JP5857006B2 - Organic electroluminescent device and lighting device - Google Patents

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Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセント(EL:Electro-Luminescence)素子及び照明装置に関する。   The present invention relates to an organic electroluminescent (EL) element and a lighting device.

有機EL素子は、対向する陽極と陰極との間に有機化合物からなる発光層を有する自己発光型素子であり、陰極と陽極との間に電圧を印加したときに、陰極側から発光層に注入された電子と、陽極側から発光層に注入された正孔(ホール)とが、発光層内で再結合することによって生じた励起子(エキシトン)により発光する。   An organic EL element is a self-emitting element having a light emitting layer made of an organic compound between an anode and a cathode facing each other, and is injected from the cathode side into the light emitting layer when a voltage is applied between the cathode and the anode. The emitted electrons and holes injected into the light emitting layer from the anode side emit light by excitons (excitons) generated by recombination in the light emitting layer.

イーストマンコダック社のTangらは、この有機EL素子の高効率化のため、キャリア輸送性の異なる有機化合物を積層し、電子及び正孔がそれぞれ陰極及び陽極よりバランス良く注入される構造とし、陰極と陽極との間に挟み込まれた有機層の層厚を2000Å以下とすることで、10V以下の印加電圧で1000cd/mと外部量子効率1%の実用化に十分な高輝度及び高効率を得ることに成功した(非特許文献1を参照。)。 Tang et al. Of Eastman Kodak Company has a structure in which organic compounds having different carrier transport properties are stacked to inject electrons and holes in a balanced manner from the cathode and anode, respectively, in order to increase the efficiency of the organic EL device. The layer thickness of the organic layer sandwiched between the anode and the anode is 2000 mm or less, so that high luminance and high efficiency sufficient for practical use with an applied voltage of 10 V or less and 1000 cd / m 2 and an external quantum efficiency of 1% are achieved. It succeeded in obtaining (refer nonpatent literature 1).

また、Tangらの特許の中での記載によれば、陰極と陽極との間に挟み込まれた有機層全体の層厚を1μm以下とすることで、より低い印加電圧によって発光できるデバイスを提供できるとしている。好ましくは有機層の層厚を1000Å〜5000Åの範囲とすれば、25V以下の印加電圧で発光を得るのに有用な電場(V/cm)を得られるとされている(特許文献1〜6を参照。)。   Further, according to the description in the Tang et al. Patent, a device capable of emitting light with a lower applied voltage can be provided by setting the total thickness of the organic layer sandwiched between the cathode and the anode to 1 μm or less. It is said. Preferably, when the layer thickness of the organic layer is in the range of 1000 to 5000 mm, an electric field (V / cm) useful for obtaining light emission with an applied voltage of 25 V or less can be obtained (Patent Documents 1 to 6). reference.).

有機EL素子は、このようなTangらが示した素子構造を基礎として発展してきた。また、有機EL素子の素子構造としては、少なくとも1層以上の発光層を含む発光ユニットを1つの単位とし、この発光ユニットを陰極と陽極との間で直列に接続し得るように複数積層したタンデム構造の有機EL素子が開発されている(特許文献7,8を参照。)。   The organic EL element has been developed based on the element structure shown by Tang et al. In addition, as an element structure of the organic EL element, a light emitting unit including at least one light emitting layer is used as one unit, and a plurality of such light emitting units are stacked so that they can be connected in series between a cathode and an anode. An organic EL element having a structure has been developed (see Patent Documents 7 and 8).

このタンデム構造の有機EL素子は、上述した低電圧であるにもかかわらず大電流を必要としたTangらの有機EL素子の構造では実現できなかった長寿命化や高輝度化、大面積での均一発光を可能とする技術として注目されている。   This tandem organic EL element has a long life, high brightness, and large area that cannot be realized by the structure of the organic EL element of Tang et al. It attracts attention as a technology that enables uniform light emission.

さらに、複数の発光ユニットの間に電気絶縁性の電荷発生層(CGL:Charge Generation Layer)が配置されたマルチフォトンエミッション(MPE:MultiPhoton Emission)構造の有機EL素子が開発されている(特許文献9,10を参照。)。このMPE構造の有機EL素子では、陰極と陽極との間に電圧を印加したときに、電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ陰極側及び陽極側に向かって移動することにより、電荷発生層を挟んで陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、電荷発生層を挟んで陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する。これにより、同じ電流量のまま複数の発光ユニットからの発光が同時に得られるため、発光ユニットの個数倍相当の電流効率及び外部量子効率を得ることが可能である。   Furthermore, an organic EL element having a multiphoton emission (MPE) structure in which an electrically insulating charge generation layer (CGL: Charge Generation Layer) is arranged between a plurality of light emitting units has been developed (Patent Document 9). , 10). In this organic EL element having the MPE structure, when a voltage is applied between the cathode and the anode, the charges in the charge transfer complex move toward the cathode side and the anode side, respectively, thereby sandwiching the charge generation layer. Then, holes are injected into one light emitting unit located on the cathode side, and electrons are injected into another light emitting unit located on the anode side with the charge generation layer interposed therebetween. Thereby, since light emission from a plurality of light emitting units can be obtained simultaneously with the same current amount, it is possible to obtain current efficiency and external quantum efficiency equivalent to the number of light emitting units.

上述した有機EL素子は、高速度での発光の切り換えが可能であり、素子構造が簡単で薄型化が可能であるなどの特性を有している。有機EL素子は、このような優れた特性を活かして、例えば携帯電話や車載機器などの表示装置に応用されている。さらに、近年では、薄型面発光という特性を活かして、例えば液晶ディスプレイのバックライトや一般照明などの照明装置としても注目されている。   The organic EL element described above has characteristics such that light emission can be switched at a high speed, the element structure is simple, and the thickness can be reduced. Organic EL elements are applied to display devices such as mobile phones and in-vehicle devices, taking advantage of such excellent characteristics. Furthermore, in recent years, taking advantage of the characteristics of thin surface light emission, it has been attracting attention as an illumination device such as a backlight of a liquid crystal display or general illumination.

ところで、有機EL素子を照明装置に応用する場合は、演色性の高い白色光を得る必要がある。有機EL素子で白色光を得る方法としては、補色の関係にある2色の発光材料、例えば青色発光層と黄色発光層とが発する光を混色して白色を得る方法や、赤色、青色、緑色の3つの発光層が発する光を混色して白色を得る方法などがある。その中でも、赤色、青色、緑色の3つの発光層が発する光を混色する方法が、演色性の高い白色光を得るのに適している(特許文献11,12を参照。)。   By the way, when an organic EL element is applied to a lighting device, it is necessary to obtain white light with high color rendering properties. As a method of obtaining white light with an organic EL element, two colors of light emitting materials having a complementary color relationship, for example, a method of obtaining white by mixing light emitted from a blue light emitting layer and a yellow light emitting layer, red, blue, green There is a method of obtaining a white color by mixing light emitted from the three light emitting layers. Among them, a method of mixing light emitted from three light emitting layers of red, blue, and green is suitable for obtaining white light with high color rendering properties (see Patent Documents 11 and 12).

しかしながら、従来の有機EL素子では、演色性の高い白色光を得る観点から、赤色、緑色、青色の3つの発光層が発光することで得られる白色光の発光スペクトルが必ずしも十分に制御されたものとは言えなかった。すなわち、従来の有機EL素子は、照明装置の光源として必ずしも充分な性能を有するものではなかった。   However, in the conventional organic EL element, from the viewpoint of obtaining white light with high color rendering properties, the emission spectrum of white light obtained by emitting light from the three light emitting layers of red, green, and blue is always sufficiently controlled. I couldn't say that. That is, the conventional organic EL element does not necessarily have sufficient performance as the light source of the lighting device.

また、一般照明の中には、照明光の照度を調整(調光という。)できる照明装置や、照明光の発光色を調整(調色という。)できる照明装置がある。一般照明では、その用途や好み等に合わせて照明光の発光色を選ぶことが可能である。例えば、「JIS Z 9112」には、色温度が高い方から順に、昼光色(D)、昼白色(N)、白色(W)、温白色(WW)、電球色(L)といった白色光の色度範囲が規定されている。   In general lighting, there are an illuminating device that can adjust the illuminance of illumination light (referred to as light control) and an illuminating device that can adjust the emission color of illumination light (referred to as color control). In general lighting, it is possible to select the emission color of the illumination light in accordance with its application and preference. For example, “JIS Z 9112” includes white light colors such as daylight color (D), daylight white (N), white (W), warm white (WW), and light bulb color (L) in descending order of color temperature. A degree range is specified.

したがって、調色可能な有機EL素子とするためには、上述した白色光を得る際の各色光の混色する割合を可変に調整することが求められる。しかしながら、従来の有機EL素子では、陰極と陽極との間にある各色光に対応した複数の発光ユニットを同時に発光させることができるものの、各発光ユニットが発する光の割合を個別に制御することは不可能である。   Therefore, in order to obtain a toned organic EL element, it is required to variably adjust the color mixing ratio of each color light when obtaining the above-described white light. However, in the conventional organic EL element, although a plurality of light emitting units corresponding to each color light between the cathode and the anode can emit light at the same time, it is possible to individually control the ratio of light emitted by each light emitting unit. Impossible.

これに対して、陰極と陽極との間に発光ユニットが配置された素子構造を絶縁層を介して積層したスタック型有機発光デバイス(特許文献13)や、そのような素子構造を並列に並べた自発光表示装置(特許文献14,15)が提案されている。このような構成では、各素子構造を独立に駆動できるため、これら素子構造が発する光の割合を個別に制御することが可能である。   On the other hand, a stack type organic light emitting device (Patent Document 13) in which an element structure in which a light emitting unit is disposed between a cathode and an anode is stacked via an insulating layer, and such element structures are arranged in parallel. A self-luminous display device (Patent Documents 14 and 15) has been proposed. In such a configuration, since each element structure can be driven independently, the proportion of light emitted by these element structures can be individually controlled.

しかしながら、これら特許文献13,14,15に記載の発明は、何れも赤色光、緑色光、青色光の混色する割合を調整する構成である。このため、例えば照明光の発光色を色温度の高い昼光色(D)から色温度の低い電球色(L)まで調色する場合には、赤色光、青色光、緑色光の何れかの発光量を下げる方向に調整を行わなければならない。   However, all of the inventions described in Patent Documents 13, 14, and 15 are configured to adjust the mixing ratio of red light, green light, and blue light. For this reason, for example, in the case of adjusting the emission color of illumination light from daylight color (D) having a high color temperature to a light bulb color (L) having a low color temperature, the light emission amount of any one of red light, blue light, and green light Adjustments must be made in the direction of lowering.

例えば、赤色光、緑色光、青色光の発光量が最大となるときの照明光の発光色を色温度の高い昼光色(D)とし、色温度の低い電球色(L)に向けて調色を行う場合は、主に青色光や緑色光の発光量を下げる方向に調整が行われる。この場合、照明光の全体の発光量(輝度)は、昼光色(D)のときよりも電球色(L)のときの方が低くなる。   For example, the emission color of illumination light when the amount of red light, green light, and blue light is maximized is the daylight color (D) with a high color temperature, and the color is adjusted toward the light bulb color (L) with a low color temperature. When performing, adjustment is mainly performed in the direction of decreasing the emission amount of blue light or green light. In this case, the total emission amount (luminance) of the illumination light is lower in the light bulb color (L) than in the daylight color (D).

一方、赤色光、緑色光、青色光の発光量が最大となるときの照明光の発光色を色温度の低い電球色(L)とし、色温度の高い昼光色(D)に向けて調色を行う場合は、主に赤色光の発光量を下げる方向に調整が行われる。この場合、照明光の全体の発光量(輝度)は、電球色(L)のときよりも昼光色(D)のときの方が低くなる。   On the other hand, the light emission color of the illumination light when the light emission amount of red light, green light, and blue light is maximized is the light bulb color (L) with a low color temperature, and the color is adjusted toward the daylight color (D) with a high color temperature. When performing, adjustment is mainly performed in the direction of decreasing the light emission amount of red light. In this case, the total emission amount (luminance) of the illumination light is lower in the daylight color (D) than in the light bulb color (L).

したがって、何れの場合も、照明光の高輝度化及び高効率化を図る上で不利となってしまう。特に、人間の目の視感度は、緑色光>赤色光>青色光の順で低くなる。このことから、赤色光の発光量を下げる方向に調整が行われると、人間の目には照明光の照度が低下したように認識されてしまう虞がある。   Therefore, in either case, it is disadvantageous for increasing the luminance and efficiency of the illumination light. In particular, the visibility of the human eye decreases in the order of green light> red light> blue light. For this reason, if the adjustment is made in the direction of decreasing the light emission amount of the red light, the human eye may perceive that the illuminance of the illumination light is reduced.

また、上述した調色後に照明光の照度が低下する側の発光色において、照明光の照度を下げる方向に調整(調光)が行われた場合には、赤色光、緑色光、青色光の各色光の発光量をそれぞれ等しく下げることになる。   In addition, in the emission color on the side where the illuminance of the illumination light decreases after the above-described color adjustment, if adjustment (dimming) is performed in the direction of decreasing the illuminance of the illumination light, red light, green light, blue light The light emission amount of each color light is equally reduced.

この場合、発光量が最も小さい色光の発光量を基準にして、各色光の発光量を下げることになり、照明光の調光の幅が狭くなる虞がある。また、発光量が最も小さい色光の発光量が不足してしまうと、照明光の照度を下げたときに、発光色を維持できなくなる虞もある。   In this case, the light emission amount of each color light is lowered on the basis of the light emission amount of the color light having the smallest light emission amount, and the dimming width of the illumination light may be narrowed. Further, if the light emission amount of the color light with the smallest light emission amount is insufficient, there is a possibility that the light emission color cannot be maintained when the illumination intensity of the illumination light is lowered.

