JP5998557B2 - Manufacturing method of heat dissipation sheet - Google Patents
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Description
以下に説明する実施形態は半導体装置あるいは電子装置の放熱技術に関する。 Embodiments described below relate to a heat dissipation technique of a semiconductor device or an electronic device.
カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）はグラフェンシートよりなり非常に大きな電流密度耐性を有することで知られている繊維状炭素材料であるが、１５００Ｗ／ｍ・Ｋに達する非常に高い熱伝導度を有していることでも知られている。そこで近年、大規模集積回路（ＬＳＩ）の放熱に、カーボンナノチューブを用いる技術が提案されている。 Carbon nanotube (CNT) is a fibrous carbon material that is made of graphene sheet and is known to have a very large current density resistance, but has a very high thermal conductivity reaching 1500 W / m · K. It is also known. Therefore, in recent years, a technique using a carbon nanotube for heat dissipation of a large scale integrated circuit (LSI) has been proposed.
例えば特許文献１には、カーボンナノチューブを基板から上方に向かって成長させ、これをメッキ金属基材中に固定した構成の放熱シートが提案されている。このようなカーボンナノチューブにより構成した放熱シートは、効果的な放熱経路として作用することが期待されている。 For example, Patent Document 1 proposes a heat dissipation sheet having a configuration in which carbon nanotubes are grown upward from a substrate and fixed in a plated metal base material. It is expected that a heat radiating sheet composed of such carbon nanotubes acts as an effective heat radiating path.
放熱シートとして、例えばインジウムが使用さるが、この材料はレアメタルであり高価であり、製造費用が増大してしまうため、カーボンナノチューブを安価な樹脂基材中に埋め込んだ構成の放熱シートに対する要望が存在する。放熱シートは、発熱源となる半導体装置および放熱源となるヒートシンクに対し、高い精度で密接し、また放熱シート中に含まれているカーボンナノチューブを半導体装置およびヒートシンクに接触させる必要がある。 For example, indium is used as the heat dissipation sheet, but this material is a rare metal and expensive, which increases manufacturing costs. Therefore, there is a demand for a heat dissipation sheet having a structure in which carbon nanotubes are embedded in an inexpensive resin base material. To do. The heat radiating sheet needs to be in close contact with the semiconductor device serving as the heat generation source and the heat sink serving as the heat radiating source with high accuracy, and the carbon nanotubes contained in the heat radiating sheet must be brought into contact with the semiconductor device and the heat sink.
ところが基板上に成長したカーボンナノチューブは、略一定の長さに成長されているように見えても、細かくみると一般にまちまちな長さを有しており、ヒートシンクに対して要求されるような高い精度で特定の長さに揃えて成長させることは、現状の技術では困難である。このように長さが様々に変化するカーボンナノチューブを例えば樹脂材料で埋め込んだ場合には、短いカーボンナノチューブは発熱源となる半導体チップやヒートスプレッダに接触することがなく、このため放熱に寄与しないカーボンナノチューブが多数発生してしまう。 However, the carbon nanotubes grown on the substrate have various lengths when viewed in detail, even though they appear to grow to a substantially constant length, and are as high as required for a heat sink. It is difficult to grow to a specific length with accuracy using current technology. Thus, when carbon nanotubes with various lengths are embedded with a resin material, for example, the short carbon nanotubes do not come into contact with the semiconductor chip or heat spreader as a heat source, and therefore the carbon nanotubes that do not contribute to heat dissipation Will occur in large numbers.
一の側面によれば放熱シートの製造方法は、基板上に複数のカーボンナノチューブを成長させる工程と、前記複数のカーボンナノチューブの先端部に力を加え、前記複数のカーボンナノチューブを前記基板に垂直な方向に対して斜めの同一方向に湾曲させる工程と、前記複数のカーボンナノチューブの間に樹脂基材を導入する工程と、前記基板を除去する工程と、を含み、前記複数のカーボンナノチューブの先端部に力を加える工程は、前記複数のカーボンナノチューブの先端部に治具により、前記基板に平行に力を加えることにより実行され、前記治具は前記カーボンナノチューブの先端部に接する部分がメッシュ状であり、前記複数のカーボンナノチューブを湾曲させる工程の後、前記樹脂基材を導入する工程の前に、前記複数のカーボンナノチューブの表面に熱伝導性膜を、前記メッシュ状の治具により堆積性のガスを供給することにより形成し、カーボンナノチューブの湾曲した形状を維持する工程を含む。 According to one aspect, a method of manufacturing a heat dissipation sheet includes a step of growing a plurality of carbon nanotubes on a substrate, a force is applied to the front ends of the plurality of carbon nanotubes, and the plurality of carbon nanotubes are perpendicular to the substrate. seen containing a step of curving in the same direction oblique to the direction, introducing a resin substrate between the plurality of carbon nanotubes, and removing the substrate, the tip of the plurality of carbon nanotubes The step of applying a force to the portion is executed by applying a force in parallel to the substrate with a jig at the tip of the plurality of carbon nanotubes, and the jig is mesh-shaped at the portion in contact with the tip of the carbon nanotube And after the step of bending the plurality of carbon nanotubes and before the step of introducing the resin base material, A thermally conductive film on the surface of the nanotubes formed by supplying a deposition gas by the mesh-shaped jig, comprising the step of maintaining a curved shape of the carbon nanotubes.
上記実施形態によれば、放熱シート中のカーボンナノチューブを放熱シートの第１の主面および第２の主面の一方において発熱源に、また前記第１の主面および第２の主面の他方において放熱部材に確実にコンタクトさせることができ、放熱効率を向上させることができる。 According to the embodiment, the carbon nanotubes in the heat dissipation sheet are used as a heat source in one of the first main surface and the second main surface of the heat dissipation sheet, and the other of the first main surface and the second main surface. In this case, it is possible to reliably contact the heat radiating member and to improve the heat radiation efficiency.
