JP5878930B2 - 可撓性薄膜に埋め込まれた超音波トランスデューサを有する医療装置 - Google Patents

Description

本発明は、最小侵襲性の超音波診断装置に適した超音波イメージング装置に関する。本発明は、心臓アブレーションモニタリング及び腫瘍アブレーションモニタリングにおいて使用される介入装置の製造に使用されることができる。

高周波（ＲＦ）カテーテルアブレーションは、例えば心房細動（ＡＦ）のような心臓不整脈を生じやすい患者から不良電気経路を除去するために使用される侵襲プロシージャである。ＡＦアブレーションプロシージャでは、肺静脈の完全な電気絶縁が目標とされ、これは、アブレーションカテーテルにより焼灼巣（lesion）ラインを生成することによって達成される。

カテーテルアブレーションプロシージャの大部分は、「シングルポイントアブレーションカテーテル」を用いて実施される。焼灼巣ラインは、このようなカテーテルを用いて、順次のポイント毎のアブレーションによって生成されることができる。肺静脈の完全な電気絶縁を達成するために、焼灼巣ラインが、貫壁性であり連続的であるという２つの要求を満たして生成される。

ＲＦカテーテルに関する要求は、より適切な制御である。組織における焼灼巣形成のリアルタイムフィードバックを提供することができるとともに、処置部位における焼灼巣深さ対組織深さのリアルタイム情報を提供することができるシステムは、（ＲＦ）カテーテルアブレーションプロシージャにおいて過熱による損傷及び可能性のある死亡を防ぎ、その一方、不十分な加熱は不整脈の再発をもたらす。高周波超音波が、Ｍモードイメージングにおいて焼灼巣境界の進行をモニタするために使用されることができることが分かった。

超音波トランスデューサをアブレーションカテーテルに埋め込むことは、焼灼巣の先頭部の進行に関するリアルタイムフィードバックを可能にする。

米国特許第7,846,101号明細書は、トランスデューサアセンブリを有する血管内超音波イメージング装置を開示している。アセンブリは、可撓性基板に取り付けられるトランスデューサ素子を含む可撓性回路を有する。しかしながら、可撓性基板は、アセンブリを形成する材料スタックの一部であるので、可撓性薄膜は、トランスデューサ素子の性能に不都合な音響効果を与えうる。

本発明の発明者は、改善されたトランスデューサアセンブリが有益であることを認め、ゆえに、本発明を案出した。特に、トランスデューサ素子材料にのみ依存する音響特性を有するトランスデューサアセンブリを実現することが有利である。更に、ＲＦカテーテルアブレーションプロシージャの間、ＲＦカテーテルのユーザが、組織における焼灼巣形成のリアルタイムフィードバックにアクセスすることを可能にすることが望ましい。

概して、本発明は、好適には、上述の不利益を１又は複数を、単独で又は組み合わせにおいて緩和し、軽減し又は除去すること目指す。特に、本発明の目的は、従来技術の上述の問題又は他の問題を解決する方法を提供することであると理解されることができる。

これらの問題の１又は複数により良く対処するために、本発明の第１の見地において、可撓性薄膜の上部表面から下部表面まで延在する開口をもつ可撓性薄膜と、開口内に収容され、開口の内側辺縁部に固定される１又は複数の圧電素子と、可撓性薄膜及び１又は複数の圧電素子に堆積される１又は複数の導電層と、を有する超音波トランスデューサアセンブリが提示される。

圧電素子を可撓性薄膜の開口内に配置することによって、圧電素子の特性は、可撓性薄膜の材料によって影響を及ぼされず、従って、トランスデューサアセンブリの性能の所望の調整が得られる。トランスデューサアセンブリは、可撓性薄膜に埋め込まれる１又は複数の圧電素子を有するので、可撓性薄膜は、トランスデューサの音響性能に影響を与えない。可撓性薄膜の開口の内側縁部、すなわち内側辺縁部は、圧電素子に、すなわち圧電素子の外側縁部に固定される。

