JP6098777B2 - 光学フィルム及びそれを用いた光学装置 - Google Patents

Description

本発明は、光学フィルムに係るものであり、とくに、照明装置または表示装置等の光学装置において光学デバイスから発せられる光の取り出し効率の向上に寄与する光学フィルム、及びそれを用いた光学装置に関するものである。

薄型化が可能な面発光デバイスとして、エレクトロルミネッセント（ＥＬ）素子を用いたものが提案されている。ＥＬ素子による発光の効率を高めるためには、ＥＬ素子において発光層から発せられ透明電極を経て透明基材へと進行した光を該透明基材の表面から効率良く取り出すことが必要である。

このようなＥＬ素子における光取り出しの効率を向上させるために、ＥＬ素子の透明基材の表面に凹凸構造を有するシートを設けることが提案されている（特許文献１および特許文献２参照）。

特開２００３−５９６４１号公報 ＷＯ２００４／０１７１０６号公報

ところで、発光分布が発光面内での方向に実質上依存しない等方的発光を行う、ＥＬ素子等の光学デバイスから発せられる光の取り出し効率の向上に寄与する光学フィルムに関しては、その光取り出し効率の向上とともに、これら光学フィルムを装着した光学デバイスの出射光波長の出射角度依存性が極力小さいことが要請される。すなわち、光学デバイスからの出射光が光学フィルムを通過して該光学フィルムから出射する際に、波長による出射角度の違いができるだけ小さいこと、換言すれば、光学フィルムからの出射光分布に波長依存性ができるだけ少ないこと、が要請される。しかるに、特許文献１および２には、出射光波長の出射角度依存性の抑制に関する記載はない。

本発明の目的は、高い光取り出し効率と出射光波長の出射角度依存性の抑制との双方が可能な光取出し用光学フィルム、及びそれを用いた光学装置を提供することにある。

本発明によれば、上記目的の少なくとも１つを達成するものとして、
少なくとも凹凸構造を有する、有機ＥＬ発光素子用光学フィルムであって、
前記凹凸構造は凹凸単位が少なくとも２つの方向に、１つの凹凸単位を周期として、有機ＥＬ発光素子の配置側とは反対側の面に繰り返し配列され、
前記凹凸単位は、大略、角錐形状、角錐台形状、円錐形状、円錐台形状、半球形状もしくは半球台形状の突起又は窪みを形成しており、
前記凹凸単位の表面の十点平均粗さＲｚが６０ｎｍ≦Ｒｚ≦３００ｎｍであり、更に、前記凹凸単位の表面の中心線平均粗さＲａが２５ｎｍ≦Ｒａ≦１００ｎｍであることを特徴とする有機ＥＬ発光素子用光学フィルム、が提供される。

本発明の一態様においては、前記凹凸単位の表面の十点平均粗さＲｚが８０ｎｍ≦Ｒｚ≦２００ｎｍである。本発明の一態様においては、前記光学フィルムは、透光性基材フィルムの一方の面に前記凹凸構造が形成されている。

また、本発明によれば、上記目的の少なくとも１つを達成するものとして、
上記の有機ＥＬ発光素子用光学フィルムを製造する方法であって、
前記凹凸構造の表面形状にほぼ対応する形状の形状転写面をエッチングにより形成して、前記形状転写面を持つ型部材を作製し、
次いで、前記型部材に形成された形状転写面を透光性材料の表面に転写することで、前記凹凸構造を形成する、
ことを特徴とする有機ＥＬ発光素子用光学フィルムの製造方法、
が提供される。

本発明の一態様においては、前記凹凸構造の前記表面形状にほぼ対応する形状の形状転写面を持つ型部材を作製した後に、該型部材の形状転写面に厚さ０．０１〜２μｍの表面処理層を形成する。

更に、本発明によれば、上記目的の少なくとも１つを達成するものとして、
上記有機ＥＬ発光素子用光学フィルムと、前記凹凸構造が形成された面の反対側に位置する、前記有機ＥＬ発光素子用光学フィルムの面に接合された有機ＥＬ発光素子と、を備えており、
前記有機ＥＬ発光素子から発せられる光を前記有機ＥＬ発光素子用光学フィルムの前記凹凸構造の表面から出射させるようにしてなることを特徴とする光学装置、
が提供される。

本発明によれば、高い光取り出し効率と出射光波長の出射角度依存性の抑制との双方が可能な光取出し用光学フィルム、及びそれを用いた光学装置が提供される。

本発明による光学フィルム及びそれを用いた光学装置の一実施形態を示す模式図である。 凹凸構造の凹凸単位の具体例を示す図である。 凹凸構造の凹凸単位の具体例を示す図である。 凹凸構造の凹凸単位の具体例を示す図である。 凹凸構造の凹凸単位の具体例を示す図である。 凹凸構造の凹凸単位の具体例を示す図である。 型部材の作製方法の一例を示す模式的断面による工程図である。 光学フィルムの製造装置を示す模式図である。

