JP6075184B2 - Electrode transfer sheet for fuel cell, membrane electrode assembly manufacturing apparatus, and method of manufacturing membrane electrode assembly - Google Patents

Electrode transfer sheet for fuel cell, membrane electrode assembly manufacturing apparatus, and method of manufacturing membrane electrode assembly Download PDF

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Description

本発明は、燃料電池用電極転写シート、膜電極接合体製造装置、および膜電極接合体の製造方法に関する。   The present invention relates to a fuel cell electrode transfer sheet, a membrane electrode assembly manufacturing apparatus, and a method of manufacturing a membrane electrode assembly.

固体高分子形燃料電池は、電解質膜の両面に電極が形成された膜電極接合体を有する。膜電極接合体の製造方法として様々な方法が提案されている。例えば特許文献１で挙げられた一般的な方法のうちの一つによれば、触媒活物質を含む電極インクが電解質膜に塗工された後、電極インクを乾燥させることによって膜電極接合体が形成される。電極インクはスクリーン印刷等によって電解質膜に塗工される。   A polymer electrolyte fuel cell has a membrane electrode assembly in which electrodes are formed on both surfaces of an electrolyte membrane. Various methods have been proposed as a method for producing a membrane electrode assembly. For example, according to one of the general methods listed in Patent Document 1, after the electrode ink containing the catalyst active material is applied to the electrolyte membrane, the electrode ink is dried to form the membrane electrode assembly. It is formed. The electrode ink is applied to the electrolyte membrane by screen printing or the like.

特開２００６−３３９０２２号公報JP 2006-339022 A

しかしながら、スクリーン印刷のように開口部が形成されたマスクを電解質膜に重ね合わせマスクの開口部に電極インクを充填する場合、マスクに接する電極インクの縁の部分の厚みが表面張力によって厚くなる虞がある。   However, when a mask having openings formed thereon is overlapped with an electrolyte membrane and electrode ink is filled in the openings of the mask as in screen printing, the thickness of the edge portion of the electrode ink in contact with the mask may increase due to surface tension. There is.

本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであり、均一な膜厚を有する電極インクの塗膜を形成し得る燃料電池用電極転写シート、膜電極接合体製造装置、および膜電極接合体の製造方法を提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of such problems, and is an electrode transfer sheet for a fuel cell, a membrane electrode assembly manufacturing apparatus, and a membrane electrode junction capable of forming a coating film of an electrode ink having a uniform film thickness. It aims at providing the manufacturing method of a body.

上記目的を達成するための本発明の燃料電池用電極転写シートは、触媒活物質を含む電極インクが塗工されるシートである。本発明の燃料電池用電極転写シートは、電極インクを塗工可能な複数の塗工領域を有し、塗工領域と塗工領域との間に塗工領域同士を分離させる開口部が形成されている。   In order to achieve the above object, an electrode transfer sheet for a fuel cell of the present invention is a sheet on which an electrode ink containing a catalytic active material is applied. The electrode transfer sheet for a fuel cell of the present invention has a plurality of coating regions to which electrode ink can be applied, and an opening for separating the coating regions is formed between the coating region and the coating region. ing.

上記目的を達成するための本発明の膜電極接合体製造装置は、触媒活物質を含む電極インクを連続的に吐出する吐出部と、前記燃料電池用電極転写シートと、燃料電池用電極転写シートを吐出部の下で吐出部に対し相対的に搬送する搬送部と、を有する。本発明の膜電極接合体製造装置は、吐出部よりも燃料電池用電極転写シートの搬送方向下流側に設けられた乾燥部と、乾燥部よりも燃料電池用電極転写シートの搬送方向下流側に設けられた転写部と、を有する。燃料電池用電極転写シートは、吐出部に対し相対的に搬送されつつ、吐出部から吐出される電極インクを、開口部を通じて落下させるとともに塗工領域で受けて塗工領域に残す。乾燥部は、電極インクを乾燥させて電極を形成し、転写部は、形成された電極を電解質膜に転写する。   In order to achieve the above object, a membrane electrode assembly manufacturing apparatus according to the present invention includes a discharge unit that continuously discharges electrode ink containing a catalyst active material, the electrode transfer sheet for a fuel cell, and an electrode transfer sheet for a fuel cell. And a transport unit that transports the ink relative to the discharge unit below the discharge unit. The apparatus for manufacturing a membrane electrode assembly of the present invention includes a drying unit provided on the downstream side in the transport direction of the electrode transfer sheet for the fuel cell from the discharge unit, and a downstream side in the transport direction of the electrode transfer sheet for the fuel cell from the drying unit. And a transfer portion provided. While the electrode transfer sheet for a fuel cell is conveyed relative to the discharge portion, the electrode ink discharged from the discharge portion is dropped through the opening and received in the coating region and left in the coating region. The drying unit dries the electrode ink to form an electrode, and the transfer unit transfers the formed electrode to the electrolyte membrane.

