JP6151874B1 - 有機エレクトロルミネッセント装置および照明装置 - Google Patents

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Abstract

【課題】全光束の最適化により発光効率の高い白色光を得ることによって、照明装置に好適な有機エレクトロルミネッセント装置およびそれを備えた照明装置を提供する。【解決手段】複数の発光ユニット13A、13Bが発光することで得られる白色光が、赤色光、緑色光および青色光から構成され、基板18内に放出された配光特性において、白色光の輝度が、基板18の面方向に対して垂直な軸から20度〜60度の角度の範囲に最大値を有するとともに、赤色光の極大発光波長における分光放射輝度と、緑色光の極大発光波長における分光放射輝度とがそれぞれ基板18の面方向に対して垂直な軸から30度〜70度の角度の範囲に最大値を有し、最大値が、基板18の面方向に対して垂直な軸方向の赤色光の極大発光波長における分光放射輝度の値と緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値より大きい有機エレクトロルミネッセント装置10。【選択図】図1

Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセント装置、およびそれを備えた照明装置に関する。
有機エレクトロルミネッセント素子(以下、「有機EL素子」と略称することもある。)は、対向する陰極と陽極との間に有機化合物からなる発光層を有する自己発光型素子である。有機EL素子は、陰極と陽極との間に電圧を印加したときに、陰極側から発光層に注入された電子と、陽極側から発光層に注入された正孔(ホール)とが、発光層内で再結合することによって生じた励起子(エキシトン)により発光する。
高輝度かつ長寿命を実現する有機EL素子としては、少なくとも1層の発光層を含む発光ユニットを1つの単位とし、複数の発光ユニットの間に電気絶縁性の電荷発生層が配置されたマルチフォトンエミッション構造の素子(以下、「MPE素子」と略称する。)が知られている(例えば、特許文献1参照)。このMPE素子では、陰極と陽極との間に電圧を印加したときに、電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ陰極側および陽極側に向かって移動する。これにより、電荷発生層を挟んで陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、電荷発生層を挟んで陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する。このようなMPE素子は、同じ電流量のまま複数の発光ユニットからの発光が同時に得られるため、発光ユニットの個数倍相当の電流効率および外部量子効率を得ることが可能である。
しかしながら、MPE素子では、基板を通じて外部に光を取り出す場合、素子から基板内に放出される配光特性を適正に制御することが困難であり、外部に十分な光を取り出せるまでには至っていない。MPE素子は、複数の発光ユニットから構成されるため、素子を構成する層の数が多い。そのため、各層の光学特性を個別に制御することが困難であり、素子から基板内に放出される配光特性を最適化するための適正な光学設計がなされていないという課題があった。
特開2003−272860号公報
本発明は、このような従来の事情に鑑みて提案されたものであり、全光束の最適化により発光効率の高い白色光を得ることによって、照明装置に好適な有機エレクトロルミネッセント装置およびそれを備えた照明装置を提供することを目的とする。
上記目的を達成するために、本発明は以下の手段を提供する。
(1)第1の電極と第2の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで、前記第1の電極または前記第2の電極に隣接する基板を通じて白色光が得られる有機エレクトロルミネッセント装置であって、
前記複数の発光ユニットが発光することで得られる白色光が、赤色光、緑色光および青色光から構成され、
前記基板内に放出された配光特性において、前記白色光の輝度が、前記基板の面方向に対して垂直な軸から20度〜60度の角度の範囲に最大値を有するとともに、
前記赤色光の極大発光波長における分光放射輝度と、前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度とが、それぞれ前記基板の面方向に対して垂直な軸から30度〜70度の角度の範囲に最大値を有し、該最大値が、前記基板の面方向に対して垂直な軸方向の前記赤色光の極大発光波長における分光放射輝度の値と前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値より大きく、
前記白色光の輝度が最大となる角度(A)、前記赤色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(B)、および前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(C)とし、前記基板の面方向に対して垂直な軸を基準とした場合、前記角度(A)、前記角度(B)および前記角度(C)が、(C)≧(A)≧(B)の関係を満たすことを特徴とする有機エレクトロルミネッセント装置。
)前記基板内に放出された配光特性において、前記赤色光または前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の最大値(D)、および前記基板の面方向に対して垂直な軸方向の前記赤色光または前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値(E)とした場合、前記最大値(D)に対する前記値(E)の比率((E)/(D))が0.7以下であることを特徴とする前記(1)に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
)第1の電極と第2の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで、前記第1の電極または前記第2の電極に隣接する基板を通じて白色光が得られる有機エレクトロルミネッセント装置であって、
前記赤色光を発する赤色発光層を含む赤色発光ユニットからなる第1の発光ユニットと、
前記青色光を発する青色発光層を含む青色発光ユニットからなる第2の発光ユニットと、を有し、
前記緑色光を発する緑色発光層を含む緑色発光ユニットからなる第3の発光ユニットと、を有し、
前記第1の発光ユニットと前記第2の発光ユニットとが第1の電荷発生層を挟んで積層され、前記第2の発光ユニットと前記第3の発光ユニットとが第2の電荷発生層を挟んで積層され、
前記第2の電極、前記第3の発光ユニット、前記第2の電荷発生層、前記第2の発光ユニット、前記第1の電荷発生層、前記第1の発光ユニットおよび前記第1の電極がこの順に積層された構造を有することを特徴とする前記(1)または前記(記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
)前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなり、この電気的絶縁層の比抵抗が1.0×10Ω・cm以上であることを特徴とする前記(1)〜前記()のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
)前記電気的絶縁層の比抵抗が1.0×10Ω・cm以上であることを特徴とする前記(5)に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
)前記電荷発生層は、異なる物質の混合層からなり、その一成分が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しており、
前記第1の電極と前記第2の電極との間に電圧を印加したときに、前記電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ前記第1の電極側および前記第2の電極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記第1の電極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記第2の電極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入することを特徴とする前記(1)〜前記()のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
)前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質との積層体からなり、
