５０μｍ程度が挙げられる。   The thickness of the sealant layer 4 can be selected as appropriate, and is about 10 to 100 μm, preferably about 15 to 50 μm.

本発明の電池用包装材料において、シーラント層４の表面には、１０〜３０ｍｇ／ｍ 2 （乾燥重量）のアマイド系滑剤のコーティング層４ａが形成されている。電池の製造において、本発明の電池用包装材料が成形に供される際には、シーラント層４の表面にはコーティング層４ａとしてアマイド系滑剤が存在している。これにより、シーラント層４表面の滑り性が向上し、本発明の電池用包装材料の成形性が高められている。
In the battery packaging material of the present invention, a coating layer 4 a of 10 to 30 mg / m 2 (dry weight) of amide-based lubricant is formed on the surface of the sealant layer 4. In the production of a battery, when the battery packaging material of the present invention is used for molding, an amide-based lubricant is present on the surface of the sealant layer 4 as the coating layer 4a. Thereby, the slipperiness of the surface of the sealant layer 4 is improved, and the moldability of the battery packaging material of the present invention is enhanced.

上述の通り、従来の電池用包装材料においても、シーラント層にアマイド系滑剤を配合したり、コーティングすることは行われていた。ところが、本発明者が検討したところ、シーラント層にコーティングや配合するアマイド系滑を所定量に設定しているにも拘わらず、電池用包装材料の成形時において、金型にアマイド系滑剤が付着して連続生産性が低下する場合や、電池用包装材料にクラックやピンホールが発生する場合があることが明らかとなった。そして、これは、シーラント層にアマイド系滑剤を配合する場合、及びコーティングする場合のいずれにおいても、電池用包装材料を製造してから、成形に供されるまでの保管環境、輸送環境等の電池用包装材料の製造から成形に供される間の環境、特に温度変化によって、シーラント層の表面に位置するアマイド系滑剤の量が大きく変化していることに起因することが明らかとなった。例えば、電池用包装材料が４０℃以上の高温環境下に晒されると、シーラント層におけるアマイド系滑剤の飽和溶解度が上昇するため、シーラント層の表面に存在していたアマイド系滑剤がシーラント層の内部に移行してしまい、これによってシーラント層の成形性が低下しているものと考えられる。一方、これを防ぐために、アマイド系滑剤の量を増やすと、高温下に晒されなかった場合に、シーラント層の表面に存在するアマイド系滑剤の量が多くなりすぎるため、成形時にアマイド系滑剤が金型に付着し、塊となって金型を汚染するという問題がある。さらに、シーラント層の表面や内部にアマイド系滑剤を用いた場合にも、金属層とシーラント層との間に接着層を設けた場合には、成形性が低下しやすいことも明らかとなった。よって、例えば、電池用包装材料の製造時には同量のアマイド系滑剤を使用していたにも拘わらず、保管環境等によって、成形時には表面に位置するアマイド系滑剤の量が大きく変化し、金型にアマイド系滑剤が付着して連続生産性が低下する場合や、電池用包装材料にクラックやピンホールが発生する場合がある。なお、電池用包装材料を製造してから、成形に供されるまでの保管環境、輸送環境等の電池用包装材料の製造から成形に供される間の環境、特に温度変化を適切に管理すれば、電池用包装材料の製造時と成形時の間におけるアマイド系滑剤の量の変化を抑制することは可能であるが、実際には保管環境や輸送環境が適切に管理できない場合もあり、電池製造の成形に供して初めて成形性や連続生産性の問題が生じることもあった。   As described above, even in conventional battery packaging materials, an amide-based lubricant is blended or coated in the sealant layer. However, as a result of investigation by the present inventor, the amide-based lubricant adheres to the mold during the molding of the battery packaging material even though the amide-based slip to be coated or blended in the sealant layer is set to a predetermined amount. As a result, it has been clarified that continuous productivity is reduced and cracks and pinholes may be generated in the battery packaging material. And in this case, both when the amide-based lubricant is blended in the sealant layer and when it is coated, the battery such as the storage environment, the transportation environment, etc. from the production of the battery packaging material to the molding is provided. It has been clarified that the amount of the amide-based lubricant located on the surface of the sealant layer is largely changed by the environment during the production from the packaging material to the molding, especially by the temperature change. For example, when the battery packaging material is exposed to a high temperature environment of 40 ° C. or higher, the saturation solubility of the amide-based lubricant in the sealant layer increases, so that the amide-based lubricant present on the surface of the sealant layer is contained inside the sealant layer. It is considered that the moldability of the sealant layer is lowered due to this. On the other hand, in order to prevent this, if the amount of the amide lubricant is increased, the amount of the amide lubricant present on the surface of the sealant layer becomes excessive when not exposed to a high temperature. There is a problem of adhering to the mold and contaminating the mold as a lump. Furthermore, even when an amide-based lubricant is used on the surface or inside of the sealant layer, it has also been clarified that if an adhesive layer is provided between the metal layer and the sealant layer, the moldability tends to be lowered. Therefore, for example, although the same amount of amide-based lubricant was used during the manufacture of battery packaging materials, the amount of amide-based lubricant located on the surface during molding changed greatly depending on the storage environment, etc. In some cases, the amide-based lubricant adheres to the product, resulting in a decrease in continuous productivity, or cracks or pinholes in the battery packaging material. It should be noted that the environment between the production of the battery packaging material from the production of the battery packaging material to the molding, such as the storage environment from the production of the battery packaging material to the time of molding and the transportation environment, in particular, the temperature change should be appropriately managed. For example, it is possible to suppress changes in the amount of amide-based lubricant between the production and molding of battery packaging materials, but in practice the storage environment and transport environment may not be properly managed. The problem of formability and continuous productivity may occur only after the molding.