以下、本発明の好ましい実施形態を図面に沿って詳細に説明する。

図１は本発明による光学フィルム及びそれを用いた光学装置の一実施形態を示す模式図である。本実施形態の光学装置は、光学フィルム１と光学デバイス２とを備えている。光学デバイス２は、公知の有機ＥＬ発光素子であり、透明基材層２２、透明電極層２４、有機発光層２６および金属電極層２８をこの順に積層したものからなる。図１はボトムエミッション構造の有機ＥＬ発光素子の例であるが、本発明においては、トップエミッション構造の有機ＥＬ発光素子も同様に用いることが出来る。光学デバイス２は、後述するように、光学フィルム１の凹凸構造が形成された面の反対側の面に接合されている。

光学フィルム１は、層状の凹凸構造部１２および該凹凸構造部１２に接合された透明基材フィルム１４を有する。

凹凸構造部１２は、互いに反対側に位置する第１の面（図１では上側の表面）及び第２の面（図１では下側の表面）を備えている。凹凸構造部１２は、第１の面が凹凸構造を持つ。この凹凸構造は、凹凸単位１２ａの繰り返し配列により特徴付けられる。即ち、凹凸構造部１２の第１の面は、凹凸単位１２ａを上側表面に沿って少なくとも２つの方向に繰り返し配列してなる形状を有する。換言すれば、凹凸構造は凹凸単位１２ａが少なくとも２つの方向に繰り返し配列されている。凹凸単位１２ａは、大略、角錐形状、角錐台形状、円錐形状、円錐台形状、屋根形状、半球形状または半球台形状の突起又は窪みを形成している。

光学デバイス２から発せられる光の分布は実質上等方的であるので、光学デバイス２から発せられる光は、光学フィルム１の凹凸構造部１２の凹凸単位１２ａの形成された面により、高い効率で取り出される。換言すれば、光学デバイス２から発せられる光は、光学フィルム１の凹凸構造の表面から高い効率で出射される。

ここで、凹凸単位１２ａの形状につき「大略」とは、必ずしも幾何学的に厳密な各形状であるもののみならず、全体形状において幾何学的に厳密な形状からのずれがあってもよく、または部分的に幾何学的に厳密な形状からの変形があってもよいことを意味する。凹凸単位１２ａの寸法としては、とくに制限はないが、たとえば高さが１０〜１０００μｍで、基底寸法が１０〜１０００μｍであるものが例示される。凹凸単位１２ａの表面が角錐形状、角錐台形状、円錐形状、円錐台形状および屋根形状等の平面からなる場合には、凹凸単位１２ａの表面と基底面とのなす角度（底角）は、たとえば２０〜７０°である。尚、凹凸単位１２ａの表面が半球形状および半球台形状等の曲面である場合には、凹凸単位１２ａの縦断面形状（即ち、凹凸構造部１２の層厚方向を通る断面の形状）における片側の曲線を一次近似により直線で近似した場合の当該直線と基底面とのなす角度を底角とする。この底角は、たとえば２０〜７０°である。

凹凸構造部１２の厚さは、たとえば１０〜２０００μｍである。

図２〜図６に、凹凸単位１２ａの具体例を示す。図２は、凹凸単位１２ａが屋根形状（またはテント形状）を持つ例の電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真図を示す。ここでは、凹凸単位１２ａは凹凸構造部層に沿って互いに直交する２つの方向に繰り返し配列されている。図３は、凹凸単位１２ａが三角錐形状を持つ例の電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真図を示す。ここでは、凹凸単位１２ａは凹凸構造部層に沿って互いに６０°で交わる３つの方向に繰り返し配列（但し、各方向につき凹凸単位の方向性が交互に反転して配列）されている。図４は、凹凸単位１２ａが半球形状を持つ例の３Ｄレーザー顕微鏡写真図を示す。ここでは、凹凸単位１２ａは凹凸構造部層に沿って互いに６０°で交わる３つの方向に繰り返し配列されている。図５は、凹凸単位１２ａが四角錐台形状を持つ例の３Ｄレーザー顕微鏡写真図を示す。ここでは、凹凸単位１２ａは凹凸構造部層に沿って互いに直交する２つの方向に繰り返し配列されている。図６は、凹凸単位１２ａが四角錐台形状を持つ例のレーザー顕微鏡写真図を示す。ここでは、凹凸単位１２ａは凹凸構造部層に沿って互いに直交する２つの方向に繰り返し配列されている。