前記第1の電極と前記第2の電極との間に電圧を印加したときに、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ前記第1の電極側および前記第2の電極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記第1の電極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記第2の電極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入することを特徴とする前記(1)〜前記()のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
)前記電荷発生層は、下記式(1)で表わされる構造を有する化合物を含むことを特徴とする前記(1)〜前記()のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
Figure 0006151874
)前記第1電極は、銀から構成されることを特徴とする前記(1)〜前記()のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
10)前記(1)〜前記()のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント装置を備えることを特徴とする照明装置。
11)前記有機エレクトロルミネッセント装置の光取り出し面側に光学フィルムを備えることを特徴とする前記(10)に記載の照明装置。
12)前記白色光の平均演色評価数(Ra)が80以上であることを特徴とする前記(10)または前記(11)に記載の照明装置。
13)前記基板がベース基板または封止基板であり、前記ベース基板または前記封止基板がフレキシブル基板からなり、フレキシブル性を有することを特徴とする前記(10)〜前記(12)のいずれかに記載の照明装置。
本発明によれば、全光束の最適化により発光効率の高い白色光を得ることによって、照明装置に好適な有機エレクトロルミネッセント装置およびそれを備えた照明装置を提供することができる。
本発明の第1の実施形態に係る有機EL装置の概略構成を示す断面図である。 本発明の照明装置の一実施形態の概略構成を示す断面図である。 実施例1の有機EL装置の概略構造を示す断面図である。 実施例1の有機EL装置および実施例4の照明装置の評価結果を示す図である。 実施例1の有機EL装置の基板内に放出される配光特性を示す図である。 実施例2の有機EL装置の概略構造を示す断面図である。 実施例2の有機EL装置および実施例5の照明装置の評価結果を示す図である。 実施例2の有機EL装置の基板内に放出される配光特性を示す図である。 実施例3の有機EL装置の概略構造を示す断面図である。 実施例3の有機EL装置および実施例6の照明装置の評価結果を示す図である。 実施例3の有機EL装置の基板内に放出される配光特性を示す図である。
本発明の有機エレクトロルミネッセント装置、およびそれを備えた照明装置の実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。
なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率等が実際と同じであるとは限らない。また、以下の説明において例示される材料、寸法等は一例であって、本発明はそれらに必ずしも限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
[第1の実施形態]
「有機エレクトロルミネッセント装置(有機EL装置)」
図1は、本発明の第1の実施形態に係る有機EL装置の概略構成を示す断面図である。
図1に示すように、本実施形態の有機EL装置10は、第1の電極11と第2の電極12との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニット13A、13B、13Cが電荷発生層(CGL)14A、14Bを挟んで積層された構造を有し、複数の発光ユニット13A、13B、13Cが発光することで、第2の電極12に隣接する基板18を通じて白色光が得られる有機EL装置である。
なお、本実施形態の有機EL装置10は、第1の電極11に隣接する基板を通じて白色光が得られる有機EL装置であってもよい。
第1の発光ユニット13Aは、赤色発光ユニットである。赤色発光ユニットは、赤色波長域に1つの極大発光波長を有する赤色光を発する赤色発光層からなる第1の発光層16Aを含む。赤色発光層は、赤色蛍光物質を含む赤色蛍光発光層または赤色燐光物質を含む赤色燐光発光層のいずれであってもよい。赤色蛍光発光層を含む赤色発光ユニットから得られる赤色光は、遅延蛍光成分を含むこともある。
第2の発光ユニット13Bは、青色発光ユニットである。青色発光ユニットは、青色波長域に1つまたは2つの極大発光波長を有する青色光を発する青色発光層からなる第2の発光層16Bを含む。青色発光層は、青色蛍光物質を含む青色蛍光発光層または青色燐光物質を含む青色燐光発光層のいずれであってもよい。青色蛍光発光層を含む青色発光ユニットから得られる青色光は、遅延蛍光成分を含むこともある。
第3の発光ユニット13Cは、緑色発光ユニットである。緑色発光ユニットは、緑色波長域に1つまたは2つの極大発光波長を有する緑色光を発する緑色発光層からなる第3の発光層16Cを含む。緑色発光層は、緑色蛍光物質を含む緑色蛍光発光層または緑色燐光物質を含む緑色燐光発光層のいずれであってもよい。緑色蛍光発光層を含む緑色発光ユニットから得られる緑色光は、遅延蛍光成分を含むこともある。
本実施形態の有機EL装置10より得られる白色光は、赤色発光ユニットにおける赤色発光層から放出される赤色光と、緑色発光ユニットにおける緑色発光層から放出される緑色光と、青色発光ユニットにおける青色発光層から放出される青色光とから構成される。
第1の発光ユニット13Aと第2の発光ユニット13Bとが第1の電荷発生層14Aを挟んで積層されている。
第2の発光ユニット13Bと第3の発光ユニット13Cとが第2の電荷発生層14Bを挟んで積層されている。
本実施形態の有機EL装置10は、基板18、第2の電極12、第3の発光ユニット13C、第2の電荷発生層14B、第2の発光ユニット13B、第1の電荷発生層14A、第1の発光ユニット13Aおよび第1の電極11がこの順に積層された構造を有する。すなわち、本実施形態の有機EL装置10は、第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cが、第1の電荷発生層14Aおよび第2の電荷発生層14Bを挟んで積層されたMPE構造を有する。
本実施形態の有機EL装置10は、第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cが発光することで得られる白色光が、少なくとも380nm〜780nmの波長域に亘って連続した発光スペクトルを有する。
基板18内に放出された配光特性において、この白色光の輝度は、基板18の面方向に対して垂直な軸から20度〜60度の角度の範囲に最大値を有する。
白色光の輝度が、基板18の面方向に対して垂直な軸から20度未満の範囲に最大値を有する場合、基板18の正面方向に発光成分が集約されていることを意味する。正面方向に集光された発光成分は、本来、光取出しフィルム等の光学フィルムがない状態でも基板18の面へと放出されるのに対し、光学フィルムが基板18の面(すなわち、外表面、第2の電極12側に位置する面とは反対側の面)に存在する場合、光学フィルム界面での正反射および屈折等により基板18内へと戻ってしまう発光成分が生じることから、光学フィルムによる効率向上の効果を十分に発揮することができない。一方、白色光の輝度が、基板18の面方向に対して垂直な軸から60度を超える範囲に最大値を有する場合、基板18の面方向に対して垂直な軸から広角方向に発光成分が広がっていることを意味する。この場合は、基板18の面に対して非常に浅い角度方向へと光が広がっていることから、光学フィルムを使用した場合においても、それらの発光成分を効率良く取り出すことができないため、高い全光束値を得ることができない。
また、本実施形態の有機EL装置10は、白色光の発光スペクトルにおいて、590nm〜640nmの赤色波長域に1つの極大発光波長と、440nm〜490nmの青色波長域に1つまたは2つの極大発光波長と、500nm〜560nmの緑色波長域に1つまたは2つの極大発光波長とを有する。これらの極大発光波長は、それぞれ第1の発光ユニット13Aにおける赤色発光層(第1の発光層16A)から放出される赤色光、第2の発光ユニット13Bにおける青色発光層(第2の発光層16B)から放出される青色光、および第3の発光ユニット13Cにおける緑色発光層(第3の発光層16C)から放出される緑色光の極大発光波長に由来するものである。