これに対して、本発明の電池用包装材料においては、シーラント層４の表面に、１０〜３０ｍｇ／ｍ 2 という特定量のアマイド系滑剤のコーティング層が形成されているため、金属層３とシーラント層４との間に接着層が形成されており、かつ、高温下に晒された場合などにも、高い成形性を有し、かつ、電池の連続生産性に優れる。本発明の電池用包装材料がこのような優れた効果を発揮する機序の詳細は明らかではないが、例えば次のように考えることができる。すなわち、本発明の電池用包装材料においては、シーラント層４の表面に、１０〜３０ｍｇ／ｍ 2 という特定量のアマイド系滑剤のコーティング層が形成されているため、４０℃以上、さらには５０℃以上という高温環境下で電池用包装材料が保管、輸送などがされ、シーラント層４の表面に位置するアマイド系滑剤が、シーラント層４の内部、さらには接着層５の内部へと移行した場合にも、シーラント層４の表面に適量のアマイド系滑剤が残留しているため、高温環境下におけるシーラント層４の滑り性の低下が効果的に抑制されているものと考えられる。
On the other hand, in the battery packaging material of the present invention, a coating layer of a specific amount of an amide-based lubricant of 10 to 30 mg / m 2 is formed on the surface of the sealant layer 4, so that the metal layer 3 and the sealant An adhesive layer is formed between the layer 4 and, when exposed to a high temperature, it has high moldability and is excellent in battery continuous productivity. The details of the mechanism by which the battery packaging material of the present invention exhibits such excellent effects are not clear, but can be considered as follows, for example. That is, in the battery packaging material of the present invention, a coating layer of a specific amount of amide-based lubricant of 10 to 30 mg / m 2 is formed on the surface of the sealant layer 4, so that it is 40 ° C. or higher, and further 50 ° C. When the battery packaging material is stored and transported under the high temperature environment as described above, and the amide-based lubricant located on the surface of the sealant layer 4 moves into the sealant layer 4 and further into the adhesive layer 5. However, since a suitable amount of the amide-based lubricant remains on the surface of the sealant layer 4, it is considered that the decrease in the slipperiness of the sealant layer 4 in a high temperature environment is effectively suppressed.

本発明の電池用包装材料の成形性及び電池の連続生産性をより効果的に高める観点から、シーラント層４の表面にはアマイド系滑剤のコーティング層が１５〜２５ｍｇ／ｍ 2 程度形成されていることが好ましい。
The continuous production of moldability and battery of the battery packaging material of the present invention from the viewpoint of more effectively enhancing the surface of the sealant layer 4 is a coating layer of amide-based lubricant is formed about 15 to 25 mg / m 2 It is preferable.

