JP6213675B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
前記正極は、集電体と前記集電体の両面に塗布された正極合材とを有し、前記正極合材は、層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(NMC)を正極活物質として含み、前記正極合材の片面の塗布量は110〜170g/m2で、前記正極合材の密度は2.5〜2.8g/cm3であり、
前記負極は、集電体と前記集電体の両面に塗布された負極合材とを有し、前記負極合材は、易黒鉛化炭素を負極活物質として含む、リチウムイオン二次電池。<2>前記正極合材に含まれる層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(NMC)の含有量は、正極合材全量に対して65質量%以上である、<1>に記載のリチウムイオン二次電池。
まず、リチウムイオン二次電池の概要について簡単に説明する。リチウムイオン二次電池は、電池容器内に、正極、負極、セパレータおよび電解液を有している。正極と負極との間にはセパレータが配置されている。
本実施の形態においては、高容量で高入出力のリチウムイオン電池に適用可能な以下に示す正極を有する。本実施の形態の正極(正極板)は、集電体およびその上部に形成された正極合材(正極合剤)よりなる。正極合材は、集電体の上部に設けられた少なくとも正極活物質を含む層である。
上記組成式(化1)において、(1+δ)は、Li(リチウム)の組成比、xはMn(マンガン)の組成比、yはNi(ニッケル)の組成比、(1−x−y−z)はCo(コバルト)の組成比を示す。zは、元素Mの組成比を示す。O(酸素)の組成比は2である。
上記組成式(化2)において、(1+η)はLiの組成比、(2−λ)はMnの組成比、λは元素M’の組成比を示す。O(酸素)の組成比は4である。
本実施の形態においては、高出力で高容量のリチウムイオン二次電池に適用可能な以下に示す負極を有する。本実施の形態の負極(負極板)は、集電体およびその両面に形成された負極合材(負極合剤)よりなる。負極合材は、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵・放出可能な負極活物質を含有する。
ここで、前記コインセルにおいて、負極活物質にリチウムイオンが挿入される方向を充電、負極活物質に挿入されているリチウムイオンが脱離する方向を放電、と定義する。尚、Cとは“電流値(A)/電池の放電容量(Ah)”を意味する。
本実施の形態の電解液は、リチウム塩(電解質)と、これを溶解する非水系溶媒から構成される。必要に応じて、添加材を加えてもよい。
セパレータは、正極および負極間を電子的には絶縁しつつもイオン透過性を有し、かつ、正極側における酸化性および負極側における還元性に対する耐性を備えるものであれば特に制限はない。このような特性を満たすセパレータの材料(材質)としては、樹脂、無機物、ガラス繊維等が用いられる。
リチウムイオン二次電池のその他の構成部材として、開裂弁を設けてもよい。開裂弁が開放することで、電池内部の圧力上昇を抑制でき、安全性を向上させることができる。
以上の構成要素からなる本発明のリチウムイオン二次電池の放電容量は、30Ah以上、99Ah未満であるが、安全性を担保しつつ、高入出力で、高エネルギー密度という観点から、40Ah、以上99Ah未満であることが好ましく、55Ah以上、95Ah未満であることがより好ましい。ここでの放電容量は、電圧を4.2Vから2.7Vまで0.5Cの電流で放電させたときの放電容量をいう。
本発明において、負極と正極の容量比(負極容量/正極容量)は、安全性とエネルギー密度の観点から1以上、1.3未満であることが好ましく、1.05〜1.25がより好ましく、1.1〜1.2が更に好ましい。1.3以上だと充電時に正極電位が4.2Vよりも高くなることがあるため、安全性が低下する可能性がある。(このときの正極電位は対Li電位をいう)
ここで、負極容量とは、[負極の放電容量]を示し、正極容量とは、[正極の初回充電容量−負極又は正極のどちらか大きい方の不可逆容量]を示す。ここで、[負極の放電容量]とは、負極活物質に挿入されているリチウムイオンが脱離されるときに充放電装置で算出されるものと定義する。また、[正極の初回充電容量]とは、正極活物質からリチウムイオンが脱離されるときに充放電装置で算出されるものと定義する。
正極板の作製を以下のように行った。正極活物質である層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物(BET比表面積が0.4m2/g、平均粒径(d50)が6.5μm)とスピネル型リチウム・マンガン酸化物(sp−Mn)とを、表1に示したように所定の活物質の質量比(NMC/sp−Mn)で混合した。この正極活物質の混合物に、導電材として鱗片状の黒鉛(平均粒径:20μm)及びアセチレンブラック(商品名:HS−100、平均粒径48nm(電気化学工業株式会社カタログ値)、電気化学工業株式会社)と、結着材としてポリフッ化ビニリデン(商品名:クレハKFポリマー#1120、株式会社クレハ)とを順次添加し、混合することにより正極材料の混合物を得た。質量比は、活物質:導電材:結着材=90:5:5とした。さらに上記混合物に対し、分散溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を添加し、混練することによりスラリーを形成した。このスラリーを正極用の集電体である厚さ20μmのアルミニウム箔の両面に実質的に均等かつ均質に塗布した。その後、乾燥処理を施し、所定密度までプレスにより圧密化した。正極合材密度は2.7g/cm3とし、正極合材の片面塗布量120g/m2とした。
