JP6183777B2 - 固体酸化物型燃料電池装置 - Google Patents
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Description
このような低温活性セルの開発成功に伴って、CO性能の悪化という問題が生じている。一酸化炭素は、700℃以下の温度で燃料として燃焼させることは困難であることから、発電燃料にすることができず、単純に排気されていることがこの問題の原因である。
そこで、特開2010−526402号公報に記載されるような燃料電池組立体により、COをシフト改質させて水素を発生させることが考えられる。しかしながら、このような場合、燃料ガス通路上流側から順に水素が使用されるため、下流では水素濃度が薄くなるという問題がある。この結果、燃料電池セルユニットが単一のセルから構成される固体酸化物型燃料電池セルにおいては、下流において燃料枯れを引き起こし、セル劣化の原因となっていた。
また、燃料電池セルユニットが直列に設置した複数のセルから構成される横縞型固体酸化物型燃料電池セルにおいては、燃料電池セルユニットが単一のセルから構成される固体酸化物型燃料電池セルと比べてセルの面積が小さいため、燃料枯れが起こった場合にセルの単位面積当たりにかかる発電の負荷が大きく、燃料枯れによるセルへの影響が大きい。特に燃料ガス通路の延在方向にセルが分割配置された横縞型の燃料電池セルでは、1本の燃料電池セルユニットから取り出される電流が燃料ガス通路の上流から下流にかけて配置された各セルを流れるため、上流で水素が豊富にある状態で発電を行うセルと、上流で発電に使われた分水素が減少した下流のセルとで同じ量の電流を流すよう発電しなければならず、下流のセルに偏って大きな負担がかかり、燃料枯れの影響が顕著に出てしまうという新たな知見を得た。
このような問題に対して、下流に充分な水素を供給できるよう、単純に水素を増量して下流の水素濃度を高めることが考えられるが、そうすると燃料利用効率が悪くなるばかりではなく、水素量が高まったことにより、COを水素に改質して水素濃度を増やすシフト反応が生じ難く、CO性能の悪化に関する問題解決を阻害する結果となる。
従って、本発明は、燃料枯れによるセル劣化を抑制しつつ、CO性能の悪化を改善し、燃料利用効率の向上をも図った固体酸化物型燃料電池装置を提供することを目的としている。
従って、本発明は、
電気導電性のない支持体表面に少なくともカソード電極、固体電解質及びアノード電極からなるセルを含む燃料電池セルユニットを、少なくとも2つ電気的に接続した燃料電池セルスタックを備えた固体酸化物型燃料電池装置であって、
上記燃料電池セルスタックを内部に収納した燃料電池モジュールと、
燃料と水蒸気を化学反応させる水蒸気改質反応によって水素を生成可能な改質器と、
供給された水蒸気改質用の水を蒸発させる蒸発器と、
上記改質器に燃料を供給することにより上記改質器で改質された燃料を、上記燃料電池セルスタックに送り込む燃料供給手段と、
上記蒸発器に改質用の水を供給する水供給手段と、
上記燃料電池セルスタックに発電用の酸化剤ガスを供給する発電用酸化剤ガス供給手段と、
上記燃料電池セルスタックを発電させるよう制御を行う制御手段と、
を有し、
上記燃料電池セルユニットの支持体には、燃料ガスが通過する燃料ガス通路が構成され、該燃料ガス通路には、水蒸気と一酸化炭素を反応させるシフト改質反応によって水素を生成可能なシフト改質用金属触媒が配置され、該シフト改質用金属触媒は、上記燃料ガス通路の改質器側に近い上流側に比して、下流側に多くなるように配置されていることを特徴とする、固体酸化物型燃料電池装置を提供する。
運転温度を高くするとCOを燃焼させて発電燃料にできるが、発電温度が高いと熱自立温度が高いため無駄燃料も多くなる。燃料電池セルスタックの発電中の温度が700℃以下で運転することにより、燃料電池セルスタックの発電中の温度を下げて燃料効率を高めることができる。また、燃料電池セルスタックの発電中の温度を下げることでシフト反応の活性化を図ることができ、少ない燃料で有利に発電運転とセル劣化の抑制を図ることができる。