本発明において、コーティング層４ａを形成するアマイド系滑剤としては、特に制限されないが、例えば脂肪酸アマイドが挙げられる。脂肪酸アマイドとしては、例えば、飽和脂肪酸アミド、不飽和脂肪酸アミド、置換アミド、メチロールアミド、飽和脂肪酸ビスアミド、不飽和脂肪酸ビスアミドなどが挙げられる。飽和脂肪酸アミドの具体例としては、ラウリン酸アミド、パルチミン酸アミド、ステアリン酸アミド、ベヘン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミドなどが挙げられる。不飽和脂肪酸アミドの具体例としては、オレイン酸アミド、エルカ酸アミドなどが挙げられる。置換アミドの具体例としては、Ｎ−オレイルパルチミン酸アミド、Ｎ−ステアリルステアリン酸アミド、Ｎ−ステアリルオレイン酸アミド、Ｎ−オレイルステアリン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミドなどが挙げられる。また、メチロールアミドの具体例としては、メチロールステアリン酸アミドなどが挙げられる。飽和脂肪酸ビスアミドの具体例としては、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスカプリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスヒドロキシステアリン酸アミド、エチレンビスベヘン酸アミド、ヘキサメチレンビスステアリン酸アミド、ヘキサメチレンビスベヘン酸アミド、ヘキサメチレンヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ジステアリルアジピン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ジステアリルセバシン酸アミドなどが挙げられる。不飽和脂肪酸ビスアミドの具体例としては、エチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスエルカ酸アミド、ヘキサメチレンビスオレイン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ジオレイルアジピン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−ジオレイルセバシン酸アミドなどが挙げられる。脂肪酸エステルアミドの具体例としては、ステアロアミドエチルステアレートなどが挙げられる。また、芳香族系ビスアミドの具体例としては、ｍ−キシリレンビスステアリン酸アミド、ｍ−キシリレンビスヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ，Ｎ’−システアリルイソフタル酸アミドなどが挙げられる。   In the present invention, the amide-based lubricant forming the coating layer 4a is not particularly limited, and examples thereof include fatty acid amide. Examples of fatty acid amides include saturated fatty acid amides, unsaturated fatty acid amides, substituted amides, methylol amides, saturated fatty acid bisamides, and unsaturated fatty acid bisamides. Specific examples of the saturated fatty acid amide include lauric acid amide, palmitic acid amide, stearic acid amide, behenic acid amide, hydroxy stearic acid amide and the like. Specific examples of the unsaturated fatty acid amide include oleic acid amide and erucic acid amide. Specific examples of the substituted amide include N-oleyl palmitate, N-stearyl stearate, N-stearyl oleate, N-oleyl stearate, N-stearyl erucamide, and the like. Specific examples of methylolamide include methylol stearamide. Specific examples of saturated fatty acid bisamides include methylene bis stearamide, ethylene biscapric amide, ethylene bis lauric acid amide, ethylene bis stearic acid amide, ethylene bishydroxy stearic acid amide, ethylene bisbehenic acid amide, hexamethylene bis stearic acid amide. Examples include acid amide, hexamethylene bisbehenic acid amide, hexamethylene hydroxystearic acid amide, N, N′-distearyl adipic acid amide, N, N′-distearyl sebacic acid amide, and the like. Specific examples of unsaturated fatty acid bisamides include ethylene bisoleic acid amide, ethylene biserucic acid amide, hexamethylene bisoleic acid amide, N, N′-dioleyl adipic acid amide, N, N′-dioleyl sebacic acid amide Etc. Specific examples of the fatty acid ester amide include stearoamidoethyl stearate. Specific examples of the aromatic bisamide include m-xylylene bis stearic acid amide, m-xylylene bishydroxy stearic acid amide, N, N′-cysteallyl isophthalic acid amide and the like.

本発明の電池用包装材料の成形性及び電池の連続生産性をより効果的に高める観点から、コーティング層４ａを形成するアマイド系滑剤としては、これらの中でも、ベヘン酸アミドなどの炭素数２１以上の飽和脂肪酸アミド、飽和脂肪酸ビスアミド、及び置換アミドなどが好ましく、ベヘン酸アミドが特に好ましい。   From the viewpoint of more effectively increasing the moldability of the battery packaging material of the present invention and the continuous productivity of the battery, the amide-based lubricant forming the coating layer 4a includes, among these, 21 or more carbon atoms such as behenamide. Saturated fatty acid amides, saturated fatty acid bisamides, substituted amides and the like are preferable, and behenic acid amide is particularly preferable.

本発明の電池用包装材料においては、シーラント層４にアマイド系滑剤が含まれていてもよい。シーラント層４に含まれ得るアマイド系滑剤としては、上記のコーティング層４ａで例示したものと同様のものが挙げられ、これらの中でも、エルカ酸アミドが特に好ましい。   In the battery packaging material of the present invention, the sealant layer 4 may contain an amide lubricant. Examples of the amide-based lubricant that can be contained in the sealant layer 4 include the same ones as exemplified in the coating layer 4a. Among these, erucic acid amide is particularly preferable.

シーラント層４にアマイド系滑剤が含まれる場合、その含有量としては、質量基準で、好ましくは３００ｐｐｍ以上、より好ましくは３００〜９００ｐｐｍ程度が挙げられる。   When the amide type lubricant is contained in the sealant layer 4, the content thereof is preferably 300 ppm or more, more preferably about 300 to 900 ppm, on a mass basis.

［接着層５］
本発明の電池用包装材料において、接着層５は、金属層３とシーラント層４を強固に接着させるために、これらの間に設けられる層である。 [Adhesive layer 5]
In the battery packaging material of the present invention, the adhesive layer 5 is a layer provided between the metal layer 3 and the sealant layer 4 in order to firmly bond them.

接着層５は、金属層３とシーラント層４とを接着可能である接着剤によって形成される。接着層５の形成に使用される接着剤について、その接着機構、接着剤成分の種類等は、前記接着層２の場合と同様である。接着層５に使用される接着剤成分として、好ましくはポリオレフィン系樹脂、更に好ましくはカルボン酸変性ポリオレフィン、特に好ましくはカルボン酸変性ポリプロピレンが挙げられる。   The adhesive layer 5 is formed of an adhesive capable of bonding the metal layer 3 and the sealant layer 4. With respect to the adhesive used for forming the adhesive layer 5, the adhesive mechanism, the types of adhesive components, and the like are the same as those of the adhesive layer 2. The adhesive component used for the adhesive layer 5 is preferably a polyolefin resin, more preferably a carboxylic acid-modified polyolefin, particularly preferably a carboxylic acid-modified polypropylene.

接着層５の厚さについては、例えば、２〜５０μｍ、好ましくは１１０〜３０μｍが挙げられる。   About the thickness of the contact bonding layer 5, 2-50 micrometers, for example, Preferably it is 110-30 micrometers.