上記目的を達成するための本発明の膜電極接合体の製造方法は、前記燃料電池用電極転写シートに触媒活物質を含む電極インクを連続的に吐出し、燃料電池用電極転写シートの開口部を通じて電極インクを落下させるとともに燃料電池用電極転写シートの塗工領域に電極インクを塗工する塗工工程を有する。また、本発明の膜電極接合体の製造方法は、塗工工程後、電極インクを乾燥させて電極を形成する乾燥工程と、乾燥工程後、形成された電極を電解質膜に転写する転写工程と、を有する。   In order to achieve the above object, a method for producing a membrane electrode assembly of the present invention comprises: continuously discharging electrode ink containing a catalyst active material onto the electrode transfer sheet for a fuel cell; and opening portions of the electrode transfer sheet for a fuel cell. And a coating step of dropping the electrode ink and coating the electrode ink on the coating region of the fuel cell electrode transfer sheet. Further, the method for producing a membrane electrode assembly of the present invention includes a drying step of drying the electrode ink to form an electrode after the coating step, and a transfer step of transferring the formed electrode to the electrolyte membrane after the drying step. Have.

本発明によれば、連続的に吐出される電極インクを転写シートの塗工領域に残すことによって塗膜が形成されるため、マスクの影響がなく、均一な膜厚を有する電極インクの塗膜を形成できる。   According to the present invention, since the coating film is formed by leaving continuously ejected electrode ink in the coating region of the transfer sheet, the coating film of the electrode ink having a uniform film thickness without the influence of the mask. Can be formed.

実施形態の膜電極接合体製造装置の概略構成を示す図である。It is a figure which shows schematic structure of the membrane electrode assembly manufacturing apparatus of embodiment. 実施形態の膜電極接合体の製造方法を説明するためのフローチャートである。It is a flowchart for demonstrating the manufacturing method of the membrane electrode assembly of embodiment. 塗工される電極インクの幅と開口部の幅とを比較して示す実施形態の燃料電池用電極転写シートの平面図である。It is a top view of the electrode transfer sheet for fuel cells of an embodiment which compares and shows the width of electrode ink applied and the width of an opening. 実施形態の燃料電池用電極転写シートにおける塗工領域に電極インクが塗工される様子を示す部分拡大図である。It is the elements on larger scale which show a mode that electrode ink is applied to the application area | region in the electrode transfer sheet for fuel cells of embodiment. 電極インクが開口部を通過して落下する様子を示す部分拡大図である。It is the elements on larger scale which show a mode that electrode ink passes through an opening part and falls. 電極インクが塗工された後の実施形態の燃料電池用電極転写シートの平面図である。It is a top view of the electrode transfer sheet for fuel cells of an embodiment after electrode ink was applied. 複数の電極が接合した長尺な電解質膜の平面図である。It is a top view of the elongate electrolyte membrane which the some electrode joined. 複数の電極が接合した長尺な電解質膜を切断して膜電極接合体を形成する様子を示す平面図である。It is a top view which shows a mode that the long electrolyte membrane which several electrodes joined is cut | disconnected, and a membrane electrode assembly is formed. マスクを用いて電極インクを電解質膜に間欠的に配置する比較例のマスクおよび電解質膜の断面図である。It is sectional drawing of the mask and electrolyte membrane of the comparative example which arrange | positions electrode ink intermittently on an electrolyte membrane using a mask. 比較例においてマスクの開口部に充填された電極インクを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the electrode ink with which the opening part of the mask was filled in the comparative example. 変形例において燃料電池用電極転写シートの塗工領域に電極インクが塗工される様子を示す部分拡大図である。It is the elements on larger scale which show a mode that electrode ink is applied to the application area | region of the electrode transfer sheet for fuel cells in a modification. 変形例において電極インクが開口部を通過して落下する様子を示す部分拡大図である。It is the elements on larger scale which show a mode that electrode ink passes through an opening part and falls in a modification.

以下、添付した図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。なお、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. In addition, the dimension ratio of drawing is exaggerated on account of description, and is different from an actual ratio.

図１において概説すると、実施形態の膜電極接合体製造装置１０によれば、触媒層である電極２と両面に電極２が接合された電解質膜３とを有する膜電極接合体１が作製される。   Referring to FIG. 1, according to the membrane electrode assembly manufacturing apparatus 10 of the embodiment, a membrane electrode assembly 1 having an electrode 2 that is a catalyst layer and an electrolyte membrane 3 in which the electrodes 2 are bonded on both surfaces is produced. .

膜電極接合体１を用いた固体高分子形燃料電池では、膜電極接合体１の厚み方向両面に、ガス拡散性および導電性を有するガス拡散層が配置されるとともに、これらが板状のセパレータによって挟み込まれる。セパレータの表面に反応ガスの流路が形成されている。反応ガスは、セパレータからガス拡散層を拡散し電極２に達する。電極２のまわりに反応ガスの漏出を防止するシール材が配置される。   In the polymer electrolyte fuel cell using the membrane electrode assembly 1, gas diffusion layers having gas diffusibility and conductivity are disposed on both sides in the thickness direction of the membrane electrode assembly 1, and these are plate-shaped separators. Sandwiched between. A reaction gas flow path is formed on the surface of the separator. The reaction gas diffuses from the separator through the gas diffusion layer and reaches the electrode 2. A sealing material that prevents leakage of the reaction gas is disposed around the electrode 2.