赤色光の極大発光波長の発光強度は、青色光の極大発光波長の発光強度および緑色光の極大発光波長の発光強度よりも大きい。これにより、本実施形態の有機EL装置10から得られる白色光は、色温度が低くなり、暖色系の色味を帯びるようになる。また、緑色光の極大発光波長の発光強度を青色光の極大発光波長の発光強度よりも大きくすることによって、暖色系の色味を維持したまま、発光効率を向上させることができる。
したがって、本実施形態の有機EL装置10では、赤色光の極大発光波長の発光強度および緑色光の極大発光波長の発光強度が、適正な発光特性を得る上で重要となる。
本実施形態の有機EL装置10は、基板18内に放出された配光特性において、赤色光の極大発光波長における分光放射輝度と、緑色光の極大発光波長における分光放射輝度とが、それぞれ基板18の面方向に対して垂直な軸から30度〜70度の角度の範囲に最大値を有する。その最大値は、基板18の面方向に対して垂直な軸方向の赤色光の極大発光波長における分光放射輝度の値と緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値より大きい。
赤色光の極大発光波長における分光放射輝度および緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の少なくとも一方が、基板18の面方向に対して垂直な軸から30度未満の範囲に最大値を有する場合、赤色光もしくは緑色光が基板18の面方向に対して垂直な軸方向へと取り出される割合が増加する。一方、赤色光の極大発光波長における分光放射輝度および緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の少なくとも一方が、基板18の面方向に対して垂直な軸から70度を超える範囲に最大値を有する場合、赤色光もしくは緑色光が基板18の面方向に対して垂直な軸から広角方向へと取り出される割合が増加する。
いずれの場合も、特定の角度から見た際の発光色において白色光を担保することができなくなることから、演色性の低下や発光色の角度依存性の悪化へと繋がる。加えて、白色光の特性値に対して寄与率が高い赤色光および緑色光を基板18の外部へと効率よく取り出すことができないため、高い全光束値を得ることができない。
基板18としては、ガラス基板やプラスチック基板を用いることができる。
ガラス基板としては、例えば、ソーダライムガラス、無アルカリガラス、硼珪酸ガラス、珪酸ガラス等が用いられる。
プラスチック基板としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、ポリイミド(PI)等が用いられる。
第1の電極11としては、一般的に仕事関数の小さい金属またはその合金、金属酸化物等を用いることが好ましい。第1の電極11を形成する金属としては、例えば、リチウム(Li)等のアルカリ金属、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)等のアルカリ土類金属、ユウロピウム(Eu)等の希土類金属等の金属単体、若しくは、これらの金属とアルミニウム(Al)、銀(Ag)、インジウム(In)等を含む合金等を用いることができる。
また、第1の電極11は、例えば、「特開平10−270171号公報」や「特開2001−102175号公報」に記載されているように、第1の電極11と有機層との界面に金属ドーピングされた有機層を用いた構成であってもよい。この場合、第1の電極11に導電性材料を用いればよく、その仕事関数等の性質は特に制限されない。
また、第1の電極11は、例えば、「特開平11−233262号公報」や「特開2000−182774号公報」に記載されているように、第1の電極11に接する有機層をアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオンおよび希土類金属イオンからなる群から選択される少なくとも1種を含有する有機金属錯体化合物により構成してもよい。この場合、有機金属錯体化合物中に含有される金属イオンを真空中で金属に還元し得る金属、例えば、アルミニウム(Al)、ジルコニウム(Zr)、チタン(Ti)、ケイ素(Si)等の(熱還元性)金属、若しくはこれらの金属を含有する合金を第1の電極11に用いることができる。これらの中でも、配線電極として一般に広く用いられているAlが、蒸着の容易さ、光反射率の高さ、化学的安定性等の観点から特に好ましい。
第2の電極12としては、特に材料の制限はなく、この第2の電極12側から光を取り出す場合は、例えば、ITO(インジウム・すず酸化物)、IZO(インジウム・亜鉛酸化物)等の透明導電材料を用いることができる。
また、一般的な有機EL素子の場合とは逆に、第2の電極12に金属材料等、第1の電極11に透明導電材料を用いることで、第1の電極11側から光を取り出すことも可能である。例えば、「特開2002−332567号公報」に記載された手法を用いて、有機膜に損傷のないようなスパッタリング法により、上述したITOやIZO等の透明導電材料を第1の電極11に形成することができる。
したがって、第1の電極11および第2の電極12の両方を透明にすると、第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cや、第1の電荷発生層14Aおよび第2の電荷発生層14Bも同様に透明であるから、透明な有機EL装置10を作製することが可能である。
なお、成膜の順序に関しては、必ずしも第2の電極12側から始める必要はなく、第1の電極11側から成膜を始めてもよい。
第1の発光ユニット13Aは、第1の電子輸送層15A、第1の発光層16Aおよび第1の正孔輸送層17Aから構成されている。また、第2の発光ユニット13Bは、第2の電子輸送層15B、第2の発光層16Bおよび第2の正孔輸送層17Bから構成されている。また、第3の発光ユニット13Cは、第3の電子輸送層15C、第3の発光層16Cおよび第3の正孔輸送層17Cから構成されている。
第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cは、従来公知の有機EL素子と同様に種々の構造を採用することができ、少なくとも有機化合物からなる発光層を含むものであれば、いかなる積層構造を有していてもよい。第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cは、例えば、発光層の第1の電極11側に、電子注入層、正孔阻止層等を配置し、発光層の第2の電極12側に、正孔注入層、電子阻止層等を配置してもよい。
第1の電子輸送層15A、第2の電子輸送層15Bおよび第3の電子輸送層15Cは、例えば、従来公知の電子輸送性材料からなる。本実施形態の有機EL素子10では、一般に有機EL素子に用いられる電子輸送性材料のなかでも、比較的深いHOMO(Highest Occupied Molecular Orbital)準位を有するものが好ましい。具体的には、少なくとも概ね6.0eV以上のHOMO準位を有する電子輸送性材料を用いることが好ましい。このような電子輸送性材料としては、例えば、4,7−ジフェニル−1,10−フェナントロリン(BPhen)や2,2’,2”−(1,3,5−ベンジニトリル)−トリス(1−フェニル−1−H−ベンゾイミダゾール(TPBi)等を用いることができる。
また、第1の電子輸送層15A、第2の電子輸送層15Bおよび第3の電子輸送層15Cは、単層または2層以上で構成されていてもよい。
電子注入層は、第1の電極11、第1の電荷発生層14Aまたは第2の電荷発生層14Bの少なくとも一方から電子の注入効率を向上させるために、第1の電極11と第1の電子輸送層15Aとの間、第1の電荷発生層14Aと第2の電子輸送層15Bとの間、または第2の電荷発生層14Bと第3の電子輸送層15Cとの間の少なくとも1つに挿入するものである。電子注入層の材料としては、電子輸送層と同様の性質を有する電子輸送性材料を用いることができる。電子輸送層と電子注入層をまとめて、電子輸送層と呼ぶこともある。
第1の正孔輸送層17A、第2の正孔輸送層17Bおよび第3の正孔輸送層17Cは、例えば、従来公知の正孔輸送性材料からなる。正孔輸送性材料としては、特に限定されない。正孔輸送性材料としては、例えば、イオン化ポテンシャルが5.7eVより小さく、正孔輸送性、すなわち電子供与性を有する有機化合物(電子供与性物質)を用いることが好ましい。電子供与性物質としては、例えば、4,4’−ビス[N−(2−ナフチル)−N−フェニル−アミノ]ビフェニル(α−NPD)、等のアリールアミン化合物等を用いることができる。
正孔注入層は、第2の電極12、第2の電荷発生層14Bまたは第1の電荷発生層14Aの少なくとも一方から正孔の注入効率を向上させるために、第2の電極12と第3の正孔輸送層17Cとの間、第2の電荷発生層14Bと第2の正孔輸送層17Bとの間、または第1の電荷発生層14Aと第1の正孔輸送層17Aとの間の少なくとも1つに挿入するものである。正孔注入層の材料としては、正孔輸送層と同様の性質を有する電子供与性材料を用いることができる。正孔輸送層と正孔注入層をまとめて、正孔輸送層と呼ぶこともある。