従来、金属層３とシーラント層４との間に位置する接着層５は、電池用包装材料の表面に位置する層ではないため、電池用包装材料の滑り性には影響を与えないと考えられていた。ところが、本発明者が検討したところ、シーラント層にアマイド系滑剤を配合した場合にも、金属層とシーラント層との間に接着層が存在すると、シーラント層の内部または表面から接着層側にアマイド系滑剤が移行し、シーラント層表面に存在するアマイド系滑剤の量が少なくなることが明らかとなった。これに対して、本発明の電池用包装材料においては、シーラント層４の表面に、１０〜３０ｍｇ／ｍ 2 のアマイド系滑剤のコーティング層が形成されているため、４０℃以上、さらには５０℃以上という高温環境下で電池用包装材料が保管、輸送などがされ、シーラント層４の表面に位置するアマイド系滑剤が、シーラント層４の内部、さらには接着層５の内部へと移行した場合にも、シーラント層４の表面に適量のアマイド系滑剤が残留しているため、高温環境下におけるシーラント層４の滑り性の低下が効果的に抑制されているものと考えられる。
Conventionally, since the adhesive layer 5 positioned between the metal layer 3 and the sealant layer 4 is not a layer positioned on the surface of the battery packaging material, it is considered that the sliding property of the battery packaging material is not affected. It was. However, as a result of studies by the present inventors, even when an amide-based lubricant is blended in the sealant layer, if an adhesive layer exists between the metal layer and the sealant layer, the amide is applied from the inside or the surface of the sealant layer to the adhesive layer side. It was clarified that the amount of the amide-based lubricant present on the surface of the sealant layer was reduced by the migration of the lubricant. On the other hand, in the battery packaging material of the present invention, a coating layer of 10-30 mg / m 2 of amide-based lubricant is formed on the surface of the sealant layer 4, so that it is 40 ° C. or higher, and further 50 ° C. When the battery packaging material is stored and transported under the high temperature environment as described above, and the amide-based lubricant located on the surface of the sealant layer 4 moves into the sealant layer 4 and further into the adhesive layer 5. However, since a suitable amount of the amide-based lubricant remains on the surface of the sealant layer 4, it is considered that the decrease in the slipperiness of the sealant layer 4 in a high temperature environment is effectively suppressed.

３．電池用包装材料の製造方法
本発明の電池用包装材料の製造方法については、所定の組成の各層を積層させた積層体が得られる限り、特に制限されないが、例えば、以下の方法が例示される。 3. Method for Producing Battery Packaging Material The method for producing the battery packaging material of the present invention is not particularly limited as long as a laminate in which layers having a predetermined composition are laminated is obtained. For example, the following method is exemplified. .

まず、基材層１、接着層２、金属層３が順に積層された積層体（以下、「積層体Ａ」と表記することもある）を形成する。積層体Ａの形成は、具体的には、基材層１上又は必要に応じて表面が化成処理された金属層３に接着層２の形成に使用される接着剤を、押出し法、グラビアコート法、ロールコート法等の塗布方法で塗布・乾燥した後に、当該金属層３又は基材層１を積層させて接着層２を硬化させるドライラミネーション法によって行うことができる。   First, a laminate in which the base material layer 1, the adhesive layer 2, and the metal layer 3 are laminated in order (hereinafter also referred to as “laminate A”) is formed. Specifically, the laminate A is formed by extruding an adhesive used for forming the adhesive layer 2 on the base layer 1 or the metal layer 3 whose surface is subjected to chemical conversion treatment, if necessary. It can be performed by a dry lamination method in which the metal layer 3 or the base material layer 1 is laminated and the adhesive layer 2 is cured after being applied and dried by a coating method such as a method or a roll coating method.

次いで、積層体Ａの金属層３上に、接着層５を介して、シーラント層４を積層させる。例えば、(1)積層体Ａの金属層３上に、接着層５及びシーラント層４を共押出しすることにより積層する方法（共押出しラミネーション法）、(2)別途、接着層５とシーラント層４が積層した積層体を形成し、これを積層体Ａの金属層３上に熱ラミネーション法により積層する方法、(3)積層体Ａの金属層３上に、接着層５を形成させるための接着剤を押出し法や溶液コーティングした高温で乾燥さらには焼き付ける方法等により積層させ、この接着層５上に予めシート状に製膜したシーラント層４をサーマルラミネーション法により積層する方法、(4)積層体Ａの金属層３と、予めシート状に製膜したシーラント層４との間に、溶融させた接着層５を流し込みながら、接着層５を介して積層体Ａとシーラント層４を貼り合せる方法（サンドラミネーション法）、(5) 接着層５の形成に使用される接着剤を、金属層３の上に押出し法、グラビアコート法、ロールコート法等の塗布方法で塗布・乾燥した後に、シーラント層４を積層させて接着層５を硬化させるドライラミネーション法等が挙げられる。   Next, the sealant layer 4 is laminated on the metal layer 3 of the laminate A via the adhesive layer 5. For example, (1) A method of laminating the adhesive layer 5 and the sealant layer 4 on the metal layer 3 of the laminate A by coextrusion (coextrusion lamination method), (2) Separately, the adhesive layer 5 and the sealant layer 4 Is formed by laminating the laminate on the metal layer 3 of the laminate A by a thermal lamination method, and (3) adhesion for forming the adhesive layer 5 on the metal layer 3 of the laminate A. A method of laminating a sealant layer 4 previously formed into a sheet on the adhesive layer 5 by a thermal lamination method, (4) a laminate; A method of laminating the laminate A and the sealant layer 4 via the adhesive layer 5 while pouring the molten adhesive layer 5 between the metal layer 3 of A and the sealant layer 4 previously formed into a sheet shape ( Sandra Mine (5) The adhesive used for forming the adhesive layer 5 is applied and dried onto the metal layer 3 by an extrusion method, a gravure coating method, a roll coating method or the like, and then the sealant layer. For example, a dry lamination method in which 4 is laminated to cure the adhesive layer 5 may be used.