膜電極接合体製造装置１０は、電極２の原材料である電極インク４を吐出するダイコータ２０（吐出部）と、電極インク４が塗工される燃料電池用電極転写シート３０（以下、単に転写シート３０と称す）と、を有する。   The membrane electrode assembly manufacturing apparatus 10 includes a die coater 20 (discharge unit) that discharges the electrode ink 4 that is a raw material of the electrode 2, and an electrode transfer sheet 30 for a fuel cell to which the electrode ink 4 is applied (hereinafter simply referred to as a transfer sheet). 30).

膜電極接合体製造装置１０は、転写シート３０を搬送する搬送装置４０（搬送部）を有する。膜電極接合体製造装置１０は、開口部３１を通過して落下する電極インク４を受ける回収パン５０（回収部）と、回収パン５０に溜まる電極インク４をダイコータ２０に戻す還流部５１と、を有する。   The membrane electrode assembly manufacturing apparatus 10 includes a transport device 40 (transport unit) that transports the transfer sheet 30. The membrane electrode assembly manufacturing apparatus 10 includes a collection pan 50 (collection unit) that receives the electrode ink 4 that passes through the opening 31 and falls, a reflux unit 51 that returns the electrode ink 4 that accumulates in the collection pan 50 to the die coater 20, Have

膜電極接合体製造装置１０は、転写シート３０に塗工された電極インク４を乾燥させる乾燥炉６０（乾燥部）を有する。膜電極接合体製造装置１０は、電極インク４の乾燥によって形成される電極２を転写シート３０から電解質膜３に転写するホットローラ７０（転写部）を有する。   The membrane electrode assembly manufacturing apparatus 10 includes a drying furnace 60 (drying unit) that dries the electrode ink 4 applied to the transfer sheet 30. The membrane electrode assembly manufacturing apparatus 10 includes a hot roller 70 (transfer unit) that transfers the electrode 2 formed by drying the electrode ink 4 from the transfer sheet 30 to the electrolyte membrane 3.

膜電極接合体製造装置１０は、電極２が両面に接合された帯状の電解質膜３を切断して膜電極接合体１を形成する切断装置８０を有する。   The membrane electrode assembly manufacturing apparatus 10 includes a cutting device 80 that cuts the strip-shaped electrolyte membrane 3 in which the electrodes 2 are bonded to both surfaces to form the membrane electrode assembly 1.

ダイコータ２０は、電極インク４の吐出口であるスリット２２が形成されたダイヘッド２１と、電極インク４が貯蔵されるタンク２３と、ダイヘッド２１とタンク２３とをつなぐ管２４と、を有する。ダイコータ２０は、管２４に設けられたポンプ２５およびバルブ２６を有する。   The die coater 20 includes a die head 21 in which a slit 22 that is an ejection port for the electrode ink 4 is formed, a tank 23 in which the electrode ink 4 is stored, and a tube 24 that connects the die head 21 and the tank 23. The die coater 20 has a pump 25 and a valve 26 provided in the pipe 24.

ポンプ２５は、タンク２３からダイヘッド２１へ電極インク４を流す。バルブ２６が開くとダイヘッド２１から電極インク４が吐出される。バルブ２６が閉じると電極インク４の吐出が停止する。転写シート３０が搬送される間、ダイコータ２０は連続的に電極インク４を吐出する。   The pump 25 causes the electrode ink 4 to flow from the tank 23 to the die head 21. When the valve 26 is opened, the electrode ink 4 is discharged from the die head 21. When the valve 26 is closed, the discharge of the electrode ink 4 is stopped. While the transfer sheet 30 is conveyed, the die coater 20 continuously discharges the electrode ink 4.

電極インク４は、電気化学反応を媒介する触媒活物質、触媒活物質を担持する導電性担体、およびプロトン伝導性高分子を含む。電極インク４は、これらが添加される溶媒を含む。触媒活物質は、例えば白金または白金合金等である。導電性担体は、例えばカーボンブラック、活性炭、黒鉛等である。プロトン伝導性高分子は、例えばパーフルオロカーボンスルホン酸ポリマー、ポリスチレンスルホン酸、ポリトリフルオロスチレンスルホン酸等である。溶媒は、例えばエタノール、水、イソプロピルアルコール等である。   The electrode ink 4 includes a catalytic active material that mediates an electrochemical reaction, a conductive carrier that supports the catalytic active material, and a proton conductive polymer. The electrode ink 4 contains a solvent to which these are added. The catalyst active material is, for example, platinum or a platinum alloy. The conductive carrier is, for example, carbon black, activated carbon, graphite or the like. Examples of the proton conductive polymer include perfluorocarbon sulfonic acid polymer, polystyrene sulfonic acid, and polytrifluorostyrene sulfonic acid. Examples of the solvent include ethanol, water, isopropyl alcohol, and the like.

転写シート３０は、電極インク４を塗工可能な複数の塗工領域３２を有する。転写シート３０では、塗工領域３２と塗工領域３２との間に、塗工領域３２同士を分離させる開口部３１が形成されている。   The transfer sheet 30 has a plurality of application regions 32 to which the electrode ink 4 can be applied. In the transfer sheet 30, an opening 31 that separates the coating regions 32 is formed between the coating region 32 and the coating region 32.