可撓性薄膜は、例えば銅で金属被覆されたカプトン薄膜であり、かかる薄膜は、開口を有し、すなわち圧電素子を収容する孔を有する。圧電素子は、例えば圧電パッチである。

ある実施形態において、可撓性薄膜は、メタライゼーショントラックを有する。

ある実施形態において、１又は複数の導電層が、可撓性薄膜の上部表面及び下部表面並びに１又は複数の圧電素子の上部表面及び下部表面に、堆積される。

ある他の実施形態において、１又は複数の導電層は２つの層であり、第１の層は、可撓性薄膜の上部表面及び１又は複数の圧電素子の上部に、堆積され、第２の層は、可撓性薄膜の下部表面及び１又は複数の圧電素子の下部表面に、堆積される。これらの導電層の堆積によって、アセンブリは、可撓性薄膜の上部メタライゼーション層に接続される圧電素子上の上部電極と、可撓性薄膜の下部メタライゼーション層に接続される圧電素子上の下部電極と、を提供される。

ある他の実施形態において、１又は複数の導電層は、可撓性薄膜の下部表面及び１又は複数の圧電素子の下部表面に堆積される１つの層である。これは、不利な外乱からトランスデューサの電気信号を保護するために大きな利益を与え、下部電極の周囲におけるファラデーケージの実現に有用であり、それにより、アブレーションの間、超音波信号とのＲＦ信号干渉を回避する。

本発明の第２の見地において、キャビティを有する基部構造に配置される本発明の第１の見地による超音波トランスデューサアセンブリであって、キャビティがバッキング材料で充填される、超音波トランスデューサアセンブリと、超音波トランスデューサアセンブリの外側表面に堆積されるコーティング層と、を有する超音波トランスデューサシステムが提示される。

ある実施形態において、超音波トランスデューサシステムのキャビティの少なくとも１つは、基部構造の上部表面から下部表面まで延在する。基部構造のキャビティは、基部構造のアパーチャと考えることができ、それにより、基部構造に配置される圧電素子の後側又は後面へのアクセスを提供する。基部構造内のキャビティは、例えば複数の圧電素子の存在下において、互いに連絡することができ、又は個別にアクセスされることができる。

基部構造上に配置される超音波トランスデューサアセンブリは、基部構造上に及びその周囲に接着されることができる。超音波トランスデューサアセンブリが基部構造上に配置されると、トランスデューサ素子の後側に、すなわち下部表面に位置する空のキャビティは、バッキング材料で充填される。このようにして、トランスデューサの性能は、圧電材料及びバッキング材料にのみ依存し、可撓性薄膜によって影響を及ぼされない。可撓性薄膜は、圧電素子を支持しておらず、圧電素子は、可撓性薄膜に埋め込まれる。

基部構造上に超音波トランスデューサアセンブリを配置する際、圧電素子が例えば接着剤によって固定される可撓性薄膜の開口は、基部構造のキャビティに対応する位置に配置される。従って、圧電素子の後側又は下部表面は、基部構造のキャビティを通じてアクセス可能である。バッキング材料を付加する態様は、材料の適当な選択の自由及び良好な制御を可能にする。例えば、充填材料は、基部構造の案内路を通じて流体状態で注入することにより、キャビティに供給されることができる。充填材料の例は、紫外線及び／又は可視光への曝露により、プラスチック及び金属に迅速に接着することが可能な接着剤を含む。充填材料組成は、例えばセラミック又はガラス球のような微小球を含むこともでき、かかる微小球は、中空でありえ、軽量でありえ、高い圧縮強度を有しうる。

本発明の第１の見地による超音波トランスデューサアセンブリの他の実施形態において、固定は、１又は複数の圧電素子の少なくとも側壁が開口の内側辺縁部に接着されることを含む。圧電素子の側部又は壁のみを接着することによって、圧電システムの音響特性は、可撓性薄膜によって影響を及ぼされることがない。

本発明は、特に高周波（ＨＦ）トランスデューサの製造に非常に有利である。従来のＨＦトランスデューサにおいて、可撓性薄膜は、トランスデューサスタックに含まれ、トランスデューサ素子は、可撓性薄膜上に配置される。周波数が高いほど、圧電素子の厚さは小さく、従来のＨＦトランスデューサは、圧電材料の前側及び後側からの電極が互いに近付きすぎているので、ブレークダウンの高いリスクに起因する不良の可能性が高い。本発明は、可撓性薄膜に圧電素子を埋め込むことによって、ＨＦトランスデューサに特に有利であるソリューションを提供する。