凹凸単位１２ａは、互いに隣接するもの同士が密接して配列されていても良いが、密接せずに互いに隣接するもの同士の間に隙間が存在していても良い。即ち、繰り返し配列のピッチは凹凸単位１２ａの当該配列方向に関する基底寸法と同等またはそれより幾分大きいものである。

以上のような凹凸単位１２ａは、突起状であってもよいし、又は窪み状であってもよい。

本発明の光学フィルムにおいては、凹凸構造部１２の第１の面（上側表面、即ち、凹凸単位１２ａの形成された面）は、少なくとも凹凸単位１２ａにおいて粗面化されている。この形状を図１に戻り説明する。符号１２ｂは粗面化された凹凸単位（換言すれば凹凸単位の粗面化部）を示している。図１では、凹凸単位１２ａの全面が粗面化部である構造を示している。

本発明の光学フィルムは、上記のように粗面化部が凹凸構造部の表面（第１の面）とくに凹凸単位１２ａの表面に存在することで、この光学フィルムを用いた光学デバイスからの出射光を拡散する効果を有し、出射光波長の出射角度依存性が小さく、良好な光学特性を発現する。

粗面化部１２ｂの表面の粗面化度は、中心線平均粗さＲａにおいて２５〜１００ｎｍの範囲であり、好ましくは３０〜７０ｎｍである。また十点平均粗さＲｚにおいて６０〜３００ｎｍの範囲であり、好ましくは８０〜２００ｎｍである。このような粗面化部１２ｂの表面の粗面化構造を、ナノ凹凸構造という。Ｒａ及びＲｚそれぞれの値を上記範囲の上限以下の範囲とすることにより、凹凸単位１２ａの変形が小さいために光の取り出し効率が良好となる。一方、Ｒａ及びＲｚそれぞれの値を上記範囲の下限以上の範囲とすることにより、充分な光拡散効果が得られ、出射光波長の出射角度依存性が小さくなり、良好な光学特性が得られる。

上記の粗面化部１２ｂの表面形状の測定は、たとえば原子間力顕微鏡（例えば、キーエンス社製のＶＮ−８０１０[商品名]）を用いて行うことができる。

凹凸構造部１２は透光性材料からなる。透光性材料としては例えば活性エネルギー線硬化樹脂が挙げられる。活性エネルギー線硬化樹脂としては、紫外線、電子線等の活性エネルギー線で硬化させたものであれば特に限定されるものではないが、例えば、ポリエステル類、エポキシ系樹脂、ポリエステル（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリレート系樹脂等が挙げられる。中でも、（メタ）アクリレート系樹脂がその光学特性等の観点から特に好ましい。このような硬化樹脂に使用される活性エネルギー線硬化性組成物としては、取扱い性や硬化性等の点で、多官能アクリレートおよび／または多官能メタクリレート（以下、多官能（メタ）アクリレートと記載）、モノアクリレートおよび／またはモノメタクリレート（以下、モノ（メタ）アクリレートと記載）、および活性エネルギー線による光重合開始剤を主成分とするものが好ましい。代表的な多官能（メタ）アクリレートとしては、ポリオールポリ（メタ）アクリレート、ポリエステルポリ（メタ）アクリレート、エポキシポリ（メタ）アクリレート、ウレタンポリ（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらは、単独あるいは２種以上の混合物として使用される。また、モノ（メタ）アクリレートとしては、モノアルコールのモノ（メタ）アクリル酸エステル、ポリオールのモノ（メタ）アクリル酸エステル等が挙げられる。

また、透光性材料は光透過率の高い透光性樹脂から構成することができる。このような透光性樹脂としては、メタクリル樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリエステル系樹脂、塩化ビニル系樹脂が例示できる。特に、メタクリル樹脂が、光透過率の高さ、耐熱性、力学的特性、成形加工性に優れており、最適である。このようなメタクリル樹脂としては、メタクリル酸メチルを主成分とする樹脂であり、メタクリル酸メチルが８０重量％以上であるものが好ましい。

光学フィルム１の凹凸構造は、以上のような凹凸構造部１２の透光性材料からなる透光性基材フィルムの一方の面に形成されている。

透明基材フィルム１４は、凹凸構造部１２の第２の面（下側表面、即ち、凹凸単位１２ａの形成された面の反対側の面）に接合されている。従って、本実施形態の光学装置において、光学デバイス２は、凹凸構造部１２の第１の面の反対側に位置する、光学フィルム１の面に接合されていることになる。尚、光学フィルム１において、凹凸構造部１２のみで形状保持が可能な場合には、透明基材フィルム１４を省略してもよい。