転写シート３０の形状は帯状である。複数の開口部３１は、転写シート３０の長手方向に沿って間欠的に形成されている。複数の塗工領域３２は、転写シート３０の長手方向に沿って間欠的に並ぶ。   The shape of the transfer sheet 30 is a belt shape. The plurality of openings 31 are intermittently formed along the longitudinal direction of the transfer sheet 30. The plurality of coating regions 32 are arranged intermittently along the longitudinal direction of the transfer sheet 30.

転写シート３０を構成する材料は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレン（ＰＥ）等である。   Examples of the material constituting the transfer sheet 30 include polyethylene terephthalate (PET), polytetrafluoroethylene (PTFE), polyethylene naphthalate (PEN), and polyethylene (PE).

回収パン５０は、転写シート３０を介してダイコータ２０と対向する位置に配置される。還流部５１は、回収パン５０からダイコータ２０に伸びる管５２と、管５２に設けられたポンプ５３と、を有する。ポンプ５３が駆動することによって、電極インク４は回収パン５０からダイコータ２０へ流れる。ポンプ５３は、回収パン５０に設けられた水位センサからの信号によって、所定量の電極インク４が回収パン５０に溜まったとき駆動してもよい。   The collection pan 50 is disposed at a position facing the die coater 20 with the transfer sheet 30 interposed therebetween. The reflux unit 51 includes a pipe 52 extending from the collection pan 50 to the die coater 20, and a pump 53 provided on the pipe 52. By driving the pump 53, the electrode ink 4 flows from the collection pan 50 to the die coater 20. The pump 53 may be driven when a predetermined amount of the electrode ink 4 is accumulated in the collection pan 50 by a signal from a water level sensor provided in the collection pan 50.

搬送装置４０は、転写シート３０を供給する供給ローラ４１と、転写シート３０を巻き取る巻取りローラ４２と、巻取りローラ４２を回転させるモータ４３と、を有する。転写シート３０は供給ローラ４１に巻きつけられている。モータ４３が巻取りローラ４２を回転させると、供給ローラ４１に巻きつけられている転写シート３０が引き出されるとともに、供給ローラ４１が回転する。引き出された転写シート３０は、巻取りローラ４２へと搬送されて巻き取られる。   The conveyance device 40 includes a supply roller 41 that supplies the transfer sheet 30, a winding roller 42 that winds the transfer sheet 30, and a motor 43 that rotates the winding roller 42. The transfer sheet 30 is wound around the supply roller 41. When the motor 43 rotates the take-up roller 42, the transfer sheet 30 wound around the supply roller 41 is pulled out and the supply roller 41 rotates. The drawn transfer sheet 30 is conveyed to the take-up roller 42 and taken up.

乾燥炉６０は、ダイコータ２０に対し転写シート３０の搬送方向下流側に設けられる。転写シート３０は乾燥炉６０を通過する。乾燥炉６０は、転写シート３０が通過する間、連続的に電極インク４を加熱して乾燥させる。乾燥炉６０は、温風または輻射熱によって電極インク４を乾燥させる。   The drying furnace 60 is provided downstream of the die coater 20 in the conveyance direction of the transfer sheet 30. The transfer sheet 30 passes through the drying furnace 60. The drying furnace 60 continuously heats and dries the electrode ink 4 while the transfer sheet 30 passes. The drying furnace 60 dries the electrode ink 4 with warm air or radiant heat.

ホットローラ７０は、電解質膜３および電極２を押圧するとともに加熱する。ホットローラ７０は、例えばコイル等を有するヒータ７１を内部に備える。ホットローラ７０は、転写シート３０ごと電解質膜３および電極２を挟み込んで押圧する。電解質膜３は、転写シート３０と同様、ロールトゥロール方式で搬送されてホットローラ７０に供給される。電解質膜３は、ホットローラ７０を通過して電極２が接合した後、そのまま巻き取られる。   The hot roller 70 presses and heats the electrolyte membrane 3 and the electrode 2. The hot roller 70 includes a heater 71 having, for example, a coil. The hot roller 70 sandwiches and presses the electrolyte membrane 3 and the electrode 2 together with the transfer sheet 30. Similarly to the transfer sheet 30, the electrolyte membrane 3 is conveyed by a roll-to-roll method and supplied to the hot roller 70. The electrolyte membrane 3 is wound as it is after passing through the hot roller 70 and joining the electrode 2.

両面に複数の電極２が間欠的に接合した電解質膜３は、これを巻き取って形成されるロール５から切断装置８０に供給される。両面に電極２が接合した帯状の電解質膜３は、これを挟み込む一対の搬送ローラ８４によってロール５から引き出され、切断装置８０へ供給される。搬送ローラ８４は、これに接続したモータ８５によって回転される。   The electrolyte membrane 3 in which a plurality of electrodes 2 are intermittently bonded on both sides is supplied to a cutting device 80 from a roll 5 formed by winding the membrane. The strip-shaped electrolyte membrane 3 having the electrodes 2 bonded to both surfaces is pulled out from the roll 5 by a pair of transport rollers 84 sandwiching the membrane 2 and supplied to the cutting device 80. The transport roller 84 is rotated by a motor 85 connected thereto.