さらに、シーラント層４の表面に１０〜３０ｍｇ／ｍ 2 のアマイド系滑剤をコーティングすることにより、コーティング層４ａを形成する。また、基材層１の表面に滑剤のコーティング層などを、上記のようにして必要に応じて設けてもよい。なお、接着層２及び必要に応じて設けられる接着層５の接着性を強固にするために、更に、熱ロール接触式、熱風式、近又は遠赤外線式等の加熱処理に供してもよい。このような加熱処理の条件としては、例えば１５０〜２５０℃で１〜５分間が挙げられる。
Furthermore, the coating layer 4 a is formed by coating the surface of the sealant layer 4 with 10 to 30 mg / m 2 of an amide lubricant. Moreover, you may provide the coating layer of a lubricant etc. on the surface of the base material layer 1 as needed as mentioned above. In addition, in order to strengthen the adhesiveness of the adhesive layer 2 and the adhesive layer 5 provided as necessary, it may be further subjected to a heat treatment such as a hot roll contact type, a hot air type, a near or far infrared type. Examples of such heat treatment conditions include 150 to 250 ° C. for 1 to 5 minutes.

本発明の電池用包装材料において、積層体を構成する各層は、必要に応じて、製膜性、積層化加工、最終製品２次加工（パウチ化、エンボス成形）適性等を向上又は安定化するために、コロナ処理、ブラスト処理、酸化処理、オゾン処理等の表面活性化処理を施していてもよい。   In the battery packaging material of the present invention, each layer constituting the laminate improves or stabilizes film forming properties, lamination processing, suitability for final processing (pouching, embossing), etc., as necessary. Therefore, surface activation treatment such as corona treatment, blast treatment, oxidation treatment, ozone treatment may be performed.

４．電池用包装材料の用途
本発明の電池用包装材料は、正極、負極、電解質等の電池素子を密封して収容するための包装材料として使用される。 4). Application of Battery Packaging Material The battery packaging material of the present invention is used as a packaging material for sealing and housing battery elements such as a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte.

具体的には、少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子を、本発明の電池用包装材料で、前記正極及び負極の各々に接続された金属端子が外側に突出させた状態で、電池素子の周縁にフランジ部（シーラント層同士が接触する領域）が形成できるようにして被覆し、前記フランジ部のシーラント層同士をヒートシールして密封させることによって、電池用包装材料を使用した電池が提供される。なお、本発明の電池用包装材料を用いて電池素子を収容する場合、本発明の電池用包装材料のシーラント部分が内側（電池素子と接する面）になるようにして用いられる。   Specifically, a battery element including at least a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte is formed using the battery packaging material of the present invention, with the metal terminals connected to each of the positive electrode and the negative electrode protruding outward. A battery using a battery packaging material is formed by covering the periphery of the element so that a flange portion (a region where the sealant layers are in contact with each other) can be formed, and heat-sealing and sealing the sealant layers of the flange portion. Provided. In addition, when accommodating a battery element using the battery packaging material of the present invention, the battery packaging material of the present invention is used such that the sealant portion is on the inner side (surface in contact with the battery element).

本発明の電池用包装材料は、一次電池、二次電池のいずれに使用してもよいが、好ましくは二次電池である。本発明の電池用包装材料が適用される二次電池の種類については、特に制限されず、例えば、リチウムイオン電池、リチウムイオンポリマー電池、鉛畜電池、ニッケル・水素畜電池、ニッケル・カドミウム畜電池、ニッケル・鉄畜電池、ニッケル・亜鉛畜電池、酸化銀・亜鉛畜電池、金属空気電池、多価カチオン電池、コンデンサー、キャパシター等が挙げられる。これらの二次電池の中でも、本発明の電池用包装材料の好適な適用対象として、リチウムイオン電池及びリチウムイオンポリマー電池が挙げられる。   The battery packaging material of the present invention may be used for either a primary battery or a secondary battery, but is preferably a secondary battery. The type of secondary battery to which the battery packaging material of the present invention is applied is not particularly limited. For example, a lithium ion battery, a lithium ion polymer battery, a lead battery, a nickel / hydrogen battery, a nickel / cadmium battery , Nickel / iron livestock batteries, nickel / zinc livestock batteries, silver oxide / zinc livestock batteries, metal-air batteries, polyvalent cation batteries, capacitors, capacitors and the like. Among these secondary batteries, lithium ion batteries and lithium ion polymer batteries are suitable applications for the battery packaging material of the present invention.