透明基材フィルム１４としては、活性エネルギー線を透過するものであれば特に限定はなく、例えば、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリメタクリルイミド樹脂等の樹脂やガラスからなるフィルム、シートまたは板等が使用できる。透明基材フィルム１４の厚さは、たとえば２５〜２５０μｍである。

また、透明基材フィルム１４と凹凸構造部１２との密着性を向上させるために、透明基材フィルム１４の表面に密着性向上のための表面処理を施して表面処理層を形成してから凹凸構造部１２を設けてもよい。この表面処理としては、例えば、透明基材フィルム１４の表面にポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂などからなる易接着層を形成する方法や、透明基材フィルム１４の表面を粗面化処理するなどの方法が挙げられる。更に、透明基材フィルム１４の凹凸構造部１２と反対側に、光の取り出し効率をさらに向上させるため、あるいは、透過光の出射角度における波長依存性（上記の出射光波長の出射角度依存性に相当）を低減して、より均一にするために光拡散層を設けても良い。この光拡散層は、例えば活性エネルギー線硬化性樹脂に屈折率の異なる有機系微粒子やシリカ微粒子等の拡散剤を配合することで形成することができる。

また、透明基材フィルム１４には、帯電防止、反射防止、基材同士の密着防止など他の処理を施すこともできる。

以上のような凹凸構造部１２は、凹凸単位１２ａ及び粗面化部１２ｂを有する第１の面（凹凸構造面）を転写形成する形状転写面を有する型部材を用いて、透光性樹脂シートの表面に対する凹凸構造の表面形状の賦形を行うことで、製造することができる。この型部材の作製に関して、図７を参照しながら説明する。

先ず、図７（ａ）に示されるように、例えば鉄芯の表層に銅めっき処理が施されたロール状金属部材１５１の表面（外周面）にレジスト膜１５２を形成する。このロール状金属部材１５１の表面は平滑面であることが望ましい。平滑面でないと、レジスト膜１５２の膜厚むらが生じ、後述する開口部１５３の外径むらの原因となることがある。ロール状金属部材１５１の表面のＪＩＳ Ｂ０６０１−１９９４による算術平均粗さＲａは、例えば０．５μｍ以下、好ましくは０．１μｍ以下、さらに好ましくは０．０２μｍ以下であることが望ましい。Ｒａが大きいと、レジスト膜１５２の膜厚むらが生じ、後述する開口部１５３の外径むらの原因となることがある。ＪＩＳ Ｂ０６０１−１９９４による十点平均粗さＲｚは、例えば１．０μｍ以下、好ましくは０．５μｍ以下、さらに好ましくは０．２μｍ以下であることが望ましい。Ｒｚが大きいと、レジスト膜１５２の膜厚むらが生じ、後述する開口部１５３の外径むらの原因となることがある。

次いで、図７（ｂ）に示されるように、レジスト膜１５２のパターニングを行うことで、該レジスト膜１５２に凹凸構造部１２の凹凸単位１２ａの配列に対応するパターンにて配列された複数の開口部１５３を形成する。開口部１５３の外径Ｄ’は、例えば２〜８０μｍ、好ましくは１０〜５０μｍである。外径Ｄ’は、小さ過ぎると外径むらが発生しやすくなるなど開口部の形成が困難になりやすく、大き過ぎると、最終的に得られる凹凸構造部１２の凹凸単位１２ａの外径や配列ピッチが大きくなり、凹凸構造の凹凸単位１２ａが視認されやすくなることから光学フィルムとしての性能が低下することがある。

レジスト膜１５２のパターニングに関しては、所望のパタ−ンを描画されたフィルムフォトマスクを該レジスト膜上に載置して、エネルギー線（紫外［ＵＶ］光やレーザー光）露光を行い、ついで、前記フォトマスクを除去し、該露光されたレジスト膜を現像するなど、従来からある手法を用いても良い。

また、レジスト膜１５２のパターニングの他の方法としては、上記パターンに対応する部分的レーザー光照射が挙げられる。このレーザー光としては、例えばＹＡＧレーザー光を用いることができる。このレーザー光のパワーを高くして、レーザー光照射部分のレジスト膜１５２を部分的に昇華させて除去することで、開口部１５３を形成することができる。これによれば、レジスト膜１５２の膜厚にむらがあったとしても、その影響が開口部１５３の面積むらに現れにくくなる。一方、レーザー光のパワーを低くして、レーザー光照射部分のレジスト膜１５２を部分的に変質させ、続いて該変質部分のレジスト膜を溶出液により溶出することで、開口部１５３を形成することもできる。