ある実施形態において、１又は複数の圧電素子は、非導電性接着剤で接着される。

ある実施形態において、１又は複数の圧電素子は、絶縁層、すなわち絶縁特性を有する層によって、開口の内側辺縁部に固定される。

他の実施形態において、本発明の第１の見地による超音波トランスデューサアセンブリは、超音波トランスデューサアセンブリの外側表面に堆積される絶縁層を更に有する。この電気絶縁層は、トランスデューサ素子の音響性能を最大にするために超音波トランスデューサアセンブリをコーティングするマッチング層でありうる。

本発明の第３の見地において、本発明の第１の見地による超音波トランスデューサアセンブリを有するカテーテル先端部が提示される。

本発明の第４の見地において、本発明の第２の見地による超音波トランスデューサシステムを有するカテーテル先端部が提示される。

カテーテル先端部は、灌注孔を有することができ、超音波トランスデューサシステムは、灌注孔を通じて、例えば肺静脈のような環境に向けて外部に連絡する。

カテーテル先端部は、他の開口を更に有することができ、超音波トランスデューサシステムは、他の開口を通じて、例えば光ファイバにとって遮られない組織のアブレーションプロシージャをすすめることができる。代替として、例えばプラチナ薄層でコーティングされたポリメチルペンテンのような超音波透過媒体が、アブレーションのために使用される場合、先端部は、必ずしも開口を含まなければならないというわけではない。

超音波トランスデューサが、焼灼巣の先頭部の進行に関するリアルタイムフィードバックを可能にするためにアブレーションカテーテルに埋め込まれる場合、超音波トランスデューサシステムが、カテーテル先端部に電気的に接続され、固定された後、アブレーションキャップが、カテーテル本体に取り付けられることができる。

本発明の第５の見地において、超音波トランスデューサアセンブリを製造する方法であって、可撓性薄膜の上部表面から下部表面まで延在する開口を有する可撓性薄膜を準備するステップと、開口内に１又は複数の圧電素子を取り付けるステップと、１又は複数の導電層を可撓性薄膜及び１又は複数の圧電素子に堆積するステップと、を含む方法が提示される。

本発明の第５の見地のある実施形態において、取り付けるステップは、１又は複数の圧電素子を開口内に挿入し、前記１又は複数の圧電素子を開口の内側辺縁部に接着することを含む。

本発明の第５の見地のある実施形態において、堆積するステップは、可撓性薄膜の上部表面及び下部表面並びに１又は複数の圧電素子の上部表面及び下部表面に、１又は複数の導電層を堆積することを含む。

本発明の第６の見地において、超音波トランスデューサシステムを製造する方法であって、キャビティを含む基部構造に、本発明の第１の見地による超音波トランスデューサアセンブリを位置付けるステップと、キャビティにバッキング材料を充填するステップと、超音波トランスデューサアセンブリの外側表面にコーティング層を堆積するステップと、を含む方法が提示される。

この第６の見地のある実施形態において、位置付けるステップは、１又は複数の圧電素子を収容している可撓性薄膜を３Ｄ構造に折り畳み、基部構造の周囲に、折り畳まれた可撓性薄膜を接着することを含む。

この第６の見地のある実施形態において、充填するステップは、流体状態のバッキング材料を供給し、バッキング材料を硬化することを含む。

概して、本発明のさまざまな見地は、本発明の範囲内で考えられるやり方で組み合わせられ、結合されることができる。本発明のこれら及び他の見地、特徴及び／又は利点は、以下に記述される実施形態から明らかであり、それらを参照して説明される。