［第１の実施形態］
図１は第１の実施形態による半導体装置２０の構成を示す断面図である。
[First Embodiment]
FIG. 1 is a cross-sectional view showing the configuration of the semiconductor device 20 according to the first embodiment.
図１を参照するに半導体装置２０は回路基板２１上にバンプ２２Ａによりフリップチップ実装された半導体チップ２２と、前記半導体チップ２２に放熱シート２４を介して装着されたヒートシンクなどの放熱部材２５とを含み、前記放熱シート２４は樹脂基体２４Ａと、前記樹脂基体２４Ａ中に配設され、前記半導体チップ２２に接する前記樹脂基体２４Ａの第１の主面から前記放熱部材２５に接する前記樹脂基体２４Ａの第２の主面まで延在し、全体として同一の方向に湾曲した多数のカーボンナノチューブ２４Ｂとを含む。また図示の例では前記半導体装置２０は、配線基板１０上に、ハンダバンプ２０Ａにより実装されている。 Referring to FIG. 1, a semiconductor device 20 includes a semiconductor chip 22 flip-chip mounted on a circuit board 21 with bumps 22A, and a heat radiating member 25 such as a heat sink mounted on the semiconductor chip 22 via a heat radiating sheet 24. The heat dissipation sheet 24 is disposed in the resin base 24A, the resin base 24A, and the resin base 24A in contact with the heat dissipation member 25 from the first main surface of the resin base 24A in contact with the semiconductor chip 22. It includes a large number of carbon nanotubes 24B extending to the second main surface and curved in the same direction as a whole. In the illustrated example, the semiconductor device 20 is mounted on the wiring substrate 10 by solder bumps 20A.
本実施形態ではこのように多数のカーボンナノチューブ２４Ｂが湾曲して樹脂基体２４Ａ中に含まれているため、その長さが様々に変化したとしても、前記樹脂基体２４の厚さ、すなわち前記第１の主面と第２の主面との間の間隔を、前記カーボンナノチューブ２４Ｂの最短のものの長さよりも狭く設定することにより、前記樹脂基体２４中に含まれる大多数あるいは全てのカーボンナノチューブ２４Ｂの先端部を前記樹脂基体２４の第２の主面に露出させることが可能となり、前記半導体チップ２２中で発生した熱はカーボンナノチューブ２４Ｂに伝達され、前記カーボンナノチューブ２４Ｂ中を効率よく前記放熱部材２５へと伝達される。 In the present embodiment, since a large number of carbon nanotubes 24B are curved and included in the resin base 24A, the thickness of the resin base 24, i.e., the first, is varied even if the length of the carbon nanotube 24B changes variously. By setting the distance between the main surface and the second main surface to be narrower than the length of the shortest one of the carbon nanotubes 24B, the majority or all of the carbon nanotubes 24B included in the resin substrate 24 are formed. The front end portion can be exposed to the second main surface of the resin base 24, and heat generated in the semiconductor chip 22 is transmitted to the carbon nanotube 24B, and the heat radiating member 25 is efficiently passed through the carbon nanotube 24B. Is transmitted to.
前記カーボンナノチューブ２４Ｂは、単層カーボンナノチューブあるいは多層カーボンナノチューブのいずれでもよい。カーボンナノチューブの長さ（シートの厚さ）は放熱シート２４の用途によって決まり、特に限定されるものではないが、５μｍ〜５００μｍ程度の値に設定することができる。 The carbon nanotube 24B may be either a single-walled carbon nanotube or a multi-walled carbon nanotube. The length (thickness of the sheet) of the carbon nanotubes is determined by the use of the heat dissipation sheet 24 and is not particularly limited, but can be set to a value of about 5 μm to 500 μm.
また前記樹脂基体２４Ｂとしては、例えば、Ｍｉｃｒｏｍｅｌｔ６２３９ホットメルト充填材（ヘンケルジャパン社登録商標、融解温度：１３５〜１４５℃、融解時粘度：５．５〜８．５Ｐａ・ｓ＠２２５℃）を用いることができる。更に低粘度な熱可塑性樹脂として、日信化学工業製品のＢＷ１００（登録商標、溶融粘度：７５ｍＰａ・ｓ＠１５０℃）等を使うことも可能である。 Further, as the resin base 24B, for example, Micromelt 6239 hot melt filler (registered trademark of Henkel Japan, melting temperature: 135 to 145 ° C., viscosity at melting: 5.5 to 8.5 Pa · s @ 225 ° C.) is used. Can do. Further, as a low-viscosity thermoplastic resin, BW100 (registered trademark, melt viscosity: 75 mPa · s @ 150 ° C.) manufactured by Nissin Chemical Industry Co., Ltd. can be used.
以下、図１の放熱シート２４の製造方法を、図２Ａ〜図２Ｆを参照しながら説明する。 Hereinafter, the manufacturing method of the heat-radiation sheet 24 of FIG. 1 is demonstrated, referring FIG. 2A-FIG. 2F.
図２Ａを参照するに、まずシリコンなどの半導体基板、アルミナ（サファイア）基板、ＭｇＯ基板、ガラス基板などの基板３１上に、例えばスパッタ法により、例えば膜厚２．５ｎｍのＦｅ（鉄）膜を形成し、Ｆｅの触媒金属膜３２を形成する。 Referring to FIG. 2A, an Fe (iron) film having a thickness of, for example, 2.5 nm is first formed on a semiconductor substrate such as silicon, an alumina (sapphire) substrate, an MgO substrate, a glass substrate, or the like by a sputtering method, for example. Then, a catalytic metal film 32 of Fe is formed.