電解質膜３は、例えば、パーフルオロカーボンスルホン酸ポリマー、ポリスチレンスルホン酸、ポリトリフルオロスチレンスルホン酸等のプロトン伝導性高分子によって形成される。   The electrolyte membrane 3 is formed of a proton conductive polymer such as perfluorocarbon sulfonic acid polymer, polystyrene sulfonic acid, polytrifluorostyrene sulfonic acid, or the like.

切断装置８０は、電解質膜３の厚み方向に互いに近接離間する上型８１および下型８２を有する。上型８１は電解質膜３を切断する刃８３を備える。切断装置８０は、レーザによって電解質膜３を切断するものであってもよい。   The cutting device 80 has an upper die 81 and a lower die 82 that are close to and away from each other in the thickness direction of the electrolyte membrane 3. The upper mold 81 includes a blade 83 that cuts the electrolyte membrane 3. The cutting device 80 may cut the electrolyte membrane 3 with a laser.

膜電極接合体１の製造方法について述べる。   A method for manufacturing the membrane electrode assembly 1 will be described.

図２に示すように、膜電極接合体１の製造方法は、電極インク４を転写シート３０に塗工する塗工工程Ｓ１と、塗工工程Ｓ１後、電極インク４を乾燥させて電極２を形成する乾燥工程Ｓ２と、を有する。膜電極接合体１の製造方法は、乾燥工程Ｓ２後、電極２を電解質膜３に転写する転写工程Ｓ３を有する。膜電極接合体１の製造方法は、転写工程Ｓ３後、電解質膜３を切断する切断工程Ｓ４を有する。   As shown in FIG. 2, the manufacturing method of the membrane electrode assembly 1 includes a coating step S1 for applying the electrode ink 4 to the transfer sheet 30, and a drying step of the electrode ink 4 after the coating step S1. And a drying step S2 to be formed. The manufacturing method of the membrane electrode assembly 1 includes a transfer step S3 for transferring the electrode 2 to the electrolyte membrane 3 after the drying step S2. The manufacturing method of the membrane electrode assembly 1 includes a cutting step S4 for cutting the electrolyte membrane 3 after the transfer step S3.

塗工工程Ｓ１では、転写シート３０がダイコータ２０の下で搬送されつつ、電極インク４が転写シート３０に連続的に吐出される。このとき、開口部３１および塗工領域３２がダイコータ２０と交互に対向して、電極インク４が開口部３１を通じて落下するとともに塗工領域３２に塗工される。   In the coating step S <b> 1, the electrode ink 4 is continuously discharged onto the transfer sheet 30 while the transfer sheet 30 is conveyed under the die coater 20. At this time, the openings 31 and the coating region 32 alternately face the die coater 20, and the electrode ink 4 falls through the opening 31 and is applied to the coating region 32.

図３に示すように、電極インク４は、開口部３１の並ぶ方向と直交する方向における開口部３１の幅Ｌ１よりも狭い幅で塗工される。電極インク４のこの幅は、ダイヘッド２１のスリット２２の幅によって調整できる。   As shown in FIG. 3, the electrode ink 4 is applied with a width narrower than the width L <b> 1 of the opening 31 in the direction orthogonal to the direction in which the openings 31 are arranged. This width of the electrode ink 4 can be adjusted by the width of the slit 22 of the die head 21.

図４に示すように、ダイヘッド２１と塗工領域３２とが対向するとき、転写シート３０は、塗工領域３２で電極インク４を受け、塗工領域３２に電極インク４を残す。一方、図５に示すように、ダイヘッド２１と開口部３１とが対向するとき、電極インク４は開口部３１を通過して落下する。回収パン５０は、開口部３１を通過して落下する電極インク４を受ける。電極インク４が塗工領域３２に残るとともに開口部３１を通過して落下する結果、図６に示すように電極インク４は転写シート３０の上に間欠的に並ぶ。   As shown in FIG. 4, when the die head 21 and the coating region 32 face each other, the transfer sheet 30 receives the electrode ink 4 in the coating region 32 and leaves the electrode ink 4 in the coating region 32. On the other hand, as shown in FIG. 5, when the die head 21 and the opening 31 face each other, the electrode ink 4 passes through the opening 31 and falls. The collection pan 50 receives the electrode ink 4 that passes through the opening 31 and falls. As a result of the electrode ink 4 remaining in the coating region 32 and falling through the opening 31, the electrode ink 4 is intermittently arranged on the transfer sheet 30 as shown in FIG. 6.

乾燥工程Ｓ２では、転写シート３０が乾燥炉６０を通過することによって電極インク４に含まれる溶媒が蒸発し、その結果、電極２が形成される。   In the drying step S2, the solvent contained in the electrode ink 4 evaporates as the transfer sheet 30 passes through the drying furnace 60, and as a result, the electrode 2 is formed.