次いで、図７（ｃ）に示されるように、残留レジスト膜１５２をエッチングマスクとして金属部材（具体的には銅メッキ膜）１５１を開口部１５３を介して薬液エッチング処理（ウェットエッチング）する。このエッチング処理において、金属部材１５１の材質とエッチング液の組成との組み合わせを適宜選択することで、金属部材１５１が侵食されて、凹凸構造部１２の凹凸構造面を転写形成する形状転写面を形成することができる。

また、以上のようにして薬液エッチング処理（ウェットエッチング）を行うことで作製された型部材の形状転写面には、凹凸構造部１２の凹凸単位１２ａ及び粗面化部１２ｂに対応する転写単位１２’が形成されている。即ち、転写単位１２’は、上記凹凸単位１２ａに対応する形状の表面が腐食作用によって粗面化され、ナノ凹凸構造を有する粗面化部１２ｂに対応するものとなる。このようにして形成されるナノ凹凸構造に基づき、本発明の光学シートにおいて、上記のように、光拡散効果が得られ、出射光波長の出射角度依存性が小さくなり、良好な光学特性が得られる。

上記の方法で得られた、凹凸単位１２ａ及びナノ凹凸構造の粗面化部１２ｂに対応する転写単位１２’を有する型部材は、耐食性の観点から、表面にＮｉめっき、Ｃｒめっき、ＤＬＣコーティング等の表面処理を行うことが好ましい。この表面処理により形成される表面処理層の厚さは、０．０１〜２μｍにすることが好ましく、より好ましくは０．２〜１μｍである。表面処理層の厚さが薄すぎると、型表面に斑が生じやすく、その場合には、製造される光学フィルムの光学性能が低下することがある。また、表面処理層の厚さが厚すぎると、粗面化部１２ｂに対応する転写単位１２’のナノ凹凸構造が平坦化（平滑化）されやすく、その場合には、製造される光学フィルムの光拡散効果が低下することがある。

尚、表面処理層を形成する場合には、その前段階でエッチングにより形成される転写面領域（転写単位１２’）は、厳密には凹凸単位１２ａに対応しないが、この場合をも含めて、凹凸単位１２ａに「ほぼ対応する」と表現するものとする。この「ほぼ対応する」には、厳密に対応する場合をも含むものとする。従って、表面処理層を形成するかどうかに関わらず、作製される型部材は、凹凸構造部１２の凹凸構造側の面に「ほぼ対応する」形状の形状転写面を持つことになる。

以上の工程を経て、凹凸単位１２ａ及び粗面化部１２ｂを有する凹凸構造部１２の凹凸構造面を転写形成する形状転写面を有するロール型部材が作製できる。

上記方法で作製された凹凸単位１２ａ及び粗面化部１２ｂを有する凹凸構造部１２の凹凸構造面を転写形成する形状転写面を有する型部材を用いて、透光性樹脂シートの表面に対し賦形することで、型部材に形成された形状転写面を透光性材料の表面に転写し、凹凸構造を形成して凹凸構造部１２を得、ひいては所要の光学フィルム１を製造することができる。

図８は、透光性樹脂シートの表面の賦形の他の実施形態に使用する光学フィルム１の製造装置を示す。

光学フィルム１の凹凸構造部１２の凹凸単位１２ａおよび粗面化部１２ｂの形成された面を転写形成するための形状転写面を有する例えば銅製の薄膜を外周に巻き付けた円筒形金型７（上記図７に関し説明した型部材と同様な形状転写面を有する）と、ゴム製ニップロール６との間に、透明シート状基材５（即ち上記透明基材フィルム１４）を導入する。透明シート状基材５が導入された状態において、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物１０をタンク８から先端にノズルを取り付けた配管９を通して、円筒形金型７と透明シート状基材５との間に供給しながら、透明シート状基材５を移動させる。この時、円筒形金型７はこれに合わせて回転しており、円筒形金型７と透明シート状基材５との間に挟まれた活性エネルギー線硬化性樹脂組成物１０は、高圧水銀灯等を光源とした紫外線照射装置１１付近に来たところで、紫外線照射により硬化する。硬化した活性エネルギー線硬化性樹脂により上記凹凸構造部１２が形成される。紫外線照射装置１１を通過した後、凹凸構造部１２の付与された透明シート状基材５を円筒形金型７から離型し、光学フィルム１’（即ち光学フィルム１）を得る。

なお、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を貯蔵するタンク８および円筒形金型７の内部あるいは外部には、温度を一定に制御するためシーズヒータや温水ジャケットなどの熱源設備が配置されており、タンク８内の樹脂温度および円筒形金型７の表面温度を適宜維持する。