これにより、シフト反応で発生した水素を確実に燃料として発電することが可能になり、また、運転温度を下げると発電熱が発生し難い下流部をシフト反応の発熱で昇温でき、発電効率を安定化できる。
これにより、燃料枯れリスクの一番高い最下流のセルに対してシフト反応による水素供給を行うことで、セル劣化リスクを大幅に低減できる。
これにより、シフト反応を下流において集中させ、上流ではシフト反応を行わないようにし、セル劣化をより低減できる。
水素濃度の希釈化及び濃度ムラが最も大きいのは最下流部分である。このリスクをなくすために、シフト改質用金属触媒は中間域にもなく、確実に下流に集中させることが望ましい。
多孔質内に露出するようにシフト改質用金属触媒を配置すると、表面積が増えるだけでなく、多孔質内で発生した水素を確実に燃料極に伝達でき、無駄にCOが排出されるリスクを抑制して、より確実にセル劣化を抑制できる。
シフト改質は発熱反応であるため、金属部材を介して放熱をすることでシフト反応を促進することができる。またシフト改質で水素を発生させたいが余分な熱が下流部にのみ多く発生してセルに熱ムラが生じるのは好ましくない。通路を構成する部材として金属部材を設け、これを放熱材として利用することが望ましい。
本発明の固体酸化物型燃料電池において、燃料電池セルユニットの支持体の燃料ガス流路側には、シフト改質用金属触媒が配置されるが、改質器側に近い上流側の支持体に比して、下流側の支持体に多く配置されている。
例えば、上流側と下流側とを区別する際には、それぞれ燃料電池セルユニット全体の長さの半分を占める部分を意味し得る。また、上流側と中間域と下流側とを区別する際には、それぞれ燃料電池セルユニット全体の長さの1/3を占める部分を意味し得るが、これらの部分が上記した通りの長さを占める部分であると厳密に解釈する必要はなく、技術常識の範囲内で柔軟に理解されるべきものである。
勿論、上流側から下流側にかけて徐々に配置されるシフト改質用金属触媒の量が増していくような濃度勾配を有するものであってもよいし、上流側にはシフト改質用金属触媒は配置されず、中間域から下流側にかけて徐々に配置されるシフト改質用金属触媒の量が増していくような濃度勾配を有するものであってもよい。
なお、燃料電池セルスタックは、複数個、例えば、2〜160本の燃料電池セルユニットが電気的に直列又は並列に接続されて構成されるが、燃料電池セルユニットの個数は特に限定されるものではない。
シフト反応は、以下の式(1)により示される。
CO+H2O → CO2+H2 (1)
このシフト反応により一酸化炭素及び水蒸気から二酸化炭素及び水素が生成される。よって、本実施形態において、燃料枯れによるセル劣化を抑制しつつ、CO性能の悪化を改善し、燃料利用効率の向上を図ることが可能となる。
ここで、シフト反応は、約450℃〜約700℃の温度帯域で発生することが知られている。従って、燃料電池セルスタックの発電中の温度が700℃以下で運転される態様において、シフト反応の活性化をより図ることができ、少ない燃料で有利に発電運転とセル劣化の抑制を図ることができる。
この水蒸気改質反応は、例えば、以下の式(2)により示される。
CH4+H2O → CO+3H2 (2)
ここで発生するCOは、上述の通り、シフト反応に利用され、H2へと変換される。また、水蒸気改質反応は吸熱反応であり、シフト反応により発生する熱に対する徐熱効果も期待できる。更に、H2O消費による拡散抵抗減少も期待できる。
ここで、図12を参照して、本発明の一実施形態による燃料電池装置の燃料電池セルユニット内における支持体の構成、及びその内側に形成される燃料ガス通路での反応について説明する。
図12に示すように、燃料電池セルユニット内における燃料ガス通路は、支持体の内側に形成されている。図12に記載の本発明の一実施形態においては、上流側に、シフト改質用金属触媒を配置していない支持体202を有し、下流側に、シフト改質用金属触媒を配置した支持体201を有する。従って、支持体の上流側ではCOをシフト改質させず、支持体の下流側でのみCOをシフト改質させることができる。上述した通り、支持体の燃料ガス流路側に、シフト改質用金属触媒としてニッケルが配置される場合には、燃料ガス流路内にて水蒸気改質反応が起こり得る。