特開昭59−194393号公報JP 59-194393 A 特開昭63−264692号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 63-264692 特開平2−15595号公報Japanese Patent Laid-Open No. 2-15595 米国特許第4,539,507号明細書US Pat. No. 4,539,507 米国特許第4,769,292号明細書U.S. Pat. No. 4,769,292 米国特許第4,885,211号明細書US Pat. No. 4,885,211 特開平11−329748号公報Japanese Patent Laid-Open No. 11-329748 特開2003−45676号公報JP 2003-45676 A 特開2003−272860号公報JP 2003-272860 A 特開2006−24791号公報JP 2006-24791 A 特開2006−287154号公報JP 2006-287154 A 特開2009−224274号公報JP 2009-224274 A 特表2001−511296号公報JP 2001-511296 A 特開2006−140444号公報JP 2006-140444 A 特開2006−202685号公報JP 2006-202585 A

Appl.Phys.Lett.,51,913(1987).Appl. Phys. Lett. 51, 913 (1987).

本発明は、このような従来の事情に鑑みて提案されたものであり、照明光の高輝度化及び高効率化を図ると共に、照明光の調色や調光に対応可能とし、調色や調光を行った場合でも演色性の高い照明光を得ることができる有機エレクトロルミネッセント素子、並びに、そのような有機エレクトロルミネッセント素子を備えた照明装置を提供することを目的とする。   The present invention has been proposed in view of such conventional circumstances, and it is possible to increase the brightness and efficiency of illumination light, and to support toning and dimming of illumination light. It is an object of the present invention to provide an organic electroluminescent element capable of obtaining illumination light with high color rendering even when light control is performed, and an illumination device including such an organic electroluminescent element.

上記目的を達成するために、本発明は以下の手段を提供する。
(1)第1の陰極と第1の陽極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む1つ又は複数の発光ユニットが配置された第1の素子構造と、
第2の陰極と第2の陽極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む1つ又は複数の発光ユニットが配置された第2の素子構造とを備え、
前記第1の素子構造と前記第2の素子構造とは、それぞれ独立に駆動されるものであって、
前記第1の素子構造は、駆動時に白色光を発光させ、
前記第2の素子構造は、駆動時に橙色光を発光させ、
前記第1の素子構造と前記第2の素子構造とを同時に駆動させたときに得られる白色光の相関色温度が、前記第1の素子構造のみを駆動させたときに得られる白色光の相関色温度と異なり、
前記第1の素子構造の駆動による白色光の発光を維持したまま、前記第2の素子構造の駆動により発光される橙色光の発光量を上げていくことで、昼白色から電球色に向けて照明光の発光色を変化させることを特徴とする有機エレクトロルミネッセント素子。
(2)前記第2の素子構造による前記橙色光の発光効率が、前記第1の素子構造による前記白色光の発光効率よりも高いことを特徴とする前記(1)に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(3)前記第1の素子構造は、前記赤色波長域に1つのピーク波長を有する赤色光を発する赤色発光層と、前記緑色波長域に1つのピーク波長を有する緑色光を発する緑色発光層とを含む第1の発光ユニットと、
前記青色波長域に少なくとも1つ以上のピーク波長を有する青色光を発する青色発光層を含む第2の発光ユニットとを有することを特徴とする前記(1)又は(2)に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(4)前記第1の素子構造は、前記第1の陽極から前記第1の陰極に向かって、前記第2の発光ユニットと、前記第1の発光ユニットとが、この順で積層されたことを特徴とする前記(3)に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(5)前記第2の素子構造は、黄色光を発する黄色発光層と、赤色光を発する赤色発光層とを含む第3の発光ユニットを有することを特徴とする前記(1)〜(4)の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(6)前記第2の素子構造は、緑色光を発する緑色発光層と、赤色光を発する赤色発光層とを含む第3の発光ユニットを有することを特徴とする前記(1)〜(4)の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(7)前記第2の素子構造は、駆動時に500〜680nmの範囲に少なくとも1つ以上のピーク波長を有する橙色光を発光させることを特徴とする(5)又は(6)に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(8)前記基板の上に、前記第1の素子構造と前記第2の素子構造とが絶縁層を介して積層されていることを特徴とする前記(1)〜(7)の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(9)前記基板の上に、前記第1の素子構造と前記第2の素子構造とが並んで配置されていることを特徴とする前記(1)〜(7)の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(10)前記複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有することを特徴とする前記(1)〜(9)の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(11)前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなり、この電気的絶縁層の比抵抗が1.0×10Ω・cm以上であることを特徴とする前記(10)に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
(12)前記電気的絶縁層の比抵抗が1.0×10Ω・cm以上であることを特徴とする前記(10)に記載の有機エレクトロルミネッセント素子
(13)前記電荷発生層は、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との積層体からなり、
前記陰極と前記陽極との間に電圧を印加したときに、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ前記陰極側及び前記陽極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入することを特徴とする前記(10)に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
14)前記(1)〜(13)の何れか一項に有機エレクトロルミネッセント素子を備える照明装置。
In order to achieve the above object, the present invention provides the following means.
(1) a first element structure in which one or a plurality of light emitting units including a light emitting layer made of an organic compound is disposed between a first cathode and a first anode;
A second element structure in which one or a plurality of light emitting units including at least a light emitting layer made of an organic compound is disposed between the second cathode and the second anode,
The first element structure and the second element structure are driven independently,
The first element structure emits white light when driven,
The second element structure emits orange light when driven,
The correlated color temperature of white light obtained when the first element structure and the second element structure are driven simultaneously is the correlation of white light obtained when only the first element structure is driven. Unlike color temperature,
By increasing the amount of orange light emitted by driving the second element structure while maintaining the emission of white light by driving the first element structure, the light from the white color toward the light bulb color is increased. An organic electroluminescent element characterized by changing the emission color of illumination light.
(2) The organic electroluminescence according to (1), wherein the orange light emission efficiency of the second element structure is higher than the white light emission efficiency of the first element structure. Cent element.
(3) The first element structure includes a red light emitting layer that emits red light having one peak wavelength in the red wavelength region, and a green light emitting layer that emits green light having one peak wavelength in the green wavelength region. A first light emitting unit comprising:
The organic electroluminescence according to (1) or (2), further comprising a second light emitting unit including a blue light emitting layer that emits blue light having at least one peak wavelength in the blue wavelength region. Nescent element.
(4) In the first element structure, the second light emitting unit and the first light emitting unit are laminated in this order from the first anode toward the first cathode. The organic electroluminescent device according to (3), wherein
(5) Said (2) element structure has said 3rd light emission unit containing the yellow light emitting layer which emits yellow light, and the red light emitting layer which emits red light, The said (1)-(4) characterized by the above-mentioned. The organic electroluminescent element according to any one of the above.
(6) Said 2nd element structure has 3rd light emission unit containing the green light emitting layer which emits green light, and the red light emitting layer which emits red light, The said (1)-(4) characterized by the above-mentioned. The organic electroluminescent element according to any one of the above.
(7) The organic electroluminescence according to (5) or (6), wherein the second element structure emits orange light having at least one peak wavelength in a range of 500 to 680 nm during driving. Luminescent element.
(8) Any one of (1) to (7), wherein the first element structure and the second element structure are laminated on the substrate via an insulating layer. The organic electroluminescent device according to Item.
(9) The device according to any one of (1) to (7), wherein the first element structure and the second element structure are arranged side by side on the substrate. Organic electroluminescent element.
(10) The organic electroluminescent element according to any one of (1) to (9), wherein the plurality of light emitting units have a structure in which a charge generation layer is interposed therebetween.
(11) The charge generation layer comprises an electrical insulating layer composed of an electron accepting substance and an electron donating substance, and the specific resistance of the electrical insulating layer is 1.0 × 10 2 Ω · cm or more. The organic electroluminescent device according to (10), wherein the organic electroluminescent device is provided.
(12) The organic electroluminescent device as described in (10) above, wherein a specific resistance of the electrically insulating layer is 1.0 × 10 5 Ω · cm or more .
(13) The charge generation layer comprises a laminate of the electron accepting substance and the electron donating substance,
When a voltage is applied between the cathode and the anode, electron transfer between the electron accepting material and the electron donating material is performed at the interface between the electron accepting material and the electron donating material. The charges generated by the accompanying reaction move toward the cathode side and the anode side, respectively, thereby injecting holes into one light emitting unit located on the cathode side with the charge generation layer interposed therebetween, and The organic electroluminescent device according to (10), wherein electrons are injected into another light emitting unit located on the anode side with the generation layer interposed therebetween.
( 14 ) An illumination device comprising the organic electroluminescent element according to any one of (1) to ( 13 ).

以上のように、本発明によれば、照明光の高輝度化及び高効率化を図ると共に、照明光の調色や調光に対応可能とし、調色や調光を行った場合でも演色性の高い照明光を得ることができる有機エレクトロルミネッセント素子、並びに、そのような有機エレクトロルミネッセント素子を備えた照明装置を提供することが可能である。   As described above, according to the present invention, it is possible to increase the luminance and efficiency of illumination light, and to cope with toning and dimming of illumination light, and to perform color rendering even when toning and dimming are performed. It is possible to provide an organic electroluminescent element capable of obtaining high illumination light, and a lighting device including such an organic electroluminescent element.

図1は、本発明を適用した有機EL素子の一構成例を示す断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view showing a structural example of an organic EL element to which the present invention is applied. 図2は、図1に示す有機ELを駆動制御する駆動制御回路の一例を示すブロック図である。FIG. 2 is a block diagram showing an example of a drive control circuit that drives and controls the organic EL shown in FIG. 図3は、第1の素子構造が発光する白色光の発光スペクトルの一例を示すグラフである。FIG. 3 is a graph showing an example of an emission spectrum of white light emitted from the first element structure. 図4は、実施例1における有機EL素子の素子構造を示す構成図である。FIG. 4 is a configuration diagram showing an element structure of an organic EL element in Example 1. 図5は、実施例1及び実施例2における第1の素子構造が発光する白色光の発光スペクトルを示すグラフである。FIG. 5 is a graph showing an emission spectrum of white light emitted from the first element structure in Example 1 and Example 2. 図6は、実施例1における第2の素子構造が発光する橙色光の発光スペクトルを示すグラフである。FIG. 6 is a graph showing an emission spectrum of orange light emitted from the second element structure in Example 1. 図7は、実施例1における有機EL素子の色調可変時の特性を示す色度図である。FIG. 7 is a chromaticity diagram showing characteristics when the color tone of the organic EL element in Example 1 is varied. 図8は、実施例2における有機EL素子の素子構造を示す構成図である。FIG. 8 is a configuration diagram showing an element structure of an organic EL element in Example 2. 図9は、実施例2における第2の素子構造が発光する橙色光の発光スペクトルを示すグラフである。FIG. 9 is a graph showing an emission spectrum of orange light emitted by the second element structure in Example 2. 図10は、実施例2における有機EL素子の色調可変時の特性を示す色度図である。FIG. 10 is a chromaticity diagram showing characteristics when the color tone of the organic EL element in Example 2 is varied.

以下、本発明を適用した有機エレクトロルミネッセント(EL)素子及び照明装置について、図面を参照して詳細に説明する。
なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
Hereinafter, an organic electroluminescent (EL) element and a lighting device to which the present invention is applied will be described in detail with reference to the drawings.
In addition, in the drawings used in the following description, in order to make the features easy to understand, there are cases where the portions that become the features are enlarged for the sake of convenience, and the dimensional ratios of the respective components are not always the same as the actual ones. Absent.

図1は、本発明を適用した有機EL素子1の一構成例を示す断面図である。
有機EL素子1は、図1に示すように、基板2の上に、第1の素子構造3と第2の素子構造4とが層間絶縁層5を介して積層された構造を有している。
FIG. 1 is a cross-sectional view showing a configuration example of an organic EL element 1 to which the present invention is applied.
As shown in FIG. 1, the organic EL element 1 has a structure in which a first element structure 3 and a second element structure 4 are laminated on a substrate 2 via an interlayer insulating layer 5. .

図1に示す有機EL素子1は、基板2側から順に、第1の素子構造3と、層間絶縁層5と、第2の素子構造4とが積層された構造を有している。一方、本発明を適用した有機EL素子1は、図示を省略するものの、基板2側から順に、第2の素子構造4と、層間絶縁層5と、第1の素子構造3とが積層された構造であってもよい。   The organic EL element 1 shown in FIG. 1 has a structure in which a first element structure 3, an interlayer insulating layer 5, and a second element structure 4 are laminated in order from the substrate 2 side. On the other hand, in the organic EL element 1 to which the present invention is applied, the second element structure 4, the interlayer insulating layer 5, and the first element structure 3 are laminated in order from the substrate 2 side, although illustration is omitted. It may be a structure.

第1の素子構造3と第2の素子構造4とは、それぞれ独立に駆動されるものである。このうち、第1の素子構造3は、駆動時に少なくとも380〜780nmの波長域に亘って連続した発光スペクトルを有する白色光を発光させる。一方、第2の素子構造4は、駆動時に500〜680nmの波長域に少なくとも1つ以上のピーク波長を有する橙色光を発光させる。   The first element structure 3 and the second element structure 4 are driven independently. Among these, the first element structure 3 emits white light having a continuous emission spectrum over a wavelength range of at least 380 to 780 nm during driving. On the other hand, the second element structure 4 emits orange light having at least one peak wavelength in a wavelength region of 500 to 680 nm during driving.

図1に示す有機EL素子1は、基板2側から照明光となる白色光及び橙色光を取り出す、いわゆるボトムエミッション構造を有している。この場合、基板2には、例えばガラスや透明樹脂などの光透過性を有する基材を用いることが好ましい。一方、本発明を適用した有機EL素子1は、図示を省略するものの、基板2とは反対側から照明光を取り出す、いわゆるトップエミッション構造であってもよい。トップエミッション構造の場合は、基板2に光透過性を有する基材を用いる必要はない。   The organic EL element 1 shown in FIG. 1 has a so-called bottom emission structure that extracts white light and orange light as illumination light from the substrate 2 side. In this case, it is preferable to use a light-transmitting base material such as glass or transparent resin for the substrate 2. On the other hand, the organic EL element 1 to which the present invention is applied may have a so-called top emission structure in which illumination light is extracted from the side opposite to the substrate 2 although illustration is omitted. In the case of the top emission structure, it is not necessary to use a base material having optical transparency for the substrate 2.