ここで触媒金属としては、Ｆｅのほか、Ｃｏ（コバルト）、Ｎｉ（ニッケル）、Ａｕ（金）、Ａｇ（銀）、Ｐｔ（白金）又はこれらのうち少なくとも一の材料を含む合金を用いてもよい。また、触媒として、金属膜以外に、微分型静電分級器（ＤＭＡ：differential mobility analyzer）等を用い、予めサイズを制御して作製した金属微粒子を用いてもよい。この場合も、金属種については薄膜の場合と同様でよい。 Here, as the catalytic metal, in addition to Fe, Co (cobalt), Ni (nickel), Au (gold), Ag (silver), Pt (platinum) or an alloy containing at least one of these materials may be used. Good. In addition to the metal film, metal fine particles prepared by controlling the size in advance using a differential mobility analyzer (DMA) or the like may be used as the catalyst. In this case, the metal species may be the same as in the case of the thin film.
また、これら触媒金属の下地膜として、Ｍｏ（モリブデン）、Ｔｉ（チタン）、Ｈｆ（ハフニウム）、Ｚｒ（ジルコニウム）、Ｎｂ（ニオブ）、Ｖ（バナジウム）、ＴａＮ（窒化タンタル）、ＴｉＳｉｘ（チタンシリサイド）、Ａｌ（アルミニウム）、Ａｌ２Ｏ３（酸化アルミニウム）、ＴｉＯｘ（酸化チタン）、Ｔａ（タンタル）、Ｗ（タングステン）、Ｃｕ（銅）、Ａｕ（金）、Ｐｔ（白金）、Ｐｄ（パラジウム）、ＴｉＮ（窒化チタン）などの膜又はこれらのうち少なくとも一の材料を含む合金からなる膜を形成してもよい。 In addition, as a base film of these catalyst metals, Mo (molybdenum), Ti (titanium), Hf (hafnium), Zr (zirconium), Nb (niobium), V (vanadium), TaN (tantalum nitride), TiSi x (titanium) Silicide), Al (aluminum), Al 2 O 3 (aluminum oxide), TiO x (titanium oxide), Ta (tantalum), W (tungsten), Cu (copper), Au (gold), Pt (platinum), Pd A film made of (palladium), TiN (titanium nitride), or an alloy containing at least one of these materials may be formed.
例えば前記触媒金属膜３２として、Ｆｅ（２．５ｎｍ）／Ａｌ（１０ｎｍ）の積層構造、Ｃｏ（２．６ｎｍ）／ＴｉＮ（５ｎｍ）の積層構造等を適用することができる。金属微粒子を用いる場合は、例えば、Ｃｏ（平均直径：３．８ｎｍ）／ＴｉＮ（５ｎｍ）などの積層構造を適用することができる。 For example, as the catalytic metal film 32, a laminated structure of Fe (2.5 nm) / Al (10 nm), a laminated structure of Co (2.6 nm) / TiN (5 nm), or the like can be applied. When metal fine particles are used, for example, a laminated structure such as Co (average diameter: 3.8 nm) / TiN (5 nm) can be applied.
なお前記基板３１として、その表面に図示の例のように膜３１Ａが形成されたものを使うことも可能である。例えば、シリコン基板上に膜厚３００ｎｍ程度のシリコン酸化膜が形成されたものを用いることも可能である。前記基板３１は、カーボンナノチューブの形成後に剥離されるものであり、このため前記基板３１としては、少なくともカーボンナノチューブに接する面が、カーボンナノチューブから容易に剥離できる材料によって形成されているものを使うことが望ましい。或いは基板３１として、カーボンナノチューブシートに対して選択的にエッチングできる材料のものを使うことが望ましい。 It is also possible to use the substrate 31 having a film 31A formed on the surface thereof as shown in the illustrated example. For example, a silicon substrate having a silicon oxide film with a thickness of about 300 nm can be used. The substrate 31 is peeled off after the formation of carbon nanotubes. For this reason, as the substrate 31, at least the surface in contact with the carbon nanotubes is formed of a material that can be easily peeled off from the carbon nanotubes. Is desirable. Alternatively, the substrate 31 is preferably made of a material that can be selectively etched with respect to the carbon nanotube sheet.
次に図２Ｂの工程において前記基板３１上に、例えばホットフィラメントＣＶＤ法により、触媒金属膜を触媒として、前記カーボンナノチューブ２４Ｂを例えば１０μｍ以上で３００μｍ以下の範囲の長さで成長する。 Next, in the step of FIG. 2B, the carbon nanotubes 24B are grown on the substrate 31 by, for example, a hot filament CVD method using the catalytic metal film as a catalyst, for example, in a range of 10 μm to 300 μm.
カーボンナノチューブ２４Ｂの成長条件は、例えば、原料ガスとしてアセチレン・アルゴンの混合ガス（分圧比１：９）を用い、成膜室内の総ガス圧を１ｋＰａ、ホットフィラメント温度を１０００℃、成長時間を２０分とする。これにより、層数が例えば３〜６層（平均４層程度）、直径が例えば４〜８ｎｍ（平均６ｎｍ）、長さが例えば８０μｍ（成長レート：４μｍ／分の場合）の多層カーボンナノチューブを成長することができる。なお、カーボンナノチューブは、熱ＣＶＤ法やリモートプラズマＣＶＤ法などの他の成膜方法により形成してもよい。また、成長するカーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブでもよい。また、炭素原料としては、アセチレンのほか、メタン、エチレン等の炭化水素類や、エタノール、メタノール等のアルコール類などを用いてもよい。 The growth conditions of the carbon nanotube 24B are, for example, a mixed gas of acetylene and argon (partial pressure ratio 1: 9) as a raw material gas, the total gas pressure in the film forming chamber is 1 kPa, the hot filament temperature is 1000 ° C., and the growth time is 20 Minutes. As a result, multi-walled carbon nanotubes having a number of layers of, for example, 3 to 6 (average of about 4 layers), a diameter of, for example, 4 to 8 nm (average of 6 nm), and a length of, for example, 80 μm (growth rate: 4 μm / min) are grown. can do. The carbon nanotubes may be formed by other film forming methods such as a thermal CVD method and a remote plasma CVD method. The growing carbon nanotube may be a single-walled carbon nanotube. Moreover, as a carbon raw material, you may use hydrocarbons, such as methane and ethylene other than acetylene, alcohols, such as ethanol and methanol.