光学フィルム１の製造に用いる金型（型部材）としては、例えば、アルミニウム、黄銅、鋼などの金属製の型、シリコン樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、ＡＢＳ樹脂、フッ素樹脂、ポリメチルペンテン樹脂などの合成樹脂製の型、これらの材料にメッキを施したものや各種金属粉を混合した材料より作製した型などが挙げられる。特に、金属製の型は、耐熱性や強度の面から好ましく、また、連続生産に適している。より具体的には、金属製の型は、重合発熱に強い、変形しにくい、傷が付きにくい、温度制御が可能である、精密成形に適しているなどの利点がある。

活性エネルギー線発光光源としては、例えば、ケミカルランプ、低圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、メタルハライドランプ、無電極ＵＶランプ（フュージョンＵＶシステムズ社製）、可視光ハロゲンランプ、キセノンランプ、太陽光等が使用できる。活性エネルギー線照射時の雰囲気は、空気中でもよいし、窒素、アルゴン等の不活性ガス中でもよい。照射エネルギーとしては、例えば、２００〜６００ｎｍ、好ましくは３２０〜３９０ｎｍの波長の波長範囲における積算エネルギーが、例えば、０．０１〜１０Ｊ/ｃｍ^２、好ましくは０．５〜８Ｊ/ｃｍ^２となるように照射することが適当である。

以下、実施例及び比較例によって本発明を説明する。また、以下の実施例及び比較例において、「部」はとくに断らない限り質量部を意味する。

以下の実施例及び比較例における評価法は次の通りとした。

法線輝度、色度変化量：
市販の有機ＥＬ素子（ＬＵＭＩＯＴＥＣ社製、デザインサンプルキット、発光部寸法：１２５ｍｍ×１２５ｍｍ）の表面の光学フィルムを剥離してガラス表面をむき出しにして、評価用の光源とした。評価用光源に１．５Ａの電流を通電して点灯し、輝度計（トプコン社製、ＢＭ−７）を用いて評価用光源の真正面方向（０度）から、斜め方向（８０度）まで評価用光源を２．５度ずつ傾斜させて、それぞれの角度で輝度、およびＹｘｙ表色系の色度ｘ，ｙを測定した。ここで０度、すなわち評価用光源の真正面方向において得られた輝度値を法線輝度とし、０度から８０度の間におけるｘ，ｙそれぞれの最大値と最小値の差Δｘ，Δｙを算出し、色度変化量とした。なお評価用光源に光学フィルムを貼り付ける場合には、厚み２５μｍの基材レス両面接着テープ（日東電工社製、ＬＵＣＩＡＣＳ ＣＳ９６２１Ｔ）を用いて、測定対象の光学フィルムを凹凸構造側の面が出光側に向くように評価用光源のガラス表面に貼り付けた。

出射光束量：
法線輝度及び色度変化量の測定時と同一の評価用光源を同様の条件で点灯し、発光部を、直径２５ｍｍの開口部を設けた積分球（Ｌａｂｓｐｈｅｒｅ社製）に密着させ、光源表面からの出射光を積分球の中に入光させた。入光した総放射束量を、積分球に接続したマルチチャンネル分光器（浜松ホトニクス社製、ＰＭＡ−１１）で測定し、標準視感度曲線による補正を行なって出射光束量を算出した。なお、評価用光源に光学フィルムを貼り付ける場合には、法線輝度及び色度変化量の測定時と同様に、厚み２５μｍの基材レス両面接着テープ（日東電工社製、ＬＵＣＩＡＣＳ ＣＳ９６２１Ｔ）を用いて、測定対象の光学フィルムを凹凸構造側の面が出光側に向くように評価用光源のガラス表面に貼り付けた。

表面粗さ測定：
原子間力顕微鏡（キーエンス社製、ＶＮ−８０１０）を用いて、光学フィルム１の表面粗さを計測した。次いで付属の解析ソフトを用いて十点平均粗さＲｚ及び中心線平均粗さＲａを算出した。

形状測定：
走査型電子顕微鏡（日立ハイテクフィールディング社製、Ｓ−４３００−ＳＥ／Ｎ）を使用して、成形品の表面及び断面の測定を行った。

［製造例］活性エネルギー線硬化性樹脂組成物樹脂の製造：
硝子製フラスコに、ヘキサメチレンジイソシアネート１１７．６ｇ（０．７モル）およびイソシアヌレート型のヘキサメチレンジイソシアネート３量体１５１．２ｇ（０．３モル）と、水酸基を有する（メタ）アクリロイル化合物として、２−ヒドロキシプロピルアクリレート１２８．７ｇ（０．９９モル）およびペンタエリスリトールトリアクリレート６９３ｇ（１．５４モル）と、触媒として、ジラウリル酸ジ−ｎ−ブチル錫１００ｐｐｍと、重合禁止剤として、ハイドロキノンモノメチルエーテル０．５５ｇとを仕込み、７０〜８０℃の条件にて残存イソシアネート濃度が０．１％以下になるまで反応させ、ウレタンアクリレート化合物を得た。