第1の素子構造3は、第1の陽極6と第1の陰極7との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む1つ又は複数の発光ユニットが配置された構造を有している。具体的に、この第1の素子構造3は、第1の陽極6と第1の陰極7との間で、第1の発光ユニット21と第2の発光ユニット22とが電荷発生層(CGL)24を挟んで積層されたMPE構造を有している。   The first element structure 3 has a structure in which one or a plurality of light emitting units including at least a light emitting layer made of an organic compound is disposed between a first anode 6 and a first cathode 7. . Specifically, the first element structure 3 includes a first light emitting unit 21 and a second light emitting unit 22 between the first anode 6 and the first cathode 7, and a charge generation layer (CGL). 24 has an MPE structure laminated with 24 interposed therebetween.

図1に示す第1の素子構造3は、第1の陽極6から第1の陰極7に向かって、第1の発光ユニット21と、電荷発生層24と、第2の発光ユニット22とが、この順で積層された構造を有している。一方、第1の素子構造3は、図示を省略するものの、第1の陽極6から第1の陰極7に向かって、第2の発光ユニット22と、電荷発生層(CGL)24と、第1の発光ユニット21とが、この順で積層された構造であってもよい。   The first element structure 3 shown in FIG. 1 includes a first light emitting unit 21, a charge generation layer 24, and a second light emitting unit 22 from the first anode 6 toward the first cathode 7. It has a laminated structure in this order. On the other hand, in the first element structure 3, although not illustrated, the second light emitting unit 22, the charge generation layer (CGL) 24, The light emitting units 21 may be stacked in this order.

第1の陽極6は、例えばITO(インジウム・すず酸化物)やIZO(インジウム・亜鉛酸化物)などの透明導電材料を用いて、基板2の面上に矩形状に形成されている。   The first anode 6 is formed in a rectangular shape on the surface of the substrate 2 using a transparent conductive material such as ITO (indium tin oxide) or IZO (indium zinc oxide).

第1の陰極7は、例えばITO(インジウム・すず酸化物)やIZO(インジウム・亜鉛酸化物)などの透明導電材料を用いて、第1の発光ユニット21(第1の発光ユニット21と第2の発光ユニット22との配置が逆転している場合は、第2の発光ユニット22)の面上に矩形状に形成されている。また、第1の陰極7は、第1の陽極6に対応した形状を有し、且つ、第1の陽極6と平面視で重なる位置に設けられている。   The first cathode 7 is made of a first light emitting unit 21 (the first light emitting unit 21 and the second light emitting unit 21) using a transparent conductive material such as ITO (indium tin oxide) or IZO (indium zinc oxide). When the arrangement of the light emitting unit 22 is reversed, it is formed in a rectangular shape on the surface of the second light emitting unit 22). The first cathode 7 has a shape corresponding to the first anode 6 and is provided at a position overlapping the first anode 6 in plan view.

第1の発光ユニット21及び第2の発光ユニット22は、従来公知の有機EL素子と同様に種々の構造を採用することができ、少なくとも有機化合物からなる発光層を含むものであれば、如何なる積層構造を有していてもよい。例えば、第1の発光ユニット21及び第2の発光ユニット22では、発光層の第1の陽極6側に、正孔輸送層や正孔注入層等を配置する一方、発光層の第1の陰極7側に、電子輸送層や電子注入層等を配置することが可能である。   The first light-emitting unit 21 and the second light-emitting unit 22 can adopt various structures in the same manner as a conventionally known organic EL element, and any laminate as long as it includes at least a light-emitting layer made of an organic compound. You may have a structure. For example, in the first light-emitting unit 21 and the second light-emitting unit 22, a hole transport layer, a hole injection layer, and the like are disposed on the first anode 6 side of the light-emitting layer, while the first cathode of the light-emitting layer. An electron transport layer, an electron injection layer, or the like can be disposed on the 7 side.

電子輸送層は、従来公知の電子輸送性物質を用いて形成すればよく、一般に有機EL素子に用いられる電子輸送性物質のなかでも良好な電子輸送性を有することに加え、キャリアバランスの整合を図るためには、ホールブロックの機能を有していることが望ましい。具体的には、HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital)の値が6.0eV以上の準位を有する電子輸送性物質を用いることが好ましい。電子注入層は、第1の陰極7若しくは電荷発生層24から電子の注入効率を向上させるために、第1の陰極7と電子輸送層との間、若しくは電荷発生層24と第1の陽極6側に位置する電子輸送層との間に挿入するものであり、一般的には、電子輸送層と同様な性質を有する電子輸送性物質が使用される。電子輸送層と電子注入層をまとめて、電子輸送層と呼ぶ場合もある。   The electron transport layer may be formed by using a conventionally known electron transport material, and in addition to having a good electron transport property among the electron transport materials generally used in organic EL elements, the carrier balance is matched. For the purpose of illustration, it is desirable to have a hole block function. Specifically, it is preferable to use an electron transporting substance having a level of HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital) of 6.0 eV or more. The electron injection layer is provided between the first cathode 7 and the electron transport layer or between the charge generation layer 24 and the first anode 6 in order to improve the efficiency of electron injection from the first cathode 7 or the charge generation layer 24. In general, an electron transporting substance having properties similar to those of the electron transport layer is used. The electron transport layer and the electron injection layer may be collectively referred to as an electron transport layer.

正孔輸送層は、従来公知の正孔輸送性物質を用いて形成すればよく、特に制限はないが、例えばHOMOが5.7eVより小さく、正孔輸送性、即ち電子供与性を有する有機化合物(電子供与性物質)を用いるのが好ましい。正孔注入層は、第1の陽極6若しくは電荷発生層24から正孔の注入効率を向上させるために、第1の陽極6と正孔輸送層との間、若しくは電荷発生層24と第1の陰極7側に位置する正孔輸送層との間に挿入するものであり、一般的には、正孔輸送層と同様な性質を有する電子供与性物質が使用される。正孔輸送層と正孔注入層をまとめて、正孔輸送層と呼ぶ場合もある。   The hole transport layer may be formed using a conventionally known hole transport material and is not particularly limited. For example, an organic compound having a HOMO value of less than 5.7 eV and having a hole transport property, that is, an electron donating property. It is preferable to use (electron-donating substance). In order to improve the efficiency of hole injection from the first anode 6 or the charge generation layer 24, the hole injection layer is provided between the first anode 6 and the hole transport layer or between the charge generation layer 24 and the first charge generation layer 24. In general, an electron donating substance having properties similar to those of the hole transport layer is used. The hole transport layer and the hole injection layer may be collectively referred to as a hole transport layer.

第1の発光ユニット21及び第2の発光ユニット22を構成する各層の成膜方法については、例えば真空蒸着法やスピンコート法などを用いることができる。また、上述した電子輸送層、電子注入層、正孔輸送層、正孔注入層などに用いられる材料についても、従来公知のものを使用することが可能である。   As a film forming method of each layer constituting the first light emitting unit 21 and the second light emitting unit 22, for example, a vacuum deposition method, a spin coating method, or the like can be used. Also, conventionally known materials can be used for the materials used for the electron transport layer, electron injection layer, hole transport layer, hole injection layer and the like described above.

第1の発光ユニット21及び第2の発光ユニット22を構成する発光層については、補色の関係にある2つの発光層、例えば青色発光層と黄色発光層とを含むものを用いることができる。この場合、2つの発光層が発する光を混色して白色光を発光させることができる。また、赤色発光層と緑色発光層と青色発光層との3つの発光層を含むものを用いることができる。この場合、3つの発光層が発する光を混色して白色光を発光させることができる。   As the light emitting layers constituting the first light emitting unit 21 and the second light emitting unit 22, two light emitting layers having a complementary color relationship, for example, a layer including a blue light emitting layer and a yellow light emitting layer can be used. In this case, white light can be emitted by mixing the light emitted by the two light emitting layers. Moreover, the thing containing three light emitting layers of a red light emitting layer, a green light emitting layer, and a blue light emitting layer can be used. In this case, white light can be emitted by mixing the light emitted from the three light emitting layers.

第1の素子構造3では、演色性の高い発光スペクトルを有する白色光を得るため、例えば、赤色発光層と緑色発光層とを含む第1の発光ユニット21と、青色発光層を含む第2の発光ユニット22とを電荷発生層24を介して積層した構造とすることが好ましい。   In the first element structure 3, in order to obtain white light having an emission spectrum with high color rendering properties, for example, a first light emitting unit 21 including a red light emitting layer and a green light emitting layer, and a second light emitting layer including a blue light emitting layer are used. A structure in which the light emitting unit 22 is stacked via the charge generation layer 24 is preferable.

具体的に、第1の発光ユニット21及び第2の発光ユニット22を構成する赤色発光層、緑色発光層及び青色発光層は、有機化合物として、通常は主成分であるホスト材料と、少量成分であるゲスト材料とを含み、赤色発光層、緑色発光層及び青色発光層の発光は、特にゲスト材料の性質に起因する。   Specifically, the red light emitting layer, the green light emitting layer, and the blue light emitting layer constituting the first light emitting unit 21 and the second light emitting unit 22 are composed of a host material that is usually a main component and a small amount component as an organic compound. The light emission of the red light emitting layer, the green light emitting layer, and the blue light emitting layer is caused by the properties of the guest material.

ゲスト材料は、ドーパント材料とも呼ばれ、このゲスト材料に蛍光発光を利用するものは、通常、蛍光発光材料と呼ばれており、この蛍光発光材料で構成される発光層のことを蛍光発光層と呼ぶ。一方、ゲスト材料に燐光発光を利用するものは、通常、燐光発光材料と呼ばれており、この燐光発光材料で構成される発光層のことを燐光発光層と呼ぶ。   The guest material is also called a dopant material, and the guest material that uses fluorescence emission is usually called a fluorescence emission material. The emission layer composed of the fluorescence emission material is called a fluorescence emission layer. Call. On the other hand, a material that uses phosphorescence as a guest material is generally called a phosphorescent material, and a light-emitting layer made of this phosphorescent material is called a phosphorescent layer.

このうち、燐光発光層では、電子と正孔の再結合により生じた75%の三重項励起子に加え、一重項励起子からのエネルギー移動により生成した25%分の三重項励起子も利用できるため、理論上は、100%の内部量子効率が得られる。すなわち、電子と正孔の再結合により生じた励起子が、発光層内で熱失括等を生じることなく光に変換される。実際に、イリジウムや白金等の重原子を含む有機金属錯体では、素子構造の最適化等によって100%に近い内部量子効率を達成している。   Among these, in the phosphorescent light emitting layer, in addition to 75% triplet excitons generated by recombination of electrons and holes, 25% triplet excitons generated by energy transfer from singlet excitons can be used. Therefore, theoretically, an internal quantum efficiency of 100% can be obtained. That is, excitons generated by recombination of electrons and holes are converted into light without causing thermal decapitation in the light emitting layer. Actually, an organic metal complex containing a heavy atom such as iridium or platinum achieves an internal quantum efficiency close to 100% by optimizing the element structure.

燐光発光層のゲスト材料としては、特に制限されるものではなく、例えば、赤色燐光発光層としては、Ir(piq)やIr(btpy)等の赤色燐光発光材料を用いることができる。また、具体的な赤色燐光発光材料としては、例えば、シグマアルドリッチ社製の688118−250MGや680877−250MG等を使用することができる。一方、緑色燐光発光層としては、Ir(ppy)等の緑色燐光発光材料を用いることができる。また、具体的な緑色燐光発光材料としては、例えば、シグマアルドリッチ社製の694924−250MG等を使用することができる。 The guest material of the phosphorescent light emitting layer is not particularly limited. For example, a red phosphorescent light emitting material such as Ir (piq) 3 or Ir (btpy) 3 can be used as the red phosphorescent light emitting layer. Further, as a specific red phosphorescent light emitting material, for example, 688118-250MG or 680877-250MG manufactured by Sigma-Aldrich can be used. On the other hand, as the green phosphorescent light emitting layer, a green phosphorescent light emitting material such as Ir (ppy) 3 can be used. Further, as a specific green phosphorescent material, for example, 694924-250MG manufactured by Sigma-Aldrich can be used.

赤色燐光発光層及び緑色燐光発光層のホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、又は両者を混合したものなどを使用することができる。具体的には、例えば、4,4’−ビスカルバゾリルビフェニル(CBP)や、2,9−ジメチル−4,7−ジフェニル−9,10−フェナントロリン(BCP)等を用いることができる。   As a host material of the red phosphorescent light emitting layer and the green phosphorescent light emitting layer, an electron transporting material, a hole transporting material, or a mixture of both can be used. Specifically, for example, 4,4'-biscarbazolylbiphenyl (CBP), 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-9,10-phenanthroline (BCP), or the like can be used.

一方、青色発光層のホスト材料及びゲスト材料については、例えば「国際公開第2012/053216号公報」の段落[0052]〜[0061]に記載される青色蛍光発光材料を用いることができる。また、ゲスト材料としては、例えば、スチリルアミン化合物、フルオランテン化合物、アミノピレン化合物、ホウ素錯体等を用いることができる。   On the other hand, as the host material and guest material of the blue light emitting layer, for example, the blue fluorescent light emitting material described in paragraphs [0052] to [0061] of “International Publication 2012/053216” can be used. Examples of guest materials that can be used include styrylamine compounds, fluoranthene compounds, aminopyrene compounds, and boron complexes.

本発明では、素子寿命の向上、並びに高演色性の実現などの観点から、青色発光層のゲスト材料については、青色蛍光発光材料を用いることが好ましい。一方、青色蛍光発光層の代わりに、青色燐光発光層を用いる場合は、Ir(Fppy)等の青色燐光発光材料を用いることができる。また、具体的な青色燐光発光材料としては、例えば、シグマアルドリッチ社製の682594−250MG等を使用することができる。 In the present invention, it is preferable to use a blue fluorescent light-emitting material as the guest material of the blue light-emitting layer from the viewpoint of improving the device life and realizing high color rendering properties. On the other hand, when a blue phosphorescent light emitting layer is used instead of the blue fluorescent light emitting layer, a blue phosphorescent light emitting material such as Ir (Fppy) 3 can be used. Moreover, as a specific blue phosphorescent material, for example, 682594-250MG manufactured by Sigma-Aldrich can be used.