転写工程Ｓ３では、ホットローラ７０による押圧および加熱によって、転写シート３０の上の電極２は電解質膜３に接合し、電極２は転写シート３０から電解質膜３に転写される。図７に示すように、転写された複数の電極２は、電解質膜３の上に間欠的に並ぶ。   In the transfer step S <b> 3, the electrode 2 on the transfer sheet 30 is bonded to the electrolyte film 3 by pressing and heating by the hot roller 70, and the electrode 2 is transferred from the transfer sheet 30 to the electrolyte film 3. As shown in FIG. 7, the transferred plurality of electrodes 2 are intermittently arranged on the electrolyte membrane 3.

電解質膜３の一方の面に複数の電極２が間欠的に接合された後、再度、塗工工程Ｓ１、乾燥工程Ｓ２、および転写工程Ｓ３が行われ、電解質膜３の両面に電極２が接合される。このときの転写工程Ｓ３では、一方の面に複数の電極２が間欠的に接合した帯状の電解質膜３がホットローラ７０に供給され、電極２のない他方の面に電極２が転写される。この２度目の転写工程Ｓ３によってロール５は形成される。   After the plurality of electrodes 2 are intermittently bonded to one surface of the electrolyte membrane 3, the coating step S1, the drying step S2, and the transfer step S3 are performed again, and the electrodes 2 are bonded to both surfaces of the electrolyte membrane 3. Is done. In the transfer step S3 at this time, the strip-shaped electrolyte membrane 3 in which the plurality of electrodes 2 are intermittently joined to one surface is supplied to the hot roller 70, and the electrode 2 is transferred to the other surface where the electrode 2 is not present. The roll 5 is formed by the second transfer step S3.

切断工程Ｓ４では、切断装置８０が、図８に示すように複数の電極２が間欠的に接合した帯状の電解質膜３を電極２と電極２との間で切断し、膜電極接合体１を形成する。   In the cutting step S4, the cutting device 80 cuts the strip-shaped electrolyte membrane 3 in which the plurality of electrodes 2 are joined intermittently between the electrodes 2 and 2 as shown in FIG. Form.

本実施形態の作用効果を述べる。   The effect of this embodiment is described.

本実施形態と異なり、図９に示すように間欠的に並んだ開口部Ｍ１が形成されたマスクＭを電解質膜３に重ね合わせ、開口部Ｍ１に電極インク４を充填することによっても、電極インク４を電解質膜３に間欠的に配置できる。しかし、この場合、図１０に示すように、マスクＭに接する電極インク４の縁の部分の厚みが表面張力によって厚くなる虞がある。   Unlike the present embodiment, as shown in FIG. 9, the electrode ink can also be obtained by superimposing the mask M having the openings M1 arranged intermittently on the electrolyte membrane 3 and filling the opening M1 with the electrode ink 4. 4 can be intermittently disposed on the electrolyte membrane 3. However, in this case, as shown in FIG. 10, the thickness of the edge portion of the electrode ink 4 in contact with the mask M may be increased by the surface tension.

また、本実施形態と異なり、ダイコータ２０が電極インク４の吐出およびその停止を繰り返すことによって、直接、電極インク４を電解質膜３に間欠的に塗工する形態も考えられる。しかし、この場合、バルブ２６の開閉が必要で生産性が落ちる。また、電極インク４の吐出を停止するとき、ダイヘッド２１の先端のダイリップから電極インク４が垂れ落ち、その結果、塗膜の厚さが厚くなる虞がある。また、塗工領域３２の外側に電極インク４がはみ出す虞もある。   Further, unlike the present embodiment, a mode in which the electrode coater 4 is intermittently applied to the electrolyte membrane 3 directly by the discharge of the electrode coat 4 and the stoppage thereof can be considered. However, in this case, opening and closing of the valve 26 is necessary, and productivity is lowered. Further, when the discharge of the electrode ink 4 is stopped, the electrode ink 4 drips from the die lip at the tip of the die head 21, and as a result, the thickness of the coating film may be increased. In addition, the electrode ink 4 may protrude outside the coating region 32.

一方、本実施形態によれば、連続的に吐出される電極インク４を転写シート３０の塗工領域３２に残すことによって塗膜が形成されるため、マスクＭや間欠的な塗工にともなう液だれ等の影響がなく、従って均一な膜厚を有する電極インク４の塗膜を形成できる。   On the other hand, according to this embodiment, since the coating film is formed by leaving the electrode ink 4 continuously ejected in the coating region 32 of the transfer sheet 30, the liquid accompanying the mask M and intermittent coating is formed. Thus, a coating film of the electrode ink 4 having no uniform film thickness and having a uniform film thickness can be formed.

また、本実施形態によれば、電極インク４を連続的に吐出したまま塗膜が形成されるため、電極インク４を間欠的に塗工する場合のようにバルブ２６を開閉して電極インク４の吐出およびその停止を繰り返す手間がない。従って生産性が良い。   In addition, according to the present embodiment, since the coating film is formed while the electrode ink 4 is continuously discharged, the valve ink is opened and closed as in the case where the electrode ink 4 is intermittently applied. There is no need to repeat the discharge and stop. Therefore, productivity is good.