第1の発光ユニット13Aに含まれる第1の発光層16Aは、赤色蛍光物質を含む赤色蛍光発光層または赤色燐光物質を含む赤色燐光発光層からなる。
赤色蛍光発光層または赤色燐光発光層は、それぞれ、有機化合物として、主成分であるホスト材料と、少量成分であるゲスト材料とを含む。赤色の発光は、特にゲスト材料の性質に起因する。
第1の発光ユニット13Aに含まれる第1の発光層16Aのホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、または両者を混合したもの等を用いることができる。赤色燐光発光層のホスト材料としては、具体的には、4,4’−ビスカルバゾリルビフェニル(CBP)や、2,9−ジメチル−4,7−ジフェニル−9,10−フェナントロリン(BCP)等を用いることができる。赤色蛍光発光層のホスト材料としては、例えば、4,4’−ビス(2,2−ジフェニルビニル)−1,1’−ビフェニル(DPVBi)やトリス(8−ヒドロキシキノリノラト)アルミニウム(Alq)等を用いることができる。
第1の発光ユニット13Aに含まれる第1の発光層16Aのゲスト材料は、ドーパント材料とも呼ばれる。このゲスト材料に蛍光発光を利用するものは、通常、蛍光発光材料と言われている。この蛍光発光材料で構成される発光層のことを蛍光発光層と言う。一方、ゲスト材料に燐光発光を利用するものは、通常、燐光発光材料と言われている。この燐光発光材料で構成される発光層のことを燐光発光層と言う。
このうち、燐光発光層では、電子と正孔の再結合により生じた75%の三重項励起子に加え、一重項励起子からのエネルギー移動により生成した25%分の三重項励起子も利用できるため、理論上は、100%の内部量子効率が得られる。すなわち、電子と正孔の再結合により生じた励起子が、発光層内で熱失活等を生じることなく光に変換される。実際に、イリジウムや白金等の重原子を含む有機金属錯体では、素子構造の最適化等によって100%に近い内部量子効率を達成している。
赤色燐光発光層のゲスト材料としては、Ir(piq)やIr(btpy)等の赤色燐光発光材料を用いることができる。
赤色蛍光発光層のゲスト材料としては、DCJTB等を用いることができる。
第2の発光ユニット13Bに含まれる青色発光層は、青色蛍光物質を含む青色蛍光発光層、または青色燐光物質を含む青色燐光発光層からなる。青色発光層は、有機化合物として、主成分であるホスト材料と、少量成分であるゲスト材料とを含む。青色蛍光物質または青色燐光物質は、このうちゲスト材料に相当する。いずれの場合も、青色の発光は、特にゲスト材料の性質に起因する。
第2の発光ユニット13Bに含まれる青色発光層のホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、または両方を混合したもの等を用いることができる。青色蛍光発光層では、例えば、スチリル誘導体、アントラセン化合物、ピレン化合物等を用いることができる。一方、青色燐光発光層では、例えば、4,4’−ビスカルバゾリルビフェニル(CBP)や、2,9−ジメチル−4,7−ジフェニル−9,10−フェナントロリン(BCP)等を用いることができる。
第2の発光ユニット13Bに含まれる青色発光層のゲスト材料としては、青色蛍光発光層では、例えば、スチリルアミン化合物、フルオランテン化合物、アミノピレン化合物、ホウ素錯体等を用いることもできる。さらに、4,4’−ビス[4−(ジフェニルアミノ)スチリル]ビフェニル(BDAVBi)や2,7−ビス{2−[フェニル(m−トリル)アミノ]−9,9−ジメチル−フルオレン−7−イル}−9,9−ジメチルフルオレン(MDP3FL)等を用いることもできる。一方、青色燐光発光層では、例えば、Ir(Fppy)等の青色燐光発光材料を用いることもできる。
第3の発光ユニット13Cに含まれる緑色発光層は、緑色蛍光物質を含む緑色蛍光発光層、または緑色燐光物質を含む緑色燐光発光層からなる。緑色発光層は、有機化合物として、主成分であるホスト材料と、少量成分であるゲスト材料とを含む。緑色蛍光物質または緑色燐光物質は、このうちゲスト材料に相当する。いずれの場合も、青色の発光は、特にゲスト材料の性質に起因する。
第3の発光ユニット13Cに含まれる緑色発光層のホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、または両方を混合したもの等を用いることができる。緑色蛍光発光層では、4,4’−ビス(2,2−ジフェニルビニル)−1,1’−ビフェニル(DPVBi)やトリス(8−ヒドロキシキノリノラト)アルミニウム(Alq)等を用いることができる。一方、緑色燐光発光層では、4,4’−ビスカルバゾリルビフェニル(CBP)や、2,9−ジメチル−4,7−ジフェニル−9,10−フェナントロリン(BCP)等を用いることができる。
第3の発光ユニット13Cに含まれる緑色発光層のゲスト材料としては、緑色蛍光発光層では、例えば、クマリン6等を用いることができる。一方、緑色燐光発光層では、例えば、Ir(ppy)等の緑色燐光発光材料を用いることもできる。
第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cを構成する各層の成膜方法としては、例えば、真空蒸着法やスピンコート法等を用いることができる。
第1の電荷発生層14Aおよび第2の電荷発生層14Bは、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなる。この電気的絶縁層の比抵抗は1.0×10Ω・cm以上であることが好ましく、1.0×10Ω・cm以上であることがより好ましい。
また、第1の電荷発生層14Aおよび第2の電荷発生層14Bは、異なる物質の混合層からなり、その一成分が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しているものであってもよい。この場合、第1の電極11と第2の電極12との間に電圧を印加したときに、電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ第1の電極11側および第2の電極12側に向かって移動する。これにより、第2の電荷発生層14Bを挟んで第1の電極11側に位置する第2の発光ユニット13Bと、第1の電荷発生層14Aを挟んで第1の電極11側に位置する第1の発光ユニット13Aとに正孔を注入し、第2の電荷発生層14Bを挟んで第2の電極12側に位置する第3の発光ユニット13Cと、第1の電荷発生層14Aを挟んで第2の電極12側に位置する第2の発光ユニット13Bとに電子を注入する。これにより、同じ電流量のまま第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cからの発光が同時に得られるため、第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cの発光効率を合算した電流効率および外部量子効率を得ることが可能である。
また、第1の電荷発生層14Aおよび第2の電荷発生層14Bは、電子受容性物質と電子供与性物質との積層体からなるものであってもよい。この場合、第1の電極11と第2の電極12との間に電圧を印加したときに、電子受容性物質と電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ第1の電極11側および第2の電極12側に向かって移動する。これにより、第2の電荷発生層14Bを挟んで第1の電極11側に位置する第2の発光ユニット13Bと、第1の電荷発生層14Aを挟んで第1の電極11側に位置する第1の発光ユニット13Aとに正孔を注入し、第2の電荷発生層14Bを挟んで第2の電極12側に位置する第3の発光ユニット13Cと、第1の電荷発生層14Aを挟んで第2の電極12側に位置する第2の発光ユニット13Bとに電子を注入する。これにより、同じ電流量のまま第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cからの発光が同時に得られるため、第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cの発光効率を合算した電流効率および外部量子効率を得ることが可能である。
第1の電荷発生層14Aおよび第2の電荷発生層14Bを構成する材料としては、例えば、特開2003−272860号公報に記載さていれる材料を用いることができる。それらの中でも、段落[0019]〜[0021]に記載されている材料を好適に用いることができる。また、第1の電荷発生層14Aおよび第2の電荷発生層14Bを構成する材料としては、「国際公開第2010/113493号」の段落[0023]〜[0026]に記載されている材料を用いることができる。それらの中でも、特に、段落[0059]に記載されている強電子受容性物質(HATCN6)を好適に用いることができる。下記式(1)で表される構造において、Rにて記載された置換基がCN(シアノ基)の場合、上述したHATCN6に相当する。