以下に実施例及び比較例を示して本発明を詳細に説明する。但し本発明は実施例に限定されるものではない。   Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to Examples and Comparative Examples. However, the present invention is not limited to the examples.

実施例１〜６及び比較例１〜４
＜電池用包装材料の製造＞
金属層としてのアルミニウム箔（厚さ４０μｍ）の両面に化成処理を施し、一方の化成処理面に、基材層（厚さ２５μｍ）としてナイロンフィルムを接着剤層の厚さが約３μｍとなるようにポリエステル系接着剤を介してドライラミネート法により貼り合わせた。次に、実施例１〜３及び比較例１〜２においては、他方のアルミニウム箔の化成処理面に、接着層（厚さ２３μｍ）と、表１に記載の含有量になるようにアマイド系滑剤Ａを配合したシーラント層（厚さ２３μｍ）を形成するポリオレフィン樹脂を共押出して、基材層／接着層／アルミニウム箔／接着層／シーラント層から構成される積層体を得た。一方、実施例４〜６及び比較例３，４においては、ドライラミネート法により、アルミニウム箔の他方の化成処理面に、接着層（厚さ４μｍ）を介して、表１に記載の含有量になるようにアマイド系滑剤を配合したシーラント層（厚さ２３μｍ）を形成するポリオレフィン樹脂を積層した。次に、シーラント層の表面に、表１に記載の厚みとなるようにして、アマイド系滑剤Ｂのコーティング層を形成し、基材層／接着層／アルミニウム箔／接着層／シーラント層／コーティング層から構成される積層体を得た。

 Examples 1-6 and Comparative Examples 1-4
<Manufacture of battery packaging materials>
Chemical conversion treatment is performed on both surfaces of an aluminum foil (thickness 40 μm) as a metal layer, and a nylon film is applied as a base material layer (thickness 25 μm) on one chemical conversion treatment surface so that the thickness of the adhesive layer is about 3 μm. Were bonded together by a dry laminating method through a polyester adhesive. Next, in Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 and 2, an amide-based lubricant is used so that the chemical conversion treatment surface of the other aluminum foil has an adhesive layer (thickness of 23 μm) and the content shown in Table 1. A polyolefin resin forming a sealant layer (thickness: 23 μm) blended with A was coextruded to obtain a laminate composed of a base material layer / adhesive layer / aluminum foil / adhesive layer / sealant layer. On the other hand, in Examples 4 to 6 and Comparative Examples 3 and 4 , the content shown in Table 1 was applied to the other chemical conversion treated surface of the aluminum foil by an adhesive layer (thickness 4 μm) by a dry laminating method. A polyolefin resin for forming a sealant layer (thickness: 23 μm) containing an amide lubricant was laminated. Next, the coating layer of the amide lubricant B is formed on the surface of the sealant layer so as to have the thickness shown in Table 1, and the base layer / adhesive layer / aluminum foil / adhesive layer / sealant layer / coating layer is formed. A laminate comprising:

各電池用包装材料の製造は、温度２５℃、相対湿度５０％の下に行った。また、化成処理は、いずれも、処理液として、フェノール樹脂、フッ化クロム化合物、リン酸からなる水溶液を用い、ロールコート法により塗布し、皮膜温度が１８０℃以上となる条件において焼付けた。また、クロムの塗布量は１０ｍｇ/ｍ2（乾燥重量）とした。使用したアマイド系滑剤は、以下の通りである。
・アマイド系滑剤Ａ：エルカ酸アミド
・アマイド系滑剤Ｂ：ベヘン酸アミド Each battery packaging material was manufactured at a temperature of 25 ° C. and a relative humidity of 50%. In each of the chemical conversion treatments, an aqueous solution composed of a phenol resin, a chromium fluoride compound, and phosphoric acid was used as a treatment solution, applied by a roll coating method, and baked under conditions where the film temperature was 180 ° C. or higher. The amount of chromium applied was 10 mg / m 2 (dry weight). The amide type lubricants used are as follows.
Amide lubricant A: erucic acid amide Amide lubricant B: Behenamide

実施例７〜９及び比較例５
＜電池用包装材料の製造＞
基材層の表面に１０ｍｇ/ｍ2（乾燥重量）の滑剤のコーティング層を設けたこと以外は、実施例１〜３及び比較例１〜２と同様にして、コーティング層／基材層／接着層／アルミニウム箔／接着層／シーラント層／コーティング層から構成される積層体を得た。基材層の表面において、滑剤としては、エチレンビスオレイン酸アミドを用いた。 Examples 7 to 9 and Comparative Example 5
<Manufacture of battery packaging materials>
Coating layer / base material layer / adhesion in the same manner as in Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 and 2 except that a coating layer of 10 mg / m 2 (dry weight) of lubricant was provided on the surface of the base material layer. A laminate composed of layer / aluminum foil / adhesive layer / sealant layer / coating layer was obtained. On the surface of the base material layer, ethylene bisoleic acid amide was used as a lubricant.