電荷発生層24は、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなり、この電気的絶縁層の比抵抗が1.0×10Ω・cm以上であることが好ましく、より好ましくは1.0×10Ω・cm以上である。 The charge generation layer 24 is composed of an electrically insulating layer composed of an electron accepting substance and an electron donating substance, and the specific resistance of the electrically insulating layer is 1.0 × 10 2 Ω · cm or more. Preferably, it is 1.0 × 10 5 Ω · cm or more.

また、電荷発生層24は、異なる物質の混合層からなり、その一成分が金属酸化物であり、この金属酸化物が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しているものであってもよい。   In addition, the charge generation layer 24 may be a mixed layer of different substances, one component of which is a metal oxide, and the metal oxide may form a charge transfer complex by an oxidation-reduction reaction.

この場合、第1の陽極6と第1の陰極7との間に電圧を印加したときに、電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ第1の陽極6側及び第1の陰極7側に向かって移動する。これにより、電荷発生層24を挟んで第1の陽極6側に位置する第1の発光ユニット21に電子が注入される。一方、電荷発生層24を挟んで第1の陰極7側に位置する第2の発光ユニット22に正孔が注入される。(第1の発光ユニット21と第2の発光ユニット22との配置が逆転している場合は、電荷発生層24を挟んで第1の陽極6側に位置する第2の発光ユニット22に電子が注入される。一方、電荷発生層24を挟んで第1の陰極7側に位置する第1の発光ユニット21に正孔が注入される。)   In this case, when a voltage is applied between the first anode 6 and the first cathode 7, charges in the charge transfer complex are directed toward the first anode 6 side and the first cathode 7 side, respectively. Moving. As a result, electrons are injected into the first light emitting unit 21 located on the first anode 6 side with the charge generation layer 24 interposed therebetween. On the other hand, holes are injected into the second light emitting unit 22 located on the first cathode 7 side with the charge generation layer 24 interposed therebetween. (When the arrangement of the first light-emitting unit 21 and the second light-emitting unit 22 is reversed, electrons are transferred to the second light-emitting unit 22 located on the first anode 6 side with the charge generation layer 24 interposed therebetween. On the other hand, holes are injected into the first light-emitting unit 21 located on the first cathode 7 side with the charge generation layer 24 in between.

MPE構造では、同じ電流量のまま第1の発光ユニット21及び第2の発光ユニット22からの発光が同時に得られるため、これら第1の発光ユニット21及び第2の発光ユニット22の個数倍相当の電流効率及び外部量子効率を得ることが可能である。   In the MPE structure, light emission from the first light emitting unit 21 and the second light emitting unit 22 can be obtained at the same time with the same amount of current. Therefore, the number of the first light emitting units 21 and the second light emitting units 22 is equivalent to the number of times. It is possible to obtain current efficiency and external quantum efficiency.

電荷発生層24は、電子受容性物質と電子供与性物質との積層体からなるものであってもよい。この場合、第1の陽極6と第1の陰極7との間に電圧を印加したときに、電子受容性物質と電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により電荷が発生する。そして、この電荷が、それぞれ第1の陽極6側及び第1の陰極7側に向かって移動する。これにより、電荷発生層24を挟んで第1の陽極6側に位置する第1の発光ユニット21に電子が注入される。一方、電荷発生層24を挟んで第1の陰極7側に位置する第2の発光ユニット22に正孔が注入される。(第1の発光ユニット21と第2の発光ユニット22との配置が逆転している場合は、電荷発生層24を挟んで第1の陽極6側に位置する第2の発光ユニット22に電子が注入される。一方、電荷発生層24を挟んで第1の陰極7側に位置する第1の発光ユニット21に正孔が注入される。)   The charge generation layer 24 may be composed of a laminate of an electron accepting material and an electron donating material. In this case, when a voltage is applied between the first anode 6 and the first cathode 7, at the interface between the electron accepting substance and the electron donating substance, the electron accepting substance and the electron donating substance are Charges are generated by reactions involving electron transfer between the two. Then, the charges move toward the first anode 6 side and the first cathode 7 side, respectively. As a result, electrons are injected into the first light emitting unit 21 located on the first anode 6 side with the charge generation layer 24 interposed therebetween. On the other hand, holes are injected into the second light emitting unit 22 located on the first cathode 7 side with the charge generation layer 24 interposed therebetween. (When the arrangement of the first light-emitting unit 21 and the second light-emitting unit 22 is reversed, electrons are transferred to the second light-emitting unit 22 located on the first anode 6 side with the charge generation layer 24 interposed therebetween. On the other hand, holes are injected into the first light-emitting unit 21 located on the first cathode 7 side with the charge generation layer 24 in between.

このような電荷発生層24を構成する具体的な材料については、例えば、上記特許文献9に記載される材料を用いることができ、その中でも段落[0019]〜[0021]に記載の材料を好適に用いることができる。さらに、「国際公開2010/113493号公報」の段落[0023]〜[0026]に記載の材料を用いることができ、その中でも特に、段落[0059]に記載される強電子受容性物質(HATCN6)は、近年、電荷発生層24によく使用される材料である。   As a specific material constituting such a charge generation layer 24, for example, the material described in Patent Document 9 can be used, and among them, the materials described in paragraphs [0019] to [0021] are preferable. Can be used. Furthermore, the materials described in Paragraphs [0023] to [0026] of “International Publication 2010/113493” can be used, and in particular, the strong electron-accepting substance (HATCN6) described in Paragraph [0059]. Is a material often used for the charge generation layer 24 in recent years.

第2の素子構造4は、第2の陽極9と第2の陰極10との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む第3の発光ユニット23が配置された構造を有している。   The second element structure 4 has a structure in which a third light emitting unit 23 including at least a light emitting layer made of an organic compound is disposed between the second anode 9 and the second cathode 10.

第2の陽極9は、例えばITO(インジウム・すず酸化物)やIZO(インジウム・亜鉛酸化物)などの透明導電材料を用いて、層間絶縁層5の面上に矩形状に形成されている。   The second anode 9 is formed in a rectangular shape on the surface of the interlayer insulating layer 5 using a transparent conductive material such as ITO (indium tin oxide) or IZO (indium zinc oxide).

第2の陰極10は、例えば金属材料を用いて、第3の発光ユニット23の面上に矩形状に形成されている。第2の陰極10は、第2の陽極9に対応した形状を有し、且つ、第2の陽極9と平面視で重なる位置に設けられている。   The second cathode 10 is formed in a rectangular shape on the surface of the third light emitting unit 23 using, for example, a metal material. The second cathode 10 has a shape corresponding to the second anode 9 and is provided at a position overlapping the second anode 9 in plan view.

第2の陰極10には、一般的に仕事関数の小さい金属又はその合金、金属酸化物等を用いることが好ましい。具体的には、例えば、Li等のアルカリ金属、Mg、Ca等のアルカリ土類金属、Eu等の希土類金属などの金属単体、若しくは、これらの金属とAl、Ag、In等を含む合金などを用いることができる。   For the second cathode 10, it is generally preferable to use a metal having a small work function or an alloy thereof, a metal oxide, or the like. Specifically, for example, an alkali metal such as Li, an alkaline earth metal such as Mg or Ca, a rare earth metal such as Eu, or an alloy containing these metals and Al, Ag, In, or the like. Can be used.

また、例えば「特開平10−270171号公報」や「特開2001−102175号公報」に開示されるように、第2の陰極10と有機層との界面に金属ドーピングされた有機層を用いた構成であってもよい。この場合、第2の陰極10に導電性材料を用いればよく、その仕事関数等の性質は別段、制限とはならない。   Further, as disclosed in, for example, “JP-A-10-270171” and “JP-A-2001-102175”, an organic layer doped with metal is used at the interface between the second cathode 10 and the organic layer. It may be a configuration. In this case, a conductive material may be used for the second cathode 10, and its properties such as work function are not particularly limited.

また、例えば「特開平11−233262号公報」や「特開2000−182774号公報」に開示されるように、第2の陰極10に接する有機層をアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、希土類金属イオンのうち少なくとも1種以上を含有する有機金属錯体化合物により構成してもよい。この場合、有機金属錯体化合物中に含有される金属イオンを真空中で金属に還元し得る金属、例えば、Al、Zr、Ti、Siなどの(熱還元性)金属、若しくはこれらの金属を含有する合金を第2の陰極10に用いることができる。この中でも特に、配線電極として一般に広く使用されているAlが、蒸着の容易さ、光反射率の高さ、化学的安定性等の観点から用いて好ましい。   Further, as disclosed in, for example, “JP-A-11-233262” and “JP-A-2000-182774”, the organic layer in contact with the second cathode 10 is made of alkali metal ions, alkaline earth metal ions, rare earths. You may comprise with the organometallic complex compound containing at least 1 or more types among metal ions. In this case, a metal capable of reducing metal ions contained in the organometallic complex compound to a metal in a vacuum, for example, a (thermally reducible) metal such as Al, Zr, Ti, Si, or the like An alloy can be used for the second cathode 10. Among these, Al, which is widely used as a wiring electrode, is particularly preferable from the viewpoints of easiness of vapor deposition, high light reflectance, chemical stability, and the like.

また、例えば「特開2002−332567号公報」に開示された手法を用いて、有機膜に損傷の無いようなスパッタリング法によってITOの成膜を行う場合は、上記「特開平10−270171号公報」に開示されている金属ドーピングされた有機層を電子注入層に用いることで、上述したITOやIZOなどの透明導電材料を第2の陰極10に使用することもできる。   Further, when the ITO film is formed by a sputtering method that does not damage the organic film using the technique disclosed in, for example, “Japanese Patent Laid-Open No. 2002-332567”, the above “Japanese Patent Laid-Open No. 10-270171” is used. The transparent conductive material such as ITO and IZO described above can also be used for the second cathode 10 by using the metal-doped organic layer disclosed in the above for the electron injection layer.

なお、上述したトップエミッション構造の場合は、第2の陰極10に第1の陰極6と同じ透明導電材料を用いることで、第2の陰極10側から照明光を取り出すことが可能である。   In the case of the above-described top emission structure, illumination light can be extracted from the second cathode 10 side by using the same transparent conductive material as that of the first cathode 6 for the second cathode 10.

第3の発光ユニット23は、従来公知の有機EL素子と同様に種々の構造を採用することができ、少なくとも有機化合物からなる発光層を含むものであれば、如何なる積層構造を有していてもよい。例えば、第3の発光ユニット23では、発光層の第2の陽極9側に、正孔輸送層や正孔注入層等を配置する一方、発光層の第2の陰極10側に、電子輸送層や電子注入層等を配置することが可能である。   The third light emitting unit 23 can adopt various structures in the same manner as a conventionally known organic EL element, and can have any laminated structure as long as it includes at least a light emitting layer made of an organic compound. Good. For example, in the third light emitting unit 23, a hole transport layer, a hole injection layer, or the like is disposed on the second anode 9 side of the light emitting layer, while an electron transport layer is disposed on the second cathode 10 side of the light emitting layer. It is possible to arrange an electron injection layer or the like.

電子輸送層は、従来公知の電子輸送性物質を用いて形成すればよく、一般に有機EL素子に用いられる電子輸送性物質のなかでも良好な電子輸送性を有することに加え、キャリアバランスの整合を図るためには、ホールブロックの機能を有していることが望ましい。具体的には、HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital)の値が6.0eV以上の準位を有する電子輸送性物質を用いることが好ましい。電子注入層は、第2の陰極10若しくは電荷発生層24から電子の注入効率を向上させるために、第2の陰極10と電子輸送層との間に挿入するものであり、一般的には、電子輸送層と同様な性質を有する電子輸送性物質が使用される。電子輸送層と電子注入層をまとめて、電子輸送層と呼ぶ場合もある。   The electron transport layer may be formed by using a conventionally known electron transport material, and in addition to having a good electron transport property among the electron transport materials generally used in organic EL elements, the carrier balance is matched. For the purpose of illustration, it is desirable to have a hole block function. Specifically, it is preferable to use an electron transporting substance having a level of HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital) of 6.0 eV or more. The electron injection layer is inserted between the second cathode 10 and the electron transport layer in order to improve the efficiency of electron injection from the second cathode 10 or the charge generation layer 24. An electron transporting material having the same properties as the electron transporting layer is used. The electron transport layer and the electron injection layer may be collectively referred to as an electron transport layer.

正孔輸送層は、従来公知の正孔輸送性物質を用いて形成すればよく、特に制限はないが、例えばHOMOが5.7eVより小さく、正孔輸送性、即ち電子供与性を有する有機化合物(電子供与性物質)を用いるのが好ましい。正孔注入層は、第2の陽極9から正孔の注入効率を向上させるために、第2の陽極9と正孔輸送層との間に挿入するものであり、一般的には、正孔輸送層と同様な性質を有する電子供与性物質が使用される。正孔輸送層と正孔注入層をまとめて、正孔輸送層と呼ぶ場合もある。   The hole transport layer may be formed using a conventionally known hole transport material and is not particularly limited. For example, an organic compound having a HOMO value of less than 5.7 eV and having a hole transport property, that is, an electron donating property. It is preferable to use (electron-donating substance). The hole injection layer is inserted between the second anode 9 and the hole transport layer in order to improve the efficiency of hole injection from the second anode 9. An electron donating substance having the same properties as the transport layer is used. The hole transport layer and the hole injection layer may be collectively referred to as a hole transport layer.

第3の発光ユニット23を構成する各層の成膜方法については、例えば真空蒸着法やスピンコート法などを用いることができる。また、上述した電子輸送層、電子注入層、正孔輸送層、正孔注入層などに用いられる材料についても、従来公知のものを使用することが可能である。   As a method for forming each layer constituting the third light emitting unit 23, for example, a vacuum deposition method, a spin coating method, or the like can be used. Also, conventionally known materials can be used for the materials used for the electron transport layer, electron injection layer, hole transport layer, hole injection layer and the like described above.

