JP5934220B2 - ハニカム構造体および排ガス浄化装置 - Google Patents
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Description
シリコアルミノホスフェート粒子および無機バインダを含み、長手方向に沿って、第1の端面から第2の端面に延伸する複数のセルがセル壁により区画されたハニカムユニットを有するハニカム構造体であって、
前記シリコアルミノホスフェート粒子は、モル比でSi/(Al+P)が0.16〜0.33の範囲にあり、
前記セル壁の厚さは、0.10mm〜0.25mmの範囲にあり、
前記セルのセル密度は、93個/cm2〜155個/cm2の範囲にあり、
当該ハニカム構造体の全長Lに対する当該ハニカム構造体の直径Rの比R/Lが1.0以上であることを特徴とするハニカム構造体が提供される。
ハニカム構造体と、
該ハニカム構造体の周囲に設置された保持シール材と、
該保持シール材が周囲に設置されたハニカム構造体を収納する金属容器と、
を有する排ガス浄化装置であって、
前記ハニカム構造体は、前述のような特徴を有するハニカム構造体である、排ガス浄化装置が提供される。
空間速度が80000/hとなるように200℃の模擬ガスを流した場合のNOxの浄化率が85%以上であり、
前記ハニカム構造体を、セルおよび気孔を有さない緻密なバルク体と仮定したときの前記ハニカム構造体の体積を、前記ハニカム構造体の見掛けの体積(m3)と定義したとき、前記空間速度は、前記ハニカム構造体の見掛けの体積(m3)に対する前記模擬ガスの流量(m3/h)の比であり、
前記模擬ガスは、一酸化窒素の濃度が350ppmであり、アンモニアの濃度が350ppmであり、酸素の濃度が10%であり、水の濃度が5%であり、二酸化炭素の濃度が5vol%であり、窒素バランスであっても良い。
CO(NH2)2+H2O → 2NH3+CO2 式(1)
このアンモニアが、NOxを含む排ガスとともに、ハニカム構造体100の一方の端面(例えば端面110)から、ハニカムユニット130の各セル121に流入した場合、セル壁123に含まれているSAPOの触媒作用により、以下の式(2−1)式および(2−2)の反応が生じる。
4NH3+4NO+O2 → 4N2+6H2O 式(2−1)
8NH3+6NO2 → 7N2+12H2O 式(2−2)
その後、浄化された排ガスは、ハニカム構造体100の他方の端面(例えば端面115)から排出される。このように、ハニカム構造体100内に排ガスを流通させることにより、排ガス中のNOxを処理することができる。
シリコアルミノホスフェート粒子および無機バインダを含み、長手方向に沿って、第1の端面から第2の端面に延伸する複数のセルがセル壁により区画されたハニカムユニットを有するハニカム構造体であって、
前記シリコアルミノホスフェート粒子は、モル比でSi/(Al+P)が0.16〜0.33の範囲にあり、
前記セル壁の厚さは、0.10mm〜0.25mmの範囲にあり、
前記セルのセル密度は、93個/cm2〜155個/cm2の範囲にあり、
当該ハニカム構造体の全長Lに対する当該ハニカム構造体の直径Rの比R/Lが1.0以上であることを特徴とするハニカム構造体が提供される。
次に、一例として、図1に示したハニカム構造体100の各構成部材について、簡単に説明する。
ハニカムユニット130は、無機粒子として、SAPO粒子を含む。
ハニカム構造体100の接着層150は、接着層用ペーストを原料として形成される。
ハニカム構造体100の外周コート層120は、無機粒子、無機バインダ、および無機繊維の少なくとも一つを含み、さらに、必要に応じて、有機バインダを含むペーストを原料として形成される。
前述のように、ハニカム構造体は、直径R/全長Lの値が1.0以上となる形状を有する。特に、ハニカム構造体100の全長は、300mm以下であることが好ましい。
次に、本発明によるハニカム構造体の製造方法の一例について説明する。なお、ここでは、図1に示した構造のハニカム構造体100を製造する際の方法について説明する。ただし、図7に示した構造のハニカム構造体200についても、ハニカムユニット130を接着層を介して接合する工程を除き、同様の方法で製造することができることは、当業者には明らかである。
(実施例1)
まず、SAPO粒子(平均粒径3μm)2800重量部、ベーマイト(無機バインダ)1120重量部、アルミナ繊維(平均繊維径100μm、平均繊維長6μm)270重量部、メチルセルロース380重量部、オレイン酸(成形助剤)310重量部、および水2400重量部を加えて、混合、混練して、混合組成物を作製した。
セラミックファイバー16.2wt%、
シリカガラス51.9wt%、
カルボキシメチルセルロース0.1wt%、
シリカゾル28.9wt%、
ポリビニルアルコール0.8wt%、
非イオン系界面活性剤1.9wt%、
有機バルーン0.2wt%。
接着層の厚さは、1.0mmとした。接着層用ペーストは、600℃で1時間熱処理し、脱脂および固化を行った。
実施例1と同様の工程により、実施例2に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、実施例3に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、実施例4に係るハニカム構造体を作製した。