その結果、図２Ｂに示すように前記基板３１上には前記基板３１の法線方向に配向（垂直配向）した複数のカーボンナノチューブの束２４Ｂが図３Ａの走査型電子顕微鏡写真に示すように形成される。 As a result, as shown in FIG. 2B, a bundle of carbon nanotubes 24B oriented in the normal direction (vertical orientation) of the substrate 31 is formed on the substrate 31 as shown in the scanning electron micrograph of FIG. 3A. Is done.
図３Ａを参照するに、このようにして形成されたカーボンナノチューブは層数が３〜６層の多層カーボンナノチューブよりなり、図示の例では基板３１から測った長さが平均で５６μｍ、基板３１に対して垂直方向に延在している。このようにして得られたカーボンナノチューブ束２４Ｂの先端は、図３Ａ中、大凡矢印Ａで示す位置に形成されている。ただしこの先端の位置は個々のカーボンナノチューブで様々に変化しているのがわかる。 Referring to FIG. 3A, the carbon nanotubes formed in this way are composed of multi-walled carbon nanotubes having 3 to 6 layers. In the illustrated example, the average length measured from the substrate 31 is 56 μm. It extends in the vertical direction. The tip of the carbon nanotube bundle 24B thus obtained is formed at a position indicated by an arrow A in FIG. 3A. However, it can be seen that the position of this tip varies in various carbon nanotubes.
次に図２Ｃの工程において、前記カーボンナノチューブ束２４Ｂを担持する基板３１を横から治具３０に押し込み、個々のカーボンナノチューブを屈曲させる。 Next, in the process of FIG. 2C, the substrate 31 carrying the carbon nanotube bundle 24B is pushed into the jig 30 from the side, and the individual carbon nanotubes are bent.
前記治具３０は基部３０Ａと天井部３０Ｂとを含み、基部３０Ａと天井部３０Ｂの間隔Ｈは、形成したい放熱シートの厚さに一致するように設定されている。上記間隔は、カーボンナノチューブ束２４Ｂ中の一番短いカーボンナノチューブの長さに合わせて調整するのが好ましい。例えば成長したカーボンナノチューブの長さが平均で５６μｍであった場合、ばらつきは短いもので５０μｍ程度となるので、前記間隔Ｈは前記短いカーボンナノチューブに合わせておくのが好ましい。かかる構成によれば、前記カーボンナノチューブ束２４Ａ中の大多数、あるいは全てのカーボンナノチューブは、前記天井部３０Ａに係合し、前記基板３１から測った先端部の高さがいずれのカーボンナノチューブでも、カーボンナノチューブどうしの重なりを除けば、一定になる。 The jig 30 includes a base portion 30A and a ceiling portion 30B, and an interval H between the base portion 30A and the ceiling portion 30B is set to match the thickness of the heat radiation sheet to be formed. The interval is preferably adjusted according to the length of the shortest carbon nanotube in the carbon nanotube bundle 24B. For example, when the length of the grown carbon nanotubes is 56 μm on average, the variation is short and is about 50 μm. Therefore, the interval H is preferably matched with the short carbon nanotubes. According to such a configuration, the majority or all of the carbon nanotubes in the carbon nanotube bundle 24A engage with the ceiling portion 30A, and the height of the tip portion measured from the substrate 31 is any carbon nanotube. Except for the overlap of carbon nanotubes, it is constant.
図３Ｂは、このようにして屈曲したカーボンナノチューブを示す電子顕微鏡写真である。図３Ｂは実際には、図２Ｃの治具３０ではなく、図４に示すように上方からプラテン４０によりカーボンナノチューブ束２４Ｂを、例えば０．２ＭＰａの圧力Ｐで押さえることにより形成されたものであるが、前記カーボンナノチューブ束２４Ｂ中においてカーボンナノチューブは基部を除き、全体として右方向に、すなわちカーボンナノチューブ束２４Ｂの面内で右方向に屈曲しており、矢印の位置に平坦な上面が矢印Ｂの位置に形成されていることがわかる。前記矢印Ｂの位置は、図示の例の場合、前記基板３１から測った高さが５０μｍとなる位置である。 FIG. 3B is an electron micrograph showing the carbon nanotube bent in this manner. 3B is actually formed by pressing the carbon nanotube bundle 24B from above with the platen 40 at a pressure P of 0.2 MPa, for example, as shown in FIG. 4 instead of the jig 30 of FIG. 2C. However, in the carbon nanotube bundle 24B, the carbon nanotube is bent in the right direction as a whole except for the base, that is, in the right direction in the plane of the carbon nanotube bundle 24B, and the flat upper surface at the position of the arrow is the arrow B. It can be seen that it is formed at the position. In the illustrated example, the position of the arrow B is a position where the height measured from the substrate 31 is 50 μm.
