JP6180697B1 - 排ガス浄化装置 - Google Patents
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Abstract
Description
《態様1》
アルミナ担体粒子にPdを担持してなるPd担持触媒と、第1のセリア−ジルコニア担体粒子にRhを担持してなる第1のRh担持触媒と、第2のセリア−ジルコニア担体粒子とを含む第1の触媒層を有する、排ガス浄化装置であって、
前記第1のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア濃度が30wt%以下であり、かつ前記第2のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア量が前記第1のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア量よりも大きい、排ガス浄化装置。
《態様2》
前記第2のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア濃度が、30wt%より大きい、態様1に記載の排ガス浄化装置。
《態様3》
前記第1の触媒層が、硫酸バリウムをさらに含む、態様1又は2に記載の排ガス浄化装置。
《態様4》
前記第1の触媒層の下側に第2の触媒層を有する、態様1〜3のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
《態様5》
前記第2の触媒層が、硫酸バリウムを含む、態様4に記載の排ガス浄化装置。
《態様6》
前記第2の触媒層が、第1のセリア−ジルコニア担体粒子にRhを担持してなる第2のRh担持触媒を含む、態様4又は5に記載の排ガス浄化装置。
《態様7》
前記第1のRh担持触媒のRh量と、前記第2のRh担持触媒のRh量との比が、10:90〜90:10の範囲である、態様6に記載の排ガス浄化装置。
《態様8》
前記第2の触媒層の下側にさらに1又は複数の層を有する、態様4〜7のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
《態様9》
前記第1の触媒層が基材上に存在している、態様1〜3のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
《態様10》
前記第1の触媒層と前記基材との間に前記第2の触媒層を有する、態様4〜7のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
《態様11》
前記第2の触媒層と前記基材との間に前記1又は複数の層を有する、態様8に記載の排ガス浄化装置。
本発明の排ガス浄化装置は、アルミナ担体粒子にPdを担持してなるPd担持触媒と、第1のセリア−ジルコニア担体粒子にRhを担持してなる第1のRh担持触媒と、第2のセリア−ジルコニア担体粒子とを含む第1の触媒層を有する、排ガス浄化装置であって、第1のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア量が30wt%以下であり、かつ第2のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア量が第1のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア量よりも大きい、排ガス浄化装置である。
第1の触媒層は、アルミナ担体粒子にPdを担持してなるPd担持触媒と、第1のセリア−ジルコニア担体粒子にRhを担持してなる第1のRh担持触媒と、第2のセリア−ジルコニア担体粒子とを含む。
本発明のPd担持触媒は、アルミナ担体粒子にPdが担持された触媒である。Pdは低温活性に優れ、主にHCとCOを酸化する役割を果たす。第1の触媒層にPdを含んだ本発明の排ガス浄化装置を使用すれば、内燃機関の始動開始直後のような低温度下においても、排ガスを効率良く浄化することができる。また、アルミナは、耐熱性に優れる酸化物であるから、アルミナ担体粒子にPdを担持することで、Pdのシンタリングを抑制して、活性低下を防ぐことができる。