図1は、本発明の一実施形態による固体酸化物型燃料電池(SOFC)を示す全体構成図である。この図1に示すように、本発明の一実施形態による固体酸化物型燃料電池(SOFC)1は、燃料電池モジュール2と、補機ユニット4を備えている。
本発明の第一実施形態において、この燃料電池セル集合体12は、10個の燃料電池セルスタック14(図5参照)を備え、この燃料電池セルスタック14は、16本の燃料電池セルユニット16(図4参照)から構成されている。このように、燃料電池セル集合体12は、160本の燃料電池セルユニット16を有し、これらの燃料電池セルユニット16の全てが直列接続されている。本実施形態において、燃料電池セルユニット16は、1本のユニットに1つのセルを含むよう構成されている。
また、この燃焼室18の上方には、燃料を改質する改質器20が配置され、前記残余ガスの燃焼熱によって改質器20を改質反応が可能な温度となるように加熱している。さらに、この改質器20の上方には、改質器20の熱を受けて空気を加熱し、改質器20の温度低下を抑制するための空気用熱交換器22が配置されている。
また、燃料電池モジュール2には、燃料ガスの供給量等を制御するための制御ボックス52が取り付けられている。
さらに、燃料電池モジュール2には、燃料電池モジュールにより発電された電力を外部に供給するための電力取出部(電力変換部)であるインバータ54が接続されている。
図2及び図3に示すように、燃料電池モジュール2のハウジング6内の密閉されたケース8には、上述したように、下方から順に、燃料電池セル集合体12、改質器20、空気用熱交換器22が配置されている。
また、図2に示すように、燃料ガスと空気との燃焼を開始するための点火装置83が、燃焼室18に設けられている。
図4(a)に示すように、燃料電池セルユニット16は、燃料電池セル84と、この燃料電池セル84の上下方向端部にそれぞれ接続された内側電極端子86とを備えている。
燃料電池セル84は、上下方向に延びる管状構造体であり、内部に内部通路である燃料ガス流路88を形成する円筒形の支持体89と、円筒形の内側電極層90と、円筒形の外側電極層92と、内側電極層90と外側電極層92との間にある電解質層94とを備えている。この内側電極層90は、燃料ガスが通過する燃料極であり、(−)極(アノード)となり、一方、外側電極層92は、空気と接触する空気極であり、(+)極(カソード)となっている。上述の通り、支持体89の燃料ガス流路側には、シフト改質用金属触媒が配置される。本実施形態において、支持体89は、シフト改質用金属触媒が配置されていない上流側の支持体89c、シフト改質用金属触媒が少量配置されている中間域の支持体89b、及びシフト改質用金属触媒が中間域よりも多く配置されている下流側の支持体89aから構成される。
また、本発明の一実施形態による固体酸化物型燃料電池(SOFC)においては、燃料電池セルスタック14内の燃料電池セルユニット最下流部に、シフト改質反応に伴う熱を放熱する金属部材が設けられ排気通路を構成してもよい。
図4(b)に示すように、本発明の第一実施形態において、内側電極層90は、第1燃料極90dと第2燃料極90eから構成されている。また、電解質層94は、第1電解質94aと第2電解質94bから構成され、外側電極層92は、空気極92aと集電層92bから構成されている。
なお、本実施形態においては、図4に示される通り、支持体89の燃料ガス流路側に、ニッケルからなるシフト改質用金属触媒が配置されるが、改質器側に近い上流側の支持体には配置されず、中間域の支持体にNiが少量配置され、下流側の支持体に中間域よりも多く配置されている。
これにより、燃料ガス通路上流では極力シフト反応を起こさず、下流でシフト反応をさせて水素を発生させ、発電用の燃料としている。
ここで、シフト反応は、約450℃〜約700℃の温度帯域で発生することが知られている。本実施形態においては、燃料電池セルスタックの発電中の温度は700℃以下で運転される。これにより、シフト反応の活性化をより図ることができ、少ない燃料で有利に発電運転とセル劣化の抑制を図ることができる。