このように上から基板３１に垂直方向にプラテン４０を押しつけた場合でもカーボンナノチューブ束２４Ｂ中のカーボンナノチューブがカーボンナノチューブ束２４Ｂの面内で全体的に、ないし集合的に、特定の方向に湾曲するのは、カーボンナノチューブ束２４Ｂ中のカーボンナノチューブの密度が高く、個々のカーボンナノチューブが湾曲する際に互いに干渉し、その結果、カーボンナノチューブ束２４Ｂ中のカーボンナノチューブが全て特定の方向に湾曲した方が全体のエネルギが低くなることによるものと考えられる。 Thus, even when the platen 40 is pressed in the direction perpendicular to the substrate 31 from above, the carbon nanotubes in the carbon nanotube bundle 24B are curved in a specific direction, entirely or collectively, in the plane of the carbon nanotube bundle 24B. This is because the density of carbon nanotubes in the carbon nanotube bundle 24B is high, and when the individual carbon nanotubes are bent, they interfere with each other. As a result, all the carbon nanotubes in the carbon nanotube bundle 24B are bent in a specific direction. This is thought to be due to the fact that the overall energy is lowered.
このようにして湾曲したカーボンナノチューブは、あたかも塑性変形を起こしたかの如く、その後プラテン４０を除去しても、あるいは治具３０を除去しても、湾曲した形状を維持し、元の形状には戻らないことが確認されている。 The carbon nanotube thus curved maintains its curved shape and returns to its original shape even if the platen 40 is subsequently removed or the jig 30 is removed as if it had undergone plastic deformation. It has been confirmed that there is no.
なお図３Ａ，３Ｂの走査型電子顕微鏡写真は、前記カーボンナノチューブ束２４Ｂを、側面面に対して４５°の斜め上方から撮影した写真であり、カーボンナノチューブ束２４Ｂの断面と上面とを示している。 The scanning electron micrographs of FIGS. 3A and 3B are photographs of the carbon nanotube bundle 24B taken obliquely from above at 45 ° with respect to the side surface, and show a cross section and an upper surface of the carbon nanotube bundle 24B. .
次に図２Ｄの工程において前記図２Ｃの屈曲されたカーボンナノチューブ束２４Ｂ上に充填材である熱可塑樹脂２４Ａのブロック３３を載置し、これを図２Ｅの工程において加熱し、前記樹脂をカーボンナノチューブ束２４Ｂ中のカーボンナノチューブに含浸させる。 2D, a block 33 of thermoplastic resin 24A as a filler is placed on the bent carbon nanotube bundle 24B of FIG. 2C, and this is heated in the process of FIG. 2E. The carbon nanotubes in the nanotube bundle 24B are impregnated.
さらに図２Ｆの工程において前記樹脂２４Ａを含浸したカーボンナノチューブ束２４Ｆを前記基板３１から剥離し、放熱シート２４を得る。 Further, in the step of FIG. 2F, the carbon nanotube bundle 24F impregnated with the resin 24A is peeled from the substrate 31 to obtain the heat radiation sheet 24.
さらに図２Ｆの工程で得られた放熱シート２４を前記図１の半導体装置２０に示すように発熱体となる半導体チップ２２と放熱部材２５との間に挟み、加熱・加圧することにより樹脂を融解し、不要な樹脂を排出させる。 Further, the heat dissipation sheet 24 obtained in the step of FIG. 2F is sandwiched between a semiconductor chip 22 serving as a heating element and a heat dissipation member 25 as shown in the semiconductor device 20 of FIG. 1, and the resin is melted by heating and pressing. Then, unnecessary resin is discharged.
これにより、前記放熱シート２４中のカーボンナノチューブは放熱シート２４の上主面および下主面においてその大多数が前記半導体チップ２２にコンタクトし、半導体チップ２２の熱が、放熱部材２５に効率的に伝達され、半導体チップ２２を効率的に冷却することが可能となる。 Thereby, the majority of the carbon nanotubes in the heat dissipation sheet 24 are in contact with the semiconductor chip 22 on the upper main surface and the lower main surface of the heat dissipation sheet 24, and the heat of the semiconductor chip 22 is efficiently applied to the heat dissipation member 25. As a result, the semiconductor chip 22 can be efficiently cooled.
その際、前記樹脂２４Ａとして特に低粘度な樹脂を用いることにより、カーボンナノチューブの両端部それぞれが放熱シート２４の上主面および下主面において露出され、その結果、カーボンナノチューブの熱伝導性及び電気伝導性が向上する。さらにかかる製造方法により、放熱シート２４の製造プロセスを簡略化することができ、製造コストを低減することもできる。 At that time, by using a resin having a particularly low viscosity as the resin 24A, both end portions of the carbon nanotube are exposed on the upper main surface and the lower main surface of the heat dissipation sheet 24. As a result, the thermal conductivity and electrical properties of the carbon nanotube are improved. Conductivity is improved. Furthermore, this manufacturing method can simplify the manufacturing process of the heat-dissipating sheet 24, and can also reduce manufacturing cost.
図５は、本実施形態の比較対照例による放熱シート４４の構成を示す。 FIG. 5 shows the configuration of the heat dissipation sheet 44 according to a comparative example of the present embodiment.
図５を参照するに放熱シート４４は前記樹脂基体２４Ａと同様な樹脂基体４４Ａと、前記カーボンナノチューブ束２４Ｂと同様なカーボンナノチューブ束４４Ｂより構成されているが、カーボンナノチューブ束４４Ｂは湾曲されておらず、非接触三次元測定装置で測定した結果、長手方向に一の試料では２μｍ、別の試料では７μｍの高低差を有していた。その結果、前記放熱シート４４では、少なからぬカーボンナノチューブがその上面に到達せず、先端部が樹脂基体４４Ａ中に埋設されている。 Referring to FIG. 5, the heat radiating sheet 44 includes a resin base 44A similar to the resin base 24A and a carbon nanotube bundle 44B similar to the carbon nanotube bundle 24B. However, the carbon nanotube bundle 44B is not curved. First, as a result of measurement with a non-contact three-dimensional measuring apparatus, there was a height difference of 2 μm in one sample and 7 μm in another sample in the longitudinal direction. As a result, in the heat dissipation sheet 44, a considerable amount of carbon nanotubes do not reach the upper surface, and the tip is embedded in the resin base 44A.