前記ウレタンアクリレート化合物を３５部、下記式（１）で表されるジメタクリレート（商品名アクリエステルＰＢＯＭ、三菱レイヨン（株）製）を２５部、および下記式（２）で表されるジメタクリレート（商品名ニューフロンティアＢＰＥＭ−１０、第一工業製薬（株）製）を４０部、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名イルガキュア１８４、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）を１．２部、混合して活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を得た。

［参考例］
前記の評価用光源（すなわち表面に光学フィルムが存在しない状態）の法線輝度及び出射光束量を測定したところ、法線輝度は３５７０［ｃｄ／ｍ^２］、出射光束量は６２．８×１０^−３［ｌｍ］であり、色度変化量はΔｘ＝０．０２９８，Δｙ＝０．０２８９であった。

［比較例１］
前記ウェットエッチング製法によって、凹凸単位１２ａ及び粗面化部１２ｂを有する凹凸構造部１２の凹凸構造面を転写形成する形状転写面を有するロール型部材を作製した。得られたロール型部材の表面に、厚さ３．０μｍの無電解Ｎｉめっき表面処理層を施した。このロール型部材に製造例１で作製した活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を均一に塗布し、その上に厚み１８８μｍのＰＥＴフィルム（東洋紡社製、コスモシャインＡ４３００）を置き、ハンドロールで均一に伸ばした。その後ＰＥＴフィルム上からＵＶ照射を行ない、型部材とＰＥＴフィルムとの間で伸ばされた活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を硬化させ、活性エネルギー線硬化性樹脂からなる凹凸構造部を形成した。型部材から凹凸構造部と共にＰＥＴフィルムを剥離し、光学フィルムＡを得た。光学フィルムＡは、透明基材フィルムとしてのＰＥＴフィルムの表面に、型部材の凹形状が反転した凸形状を表面に有する凹凸構造部が接合されたものである。光学フィルムＡの表面すなわち凹凸構造部の表面を走査型電子顕微鏡で観察したところ、凹凸単位１２ａの表面は平滑化されており、粗面化部１２ｂはなかった。凹凸単位１２ａの粗面度（凸部表面の粗面度）及び凹凸単位１２ａの表面粗さの測定結果を表１に示す。表１において、凸部表面の粗面度に関しては、Ｒｚが８０ｎｍ未満の場合を「×」で示し、Ｒｚが８０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の場合を「○」で示す。さらに、得られた光学フィルムＡの法線輝度、色度変化量及び出射光束量の評価を実施した結果を表１に示す。

[実施例１]
前記ウェットエッチング製法によって、凹凸単位１２ａ及び粗面化部１２ｂを有する凹凸構造部１２の凹凸構造面を転写形成する形状転写面を有するロール型部材を作製した。このロール型部材に製造例１で作製した活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を均一に塗布し、その上に厚み１８８μｍのＰＥＴフィルム（東洋紡社製、コスモシャインＡ４３００）を置き、ハンドロールで均一に伸ばした。その後ＰＥＴフィルム上からＵＶ照射を行ない、型部材とＰＥＴフィルムの間で伸ばされた活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を硬化させ、活性エネルギー線硬化性樹脂からなる凹凸構造部を形成した。型部材から凹凸構造部と共にＰＥＴフィルムを剥離し、光学フィルムＢを得た。光学フィルムＢは、透明基材フィルムとしてのＰＥＴフィルムの表面に、型部材の凹形状が反転した凸形状を表面に有する凹凸構造部が接合されたものである。光学フィルムＢの表面すなわち凹凸構造の表面を走査型電子顕微鏡で観察したところ、凹凸単位１２ａの表面は充分に粗面化されており、充分な粗面化部１２ｂが確認された。凹凸単位１２ａの粗面度及び凹凸単位１２ａの表面粗さの測定結果を表１に示す。さらに、得られた光学フィルムＢの法線輝度、色度変化量及び出射光束量の評価を実施した結果を表１に示す。