Figure 0006151874
以上のように、本実施形態の有機EL装置10は、基板18内に放出された配光特性において、白色光の輝度が、基板18の面方向に対して垂直な軸から20度〜60度の角度の範囲に最大値を有するとともに、赤色光の極大発光波長における分光放射輝度と、緑色光の極大発光波長における分光放射輝度とが、それぞれ基板18の面方向に対して垂直な軸から30度〜70度の角度の範囲に最大値を有し、その最大値が、基板18の面方向に対して垂直な軸方向の赤色光の極大発光波長における分光放射輝度の値と緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値より大きいため、全光束を最適化でき、発光効率が高い白色光を得ることができる。
また、本実施形態の有機EL装置10では、基板18内に放出された配光特性において、白色光の輝度が最大となる角度(A)、赤色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(B)、および緑色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(C)とし、基板18の面方向に対して垂直な軸を基準とした場合、角度(A)、角度(B)および角度(C)が、(C)≧(A)≧(B)の関係を満たすことが好ましい。
これにより、全光束をより最適化でき、発光効率がより高い白色光を得ることができる。
また、本実施形態の有機EL装置10では、基板18内に放出された配光特性において、赤色光または緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の最大値(D)、および基板18の面方向に対して垂直な軸方向の赤色光または緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値(E)とした場合、最大値(D)に対する値(E)の比率((E)/(D))が0.7以下であることが好ましく、0.6以下であることがより好ましい。
最大値(D)に対する値(E)の比率((E)/(D))が0.7以下であれば、全光束をより最適化でき、発光効率がより高い白色光を得ることができる。
以上のように、本実施形態の有機EL装置10は、発光効率の高い白色光を得ることができる。また、本実施形態の有機EL装置10は、第1の発光ユニット13A、第2の発光ユニット13Bおよび第3の発光ユニット13Cが、第1の電荷発生層14Aおよび第2の電荷発生層14Bを挟んで積層されたMPE構造を有するため、高輝度発光および長寿命駆動が可能な白色光を得ることができる。
これにより、本実施形態の有機EL装置10は、照明装置に好適に用いることができる。
[第2の実施形態]
「照明装置」
本発明の照明装置の実施形態について説明する。
図2は、本発明の照明装置の構成を示す断面図である。また、ここでは、本発明が適用される照明装置の一例を示したが、本発明の照明装置は、このような構成に必ずしも限定されるものではなく、適宜変更を加えることが可能である。
本実施形態の照明装置100は、光源として、例えば、上記の有機EL装置10を備えている。すなわち、本実施形態の照明装置100におけるベース基板110は、有機EL装置10における基板18に相当し、照明装置100における陽極端子電極111は、有機EL装置10における第2の電極12に相当する。有機EL装置10には有機EL素子10’が含まれ、有機EL素子10’は第1の電極11、第1の発光ユニット13Aから第3の発光ユニット13Cまでの積層体、および第2の電極12から構成される。
図2に示すように、本実施形態の照明装置100は、有機EL素子10’を均一に発光させるため、ベース基板110上の周囲の辺または頂点の位置に、陽極端子電極111および陰極端子電極(図示略)が複数形成されている。陽極端子電極111は、有機EL装置10における第2の電極12に相当する。なお、配線抵抗を低減するために、陽極端子電極111の表面と、陰極端子電極の表面の全面に亘り半田(下地半田)が被覆されている。そして、陽極端子電極111および陰極端子電極により、ベース基板110上の周囲の辺または頂点の位置より有機EL素子10’へ均一に電流を供給している。例えば、四角形状に形成された有機EL装置10へ均一に電流を供給するため、各辺上に陽極端子電極111、各頂点上に陰極端子電極を備えている。また、例えば、頂点を含み2つの辺にまたがるL字の周囲上に陽極端子電極111、それぞれの辺の中央部に陰極端子電極を備えている。
また、ベース基板110上には、酸素や水等による有機EL素子10’の性能劣化を防止するため、有機EL素子10’を覆うように封止基板113が配置されている。封止基板113は、周囲のシール材114を介して、ベース基板110上に設置されている。封止基板113と有機EL素子10’と間には、若干の隙間115が確保されている。この隙間115には、吸湿剤が充填されている。吸湿剤の替りに、例えば、窒素等の不活性ガスやシリコーンオイル等を充填してもよい。また、吸湿剤が分散されたゲル状の樹脂を充填してもよい。
なお、本実施形態では、ベース基板110としてガラス基板を用いたが、これ以外にも、プラスチックや金属やセラミック等の基板を用いることも可能である。また、本実施形態では、封止基板113としてガラス基板やプラスチック基板等を用いることができる。ベース基板110と封止基板113にプラスチック基板を使用した場合は、本実施形態の照明装置100はフレキシブル性を有する。
また、シール材114には、酸素透過率や水分透過率の低い紫外線硬化型樹脂や熱硬化型樹脂、レーザーガラスフリット等を使用することができる。
本実施形態の照明装置100は、光取り出し面側に、発光効率を向上させるための光学フィルムを備えた構成とすることもできる。
本実施形態の照明装置100で用いられる光学フィルムは、演色性を維持しながら、全光束の最適化を行い、発光効率の改善を図るためのものである。
一般的に、有機EL装置は、空気よりも屈折率の高い(屈折率1.6〜2.1程度)発光層の内部で発光し、この発光層が発する光のうち15%〜20%程度の光しか取り出せないと言われている。これは、臨界角以上の角度で界面に入射する光は全反射を起こし、素子外部に取り出すことができないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として光が素子側面方向に逃げるためである。
この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板の表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法(例えば、「米国特許第4,774,435号明細書」を参照。)。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法(例えば、「特開昭63−314795号公報」を参照。)。有機EL装置の側面等に反射面を形成する方法(例えば、「特開平1−220394号公報」を参照。)。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法(例えば、「特開昭62−172691号公報」を参照。)。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法(例えば、「特開2001−202827号公報」を参照。)。基板、透明電極層や発光層の何れかの層間(含む、基板と外界間)に回折格子を形成する方法(例えば、「特開平11−283751号公報」を参照。)等がある。
なお、照明装置100では、上述した演色性の向上を図るために、上記光学フィルムの表面にさらにマイクロレンズアレイ等を設けた構造としたり、集光シートと組み合わせることにより、特定方向、例えば、発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めたりすることが可能である。さらに、照明装置100からの光放射角を制御するために、光拡散フィルムを集光シートと併用して用いてもよい。このような光拡散フィルムとしては、例えば、きもと社製の光拡散フィルム(ライトアップ)等を用いることができる。
なお、本発明は、上記実施形態のものに必ずしも限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
以下、実施例により本発明の効果をより明らかなものとする。
なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。
(実施例1)
「有機EL装置の作製」
実施例1では、図3に示す概略構造を有する有機EL装置を作製した。
具体的には、先ず、厚み100nm、幅2mm、シート抵抗約20Ω/□のITO膜が成膜された、厚さ0.7mmのソーダライムガラス基板を用意した。