マスクＭを用いることによって、マスクＭに接する電極インク４の縁の部分の厚さが厚くなった場合、電極インク４がある程度固まった後にマスクＭを電解質膜３から外すと、マスクＭに接着した塗膜の縁に無理な力がかかり易い。その結果、電極２の縁に傷が生じる虞がある。また、塗膜の縁を損傷することなくマスクＭを電解質膜３から外せたとしても、形成される電極２の縁の厚みが厚く、そのため、固体高分子形燃料電池を作製する際にシール材等によって電極２の縁が押圧されると、電極２の縁に無理な力がかかる。その結果、電極２の縁が損傷する虞がある。   When the thickness of the edge portion of the electrode ink 4 in contact with the mask M is increased by using the mask M, the mask M is adhered to the mask M when the mask M is removed from the electrolyte membrane 3 after the electrode ink 4 is hardened to some extent. Unreasonable force is easily applied to the edge of the coating film. As a result, the edge of the electrode 2 may be damaged. Further, even if the mask M can be removed from the electrolyte membrane 3 without damaging the edge of the coating film, the thickness of the edge of the electrode 2 to be formed is thick. Therefore, when producing a polymer electrolyte fuel cell, the sealing material When the edge of the electrode 2 is pressed by, for example, an excessive force is applied to the edge of the electrode 2. As a result, the edge of the electrode 2 may be damaged.

一方、本実施形態によれば均一な膜厚を有する塗膜が形成されるため、電極２の作製の際または作製後に塗膜や電極２の縁に無理な力が加わり難く、従って電極２の損傷が防止される。   On the other hand, according to this embodiment, since a coating film having a uniform film thickness is formed, it is difficult to apply an excessive force to the coating film or the edge of the electrode 2 during or after the production of the electrode 2. Damage is prevented.

本実施形態では、開口部３１から落下する電極インク４を回収パン５０が受けて回収するため、電極インク４の再利用が可能であり、従って無駄が少ない。また、本実施形態では塗膜の裁断破棄がないので、無駄が少ない。   In the present embodiment, since the collection pan 50 receives and collects the electrode ink 4 falling from the opening 31, the electrode ink 4 can be reused, and therefore, waste is small. Further, in this embodiment, since there is no cutting discard of the coating film, there is little waste.

本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲の範囲内で種々改変できる。   The present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications can be made within the scope of the claims.

例えば、吐出部はダイコータ２０に限定されない。吐出部はナイフコータであってもよい。ナイフコータは、例えば図１１および図１２に示すように塗膜の表面を平滑にするドクターブレード２７を有する点で、上記実施形態のダイコータ２０と異なる。例示したナイフコータの他の構成はダイコータ２０と略同様である。ドクターブレード２７は、ダイヘッド２１の先端の電極インク４の吐出口に隣接してこれと平行に設けられる。電極インクの粘性または形成する塗膜の厚さ等に応じ、用いる吐出部を適宜設定できる。   For example, the discharge unit is not limited to the die coater 20. The discharge unit may be a knife coater. The knife coater differs from the die coater 20 of the above embodiment in that it has a doctor blade 27 that smoothes the surface of the coating film as shown in FIGS. 11 and 12, for example. Other configurations of the exemplified knife coater are substantially the same as those of the die coater 20. The doctor blade 27 is provided adjacent to and parallel to the discharge port of the electrode ink 4 at the tip of the die head 21. Depending on the viscosity of the electrode ink, the thickness of the coating film to be formed, and the like, the discharge unit to be used can be appropriately set.

また、本発明は、転写シートが搬送されず止まった状態で吐出部が移動して電極インクを塗工する形態を含む。この場合、吐出部としてのダイコータを搬送する搬送装置は、例えばダイコータに連結するボールネジおよびボールネジを回転させるモータを有する。   In addition, the present invention includes a mode in which the discharge portion moves and the electrode ink is applied in a state where the transfer sheet is not conveyed and is stopped. In this case, the conveyance device that conveys the die coater as the discharge unit includes, for example, a ball screw connected to the die coater and a motor that rotates the ball screw.

上記実施形態では、回収パン５０に溜まった電極インク４が還流部５１によって自動でタンク２３に戻されるが、電極インク４が回収パン５０にある程度溜まったとき、作業者が自ら電極インク４をタンク２３に戻してもよい。   In the above embodiment, the electrode ink 4 collected in the collection pan 50 is automatically returned to the tank 23 by the reflux unit 51. However, when the electrode ink 4 is collected to some extent in the collection pan 50, the operator tanks the electrode ink 4 by himself / herself. You may return to 23.