（４０℃または５０℃での保管）
実施例１〜９及び比較例１〜５の電池用包装材料は、それぞれ、温度４０℃または温度５０℃において、相対湿度５０％下において７日間放置してから、下記の摩擦試験、成形性試験、白粉の確認試験を行った。 (Storage at 40 ° C or 50 ° C)
The battery packaging materials of Examples 1 to 9 and Comparative Examples 1 to 5 were left at a temperature of 40 ° C. or a temperature of 50 ° C. for 7 days under a relative humidity of 50%, respectively, and then subjected to the following friction test and moldability test. A white powder confirmation test was conducted.

（摩擦試験）
摩擦試験は、ＪＩＳ Ｋ７１２５に準じた方法により測定した。まず、上記で得られた各電池用包装材料を８０×２００ｍｍのサンプルに切り出した。次に、シーラント層の表面同士が対向するようにして、サンプルを重ね、その上に重石（２００ｇ）を置いた。重石の底面にはゴムを貼り、サンプルと重石とも密着させて、滑らないようにした。次に、１００ｍｍ／分の速度で重石を引っ張り、動摩擦力（Ｎ）を測定し、動摩擦力を重石の法線力（１．９６Ｎ）で除して、動摩擦係数を算出した。得られた結果を以下の基準によって評価した。結果を表１に示す。
○：動摩擦係数が０．３以下
△：動摩擦係数が０．３超、０．７以下
×：動摩擦係数が０．７超 (Friction test)
The friction test was measured by a method according to JIS K7125. First, each battery packaging material obtained above was cut into 80 × 200 mm samples. Next, the samples were stacked so that the surfaces of the sealant layer were opposed to each other, and a weight (200 g) was placed thereon. Rubber was attached to the bottom of the weight stone, and the sample and the weight stone were in close contact with each other to prevent slipping. Next, the weight was pulled at a speed of 100 mm / min, the dynamic friction force (N) was measured, and the dynamic friction coefficient was calculated by dividing the dynamic friction force by the normal force (1.96 N) of the weight. The obtained results were evaluated according to the following criteria. The results are shown in Table 1.
○: Dynamic friction coefficient is 0.3 or less Δ: Dynamic friction coefficient is more than 0.3, 0.7 or less ×: Dynamic friction coefficient is more than 0.7

（成形性試験）
上記で得られた各電池用包装材を８０×１２０ｍｍ角に裁断してサンプルを作製した。このサンプルを３０×５０ｍｍの口径を有する形成金型（雌型）と、これに対応した成形金型（雄型）を用いて、押え圧０．４ＭＰａで０．５ｍｍの成形深さから０．５ｍｍ単位で成形深さを変えて、それぞれ１０個のサンプルについて冷間成形を行った。冷間成形後のサンプルについて、皺やアルミニウム箔にピンホール、クラックが１０個のサンプル全てにおいて発生しない最も深い成形深さを、そのサンプルの限界成形深さとした。この限界成形深さから、以下の基準により電池用包装材料の成形性を評価した。結果を表１に示す。
○：限界成形深さ６．０ｍｍ以上
△：限界成形深さ４．０ｍｍ〜５．５ｍｍ
×：限界成形深さ３．５ｍｍ以下 (Formability test)
Each battery packaging material obtained above was cut into 80 × 120 mm square to prepare samples. Using a forming mold (female mold) having a diameter of 30 × 50 mm and a molding mold (male mold) corresponding to the sample, a pressing pressure of 0.4 MPa and a molding depth of 0.5 mm to 0.5 mm are used. Cold forming was performed on each of 10 samples at different forming depths in units of 5 mm. For the samples after cold forming, the deepest forming depth at which pinholes and cracks did not occur in all 10 samples of the wrinkles and aluminum foil was defined as the limit forming depth of the sample. From this limit molding depth, the moldability of the battery packaging material was evaluated according to the following criteria. The results are shown in Table 1.
○: Limit forming depth 6.0 mm or more Δ: Limit forming depth 4.0 mm to 5.5 mm
×: Limit molding depth 3.5mm or less

（白粉の確認試験）
５×１３ｃｍに切った黒画用紙を二つ折りにし、所定の面積（１ｍ2）の上記で得られた各電池用包装材料のシーラント面を強く擦って白粉(ブリードアウトした滑剤)を付着させ、付着度合いを目視で確認した。得られた結果を以下の基準によって評価した。結果を表１に示す。
○：ほぼ付着なし
△：僅かに付着あり
×：付着が目立つ (White powder confirmation test)
Fold black paper cut into 5 x 13 cm in half and attach white powder (bleed-out lubricant) by strongly rubbing the sealant surface of each battery packaging material obtained above with a predetermined area (1 m 2 ). The degree was confirmed visually. The obtained results were evaluated according to the following criteria. The results are shown in Table 1.
○: Almost no adhesion △: Slight adhesion ×: Adhesion is conspicuous