図5に示すように、燃料電池セルスタック14は、16本の燃料電池セルユニット16を備え、これらの燃料電池セルユニット16の下端側及び上端側が、それぞれ、セラミック製の下支持板68及び上支持板100により支持されている。これらの下支持板68及び上支持板100には、内側電極端子86が貫通可能な貫通穴68a及び100aがそれぞれ形成されている。
図6に示すように、固体酸化物型燃料電池1は、制御部110を備え、この制御部110には、使用者が操作するための「ON」や「OFF」等の操作ボタンを備えた操作装置112、発電出力値(ワット数)等の種々のデータを表示するための表示装置114、及び、異常状態のとき等に警報(ワーニング)を発する報知装置116が接続されている。なお、この報知装置116は、遠隔地にある管理センタに接続され、この管理センタに異常状態を通知するようなものであっても良い。
先ず、可燃ガス検出センサ120は、ガス漏れを検知するためのもので、燃料電池モジュール2及び補機ユニット4に取り付けられている。
CO検出センサ122は、本来排気ガス通路80等を経て外部に排出される排気ガス中のCOが、燃料電池モジュール2及び補機ユニット4を覆う外部ハウジング(図示せず)へ漏れたかどうかを検知するためのものである。
貯湯状態検出センサ124は、図示しない給湯器におけるお湯の温度や水量を検知するためのものである。
発電用空気流量検出センサ128は、発電室10に供給される発電用空気の流量を検出するためのものである。
改質用空気流量センサ130は、改質器20に供給される改質用空気の流量を検出するためのものである。
燃料流量センサ132は、改質器20に供給される燃料ガスの流量を検出するためのものである。
水位センサ136は、純水タンク26の水位を検出するためのものである。
圧力センサ138は、改質器20の外部の上流側の圧力を検出するためのものである。
排気温度センサ140は、温水製造装置50に流入する排気ガスの温度を検出するためのものである。
燃焼室温度センサ144は、燃焼室18の温度を検出するためのものである。
排気ガス室温度センサ146は、排気ガス室78の排気ガスの温度を検出するためのものである。
改質器温度センサ148は、改質器20の温度を検出するためのものであり、改質器20の入口温度と出口温度から改質器20の温度を算出する。
外気温度センサ150は、固体酸化物型燃料電池(SOFC)が屋外に配置された場合、外気の温度を検出するためのものである。また、外気の湿度等を測定するセンサを設けるようにしても良い。
図7は改質器20の斜視図であり、図8は、天板を取り除いて改質器20の内部を示した斜視図である。図9は、改質器20内部の燃料の流れを示す平面断面図である。
なお、本実施形態においては、蒸発部と改質部が一体に構成され、1つの改質器を形成しているが、変形例として、改質部のみを備えた改質器を設け、この上流側に隣接して蒸発室を設けることもできる。
整流板21は、ケース8の天井面と改質器20の間に、水平に配置された板材である。この整流板21は、燃焼室18から上方に流れる気体の流れを整え、空気用熱交換器22の入り口(連通開口8a)に導くように構成されている。燃焼室18から上方へ向かう発電用空気及び燃焼ガスは、整流板21の中央に設けられた開口部21aを通って整流板21の上側に流入し、整流板21の上面とケース8の天井面の間の排気通路21bを図2における左方向に流れ、空気用熱交換器22の入り口に導かれる。また、図11に示すように、開口部21aは、改質器20の改質部20bの上方に設けられており、開口部21aを通って上昇した気体は、蒸発部20aとは反対側の、図2、図11における左側の排気通路21bに流れる。このため、蒸発部20aの上方の空間(図2、図11における右側)は、改質部20bの上方の空間よりも排気の流れが遅い気体滞留空間21cとして作用する。