本発明の実施形態による、パターニングされた開口を有する可撓性薄膜の斜視図。 図１に示される可撓性薄膜の断面図。 本発明の実施形態による、圧電素子を含む可撓性薄膜の断面図。 本発明の実施形態による、可撓性薄膜の開口に接着された圧電素子を含む可撓性薄膜の断面図。 複数の導電性電極が堆積された、図２ｃに示す可撓性薄膜の断面図。 基部又は支持構造に位置付けられた、図３ａに示す可撓性薄膜の断面図。 基部構造のキャビティがバッキング材料で充填された、図３ｂに示すトランスデューサアセンブリの断面図。 単一の導電性電極が可撓性薄膜及び圧電素子の後面に堆積された、図２ｃに示す可撓性薄膜の断面図。 基部又は支持構造に位置付けられた、図４ａに示す可撓性薄膜の断面図。 基部構造のキャビティがバッキング材料で充填された、図４ｂに示すトランスデューサアセンブリの断面図。 導電性電極がトランスデューサシステムの周囲に堆積された、図４ｃに示すトランスデューサシステムの断面図。 マッチング層又は電気絶縁層がトランスデューサシステムの周囲に堆積された、図４ｄに示すトランスデューサシステムの断面図。 本発明の実施形態によるトランスデューサ素子を含むパターニングされた可撓性薄膜の上面図。 本発明の実施形態による基部エレメントの斜視図。 本発明の実施形態による超音波トランスデューサシステムを示す図。 本発明の１つの見地による超音波トランスデューサシステムを製造する方法のフローチャート。 アブレーションキャップを含む本発明の実施形態による超音波トランスデューサシステムの斜視図。 アブレーションキャップを含む本発明の実施形態による超音波トランスデューサシステムの断面図。

本発明の実施形態は、図面を参照して単なる例示として記述される。

図１は、本発明の１つの見地による超音波トランスデューサを製造する方法における３つのステップを示す。可撓性薄膜１に所望のパターニングが生成され、例えば、上部表面６から下部表面７まで延在する開口２が生成される。圧電素子、例えば圧電素子３が、開口、例えば開口２内に位置付けられ、開口２の内側辺縁部８に固定される。非導電性接着剤４が、圧電素子３を開口２の内側辺縁部８に固定するために使用されることができる。

図２ａは、圧電素子を含む前の可撓性薄膜１の断面図を示す。開口２は、図２ｂに示すように、圧電素子３によって埋められる。圧電パッチのような圧電素子３の取り付けは、開口２の辺縁部又は縁部の指定された領域にパッチを接着することによって、達成される。ある実施形態において、圧電素子３の取り付けは、可撓性薄膜１に圧電パッチ３の細い周縁環状領域を接着することによって、達成されることができる。

図２ｂは、開口２を有する可撓性薄膜１を示しており、圧電素子３が開口２内に配置されている。

図２ｃは、図２ｂのトランスデューサアセンブリを示しており、圧電素子３、すなわち圧電素子３の外側縁部が、接着剤４によって可撓性薄膜１の開口２の内側縁部に、すなわち内側辺縁部に固定されている。接着剤は、可撓性薄膜１から、例えば圧電パッチのような圧電素子３を絶縁するために、非導電性接着剤でありうる。

図３ａは、導電層５が可撓性薄膜１及び圧電素子２に堆積された後の図２ｃのトランスデューサアセンブリを示す。具体的には、導電層５ａが、可撓性薄膜１及び圧電素子２の上部表面に堆積されて、上部電極を提供し、導電層５ｂが、可撓性薄膜１及び圧電素子２の下部表面に堆積されて、下部電極を提供する。

図３ｂにおいて、図３ａのトランスデューサアセンブリが基部構造６上に配置されており、キャビティ１１が基部構造６の上部表面１２から下部表面１３まで延在することを特徴とする。トランスデューサアセンブリは、図３ｃに示すようにバッキング材料７で充填される。

他の実施形態において、１つの層が、可撓性薄膜の下部表面及び１又は複数の圧電素子の下部表面に、堆積される。図４ａは、図２ｃに示す可撓性薄膜の断面図を示し、単一の導電層１７が、可撓性薄膜１及び圧電素子３の後面に堆積されている。次いで、図４ａのトランスデューサアセンブリが基部構造１８上に配置され、図４ｂに示すように、キャビティ１９が、基部構造１８の上部表面２０から下部表面２１まで延在することを特徴とする。

基部構造１８上に配置されたトランスデューサアセンブリは、図４ｃに示すようにバッキング材料２２で充填される。

図４ｄにおいて、コーティング層２３が、図４ｃに示すトランスデューサシステムの周囲に少なくとも部分的に堆積される。図４ｄに示すトランスデューサシステムは更に、トランスデューサシステムの周囲に堆積されるマッチング層又は電気絶縁層２４によってコーティングされることができる。