表１に示される結果から明らかな通り、シーラント層の表面に１０〜３０ｍｇ／ｍ2のアマイド系滑剤のコーティング層を設けた実施例１〜９の電池用包装材料では、４０℃または５０℃という高温下で保管した場合にも、摩擦試験、成形性試験、及び白粉の確認試験の全てにおいて良好または実用上問題なかった。
一方、シーラント層のみにアマイド系滑剤を５ｍｇ／ｍ2配合した比較例１、３の電池用包装材料では、４０℃または５０℃という高温下で保管した場合、摩擦試験または成形性が劣っていた。また、シーラント層のみにアマイド系滑剤を４０ｍｇ／ｍ2配合した比較例２、４、５の電池用包装材料では、４０℃または５０℃という高温下で保管した場合、白粉の確認試験が劣っていた。 As is clear from the results shown in Table 1, in the battery packaging materials of Examples 1 to 9 in which a coating layer of amide type lubricant of 10 to 30 mg / m 2 is provided on the surface of the sealant layer, the temperature is 40 ° C. or 50 ° C. Even when stored at a high temperature, there were no problems in practical use in all of the friction test, the moldability test, and the white powder confirmation test.
On the other hand, the battery packaging materials of Comparative Examples 1 and 3, in which only 5 ml / m 2 of the amide lubricant was blended only in the sealant layer, were inferior in friction test or moldability when stored at a high temperature of 40 ° C. or 50 ° C. . Further, in the battery packaging material of Comparative Example 2, 4, 5 the amide-based lubricant only to the sealant layer was 40 mg / m 2 formulation, when stored at a high temperature of 40 ° C. or 50 ° C., is inferior confirmation test white powder It was.

１ 基材層
２ 接着層
３ 金属層
４ シーラント層
４ａ アマイド系滑剤のコーティング層
５ 接着層 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Base material layer 2 Adhesive layer 3 Metal layer 4 Sealant layer 4a Coating layer 5 of an amide type lubricant 5 Adhesive layer

Claims (11)

少なくとも、基材層と、金属層と、接着層と、シーラント層とが順次積層された積層体からなり、
前記シーラント層には、アマイド系滑剤が含まれており、さらに、
前記シーラント層の表面に、１０〜３０ｍｇ／ｍ2のアマイド系滑剤のコーティング層が形成されている、電池用包装材料。 At least, it consists of a laminate in which a base material layer, a metal layer, an adhesive layer, and a sealant layer are sequentially laminated,
The sealant layer contains an amide lubricant, and
A battery packaging material in which a coating layer of 10 to 30 mg / m 2 of an amide lubricant is formed on the surface of the sealant layer. 前記コーティング層を形成しているアマイド系滑剤が、前記シーラント層に含まれるアマイド系滑剤とは異なっている、請求項１に記載の電池用包装材料。 The battery packaging material according to claim 1 , wherein the amide-based lubricant forming the coating layer is different from the amide-based lubricant contained in the sealant layer . 前記コーティング層を形成するアマイド系滑剤が、炭素数２１以上の飽和脂肪酸アミド、飽和脂肪酸ビスアミド、及び置換アミドからなる群から選択された少なくとも１種を含む、請求項１または２に記載の電池用包装材料。   The battery for battery according to claim 1 or 2, wherein the amide-based lubricant forming the coating layer contains at least one selected from the group consisting of a saturated fatty acid amide having 21 or more carbon atoms, a saturated fatty acid bisamide, and a substituted amide. Packaging material. 前記シーラント層が、ポリオレフィン樹脂を含む、請求項１〜３のいずれかに記載の電池用包装材料。   The battery packaging material according to claim 1, wherein the sealant layer contains a polyolefin resin. 前記接着層が、カルボン酸変性ポリプロピレンを含む、請求項１〜４のいずれかに記載の電池用包装材料。   The battery packaging material according to claim 1, wherein the adhesive layer contains carboxylic acid-modified polypropylene. 前記シーラント層の厚みが、１０〜５０μｍである、請求項１〜５のいずれかに記載の電池用包装材料。   The battery packaging material according to claim 1, wherein the sealant layer has a thickness of 10 to 50 μm. 前記接着層の厚みが、１〜３０μｍである、請求項１〜６のいずれかに記載の電池用包装材料。   The battery packaging material according to claim 1, wherein the adhesive layer has a thickness of 1 to 30 μm. 前記基材層と前記金属層との間に接着層が積層されてなる、請求項１〜７のいずれかに記載の電池用包装材料。   The battery packaging material according to any one of claims 1 to 7, wherein an adhesive layer is laminated between the base material layer and the metal layer. 前記金属層が、アルミニウム箔により形成されている、請求項１〜８のいずれかに記載の電池用包装材料。   The battery packaging material according to any one of claims 1 to 8, wherein the metal layer is formed of an aluminum foil. 前記基材層１の表面に滑剤のコーティング層が形成されている、請求項１〜９のいずれかに記載の電池用包装材料。   The battery packaging material according to claim 1, wherein a coating layer of a lubricant is formed on the surface of the base material layer 1. 少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子が、請求項１〜１０のいずれかに記載の電池用包装材料内に収容されている、電池。
The battery by which the battery element provided with the positive electrode, the negative electrode, and electrolyte at least is accommodated in the packaging material for batteries in any one of Claims 1-10.
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