実施例4と同様の工程により、実施例5に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、実施例6に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、実施例7に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、実施例8に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、比較例1に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、比較例2に係るハニカム構造体の作製を試みた。
実施例1と同様の工程により、比較例3に係るハニカム構造体の作製した。
実施例1と同様の工程により、比較例4に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、比較例5に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、比較例6に係るハニカム構造体を作製した。
実施例1と同様の工程により、比較例7に係るハニカム構造体を作製した。
比較例7と同様の工程により、比較例8に係るハニカム構造体を作製した。
(NOx浄化率測定)
前述の方法で作製した実施例1〜8および比較例4に係る各ハニカム構造体を用いて、NOx浄化率測定を行った。なお、比較例1、3および比較例5〜8に係るハニカム構造体は、ハニカムユニットの段階でクラックが生じたため、NOx浄化率測定は、実施しなかった。また、比較例2では、ハニカム構造体を作製することができなかったため、NOx浄化率測定は、実施しなかった。
NOガス350ppm、
O2ガス10%、
H2Oガス5%
アンモニアガス350ppm、
CO2ガス5%、
N2バランス。
NOx浄化率測定の試験は、ハニカム構造体に試験ガスを導入してから、排出ガス中に含まれるNO濃度がほとんど変化しなくなるまで継続した。NO濃度の測定には、HORIBA製の装置(MEXA−1170NX)を使用した。この装置のNOの検出限界は、0.1ppmである。試験温度(ハニカム構造体および試験ガス温度)は、200℃とし、試験期間中一定とした。
N(%)={(NOx浄化率測定用サンプルに導入する前の混合ガス中のNO濃度−
NOx浄化率測定用サンプルから排出された排出ガス中のNO濃度)}/
(NOx浄化率測定用サンプルに導入する前の混合ガス中のNO濃度)×100 式(3)
により算出した。
110 第1の端面
115 第2の端面
120、120a 外周コート層
121、121a、122 セル
123、123a、124 セル壁
130、130a、131 ハニカムユニット
150、151 接着層
200 ハニカム構造体
301 SAPOの骨格構造
302 SAPOの骨格構造
305 P原子がSi原子に置換されたサイト
305A〜305D P原子がSi原子に置換されたサイト
Claims (9)
- シリコアルミノホスフェート粒子および無機バインダを含み、長手方向に沿って、第1の端面から第2の端面に延伸する複数のセルがセル壁により区画されたハニカムユニットを有するハニカム構造体であって、
前記シリコアルミノホスフェート粒子は、モル比でSi/(Al+P)が0.16〜0.33の範囲にあり、
前記セル壁の厚さは、0.10mm〜0.25mmの範囲にあり、
前記セルのセル密度は、93個/cm2〜155個/cm2の範囲にあり、
当該ハニカム構造体の全長Lに対する当該ハニカム構造体の直径Rの比R/Lが1.0以上であることを特徴とするハニカム構造体。 - 前記シリコアルミノホスフェート粒子は、250m2/g〜450m2/gの比表面積を有することを特徴とする請求項1に記載のハニカム構造体。
- 前記シリコアルミノホスフェートは、当該ハニカム構造体全体に対して、230g/L〜360g/Lの範囲で含まれていることを特徴とする請求項1または2に記載のハニカム構造体。
- 前記比R/Lは、1.0〜5.0であることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一つに記載のハニカム構造体。
- 前記ハニカムユニットは、さらに無機繊維を有することを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一つに記載のハニカム構造体。
- 前記無機繊維は、アルミナ、シリカ、炭化ケイ素、シリカアルミナ、ガラス、チタン酸カリウム、およびホウ酸アルミニウムからなる群より選択される一種以上であることを特徴とする請求項5に記載のハニカム構造体。
- 当該ハニカム構造体は、複数のハニカムユニットを接着層を介して接合することにより構成されることを特徴とする請求項1乃至6のいずれか一つに記載のハニカム構造体。
- ハニカム構造体と、
該ハニカム構造体の周囲に設置された保持シール材と、
該保持シール材が周囲に設置されたハニカム構造体を収納する金属容器と、
を有する排ガス浄化装置であって、
前記ハニカム構造体は、請求項1乃至7のいずれか一つに記載のハニカム構造体であることを特徴とする排ガス浄化装置。 - 空間速度が80000/hとなるように200℃の模擬ガスを流した場合のNOxの浄化率が85%以上であり、
前記ハニカム構造体を、セルおよび気孔を有さない緻密なバルク体と仮定したときの前記ハニカム構造体の体積を、前記ハニカム構造体の見掛けの体積(m3)と定義したとき、前記空間速度は、前記ハニカム構造体の見掛けの体積(m3)に対する前記模擬ガスの流量(m3/h)の比であり、
前記模擬ガスは、一酸化窒素の濃度が350ppmであり、アンモニアの濃度が350ppmであり、酸素の濃度が10%であり、水の濃度が5%であり、二酸化炭素の濃度が5vol%であり、窒素バランスであることを特徴とする請求項8に記載の排ガス浄化装置。
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