本発明の第1のRh担持触媒は、第1のセリア−ジルコニア担体粒子にRhが担持された触媒である。Rhは主にNOxを還元する役割を果たす。第1のセリア−ジルコニア担体粒子は、OSC性能を示す材料であり、特にRh等の貴金属を担持することにより、極めて優れたOSC性能を示すことが知られている。第1の触媒層にRh担持触媒を含んだ本発明の排ガス浄化装置を使用すれば、排ガスを効率よく浄化することができる。
第1のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア濃度が低いため、Pd担持触媒及びRh担持触媒のみの構成では、OSC性能が不足して、排ガス浄化性能が悪化する問題が生じる。そのため、OSC性能を確保するため、第2のセリア−ジルコニア担体粒子を第1の触媒層に添加する。例えば貴金属等を担持していない第2のセリア−ジルコニア担体粒子を使用することができる。
第1の触媒層は、更なる排ガス浄化性能の向上を図るため、Pd担持触媒、Rh担持触媒、及び第2のセリア−ジルコニア担体粒子とは異なる組成を有する助触媒成分を1種以上含んでいてもよい。例えば、第1の触媒層に、バリウム、カルシウム、セシウム、カリウム、マグネシウム、及びランタンからなる群より選ばれる少なくとも一つの元素を、硝酸塩、酢酸塩、又は硝酸塩の形態で含ませることができ、特に硫酸バリウム(BaSO4)を含ませることができる。これによって、排ガス中に含まれるHC等によって、Pdが被毒されるのを防ぐことができ、排ガス浄化性能をより向上させることができる。
基材としては、特に限定されずに一般に排ガス浄化装置において用いられる任意の材料を使用することができる。具体的には、基材としては、多数のセルを有するハニカム形状の材料を使用することができ、例えば、コージェライト(2MgO・2Al2O3・5SiO2)、アルミナ、ジルコニア、炭化ケイ素等の耐熱性を有するセラミックス材料や、ステンレス鋼等の金属箔からなるメタル材料を使用することができる。また、上述したように、第1の触媒層が、触媒担体粒子を壁面に含む基材、例えば特開2015−85241号公報に記載のような基材の一部であってもよい。
第2の触媒層は、上記第1の触媒層の下側に存在していてもよい随意の触媒層である。第2の触媒層が、触媒担体粒子を壁面に含む基材、例えば特開2015−85241号公報に記載のような基材の一部であってもよく、第2の触媒層がそのような基材の壁面を構成していてもよい。この場合には、第2の触媒層である基材上に第1の触媒層が存在していてもよい。また、第2の触媒層が基材の一部である場合には、Rh担持触媒を、基材を製造する際に使用する無機粒子と混合して用いて、排ガス浄化装置を得てもよく、また第2の触媒層は、セリア−ジルコニア等の触媒担体粒子を壁面に含む基材に、ウォッシュコート法等によってRhを担持させたものでもよい。
上述したような構成の排ガス浄化装置は、従来と同様の製造プロセスによって製造することができる。例えば図1(a)に示すような第1の触媒層が基材の壁の一部を構成する場合には、Pd担持触媒、第1のRh担持触媒、及び第2のセリア−ジルコニア担体粒子を、基材を製造する際に使用する無機粒子と混合して用いて、排ガス浄化装置を得てもよい。例えば図1(b)に示すような基材上に第1の触媒層のみを有する1層構造タイプの排ガス浄化装置を製造するには、まずPd担持触媒、Rh担持触媒、及び第2のセリア−ジルコニア担体粉末を含むスラリーを公知のウォッシュコート法等によって基材にコートする。その後、所定の温度及び時間で乾燥し、焼成することによって、第1の触媒層を基材上に有する排ガス浄化装置を製造することができる。
[例1]
イオン交換水100mlに第1のセリア−ジルコニア(CZ)系複合酸化物(CeO2/ZrO2/La2O3/Nd2O3=20/70/5/5(wt%))(CZLN1と表記)(25g)、及び硝酸ロジウム溶液(Rh元素として5wt%)(4g)を投入し、60分攪拌した。110℃で乾燥した後、大気中500℃で1時間焼成して、Rh担持粉末Iを得た。
第1のCZ系複合酸化物の種類を変更し、アルミナ量を変更し、かつ第2のCZ系複合酸化物を使用しなかったこと以外は、例1と同様の方法で、例2の排ガス浄化装置を得た。
[例3]
Rh担持量を0.18gにしたことを除いてRh担持粉末Iと同様にして、Rh担持粉末IIを得た。