図６は、このような比較対照例による放熱シート４４を使って図１の半導体装置２０と同様な半導体装置を形成し、前記放熱シート４４に圧力を加えて半導体チップ２２と放熱部材２５との間の温度差を測定した結果を示す。図６中、温度差が小さい方が半導体チップ２２の熱が効率良く放熱部材２５に伝達されていることを示している。 FIG. 6 illustrates a semiconductor device similar to the semiconductor device 20 of FIG. 1 using the heat dissipation sheet 44 according to the comparative example, and pressure is applied to the heat dissipation sheet 44 so that the semiconductor chip 22 and the heat dissipation member 25 The result of having measured the temperature difference between is shown. In FIG. 6, a smaller temperature difference indicates that the heat of the semiconductor chip 22 is efficiently transmitted to the heat dissipation member 25.
図６より、例えば０．５ＭＰａ未満の印加圧力が小さい領域では、カーボンナノチューブの高さが揃っている方が温度差は小さいが、印加圧力が、例えば０５ＭＰａ以上に高くなると、上記二つの試料で温度差が小さくなることがわかる。これはカーボンナノチューブが湾曲し、ヒートスプレッダや発熱素子との接触面積が増加したことによるものと考えられる。 From FIG. 6, in the region where the applied pressure is small, for example, less than 0.5 MPa, the temperature difference is smaller when the heights of the carbon nanotubes are uniform, but when the applied pressure is higher than, for example, 05 MPa, It can be seen that the temperature difference is small. This is thought to be due to the fact that the carbon nanotubes are curved and the contact area with the heat spreader and the heat generating element is increased.
図６の結果は、（Ａ）カーボンナノチューブの高さを揃える、あるいは（Ｂ）圧力を掛けてカーボンナノチューブの先端を曲げる、ことにより、放熱シート４４の熱抵抗を低減できることを示している。 The result of FIG. 6 shows that the thermal resistance of the heat dissipation sheet 44 can be reduced by aligning the height of the carbon nanotubes (B) or bending the tip of the carbon nanotubes by applying pressure (B).
翻って本実施形態による放熱シート２４では、図２Ｃの工程においてカーボンナノチューブ束２４Ｂ中のカーボンナノのチューブを所定の高さで湾曲させており、これによりカーボンナノチューブの高さが揃い、またカーボンナノチューブの先端が、湾曲することにより半導体チップ２２や放熱部材２５に斜めに接触し、接触面積が増大することから、上記（Ａ），（Ｂ）を満たしており、非常に高い放熱特性を実現することができるものと考えられる。 In contrast, in the heat dissipation sheet 24 according to the present embodiment, the carbon nano tubes in the carbon nanotube bundle 24B are curved at a predetermined height in the process of FIG. Since the tip of the substrate is curved, it contacts the semiconductor chip 22 and the heat dissipating member 25 at an angle, and the contact area increases. Therefore, the above (A) and (B) are satisfied, and extremely high heat dissipating characteristics are realized. Can be considered.
さらに図５の比較対照例の放熱シート２４について、カーボンナノチューブ長さが５０μｍで、その高低差が９μｍ、８μｍおよび１μｍの試料を作成した。ただし前記ばらつきは、基板上に成長したカーボンナノチューブの長さの分布を２０ｍｍの長さの領域にわたり非接触三次元測定装置を用いて測定したものである。これらの試料について放熱シート４４を半導体チップ２２と放熱部材２５との間に挟んで熱抵抗を測定した結果、それぞれ０．６７Ｋ／Ｗ，０．９２Ｋ／Ｗ、０．３６Ｋ／Ｗの値が得られた。このことからも、熱抵抗を小さくするためには長さ分布を小さくすることが有効であることが確認される。
［第２の実施形態］
図７Ａ〜図７Ｈは、第２の実施形態による放熱シート６４の製造工程を示す断面図である。
Further, with respect to the heat dissipation sheet 24 of the comparative example of FIG. 5, samples having carbon nanotube lengths of 50 μm and height differences of 9 μm, 8 μm and 1 μm were prepared. However, the variation is measured using a non-contact three-dimensional measuring apparatus over a 20 mm long region of the length distribution of the carbon nanotubes grown on the substrate. As a result of measuring the thermal resistance of these samples by sandwiching the heat radiation sheet 44 between the semiconductor chip 22 and the heat radiation member 25, values of 0.67 K / W, 0.92 K / W, and 0.36 K / W were obtained, respectively. It was. This also confirms that reducing the length distribution is effective for reducing the thermal resistance.
[Second Embodiment]
7A to 7H are cross-sectional views illustrating manufacturing steps of the heat dissipation sheet 64 according to the second embodiment.
図７Ａを参照するに前記シリコン基板３１上にはシリコン酸化膜３１Ａが形成されており、前記シリコン酸化膜３１Ａ上に前記図２Ａの工程と同様にして触媒金属膜３２が形成される。 Referring to FIG. 7A, a silicon oxide film 31A is formed on the silicon substrate 31, and a catalytic metal film 32 is formed on the silicon oxide film 31A in the same manner as in the process of FIG. 2A.
次に図７Ｂの工程において前記シリコン基板３１上には前記触媒金属膜３２から多数のカーボンナノチューブが前記シリコン基板３１の面に対して略垂直方向に成長し、図７Ｃの工程において、図７Ｂのシリコン基板３１を図８に詳細に説明する治具７０中に横から押し込み、図７Ｃに示すように個々のカーボンナノチューブを同一方向に湾曲させる。 Next, in the step of FIG. 7B, a large number of carbon nanotubes grow on the silicon substrate 31 from the catalytic metal film 32 in a direction substantially perpendicular to the surface of the silicon substrate 31, and in the step of FIG. The silicon substrate 31 is pushed into the jig 70 described in detail in FIG. 8 from the side, and the individual carbon nanotubes are bent in the same direction as shown in FIG. 7C.