１ 膜電極接合体、
２ 電極、
３ 電解質膜、
４ 電極インク、
５ 両面に電極が接合した電解質膜を巻回したロール、
１０ 膜電極接合体製造装置、
２０ ダイコータ（吐出部）、
２１ ダイヘッド、
２２ スリット、
２３ タンク、
２４ 管、
２５ ポンプ、
２６ バルブ、
２７ ドクターブレード、
３０ 燃料電池用電極転写シート、
３１ 開口部、
３２ 塗工領域、
４０ 搬送装置（搬送部）、
４１ 供給ローラ、
４２ 巻取りローラ、
４３ モータ、
５０ 回収パン（回収部）、
５１ 還流部、
５２ 管、
５３ ポンプ、
６０ 乾燥炉（乾燥部）、
７０ ホットローラ（転写部）、
７１ ヒータ、
８０ 切断装置、
８１ 上型、
８２ 下型、
８３ 刃、
８４ 搬送ローラ、
８５ モータ。 1 membrane electrode assembly,
2 electrodes,
3 electrolyte membrane,
4 electrode ink,
5 A roll wound with an electrolyte membrane with electrodes joined to both sides,
10 Membrane electrode assembly manufacturing apparatus,
20 Die coater (discharge part),
21 Die head,
22 slits,
23 tanks,
24 tubes,
25 pump,
26 valves,
27 Doctor blade,
30 Electrode transfer sheet for fuel cells,
31 opening,
32 coating area,
40 Conveying device (conveying unit),
41 supply roller,
42 winding roller,
43 motor,
50 Collection pan (collection unit),
51 reflux part,
52 tubes,
53 pump,
60 Drying oven (drying section),
70 Hot roller (transfer section),
71 heater,
80 cutting device,
81 Upper mold,
82 Lower mold,
83 blades,
84 Conveying roller,
85 Motor.

Claims (5)

触媒活物質を含む電極インクが塗工される燃料電池用電極転写シートであって、
前記電極インクを塗工可能な複数の塗工領域を有し、
前記塗工領域と前記塗工領域との間に前記塗工領域同士を分離させる開口部が形成されている、燃料電池用電極転写シート。 An electrode transfer sheet for a fuel cell to which an electrode ink containing a catalytic active material is applied,
It has a plurality of application areas where the electrode ink can be applied,
An electrode transfer sheet for a fuel cell, wherein an opening for separating the coating regions is formed between the coating region and the coating region. 触媒活物質を含む電極インクを連続的に吐出する吐出部と、
請求項１に記載の燃料電池用電極転写シートと、
当該燃料電池用電極転写シートを前記吐出部の下で前記吐出部に対し相対的に搬送する搬送部と、
前記吐出部よりも前記燃料電池用電極転写シートの搬送方向下流側に設けられた乾燥部と、
当該乾燥部よりも前記燃料電池用電極転写シートの搬送方向下流側に設けられた転写部と、を有し、
前記燃料電池用電極転写シートは、前記吐出部に対し相対的に搬送されつつ、前記吐出部から吐出される前記電極インクを、前記開口部を通じて落下させるとともに前記塗工領域で受けて当該塗工領域に残し、前記乾燥部は、前記電極インクを乾燥させて電極を形成し、前記転写部は、形成された前記電極を電解質膜に転写する、膜電極接合体製造装置。 A discharge section for continuously discharging electrode ink containing a catalyst active material;
An electrode transfer sheet for a fuel cell according to claim 1,
A transport section for transporting the fuel cell electrode transfer sheet relative to the discharge section under the discharge section;
A drying unit provided on the downstream side in the transport direction of the fuel cell electrode transfer sheet from the discharge unit;
A transfer unit provided on the downstream side in the transport direction of the fuel cell electrode transfer sheet from the drying unit,
The electrode transfer sheet for a fuel cell is transported relatively to the discharge unit, and drops the electrode ink discharged from the discharge unit through the opening and receives the electrode ink in the coating region. The apparatus for manufacturing a membrane electrode assembly, wherein the drying unit dries the electrode ink to form an electrode, and the transfer unit transfers the formed electrode to an electrolyte membrane. 前記燃料電池用電極転写シートを介して前記吐出部と対向する位置に配置された、前記開口部を通過して落下する前記電極インクを受ける回収部を有する、請求項２に記載の膜電極接合体製造装置。   The membrane electrode bonding according to claim 2, further comprising a recovery portion that is disposed at a position facing the discharge portion via the fuel cell electrode transfer sheet and that receives the electrode ink that drops through the opening. Body manufacturing equipment. 請求項１に記載の燃料電池用電極転写シートに触媒活物質を含む電極インクを連続的に吐出し、前記開口部を通じて前記電極インクを落下させるとともに前記塗工領域に前記電極インクを塗工する塗工工程と、
当該塗工工程後、前記電極インクを乾燥させて電極を形成する乾燥工程と、
当該乾燥工程後、形成された前記電極を電解質膜に転写する転写工程と、を有する、膜電極接合体の製造方法。 The electrode ink containing a catalyst active material is continuously discharged onto the electrode transfer sheet for a fuel cell according to claim 1, the electrode ink is dropped through the opening, and the electrode ink is applied to the application region. Coating process,
After the coating step, a drying step of drying the electrode ink to form an electrode;
And a transfer step of transferring the formed electrode to an electrolyte membrane after the drying step. 前記塗工工程において、前記開口部を通過して落下する前記電極インクが回収される、請求項４に記載の膜電極接合体の製造方法。   The manufacturing method of the membrane electrode assembly according to claim 4, wherein the electrode ink that drops through the opening is collected in the coating step.
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