[実施例２]
前記ウェットエッチング製法によって、凹凸単位１２ａ及び粗面化部１２ｂを有する凹凸構造部１２の凹凸構造面を転写形成する形状転写面を有するロール型部材を作製した。得られたロール型部材の表面に、厚さ０．５μｍの無電解Ｎｉめっき表面処理層を施した。このロール型部材に製造例１で作製した活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を均一に塗布し、その上に厚み１８８μｍのＰＥＴフィルム（東洋紡社製、コスモシャインＡ４３００）を置き、ハンドロールで均一に伸ばした。その後ＰＥＴフィルム上からＵＶ照射を行ない、型部材とＰＥＴフィルムとの間で伸ばされた活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を硬化させ、活性エネルギー線硬化性樹脂からなる凹凸構造部を形成した。型部材から凹凸構造部と共にＰＥＴフィルムを剥離し、光学フィルムＣを得た。光学フィルムＣは、透明基材フィルムとしてのＰＥＴフィルムの表面に、型部材の凹形状が反転した凸形状を表面に有する凹凸構造部が接合されたものである。光学フィルムＣの表面すなわち凹凸構造の表面を走査型電子顕微鏡で観察したところ、凹凸単位１２ａの表面は粗面化されており、粗面化部１２ｂが確認された。凹凸単位１２ａの粗面度及び凹凸単位１２ａの表面粗さの測定結果を表１に示す。さらに、得られた光学フィルムＣの法線輝度、色度変化量及び出射光束量の評価を実施した結果を表１に示す。

表１で示す通り、表面に凹凸単位１２ａ及び粗面化部１２ｂ（即ち粗面化された凹凸単位）を有する凹凸構造をもつ光学フィルムを用いた場合には、粗面化されていない凹凸単位１２ａを有する凹凸構造をもつ光学フィルムを用いた場合と比較して、同等の法線輝度及び光束量にも関わらず、色度変化、即ち出射光波長の出射角度依存性が改善していた。

１ 光学フィルム
１２ 凹凸構造部
１２ａ 凹凸単位
１２ｂ 粗面化された凹凸単位
１４ 透明基材フィルム
２ 光学デバイス
２２ 透明基材層
２４ 透明電極層
２６ 有機発光層
２８ 金属電極層
１５１ 金属部材（銅めっき膜）
１５２ レジスト膜
１５３ 開口部
１２’ 転写単位
６ ゴム製ニップロール
７ 円筒形金型
８ タンク
９ 配管
１０ 活性エネルギー線硬化性樹脂組成物
１１ 紫外線照射装置
１’ 光学フィルム

Claims (6)

1. 少なくとも凹凸構造を有する、有機ＥＬ発光素子用光学フィルムであって、
   前記凹凸構造は凹凸単位が少なくとも２つの方向に、１つの凹凸単位を周期として、有機ＥＬ発光素子の配置側とは反対側の面に繰り返し配列され、
   前記凹凸単位は、大略、角錐形状、角錐台形状、円錐形状、円錐台形状、半球形状もしくは半球台形状の突起又は窪みを形成しており、
   前記凹凸単位の表面の十点平均粗さＲｚが６０ｎｍ≦Ｒｚ≦３００ｎｍであり、更に、前記凹凸単位の表面の中心線平均粗さＲａが２５ｎｍ≦Ｒａ≦１００ｎｍであることを特徴とする有機ＥＬ発光素子用光学フィルム。
2. 前記凹凸単位の表面の十点平均粗さＲｚが８０ｎｍ≦Ｒｚ≦２００ｎｍであることを特徴とする、請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子用光学フィルム。
3. 前記有機ＥＬ発光素子用光学フィルムは、透光性基材フィルムの一方の面に前記凹凸構造が形成されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の有機ＥＬ発光素子用光学フィルム。
4. 請求項１から３のいずれか一項に記載の有機ＥＬ発光素子用光学フィルムを製造する方法であって、
   前記凹凸構造の表面形状にほぼ対応する形状の形状転写面をエッチングにより形成して、前記形状転写面を持つ型部材を作製し、
   次いで、前記型部材に形成された形状転写面を透光性材料の表面に転写することで、前記凹凸構造を形成する、
   ことを特徴とする有機ＥＬ発光素子用光学フィルムの製造方法。
5. 前記凹凸構造の前記表面形状にほぼ対応する形状の形状転写面を持つ型部材を作製した後に、該型部材の形状転写面に厚さ０．０１〜２μｍの表面処理層を形成することを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ発光素子用光学フィルムの製造方法。
6. 請求項１から３のいずれか一項に記載の有機ＥＬ発光素子用光学フィルムと、前記凹凸構造が形成された面の反対側に位置する、前記有機ＥＬ発光素子用光学フィルムの面に接合された有機ＥＬ発光素子と、を備えており、
   前記有機ＥＬ発光素子から発せられる光を前記有機ＥＬ発光素子用光学フィルムの前記凹凸構造の表面から出射させるようにしてなることを特徴とする光学装置。