第3の発光ユニット23を構成する発光層については、黄色発光層と赤色発光層とを含むものを用いることができる。この場合、2つの発光層が発する光を混色して橙色光(黄赤色光)を発光させることができる。   As the light emitting layer constituting the third light emitting unit 23, a light emitting layer including a yellow light emitting layer and a red light emitting layer can be used. In this case, the light emitted from the two light emitting layers can be mixed to emit orange light (yellow red light).

また、第2の素子構造4では、図示を省略するものの、黄色発光層を含む第3の発光ユニットと、赤色発光層を含む第4の発光ユニットとを電荷発生層24を介して積層したMPE構造としてもよい。この場合、第3の発光ユニットが発する黄色光と、第4の発光ユニットが発する赤色光とを混色した橙色光(黄赤色光)を発光させることができる。   In the second element structure 4, although not shown, an MPE in which a third light emitting unit including a yellow light emitting layer and a fourth light emitting unit including a red light emitting layer are stacked via a charge generation layer 24. It is good also as a structure. In this case, it is possible to emit orange light (yellow red light) in which yellow light emitted from the third light emitting unit and red light emitted from the fourth light emitting unit are mixed.

第3の発光ユニット23を構成する黄色発光層及び赤色発光層は、有機化合物として、通常は主成分であるホスト材料と、少量成分であるゲスト材料とを含み、黄色光及び赤色光の発光は、特にゲスト材料の性質に起因する。   The yellow light-emitting layer and the red light-emitting layer constituting the third light-emitting unit 23 usually include a host material that is a main component and a guest material that is a minor component as an organic compound. , Especially due to the nature of the guest material.

黄色発光層及び赤色発光層のゲスト材料としては、特に制限されるものではなく、例えば、赤色燐光発光層としては、例えば、Ir(piq)や、Ir(btpy)等の赤色燐光発光材料を用いることができる。一方、黄色燐光発光層としては、例えば、Ir(bzq)や、btIr(acac)等の黄色燐光発光材料を用いることができる。 The guest material of the yellow light emitting layer and the red light emitting layer is not particularly limited. For example, the red phosphorescent light emitting layer may be a red phosphorescent light emitting material such as Ir (piq) 3 or Ir (btpy) 3. Can be used. On the other hand, as the yellow phosphorescent light emitting layer, for example, a yellow phosphorescent light emitting material such as Ir (bzq) 3 or bt 2 Ir (acac) can be used.

赤色燐光発光層及び黄色燐光発光層のホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、又は両者を混合したものなどを使用することができる。具体的には、例えば、4,4’−ビスカルバゾリルビフェニル(CBP)や、2,9−ジメチル−4,7−ジフェニル−9,10−フェナントロリン(BCP)等を用いることができる。   As a host material of the red phosphorescent light emitting layer and the yellow phosphorescent light emitting layer, an electron transporting material, a hole transporting material, or a mixture of both can be used. Specifically, for example, 4,4'-biscarbazolylbiphenyl (CBP), 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-9,10-phenanthroline (BCP), or the like can be used.

また、赤色蛍光発光層及び黄色蛍光発光層のゲスト材料としては、DCJTBやRubrene等をそれぞれ用いることができる。赤色蛍光発光層及び黄色蛍光発光層のホスト材料としては、例えば、4,4’−ビス(2,2−ジフェニルビニル)−1,1’−ビフェニル(DPVBi)や、トリス(8−キノリノラト)アルミニウム(Alq)等を用いることができる。   Moreover, as a guest material of a red fluorescent light emitting layer and a yellow fluorescent light emitting layer, DCJTB, Rubrene, etc. can be used, respectively. Examples of host materials for the red fluorescent light emitting layer and the yellow fluorescent light emitting layer include 4,4′-bis (2,2-diphenylvinyl) -1,1′-biphenyl (DPVBi) and tris (8-quinolinolato) aluminum. (Alq) or the like can be used.

第3の発光ユニット23を構成する発光層については、橙色発光層を含むものを用いてもよい。この場合、橙色発光層のゲスト材料については、上述した黄色発光層及び赤色発光層のゲスト材料を任意の割合で混合又は積層したものを用いることができる。また、橙色燐光発光層としては、例えば、pqIr(acac)や、C6Ir(acac)等の橙色燐光発光材料を用いることができる。また、橙色蛍光発光層としては、例えば、tert−ブチルルブレン(TBRb)等の橙色蛍光発光材料を用いることができる。さらに、上述した黄色発光層及び赤色発光層のゲスト材料と組み合わせて用いてもよい。 As the light emitting layer constituting the third light emitting unit 23, one including an orange light emitting layer may be used. In this case, as the guest material for the orange light-emitting layer, a material in which the guest materials for the yellow light-emitting layer and the red light-emitting layer described above are mixed or laminated at an arbitrary ratio can be used. As the orange phosphorescent light emitting layer, for example, an orange phosphorescent light emitting material such as pq 2 Ir (acac) or C6 2 Ir (acac) can be used. As the orange fluorescent light emitting layer, for example, an orange fluorescent light emitting material such as tert-butyl rubrene (TBRb) can be used. Furthermore, you may use in combination with the guest material of the yellow light emitting layer and red light emitting layer which were mentioned above.

また、第3の発光ユニット23を構成する発光層については、上述した黄色発光層及び赤色発光層を含むものに限らず、緑色発光層及び赤色発光層を含むものを用いてもよい。すなわち、第3の発光ユニット23については、黄色発光層が発する黄色光と赤色発光層が発する赤色光とを混色して橙色光(黄赤色光)を得るものに限らず、緑色発光層が発する緑色光と赤色発光層が発する赤色光とを混色して橙色光(緑赤色光)を得るものであってもよい。   Moreover, about the light emitting layer which comprises the 3rd light emitting unit 23, you may use not only what contains the yellow light emitting layer and red light emitting layer mentioned above but what contains a green light emitting layer and a red light emitting layer. That is, about the 3rd light emission unit 23, not only what obtains orange light (yellow-red light) by mixing the yellow light which a yellow light emission layer emits, and the red light which a red light emission layer emits, but a green light emission layer emits. The green light and the red light emitted from the red light emitting layer may be mixed to obtain orange light (green red light).

層間絶縁層5は、第1の陰極7と第2の陽極9との間を電気的に絶縁するものであり、例えば、スパッタリング法やCVD法などにより形成されるSiOやSiN、MgOなどの透明な絶縁材料を用いて、第1の陰極7の面上を覆うように形成されている。 The interlayer insulating layer 5 electrically insulates between the first cathode 7 and the second anode 9. For example, SiO X , SiN X , MgO formed by sputtering method, CVD method, etc. A transparent insulating material is used to cover the surface of the first cathode 7.

また、素子発光面内における輝度のばらつきを抑制するためには、第1の陽極6、第2の陽極9及び第1の陰極7に対して、比抵抗が低い低抵抗材料からなる補助配線を導入する方式(参考文献:WO2011079815A)や、陽極及び陰極の引き出し部を追加することで、給電箇所を増やし、電圧降下を緩和する方式を組み合わせてもよい。また、第2の陰極10に透明導電材料を使用した場合にも、同様の方式を組み合わせてもよい。   Further, in order to suppress variations in luminance in the element light emitting surface, auxiliary wiring made of a low resistance material having a low specific resistance is provided for the first anode 6, the second anode 9, and the first cathode 7. You may combine the system which introduces (reference document: WO20111079815A) and the system which increases an electric power feeding location by adding the extraction part of an anode and a cathode, and eases a voltage drop. Also, when a transparent conductive material is used for the second cathode 10, the same method may be combined.

以上のような構成を有する有機EL素子1では、第1の素子構造3と第2の素子構造4とをそれぞれ独立に駆動させることで、照明光(白色光)の色温度を可変に調整することが可能である。   In the organic EL element 1 having the above-described configuration, the color temperature of illumination light (white light) is variably adjusted by driving the first element structure 3 and the second element structure 4 independently. It is possible.

具体的に、有機EL素子1を駆動制御する駆動制御回路(駆動制御手段)30の概略構成を図2に示す。
この駆動制御回路30は、図2に示すように、第1のPWM回路31と、第1の電源回路32と、第2のPWM回路33と、第2の電源回路34と、システムコントローラ35とを概略備えている。
Specifically, FIG. 2 shows a schematic configuration of a drive control circuit (drive control means) 30 for driving and controlling the organic EL element 1.
As shown in FIG. 2, the drive control circuit 30 includes a first PWM circuit 31, a first power circuit 32, a second PWM circuit 33, a second power circuit 34, and a system controller 35. Is roughly provided.

第1のPWM回路31は、第1の陽極6及び第1の陰極7と電気的に接続されている。第1のPWM回路31は、第1の素子構造3をPWM制御により駆動する。   The first PWM circuit 31 is electrically connected to the first anode 6 and the first cathode 7. The first PWM circuit 31 drives the first element structure 3 by PWM control.

第1の電源回路32は、第1のPWM回路31と電気的に接続されたAC/DCコンバータからなる。第1の電源回路32は、外部の商用電源等から供給される交流電力を直流電力に変換した後、第1のPWM回路31を介して第1の素子構造3に供給する。   The first power supply circuit 32 includes an AC / DC converter electrically connected to the first PWM circuit 31. The first power supply circuit 32 converts AC power supplied from an external commercial power supply or the like into DC power, and then supplies the DC power to the first element structure 3 via the first PWM circuit 31.

第2のPWM回路33は、第2の陽極9及び第2の陰極10と電気的に接続されている。第2のPWM回路33は、第2の素子構造4をPWM制御により駆動する。   The second PWM circuit 33 is electrically connected to the second anode 9 and the second cathode 10. The second PWM circuit 33 drives the second element structure 4 by PWM control.

第2の電源回路34は、第2のPWM回路33と電気的に接続されたAC/DCコンバータからなる。第2の電源回路34は、外部の商用電源等から供給される交流電力を直流電力に変換した後、第2のPWM回路33を介して第2の素子構造4に供給する。   The second power supply circuit 34 is composed of an AC / DC converter electrically connected to the second PWM circuit 33. The second power supply circuit 34 converts AC power supplied from an external commercial power source or the like into DC power, and then supplies the DC power to the second element structure 4 via the second PWM circuit 33.

システムコントローラ35は、第1のPWM回路31及び第1の電源回路32と、第2のPWM回路33及び第2の電源回路34と電気的に接続されたマイクロコンピュータ(CPU)等からなる。システムコントローラ35は、照明光の点灯/消灯、調光、調色などの操作に基づく命令に従って、第1のPWM回路31及び第1の電源回路32と、第2のPWM回路33及び第2の電源回路34との駆動を制御する。   The system controller 35 includes a first PWM circuit 31 and a first power supply circuit 32, a microcomputer (CPU) electrically connected to the second PWM circuit 33 and the second power supply circuit 34, and the like. The system controller 35 performs the first PWM circuit 31, the first power supply circuit 32, the second PWM circuit 33, and the second PWM circuit according to instructions based on operations such as turning on / off illumination light, dimming, and toning. The drive with the power supply circuit 34 is controlled.

有機EL素子1では、第1の素子構造3と第2の素子構造4とを同時に駆動させたときに得られる白色光の相関色温度は、第1の素子構造3のみを駆動させたときに得られる白色光の相関色温度と異なっている。   In the organic EL element 1, the correlated color temperature of white light obtained when the first element structure 3 and the second element structure 4 are driven at the same time is obtained when only the first element structure 3 is driven. It differs from the correlated color temperature of the white light obtained.

すなわち、駆動制御回路30により第1の素子構造3のみを駆動させた場合には、第1の素子構造3が発光する白色光を、色温度の高い照明光として射出することができる。一方、駆動制御回路30により第1の素子構造3と第2の素子構造4とを同時に駆動させた場合には、第1の素子構造3が発光する白色光と、第2の素子構造4が発光する橙色光とを混色した白色光を、色温度の低い照明光として射出することができる。   That is, when only the first element structure 3 is driven by the drive control circuit 30, white light emitted from the first element structure 3 can be emitted as illumination light having a high color temperature. On the other hand, when the drive control circuit 30 drives the first element structure 3 and the second element structure 4 simultaneously, the white light emitted from the first element structure 3 and the second element structure 4 White light mixed with the emitted orange light can be emitted as illumination light having a low color temperature.

また、有機EL素子1では、駆動制御回路30により第2の素子構造4が発光する橙色光の発光量を調整しながら、白色光に対して橙色光を混色させる割合の違いによって、照明光の発光色を調整(調色)することができる。   Further, in the organic EL element 1, while adjusting the light emission amount of the orange light emitted from the second element structure 4 by the drive control circuit 30, the difference in the ratio of the orange light to the white light is changed. The emission color can be adjusted (toned).

例えば、「JIS Z 9112」には、色温度が高い方から順に、昼光色(D)、昼白色(N)、白色(W)、温白色(WW)、電球色(L)といった白色光の色度範囲が規定されている。本発明では、この中から選ばれる少なくとも2つ以上の色温度を有する白色光を照明光として発光させることができる。   For example, “JIS Z 9112” includes white light colors such as daylight color (D), daylight white (N), white (W), warm white (WW), and light bulb color (L) in descending order of color temperature. A degree range is specified. In the present invention, white light having at least two color temperatures selected from these can be emitted as illumination light.

例えば、第1の素子構造3の駆動により発光される白色光の発光色を昼光色(D)とし、第1の素子構造3の駆動による白色光の発光を維持したまま、第2の素子構造4の駆動により発光される橙色光の発光量を上げていくことで、昼白色(N)から電球色(L)に向けて照明光の発光色を変化させることが可能である。   For example, the emission color of the white light emitted by driving the first element structure 3 is daylight color (D), and the second element structure 4 is maintained while the white light emission by the driving of the first element structure 3 is maintained. By increasing the light emission amount of the orange light emitted by the driving of, it is possible to change the light emission color of the illumination light from the daylight white (N) to the light bulb color (L).