まず、燃料は被改質ガス導入管62を介して改質器20の蒸発部20aに導入されると共に、純水が純水導入管60を介して蒸発部20aに導入される。発電運転中においては、蒸発部20aは高温に加熱されているため、蒸発部20aに導入された純水は、比較的速やかに蒸発され水蒸気となる。蒸発された水蒸気及び燃料は、蒸発部20a内で混合され、改質器20の改質部20bに流入する。水蒸気と共に改質部20bに導入された燃料は、ここで水蒸気改質され、水素を豊富に含む燃料ガスに改質される。改質部20bにおいて改質された燃料は、燃料ガス供給管64を通って下方に下り、分散室であるマニホールド66に流入する。
本実施形態においては、第一実施形態と同様配列された隣り合う燃料電池セルユニット同士を電気的に直列又は並列に接続し、全体として同程度の出力が取り出せるように構成されている。1本の燃料電池セルユニットからはセル10個分の直列電圧が取れるため、第一実施形態に用いられる燃料電池セルユニットの総数よりも少ない数の燃料電池セルユニットで同じ電力を取り出すことが可能となっている。
本実施形態においては、図13に示される通り、内部に内部通路である燃料ガス流路88を形成する円筒形の支持体と、燃料極層203と、反応抑制層204と、電解質層205と、空気極触媒層206と、空気極層207と、隣り合うセルを直列に接続するためのインターコネクター208とを備えている。本実施形態における支持体は、上流側のシフト改質用金属触媒を配置していない支持体202及び下流側のシフト改質用金属触媒を配置した支持体201から構成されている。これにより、燃料ガス通路上流では極力シフト反応を起こさず、下流でシフト反応をさせて水素を発生させ、発電用の燃料としている。特に本実施形態のような横縞型の燃料電池セルにおいては、燃料ガス流路88の延在方向にセルが分割配置されており、1本の燃料電池セルユニットから取り出される電流が燃料ガス流路88の上流から下流にかけて配置された各セルを流れるため、上流側で水素が豊富にある状態で発電を行うセルと、発電に使われた分水素が減少した下流側のセルとで同じ電流を流すよう発電をしなければならず、水素の量が少ない環境で同じ発電をしたセルに偏って大きな負担がかかってしまう。本実施形態では、下流で水素を発生させて補填することによって、燃料枯れによる下流に配置されたセルへの影響を抑えることができる。
また、本実施形態においては、シフト改質用金属触媒はニッケルであり、ニッケルは、支持体の下流側でかつ最下流の燃料極が存在する位置に、該支持体を挟んで、燃料極とシフト改質用金属触媒が対面配置されるように構成されている。
2 燃料電池モジュール
4 補機ユニット
7 断熱材(外側断熱材)
8 ケース
10 発電室
12 燃料電池セル集合体
14 燃料電池セルスタック
16 燃料電池セルユニット(固体酸化物型燃料電池セル)
18 燃焼室
20 改質器
20a 蒸発部(蒸発室)
20b 改質部
21 整流板(隔壁)
21a 開口部
21b 排気通路
21c 気体滞留空間
22 空気用熱交換器(発電酸化剤ガス用熱交換器)
23 蒸発室用断熱材(蒸発室昇温用断熱層)
24 水供給源
26 純水タンク
28 水流量調整ユニット(水供給手段)
30 燃料供給源
38 燃料流量調整ユニット(燃料供給手段)
40 空気供給源
44 改質用空気流量調整ユニット(改質用酸化剤ガス供給手段)
45 発電用空気流量調整ユニット(発電用酸化剤ガス供給手段)
46 第1ヒータ
48 第2ヒータ
50 温水製造装置(排熱回収用の熱交換器)
52 制御ボックス
54 インバータ
60 純水導入管
62 被改質ガス導入管
66 マニホールド(分散室)
70 燃焼ガス配管
72 発電用空気流路
74 発電用空気導入管
76 連絡流路
76 出口ポート
77 発電用空気供給路
77a 吹出口
82 排気ガス排出管
83 点火装置(着火手段)
84 燃料電池セル
86 内側電極端子
88 燃料ガス流路(内部通路)
89 支持体
90 内側電極層(燃料極)
92 外側電極層
94 電解質層
110 制御部(制御手段)
110a 着火判定手段
112 操作装置
114 表示装置
116 警報装置
126 電力状態検出センサ(需要電力検出手段)
132 燃料流量センサ(燃料供給量検出センサ)
138 圧力センサ(改質器圧力センサ)
142 発電室温度センサ(温度検出手段)