図４に示す実施形態は、図３に示す実施形態の代替例であり、電気信号を絶縁する目的で大きな利益を提供する。

図５は、本発明の一実施形態によるトランスデューサ素子を含むパターニングされた可撓性薄膜の上面図を示す。可撓性薄膜２８は、５つの開口１０をもつ十字を有するようにパターニングされており、開口には、圧電素子１６が挿入される。開口の形状及び数は、使用される基部構造と、固定される圧電素子の数とに依存する。これは当業者の知識の範囲内にある。可撓性薄膜２８は、例えば一実施形態において、図６に示すキャビティ１４をもつ基部構造９の形状にマッチする３次元構造に折り畳まれるように、設計される。超音波トランスデューサアセンブリを折り畳み、基部構造に接着することによって、超音波トランスデューサシステム１５は、図７に示すように生成される。可撓性薄膜２８の開口１０に固定される圧電素子１６は、基部構造９のキャビティ１４に面するように位置付けられる。キャビティ１４は、バッキング材料で充填される。充填は、流体状態のバッキング材料の注入、及びその後の硬化を通じて、達成されることができる。硬化は、例えば空気硬化によって、高温曝露を通じて、紫外線光への曝露によって、又は化学触媒のような化学物質の使用によって、達成されることができる。紫外線曝露による硬化の場合、基部構造９は、紫外線透過材料で作られる。

他のコーティング層が、例えばＲＦアブレーションのような外乱からの電気絶縁を提供するために、超音波トランスデューサアセンブリ１５の外側表面に堆積される。

心臓アブレーションモニタリングの場合、超音波トランスデューサシステムは、カテーテルのカテーテル先端部に接続され固定されることができ、アブレーション中の前方及び側方のモニタリングを可能にする。超音波トランスデューサシステムが、カテーテル先端部に電気的に接続され固定された後、アブレーションキャップ、例えば図９及び図１０に示すプラチナアブレーションキャップ２５が、カテーテル本体に取り付けられることができる。アブレーション先端部は、アパーチャを有することができ、超音波トランスデューサシステムは、アパーチャを通じて、アブレーションプロシージャを行うことができる。代替として、プラチナ薄層でコーティングされるポリメチルペンテンのような超音波透過材料が使用されることができる。これは、アブレーション先端部のアパーチャの必要を回避する。

図８は、本発明の１つの見地による超音波トランスデューサシステムを製造する方法のフローチャートを示す。

ステップ（Ｓ１）１０１において、上部表面から下部表面まで延在する開口をもつ可撓性薄膜が設けられる。可撓性薄膜は、前側及び後側に、例えば銅のメタライゼーションを有することができ、又は代替として、圧電材料（例えばＰＺＴ）の前側及び後側の側面の一方に、パターニングされたメタライゼーショントラックを有する。

ステップ（Ｓ２）１０２において、１又は複数の圧電素子が、可撓性薄膜の開口内に取り付けられる。取り付けは、１又は複数の圧電素子を可撓性薄膜の開口に挿入し、例えば１又は複数の圧電素子を可撓性薄膜の開口の内側辺縁部に接着することによって、固定することを含む。

ステップ（Ｓ３）１０３において、１又は複数の導電層が、可撓性薄膜及び１又は複数の圧電素子に、堆積される。堆積は、１又は複数の導電層を、可撓性薄膜の上部表面及び／又は下部表面並びに１又は複数の圧電素子の上部及び／又は下部表面に堆積することを含む。

ステップ（Ｓ４）１０４において、最初の３つのステップで生成された超音波トランスデューサアセンブリが、キャビティを含む基部構造上に位置付けられる。基部構造への超音波トランスデューサアセンブリの位置付けは、１又は複数の圧電素子を収容している可撓性薄膜を３Ｄ構造に折り畳み、折り畳まれた可撓性薄膜を基部構造の周囲に接着することを含む。

ステップ（Ｓ５）１０５において、基部構造のキャビティが、バッキング材料で充填される。充填は、流体状態のバッキング材料を供給し、バッキング材料を硬化することを含む。