負極板の作製を以下のように行った。負極活物質として易黒鉛化炭素(d002=0.35nm、平均粒径(d50)=10μm、リチウム電位に対して0.1Vとなる電位におけるSOCが70%)を用いた。この負極活物質に結着材としてポリフッ化ビニリデン(商品名:クレハKFポリマー#1120、株式会社クレハ)を添加した。これらの質量比は、負極活物質:結着材=92:8とした。これに分散溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を添加し、混練することによりスラリーを形成した。このスラリーを負極用の集電体である厚さ10μmの圧延銅箔の両面に実質的に均等かつ均質に所定量塗布した。負極合材密度は1.15g/cm3とした。
上記正極板と上記負極板とを、これらが直接接触しないように厚さ30μmのポリエチレン製のセパレータを挟んで捲回する。このとき、正極板のリード片と負極板のリード片とが、それぞれ捲回群の互いに反対側の両端面に位置するようにする。また、正極板、負極板、セパレータの長さを調整し、捲回群径は65±0.1mmとした。
25℃の環境下において、充電、放電ともに電流値は0.5CAとした。充電は4.2Vを上限電圧とする定電流定電圧(CCCV)充電で、終止条件を3時間とした。放電は0.5CのCC放電で、2.7Vを終止条件とした。また、充放電間には30分の休止を入れた。これを3サイクル実施し、3サイクル目の充電容量を「電流値0.5Cにおける充電容量」、3サイクル目の放電容量を「電流値0.5Cにおける放電容量」とした。
入力特性は、上記3サイクル目の放電容量を測定後、3Cの電流値で4.2Vを上限電圧とする定電流定電圧(CCCV)で終止条件を3時間とする充電を行い、この時の充電容量を「電流値3Cにおける充電容量」とし、以下の式により入力特性を算出した。この後、0.5Cの電流値で終止電圧2.7Vの定電流放電を行った。
入力特性が80%以上を「A」とし、75%以上、80%未満を「B」、75%未満を「C」として評価した。
安全性は釘刺し試験により確認した。まず、25℃の環境下において4.2〜2.7Vの電圧範囲で、0.5Cの電流値による充放電サイクルを2回繰り返した。さらに、4.2Vまで電池を充電後、直径5mmの釘を、速度1.6mm/秒で電池(セル)の中央部に刺し込み、電池容器の内部において正極と負極とを短絡させた。この際の電池の外観の変化を確認した。具体的には、電池容器の破損の有無を確認した。電池容器の破損には、亀裂、膨張や発火を含むものとする。
1’ 負極外部端子
2 ナット
3 セラミックワッシャ
3’ セラミックワッシャ
4 電池蓋
5 電池容器
6 捲回群
7 鍔部
8 絶縁被覆
9 リード片
10 開裂弁
11 金属ワッシャ
12 Oリング
13 注液口
20 円筒形リチウムイオン二次電池
Claims (7)
- 正極、負極およびセパレータを有する電極群と、電解液と、を電池容器内に備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、集電体と前記集電体の両面に塗布された正極合材とを有し、
前記正極合材は、層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物を正極活物質として含み、
前記正極合材の片面の塗布量は110〜170g/m2で、前記正極合材の密度は2.5〜2.8g/cm3であり、
前記負極は、集電体と前記集電体の両面に塗布された負極合材とを有し、
前記負極合材は、易黒鉛化炭素を負極活物質として含み、
前記負極合材の片面の塗布量は50〜100g/m 2 で、前記負極合材の密度は0.7〜2g/cm 3 であり、
前記正極合材に含まれる前記層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物の含有量は、正極合材全量に対して65質量%以上である、リチウムイオン二次電池。 - 前記易黒鉛化炭素は、X線広角回折法により得られるC軸方向の面間隔d002値が、0.34nm以上0.36nm未満である、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記易黒鉛化炭素の含有割合は、負極活物質の総量に対して20質量%以上である、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記負極と前記正極の容量比(負極容量/正極容量)は、1以上1.3未満である、請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記正極合材は、正極活物質としてスピネル型リチウム・マンガン酸化物を含む、請求項1〜4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記層状型リチウム・ニッケル・マンガン・コバルト複合酸化物は、以下の組成式(化1)で表される、請求項1〜5のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
Li(1+δ)MnxNiyCo(1−x−y−z)MzO2・・・(化1)
ここで、−0.15<δ<0.15、0.1<x≦0.5、0.6<x+y+z≦1.0、0≦z≦0.1である。 - 前記スピネル型リチウム・マンガン酸化物は、以下の組成式(化2)で表される、請求項5に記載のリチウムイオン二次電池。
Li(1+η)Mn(2−λ)M'λO4・・・(化2)
ここで、0≦η≦0.2、0≦λ≦0.1である。
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