148 改質器温度センサ
150 外気温度センサ
201 シフト改質用金属触媒を配置した支持体
202 シフト改質用金属触媒を配置していない支持体
203 燃料極層
204 反応抑制層
205 電解質層
206 空気極触媒層
207 空気極層
208 インターコネクター
Claims (10)
- 電気導電性のない円筒形の支持体表面に少なくともカソード電極、固体電解質及びアノード電極からなるセルを含む燃料電池セルユニットを、少なくとも2つ電気的に接続した燃料電池セルスタックを備えた固体酸化物型燃料電池装置であって、
上記燃料電池セルスタックを内部に収納した燃料電池モジュールと、
燃料と水蒸気を化学反応させる水蒸気改質反応によって水素を生成可能な改質器と、
供給された水蒸気改質用の水を蒸発させる蒸発器と、
上記改質器に燃料を供給することにより上記改質器で改質された燃料を、上記燃料電池セルスタックに送り込む燃料供給手段と、
上記蒸発器に改質用の水を供給する水供給手段と、
上記燃料電池セルスタックに発電用の酸化剤ガスを供給する発電用酸化剤ガス供給手段と、
上記燃料電池セルスタックを発電させるよう制御を行う制御手段と、
を有し、
上記燃料電池セルユニットの支持体の内側には、燃料ガスが通過する燃料ガス通路が構成され、該燃料ガス通路には、水蒸気と一酸化炭素を反応させるシフト改質反応によって水素を生成可能なシフト改質用金属触媒が配置され、該シフト改質用金属触媒は、上記燃料ガス通路の改質器側に近い上流側に比して、下流側に多くなるように配置されていることを特徴とする、固体酸化物型燃料電池装置。 - 前記燃料電池セルスタックの発電中の温度が700℃以下で運転される、請求項1に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記シフト改質用金属触媒が配置された支持体の下流側において、前記支持体を挟んで、前記燃料極と前記シフト改質用金属触媒が対面配置されるように構成されている、請求項1又は2に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記シフト改質用金属触媒が、支持体の下流側でかつ最下流の燃料極が存在する位置に少なくとも配置されている、請求項1〜3のいずれか1項に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記シフト改質用金属触媒が、支持体の上流側にはなく、下流側に存在するように配置されている、請求項1〜4のいずれか1項に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記シフト改質用金属触媒が、支持体の中間域にもなく、下流側にのみ配置されている、請求項5に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記支持体が、多孔質な非電気導電性材料から構成され、該多孔質内においてシフト改質用金属触媒が露出するように成型されている、請求項1〜6のいずれか1項に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記支持体の燃料極側にはシフト改質用金属触媒が露出せず、前記支持体の燃料ガス通路側にのみシフト改質用金属触媒が露出するように配置されている、請求項1〜7のいずれか1項に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記燃料電池セルユニットの最下流部に、シフト改質反応に伴う熱を放熱する金属部材が設けられ、該部材で排気通路を構成している、請求項1〜8のいずれか1項に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記シフト改質用金属触媒がNiであり、下流側の支持体の多孔質内にのみNiが露出するよう成型されている、請求項7に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
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