前記治具７０は基部７０Ａと天井部７０Ｂとを含み、前記治具３０と同様な構成を有しているが、前記天井部７０Ａがメッシュ状になっており、図７Ｅの工程において堆積性のガスを、例えばＡＬＤ（原子層堆積）法により供給することにより、前記カーボンナノチューブが湾曲した状態で、個々のカーボンナノチューブの表面に被覆膜を形成することが可能となる。 The jig 70 includes a base portion 70A and a ceiling portion 70B, and has the same configuration as that of the jig 30. However, the ceiling portion 70A has a mesh shape, and is deposited in the process of FIG. 7E. By supplying the gas by, for example, an ALD (atomic layer deposition) method, it is possible to form a coating film on the surface of each carbon nanotube while the carbon nanotube is curved.
図８を参照するに、前記天井部７０Ｂは基部７０Ａに対向して形成されており、前記カーボンナノチューブ束２４Ｂが形成されたシリコン基板３１は、前記基部と天井部７０Ｂの間の空間に、矢印で示したように横方向から挿入される。その結果、前記シリコン基板３１上のカーボンナノチューブ束２４Ｂを構成するカーボンナノチューブは図７Ｄに示すように湾曲する。このようにして湾曲したカーボンナノチューブはその形状を維持し、このため前記天井部７０Ｂのメッシュから突き出したりするようなことはない。 Referring to FIG. 8, the ceiling portion 70B is formed to face the base portion 70A, and the silicon substrate 31 on which the carbon nanotube bundle 24B is formed has an arrow in the space between the base portion and the ceiling portion 70B. It is inserted from the horizontal direction as shown by. As a result, the carbon nanotubes constituting the carbon nanotube bundle 24B on the silicon substrate 31 are curved as shown in FIG. 7D. Thus, the curved carbon nanotube maintains its shape, so that it does not protrude from the mesh of the ceiling portion 70B.
本実施形態においても、前記天井部７０Ａの高さＨは、前記カーボンナノチューブ束２４Ｂ中の最も短いカーボンナノチューブに大凡対応して設定されている。すなわち前記カーボンナノチューブ束２４Ａ中のほとんど、あるいは全てのカーボンナノチューブは前記天井部７０Ａに係合し、前記基板３１から測った先端部の高さがいずれのカーボンナノチューブでも一定になっている。 Also in the present embodiment, the height H of the ceiling portion 70A is set so as to roughly correspond to the shortest carbon nanotube in the carbon nanotube bundle 24B. That is, most or all of the carbon nanotubes in the carbon nanotube bundle 24A are engaged with the ceiling portion 70A, and the height of the tip portion measured from the substrate 31 is constant for any carbon nanotube.
さらに図７Ｆの工程において、このようにカーボンナノチューブをＡｌ２Ｏ３膜で覆った後、カーボンナノチューブ束２４Ｂ上に熱可塑性樹脂のブロック３３を先の図２Ｄの工程と同様に載置し、これを先の図２Ｅの工程と同様に加熱することにより、図７Ｇに示すように前記カーボンナノチューブ束２４Ｂ中に熱可塑性樹脂２４Ａを含浸させる。 Further, in the process of FIG. 7F, after the carbon nanotubes are covered with the Al 2 O 3 film in this way, a thermoplastic resin block 33 is placed on the carbon nanotube bundle 24B in the same manner as in the process of FIG. As shown in FIG. 7G, the carbon nanotube bundle 24B is impregnated with the thermoplastic resin 24A.
さらに図７Ｈの工程において、熱可塑性樹脂２４Ａを含浸させた前記カーボンナノチューブ束２４Ｂを、カミソリで物理的にシリコン基板３１から脱離することにより、本実施形態による放熱シート６４が得られる。 Further, in the step of FIG. 7H, the carbon nanotube bundle 24B impregnated with the thermoplastic resin 24A is physically detached from the silicon substrate 31 with a razor, whereby the heat radiation sheet 64 according to the present embodiment is obtained.
前記Ａｌ２Ｏ３膜の膜厚を調整することにより機械的強度、柔軟性を変化させることができる。 The mechanical strength and flexibility can be changed by adjusting the film thickness of the Al 2 O 3 film.
このようなカーボンナノチューブの端面を薄い熱伝導性膜で覆い、かかる熱伝導性膜を介してカーボンナノチューブを発熱部材や放熱部材に熱的に接触させる構成は、カーボンナノチューブが放熱シート中において、放熱シートの面に対して垂直に延在する構成の放熱シートにおいても、放熱シートを発熱部材や放熱部材に押圧したなど場合にはカーボンナノチューブが多少とも変形し、カーボンナノチューブの端面を発熱部材や放熱部材に直接に当接させられるとは限らないため、放熱シートの熱抵抗を低減するのに有効な手段となるが、特に本実施形態におけるように、カーボンナノチューブ束６４Ｂを含む放熱シート６４中においてカーボンナノチューブが湾曲している構成において、放熱シートの熱抵抗を低減する場合に有効である。 Such an end surface of the carbon nanotube is covered with a thin heat conductive film, and the carbon nanotube is in thermal contact with the heat generating member or the heat radiating member through the heat conductive film. Even in a heat dissipation sheet configured to extend perpendicular to the surface of the sheet, when the heat dissipation sheet is pressed against the heat generating member or the heat dissipating member, the carbon nanotubes are slightly deformed, and the end surfaces of the carbon nanotubes are deformed to the heat generating member or heat dissipation. Since it is not always brought into direct contact with the member, it is an effective means for reducing the thermal resistance of the heat radiating sheet, but particularly in the heat radiating sheet 64 including the carbon nanotube bundle 64B as in the present embodiment. Effective in reducing the thermal resistance of the heat dissipation sheet in a configuration where the carbon nanotubes are curved
またこのようにカーボンナノチューブ束中のカーボンナノチューブの表面に熱伝導性膜による被覆層を形成することにより、放熱シート６４全体の機械的強度ないし弾性率を増加させることが可能となる。 Further, by forming the coating layer of the heat conductive film on the surface of the carbon nanotubes in the carbon nanotube bundle in this way, it becomes possible to increase the mechanical strength or elastic modulus of the entire heat radiation sheet 64.