この場合、白色光に対して橙色光の発光量を上げる方向に調整が行われるため、従来のような照明光の照度低下を防ぐことができる。また、色温度の高い昼光色(D)から色温度の低い電球色(L)まで照明光の演色性を維持することができる。   In this case, since the adjustment is performed in the direction of increasing the light emission amount of the orange light with respect to the white light, it is possible to prevent the illuminance decrease of the illumination light as in the conventional case. Further, the color rendering property of the illumination light can be maintained from the daylight color (D) having a high color temperature to the light bulb color (L) having a low color temperature.

特に、第2の素子構造4による橙色光の発光効率を、第1の素子構造3による白色光の発光効率よりも高くすることで、照明光の高輝度化及び高効率化を図りつつ、演色性の高い照明光を得ることが可能である。   In particular, by making the light emission efficiency of orange light by the second element structure 4 higher than the light emission efficiency of white light by the first element structure 3, the color rendering is achieved while increasing the luminance and efficiency of the illumination light. It is possible to obtain highly efficient illumination light.

なお、照明光の調色については、照明光の発光色を段階的に切り替えるものや、照明光の発光色を連続的に切り替えるものであってもよい。   The toning of the illumination light may be one in which the emission color of the illumination light is switched in stages, or one in which the emission color of the illumination light is continuously switched.

さらに、有機EL素子1では、駆動制御回路30により白色光の発光量と橙色光の発光量とを調整することで、照明光の照度を調整(調光)することができる。   Furthermore, in the organic EL element 1, the illuminance of the illumination light can be adjusted (dimmed) by adjusting the light emission amount of white light and the light emission amount of orange light by the drive control circuit 30.

この場合、白色光の発光量に合わせて、橙色光の発光量を調整できるため、従来のような照明光の発光色の違いによって、照明光の調光の幅が狭くなることを防ぐことができる。また、照明光の発光色を維持したまま、照明光の照度調整を適切に行うことができる。   In this case, since the light emission amount of orange light can be adjusted in accordance with the light emission amount of white light, it is possible to prevent the dimming width of the illumination light from becoming narrow due to the difference in the emission color of illumination light as in the conventional case. it can. Moreover, the illuminance adjustment of the illumination light can be appropriately performed while maintaining the emission color of the illumination light.

本発明では、このような照明光の高輝度化及び高効率化を図ると共に、照明光の調色や調光に対応可能な有機EL素子1を、例えば一般照明などの照明装置の光源として好適に用いることが可能である。すなわち、この有機EL素子1を備える照明装置では、照明光の調色や調光を行った場合でも、演色性の高い照明光(白色光)による照明が可能である。   In the present invention, the luminance and efficiency of illumination light are increased, and the organic EL element 1 that can cope with toning and dimming of illumination light is suitable as a light source for illumination devices such as general illumination. Can be used. That is, in an illuminating device provided with this organic EL element 1, illumination with high color rendering properties (white light) can be performed even when toning or dimming of illumination light is performed.

図3は、第1の素子構造3により得られる白色光の発光スペクトルの一例を示すグラフである。
第1の素子構造3が発光する白色光は、図3に示すように、いわゆる可視光として、少なくとも380〜780nmの波長域に亘って連続した発光スペクトルSを有している。
FIG. 3 is a graph showing an example of an emission spectrum of white light obtained by the first element structure 3.
As shown in FIG. 3, the white light emitted from the first element structure 3 has a continuous emission spectrum S as a so-called visible light over a wavelength range of at least 380 to 780 nm.

また、この発光スペクトルSは、600〜640nmの赤色波長域Rに1つのピーク波長pと、500〜540nmの緑色波長域Gに1つのピーク波長pと、440〜490nmの青色波長域Bに2つのピーク波長p,pとを有している。 The emission spectrum S includes one peak wavelength p 1 in the red wavelength range R of 600 to 640 nm, one peak wavelength p 2 in the green wavelength range G of 500 to 540 nm, and a blue wavelength range B of 440 to 490 nm. Have two peak wavelengths p 3 and p 4 .

また、赤色及び緑色波長域(500〜640nm)において、互いに隣接する2つのピーク波長p,pの間隔tは、60nm以上であることが好ましい。一方、緑色及び青色波長域(440〜540nm)において、互いに隣接する3つのピーク波長p,p,pの間隔t,tは、それぞれ15〜50nmであることが好ましい。 In the red and green wavelength regions (500 to 640 nm), the interval t 1 between the two adjacent peak wavelengths p 1 and p 2 is preferably 60 nm or more. On the other hand, in the green and blue wavelength regions (440 to 540 nm), the intervals t 2 and t 3 between the three peak wavelengths p 2 , p 3 and p 4 adjacent to each other are preferably 15 to 50 nm.

さらに、赤色及び緑色波長域(500〜640nm)において、互いに隣接する2つのピーク波長p,pの間にある1つのボトム波長bが、緑色及び青色波長域(440〜540nm)において、互いに隣接する3つのピーク波長p,p,pの間にある2つのボトム波長b,bのうち何れか一方よりも発光強度が低くなることが好ましい。(なお、図2では、ボトム波長bがボトム波長b,bよりも発光強度が低くなっている。) Furthermore, in the red and green wavelength regions (500 to 640 nm), one bottom wavelength b 1 between two adjacent peak wavelengths p 1 and p 2 is in the green and blue wavelength regions (440 to 540 nm). It is preferable that the emission intensity is lower than any one of the two bottom wavelengths b 2 and b 3 between the three peak wavelengths p 2 , p 3 and p 4 adjacent to each other. (In FIG. 2, the bottom wavelength b 1 has lower emission intensity than the bottom wavelengths b 2 and b 3. )

これにより、有機EL素子1では、演色性の高い白色光を得ることが可能である。具体的に、この有機EL素子では、「JIS Z 9112」に規定される色度範囲のうち、昼光色(D)、昼白色(N)、白色(W)の何れかの光色に該当した白色光を得ることが可能である。また、この有機EL素子1では、平均演色評価数(Ra)が70以上(より好ましくは80以上)となる白色光を得ることが可能である。   Thereby, in the organic EL element 1, it is possible to obtain white light with high color rendering properties. Specifically, in this organic EL element, white corresponding to one of the light colors of daylight color (D), daylight white (N), and white (W) in the chromaticity range defined in “JIS Z 9112”. It is possible to obtain light. Further, in the organic EL element 1, it is possible to obtain white light having an average color rendering index (Ra) of 70 or more (more preferably 80 or more).

第1の素子構造3では、上述した演色性の高い発光スペクトルSを有する白色光を得るため、第1の陽極6と第1の陰極7との間で、赤色波長域Rに1つのピーク波長pを有する赤色光を発する赤色発光層と、緑色波長域Gに1つのピーク波長pを有する緑色光を発する緑色発光層とを含む第1の発光ユニット21と、青色波長域Bに少なくとも1つ以上のピーク波長を有する青色光を発する青色発光層を含む第2の発光ユニット22とを積層した構造とすることが好ましい。 In the first element structure 3, in order to obtain white light having the emission spectrum S having high color rendering property, the peak wavelength in the red wavelength region R is between the first anode 6 and the first cathode 7. a first light-emitting unit 21 including a red light-emitting layer that emits red light having p 1 , a green light-emitting layer that emits green light having one peak wavelength p 2 in the green wavelength region G, and at least in the blue wavelength region B It is preferable to have a structure in which a second light emitting unit 22 including a blue light emitting layer that emits blue light having one or more peak wavelengths is stacked.

また、本発明では、上記青色発光層が発する青色光が2つのピーク波長p,pを有している。本発明では、主に照明装置への適用を意図していることから、演色性の高い白色光を得るために、青色波長域でのピーク波長が単一とならないように干渉設計を行っている。一方、ディスプレイ等の表示装置への適用を考えた場合、その色純度を向上させるため、1つのピーク波長を強調するように素子構造を設計する手法が用いられている。具体的には、光の干渉を利用して、ある波長で発光強度が極大となるように膜厚を設定する方法があるが、そのような方法を本発明に適用してもよい。 In the present invention, the blue light emitted from the blue light emitting layer has two peak wavelengths p 3 and p 4 . In the present invention, since it is mainly intended to be applied to a lighting device, in order to obtain white light with high color rendering properties, interference design is performed so that the peak wavelength in the blue wavelength region is not single. . On the other hand, when considering application to a display device such as a display, a method of designing an element structure so as to emphasize one peak wavelength is used in order to improve the color purity. Specifically, there is a method of setting the film thickness so that the light emission intensity is maximized at a certain wavelength by utilizing the interference of light. Such a method may be applied to the present invention.

また、第2の素子構造4が発光する橙色光の発光色については、CIE1931xy色度座標におけるx値が0.45〜0.60、y値が0.40〜0.50の範囲にあることが好ましい。   In addition, for the orange light emitted by the second element structure 4, the x value in the CIE1931xy chromaticity coordinates is in the range of 0.45 to 0.60, and the y value is in the range of 0.40 to 0.50. Is preferred.

なお、本発明は、上記実施形態のものに必ずしも限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
例えば、本発明を適用した照明装置では、上記有機EL素子1の光取り出し面側に、演色性を向上させるための光学フィルムを備えた構成とすることが可能である。
In addition, this invention is not necessarily limited to the thing of the said embodiment, A various change can be added in the range which does not deviate from the meaning of this invention.
For example, in the lighting device to which the present invention is applied, an optical film for improving color rendering can be provided on the light extraction surface side of the organic EL element 1.

通常、演色性は、平均演色評価数(Ra)で評価されることが多く、この平均演色評価数(Ra)は、8種類の演色評価数(R1〜R8)の平均値で表されるものである。また、それ以外にも、赤色の色再現性を評価するR9や、西洋人の肌の色の再現性を評価するR13、日本人の肌の色の再現性を評価するR15などの特殊演色評価数がある。   Usually, the color rendering properties are often evaluated by an average color rendering index (Ra), and this average color rendering index (Ra) is represented by an average value of eight types of color rendering indices (R1 to R8). It is. In addition, special color rendering evaluations such as R9 for evaluating red color reproducibility, R13 for evaluating Western skin color reproducibility, and R15 for evaluating Japanese skin color reproducibility. There are numbers.

本発明で用いられる光学フィルムは、上記発光スペクトルSのうち、540〜580nmの波長域に現れる窪み(ボトム波長b)をカバーし、演色性の更なる向上を図るためのものである。すなわち、この540〜580nmの波長域をカバーすることは、平均演色評価数(Ra)の向上はもとより、特殊演色評価数を向上させる上でも非常に効果的である。 The optical film used in the present invention covers the depression (bottom wavelength b 1 ) appearing in the wavelength region of 540 to 580 nm in the emission spectrum S, and is intended to further improve the color rendering properties. That is, covering the wavelength range of 540 to 580 nm is very effective not only for improving the average color rendering index (Ra) but also for improving the special color rendering index.

また、有機EL素子では、空気よりも屈折率の高い(屈折率1.6〜2.1程度)発光層の内部で発光し、この発光層が発する光のうち15〜20%程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度で界面に入射する光は全反射を起こし、素子外部に取り出すことができないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として光が素子側面方向に逃げるためである。   Moreover, in an organic EL element, light is emitted inside a light emitting layer having a refractive index higher than that of air (refractive index of about 1.6 to 2.1), and only about 15 to 20% of light emitted from the light emitting layer is emitted. It is generally said that it cannot be taken out. This is because light incident on the interface at an angle greater than the critical angle causes total reflection and cannot be extracted outside the device, or light is totally reflected between the transparent electrode or light emitting layer and the transparent substrate. This is because the light is guided through the transparent electrode or the light emitting layer, and as a result, the light escapes in the side direction of the element.

この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板の表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法(例えば、「米国特許第4,774,435号明細書」を参照。)。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法(例えば、「特開昭63−314795号公報」を参照。)。素子の側面等に反射面を形成する方法(例えば、「特開平1−220394号公報」を参照。)。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法(例えば、「特開昭62−172691号公報」を参照。)。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法(例えば、「特開2001−202827号公報」を参照。)。基板、透明電極層や発光層の何れかの層間(含む、基板と外界間)に回折格子を形成する方法(例えば、「特開平11−283751号公報」を参照。)などがある。   As a method for improving the light extraction efficiency, for example, a method of forming irregularities on the surface of the transparent substrate to prevent total reflection at the interface between the transparent substrate and the air (for example, “US Pat. No. 4,774,435”). See the description.). A method for improving efficiency by providing a substrate with a light condensing property (see, for example, “JP-A-63-314795”). A method of forming a reflective surface on the side surface of the element (see, for example, “Japanese Patent Laid-Open No. 1-220394”). A method of forming an antireflection film by introducing a flat layer having an intermediate refractive index between a substrate and a light emitter (see, for example, “JP-A-62-172691”). A method of introducing a flat layer having a lower refractive index than that of the substrate between the substrate and the light emitter (see, for example, “Japanese Patent Laid-Open No. 2001-202827”). There is a method of forming a diffraction grating between any one of a substrate, a transparent electrode layer, and a light emitting layer (including between the substrate and the outside) (for example, see “Japanese Patent Laid-Open No. 11-283951”).

また、本発明を適用した照明装置では、上述した演色性の向上を図るために、上記光学フィルムの表面に更にマイクロレンズアレイ等を設けた構造としたり、集光シートと組み合わせることにより、特定方向、例えば、素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めたりすることが可能である。さらに、有機EL素子からの光放射角を制御するために、光拡散フィルムを集光シートと併用して用いてもよい。このような光拡散フィルムとしては、例えば、きもと社製の光拡散フィルム(ライトアップ)などを用いることができる。   In addition, in the lighting device to which the present invention is applied, in order to improve the color rendering properties described above, a structure in which a microlens array or the like is further provided on the surface of the optical film or a combination with a condensing sheet can be used in a specific direction. For example, it is possible to increase the luminance in a specific direction by condensing the element light emitting surface in the front direction. Furthermore, in order to control the light emission angle from an organic EL element, you may use a light-diffusion film together with a condensing sheet. As such a light diffusion film, for example, a light diffusion film (light-up) manufactured by Kimoto Co., Ltd. can be used.