そして、この基板を、中性洗剤、イオン交換水、アセトン、イソプロピルアルコールで各5分間の超音波洗浄した後、スピン乾燥し、さらにUV/O処理を施した。
次に、真空蒸着装置内の蒸着用るつぼ(タンタル製またはアルミナ製)の各々に、図3に示す各層の構成材料を充填した。そして、上記基板を真空蒸着装置にセットし、真空度1×10−4Pa以下の減圧雰囲気下で、蒸着用るつぼに通電して加熱し、各層を蒸着速度0.1nm/秒で所定の膜厚に蒸着した。
また、陰極を蒸着速度1nm/秒で所定の膜厚に蒸着した。
「有機EL装置の評価」
以上のようにして作製した実施例1の有機EL装置に、計測器ドライバ(商品名:KEITHLEY2425、KEITHLEY社製)を接続し、3mA/cmの定電流を通電することで有機EL装置を積分球内で点灯させ、マルチチャネル分光器(商品名:USB2000、オーシャンオプティクス社製)により有機EL装置の発光スペクトルおよび光束値を測定し、その測定結果を元に、実験例1の有機EL装置の外部量子効率(EQE)(%)を算出した。
そして、この測定結果に基づき、発光色をCIE表色系の色度座標で評価した。また、この色度座標に基づいて、発光色を「JIS Z 9112」に規定される光源色に区分した。また、「JIS Z 8725」の規定に基づき、黒体軌跡からの偏差duvを導出した。さらに、発光色の平均演色評価数(Ra)を、「JIS Z 8726」に規定される方法によって導出した。これらをまとめた評価結果を図4に示す。
また、実施例1の有機EL装置について、以下の方法により、この装置から発光される白色光の輝度および分光放射輝度を評価した。
<輝度および分光放射輝度の評価法>
基板内に入射した白色光の輝度、並びに赤色光および緑色光の分光放射輝度の配光特性を計測するために、有機EL装置へマッチング液(屈折液)を介した状態にて、半球レンズを基板の面へと固定した。ここで使用したマッチング液および半球レンズは、基板と同じ屈折率を有しているため、これにより基板内へと入射した発光成分の全てを大気中へと取り出すことが可能となる。
この有機EL装置に計測器ドライバ(商品名:KEITHLEY2425、KEITHLEY社製)を接続し、3mA/cmの定電流を通電することで有機EL装置を点灯させた状態にて、有機EL装置を固定している治具を0度〜80度まで送り角度5度にて回転させることで、分光放射輝度計(商品名:CS−2000、コニカミノルタ社製)により、各角度にて有機EL装置の輝度および各発光波長における分光放射輝度をそれぞれ測定した。
その結果を図5に示す。
図5に示すように、実施例1の有機EL装置は、基板内に放出された配光特性において、基板の面方向に対して垂直な軸から見た場合に、白色光の輝度が50度の角度に最大値を有することが分かった。また、赤色光の極大発光波長(607nm)における分光放射輝度は基板の面方向に対して垂直な軸から40度、緑色光の極大発光波長(520nm)における分光放射輝度は基板の面方向に対して垂直な軸から60度に最大値を有し、いずれも基板の面方向に対して垂直な軸から30度〜70度の角度の範囲に最大値を有することが分かった。また、赤色光および緑色光のいずれにおいても、極大発光波長における分光放射輝度の最大値は、基板の面方向に対して垂直な軸方向における分光放射輝度の値より大きいことが分かった。
また、実施例1の有機EL装置は、基板内に放出された配光特性において、白色光の輝度が最大となる角度(A)、赤色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(B)、緑色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(C)とし、基板の面方向に対して垂直な軸を基準とした場合、角度(A)、角度(B)および角度(C)が、(C)≧(A)≧(B)の関係を満たしていた。また、実施例1の有機EL装置は、基板内に放出された配光特性において、赤色光または緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の最大値(D)、基板の面方向に対して垂直な軸方向の赤色光または緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値(E)とした場合、最大値(D)に対する値(E)の比率((E)/(D))が0.7以下となっていた。
以上により、実施例1の有機EL装置は、全光束を好適に最適化することができる。図4に示すように、実施例1の有機EL装置では、全光束が8000lm/m以上の白色光を得ることができた。また、全光束の最適化によって、外部量子効率が40%以上の白色光を得ることができた。
(実施例2)
実施例1と同様の作製方法を用いて、図6に示す概略構造を有する実施例2の有機EL装置を作製した。
そして、実施例2の有機EL装置を、実施例1と同様の方法で評価した。その評価結果を、図7および図8に示す。
図8に示すように、実施例2の有機EL装置は、基板内に放出された配光特性において、基板の面方向に対して垂直な軸から見た場合に、白色光の輝度が55度の角度に最大値を有することが分かった。また、赤色光の極大発光波長(607nm)における分光放射輝度は基板の面方向に対して垂直な軸から45度、緑色光の極大発光波長(535nm)における分光放射輝度は基板の面方向に対して垂直な軸から65度に最大値を有し、いずれも基板の面方向に対して垂直な軸から30度〜70度の角度の範囲に最大値を有することが分かった。また、赤色光および緑色光のいずれにおいても、極大発光波長における分光放射輝度の最大値は、基板の面方向に対して垂直な軸方向における分光放射輝度の値より大きいことが分かった。
また、実施例2の有機EL装置は、基板内に放出された配光特性において、白色光の輝度が最大となる角度(A)、赤色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(B)、緑色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(C)とし、基板の面方向に対して垂直な軸を基準とした場合、角度(A)、角度(B)および角度(C)が、(C)≧(A)≧(B)の関係を満たしていた。また、実施例2の有機EL装置は、基板内に放出された配光特性において、赤色光または緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の最大値(D)、基板の面方向に対して垂直な軸方向の赤色光または緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値(E)とした場合、最大値(D)に対する値(E)の比率((E)/(D))が0.7以下となっていた。
以上により、実施例2の有機EL装置は、全光束を好適に最適化することができる。図7に示すように、実施例2の有機EL装置では、全光束が6000lm/m以上の白色光を得ることができた。また、全光束の最適化によって、外部量子効率が30%以上の白色光を得ることができた。
(実施例3)
実施例1と同様の作製方法を用いて、図9に示す概略構造を有する実施例3の有機EL装置を作製した。
そして、実施例3の有機EL装置を、実施例1と同様の方法で評価した。その評価結果を、図10および図11に示す。実施例1および実施例2における陰極にはアルミニウム(Al)を使用したのに対し、実施例3における陰極には反射率の高い銀(Ag)を使用した。
図11に示すように、実施例3の有機EL装置は、基板内に放出された配光特性において、基板の面方向に対して垂直な軸から見た場合に、白色光の輝度が60度の角度に最大値を有することが分かった。また、赤色光の極大発光波長(607nm)における分光放射輝度は基板の面方向に対して垂直な軸から50度、緑色光の極大発光波長(540nm)における分光放射輝度は基板の面方向に対して垂直な軸から65度に最大値を有し、いずれも基板の面方向に対して垂直な軸から30度〜70度の角度の範囲に最大値を有することが分かった。また、赤色光および緑色光のいずれにおいても、極大発光波長における分光放射輝度の最大値は、基板の面方向に対して垂直な軸方向における分光放射輝度の値より大きいことが分かった。
また、実施例3の有機EL装置は、基板内に放出された配光特性において、白色光の輝度が最大となる角度(A)、赤色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(B)、緑色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(C)とし、基板の面方向に対して垂直な軸を基準とした場合、角度(A)、角度(B)および角度(C)が、(C)≧(A)≧(B)の関係を満たしていた。また、実施例2の有機EL装置は、基板内に放出された配光特性において、赤色光または緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の最大値(D)、基板の面方向に対して垂直な軸方向の赤色光または緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値(E)とした場合、最大値(D)に対する値(E)の比率((E)/(D))が0.7以下となっていた。