このような熱伝導性膜は特に限定されるものではないが、例えば酸化アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）といった酸化金属を用いることができる。また、銅（Ｃｕ）、ルテニウム（Ｒｕ）、白金（Ｐｔ）といった金属を用いることができる。 Although such a heat conductive film is not particularly limited, for example, a metal oxide such as alumina oxide (Al 2 O 3 ) or zinc oxide (ZnO) can be used. A metal such as copper (Cu), ruthenium (Ru), or platinum (Pt) can be used.
さらに、被覆層の材料には、ＡＬＤ法によって成膜可能なものであれば採用することができる。ＡＬＤ法によって成膜可能な主要なものとしては、例えば、チタンオキサイド、ハフニウムオキサイド、酸化鉄、インジウムオキサイド、ランタンオキサイド、モリブデンオキサイド、ニオブオキサイド、ニッケルオキサイド、ルテニウムオキサイド、シリコンオキサイド、バナジウムオキサイド、タングステンオキサイド、イットリウムオキサイド、ジルコニウムオキサイド、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、銀、ランタンなどが挙げられる。 Furthermore, any material that can be formed by the ALD method can be used as the material of the coating layer. Examples of main materials that can be formed by the ALD method include titanium oxide, hafnium oxide, iron oxide, indium oxide, lanthanum oxide, molybdenum oxide, niobium oxide, nickel oxide, ruthenium oxide, silicon oxide, vanadium oxide, and tungsten oxide. Yttrium oxide, zirconium oxide, manganese, iron, cobalt, nickel, copper, silver, lanthanum and the like.
また本実施形態において前記樹脂基体２４Ａは熱可塑性樹脂であるとして説明したが、エポキシ樹脂のような熱硬化性樹脂を使うことも可能である。 In the present embodiment, the resin substrate 24A has been described as being a thermoplastic resin, but a thermosetting resin such as an epoxy resin may be used.
以上、本発明を好ましい実施形態について説明したが、本発明はかかる特定の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載した要旨内において様々な変形・変更が可能である。 As mentioned above, although this invention was described about preferable embodiment, this invention is not limited to this specific embodiment, A various deformation | transformation and change are possible within the summary described in the claim.
１０ 配線基板
２０ 半導体装置
２０Ａ，２２Ａ ハンダバンプ
２１ 回路基板
２２ 半導体チップ
２４，６４ 放熱シート
２４Ａ 樹脂基体
２４Ｂ カーボンナノチューブ束
２５ 放熱部材
３０，４０，７０ 治具
３０Ａ，７０Ａ 基部
３０Ｂ，７０Ｂ 天井部
３１ シリコン基板
３１Ａ シリコン酸化膜
３２ 触媒層
３３ 熱可塑性樹脂ブロック
４４ 比較対照例
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Wiring board 20 Semiconductor device 20A, 22A Solder bump 21 Circuit board 22 Semiconductor chip 24, 64 Heat radiation sheet 24A Resin base 24B Carbon nanotube bundle 25 Heat radiation member 30, 40, 70 Jig 30A, 70A Base part 30B, 70B Ceiling part 31 Silicon substrate 31A Silicon oxide film 32 Catalyst layer 33 Thermoplastic resin block 44 Comparative example
Claims (3)
前記複数のカーボンナノチューブの先端部に力を加え、前記複数のカーボンナノチューブを前記基板に垂直な方向に対して斜めの同一方向に湾曲させる工程と、
前記複数のカーボンナノチューブの間に樹脂基材を導入する工程と、
前記基板を除去する工程と、
を含み、
前記複数のカーボンナノチューブの先端部に力を加える工程は、前記複数のカーボンナノチューブの先端部に治具により、前記基板に平行に力を加えることにより実行され、
前記治具は前記カーボンナノチューブの先端部に接する部分がメッシュ状であり、
前記複数のカーボンナノチューブを湾曲させる工程の後、前記樹脂基材を導入する工程の前に、前記複数のカーボンナノチューブの表面に熱伝導性膜を、前記メッシュ状の治具により堆積性のガスを供給することにより形成し、カーボンナノチューブの湾曲した形状を維持する工程を含むことを特徴とする放熱シートの製造方法。 Growing a plurality of carbon nanotubes on a substrate;
Applying a force to the tips of the plurality of carbon nanotubes, and bending the plurality of carbon nanotubes in the same oblique direction with respect to a direction perpendicular to the substrate;
Introducing a resin base material between the plurality of carbon nanotubes;
Removing the substrate;
Only including,
The step of applying a force to the tip portions of the plurality of carbon nanotubes is executed by applying a force in parallel to the substrate with a jig at the tip portions of the plurality of carbon nanotubes,
The jig has a mesh shape at the portion in contact with the tip of the carbon nanotube,
After the step of bending the plurality of carbon nanotubes and before the step of introducing the resin base material, a thermal conductive film is formed on the surface of the plurality of carbon nanotubes, and a deposition gas is applied by the mesh-shaped jig. A method for producing a heat-dissipating sheet, comprising a step of forming a carbon nanotube and maintaining a curved shape of the carbon nanotube .
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