また、本発明では、上記有機EL素子1を一般照明などの照明装置の光源として好適に用いることが可能であるが、一般照明用に限らず、様々な用途の照明装置に用いることが可能である。   Further, in the present invention, the organic EL element 1 can be suitably used as a light source of a lighting device such as general lighting, but is not limited to the general lighting and can be used for lighting devices for various purposes. is there.

なお、上記有機EL素子1では、上記図1に示す素子構造を好適に採用するものであるが、このような素子構造に必ずしも制限されるものではない。すなわち、本発明を適用した有機EL素子の素子構造としては、上述した演色性の高い照明光が得られるものであればよく、それに合わせて様々な素子構造や材料等を採用することが可能である。   In addition, in the said organic EL element 1, although the element structure shown in the said FIG. 1 is employ | adopted suitably, it is not necessarily restricted to such an element structure. That is, the element structure of the organic EL element to which the present invention is applied is not limited as long as it can obtain the above-described illumination light with high color rendering properties, and various element structures and materials can be employed in accordance with the illumination structure. is there.

また、上記有機EL素子1では、第1の素子構造3と第2の素子構造4とが層間絶縁層5を介して積層された構造となっているが、本発明を適用した有機EL素子では、第1の素子構造3と第2の素子構造4とが基板2の面内に並列に配列された構造とすることも可能である。この場合、基板2上において、例えば第1の素子構造3と第2の素子構造4とを任意の割合でストライプ状又はドット状に並べて配置した構造とすればよい。   Further, the organic EL element 1 has a structure in which the first element structure 3 and the second element structure 4 are laminated via the interlayer insulating layer 5. However, in the organic EL element to which the present invention is applied, The first element structure 3 and the second element structure 4 may be arranged in parallel in the plane of the substrate 2. In this case, for example, the first element structure 3 and the second element structure 4 may be arranged on the substrate 2 in a stripe shape or a dot shape at an arbitrary ratio.

以下、実施例により本発明の効果をより明らかなものとする。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。   Hereinafter, the effects of the present invention will be made clearer by examples. In addition, this invention is not limited to a following example, In the range which does not change the summary, it can change suitably and can implement.

(実施例1)
実施例1では、実際に図4に示すような素子構造を有する有機EL素子を作製した。なお、図4は、実施例1における有機EL素子の素子構造を示す構成図である。
実施例1における有機EL素子では、図4に示すように、基板(図示せず。)の上に、駆動時に白色光を発光させる第1の素子構造と、駆動時に橙色光(黄赤色光)を発光させる第2の素子構造とを並べて配置した。
Example 1
In Example 1, an organic EL element having an element structure as shown in FIG. 4 was actually produced. FIG. 4 is a configuration diagram showing the element structure of the organic EL element in Example 1.
In the organic EL element in Example 1, as shown in FIG. 4, on the substrate (not shown), a first element structure that emits white light during driving, and orange light (yellow-red light) during driving. Are arranged side by side with a second element structure that emits light.

このうち、第1の素子構造は、基板の上に、厚さ150nmの陽極と、厚さ105nmの正孔輸送層と、厚さ25nmの青色発光層と、厚さ25nmの電子輸送層と、厚さ6.3nmの電荷発生層と、厚さ30nmの正孔輸送層と、厚さ10nmの赤色発光層と、厚さ20nmの緑色発光層と、厚さ50nmの電子輸送層と、厚さ100nmの陰極とが、順次積層された構造を有している。また、青色発光層中における発光材料の割合は3質量%、赤色発光層中における発光材料の割合は2質量%、緑色発光層中における発光材料の割合は20質量%である。   Among these, the first element structure has an anode having a thickness of 150 nm, a hole transport layer having a thickness of 105 nm, a blue light emitting layer having a thickness of 25 nm, an electron transport layer having a thickness of 25 nm, on a substrate, A charge generating layer having a thickness of 6.3 nm, a hole transporting layer having a thickness of 30 nm, a red light emitting layer having a thickness of 10 nm, a green light emitting layer having a thickness of 20 nm, an electron transporting layer having a thickness of 50 nm, and a thickness It has a structure in which a 100 nm cathode is sequentially stacked. The ratio of the light emitting material in the blue light emitting layer is 3% by mass, the ratio of the light emitting material in the red light emitting layer is 2% by mass, and the ratio of the light emitting material in the green light emitting layer is 20% by mass.

一方、第2の素子構造は、基板の上に、厚さ150nmの陽極と、厚さ70nmの正孔輸送層と、厚さ10nmの赤色発光層と、厚さ20nmの黄色発光層と、厚さ51nmの電子輸送層と、厚さ100nmの陰極とが、順次積層された構造を有している。また、赤色発光層中における発光材料の割合は2質量%、黄色発光層中における発光材料の割合は10質量%である。   On the other hand, the second element structure has a 150 nm thick anode, a 70 nm thick hole transport layer, a 10 nm thick red light emitting layer, a 20 nm thick yellow light emitting layer, The electron transport layer having a thickness of 51 nm and the cathode having a thickness of 100 nm are sequentially stacked. Moreover, the ratio of the luminescent material in a red light emitting layer is 2 mass%, and the ratio of the luminescent material in a yellow light emitting layer is 10 mass%.

具体的に、この実施例1の有機EL素子を作製する際は、先ず、厚さ0.7mmのソーダライムガラス基板を用意した。この基板の一面には、厚さ300nm、幅2mm、シート抵抗約10Ω/sqのIT〇膜が成膜されている。そして、この基板を、中性洗剤、イオン交換水、アセトン、イソプロピルアルコールで各5分間の超音波洗浄を行った後、スピン乾燥し、更に、この基板にUV/O処理を施した。 Specifically, when producing the organic EL element of Example 1, first, a soda lime glass substrate having a thickness of 0.7 mm was prepared. On one surface of this substrate, an ITO film having a thickness of 300 nm, a width of 2 mm, and a sheet resistance of about 10 Ω / sq is formed. Then, the substrate was subjected to ultrasonic cleaning for 5 minutes each with a neutral detergent, ion-exchanged water, acetone, and isopropyl alcohol, then spin-dried, and further subjected to UV / O 3 treatment.

次に、真空蒸着装置内の蒸着用るつぼ(タンタル製又はアルミナ製)の各々に、図4に示す第1の素子構造を構成する各層の構成材料を充填した。そして、上記基板を真空蒸着装置にセットし、真空度1×10−4Pa以下の減圧雰囲気下で、蒸着用るつぼに通電して加熱し、各層を蒸着速度0.1nm/秒の蒸着速度で所定の膜厚で蒸着した。また、発光層など2つ以上の材料からなる層は、所定の混合比で形成されるように、蒸着用るつぼに通電を行い共蒸着した。また、陰極は0.1〜1nm/秒程度の蒸着速度で所定の膜厚で蒸着した。これにより、第1の素子構造を得た。 Next, each of the crucibles for vapor deposition (made of tantalum or alumina) in the vacuum vapor deposition apparatus was filled with the constituent material of each layer constituting the first element structure shown in FIG. And the said board | substrate is set to a vacuum evaporation system, it supplies with electricity to the crucible for evaporation in a pressure-reduced atmosphere with a vacuum degree of 1 × 10 −4 Pa or less, and each layer is deposited at a deposition rate of 0.1 nm / second. Vapor deposition was performed with a predetermined film thickness. In addition, a layer made of two or more materials such as a light emitting layer was subjected to co-evaporation by energizing an evaporation crucible so as to be formed at a predetermined mixing ratio. The cathode was deposited with a predetermined film thickness at a deposition rate of about 0.1 to 1 nm / second. As a result, a first element structure was obtained.

次に、第1の素子構造を作製した場合と同様に、図4に示す第2の素子構造を構成する各層の構成材料を用いて、第2の素子構造を得た。   Next, similarly to the case of producing the first element structure, a second element structure was obtained using the constituent materials of the respective layers constituting the second element structure shown in FIG.

以上のように作製された第1の素子構造と第2の素子構造とを、10インチの積分球(Labsphere製)内に並列に配置し、各々の素子構造に計測器ドライバ(KEITHLEY2425)をそれぞれ接続した。   The first element structure and the second element structure manufactured as described above are arranged in parallel in a 10-inch integrating sphere (manufactured by Labsphere), and a measuring instrument driver (KEITHLEY 2425) is provided in each element structure. Connected.

そして、第1の素子構造には、3mA/cmの定電流を通電した。一方、第2の素子構造には、0〜6mA/cmの範囲で電流密度を変化させて通電した。このとき第1の素子構造が発光する白色光の発光スペクトルと、第2の素子構造が発光する橙色光(黄赤色光)の発光スペクトルとを、それぞれマルチチャネル分光器(オーシャンオプティクス製USB2000)により測定した。その測定結果を図5及び図6に示す。なお、図5は、第1の素子構造が発光する白色光の発光スペクトルを示し、図6は、第2の素子構造が発光する橙色光(黄赤色光)の発光スペクトルを示す。 A constant current of 3 mA / cm 2 was applied to the first element structure. On the other hand, the second element structure was energized while changing the current density in the range of 0 to 6 mA / cm 2 . At this time, an emission spectrum of white light emitted from the first element structure and an emission spectrum of orange light (yellow-red light) emitted from the second element structure are respectively measured by a multichannel spectrometer (USB 2000 manufactured by Ocean Optics). It was measured. The measurement results are shown in FIGS. FIG. 5 shows an emission spectrum of white light emitted from the first element structure, and FIG. 6 shows an emission spectrum of orange light (yellow-red light) emitted from the second element structure.

次に、この測定結果に基づき、第1の素子構造及び第2の素子構造における全光束値及び発光効率(lm/W)を算出した。また、これらの特性値の比較を簡略化するため、第1の素子構造における全光束値、消費電力及び発光効率をそれぞれ1としたときの第2の素子構造における全光束値及び発光効率の相対値を算出した。   Next, based on the measurement result, the total luminous flux value and the light emission efficiency (lm / W) in the first element structure and the second element structure were calculated. Further, in order to simplify the comparison of these characteristic values, the relative values of the total luminous flux value and the luminous efficiency in the second element structure when the total luminous flux value, power consumption, and luminous efficiency in the first element structure are set to 1, respectively. The value was calculated.

次に、第1の素子構造を電流密度3mA/cmにて駆動した状態にて、第2の素子構造の駆動電流密度を0〜6mA/cmの範囲にて駆動させた際に得られた全光束値、消費電力及び発光効率について、第1の素子構造の各特性をそれぞれ1とした際の相対値にて算出した。 Next, it is obtained when the first element structure is driven at a current density of 3 mA / cm 2 and the drive current density of the second element structure is driven within a range of 0 to 6 mA / cm 2. The total luminous flux value, power consumption, and luminous efficiency were calculated as relative values when each characteristic of the first element structure was set to 1.

また、図5に示す第1の素子構造が発光する白色光の発光スペクトルと、図6に示す第2の素子構造が発光する橙色光(黄赤色光)の発光スペクトルとに基づいて、それぞれの発光色をCIE表色系の色度座標で評価した。さらに、この色度座標に基づいて、発光色を「JIS Z 9112」に規定される光源色に区分した。また、「JIS Z 8725」の規定に基づき、黒体軌跡からの偏差duvを導出した。また、発光色の平均演色評価数(Ra)、並びに特殊演色評価数(R9)を、「JIS Z 8726」に規定される方法によって導出した。これらをまとめた評価結果を表1に示す。また、これらをまとめた色度図を図7に示す。   Further, based on the emission spectrum of white light emitted from the first element structure shown in FIG. 5 and the emission spectrum of orange light (yellow-red light) emitted from the second element structure shown in FIG. The luminescent color was evaluated by the chromaticity coordinates of the CIE color system. Further, based on the chromaticity coordinates, the emission color was classified into light source colors defined in “JIS Z 9112”. Further, the deviation duv from the black body locus was derived based on the provision of “JIS Z 8725”. Further, the average color rendering index (Ra) of the emission color and the special color rendering index (R9) were derived by the method defined in “JIS Z 8726”. Table 1 shows the evaluation results summarizing these. Moreover, the chromaticity diagram which put these together is shown in FIG.

Figure 0005857006
Figure 0005857006

表1及び図7に示すように、実施例1の有機EL素子では、照明光の調色を行った場合でも、演色性の高い照明光を得ることが可能である。   As shown in Table 1 and FIG. 7, in the organic EL element of Example 1, it is possible to obtain illumination light with high color rendering even when toning of illumination light is performed.

(実施例2)
実施例2では、実際に図8に示すような素子構造を有する有機EL素子を作製した。なお、図8は、実施例2における有機EL素子の素子構造を示す構成図である。
実施例2における有機EL素子では、図8に示すように、基板(図示せず。)の上に、駆動時に白色光を発光させる第1の素子構造と、駆動時に橙色光(緑赤色光)を発光させる第2の素子構造とを並べて配置した。
(Example 2)
In Example 2, an organic EL element having an element structure as shown in FIG. 8 was actually produced. FIG. 8 is a configuration diagram showing an element structure of an organic EL element in Example 2.
In the organic EL element in Example 2, as shown in FIG. 8, on the substrate (not shown), a first element structure that emits white light during driving, and orange light (green-red light) during driving. Are arranged side by side with a second element structure that emits light.