Rh担持量の合計は変更せずに、第1の触媒層と第2の触媒層でのRh担持割合を変更したこと以外は例3と同様の方法で、下記の表1に記載の構成の例4〜7の排ガス浄化装置を得た。また、第1の触媒層にRhを担持させずに、第2の触媒層のRh担持量を変更したこと以外は例3と同様の方法で、例8の排ガス浄化装置を得た。
[例9〜14]
第1のCZ系複合酸化物の種類を変更したこと以外は例5と同様の方法で、下記の表2に記載の構成の例9〜14の排ガス浄化装置を得た。
[例15〜18]
第1の触媒層の第2のCZ系複合酸化物の種類を変更したこと以外は例5と同様の方法で、下記の表3に記載の構成の例15〜17の排ガス浄化装置を得た。例18では、第1の触媒層の第2のCZ系複合酸化物を使用しなかった。
[例19]
例5と同様の方法で、下記の表4に記載のように例19の排ガス浄化装置を得た。
[例20]
(1)イオン交換水100mlにアルミナ(25g)、及び硝酸パラジウム溶液(Pd元素として5wt%)(1g)を投入し、60分攪拌した。110℃で乾燥した後、大気中500℃で1時間焼成して、Pd担持アルミナIIを得た。
第2の触媒層及び第3の触媒層の構成を変更し、例20と同様の方法で、下記の表4に記載の構成の例21の排ガス浄化装置を得た。
[例22〜23]
第2の触媒層のCZ担体を変更したこと以外は例5と同様の方法で、下記の表4に記載の構成の例22〜23の排ガス浄化装置を得た。
[耐久性能試験]
排ガス浄化装置について、8万km走行相当の耐久試験を行った。その後、これらの排ガス浄化装置を排気量1.0Lのエンジンを有する実機車両に搭載し、JC08モードで走行して、NMHC、NOxの排出量を測定した。結果を表1に示す。なお、表1の値は、JC08モードのCold評価とHot評価とのコンバイン値である。
例2及び例5の耐久排ガス浄化装置をかきとり、この装置に含まれるPd及びRhの特性X線強度を走査型電子顕微鏡(SEM−EDX)によって測定した。この測定では、150,000倍の倍率で観察した。Pd元素の測定値を「Pd」、Rh元素の測定値を「Rh」とした場合に、以下の計算式によってPd−Rh合金化率を算出した。
Pd−Rh合金化率(%)=Rh/(Pd+Rh)×100
結果を表1〜表4に示す。
1 基材
2 第1の触媒層
21 Pd
22 アルミナ
23 第1のセリア−ジルコニア担体粒子
24 Rh
25 第2のセリア−ジルコニア担体粒子
26 従来のセリア−ジルコニア担体粒子
3 第2の触媒層
4 第3の触媒層
Claims (8)
- アルミナ担体粒子にPdを担持してなるPd担持触媒と、第1のセリア−ジルコニア担体粒子にRhを担持してなる第1のRh担持触媒と、第2のセリア−ジルコニア担体粒子とを含む第1の触媒層を有する、排ガス浄化装置であって、
前記第1のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア濃度が30wt%以下であり、かつ前記第2のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア量が前記第1のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア量よりも大きく、かつ前記第1の触媒層の下側に第2の触媒層を有する、排ガス浄化装置。 - 前記第2のセリア−ジルコニア担体粒子中のセリア濃度が、30wt%より大きい、請求項1に記載の排ガス浄化装置。
- 前記第1の触媒層が、硫酸バリウムをさらに含む、請求項1又は2に記載の排ガス浄化装置。
- 前記第2の触媒層が、硫酸バリウムを含む、請求項1に記載の排ガス浄化装置。
- 前記第2の触媒層が、第1のセリア−ジルコニア担体粒子にRhを担持してなる第2のRh担持触媒を含む、請求項1又は2に記載の排ガス浄化装置。
- 前記第1のRh担持触媒のRh量と、前記第2のRh担持触媒のRh量との比が、10:90〜90:10の範囲である、請求項5に記載の排ガス浄化装置。
- 前記第2の触媒層の下側にさらに1又は複数の層を有する、請求項1〜6のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
- 前記第2の触媒層の下側にさらに基材が存在しており、前記第2の触媒層と前記基材との間に前記1又は複数の層を有する、請求項7に記載の排ガス浄化装置。
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