ステップ（Ｓ６）１０６において、コーティング層が、超音波トランスデューサアセンブリの外側表面に堆積される。

本発明は、図面及び上述の説明に詳しく図示され記述されているが、このような図示及び記述は、説明的又は例示的なものであり、制限するものとして考えられるべきではない。本発明は、開示された実施形態に制限されない。開示された実施形態の他の変更例が、図面、開示及び添付の請求項の検討により、当業者によって、請求項に記載の本発明を実施する際に理解され実行されることができる。請求項において、「含む、有する」という語は、他の構成要素又はステップを除外せず、不定冠詞「a」又は「an」は複数性を除外しない。単一のプロセッサ又は他のユニットが、請求項に列挙される幾つかのアイテムの機能を果たすことができる。特定の手段が相互に異なる従属請求項に列挙されているという単なる事実は、これらの手段の組み合わせが有利に使用されることができないことを示さない。コンピュータプログラムは、例えば、他のハードウェアと共に又はその一部として供給される光学記憶媒体又はソリッドステート媒体のような適切な媒体上に記憶され／配布されることができるが、他の形式において、例えばインターネット又は他のワイヤード又はワイヤレス通信システムを通じて配布されることもできる。請求項における参照符号は、本発明の範囲を制限するものとして解釈されるべきでない。

Claims (15)

1. 可撓性薄膜の上部表面から下部表面まで延在する開口を有する該可撓性薄膜と、
   前記開口内に収容される１又は複数の圧電素子と、
   前記１又は複数の圧電素子を前記開口の内側辺縁部に固定する絶縁層と、
   前記可撓性薄膜及び前記１又は複数の圧電素子に堆積される、１又は複数の導電層とを有する超音波トランスデューサアセンブリ。
2. キャビティを有する基部構造に配される、請求項１に記載の超音波トランスデューサアセンブリであって、前記キャビティはバッキング材料で充填される、超音波トランスデューサアセンブリと、
   前記超音波トランスデューサアセンブリの外側表面に堆積されるコーティング層とを有する超音波トランスデューサシステム。
3. 前記キャビティの少なくとも１つは、前記基部構造の上部表面から下部表面まで延在する、請求項２に記載の超音波トランスデューサシステム。
4. 前記１又は複数の圧電素子を固定する絶縁層は、前記１又は複数の圧電素子の少なくとも側壁と前記開口の内側辺縁部との間の接着剤の層である、請求項１に記載の超音波トランスデューサアセンブリ。
5. 前記１又は複数の導電層が、前記可撓性薄膜の上部表面及び下部表面並びに前記１又は複数の圧電素子の上部表面及び下部表面に堆積される、請求項１に記載の超音波トランスデューサアセンブリ。
6. 前記可撓性薄膜がメタライゼーショントラックを含む、請求項１に記載の超音波トランスデューサアセンブリ。
7. 前記超音波トランスデューサアセンブリの外側表面に堆積される絶縁層を更に有する、請求項１に記載の超音波トランスデューサアセンブリ。
8. 請求項１に記載の超音波トランスデューサアセンブリを有するカテーテル先端部。
9. 請求項２に記載の超音波トランスデューサシステムを有するカテーテル先端部。
10. 超音波トランスデューサアセンブリを製造する方法であって、
    可撓性薄膜の上部表面から下部表面まで延在する開口を有する該可撓性薄膜を準備するステップと、
    前記開口内に１又は複数の圧電素子を前記開口の内側辺縁部に固定するステップと、
    前記可撓性薄膜及び前記１又は複数の圧電素子に、１又は複数の導電層を堆積するステップとを含む方法。
11. 前記固定するステップは、前記１又は複数の圧電素子を前記開口に挿入し、前記１又は複数の圧電素子を前記開口の内側辺縁部に接着することを含む、請求項１０に記載の方法。
12. 前記堆積するステップは、前記可撓性薄膜の上部表面及び下部表面並びに前記１又は複数の圧電素子の上部表面及び下部表面に、前記１又は複数の導電層を堆積することを含む、請求項１０に記載の方法。
13. 超音波トランスデューサシステムを製造する方法であって、
    キャビティを有する基部構造に、請求項１に記載の超音波トランスデューサアセンブリを位置付けるステップと、
    前記キャビティにバッキング材料を充填するステップと、
    前記超音波トランスデューサアセンブリの外側表面にコーティング層を堆積するステップとを含む方法。
14. 前記位置付けるステップは、前記１又は複数の圧電素子を収容している前記可撓性薄膜を３Ｄ構造に折り畳み、前記基部構造の周囲に、前記折り畳まれた可撓性薄膜を接着することを含む、請求項１３に記載の方法。
15. 前記充填するステップは、流体状態の前記バッキング材料を供給し、前記バッキング材料を硬化させることを含む、請求項１３に記載の方法。

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