このうち、第1の素子構造は、実施例1の第1の素子構造と同じである。すなわち、基板の上に、厚さ150nmの陽極と、厚さ105nmの正孔輸送層と、厚さ25nmの青色発光層と、厚さ25nmの電子輸送層と、厚さ6.3nmの電荷発生層と、厚さ30nmの正孔輸送層と、厚さ10nmの赤色発光層と、厚さ20nmの緑色発光層と、厚さ50nmの電子輸送層と、厚さ100nmの陰極とが、順次積層された構造を有している。また、青色発光層中における発光材料の割合は3質量%、赤色発光層中における発光材料の割合は2質量%、緑色発光層中における発光材料の割合は20質量%である。   Among these, the first element structure is the same as the first element structure of the first embodiment. That is, on a substrate, an anode having a thickness of 150 nm, a hole transporting layer having a thickness of 105 nm, a blue light emitting layer having a thickness of 25 nm, an electron transporting layer having a thickness of 25 nm, and a charge generation having a thickness of 6.3 nm. A layer, a hole transport layer having a thickness of 30 nm, a red light emitting layer having a thickness of 10 nm, a green light emitting layer having a thickness of 20 nm, an electron transport layer having a thickness of 50 nm, and a cathode having a thickness of 100 nm are sequentially stacked. Has a structured. The ratio of the light emitting material in the blue light emitting layer is 3% by mass, the ratio of the light emitting material in the red light emitting layer is 2% by mass, and the ratio of the light emitting material in the green light emitting layer is 20% by mass.

一方、第2の素子構造は、基板の上に、厚さ150nmの陽極と、厚さ80nmの正孔輸送層と、厚さ10nmの赤色発光層と、厚さ20nmの緑色発光層と、厚さ51nmの電子輸送層と、厚さ100nmの陰極とが、順次積層された構造を有している。また、赤色発光層中における発光材料の割合は2質量%、緑色発光層中における発光材料の割合は10質量%である。   On the other hand, the second element structure has a 150 nm thick anode, an 80 nm thick hole transport layer, a 10 nm thick red light emitting layer, a 20 nm thick green light emitting layer, The electron transport layer having a thickness of 51 nm and the cathode having a thickness of 100 nm are sequentially stacked. Moreover, the ratio of the luminescent material in a red light emitting layer is 2 mass%, and the ratio of the luminescent material in a green light emitting layer is 10 mass%.

この実施例2の有機EL素子を作製する工程については、実施例1と同様の方法を用いているため、その説明を省略するものとする。   About the process of producing the organic EL element of this Example 2, since the method similar to Example 1 is used, the description shall be abbreviate | omitted.

以上のように作製された第1の素子構造と第2の素子構造とを、10インチの積分球(Labsphere製)内に並列に配置し、各々の素子構造に計測器ドライバ(KEITHLEY2425)をそれぞれ接続した。   The first element structure and the second element structure manufactured as described above are arranged in parallel in a 10-inch integrating sphere (manufactured by Labsphere), and a measuring instrument driver (KEITHLEY 2425) is provided in each element structure. Connected.

そして、実施例1と同じ条件にて通電させたときの第1の素子構造が発光する白色光の発光スペクトルと、第2の素子構造が発光する橙色光(緑赤色光)の発光スペクトルとを、それぞれマルチチャネル分光器(オーシャンオプティクス製USB2000)により測定した。このうち、第1の素子構造が発光する白色光の発光スペクトルは、上記図5に示す場合と同じである。一方、第2の素子構造が発光する橙色光(緑赤色光)の発光スペクトルを図9に示す。   Then, an emission spectrum of white light emitted from the first element structure when energized under the same conditions as in Example 1, and an emission spectrum of orange light (green-red light) emitted from the second element structure , Each was measured with a multichannel spectrometer (USB2000 manufactured by Ocean Optics). Among these, the emission spectrum of the white light emitted from the first element structure is the same as that shown in FIG. On the other hand, the emission spectrum of orange light (green-red light) emitted from the second element structure is shown in FIG.

次に、この測定結果に基づき、第1の素子構造及び第2の素子構造における全光束値及び発光効率(lm/W)を算出した。また、これらの特性値の比較を簡略化するため、第1の素子構造における全光束値、消費電力及び発光効率をそれぞれ1としたときの第2の素子構造における全光束値及び発光効率の相対値を算出した。   Next, based on the measurement result, the total luminous flux value and the light emission efficiency (lm / W) in the first element structure and the second element structure were calculated. Further, in order to simplify the comparison of these characteristic values, the relative values of the total luminous flux value and the luminous efficiency in the second element structure when the total luminous flux value, power consumption, and luminous efficiency in the first element structure are set to 1, respectively. The value was calculated.

次に、第1の素子構造を電流密度3mA/cmにて駆動した状態にて、第2の素子構造の駆動電流密度を0〜6mA/cmの範囲にて駆動させた際に得られた全光束値、消費電力及び発光効率について、第1の素子構造の各特性をそれぞれ1とした際の相対値にて算出した。 Next, it is obtained when the first element structure is driven at a current density of 3 mA / cm 2 and the drive current density of the second element structure is driven within a range of 0 to 6 mA / cm 2. The total luminous flux value, power consumption, and luminous efficiency were calculated as relative values when each characteristic of the first element structure was set to 1.

また、図5に示す第1の素子構造が発光する白色光の発光スペクトルと、図9に示す第2の素子構造が発光する橙色光(緑赤色光)の発光スペクトルとに基づいて、それぞれの発光色をCIE表色系の色度座標で評価した。さらに、この色度座標に基づいて、発光色を「JIS Z 9112」に規定される光源色に区分した。また、「JIS Z 8725」の規定に基づき、黒体軌跡からの偏差duvを導出した。また、発光色の平均演色評価数(Ra)、並びに特殊演色評価数(R9)を、「JIS Z 8726」に規定される方法によって導出した。これらをまとめた評価結果を表2に示す。また、これらをまとめた色度図を図10に示す。   Further, based on the emission spectrum of white light emitted by the first element structure shown in FIG. 5 and the emission spectrum of orange light (green-red light) emitted by the second element structure shown in FIG. The luminescent color was evaluated by the chromaticity coordinates of the CIE color system. Further, based on the chromaticity coordinates, the emission color was classified into light source colors defined in “JIS Z 9112”. Further, the deviation duv from the black body locus was derived based on the provision of “JIS Z 8725”. Further, the average color rendering index (Ra) of the emission color and the special color rendering index (R9) were derived by the method defined in “JIS Z 8726”. The evaluation results summarizing these are shown in Table 2. A chromaticity diagram summarizing these is shown in FIG.

Figure 0005857006
Figure 0005857006

表2及び図10に示すように、実施例2の有機EL素子では、照明光の調色を行った場合でも、演色性の高い照明光を得ることが可能である。   As shown in Table 2 and FIG. 10, in the organic EL element of Example 2, it is possible to obtain illumination light with high color rendering even when toning of illumination light is performed.

1…有機EL素子 2…基板 3…第1の素子構造 4…第2の素子構造 5…層間絶縁層 6…第1の陽極 7…第1の陰極 9…第2の陽極 10…第2の陰極 21…第1の発光ユニット 22…第2の発光ユニット 23…第3の発光ユニット 24…電荷発生層(CGL) 31…第1のPWM回路 32…第1の電源回路 33…第2のPWM回路 34…第2の電源回路 35…システムコントローラ
S…発光スペクトル R…赤色波長域 G…緑色波長域 B…青色波長域 p,p,p,p…ピーク波長 b,b,b…ボトム波長
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Organic EL element 2 ... Board | substrate 3 ... 1st element structure 4 ... 2nd element structure 5 ... Interlayer insulation layer 6 ... 1st anode 7 ... 1st cathode 9 ... 2nd anode 10 ... 2nd Cathode 21 ... First light emitting unit 22 ... Second light emitting unit 23 ... Third light emitting unit 24 ... Charge generation layer (CGL) 31 ... First PWM circuit 32 ... First power supply circuit 33 ... Second PWM Circuit 34 ... Second power supply circuit 35 ... System controller S ... Emission spectrum R ... Red wavelength range G ... Green wavelength range B ... Blue wavelength range p 1 , p 2 , p 3 , p 4 ... Peak wavelengths b 1 , b 2 , B 3 ... bottom wavelength

Claims (14)

第1の陰極と第1の陽極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む1つ又は複数の発光ユニットが配置された第1の素子構造と、
第2の陰極と第2の陽極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む1つ又は複数の発光ユニットが配置された第2の素子構造とを備え、
前記第1の素子構造と前記第2の素子構造とは、それぞれ独立に駆動されるものであって、
前記第1の素子構造は、駆動時に白色光を発光させ、
前記第2の素子構造は、駆動時に橙色光を発光させ、
前記第1の素子構造と前記第2の素子構造とを同時に駆動させたときに得られる白色光の相関色温度が、前記第1の素子構造のみを駆動させたときに得られる白色光の相関色温度と異なり、
前記第1の素子構造の駆動による白色光の発光を維持したまま、前記第2の素子構造の駆動により発光される橙色光の発光量を上げていくことで、昼白色から電球色に向けて照明光の発光色を変化させることを特徴とする有機エレクトロルミネッセント素子。
A first element structure in which one or a plurality of light emitting units including a light emitting layer made of at least an organic compound is disposed between the first cathode and the first anode;
A second element structure in which one or a plurality of light emitting units including at least a light emitting layer made of an organic compound is disposed between the second cathode and the second anode,
The first element structure and the second element structure are driven independently,
The first element structure emits white light when driven,
The second element structure emits orange light when driven,
The correlated color temperature of white light obtained when the first element structure and the second element structure are driven simultaneously is the correlation of white light obtained when only the first element structure is driven. Unlike color temperature,
By increasing the amount of orange light emitted by driving the second element structure while maintaining the emission of white light by driving the first element structure, the light from the white color toward the light bulb color is increased. An organic electroluminescent element characterized by changing the emission color of illumination light.
前記第2の素子構造による前記橙色光の発光効率が、前記第1の素子構造による前記白色光の発光効率よりも高いことを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。   2. The organic electroluminescent element according to claim 1, wherein the light emission efficiency of the orange light by the second element structure is higher than the light emission efficiency of the white light by the first element structure. 前記第1の素子構造は、前記赤色波長域に1つのピーク波長を有する赤色光を発する赤色発光層と、前記緑色波長域に1つのピーク波長を有する緑色光を発する緑色発光層とを含む第1の発光ユニットと、
前記青色波長域に少なくとも1つ以上のピーク波長を有する青色光を発する青色発光層を含む第2の発光ユニットとを有することを特徴とする請求項1又は2に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
The first element structure includes a red light emitting layer that emits red light having one peak wavelength in the red wavelength region and a green light emitting layer that emits green light having one peak wavelength in the green wavelength region. 1 light emitting unit;
The organic electroluminescent device according to claim 1, further comprising: a second light emitting unit including a blue light emitting layer that emits blue light having at least one peak wavelength in the blue wavelength region. .
前記第1の素子構造は、前記第1の陽極から前記第1の陰極に向かって、前記第2の発光ユニットと、前記第1の発光ユニットとが、この順で積層されたことを特徴とする請求項3に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。   The first element structure is characterized in that the second light emitting unit and the first light emitting unit are stacked in this order from the first anode toward the first cathode. The organic electroluminescent device according to claim 3. 前記第2の素子構造は、黄色光を発する黄色発光層と、赤色光を発する赤色発光層とを含む第3の発光ユニットを有することを特徴とする請求項1〜4の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。   The said 2nd element structure has a 3rd light emission unit containing the yellow light emitting layer which emits yellow light, and the red light emitting layer which emits red light, The any one of Claims 1-4 characterized by the above-mentioned. The organic electroluminescent element as described. 前記第2の素子構造は、緑色光を発する緑色発光層と、赤色光を発する赤色発光層とを含む第3の発光ユニットを有することを特徴とする請求項1〜4の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。   The said 2nd element structure has a 3rd light emission unit containing the green light emitting layer which emits green light, and the red light emitting layer which emits red light, The any one of Claims 1-4 characterized by the above-mentioned. The organic electroluminescent element as described. 前記第2の素子構造は、駆動時に500〜680nmの範囲に少なくとも1つ以上のピーク波長を有する橙色光を発光させることを特徴とする請求項5又は6に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。   The organic electroluminescent element according to claim 5 or 6, wherein the second element structure emits orange light having at least one peak wavelength in a range of 500 to 680 nm during driving. 前記基板の上に、前記第1の素子構造と前記第2の素子構造とが絶縁層を介して積層されていることを特徴とする請求項1〜7の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。   8. The organic electro according to claim 1, wherein the first element structure and the second element structure are laminated on the substrate via an insulating layer. Luminescent element. 前記基板の上に、前記第1の素子構造と前記第2の素子構造とが並んで配置されていることを特徴とする請求項1〜7の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。   8. The organic electroluminescence according to claim 1, wherein the first element structure and the second element structure are arranged side by side on the substrate. element. 前記複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有することを特徴とする請求項1〜9の何れか一項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。   The organic electroluminescent device according to claim 1, wherein the plurality of light emitting units have a structure in which a charge generation layer is sandwiched therebetween. 前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなり、この電気的絶縁層の比抵抗が1.0×10Ω・cm以上であることを特徴とする請求項10に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。 The charge generation layer is composed of an electrically insulating layer composed of an electron accepting material and an electron donating material, and the specific resistance of the electrically insulating layer is 1.0 × 10 2 Ω · cm or more. The organic electroluminescent device according to claim 10. 前記電気的絶縁層の比抵抗が1.0×10Ω・cm以上であることを特徴とする請求項10に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。 The organic electroluminescent device according to claim 10, wherein a specific resistance of the electrically insulating layer is 1.0 × 10 5 Ω · cm or more. 前記電荷発生層は、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との積層体からなり、
前記陰極と前記陽極との間に電圧を印加したときに、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ前記陰極側及び前記陽極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入することを特徴とする請求項10に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
The charge generation layer comprises a laminate of the electron accepting material and the electron donating material,
When a voltage is applied between the cathode and the anode, electron transfer between the electron accepting material and the electron donating material is performed at the interface between the electron accepting material and the electron donating material. The charges generated by the accompanying reaction move toward the cathode side and the anode side, respectively, thereby injecting holes into one light emitting unit located on the cathode side with the charge generation layer interposed therebetween, and 11. The organic electroluminescent device according to claim 10, wherein electrons are injected into another light emitting unit located on the anode side with the generation layer interposed therebetween.
請求項1〜13の何れか一項に有機エレクトロルミネッセント素子を備える照明装置。 An illuminating device comprising the organic electroluminescent element according to any one of claims 1 to 13 .
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