以上により、実施例3の有機EL装置は、全光束を好適に最適化することができる。図10に示すように、実施例3の有機EL装置では、全光束が6000lm/m以上の白色光を得ることができた。また、全光束の最適化によって、外部量子効率が30%以上の白色光を得ることができた。
(実施例4)
上記実施例1の有機EL装置の光取り出し面(陽極)側に光学フィルムを貼付した照明装置を作製した。
そして、実施例4の照明装置を、実施例1と同様の方法で評価した。その評価結果を、図4に示す。
図4に示すように、実施例4の照明装置では、有機EL装置の光取り出し面(陽極)側に光学フィルムを貼付することによって、光学フィルムを貼付しなかった場合に(図中の実線で示す。)と比較して、その形状が変化していることが分かる。特に、緑色光の極大発光波長の発光強度が相対的に強くなっていることが分かった。
これにより、実施例4の照明装置は、全光束をさらに好適に最適化することができる。図4に示すように、実施例4の照明装置では、全光束が15000lm/m以上の白色光を得ることができた。また、全光束の最適化によって、外部量子効率が70%以上の白色光を得ることができた。
(実施例5)
上記実施例2の有機EL装置の光取り出し面(陽極)側に光学フィルムを貼付した照明装置を作製した。
そして、実施例5の照明装置を、実施例1と同様の方法で評価した。その評価結果を、図7に示す。
図7に示すように、実施例5の照明装置では、有機EL装置の光取り出し面(陽極)側に光学フィルムを貼付することによって、光学フィルムを貼付しなかった場合に(図中の実線で示す。)と比較して、その形状が変化していることが分かる。特に、緑色光の極大発光波長の発光強度が相対的に強くなっていることが分かった。
これにより、実施例5の照明装置は、全光束をさらに好適に最適化することができる。図7に示すように、実施例4の照明装置では、全光束が14000lm/m以上の白色光を得ることができた。また、全光束の最適化によって、外部量子効率が60%以上の白色光を得ることができた。
(実施例6)
上記実施例3の有機EL装置の光取り出し面(陽極)側に光学フィルムを貼付した照明装置を作製した。
そして、実施例6の照明装置を、実施例1と同様の方法で評価した。その評価結果を、図10に示す。
図10に示すように、実施例6の照明装置では、有機EL装置の光取り出し面(陽極)側に光学フィルムを貼付することによって、光学フィルムを貼付しなかった場合に(図中の実線で示す。)と比較して、その形状が変化していることが分かる。特に、緑色光の極大発光波長の発光強度が相対的に強くなっていることが分かった。
これにより、実施例6の照明装置は、全光束をさらに好適に最適化することができる。図10に示すように、実施例6の照明装置では、全光束が16000lm/m以上の白色光を得ることができた。また、全光束の最適化によって、外部量子効率が70%以上の白色光を得ることができた。
陰極に銀を使用した実施例6は、陰極にアルミニウムを使用した実施例4、実施例5と比べて高い全光束ならびに外部量子効率を得ることができた。このように、電極として高い反射率を有する銀を使用することで、さらに良好な全光束値ならびに外部量子効率を得ることができた。
10・・・有機エレクトロルミネッセント装置(有機EL装置)、10’・・・有機EL素子、11・・・第1の電極、12・・・第2の電極、13A・・・第1の発光ユニット(発光ユニット)、13B・・・第2の発光ユニット(発光ユニット)、13C・・・第3の発光ユニット(発光ユニット)、14A・・・第1の電荷発生層(電荷発生層)、14B・・・第2の電荷発生層(電荷発生層)、15A・・・第1の電子輸送層、15B・・・第2の電子輸送層、15C・・・第3の電子輸送層、16A・・・第1の発光層、16B・・・第2の発光層、16C・・・第3の発光層、17A・・・第1の正孔輸送層、17B・・・第2の正孔輸送層、17C・・・第3の正孔輸送層、18・・・基板、100・・・照明装置、110・・・ベース基板、111・・・陽極端子電極、113・・・封止基板、114・・・シール材、115・・・隙間。

Claims (13)

  1. 第1の電極と第2の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで、前記第1の電極または前記第2の電極に隣接する基板を通じて白色光が得られる有機エレクトロルミネッセント装置であって、
    前記複数の発光ユニットが発光することで得られる白色光が、赤色光、緑色光および青色光から 構成され、
    前記基板内に放出された配光特性において、前記白色光の輝度が、前記基板の面方向に対して垂直な軸から20度〜60度の角度の範囲に最大値を有するとともに、
    前記赤色光の極大発光波長における分光放射輝度と、前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度とが、それぞれ前記基板の面方向に対して垂直な軸から30度〜70度の角度の範囲に最大値を有し、該最大値が、前記基板の面方向に対して垂直な軸方向の前記赤色光の極大発光波長における分光放射輝度の値と前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値より大きく、
    前記白色光の輝度が最大となる角度(A)、前記赤色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(B)、および前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度が最大となる角度(C)とし、前記基板の面方向に対して垂直な軸を基準とした場合、前記角度(A)、前記角度(B)および前記角度(C)が、(C)≧(A)≧(B)の関係を満たすことを特徴とする有機エレクトロルミネッセント装置。
  2. 前記基板内に放出された配光特性において、前記赤色光または前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の最大値(D)、および前記基板の面方向に対して垂直な軸方向の前記赤色光または前記緑色光の極大発光波長における分光放射輝度の値(E)とした場合、前記最大値(D)に対する前記値(E)の比率((E)/(D))が0.7以下であることを特徴とする請求項に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
  3. 第1の電極と第2の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで、前記第1の電極または前記第2の電極に隣接する基板を通じて白色光が得られる有機エレクトロルミネッセント装置であって、
    前記赤色光を発する赤色発光層を含む赤色発光ユニットからなる第1の発光ユニットと、
    前記青色光を発する青色発光層を含む青色発光ユニットからなる第2の発光ユニットと、を有し、
    前記緑色光を発する緑色発光層を含む緑色発光ユニットからなる第3の発光ユニットと、を有し、
    前記第1の発光ユニットと前記第2の発光ユニットとが第1の電荷発生層を挟んで積層され、前記第2の発光ユニットと前記第3の発光ユニットとが第2の電荷発生層を挟んで積層され、
    前記第2の電極、前記第3の発光ユニット、前記第2の電荷発生層、前記第2の発光ユニット、前記第1の電荷発生層、前記第1の発光ユニットおよび前記第1の電極がこの順に積層された構造を有することを特徴とする請求項1または2に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
  4. 前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなり、この電気的絶縁層の比抵抗が1.0×10Ω・cm以上であることを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
  5. 前記電気的絶縁層の比抵抗が1.0×10Ω・cm以上であることを特徴とする請求項に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
  6. 前記電荷発生層は、異なる物質の混合層からなり、その一成分が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しており、
    前記第1の電極と前記第2の電極との間に電圧を印加したときに、前記電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ前記第1の電極側および前記第2の電極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記第1の電極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記第2の電極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入することを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
  7. 前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質との積層体からなり、
    前記第1の電極と前記第2の電極との間に電圧を印加したときに、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ前記第1の電極側および前記第2の電極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記第1の電極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記第2の電極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入することを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
  8. 前記電荷発生層は、下記式(1)で表わされる構造を有する化合物を含むことを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
    Figure 0006151874
  9. 前記第1電極は、銀から構成されることを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセント装置。
  10. 請求項1〜のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセント装置を備えることを特徴とする照明装置。
  11. 前記有機エレクトロルミネッセント装置の光取り出し面側に光学フィルムを備えることを特徴とする請求項10に記載の照明装置。
  12. 前記白色光の平均演色評価数(Ra)が80以上であることを特徴とする請求項10または11に記載の照明装置。
  13. 前記基板がベース基板または封止基板であり、前記ベース基板または前記封止基板がフレキシブル基板からなり、フレキシブル性を有することを特徴とする請求項1012のいずれか1項に記載の照明装置。
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Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110957347A (zh) * 2019-12-13 2020-04-03 苏州星烁纳米科技有限公司 一种发光结构、显示装置及照明装置
KR20220133755A (ko) 2020-01-28 2022-10-05 오엘이디워크스 엘엘씨 보호 회로를 갖춘 oled 디스플레이

Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2003027286A (ja) * 2001-07-09 2003-01-29 Nippon Light Metal Co Ltd アルミニウム材の表面処理方法及び表面処理アルミニウム材
JP2005165332A (ja) * 2003-12-02 2005-06-23 Chi Mei Electronics Corp レンチキュラーレンズを備えたディスプレイ装置及びその製造方法
JP2006165271A (ja) * 2004-12-07 2006-06-22 Stanley Electric Co Ltd 面発光素子及びその製造方法
WO2010113493A1 (ja) * 2009-04-01 2010-10-07 エイソンテクノロジー株式会社 有機エレクトロルミネッセント素子
JP2012227122A (ja) * 2011-04-04 2012-11-15 Rohm Co Ltd 有機el装置
JP2014022099A (ja) * 2012-07-13 2014-02-03 Panasonic Corp 有機エレクトロルミネッセンス素子
JP2016110702A (ja) * 2014-12-02 2016-06-20 コニカミノルタ株式会社 面発光装置
JP2016225221A (ja) * 2015-06-02 2016-12-28 コニカミノルタ株式会社 電界発光素子

Family Cites Families (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3933591B2 (ja) 2002-03-26 2007-06-20 淳二 城戸 有機エレクトロルミネッセント素子
US20060066220A1 (en) * 2004-09-27 2006-03-30 Choong Vi-En Reduction or elimination of color change with viewing angle for microcavity devices
JP4384107B2 (ja) * 2004-10-25 2009-12-16 キヤノン株式会社 有機発光素子アレイ
TWI570906B (zh) * 2011-11-29 2017-02-11 半導體能源研究所股份有限公司 密封結構,發光裝置,電子裝置,及照明裝置
DE112013001439B4 (de) * 2012-03-14 2022-01-20 Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. Licht emittierende Vorrichtung, elektronisches Gerät und Beleuchtungsvorrichtung
WO2014010223A1 (ja) * 2012-07-13 2014-01-16 パナソニック株式会社 有機エレクトロルミネッセンス素子
EP2950362B1 (en) * 2014-05-26 2021-03-24 LG Display Co., Ltd. White organic light emitting device
KR102459818B1 (ko) * 2015-05-06 2022-10-27 삼성디스플레이 주식회사 유기 발광 표시 장치
CN105679232A (zh) * 2016-03-28 2016-06-15 王金 触控式立体有机电致发光显示装置
JP6151873B1 (ja) * 2017-02-10 2017-06-21 Lumiotec株式会社 有機エレクトロルミネッセント装置、ディスプレイ装置、照明装置
CN107123745B (zh) * 2017-04-27 2018-12-14 上海天马有机发光显示技术有限公司 像素阵列及其制作方法、显示面板和显示装置
US11201313B2 (en) * 2018-11-29 2021-12-14 Universal Display Corporation Enhanced outcoupling from surface plasmon modes in corrugated OLEDs

Patent Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2003027286A (ja) * 2001-07-09 2003-01-29 Nippon Light Metal Co Ltd アルミニウム材の表面処理方法及び表面処理アルミニウム材
JP2005165332A (ja) * 2003-12-02 2005-06-23 Chi Mei Electronics Corp レンチキュラーレンズを備えたディスプレイ装置及びその製造方法
JP2006165271A (ja) * 2004-12-07 2006-06-22 Stanley Electric Co Ltd 面発光素子及びその製造方法
WO2010113493A1 (ja) * 2009-04-01 2010-10-07 エイソンテクノロジー株式会社 有機エレクトロルミネッセント素子
JP2012227122A (ja) * 2011-04-04 2012-11-15 Rohm Co Ltd 有機el装置
JP2014022099A (ja) * 2012-07-13 2014-02-03 Panasonic Corp 有機エレクトロルミネッセンス素子
JP2016110702A (ja) * 2014-12-02 2016-06-20 コニカミノルタ株式会社 面発光装置
JP2016225221A (ja) * 2015-06-02 2016-12-28 コニカミノルタ株式会社 電界発光素子

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